JPH08306386A - Manaqueous electrolyte secondary battery - Google Patents
Manaqueous electrolyte secondary batteryInfo
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- JPH08306386A JPH08306386A JP7132724A JP13272495A JPH08306386A JP H08306386 A JPH08306386 A JP H08306386A JP 7132724 A JP7132724 A JP 7132724A JP 13272495 A JP13272495 A JP 13272495A JP H08306386 A JPH08306386 A JP H08306386A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は炭素負極を備える非水電
解液二次電池に係わり、詳しくは高率放電特性を改善す
ることを目的とした、非水電解液に対する炭素負極の濡
れ性の改良に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery having a carbon negative electrode, and more specifically, to improve wettability of the carbon negative electrode with respect to the non-aqueous electrolyte for the purpose of improving high rate discharge characteristics. Regarding improvement.
【０００２】[0002]
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
電解液の溶媒に非プロトン性の溶媒を使用することによ
り水素よりも還元力の大きい負極活物質を使用すること
が可能になった二次電池、すなわち非水電解液二次電池
が、従前のアルカリ蓄電池に比べて大きな起電力を有す
ることから注目されている。この非水電解液二次電池の
負極材料として、単位質量及び単位体積あたりの容量
が大きい、金属リチウムなどの溶解・析出型の負極材
料と異なり吸蔵・放出型の負極材料であるので樹枝状の
電析物の成長に起因する内部短絡が起こる虞れが無いな
どの利点を有する、黒鉛、コークス等の炭素材料が提案
されている。2. Description of the Related Art In recent years,
By using an aprotic solvent as the solvent of the electrolytic solution, it is possible to use a negative electrode active material having a reducing power larger than hydrogen, that is, a non-aqueous electrolytic solution secondary battery, It is attracting attention because it has a large electromotive force as compared with alkaline storage batteries. As a negative electrode material for this non-aqueous electrolyte secondary battery, it has a large capacity per unit mass and unit volume, and is a dendritic type because it is a storage / release type negative electrode material unlike a dissolution / deposition type negative electrode material such as metallic lithium. Carbon materials such as graphite and coke have been proposed, which have advantages such as no possibility of internal short circuit due to growth of electrodeposits.
【０００３】しかしながら、炭素材料は非水電解液に対
する濡れ性が良くないために、炭素材料を負極材料とし
て使用した炭素負極を備える非水電解液二次電池には、
高率放電特性が良くないという問題がある。すなわち、
この種の電池には、大電流で放電すると、放電容量が大
幅に低下するという問題がある。However, since a carbon material does not have good wettability with a non-aqueous electrolyte, a non-aqueous electrolyte secondary battery including a carbon negative electrode using the carbon material as a negative electrode material is
There is a problem that the high rate discharge characteristics are not good. That is,
This type of battery has a problem that the discharge capacity is significantly reduced when discharged with a large current.
【０００４】本発明は、この問題を解決するべくなされ
たものであって、その目的とするところは、炭素材料の
非水電解液に対する濡れ性を改善することにより、高率
放電特性に優れた非水電解液二次電池を提供するにあ
る。The present invention has been made to solve this problem, and its purpose is to improve the wettability of a carbon material with a non-aqueous electrolyte, thereby providing excellent high rate discharge characteristics. A non-aqueous electrolyte secondary battery is provided.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係る非水電解液二次電池（本発明電池）は、
正極と、炭素負極と、負極活物質としてのアルカリ金属
を含有する非水電解液とを備える非水電解液二次電池で
あって、前記非水電解液に陰イオン活性剤が０．００１
〜０．００５モル／リットル添加されてなる。The non-aqueous electrolyte secondary battery (the battery of the present invention) according to the present invention for achieving the above object is
A non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a positive electrode, a carbon negative electrode, and a non-aqueous electrolyte containing an alkali metal as a negative electrode active material, wherein the non-aqueous electrolyte contains 0.001 of an anion activator.
~ 0.005 mol / liter is added.
【０００６】炭素材料としては、コークス、黒鉛（天然
黒鉛、人造黒鉛）、有機物焼成体が例示される。容量が
特に大きい点で、格子面（００２）面に於けるｄ値（ｄ
002）が３．３５〜３．３７Å、且つｃ軸方向の結晶子
の大きさ（Ｌｃ）が４００Å以上のものが特に好まし
い。これらの炭素材料は、炭素塊を粉砕して得た粉末を
そのまま使用してもよく、必要に応じてさらに精製処
理、加熱処理（５００〜３７００°Ｃ）、酸処理、アル
カリ処理、膨張化処理などの前処理を施したものを使用
してもよい。Examples of the carbon material include coke, graphite (natural graphite, artificial graphite), and an organic material fired body. Since the capacity is particularly large, the d value (d
002 ) is 3.35 to 3.37Å, and the crystallite size (Lc) in the c-axis direction is 400 Å or more. For these carbon materials, powder obtained by crushing carbon agglomerates may be used as it is, and if necessary, further purification treatment, heat treatment (500 to 3700 ° C), acid treatment, alkali treatment, expansion treatment You may use the thing which gave the pretreatment.
【０００７】非水電解液に添加される陰イオン活性剤と
しては、高級脂肪酸塩、アルキル硫酸塩、アルキルスル
ホン酸塩、アルキルアリールスルホン酸塩が好適なもの
として例示される。Preferred examples of the anionic activator added to the non-aqueous electrolyte include higher fatty acid salts, alkyl sulfates, alkyl sulfonates, and alkyl aryl sulfonates.
【０００８】高級脂肪酸塩としては、ラウリン酸アルカ
リ塩、ミリスチン酸アルカリ塩、パルミチン酸アルカリ
塩、ステアリン酸アルカリ塩、オレイン酸アルカリ塩が
例示される。Examples of the higher fatty acid salts include lauric acid alkali salt, myristic acid alkali salt, palmitic acid alkali salt, stearic acid alkali salt, and oleic acid alkali salt.
【０００９】アルキル硫酸塩としては、炭素数１２〜１
８のアルキル硫酸アルカリ塩〔ＲＯＳＯ3 Ｍ（Ｒ：炭素
数１２〜１８のアルキル基、Ｍ：アルカリ金属元素）〕
が例示される。The alkyl sulfate has 12 to 1 carbon atoms.
Alkyl sulfate alkali salt of 8 [ROSO 3 M (R: alkyl group having 12 to 18 carbon atoms, M: alkali metal element)]
Is exemplified.
【００１０】アルキルスルホン酸塩としては、炭素数１
２〜１８のアルキル硫酸アルカリ塩〔ＲＳＯ3 Ｍ（Ｒ：
炭素数１２〜１８のアルキル基、Ｍ：アルカリ金属元
素）〕が例示される。The alkyl sulfonate has 1 carbon atom.
Alkali sulfate alkali salt of 2 to 18 [RSO 3 M (R:
An alkyl group having 12 to 18 carbon atoms, M: an alkali metal element)].
【００１１】アルキルアリールスルホン酸塩としては、
炭素数１２〜１８のアルキルアリールスルホン酸アルカ
リ塩〔Ｒ−Ａｒ−ＳＯ3 Ｍ（Ｒ：炭素数１２〜１８のア
ルキル基、Ａｒ：アリール基、Ｍ：アルカリ金属元
素）〕が例示される。As the alkylaryl sulfonate,
Alkylarylsulfonic acid alkali salt having 12 to 18 carbon atoms [R-Ar-SO 3 M ( R: alkyl group having 12 to 18 carbon atoms, Ar: an aryl group, M: alkali metal element)] is exemplified.
【００１２】アルカリ塩の種類は炭素負極に吸蔵される
イオンの種類に応じて選択される。例えば、リチウムを
負極活物質とするリチウム二次電池（非水電解液二次電
池の一種）においては、アルカリ塩としてリチウム塩が
使用される。The type of alkali salt is selected according to the type of ions stored in the carbon negative electrode. For example, in a lithium secondary battery (a type of non-aqueous electrolyte secondary battery) using lithium as a negative electrode active material, a lithium salt is used as an alkali salt.
【００１３】陰イオン活性剤の非水電解液に対する好適
な添加量は、０．００１〜０．００５モル／リットルで
ある。添加量がこの範囲を逸脱すると、高率放電時の放
電容量の低下を有効に抑制することが困難になる。A suitable amount of the anionic activator added to the non-aqueous electrolyte is 0.001 to 0.005 mol / liter. If the added amount deviates from this range, it becomes difficult to effectively suppress the decrease in discharge capacity during high rate discharge.
【００１４】本発明の特徴は、炭素負極の非水電解液に
対する濡れ性を向上させるために、非水電解液に陰イオ
ン活性剤を所定量添加した点にある。それゆえ、正極材
料、非水電解液などの電池を構成する他の部材について
は、非水電解液二次電池用として従来提案され、或いは
実用されている種々の材料を特に制限なく用いることが
可能である。A feature of the present invention is that a predetermined amount of an anion activator is added to the non-aqueous electrolyte in order to improve the wettability of the carbon negative electrode with the non-aqueous electrolyte. Therefore, for other members constituting the battery such as the positive electrode material and the non-aqueous electrolyte, various materials conventionally proposed or practically used for the non-aqueous electrolyte secondary battery may be used without particular limitation. It is possible.
【００１５】例えば、正極材料（正極活物質）として
は、リチウムイオンを電気化学的に吸蔵及び放出するこ
とができる、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、Ｌｉ2 Ｃｏ
ＮｉＯ4 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＦｅＯ2 などを使用す
ることができる。For example, as the positive electrode material (positive electrode active material), LiCoO 2 , LiNiO 2 , Li 2 Co capable of electrochemically absorbing and desorbing lithium ions can be used.
NiO 4 , LiMn 2 O 4 , LiFeO 2 or the like can be used.
【００１６】また、非水電解液としては、エチレンカー
ボネート、ビニレンカーボネート、プロピレンカーボネ
ートなどの高誘電率溶媒や、これらとジエチルカーボネ
ート、ジメチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタ
ン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタ
ンなどの低沸点溶媒との混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 、Ｌｉ
ＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
2 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 などを０．７〜１．５モ
ル／リットル、好ましくは１モル／リットル程度の割合
で溶かした溶液を使用することができる。The non-aqueous electrolyte may be a solvent having a high dielectric constant such as ethylene carbonate, vinylene carbonate or propylene carbonate, or diethyl carbonate, dimethyl carbonate, 1,2-dimethoxyethane or 1,2-diethoxyethane. Mixed with a low boiling point solvent such as ethoxymethoxyethane, LiPF 6 , Li
ClO 4 , LiCF 3 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 )
It is possible to use a solution in which 2 , LiBF 4 , LiAsF 6, etc. are dissolved at a ratio of 0.7 to 1.5 mol / liter, preferably about 1 mol / liter.
【００１７】[0017]
【作用】非水電解液中の陰イオン活性剤の作用により、
非水電解液に対する負極の濡れ性が向上する。このた
め、負極に於ける電極反応が均一に行われるようにな
り、高率放電時の放電容量の低下が抑制される。[Operation] By the action of the anionic activator in the non-aqueous electrolyte,
The wettability of the negative electrode with respect to the non-aqueous electrolyte is improved. Therefore, the electrode reaction in the negative electrode is carried out uniformly, and the decrease in discharge capacity during high rate discharge is suppressed.
【００１８】[0018]
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。EXAMPLES The present invention will be described in more detail based on the following examples, but the invention is not intended to be limited to the following examples, and various modifications may be made without departing from the scope of the invention. Is possible.
【００１９】〔正極の作製〕正極活物質としてのＬｉＣ
ｏＯ2 と、導電剤としての人造黒鉛とを、重量比９：１
で混合して、正極合剤を調製した。また、結着剤として
のポリフッ化ビニリデンをＮ−メチル−２−ピロリドン
（ＮＭＰ）に５重量％溶かして結着剤溶液を調製した。
次いで、このようにして調製した正極合剤と結着剤溶液
とを重量比９５：５で混練してスラリーを調製し、この
スラリーを正極集電体としてのアルミニウム箔の両面に
ドクターブレード法により塗布し、１５０°Ｃで２時間
真空乾燥して、正極を作製した。[Production of Positive Electrode] LiC as Positive Electrode Active Material
The weight ratio of oO 2 and artificial graphite as a conductive agent is 9: 1.
Were mixed to prepare a positive electrode mixture. Further, polyvinylidene fluoride as a binder was dissolved in N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) at 5% by weight to prepare a binder solution.
Then, the positive electrode mixture thus prepared and the binder solution were kneaded at a weight ratio of 95: 5 to prepare a slurry, and this slurry was applied to both sides of an aluminum foil as a positive electrode current collector by a doctor blade method. The positive electrode was manufactured by applying and vacuum drying at 150 ° C. for 2 hours.
【００２０】〔負極の作製〕天然黒鉛塊（ｄ002 ＝３．
３５Å；Ｌｃ＞１０００Å）に空気流を噴射して粉砕
（ジェット粉砕）し、負極材料としての炭素粉末を得
た。この炭素粉末と結着剤溶液（正極の作製において使
用したものと同じもの）とを重量比９５：５で混練して
スラリーを調製し、このスラリーを負極集電体としての
銅箔の両面にドクターブレード法により塗布し、１５０
°Ｃで２時間真空乾燥して、負極を作製した。[Preparation of Negative Electrode] Natural graphite lump (d 002 = 3.
35 Å; Lc> 1000 Å) was pulverized by jetting an air stream (jet pulverization) to obtain a carbon powder as a negative electrode material. This carbon powder and a binder solution (the same as the one used in the production of the positive electrode) were kneaded at a weight ratio of 95: 5 to prepare a slurry, and this slurry was applied to both surfaces of a copper foil as a negative electrode current collector. Apply by doctor blade method, 150
Vacuum drying was performed at ° C for 2 hours to prepare a negative electrode.
【００２１】〔非水電解液の調製〕エチレンカーボネー
トとジエチルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒
に、ＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして非水電解液
を調製した。次いで、この非水電解液に表１及び表２に
示す各種の陰イオン活性剤を種々の割合〔無添加、０．
０００５モル／リットル（Ｍ）、０．００１０モル／リ
ットル、０．００５０モル／リットル又は０．０２０モ
ル／リットル〕添加した。[Preparation of Non-Aqueous Electrolyte] LiPF 6 was dissolved in a mixed solvent of ethylene carbonate and diethyl carbonate at a volume ratio of 1: 1 to prepare a non-aqueous electrolyte. Next, various anionic activators shown in Tables 1 and 2 were added to the non-aqueous electrolyte at various ratios [no addition, 0.
0005 mol / liter (M), 0.0010 mol / liter, 0.0050 mol / liter or 0.020 mol / liter].
【００２２】[0022]
【表１】 [Table 1]
【００２３】[0023]
【表２】 [Table 2]
【００２４】〔電池の組立〕以上の正極と負極と非水電
解液とを用いて円筒型のＡＡサイズのリチウム二次電池
を組み立てた。なお、セパレータとしては、ポリプロピ
レン製の微多孔膜を使用した。[Battery Assembly] A cylindrical AA size lithium secondary battery was assembled using the above positive electrode, negative electrode and non-aqueous electrolyte. A polypropylene microporous film was used as the separator.
【００２５】図１は、組み立てたリチウム二次電池を模
式的に示す断面図であり、図示のリチウム二次電池Ａ
は、正極１、負極２、これら両電極１，２を互いに離間
するセパレータ３、正極リード４、負極リード５、正極
外部端子６、負極缶７などからなる。FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the assembled lithium secondary battery. The lithium secondary battery A shown in FIG.
Is composed of a positive electrode 1, a negative electrode 2, a separator 3 that separates these electrodes 1 and 2 from each other, a positive electrode lead 4, a negative electrode lead 5, a positive electrode external terminal 6, a negative electrode can 7 and the like.
【００２６】正極１及び負極２は、非水電解液が注入さ
れたセパレータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態
で負極缶７内に収納されており、正極１は正極リード４
を介して正極外部端子６に、また負極２は負極リード５
を介して負極缶７に接続され、電池Ａの内部に生じた化
学エネルギーを両端子から電気エネルギーとして外部へ
取り出し得るようになっている。The positive electrode 1 and the negative electrode 2 are housed in the negative electrode can 7 in a spirally wound state via the separator 3 into which the nonaqueous electrolytic solution is injected.
To the positive electrode external terminal 6 and the negative electrode 2 to the negative electrode lead 5
It is connected to the negative electrode can 7 via the terminal so that the chemical energy generated inside the battery A can be taken out from both terminals as electric energy to the outside.
【００２７】〔放電容量〕各電池を２００ｍＡで４．２
Ｖまで充電した後、２００ｍＡで２．５Ｖまで放電し
て、各電池の放電容量を求めた。また、各電池を２００
ｍＡで４．２Ｖまで充電した後、２Ａで２．５Ｖまで放
電して、各電池の放電容量（高率放電容量）を求めた。
これらの結果を先の表１及び表２に示す。[Discharge Capacity] Each battery is 4.2 at 200 mA.
After charging to V, the battery was discharged to 2.5 V at 200 mA to obtain the discharge capacity of each battery. In addition, each battery is 200
The battery was charged to 4.2 V at mA and then discharged to 2.5 V at 2 A to determine the discharge capacity (high rate discharge capacity) of each battery.
The results are shown in Tables 1 and 2 above.
【００２８】表１及び表２に示すように、２００ｍＡで
放電した場合は、本発明電池（非水電解液に陰イオン活
性剤を０．００１０〜０．００５０モル／リットル添加
した電池）の放電容量と比較電池（非水電解液に陰イオ
ン活性剤を添加しなかった電池及び非水電解液に陰イオ
ン活性剤を０．０００５モル／リットル又は０．０２０
モル／リットル添加した電池）のそれらとの間に特に差
は認められないが、２Ａで放電した場合は、本発明電池
の放電容量は比較電池のそれらに比べて格段大きい。こ
のことから、非水電解液に陰イオン活性剤を所定量添加
することにより、高率放電時の放電容量の低下が有効に
抑制されることが分かる。As shown in Tables 1 and 2, when discharged at 200 mA, discharge of the battery of the present invention (battery obtained by adding 0.0010 to 0.0050 mol / l of an anion activator to the non-aqueous electrolyte). Capacity and comparison battery (0.0005 mol / l or 0.020 mol of anion activator in the non-aqueous electrolyte and batteries in which the anion activator was not added to the non-aqueous electrolyte)
There is no particular difference with those of the battery added with mol / liter), but when discharged at 2 A, the discharge capacity of the battery of the present invention is significantly larger than those of the comparative battery. From this, it is understood that the addition of a predetermined amount of the anionic activator to the non-aqueous electrolyte solution effectively suppresses the decrease in discharge capacity during high rate discharge.
【００２９】上記実施例では、本発明を円筒型のリチウ
ム二次電池に適用する場合を例に挙げて説明したが、本
発明は電池形状に特に制限があるわけではなく、扁平
型、角型など、他の種々の形状のリチウム二次電池に適
用し得るものである。In the above embodiments, the case where the present invention is applied to a cylindrical lithium secondary battery has been described as an example, but the present invention is not particularly limited in battery shape, and may be flat or rectangular. Etc. can be applied to other various types of lithium secondary batteries.
【００３０】また、上記実施例では、リチウム二次電池
を具体例に挙げて説明したが、本発明は炭素負極を備え
る種々の非水電解液二次電池に広く適用可能なものであ
る。Further, in the above-mentioned embodiments, the lithium secondary battery was described as a specific example, but the present invention is widely applicable to various non-aqueous electrolyte secondary batteries having a carbon negative electrode.
【００３１】[0031]
【発明の効果】非水電解液に対する負極の濡れ性が良い
ので、本発明電池は高率放電時の放電容量の低下が小さ
い。Since the wettability of the negative electrode with respect to the non-aqueous electrolyte is good, the battery of the present invention has a small decrease in discharge capacity at high rate discharge.
【図１】実施例で組み立てた円筒型のリチウム二次電池
の断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view of a cylindrical lithium secondary battery assembled in an example.
Ａ リチウム二次電池（非水電解液二次電池） １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ A lithium secondary battery (non-aqueous electrolyte secondary battery) 1 positive electrode 2 negative electrode 3 separator
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 斎藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Toshihiko Saito 2-5-5 Keihan Hondori, Moriguchi City, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd.
Claims (3)
る非水電解液二次電池であって、前記非水電解液に陰イ
オン活性剤が０．００１〜０．００５モル／リットル添
加されていることを特徴とする非水電解液二次電池。1. A non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a positive electrode, a carbon negative electrode, and a non-aqueous electrolyte, wherein the non-aqueous electrolyte contains 0.001 to 0.005 mol / min of an anion activator. A non-aqueous electrolyte secondary battery containing liters.
ルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩又はアルキルアリ
ールスルホン酸塩である請求項１記載の非水電解液二次
電池。2. The non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 1, wherein the anionic activator is a higher fatty acid salt, an alkyl sulfate, an alkyl sulfonate, or an alkyl aryl sulfonate.
オン活性剤が、ラウリン酸リチウム、ミリスチン酸リチ
ウム、パルミチン酸リチウム、ステアリン酸リチウム、
オレイン酸リチウム、炭素数１２〜１８のアルキル硫酸
リチウム塩、炭素数１２〜１８のアルキルスルホン酸リ
チウム塩又はアルキル基の炭素数が１２〜１８のアルキ
ルアリールスルホン酸リチウム塩である請求項１記載の
非水電解液二次電池。3. Lithium as a negative electrode active material, and the anion activator is lithium laurate, lithium myristate, lithium palmitate, lithium stearate,
The lithium oleate, a C 12-18 alkylsulfate lithium salt, a C 12-18 alkylsulfonic acid lithium salt, or an alkyl group C 12-18 alkylarylsulfonic acid lithium salt. Non-aqueous electrolyte secondary battery.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7132724A JPH08306386A (en) | 1995-05-02 | 1995-05-02 | Manaqueous electrolyte secondary battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7132724A JPH08306386A (en) | 1995-05-02 | 1995-05-02 | Manaqueous electrolyte secondary battery |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08306386A true JPH08306386A (en) | 1996-11-22 |
Family
ID=15088106
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7132724A Pending JPH08306386A (en) | 1995-05-02 | 1995-05-02 | Manaqueous electrolyte secondary battery |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08306386A (en) |
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