JPH0810653B2 - 磁性体微粒子の配列格子構造 - Google Patents
磁性体微粒子の配列格子構造Info
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- JPH0810653B2 JPH0810653B2 JP2316227A JP31622790A JPH0810653B2 JP H0810653 B2 JPH0810653 B2 JP H0810653B2 JP 2316227 A JP2316227 A JP 2316227A JP 31622790 A JP31622790 A JP 31622790A JP H0810653 B2 JPH0810653 B2 JP H0810653B2
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- JP
- Japan
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- magnetic
- fine particles
- lattice structure
- array lattice
- iron nitride
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
- H01F1/00—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
- H01F1/01—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
- H01F1/03—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
- H01F1/12—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials
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- Colloid Chemistry (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は、磁性体微粒子の配列格子構造に関するも
のである。さらに詳しくは、この発明は、孤立磁気分極
波を構成することのできる新しい磁性体微粒子の配列格
子構造に関するものである。
のである。さらに詳しくは、この発明は、孤立磁気分極
波を構成することのできる新しい磁性体微粒子の配列格
子構造に関するものである。
（従来の技術とその課題） 従来より、磁性材料を微粉末にし、表面を絶縁皮膜で
覆って結合剤を混ぜ合わせたものを加圧成形したダスト
コアという磁芯が用いられている。通常の金属コアでは
周波数が高くなるにつれ渦電流損失が増大し透磁率が低
下し、高周波回路には使用できないが、ダストコアはこ
れを改善したものである。このダストコアはヒステリシ
ス損失も小さいほか、透磁率や抵抗率も比較的大きく、
磁場に対する直線性がよく、高周波磁芯材料としてフェ
ライトと共に重要な位置を占めている。材料としてはFe
−Al−Si系のセンダスト、Fe−Ni−Mo系のパーマロイ、
カーボニル鉄粉などが用いられている。しかしながら、
透磁率が大きいことと、損失が少ないことは両立するこ
とが難しく、一般にどうしても周波数が高くなるにとも
なって透磁率は低下する。従来用いられているダストコ
ア材料の周波数と透磁率の特性を例示すると表１の通り
となる。
覆って結合剤を混ぜ合わせたものを加圧成形したダスト
コアという磁芯が用いられている。通常の金属コアでは
周波数が高くなるにつれ渦電流損失が増大し透磁率が低
下し、高周波回路には使用できないが、ダストコアはこ
れを改善したものである。このダストコアはヒステリシ
ス損失も小さいほか、透磁率や抵抗率も比較的大きく、
磁場に対する直線性がよく、高周波磁芯材料としてフェ
ライトと共に重要な位置を占めている。材料としてはFe
−Al−Si系のセンダスト、Fe−Ni−Mo系のパーマロイ、
カーボニル鉄粉などが用いられている。しかしながら、
透磁率が大きいことと、損失が少ないことは両立するこ
とが難しく、一般にどうしても周波数が高くなるにとも
なって透磁率は低下する。従来用いられているダストコ
ア材料の周波数と透磁率の特性を例示すると表１の通り
となる。
これらの材料は回転磁化による磁化機構を利用してお
り、磁気異方性が小さく、かつ磁歪が小さいという両方
の条件が満たされたものである。
り、磁気異方性が小さく、かつ磁歪が小さいという両方
の条件が満たされたものである。
しかしながら、これら二つの条件はごく限られた特定
の合金組成においてのみ満たされるものであり、高透磁
率材料の研究開発ではその合金組成を見つけ出すことに
多くの研究努力が費やされてきた。
の合金組成においてのみ満たされるものであり、高透磁
率材料の研究開発ではその合金組成を見つけ出すことに
多くの研究努力が費やされてきた。
そこでこの発明は、以上の通りの従来の技術的成果と
課題を踏まえつつ、これまでとは全く異なる観点からの
技術的手法により高い透磁率を達成し、磁性体粒子自体
の磁気異方性や磁歪に関する厳しい条件を比較的ゆるや
かなものとし、さらに、高い周波数帯域でも透磁率の低
下が少ないなどの特徴を持つ材料構造を提供することを
目的としている。
課題を踏まえつつ、これまでとは全く異なる観点からの
技術的手法により高い透磁率を達成し、磁性体粒子自体
の磁気異方性や磁歪に関する厳しい条件を比較的ゆるや
かなものとし、さらに、高い周波数帯域でも透磁率の低
下が少ないなどの特徴を持つ材料構造を提供することを
目的としている。
（課題を解決するための手段） この発明は、以上の通りの課題を解決するものとし
て、媒質中で、一様なサイズの磁性体微粒子が一様な微
小間隔を介して鎖状に配列してなることを特徴とする磁
性体微粒子の配列格子構造を提供する。
て、媒質中で、一様なサイズの磁性体微粒子が一様な微
小間隔を介して鎖状に配列してなることを特徴とする磁
性体微粒子の配列格子構造を提供する。
また、この発明は、媒質中に上記配列を整然と並んだ
集合状態で分散させたことを具体的特徴の一つとしても
いる。
集合状態で分散させたことを具体的特徴の一つとしても
いる。
すなわち、先に発明者らはアンモニアガスと金属カー
ボニルを主原料として、窒化金属コロイドあるいは窒化
金属磁性流体を合成する技術を開発している。この方法
は鉄カーボニルFe(CO)5のような金属カーボニルと界面
活性剤をケロシンなどの無極性有機溶媒に溶解させ、そ
の溶液に、たとえばアンモニアガスNH3のような含窒素
化合物を導入しながら加熱し、溶媒中で窒化鉄のような
窒化金属微粒子を発生させ、同時に界面活性剤の働きに
より、窒化金属微粒子を非水溶媒中に分散させることに
より、窒化金属微粒子コロイド、あるいは窒化金属磁性
流体を得ることを特徴といている。界面活性剤分子はそ
の親油基を外側にして窒化金属微粒子表面に吸着し、そ
の結果、窒化金属微粒子はケロシンに可溶化される。ま
たこのような界面活性剤分子の被覆層は微粒子がそれ自
身の静磁気力でくっつき合って、凝集することを防ぎ、
分子的なスペーサーとしての役割をする。そのため微粒
子は一定の距離以上に接近することなく、その距離はほ
ぼ界面活性剤の構造と分子量で決まる。この方法では、
溶液中で微粒子の核形成と成長が行なわれるため、微粒
子のサイズの均一性がきわめて良好なことが特徴であ
る。さらに、その粒径を６〜20ナノメーターの範囲で任
意に変えることができる。
ボニルを主原料として、窒化金属コロイドあるいは窒化
金属磁性流体を合成する技術を開発している。この方法
は鉄カーボニルFe(CO)5のような金属カーボニルと界面
活性剤をケロシンなどの無極性有機溶媒に溶解させ、そ
の溶液に、たとえばアンモニアガスNH3のような含窒素
化合物を導入しながら加熱し、溶媒中で窒化鉄のような
窒化金属微粒子を発生させ、同時に界面活性剤の働きに
より、窒化金属微粒子を非水溶媒中に分散させることに
より、窒化金属微粒子コロイド、あるいは窒化金属磁性
流体を得ることを特徴といている。界面活性剤分子はそ
の親油基を外側にして窒化金属微粒子表面に吸着し、そ
の結果、窒化金属微粒子はケロシンに可溶化される。ま
たこのような界面活性剤分子の被覆層は微粒子がそれ自
身の静磁気力でくっつき合って、凝集することを防ぎ、
分子的なスペーサーとしての役割をする。そのため微粒
子は一定の距離以上に接近することなく、その距離はほ
ぼ界面活性剤の構造と分子量で決まる。この方法では、
溶液中で微粒子の核形成と成長が行なわれるため、微粒
子のサイズの均一性がきわめて良好なことが特徴であ
る。さらに、その粒径を６〜20ナノメーターの範囲で任
意に変えることができる。
発明者らはその後さらに鋭意研究を行った結果、窒化
鉄微粒子を界面活性剤分子に被覆されたままコロイド分
散媒から取り出し、それを熱可塑性樹脂あるいは熱硬化
性樹脂の中に再分散できることを究明した。さらに、そ
の分散系に磁界をかけたまま樹脂を硬化させると、第１
図（ａ）に示すように、窒化鉄微粒子は一定の間隔をお
いて数珠状に直線的に連なって磁界をかけた方向に長く
延びて配列する。また、その配列が磁界をかけた方向と
垂直な断面において、第１図（ｂ）に示すように、三角
格子を形作って樹脂中に固定されることを電子顕微鏡観
察により確認した。ここで微粒子は界面活性剤の被覆層
のエントロビックな斥力により、一定の間隔を隔てて並
び、その間隔は使用する界面活性剤の種類と分子量によ
り制御することができる。
鉄微粒子を界面活性剤分子に被覆されたままコロイド分
散媒から取り出し、それを熱可塑性樹脂あるいは熱硬化
性樹脂の中に再分散できることを究明した。さらに、そ
の分散系に磁界をかけたまま樹脂を硬化させると、第１
図（ａ）に示すように、窒化鉄微粒子は一定の間隔をお
いて数珠状に直線的に連なって磁界をかけた方向に長く
延びて配列する。また、その配列が磁界をかけた方向と
垂直な断面において、第１図（ｂ）に示すように、三角
格子を形作って樹脂中に固定されることを電子顕微鏡観
察により確認した。ここで微粒子は界面活性剤の被覆層
のエントロビックな斥力により、一定の間隔を隔てて並
び、その間隔は使用する界面活性剤の種類と分子量によ
り制御することができる。
このような配向組成を持った材料は、後に述べる孤立
磁気分極波と呼ぶ必然的に高いと透磁率を実現させる磁
気構造を内部に包含し、それに起因する特異な磁気的性
質を有することが明らかになり、この知見に基づいてこ
の発明を完成した。
磁気分極波と呼ぶ必然的に高いと透磁率を実現させる磁
気構造を内部に包含し、それに起因する特異な磁気的性
質を有することが明らかになり、この知見に基づいてこ
の発明を完成した。
以下、実施例としてこの発明の構造について説明す
る。
る。
実施例 ７〜10ナノメーターの範囲の均一直径を有する窒化鉄
微粒子は、３〜５ナノメーターの均一な隙間を隔てて鎖
状に並んでいるとき、その物質は強磁性を示すが、配向
の方向に関して透磁率が極めて大きく、かつ抗磁力が極
めて小さい強磁性体になることが確認された。より具体
的には、粒径9nmの窒化鉄微粒子からなる窒化鉄磁性流
体を用いて実験を行ったその結果、抗磁力Hcは0.1Oe以
下、比透磁率μｒは183であった。第２図は磁性体粒子
配列格子の局在した磁気分極の双極子静磁エネルギーの
分布運動の様子とその磁気分極を例示したものである。
また、第２図（ａ）（ｂ）（ｃ）は、このような孤立磁
気分極波の伝播状態を模式的に示している。
微粒子は、３〜５ナノメーターの均一な隙間を隔てて鎖
状に並んでいるとき、その物質は強磁性を示すが、配向
の方向に関して透磁率が極めて大きく、かつ抗磁力が極
めて小さい強磁性体になることが確認された。より具体
的には、粒径9nmの窒化鉄微粒子からなる窒化鉄磁性流
体を用いて実験を行ったその結果、抗磁力Hcは0.1Oe以
下、比透磁率μｒは183であった。第２図は磁性体粒子
配列格子の局在した磁気分極の双極子静磁エネルギーの
分布運動の様子とその磁気分極を例示したものである。
また、第２図（ａ）（ｂ）（ｃ）は、このような孤立磁
気分極波の伝播状態を模式的に示している。
窒化鉄微粒子コロイド系においては、窒化鉄微粒子粒
径が12ナノメーター以上のとき、微粒子は凝集して沈澱
し、一方、窒化鉄微粒子粒径が12ナノメーター以下のと
き、微粒子は凝集せず、安定な分散系を形成している
が、後者の様な安定な分散系100部に対して、例えばア
セトン50部を添加して振とうすると、窒化鉄コロイドは
分散安定性を失って凝集し沈澱する。なおアセトン以外
にも、例えばジオキサン、酢酸アミル、酢酸メチルなど
油及び水の両方に溶ける両親媒性液体であれば何であっ
てもよい。このような微粒子が凝集した溶液に遠心分
離、あるいは磁界分離を施せば、沈澱成分を分離収集は
より効果的である。このようにして窒化鉄微粒子の粒径
がいずれであっても、窒化鉄コロイドの中から窒化鉄微
粒子分散層を分散媒から分離し、固体成分のみを取り出
すことができる。このようにして溶媒から沈澱分離さ
れ、乾燥させた微粒子はその表面に分散剤のアミン分子
が吸着しているため、それ自身でポリ塩化ビニル、ナイ
ロン、ポリエステル、ポリメタクリル酸メチル、等の極
性の小さいポリマーに対し親和性を示す。したがって乾
燥させた窒化鉄微粒子に上記のポリマーを添加し、加熱
攪はんすることにより、容易に微粒子はポリマー中に分
散し、解こうして粘性の大きいゾルが形成される。窒化
鉄微粒子のポリマーに対する割合を増加させていくと粘
性係数もそれに伴って増大し、ゾルからゲルに変化する
が、窒化鉄微粒子の濃度を80重量％以下ではゾル状態を
保つ。いったんこれを冷却硬化させた後、粉砕したもの
を例えば押し出し機を用い、加熱溶融、混練し、目的の
断面形状をもつダイから連続的に押し出し、空洞をうが
った電磁石のなかを通したのち冷却硬化させることによ
り、シートの長手方向に配向組織を作ることができる。
またエポキシやポリスチレンのような極性が大きいポリ
マーに分散させようとするときには、さらに別の界面活
性剤、例えば脂肪酸の燐酸エステル、燐酸塩、スルホン
酸エステル、スルホン酸塩、またはエチレンオキサオ
ド、プロピレンオキサイド、アミンなどを添加すると効
果的である。特にエポキシに対しては、トリオレイルフ
ォスフェートや２−エチルヘキシルホスホン酸モノ−２
−エチルヘキシル等が好適である。なおエポキシ樹脂の
場合にはアミンなどの重合開始剤を添加し、鋳型に注入
後磁界をかけながらゆっくり重合硬化させて製品を得る
ことも可能である。もちろんこれらの加工法だけでな
く、射出整形法、圧縮整形法、押出し整形法、吹込み整
形法などの加工手段を用いることもできる。
径が12ナノメーター以上のとき、微粒子は凝集して沈澱
し、一方、窒化鉄微粒子粒径が12ナノメーター以下のと
き、微粒子は凝集せず、安定な分散系を形成している
が、後者の様な安定な分散系100部に対して、例えばア
セトン50部を添加して振とうすると、窒化鉄コロイドは
分散安定性を失って凝集し沈澱する。なおアセトン以外
にも、例えばジオキサン、酢酸アミル、酢酸メチルなど
油及び水の両方に溶ける両親媒性液体であれば何であっ
てもよい。このような微粒子が凝集した溶液に遠心分
離、あるいは磁界分離を施せば、沈澱成分を分離収集は
より効果的である。このようにして窒化鉄微粒子の粒径
がいずれであっても、窒化鉄コロイドの中から窒化鉄微
粒子分散層を分散媒から分離し、固体成分のみを取り出
すことができる。このようにして溶媒から沈澱分離さ
れ、乾燥させた微粒子はその表面に分散剤のアミン分子
が吸着しているため、それ自身でポリ塩化ビニル、ナイ
ロン、ポリエステル、ポリメタクリル酸メチル、等の極
性の小さいポリマーに対し親和性を示す。したがって乾
燥させた窒化鉄微粒子に上記のポリマーを添加し、加熱
攪はんすることにより、容易に微粒子はポリマー中に分
散し、解こうして粘性の大きいゾルが形成される。窒化
鉄微粒子のポリマーに対する割合を増加させていくと粘
性係数もそれに伴って増大し、ゾルからゲルに変化する
が、窒化鉄微粒子の濃度を80重量％以下ではゾル状態を
保つ。いったんこれを冷却硬化させた後、粉砕したもの
を例えば押し出し機を用い、加熱溶融、混練し、目的の
断面形状をもつダイから連続的に押し出し、空洞をうが
った電磁石のなかを通したのち冷却硬化させることによ
り、シートの長手方向に配向組織を作ることができる。
またエポキシやポリスチレンのような極性が大きいポリ
マーに分散させようとするときには、さらに別の界面活
性剤、例えば脂肪酸の燐酸エステル、燐酸塩、スルホン
酸エステル、スルホン酸塩、またはエチレンオキサオ
ド、プロピレンオキサイド、アミンなどを添加すると効
果的である。特にエポキシに対しては、トリオレイルフ
ォスフェートや２−エチルヘキシルホスホン酸モノ−２
−エチルヘキシル等が好適である。なおエポキシ樹脂の
場合にはアミンなどの重合開始剤を添加し、鋳型に注入
後磁界をかけながらゆっくり重合硬化させて製品を得る
ことも可能である。もちろんこれらの加工法だけでな
く、射出整形法、圧縮整形法、押出し整形法、吹込み整
形法などの加工手段を用いることもできる。
第３図は、高周波インダクターのトロイダルコアを例
示したものであり、磁性体微粒子配列格子による複合磁
性材料（１）を使用している。
示したものであり、磁性体微粒子配列格子による複合磁
性材料（１）を使用している。
また、第４図は、チップ型インダクターを例示し、磁
性体微粒子配列格子複合磁性材料（２）、コイル（３）
および電極（４）を示している。
性体微粒子配列格子複合磁性材料（２）、コイル（３）
および電極（４）を示している。
第５図は、高周波インダクターのコアを例示してい
る。フェライトコアまたはダストコア（５）および隙間
の充填剤（６）を示している。
る。フェライトコアまたはダストコア（５）および隙間
の充填剤（６）を示している。
これに限られることなく、この発明の配列格子構造の
様々な応用が考えられる。
様々な応用が考えられる。
（発明の効果） 以上詳しく説明したように、この発明により、以下の
通りの優れた効果が実現される。
通りの優れた効果が実現される。
〈１〉微粉末を絶縁して圧縮成形したダストコアと比較
して、より高い周波数領域まで高い透磁率を実現するこ
とができる。
して、より高い周波数領域まで高い透磁率を実現するこ
とができる。
〈２〉個々の微粒子が電気的に絶縁されるため、交流ま
たは高周波磁芯として用いたとき、渦電流損失が小さ
い。
たは高周波磁芯として用いたとき、渦電流損失が小さ
い。
〈３〉磁化はヒステリシスをもたないため、交流または
高周波磁芯として用いたとき、ヒステリシス損失がな
い。
高周波磁芯として用いたとき、ヒステリシス損失がな
い。
〈４〉軟質で、可とう性に富んだ高透磁率材料を得るこ
とができる。
とができる。
〈５〉射出成形法、圧縮成形法、押出し成形法、吹込み
成形法などの加工成形技術により、シート、板、管状な
ど様々な形状の高透磁率磁性体を容易に製造することが
できる。
成形法などの加工成形技術により、シート、板、管状な
ど様々な形状の高透磁率磁性体を容易に製造することが
できる。
〈６〉表面実装インダクター（チップ型インダクターに
応用すると、その製造が極めて容易となり、またインダ
クターの形状を自由に変えることができる。
応用すると、その製造が極めて容易となり、またインダ
クターの形状を自由に変えることができる。
〈７〉安価であり、かつ、多量生産が容易である。
第１図（ａ）（ｂ）は、この発明の格子構造を例示した
拡大側断面図と正断面図である。 第２図は、磁性体微粒子配列格子の局在した磁気分極の
双極子静磁エネルギーの分布とその磁気分極の運動の様
子を示した模式図である。 第３図、第４図および第５図は、各々、高周波インダク
ターのトロイダルコア、チップ型インダクター、および
高周波インダクターのコアを示した斜視図である。 １……配列格子複合磁性材料 ２……配列格子複合磁性材料 ３……コイル ４……電極 ５……フェライトコアまたはダストコア ６……充填剤
拡大側断面図と正断面図である。 第２図は、磁性体微粒子配列格子の局在した磁気分極の
双極子静磁エネルギーの分布とその磁気分極の運動の様
子を示した模式図である。 第３図、第４図および第５図は、各々、高周波インダク
ターのトロイダルコア、チップ型インダクター、および
高周波インダクターのコアを示した斜視図である。 １……配列格子複合磁性材料 ２……配列格子複合磁性材料 ３……コイル ４……電極 ５……フェライトコアまたはダストコア ６……充填剤
Claims (3)
- 【請求項１】媒質中で、一様なサイズの磁性体微粒子が
一様な微小間隔を介して鎖状に配列していることを特徴
とする磁性体微粒子の配列格子構造。 - 【請求項２】磁性体微粒子は、超常磁性を示す程度に小
さい請求項１の配列格子構造。 - 【請求項３】磁性体微粒子は、磁性流体微粒子である請
求項１または２の配列格子構造。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2316227A JPH0810653B2 (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 磁性体微粒子の配列格子構造 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2316227A JPH0810653B2 (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 磁性体微粒子の配列格子構造 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04188705A JPH04188705A (ja) | 1992-07-07 |
| JPH0810653B2 true JPH0810653B2 (ja) | 1996-01-31 |
Family
ID=18074726
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2316227A Expired - Lifetime JPH0810653B2 (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 磁性体微粒子の配列格子構造 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0810653B2 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB9908179D0 (en) * | 1999-04-09 | 1999-06-02 | Univ Cambridge Tech | Magnetic materials |
| KR100456612B1 (ko) * | 2002-07-10 | 2004-11-09 | 학교법인고려중앙학원 | 점탄성 용액을 이용한 비콜로이드 입자의 정렬방법 |
| KR101716517B1 (ko) * | 2009-02-23 | 2017-03-14 | 더 리전트 오브 더 유니버시티 오브 캘리포니아 | 비극성 용매에서 자기 가변성 광자 결정의 조립 |
| JP5765907B2 (ja) * | 2009-11-09 | 2015-08-19 | 株式会社フェローテック | 磁性部材および電子部品 |
| US10975457B2 (en) * | 2012-08-02 | 2021-04-13 | Toyota Motor Engineering & Manufacturing North America, Inc. | Iron cobalt ternary alloy and silica magnetic core |
| JP2014241314A (ja) * | 2013-06-11 | 2014-12-25 | 株式会社デンソー | 磁心およびコイル部材 |
| JP6748446B2 (ja) * | 2016-02-24 | 2020-09-02 | 株式会社デンソー | 磁心およびコイル部材 |
| CN115210829A (zh) * | 2020-04-02 | 2022-10-18 | 株式会社村田制作所 | 磁性材料和电感器 |
| JP7359292B2 (ja) * | 2020-04-02 | 2023-10-11 | 株式会社村田製作所 | 磁性材料およびインダクタ |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5295095A (en) * | 1976-02-05 | 1977-08-10 | Fuji Electric Co Ltd | Magnetic fluid |
| JPS6119103A (ja) * | 1984-07-06 | 1986-01-28 | Japan Synthetic Rubber Co Ltd | 磁性粒子 |
| JPH0766887B2 (ja) * | 1987-01-27 | 1995-07-19 | 日本精工株式会社 | 熱硬化型磁性流体 |
-
1990
- 1990-11-22 JP JP2316227A patent/JPH0810653B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04188705A (ja) | 1992-07-07 |
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