JPH0782175A - 炭化水素と一酸化炭素の製造方法 - Google Patents
炭化水素と一酸化炭素の製造方法Info
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- JPH0782175A JPH0782175A JP5252393A JP25239393A JPH0782175A JP H0782175 A JPH0782175 A JP H0782175A JP 5252393 A JP5252393 A JP 5252393A JP 25239393 A JP25239393 A JP 25239393A JP H0782175 A JPH0782175 A JP H0782175A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 無触媒下で、メタンを酸化カップリング反応
させて、炭化水素と一酸化炭素とを高収率で製造する方
法を提供する。 【構成】 メタンまたはメタンを含む天然ガスと、分子
状酸素または含酸素ガスとを、無触媒、６５０〜１００
０℃、全原料ガスに対し５〜６０ｖｏｌ％の二酸化炭素
の存在下で、反応させる。この二酸化炭素として、本発
明の方法によるメタンの酸化カップリング反応によって
副生する二酸化炭素を使用してもよい。二酸化炭素の添
加により、Ｃ２炭化水素と一酸化炭素の収率を向上させ
ることができる。
させて、炭化水素と一酸化炭素とを高収率で製造する方
法を提供する。 【構成】 メタンまたはメタンを含む天然ガスと、分子
状酸素または含酸素ガスとを、無触媒、６５０〜１００
０℃、全原料ガスに対し５〜６０ｖｏｌ％の二酸化炭素
の存在下で、反応させる。この二酸化炭素として、本発
明の方法によるメタンの酸化カップリング反応によって
副生する二酸化炭素を使用してもよい。二酸化炭素の添
加により、Ｃ２炭化水素と一酸化炭素の収率を向上させ
ることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、メタンのいわゆる酸化
カップリング反応を、二酸化炭素の存在下で行ない、炭
素数２以上の炭化水素と一酸化炭素とを製造する方法に
関する。
カップリング反応を、二酸化炭素の存在下で行ない、炭
素数２以上の炭化水素と一酸化炭素とを製造する方法に
関する。
【０００２】
【技術背景】メタンは、天然ガスの主成分として世界に
豊富に存在する資源であるが、その反応性の低さのた
め、そのほとんどが燃料として消費されており、化学工
業原料としての利用法は限られている。
豊富に存在する資源であるが、その反応性の低さのた
め、そのほとんどが燃料として消費されており、化学工
業原料としての利用法は限られている。
【０００３】例外的に、１９８２年に、ケラー氏とバー
ジン氏とにより、種々の金属酸化物を触媒とし、これら
の触媒にメタンを接触させて一定時間反応させると、エ
タンやエチレンが生成し、その後メタンの供給を停止し
て、触媒を酸素で再度金属酸化物に再生させた後、メタ
ンを供給することを繰り返すことによって、間欠的にエ
タンやエチレンが生成することが、アメリカ合衆国発
行、ジャーナル・オブ・キャタリシス誌、第３巻、９〜
１９ページに報告されている。
ジン氏とにより、種々の金属酸化物を触媒とし、これら
の触媒にメタンを接触させて一定時間反応させると、エ
タンやエチレンが生成し、その後メタンの供給を停止し
て、触媒を酸素で再度金属酸化物に再生させた後、メタ
ンを供給することを繰り返すことによって、間欠的にエ
タンやエチレンが生成することが、アメリカ合衆国発
行、ジャーナル・オブ・キャタリシス誌、第３巻、９〜
１９ページに報告されている。
【０００４】それ以来、メタンの酸化カップリング反応
と呼ばれるこの反応に有用な触媒が数多く報告されて来
ている。しかし、多くの場合、メタンの転化率や生成物
中のＣ２炭化水素の選択率が依然として低く、実用触媒
としての性能は、それほど高くない。
と呼ばれるこの反応に有用な触媒が数多く報告されて来
ている。しかし、多くの場合、メタンの転化率や生成物
中のＣ２炭化水素の選択率が依然として低く、実用触媒
としての性能は、それほど高くない。
【０００５】一方、特開昭６３−２２２１２６号公報に
は、触媒による酸化カップリング反応における触媒の調
製や再生などの煩雑さと不十分な結果とを改善するた
め、無触媒で酸化カップリングを行なわせ、かつ反応速
度を大きくするため、加圧条件を採用する方法が開示さ
れている。
は、触媒による酸化カップリング反応における触媒の調
製や再生などの煩雑さと不十分な結果とを改善するた
め、無触媒で酸化カップリングを行なわせ、かつ反応速
度を大きくするため、加圧条件を採用する方法が開示さ
れている。
【０００６】しかし、この公開公報に開示の方法は、触
媒使用に伴う煩雑さは解決されるものの、メタンの転化
率はもちろん、炭素数２以上の炭化水素および一酸化炭
素という目的物の収率もが低く、実用的な反応方法とは
言えない。
媒使用に伴う煩雑さは解決されるものの、メタンの転化
率はもちろん、炭素数２以上の炭化水素および一酸化炭
素という目的物の収率もが低く、実用的な反応方法とは
言えない。
【０００７】以上のようなことから、無触媒下におい
て、メタンの高転化率および目的物の高収率が達成でき
る反応方法の開発が望まれている。
て、メタンの高転化率および目的物の高収率が達成でき
る反応方法の開発が望まれている。
【０００８】
【発明の目的】本発明は、このような要求に応えるもの
で、無触媒下での反応により、炭素数２以上の炭化水素
と一酸化炭素という目的物の収率を向上させ得る、これ
ら目的物の製造方法を提供することを目的とする。
で、無触媒下での反応により、炭素数２以上の炭化水素
と一酸化炭素という目的物の収率を向上させ得る、これ
ら目的物の製造方法を提供することを目的とする。
【０００９】
【目的を達成するための手段】本発明者は、上記目的を
達成するため、無触媒下でのメタン酸化カップリング反
応時に種々の化合物を添加することを検討した結果、
（１）二酸化炭素を添加するとエタン、エチレンなどの
炭素数２以上の炭化水素と一酸化炭素とを、高活性、高
選択率で製造し得ること、および添加した二酸化炭素の
一部が有用な一酸化炭素に変換すること、（２）上記の
二酸化炭素として、メタンの酸化カップリング反応によ
って副生する二酸化炭素、好ましくは本発明の反応系で
副生する二酸化炭素を使用すれば、二酸化炭素を調達す
る必要がなくなり、原料コストの低減などを図ることが
できること、の知見を得た。
達成するため、無触媒下でのメタン酸化カップリング反
応時に種々の化合物を添加することを検討した結果、
（１）二酸化炭素を添加するとエタン、エチレンなどの
炭素数２以上の炭化水素と一酸化炭素とを、高活性、高
選択率で製造し得ること、および添加した二酸化炭素の
一部が有用な一酸化炭素に変換すること、（２）上記の
二酸化炭素として、メタンの酸化カップリング反応によ
って副生する二酸化炭素、好ましくは本発明の反応系で
副生する二酸化炭素を使用すれば、二酸化炭素を調達す
る必要がなくなり、原料コストの低減などを図ることが
できること、の知見を得た。
【００１０】本発明は、これらの知見に基づくもので、
全原料ガスに対し５〜６０ｖｏｌ％の二酸化炭素の存在
下、６５０〜１０００℃において、無触媒で、メタンま
たはメタンを含む天然ガスを酸素または含酸素ガスと反
応させる（すなわち、メタンを酸化カップリング反応さ
せる）ことを特徴とする炭化水素と一酸化炭素を製造す
る方法を要旨とする。
全原料ガスに対し５〜６０ｖｏｌ％の二酸化炭素の存在
下、６５０〜１０００℃において、無触媒で、メタンま
たはメタンを含む天然ガスを酸素または含酸素ガスと反
応させる（すなわち、メタンを酸化カップリング反応さ
せる）ことを特徴とする炭化水素と一酸化炭素を製造す
る方法を要旨とする。
【００１１】このとき、二酸化炭素として、上記のメタ
ンまたはメタンを含む天然ガスと、酸素または含酸素ガ
スとの反応によって副生する二酸化炭素を使用すること
もできる。
ンまたはメタンを含む天然ガスと、酸素または含酸素ガ
スとの反応によって副生する二酸化炭素を使用すること
もできる。
【００１２】本発明の方法におけるメタンの酸化カップ
リング反応の詳細を、以下に説明する。
リング反応の詳細を、以下に説明する。
【００１３】この反応の原料であるメタンは、通常は、
天然ガスから分離したものを用いるが、石炭、その他の
物質から製造されたものを用いてもよい。また、メタン
を含む天然ガスそのものを用いることもできる。
天然ガスから分離したものを用いるが、石炭、その他の
物質から製造されたものを用いてもよい。また、メタン
を含む天然ガスそのものを用いることもできる。
【００１４】酸素は、空気から深冷分離されたものや、
ガス分離膜により濃縮されたものなどを用いることがで
きる。また、空気中の酸素をそのまま（すなわち、空気
を含酸素ガスとして）用いることもできる。
ガス分離膜により濃縮されたものなどを用いることがで
きる。また、空気中の酸素をそのまま（すなわち、空気
を含酸素ガスとして）用いることもできる。
【００１５】二酸化炭素は、本発明の反応により副生す
るものを濃縮して用いてもよいし、空気から深冷分離さ
れたものや、ガス分離膜により濃縮されたものなどを用
いることもできる。
るものを濃縮して用いてもよいし、空気から深冷分離さ
れたものや、ガス分離膜により濃縮されたものなどを用
いることもできる。
【００１６】このような原料ガスにおいて、メタンまた
はメタン含有天然ガスと、酸素または含酸素ガスとは、
メタンと酸素の混合比率が、ＣＨ４／Ｏ２（モル比）＝
２以上、好ましくは５以上となるように、混合して用い
る。モル比が２未満では、好ましくない二酸化炭素の生
成が多くなる。モル比の上限は、特に制限しないが、あ
まり大きすぎると、目的物である炭素数２以上の炭化水
素および一酸化炭素の濃度が低くなって、その回収に高
コストを要することとなるため、１３程度とすることが
好ましい。
はメタン含有天然ガスと、酸素または含酸素ガスとは、
メタンと酸素の混合比率が、ＣＨ４／Ｏ２（モル比）＝
２以上、好ましくは５以上となるように、混合して用い
る。モル比が２未満では、好ましくない二酸化炭素の生
成が多くなる。モル比の上限は、特に制限しないが、あ
まり大きすぎると、目的物である炭素数２以上の炭化水
素および一酸化炭素の濃度が低くなって、その回収に高
コストを要することとなるため、１３程度とすることが
好ましい。
【００１７】上記のメタンまたはメタン含有天然ガス
と、酸素または含酸素ガスとの混合ガスには、希釈剤と
して、ヘリウム、アルゴン、窒素などの不活性ガスを共
存させることはもちろん差し支えない。
と、酸素または含酸素ガスとの混合ガスには、希釈剤と
して、ヘリウム、アルゴン、窒素などの不活性ガスを共
存させることはもちろん差し支えない。
【００１８】二酸化炭素の添加量は、全原料ガスに対し
５〜６０ｖｏｌ％とする。５ｖｏｌ％未満では、二酸化
炭素の添加効果がなく、６０ｖｏｌ％を越えると、全原
料ガス中のメタンと酸素の割合が相対的に減少しすぎ
て、反応効率が低下するのみならず、目的物の単離も困
難となる。好ましい二酸化炭素の添加量は、１０〜４０
ｖｏｌ％である。
５〜６０ｖｏｌ％とする。５ｖｏｌ％未満では、二酸化
炭素の添加効果がなく、６０ｖｏｌ％を越えると、全原
料ガス中のメタンと酸素の割合が相対的に減少しすぎ
て、反応効率が低下するのみならず、目的物の単離も困
難となる。好ましい二酸化炭素の添加量は、１０〜４０
ｖｏｌ％である。
【００１９】本発明の方法では、以上の混合ガスを、反
応管に供給し、６５０〜１０００℃で反応を行なう。反
応温度が６５０℃未満では、メタンの転化速度が著しく
減少し、１０００℃を越えると、使用できる反応管の材
料に問題がある上、炭素数２以上の炭化水素の選択性が
低下するので、好ましくない。好ましい反応温度は、６
５０〜８５０℃である。
応管に供給し、６５０〜１０００℃で反応を行なう。反
応温度が６５０℃未満では、メタンの転化速度が著しく
減少し、１０００℃を越えると、使用できる反応管の材
料に問題がある上、炭素数２以上の炭化水素の選択性が
低下するので、好ましくない。好ましい反応温度は、６
５０〜８５０℃である。
【００２０】反応圧力は、大気圧としてもよく、必要に
応じて加圧してもよい。加圧する場合は、通常１〜２０
気圧（約０．１〜２．０ＭＰａ）、好ましくは１〜１２
気圧（約０．１〜１．２ＭＰａ）、さらに好ましくは５
〜１０気圧（約０．５〜１．０ＭＰａ）である。
応じて加圧してもよい。加圧する場合は、通常１〜２０
気圧（約０．１〜２．０ＭＰａ）、好ましくは１〜１２
気圧（約０．１〜１．２ＭＰａ）、さらに好ましくは５
〜１０気圧（約０．５〜１．０ＭＰａ）である。
【００２１】本発明の方法を実施する際に使用される反
応装置は、流通型反応装置あるいは完全混合型反応装置
など、いずれの態様のものでもよい。
応装置は、流通型反応装置あるいは完全混合型反応装置
など、いずれの態様のものでもよい。
【００２２】以上の本発明の方法によって得られる炭化
水素のうち、特に、エチレンは、基礎化学品として重要
であり、また重合することによってガソリンなどの液体
燃料とすることもできる。また、エタンは、脱水素反応
によりエチレンとすることができるため、エチレンと同
様に重要である。さらに、一酸化炭素は、燃料として、
さらにメタノール合成やフィッシャー・トロプシュ合成
の原料として有用である。
水素のうち、特に、エチレンは、基礎化学品として重要
であり、また重合することによってガソリンなどの液体
燃料とすることもできる。また、エタンは、脱水素反応
によりエチレンとすることができるため、エチレンと同
様に重要である。さらに、一酸化炭素は、燃料として、
さらにメタノール合成やフィッシャー・トロプシュ合成
の原料として有用である。
【００２３】なお、本発明の方法で得られる炭化水素
は、炭素数が２のエタン、エチレンが主であるが、これ
らの他に、プロパン、プロピレン、ブタン、ブチレンな
どの炭素数が２以上のものも僅かに含まれる。ただし、
炭素数があまり大きいものは得られず、炭素数の上限は
４程度である。
は、炭素数が２のエタン、エチレンが主であるが、これ
らの他に、プロパン、プロピレン、ブタン、ブチレンな
どの炭素数が２以上のものも僅かに含まれる。ただし、
炭素数があまり大きいものは得られず、炭素数の上限は
４程度である。
【００２４】また、本発明の方法は、添加した二酸化炭
素の一部が一酸化炭素に転化するため、不用な二酸化炭
素の有効利用方法と言うこともできる。
素の一部が一酸化炭素に転化するため、不用な二酸化炭
素の有効利用方法と言うこともできる。
【００２５】
【作用】本発明における二酸化炭素の役割は、明確に把
握されているわけではないが、実施例において示すよう
に、酸素転化率がほとんど１００％であっても、二酸化
炭素添加量を増やして行くと、目的物の収率が上昇する
ことから、少なくとも二酸化炭素からの酸素が反応に寄
与していると考えられる。
握されているわけではないが、実施例において示すよう
に、酸素転化率がほとんど１００％であっても、二酸化
炭素添加量を増やして行くと、目的物の収率が上昇する
ことから、少なくとも二酸化炭素からの酸素が反応に寄
与していると考えられる。
【００２６】また、この他に、分子量の大きい二酸化炭
素が、２個のメチルラジカルが結合してエタンを生成す
る際の過剰なエネルギーを吸収して、エタンが再び分解
することを防止する（第３体効果）のも一因と考えられ
る。
素が、２個のメチルラジカルが結合してエタンを生成す
る際の過剰なエネルギーを吸収して、エタンが再び分解
することを防止する（第３体効果）のも一因と考えられ
る。
【００２７】
実施例１，２ 加圧・常圧流通装置を用い、反応器は、管型のインコロ
イＨ型のもので、内部に石英管を挿入することにより金
属表面での反応を無視できるようにしたものを使用し
た。反応条件は、圧力が１気圧、温度が８００℃または
８５０℃、原料組成ガスがＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２：ＣＯ２
＝１０：１：４：６（モル比）、全ガス流量が１００ｍ
ｌ／ｍｉｎとした。このようにして本発明の方法に沿っ
た反応を行った結果を、表１に示す。
イＨ型のもので、内部に石英管を挿入することにより金
属表面での反応を無視できるようにしたものを使用し
た。反応条件は、圧力が１気圧、温度が８００℃または
８５０℃、原料組成ガスがＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２：ＣＯ２
＝１０：１：４：６（モル比）、全ガス流量が１００ｍ
ｌ／ｍｉｎとした。このようにして本発明の方法に沿っ
た反応を行った結果を、表１に示す。
【００２８】比較例１，２ 原料ガスの組成をＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２＝１０：１：１０
（モル比）に代えた以外は、実施例１，２と同一条件で
反応を行なった。この結果を、表１に併せて示す。
（モル比）に代えた以外は、実施例１，２と同一条件で
反応を行なった。この結果を、表１に併せて示す。
【００２９】
【表１】
【００３０】表１から明らかなように、希釈剤としての
Ｎ２の６０％をＣＯ２で置き換えた実施例１，２では、
Ｎ２のみを使用している比較例１，２に比べ、Ｃ２とＣ
Ｏの生成量が増加することがわかる。また、ＣＯ２を添
加する実施例１における８００℃でのＣ２の収率は、Ｃ
Ｏ２無添加の比較例１に比べ、４．２倍にも達している
ことがわかる。
Ｎ２の６０％をＣＯ２で置き換えた実施例１，２では、
Ｎ２のみを使用している比較例１，２に比べ、Ｃ２とＣ
Ｏの生成量が増加することがわかる。また、ＣＯ２を添
加する実施例１における８００℃でのＣ２の収率は、Ｃ
Ｏ２無添加の比較例１に比べ、４．２倍にも達している
ことがわかる。
【００３１】実施例３〜５ 実施例１，２と同一の装置を用いた。反応条件は、圧力
が７気圧、温度が７５０℃、原料ガス組成が、ＣＨ４：
Ｏ２：Ｎ２＝１０：１：１０（モル比）を基本として、
このうちのＮ２の２０ｖｏｌ％をＣＯ２に代えた場合
（全ガス中のＣＯ２の割合９．５ｖｏｌ％に相当）を実
施例３、Ｎ２の４０ｖｏｌ％をＣＯ２に代えた場合（同
１９ｖｏｌ％）を実施例４、Ｎ２の８０ｖｏｌ％をＣＯ
２に代えた場合（同３８ｖｏｌ％）を実施例５とし、全
ガス供給量が２１０ｍｌ／ｍｉｎとした。このようにし
て本発明の方法に沿った反応を行った結果を、表２に示
す。また、表２の結果のうち、ＣＯ２の添加量と生成物
の収率との関係を図１に示す。
が７気圧、温度が７５０℃、原料ガス組成が、ＣＨ４：
Ｏ２：Ｎ２＝１０：１：１０（モル比）を基本として、
このうちのＮ２の２０ｖｏｌ％をＣＯ２に代えた場合
（全ガス中のＣＯ２の割合９．５ｖｏｌ％に相当）を実
施例３、Ｎ２の４０ｖｏｌ％をＣＯ２に代えた場合（同
１９ｖｏｌ％）を実施例４、Ｎ２の８０ｖｏｌ％をＣＯ
２に代えた場合（同３８ｖｏｌ％）を実施例５とし、全
ガス供給量が２１０ｍｌ／ｍｉｎとした。このようにし
て本発明の方法に沿った反応を行った結果を、表２に示
す。また、表２の結果のうち、ＣＯ２の添加量と生成物
の収率との関係を図１に示す。
【００３２】図１中、曲線１がＣ２飽和炭化水素の収率
を示し、曲線２と曲線１との差がＣ２不飽和炭化水素の
収率を示し、曲線３と曲線２との差が一酸化炭素の収率
を示し、曲線４がＯ２転化率を示している。
を示し、曲線２と曲線１との差がＣ２不飽和炭化水素の
収率を示し、曲線３と曲線２との差が一酸化炭素の収率
を示し、曲線４がＯ２転化率を示している。
【００３３】図１から明らかなように、Ｎ２中のＣＯ２
が２０ｖｏｌ％以下の条件では、目的物であるＣ２炭化
水素と一酸化炭素の収率が低く、Ｎ２中のＣＯ２が２０
ｖｏｌ％を超えて増加するのに伴い、目的物の収率が上
昇する。したがって、好ましいＣＯ２の添加量は、Ｎ２
中で２０〜８０ｖｏｌ％、全原料ガス中では１０〜４０
ｖｏｌ％である。また、図１より、酸素転化率が約１０
０％であるにもかかわらず、ＣＯ２の添加量の増大とと
もに、目的物の収率が上昇していることから、少なくと
もＣＯ２からの酸素が反応に寄与していると考えられ
る。
が２０ｖｏｌ％以下の条件では、目的物であるＣ２炭化
水素と一酸化炭素の収率が低く、Ｎ２中のＣＯ２が２０
ｖｏｌ％を超えて増加するのに伴い、目的物の収率が上
昇する。したがって、好ましいＣＯ２の添加量は、Ｎ２
中で２０〜８０ｖｏｌ％、全原料ガス中では１０〜４０
ｖｏｌ％である。また、図１より、酸素転化率が約１０
０％であるにもかかわらず、ＣＯ２の添加量の増大とと
もに、目的物の収率が上昇していることから、少なくと
もＣＯ２からの酸素が反応に寄与していると考えられ
る。
【００３４】比較例３ 原料ガスの組成をＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２＝１０：１：１０
（モル比）とする（すなわち、実施例３〜５の基本原料
ガス組成とする）以外は、実施例３〜５と同一条件で反
応を行なった。この結果を、表２および図１（ＣＯ２の
添加量が０のデータ）に示す。
（モル比）とする（すなわち、実施例３〜５の基本原料
ガス組成とする）以外は、実施例３〜５と同一条件で反
応を行なった。この結果を、表２および図１（ＣＯ２の
添加量が０のデータ）に示す。
【００３５】
【表２】
【００３６】実施例６〜８，比較例４ 実施例１，２と同一の装置を用いた。反応条件は、温度
が７５０℃、原料ガス組成がＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２＋ＣＯ
２＝１０：１：１０（モル比）を基本とし、Ｎ２＋ＣＯ
２中のＣＯ２の割合を０ｖｏｌ％（比較例４）、２０ｖ
ｏｌ％（実施例６）、４０ｖｏｌ％（実施例７）、８０
ｖｏｌ％（実施例８）とした。このようにして反応を行
ったときのエチレン、エタン、ＣＯの生成速度と、ＣＯ
２の消費速度との関係を、図２に示す。
が７５０℃、原料ガス組成がＣＨ４：Ｏ２：Ｎ２＋ＣＯ
２＝１０：１：１０（モル比）を基本とし、Ｎ２＋ＣＯ
２中のＣＯ２の割合を０ｖｏｌ％（比較例４）、２０ｖ
ｏｌ％（実施例６）、４０ｖｏｌ％（実施例７）、８０
ｖｏｌ％（実施例８）とした。このようにして反応を行
ったときのエチレン、エタン、ＣＯの生成速度と、ＣＯ
２の消費速度との関係を、図２に示す。
【００３７】図２から明らかなように、一酸化炭素が二
酸化炭素の消費にほぼ見合う分だけ増加していることが
わかる。
酸化炭素の消費にほぼ見合う分だけ増加していることが
わかる。
【００３８】
【発明の効果】本発明の方法による二酸化炭素存在下に
おけるメタンの酸化カップリング反応は、従来の二酸化
炭素無添加での当該反応に比べ、Ｃ２以上の炭化水素の
生成量を増加することができ、かつ一酸化炭素の生成量
も多くなる。したがって、本発明の方法によれば、合成
ガスの原料として有用な炭化水素や一酸化炭素を、高収
率で製造することができる。また、本発明の方法は、不
用な二酸化炭素の一部が、有用な一酸化炭素に変換する
ため、本発明の方法などにより副生する不用な二酸化炭
素の有効利用の観点からも有用である。
おけるメタンの酸化カップリング反応は、従来の二酸化
炭素無添加での当該反応に比べ、Ｃ２以上の炭化水素の
生成量を増加することができ、かつ一酸化炭素の生成量
も多くなる。したがって、本発明の方法によれば、合成
ガスの原料として有用な炭化水素や一酸化炭素を、高収
率で製造することができる。また、本発明の方法は、不
用な二酸化炭素の一部が、有用な一酸化炭素に変換する
ため、本発明の方法などにより副生する不用な二酸化炭
素の有効利用の観点からも有用である。
【図１】７５０℃におけるメタンの加圧酸化カップリン
グ反応における二酸化炭素の添加量が生成物の収率に及
ぼす影響を示すグラフである。
グ反応における二酸化炭素の添加量が生成物の収率に及
ぼす影響を示すグラフである。
【図２】７５０℃におけるメタンの加圧酸化カップリン
グ反応における反応物、特に一酸化炭素の生成速度と二
酸化炭素との消費速度の関係を示すグラフである。
グ反応における反応物、特に一酸化炭素の生成速度と二
酸化炭素との消費速度の関係を示すグラフである。
Claims (2)
- 【請求項１】 メタンまたはメタンを含む天然ガスと、
酸素または含酸素ガスとを、無触媒、６５０〜１０００
℃、全原料ガスに対し５〜６０ｖｏｌ％の二酸化炭素の
存在下で、反応させることを特徴とする炭化水素と一酸
化炭素の製造方法。 - 【請求項２】 二酸化炭素として、請求項１記載の反応
によって副生する二酸化炭素を使用することを特徴とす
る請求項１記載の炭化水素と一酸化炭素の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5252393A JPH0782175A (ja) | 1993-09-14 | 1993-09-14 | 炭化水素と一酸化炭素の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5252393A JPH0782175A (ja) | 1993-09-14 | 1993-09-14 | 炭化水素と一酸化炭素の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0782175A true JPH0782175A (ja) | 1995-03-28 |
Family
ID=17236708
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5252393A Pending JPH0782175A (ja) | 1993-09-14 | 1993-09-14 | 炭化水素と一酸化炭素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0782175A (ja) |
-
1993
- 1993-09-14 JP JP5252393A patent/JPH0782175A/ja active Pending
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