JPH0761843B2 - メタノ−ル分解装置の圧力スイング式ガス分離器 - Google Patents
メタノ−ル分解装置の圧力スイング式ガス分離器Info
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- JPH0761843B2 JPH0761843B2 JP60176858A JP17685885A JPH0761843B2 JP H0761843 B2 JPH0761843 B2 JP H0761843B2 JP 60176858 A JP60176858 A JP 60176858A JP 17685885 A JP17685885 A JP 17685885A JP H0761843 B2 JPH0761843 B2 JP H0761843B2
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- adsorption
- hydrogen
- methanol
- carbon monoxide
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、メタノールを分解して水素ガス、あるいは一
酸化炭素ガス、あるいはこれらの混合ガスを製造するメ
タノール分解装置で水素と一酸化炭素の分離に使用され
る圧力スイング式ガス分離器に関する。
酸化炭素ガス、あるいはこれらの混合ガスを製造するメ
タノール分解装置で水素と一酸化炭素の分離に使用され
る圧力スイング式ガス分離器に関する。
現代産業における水素の重要性は今さら強調するまでも
ない。
ない。
すなわち、アンモニア合成、メタノール合成、石油精製
工業などの低濃度多量消費型から半導体工業、宇宙産業
などの高濃度小量消費型に到るまで、有機・無機化学工
業、食品、治金、電気、原子力エネルギーなどの広い分
野で水素は不可決で安価な水素の製造法が叫ばれて久し
い。しかし、安価な水素製造法の新規な技術開発は、安
易ではなく、小量の場合には水の電気分解、大量の場合
にはブタン、ナフサなどの炭化水素の接触改質によつて
製造されている。
工業などの低濃度多量消費型から半導体工業、宇宙産業
などの高濃度小量消費型に到るまで、有機・無機化学工
業、食品、治金、電気、原子力エネルギーなどの広い分
野で水素は不可決で安価な水素の製造法が叫ばれて久し
い。しかし、安価な水素製造法の新規な技術開発は、安
易ではなく、小量の場合には水の電気分解、大量の場合
にはブタン、ナフサなどの炭化水素の接触改質によつて
製造されている。
一方、一酸化炭素は有機化学工業でのカルボニル化反応
やオキソ反応、酢酸やエチレングリコール製造に使われ
るほか、最近は特にC1化学の原料として注目されてい
る。しかし、この一酸化炭素も安価に製造するのは困難
で、ブタンあるいは重質油等の炭化水素の部分酸化反
応、あるいは製鉄所廃ガスなどの一酸化炭素を含むガス
からの回収などにより製造しているが、工程が複雑なた
め、水素よりもむしろ高価なガスとなつている。
やオキソ反応、酢酸やエチレングリコール製造に使われ
るほか、最近は特にC1化学の原料として注目されてい
る。しかし、この一酸化炭素も安価に製造するのは困難
で、ブタンあるいは重質油等の炭化水素の部分酸化反
応、あるいは製鉄所廃ガスなどの一酸化炭素を含むガス
からの回収などにより製造しているが、工程が複雑なた
め、水素よりもむしろ高価なガスとなつている。
さらに、水素と一酸化炭素の混合を色々な比率で必要と
する場合も多いが、この場合も重質油、石炭などの部分
酸化で製造しており、これもまた高価なものである。
する場合も多いが、この場合も重質油、石炭などの部分
酸化で製造しており、これもまた高価なものである。
このような従来の水素、一酸化炭素、あるいはその混合
ガスを製造する方法にかわるものとしてメタノールの改
質、あるいは分解の反応を利用することができる。この
反応工程は以下のとおりである。
ガスを製造する方法にかわるものとしてメタノールの改
質、あるいは分解の反応を利用することができる。この
反応工程は以下のとおりである。
すなわち、製品として水素を得る場合にはメタノールの
水蒸気改質反応により次式が進行する。
水蒸気改質反応により次式が進行する。
CH3OH＋H2O→3H2＋CO2 ………（１） また、製品として水素と一酸化炭素の混合ガスを得る場
合には、メタノールの分解反応で次式が進行する。
合には、メタノールの分解反応で次式が進行する。
CH3OH→2H2,CO ………（２） このいずれの反応も触媒下での反応で、反応温度は300
〜400℃での吸熱反応であり、（１）式では11.5Kcal/モ
ルメタノール、（２）式では21.4Kcal/モルメタノール
の反応熱を必要とする。
〜400℃での吸熱反応であり、（１）式では11.5Kcal/モ
ルメタノール、（２）式では21.4Kcal/モルメタノール
の反応熱を必要とする。
従来の技術を第４図に示し、その内容を簡単に説明す
る。
る。
所定の流量比に調整されたメタノールと水はメタノール
供給ライン１、及び純水供給ライン２から供給し、原料
予熱器３で反応器７からの出口ガスと熱交換を行つた
後、蒸発加熱器４にて反応器入口温度まで昇温し、反応
器７へ供給する。反応器７は一般には管式タイプで、反
応管内の触媒を充填した層にメタノールを通す。この胴
側には熱媒加熱炉16において、燃料供給ライン20からの
燃料を焚いて加熱した熱媒を流し、反応管を外部から加
熱してメタノール分解に必要な熱を供給する。熱媒加熱
炉からの熱媒の一部は蒸発加熱器４へも供給され降温し
た後、熱媒循環ポンプ18により熱媒加熱炉へもどる。反
応器７でメタノールは分解し、水素ガスあるいは水素と
一酸化炭素の混合ガスが生成するが、この高温ガスは原
料予熱器３で原料に熱を与えた後、冷却器９において常
温付近までさらに冷却し、気液分離器10で未反応メタノ
ールを含む凝縮液を分離し、ガス分のみをガスライン11
からガス分離ユニツト13に供給する。ガス分離ユニツト
13では不純物の除去、および水素／一酸化炭素の分離あ
るいはガス比調整を行つた後、製品ガス取出しライン1
4,15から製品ガスを取出す。気液分離器10での凝縮成分
は循環ライン12から純水供給ライン２へ、あるいはメタ
ノール供給ライン１へもどす。
供給ライン１、及び純水供給ライン２から供給し、原料
予熱器３で反応器７からの出口ガスと熱交換を行つた
後、蒸発加熱器４にて反応器入口温度まで昇温し、反応
器７へ供給する。反応器７は一般には管式タイプで、反
応管内の触媒を充填した層にメタノールを通す。この胴
側には熱媒加熱炉16において、燃料供給ライン20からの
燃料を焚いて加熱した熱媒を流し、反応管を外部から加
熱してメタノール分解に必要な熱を供給する。熱媒加熱
炉からの熱媒の一部は蒸発加熱器４へも供給され降温し
た後、熱媒循環ポンプ18により熱媒加熱炉へもどる。反
応器７でメタノールは分解し、水素ガスあるいは水素と
一酸化炭素の混合ガスが生成するが、この高温ガスは原
料予熱器３で原料に熱を与えた後、冷却器９において常
温付近までさらに冷却し、気液分離器10で未反応メタノ
ールを含む凝縮液を分離し、ガス分のみをガスライン11
からガス分離ユニツト13に供給する。ガス分離ユニツト
13では不純物の除去、および水素／一酸化炭素の分離あ
るいはガス比調整を行つた後、製品ガス取出しライン1
4,15から製品ガスを取出す。気液分離器10での凝縮成分
は循環ライン12から純水供給ライン２へ、あるいはメタ
ノール供給ライン１へもどす。
図中５は、スタートアツプ時に使用する原料予熱器であ
る。
る。
第４図中のガス分離ユニツト13は圧力スイング方式によ
る水素ガスと一酸化炭素ガスの分離法が用いられるのが
通常である。
る水素ガスと一酸化炭素ガスの分離法が用いられるのが
通常である。
すなわち、第５図に示すように、ゼオライト等の吸着剤
を充填した複数の吸着塔22を時間サイクルで圧力スイン
グ操作をさせ、加圧時に混合ガス供給ライン21からガス
を塔内に送入して一酸化炭素を吸着剤に選択に吸着させ
ることにより製品ガスライン23から水素ガスを取出す。
ある時間後、吸着量が飽和に達するとライン21,ライン2
3のバルブを閉め、パージガスライン24を開いて吸着塔2
2の有圧ガスを抜き、この過程で吸着剤に吸着された一
酸化炭素が脱着回収される。
を充填した複数の吸着塔22を時間サイクルで圧力スイン
グ操作をさせ、加圧時に混合ガス供給ライン21からガス
を塔内に送入して一酸化炭素を吸着剤に選択に吸着させ
ることにより製品ガスライン23から水素ガスを取出す。
ある時間後、吸着量が飽和に達するとライン21,ライン2
3のバルブを閉め、パージガスライン24を開いて吸着塔2
2の有圧ガスを抜き、この過程で吸着剤に吸着された一
酸化炭素が脱着回収される。
ここで問題となるのは、一酸化炭素が他のガス、例えば
二酸化炭素などに比べて吸着量が少ないという点であ
る。このために、従来のような単に圧力スイングをくり
反すだけでは処理できるガス量は少なく、また水素、一
酸化炭素のそれぞれの純度も低い。これに対し、水素ガ
ス純度を上げる方法として脱着操作が終つた時に製品ガ
スの一部で吸着塔を洗浄し、層内に含まれる一酸化炭素
を排出する方法もとられる場合があるが、この場合に
は、製品水素ガス量が低下し、かつ、一酸化炭素ガス中
に水素が多量混入することとなり好ましくない。
二酸化炭素などに比べて吸着量が少ないという点であ
る。このために、従来のような単に圧力スイングをくり
反すだけでは処理できるガス量は少なく、また水素、一
酸化炭素のそれぞれの純度も低い。これに対し、水素ガ
ス純度を上げる方法として脱着操作が終つた時に製品ガ
スの一部で吸着塔を洗浄し、層内に含まれる一酸化炭素
を排出する方法もとられる場合があるが、この場合に
は、製品水素ガス量が低下し、かつ、一酸化炭素ガス中
に水素が多量混入することとなり好ましくない。
本発明は、従来のメタノール分解装置の圧力スイング式
ガス分離器の欠点を解消し、分解装置内に熱源、ガス源
を求めて、ガス分離器の吸着塔の再生をより完全に行
い、分離能力の飛躍的向上と精製ガス純度の向上を可能
とする圧力スイング式ガス分離器を提供しようとするも
のである。
ガス分離器の欠点を解消し、分解装置内に熱源、ガス源
を求めて、ガス分離器の吸着塔の再生をより完全に行
い、分離能力の飛躍的向上と精製ガス純度の向上を可能
とする圧力スイング式ガス分離器を提供しようとするも
のである。
本発明は、メタノールを触媒下で分解して水素ガス又は
一酸化炭素ガスあるいはこれらの混合ガスを製造するメ
タノール分解装置の圧力スイング式ガス分離器におい
て、加圧吸着工程の吸着塔からの排出される精製水素導
管と減圧脱着工程の吸着塔とを接続する再生ガス導管を
設け、メタノール分解反応器に供給する熱媒を加熱する
ボイラーの排ガスと前記再生ガスとを熱交換させる再生
ガス加熱器を前記再生ガス導管の途中に設けることを特
徴とするメタノール分解装置の圧力スイング式ガス分離
器である。
一酸化炭素ガスあるいはこれらの混合ガスを製造するメ
タノール分解装置の圧力スイング式ガス分離器におい
て、加圧吸着工程の吸着塔からの排出される精製水素導
管と減圧脱着工程の吸着塔とを接続する再生ガス導管を
設け、メタノール分解反応器に供給する熱媒を加熱する
ボイラーの排ガスと前記再生ガスとを熱交換させる再生
ガス加熱器を前記再生ガス導管の途中に設けることを特
徴とするメタノール分解装置の圧力スイング式ガス分離
器である。
吸着剤の一酸化炭素吸着特性を第６図に示す。この図か
ら明らかなように、ガス中の一酸化炭素分圧によつて吸
着量は変化するが、さらに、温度によつても大きく変化
する。すなわち、同じ圧力では、温度を下げると吸着量
は増加し、温度を上げると低下する。この現象を利用
し、本発明では従来の圧力スイングに加えて、脱着時に
吸着塔の温度を上げて吸着されている一酸化炭素を、圧
力スイングのみの場合よりも多く脱着する。そして、こ
の吸着塔加熱の熱源として、熱媒加熱用ボイラの排ガス
の持つ熱の有効利用をはかる。加圧で吸着操作の終つた
吸着塔を同じ温度で減圧脱着した後、製品水素ガスのご
く一部を熱媒加熱用ボイラの排ガスと熱交換して昇温し
た後吸着塔に供給し、吸着剤を加熱して一酸化炭素をさ
らに脱着させる。これにより次のサイクルの吸着操作で
の一酸化炭素吸着量が増加し、従つて、ガス処理が増え
るとともに、水素ガスの純度が向上する。複数の吸着塔
を使用し、各吸着塔では回分的に吸着，脱着をくり返
し、装置全体で連続的に水素と一酸化炭素に分離するの
は従来と同様である。
ら明らかなように、ガス中の一酸化炭素分圧によつて吸
着量は変化するが、さらに、温度によつても大きく変化
する。すなわち、同じ圧力では、温度を下げると吸着量
は増加し、温度を上げると低下する。この現象を利用
し、本発明では従来の圧力スイングに加えて、脱着時に
吸着塔の温度を上げて吸着されている一酸化炭素を、圧
力スイングのみの場合よりも多く脱着する。そして、こ
の吸着塔加熱の熱源として、熱媒加熱用ボイラの排ガス
の持つ熱の有効利用をはかる。加圧で吸着操作の終つた
吸着塔を同じ温度で減圧脱着した後、製品水素ガスのご
く一部を熱媒加熱用ボイラの排ガスと熱交換して昇温し
た後吸着塔に供給し、吸着剤を加熱して一酸化炭素をさ
らに脱着させる。これにより次のサイクルの吸着操作で
の一酸化炭素吸着量が増加し、従つて、ガス処理が増え
るとともに、水素ガスの純度が向上する。複数の吸着塔
を使用し、各吸着塔では回分的に吸着，脱着をくり返
し、装置全体で連続的に水素と一酸化炭素に分離するの
は従来と同様である。
以下、本発明を図面に示す実施例にもとづいて説明す
る。
る。
第１図は本発明によるメタノール分解装置全体を示し、
第２図は、このうちのガス分離ユニツト13の詳細を示
す。これらの図中で、本発明に特徴的な構成としては、
熱交換器25、熱媒加熱用ボイラー排ガスライン26、パー
ジ用水素ライン27、パージガス供給ライン28である。
第２図は、このうちのガス分離ユニツト13の詳細を示
す。これらの図中で、本発明に特徴的な構成としては、
熱交換器25、熱媒加熱用ボイラー排ガスライン26、パー
ジ用水素ライン27、パージガス供給ライン28である。
第３図は、本発明による吸着変化量を、従来の圧力スイ
ングのみによる吸着変化量と比較して本発明の優位さを
概念的に示す。
ングのみによる吸着変化量と比較して本発明の優位さを
概念的に示す。
第１図及び第２図中、製品水素ガスのごく一部をパージ
用水素ライン27から分岐し、熱媒加熱用ボイラー16の排
ガス26と熱交換器25において熱交換し、その加熱した水
素ガスをパージガス供給ライン28から脱着操作下にある
吸着塔に供給する。
用水素ライン27から分岐し、熱媒加熱用ボイラー16の排
ガス26と熱交換器25において熱交換し、その加熱した水
素ガスをパージガス供給ライン28から脱着操作下にある
吸着塔に供給する。
第３図において、吸着時の温度25℃で、吸着操作が終了
した時点での吸着量はＡ点で示され、これを同温度で減
圧脱着するとＢ点に吸着量が低下する。すなわち、従来
の圧力スイングでは、Ａ点とＢ点の間の変化をする。こ
れに対し、本発明の方法で、加熱した水素で脱着時にパ
ージすると、吸着量はＣ点となり、吸着，脱着による吸
着変化はＡ点とＣ点に拡大される。
した時点での吸着量はＡ点で示され、これを同温度で減
圧脱着するとＢ点に吸着量が低下する。すなわち、従来
の圧力スイングでは、Ａ点とＢ点の間の変化をする。こ
れに対し、本発明の方法で、加熱した水素で脱着時にパ
ージすると、吸着量はＣ点となり、吸着，脱着による吸
着変化はＡ点とＣ点に拡大される。
〔実施例１〕 25℃の温度において、ゼオライト系吸着剤1kgを充填し
た吸着塔へ水素65モル％、一酸化炭素30モル％、その他
５モル％のガスを供給し、吸着操作20気圧、脱着操作1.
5気圧のくり返しテストを行つたところ、一酸化炭素吸
着変化量40g/kg吸着剤の結果であつた。これに対し、脱
着時に吸着塔を50℃に加熱することにより吸着変化量は
55g/kg吸着剤となり、約40％吸着量が増加した。
た吸着塔へ水素65モル％、一酸化炭素30モル％、その他
５モル％のガスを供給し、吸着操作20気圧、脱着操作1.
5気圧のくり返しテストを行つたところ、一酸化炭素吸
着変化量40g/kg吸着剤の結果であつた。これに対し、脱
着時に吸着塔を50℃に加熱することにより吸着変化量は
55g/kg吸着剤となり、約40％吸着量が増加した。
〔実施例２〕 実施例１と同じ吸着剤を１塔あたり50kg充填した吸着塔
４塔を有するガス分離ユニツトパイロツトプラントにお
いて、実施例１と同じガス組成のガスを毎時40Nm3供給
し、各塔を時間的に切り変えながらガス分離を行つた。
この場合、単に圧力スイングのみによる分離では製品ガ
スとして水素純度96モル％のガスが毎時15Nm3しか得ら
れず、他方の製品ガスは一酸化炭素純度50モル％が毎時
23Nm3であつた。
４塔を有するガス分離ユニツトパイロツトプラントにお
いて、実施例１と同じガス組成のガスを毎時40Nm3供給
し、各塔を時間的に切り変えながらガス分離を行つた。
この場合、単に圧力スイングのみによる分離では製品ガ
スとして水素純度96モル％のガスが毎時15Nm3しか得ら
れず、他方の製品ガスは一酸化炭素純度50モル％が毎時
23Nm3であつた。
これに対し、製品水素ガスの３％を温度350℃の熱媒加
熱用ボイラー排ガスと熱交換して60℃に加熱し、これを
脱着操作中の吸着塔へ供給しパージするシステムとし
た。この結果、製品水素ガスは水素純度99.5％で毎時20
Nm3が得られ、他方の一酸化炭素ガスは純度66％で毎時1
8Nm3であつた。
熱用ボイラー排ガスと熱交換して60℃に加熱し、これを
脱着操作中の吸着塔へ供給しパージするシステムとし
た。この結果、製品水素ガスは水素純度99.5％で毎時20
Nm3が得られ、他方の一酸化炭素ガスは純度66％で毎時1
8Nm3であつた。
本発明は上記構成を採用することにより次の効果を有す
る。
る。
（１） 単位量あたりの吸着剤の吸着量が増加するの
で、同じ充填量の吸着塔ではガス処理能力が向上し、ガ
ス処理量が同じ場合には装置規模が小さくなり、装置製
作費が安くなる。
で、同じ充填量の吸着塔ではガス処理能力が向上し、ガ
ス処理量が同じ場合には装置規模が小さくなり、装置製
作費が安くなる。
（２） 製品として得る水素ガスの量が増え、かつ水素
純度も向上する。
純度も向上する。
（３） 他の製品ガス中の一酸化炭素純度も高くなるの
で、高純度一酸化炭素を製造する原料とする場合にはき
わめて有利である。
で、高純度一酸化炭素を製造する原料とする場合にはき
わめて有利である。
（４） 加熱用熱源としてボイラー排ガスを用いるの
で、新たに必要となるユーテイリテイはない。
で、新たに必要となるユーテイリテイはない。
第１図は本発明の一実施例としてのメタノール分解装置
であり、第２図は同じ実施例のガス分離ユニツト、第３
図は、吸着変化量の従来法との差を示す概念図である。
第４図は従来の方法によるメタノール分解装置、第５図
に従来の方法によるガス分離ユニツトを示し、第６図は
ゼオライト系吸着剤の吸着特性図である。
であり、第２図は同じ実施例のガス分離ユニツト、第３
図は、吸着変化量の従来法との差を示す概念図である。
第４図は従来の方法によるメタノール分解装置、第５図
に従来の方法によるガス分離ユニツトを示し、第６図は
ゼオライト系吸着剤の吸着特性図である。
フロントページの続き (72)発明者 羽田 道夫 広島県広島市西区観音新町４丁目６番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (72)発明者 宮入 嘉夫 東京都千代田区丸の内２丁目５番１号 三 菱重工業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭59−128202（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−65174（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】メタノールを触媒下で分解して水素ガス又
は一酸化炭素ガスあるいはこれらの混合ガスを製造する
メタノール分解装置の圧力スイング式ガス分離器におい
て、加圧吸着工程の吸着塔からの排出される精製水素導
管と減圧脱着工程の吸着塔とを接続する再生ガス導管を
設け、メタノール分解反応器に供給する熱媒を加熱する
ボイラーの排ガスと前記再生ガスとを熱交換させる再生
ガス加熱器を前記再生ガス導管の途中に設けることを特
徴とするメタノール分解装置の圧力スイング式ガス分離
器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60176858A JPH0761843B2 (ja) | 1985-08-13 | 1985-08-13 | メタノ−ル分解装置の圧力スイング式ガス分離器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60176858A JPH0761843B2 (ja) | 1985-08-13 | 1985-08-13 | メタノ−ル分解装置の圧力スイング式ガス分離器 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6241701A JPS6241701A (ja) | 1987-02-23 |
| JPH0761843B2 true JPH0761843B2 (ja) | 1995-07-05 |
Family
ID=16021052
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60176858A Expired - Lifetime JPH0761843B2 (ja) | 1985-08-13 | 1985-08-13 | メタノ−ル分解装置の圧力スイング式ガス分離器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0761843B2 (ja) |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5604047A (en) * | 1995-06-23 | 1997-02-18 | Exxon Research And Engineering Company | Carbon monoxide removal method based on adsorption/steam desorption cycle |
| JPH119337A (ja) * | 1997-06-25 | 1999-01-19 | Kamaya Kagaku Kogyo Co Ltd | 液状物収納容器 |
| FR2832141B1 (fr) * | 2001-11-14 | 2004-10-01 | Ceca Sa | Procede de purification de gaz de synthese |
| FR2856049B1 (fr) * | 2003-06-11 | 2006-08-18 | Air Liquide | Purification d'un melange h2/co par catalyse des impuretes |
| MY146697A (en) * | 2004-07-09 | 2012-09-14 | Acetex Cyprus Ltd | Preparation of syngas for acetic acid synthesis by partial oxidation of methanol feedstock |
| JP2006342014A (ja) * | 2005-06-08 | 2006-12-21 | Kobe Steel Ltd | 高純度水素製造方法 |
| FR2936507B1 (fr) * | 2008-09-29 | 2011-04-08 | Inst Francais Du Petrole | Procede de production d'hydrogene avec captation totale du co2 et recyclage du methane non converti |
| CN110627017A (zh) * | 2019-10-30 | 2019-12-31 | 苏州海连净化设备有限公司 | 一种甲醇高温裂解制氢装置 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4865174A (ja) * | 1971-12-13 | 1973-09-08 | ||
| JPS59128202A (ja) * | 1983-01-10 | 1984-07-24 | Nippon Kagaku Gijutsu Kk | 掃気ガスリサイクルによるメタノ−ル改質方法 |
-
1985
- 1985-08-13 JP JP60176858A patent/JPH0761843B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6241701A (ja) | 1987-02-23 |
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