JPH0745290A - 固体電解質 - Google Patents
固体電解質Info
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- JPH0745290A JPH0745290A JP5185975A JP18597593A JPH0745290A JP H0745290 A JPH0745290 A JP H0745290A JP 5185975 A JP5185975 A JP 5185975A JP 18597593 A JP18597593 A JP 18597593A JP H0745290 A JPH0745290 A JP H0745290A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Conductive Materials (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 良好なガス拡散能を保持しつつ、有効反応面
積を増加し、且つ電解操作時等の閉空間内酸素圧の上昇
を緩和することができる固体電解質を提供する。 【構成】 両面に正極及び負極を配し、高温型水蒸気電
解若しくは高温型燃料電池に用いてなる固体電解質にお
いて、上記正極側の固体電解質本体１０１の表面に導電
性薄膜層１０２を設けると共に、当該薄膜層１０２の表
面に多孔質正極１０３を設け、他方側には負極１０４を
配してなる。
積を増加し、且つ電解操作時等の閉空間内酸素圧の上昇
を緩和することができる固体電解質を提供する。 【構成】 両面に正極及び負極を配し、高温型水蒸気電
解若しくは高温型燃料電池に用いてなる固体電解質にお
いて、上記正極側の固体電解質本体１０１の表面に導電
性薄膜層１０２を設けると共に、当該薄膜層１０２の表
面に多孔質正極１０３を設け、他方側には負極１０４を
配してなる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質を用いる高
温型の水蒸気電解及び固体電解質燃料電池（ＳＯＦＣ：
Solid Oxide Fuel Cell ）若しくは酸素センサ等に用い
て好適な固体電解質に関する。
温型の水蒸気電解及び固体電解質燃料電池（ＳＯＦＣ：
Solid Oxide Fuel Cell ）若しくは酸素センサ等に用い
て好適な固体電解質に関する。
【０００２】
【従来の技術】高温型水蒸気電解セルには、大別して平
板型と円筒型とがあり、この内の平板型の水蒸気電解の
構成及びその原理図を図６及び図８に示す。ここで使用
している固体電解質１１には、イットリアで安定化させ
たジルコニア（ＹＳＺ：YttriaStabilized Zirconia）
を用いている。このＹＳＺは、酸素イオン（Ｏ2-）だけ
を選択的に透過する性質をもっており、図６に示すよう
に、負（カソード）極１２側に水蒸気（Ｈ2 Ｏ），正
（アノード）極１３側に酸素（Ｏ2 ）を各々供給し、外
部の直流電源１４より電流を流すことにより、固体電解
質１１中を酸素イオン（Ｏ2-）だけが移動する。
板型と円筒型とがあり、この内の平板型の水蒸気電解の
構成及びその原理図を図６及び図８に示す。ここで使用
している固体電解質１１には、イットリアで安定化させ
たジルコニア（ＹＳＺ：YttriaStabilized Zirconia）
を用いている。このＹＳＺは、酸素イオン（Ｏ2-）だけ
を選択的に透過する性質をもっており、図６に示すよう
に、負（カソード）極１２側に水蒸気（Ｈ2 Ｏ），正
（アノード）極１３側に酸素（Ｏ2 ）を各々供給し、外
部の直流電源１４より電流を流すことにより、固体電解
質１１中を酸素イオン（Ｏ2-）だけが移動する。
【０００３】よって図８に示すように、負極１２側に供
給された水蒸気（Ｈ2 Ｏ）は酸素イオン（Ｏ2-）をうば
われ、水素（Ｈ2 ）のみとなり、一方、固体電解質１１
中を移動した酸素イオン（Ｏ2-）は、正極１３で電子
（ｅ- ）を放出し、酸素ガス（Ｏ2 ）となる。このよう
にして、固体電解質１１にＹＳＺを用いて水蒸気（Ｈ2
Ｏ）を酸素ガス（Ｏ2 ）と、水素ガス（Ｈ2 ）とに分解
（電解）することができ、電解により水素（Ｈ2 ）を得
ることができる。
給された水蒸気（Ｈ2 Ｏ）は酸素イオン（Ｏ2-）をうば
われ、水素（Ｈ2 ）のみとなり、一方、固体電解質１１
中を移動した酸素イオン（Ｏ2-）は、正極１３で電子
（ｅ- ）を放出し、酸素ガス（Ｏ2 ）となる。このよう
にして、固体電解質１１にＹＳＺを用いて水蒸気（Ｈ2
Ｏ）を酸素ガス（Ｏ2 ）と、水素ガス（Ｈ2 ）とに分解
（電解）することができ、電解により水素（Ｈ2 ）を得
ることができる。
【０００４】次に、同様なセル構造を有する固体高分子
電解質燃料電池の一例を、図９に示す。同図に示すよう
に、固体高分子電解質２１としてフッ素樹脂系の高分子
イオン交換膜（例えばスルホン酸基を持つフッ素樹脂系
イオン交換膜）を用い、これを中央にして両面に負（カ
ソード）極２２及び正（アノード）極２３を付着させ、
各々の電極２２，２３に水素（Ｈ2 ），酸素（Ｏ2 ）を
供給している。ここで、正極２３側に供給された燃料中
の水素（Ｈ2 ）は、図９に示すように、その正極２３上
で水素イオン化され、水素イオン（Ｈ+ ）は電解質２１
中を水の介在のもと、Ｈ+ ・ｘＨ2 Ｏとして負極２２側
へ移動する。負極２２上で酸化剤中の酸素（Ｏ2 ）及び
外部回路２４を流通してきた電子（ｅ- ）と反応して水
（Ｈ2 Ｏ）を生成し、燃料電池外へ排出される。この
時、外部回路２４を流通した電子（ｅ- ）の流れが直流
の電気エネルギーとして利用できる。
電解質燃料電池の一例を、図９に示す。同図に示すよう
に、固体高分子電解質２１としてフッ素樹脂系の高分子
イオン交換膜（例えばスルホン酸基を持つフッ素樹脂系
イオン交換膜）を用い、これを中央にして両面に負（カ
ソード）極２２及び正（アノード）極２３を付着させ、
各々の電極２２，２３に水素（Ｈ2 ），酸素（Ｏ2 ）を
供給している。ここで、正極２３側に供給された燃料中
の水素（Ｈ2 ）は、図９に示すように、その正極２３上
で水素イオン化され、水素イオン（Ｈ+ ）は電解質２１
中を水の介在のもと、Ｈ+ ・ｘＨ2 Ｏとして負極２２側
へ移動する。負極２２上で酸化剤中の酸素（Ｏ2 ）及び
外部回路２４を流通してきた電子（ｅ- ）と反応して水
（Ｈ2 Ｏ）を生成し、燃料電池外へ排出される。この
時、外部回路２４を流通した電子（ｅ- ）の流れが直流
の電気エネルギーとして利用できる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】前述した構成により水
蒸気電解及び燃料電池操作が行なわれるが、このとき電
極反応が起こる場所は、水蒸気電解を例にとると、図７
に示すように、固体電解質１１と正極１３及び酸素ガス
（Ｏ2 ）が接する三相界面１５に限定される。この結
果、電極性能を向上させるためには、電極を密に作製す
る必要がある。しかしながら、電極を密に作製した場合
には、ガス拡散能が悪くなり、その結果、電極性能が悪
化し逆効果となる。
蒸気電解及び燃料電池操作が行なわれるが、このとき電
極反応が起こる場所は、水蒸気電解を例にとると、図７
に示すように、固体電解質１１と正極１３及び酸素ガス
（Ｏ2 ）が接する三相界面１５に限定される。この結
果、電極性能を向上させるためには、電極を密に作製す
る必要がある。しかしながら、電極を密に作製した場合
には、ガス拡散能が悪くなり、その結果、電極性能が悪
化し逆効果となる。
【０００６】また、水蒸気電解操作を行う場合、強制的
に通電するが、このとき固体電解質／正極界面に閉空間
が存在すると、その閉空間内における酸素圧が異常に高
まり、電極が剥離するという問題がある。例えばＬａx
Ｓｒ1-xＭｎＯ3を正極として閉空間があった場合、６０
０ｍＡｃｍ-2の通電を行ったところ、１時間以内に剥れ
てしまうという問題があった。
に通電するが、このとき固体電解質／正極界面に閉空間
が存在すると、その閉空間内における酸素圧が異常に高
まり、電極が剥離するという問題がある。例えばＬａx
Ｓｒ1-xＭｎＯ3を正極として閉空間があった場合、６０
０ｍＡｃｍ-2の通電を行ったところ、１時間以内に剥れ
てしまうという問題があった。
【０００７】本発明は以上述べた事情に鑑み、良好なガ
ス拡散能を保持しつつ、有効反応面積を増加し、且つ電
解操作時等の閉空間内酸素圧の上昇を緩和することがで
きる固体電解質を提供することを目的とする。
ス拡散能を保持しつつ、有効反応面積を増加し、且つ電
解操作時等の閉空間内酸素圧の上昇を緩和することがで
きる固体電解質を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成する本発
明に係る固体電解質の構成は、両面に正極及び負極を配
し、高温型水蒸気電解若しくは高温型燃料電池等に用い
てなる固体電解質において、上記正極側の固体電解質本
体の表面に導電性薄膜層を設けると共に、当該薄膜層の
表面に多孔質正極を設けてなることを特徴とする。
明に係る固体電解質の構成は、両面に正極及び負極を配
し、高温型水蒸気電解若しくは高温型燃料電池等に用い
てなる固体電解質において、上記正極側の固体電解質本
体の表面に導電性薄膜層を設けると共に、当該薄膜層の
表面に多孔質正極を設けてなることを特徴とする。
【０００９】以下、本発明の内容を説明する。
【００１０】図１に本発明に係る固体電解質を平板型高
温電解に用いた概略を示す。同図に示すように、電解質
本体１０１は従来と同様にＹＳＺ（Yttria Stabilized
Zirconia）からなり、その正極側となる表面には導電性
薄膜層１０２が設けられており、この導電性薄膜層１０
２を介して多孔質正極（ＬａＳｒＭｒＯ3 系）１０３が
設けられている。また、電解質本体１０１の他方側には
従来と同様の構成の負極（ＮｉＯ／ＹＳＺ）１０４が配
されている。
温電解に用いた概略を示す。同図に示すように、電解質
本体１０１は従来と同様にＹＳＺ（Yttria Stabilized
Zirconia）からなり、その正極側となる表面には導電性
薄膜層１０２が設けられており、この導電性薄膜層１０
２を介して多孔質正極（ＬａＳｒＭｒＯ3 系）１０３が
設けられている。また、電解質本体１０１の他方側には
従来と同様の構成の負極（ＮｉＯ／ＹＳＺ）１０４が配
されている。
【００１１】ここで、上記導電性薄膜層（以下「薄膜層
１０２」という）１０２とは、ホール導電性及び酸素イ
オン導電性を有する薄い境界層をいい、この薄膜層１０
２と気相との界面で以下「化１」に示す電極反応を起こ
すものをいう。また、この薄膜層１０２を形成する材料
としては、Ｍｎ系酸化物、ＬａＭｒＯ 3 ，（Ｌａ，Ｃ
ａ）ＭｎＯ3 ，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 等を挙げること
ができその厚さは0.１μｍ〜５μｍとしている。
１０２」という）１０２とは、ホール導電性及び酸素イ
オン導電性を有する薄い境界層をいい、この薄膜層１０
２と気相との界面で以下「化１」に示す電極反応を起こ
すものをいう。また、この薄膜層１０２を形成する材料
としては、Ｍｎ系酸化物、ＬａＭｒＯ 3 ，（Ｌａ，Ｃ
ａ）ＭｎＯ3 ，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3 等を挙げること
ができその厚さは0.１μｍ〜５μｍとしている。
【００１２】
【化１】２Ｏ2-＋４ｈ+ →Ｏ2 ↑ … （１）
【００１３】すなわち、図２に示すように、正極１０３
と薄膜層１０２との界面においては当該薄膜層１０２側
にホール（ｈ+ ）が生成し、このホール（ｈ+ ）が薄膜
層１０２中を拡散して、上記（１）式の反応に供与され
る。
と薄膜層１０２との界面においては当該薄膜層１０２側
にホール（ｈ+ ）が生成し、このホール（ｈ+ ）が薄膜
層１０２中を拡散して、上記（１）式の反応に供与され
る。
【００１４】一方、図３に示すように、閉空間がある場
合、この閉空間内の酸素圧が高まると、そのホール伝導
性により薄膜層１０２中に電位勾配が形成されるため、
当該閉空間１０４内では上記（１）式の逆反応である
「化２」に示す反応が進行し、この結果、内圧の上昇が
緩和される。
合、この閉空間内の酸素圧が高まると、そのホール伝導
性により薄膜層１０２中に電位勾配が形成されるため、
当該閉空間１０４内では上記（１）式の逆反応である
「化２」に示す反応が進行し、この結果、内圧の上昇が
緩和される。
【００１５】
【化２】Ｏ2 →２Ｏ2-＋４ｈ+ … （２）
【００１６】よって本発明では、正極に接する固体電解
質本体１０１の表層にホール導電性及び酸素イオン導電
性を有する境界層としての導電性薄膜層１０２を設ける
と共に、この薄膜層１０２を介して電子導電性及びガス
透過性を有する多孔質電極１０３を設けたので、上記
「化１」に示す電荷移動反応が固体電解質本体１０１の
全表面に亙って起こすことができると共に、水蒸気電解
操作時において正極閉空間内の酸素圧上昇を緩和するこ
とができる。
質本体１０１の表層にホール導電性及び酸素イオン導電
性を有する境界層としての導電性薄膜層１０２を設ける
と共に、この薄膜層１０２を介して電子導電性及びガス
透過性を有する多孔質電極１０３を設けたので、上記
「化１」に示す電荷移動反応が固体電解質本体１０１の
全表面に亙って起こすことができると共に、水蒸気電解
操作時において正極閉空間内の酸素圧上昇を緩和するこ
とができる。
【００１７】＜試験例＞次に本発明の効果を示す試験例
を図面（グラフ）を参照して説明する。
を図面（グラフ）を参照して説明する。
【００１８】図４には温度１０００℃で負極に水蒸気を
供給して水蒸気電解を行った場合の正極における「電流
−電位曲線」を示す。同図に示すように、電流密度（横
軸）を増加すると、正極電位は性能の悪い従来のセルほ
ど、正に大となる傾向を示す。すなわち、▲△で示した
従来のＹＳＺ界面無処理のＰｔ電極に比べ、薄膜層を設
けた●〇で示す本試験例では電位の変化は小さく、一定
の電流密度を得るための電圧は少なくて済むことを確認
した。
供給して水蒸気電解を行った場合の正極における「電流
−電位曲線」を示す。同図に示すように、電流密度（横
軸）を増加すると、正極電位は性能の悪い従来のセルほ
ど、正に大となる傾向を示す。すなわち、▲△で示した
従来のＹＳＺ界面無処理のＰｔ電極に比べ、薄膜層を設
けた●〇で示す本試験例では電位の変化は小さく、一定
の電流密度を得るための電圧は少なくて済むことを確認
した。
【００１９】また、正極に対して６００ｍＡｃｍ-2のア
ノード通電をした場合の正極の示す電位の安定性につい
ても試験した。この結果を図５に示す。同図に示すよう
に▲△で示す従来のＹＳＺ界面無処理のＰｔ電極の性能
は次第に悪化する傾向を示すのに対して、薄膜層を設け
た●〇で示す本試験例では、１３０時間以上の間より低
電位で安定して作動していることを確認した。
ノード通電をした場合の正極の示す電位の安定性につい
ても試験した。この結果を図５に示す。同図に示すよう
に▲△で示す従来のＹＳＺ界面無処理のＰｔ電極の性能
は次第に悪化する傾向を示すのに対して、薄膜層を設け
た●〇で示す本試験例では、１３０時間以上の間より低
電位で安定して作動していることを確認した。
【００２０】
【実施例】以下、本発明に係る固体電解質の好適な一実
施例について説明する。
施例について説明する。
【００２１】本実施例においては高温型水蒸気電解装置
に用いる固体電解質を例にとって説明する。ここで、固
体電解質本体１０１は８ｍｏｌ％のイットリアで安定化
したイットリウム安定化ジルコニア（ＹＳＺ）としてお
り、0.５μｍの粒子にアルコールと界面活性剤とを加え
てスラリー化し、テフロンシート上にこのスラリーを載
せて自然乾燥させた後、１４００℃で１時間、空気中で
焼成した。この得られた安定化ジルコニア板は２５mmφ
ディスクであり、厚さは５００μｍである。この固体電
解質本体１０１の表面にスラリー化したＬａxＳｒ1-xＭ
ｎＯ3（ＬＳＭ）をディスクの一方の面に１０mmφで薄
く塗布し、１３００℃で焼成した。この焼成したＬＳＭ
をエメリー紙で落とし、エタノールで洗浄した後、その
表面に液状のＰｔペーストを薄く塗布し、１１００℃で
１時間焼成し、正極とした。
に用いる固体電解質を例にとって説明する。ここで、固
体電解質本体１０１は８ｍｏｌ％のイットリアで安定化
したイットリウム安定化ジルコニア（ＹＳＺ）としてお
り、0.５μｍの粒子にアルコールと界面活性剤とを加え
てスラリー化し、テフロンシート上にこのスラリーを載
せて自然乾燥させた後、１４００℃で１時間、空気中で
焼成した。この得られた安定化ジルコニア板は２５mmφ
ディスクであり、厚さは５００μｍである。この固体電
解質本体１０１の表面にスラリー化したＬａxＳｒ1-xＭ
ｎＯ3（ＬＳＭ）をディスクの一方の面に１０mmφで薄
く塗布し、１３００℃で焼成した。この焼成したＬＳＭ
をエメリー紙で落とし、エタノールで洗浄した後、その
表面に液状のＰｔペーストを薄く塗布し、１１００℃で
１時間焼成し、正極とした。
【００２２】この得られた固体電解質は正極／ＹＳＺ界
面にＭｎ等が拡散していることをＸＰＳ（Ｘ線光電子分
光分析装置）によって確認した。
面にＭｎ等が拡散していることをＸＰＳ（Ｘ線光電子分
光分析装置）によって確認した。
【００２３】
【発明の効果】以上、試験例，実施例と共に述べたよう
に、本発明に係る固体電解質は、固体電解質本体の表面
に導電性薄膜層を設けたので、その全域に亙って反応が
可能となる。また水蒸気電解時の閉空間内の内圧が上昇
しても導電性薄膜層に電位勾配が形成されその緩和効果
が発現され、従来のように電極の剥離が無く、長時間に
亙って低電位で安定作動することができる。
に、本発明に係る固体電解質は、固体電解質本体の表面
に導電性薄膜層を設けたので、その全域に亙って反応が
可能となる。また水蒸気電解時の閉空間内の内圧が上昇
しても導電性薄膜層に電位勾配が形成されその緩和効果
が発現され、従来のように電極の剥離が無く、長時間に
亙って低電位で安定作動することができる。
【図１】本実施例に係る固体電解質型水蒸気電解装置の
概略図である。
概略図である。
【図２】図１の正極近傍における反応の概説図である。
【図３】水蒸気電解時の閉空間における酸素上昇緩和反
応の概説図である。
応の概説図である。
【図４】本発明と従来例との水蒸気電解における性能比
較図である。
較図である。
【図５】本発明と従来例との水蒸気電解における作動安
定性の比較図である。
定性の比較図である。
【図６】従来の固体電解質型水蒸気電解装置の原理を示
す概略図である。
す概略図である。
【図７】図６の正極近傍における反応の概説図である。
【図８】水蒸気電解の原理図である。
【図９】燃料電池の原理図である。
１０１ 固体電解質本体 １０２ 導電性薄膜層 １０３ 多孔質正極 １０４ 負極
Claims (1)
- 【請求項１】 両面に正極及び負極を配し、高温型水蒸
気電解若しくは高温型燃料電池等に用いてなる固体電解
質において、 上記正極側の固体電解質本体の表面に導電性薄膜層を設
けると共に、当該薄膜層の表面に多孔質正極を設けてな
ることを特徴とする固体電解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5185975A JPH0745290A (ja) | 1993-07-28 | 1993-07-28 | 固体電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5185975A JPH0745290A (ja) | 1993-07-28 | 1993-07-28 | 固体電解質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0745290A true JPH0745290A (ja) | 1995-02-14 |
Family
ID=16180159
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5185975A Withdrawn JPH0745290A (ja) | 1993-07-28 | 1993-07-28 | 固体電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0745290A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7759016B2 (en) | 1999-05-31 | 2010-07-20 | Central Research Institute Of Electric Power Industry | Unit cell of flat solid oxide fuel cell and fuel cell stack comprising the same |
-
1993
- 1993-07-28 JP JP5185975A patent/JPH0745290A/ja not_active Withdrawn
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7759016B2 (en) | 1999-05-31 | 2010-07-20 | Central Research Institute Of Electric Power Industry | Unit cell of flat solid oxide fuel cell and fuel cell stack comprising the same |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
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