JPH0727071B2 - 放射性ヨウ素イオンの除去方法 - Google Patents
放射性ヨウ素イオンの除去方法Info
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- JPH0727071B2 JPH0727071B2 JP3166318A JP16631891A JPH0727071B2 JP H0727071 B2 JPH0727071 B2 JP H0727071B2 JP 3166318 A JP3166318 A JP 3166318A JP 16631891 A JP16631891 A JP 16631891A JP H0727071 B2 JPH0727071 B2 JP H0727071B2
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- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/10—Processing by flocculation
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01D—COMPOUNDS OF ALKALI METALS, i.e. LITHIUM, SODIUM, POTASSIUM, RUBIDIUM, CAESIUM, OR FRANCIUM
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- C01D3/12—Iodides
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G29/00—Compounds of bismuth
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- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2002/00—Crystal-structural characteristics
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は放射性ヨウ素イオンの除
去方法に関し、例えば原子力発電プラントにおいて生ず
る放射性廃液中のヨウ素イオンを除去するための方法に
関する。
去方法に関し、例えば原子力発電プラントにおいて生ず
る放射性廃液中のヨウ素イオンを除去するための方法に
関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】原子炉
発電プラントにおいて、原子炉中での核分裂により生ず
る放射性ヨウ素ガスは、燃料の検査、交換の場合、更に
は燃料取り扱い時の事故や原子炉暴走事故によって、突
発的に放出される危険性があり、また燃料再処理プラン
トの運転時にも連続的に放出される可能性がある。こう
した種々の事態に対し、放射性ヨウ素ガスの処理法とし
て、洗浄処理方式、固体吸着剤充填による物理・化学的
処理方式、イオン交換剤による処理方式などが検討され
ている。
発電プラントにおいて、原子炉中での核分裂により生ず
る放射性ヨウ素ガスは、燃料の検査、交換の場合、更に
は燃料取り扱い時の事故や原子炉暴走事故によって、突
発的に放出される危険性があり、また燃料再処理プラン
トの運転時にも連続的に放出される可能性がある。こう
した種々の事態に対し、放射性ヨウ素ガスの処理法とし
て、洗浄処理方式、固体吸着剤充填による物理・化学的
処理方式、イオン交換剤による処理方式などが検討され
ている。
【0003】しかしながら、液体吸着剤による洗浄処理
方式では、これを液体のまま長期間貯蔵(半減期は17
00万年)するのでは、量的にも、また安全上も問題が
多い。また固体吸着剤充填による物理・化学的処理方式
によって捕捉されたヨウ素は、他のガスとの交換の可能
性に常にさらされており、また温度が上昇すると容易に
吸着物を放出するという難点がある。更に、イオン交換
剤による処理方式では、交換樹脂の耐熱安定性が保たれ
るのは100℃程度までであり、これより高温では十分
な性能を発揮しない。またそれ自身が可燃性であること
から、安全管理上難点がある。
方式では、これを液体のまま長期間貯蔵(半減期は17
00万年)するのでは、量的にも、また安全上も問題が
多い。また固体吸着剤充填による物理・化学的処理方式
によって捕捉されたヨウ素は、他のガスとの交換の可能
性に常にさらされており、また温度が上昇すると容易に
吸着物を放出するという難点がある。更に、イオン交換
剤による処理方式では、交換樹脂の耐熱安定性が保たれ
るのは100℃程度までであり、これより高温では十分
な性能を発揮しない。またそれ自身が可燃性であること
から、安全管理上難点がある。
【0004】一方、他の観点から、溶液中のヨウ素イオ
ンを他の元素と反応させて安定な化合物として取り出し
保存しようという試みも検討されている。この方法は、
NaIを水に溶かして作った低濃度ヨウ素イオン溶液(<
5×10-2mol・dm-3)中にα−Bi2O3とα−Bi5O7I
の混合物を加えて反応させ、溶液中のヨウ素イオンをα
−Bi5O7Iに変えて取り出す方法である。原料中にα
−Bi5O7Iを混ぜるのは結晶の核形成に必要な時間を
省き、反応速度を速めるためである。(なお、酸化ビス
マスにはα−相、β−相、γ−相、δ−相の多形があ
り、α相が低温安定相、δ相が高温安定相で、他は準安
定相である。またBi5O7Iにもα、βの多形がある。
以下、「Bi2O3」及び「Bi5O7I」と記述した場合、
特にことわらない限り、いずれもα形の化合物を表わ
す)
ンを他の元素と反応させて安定な化合物として取り出し
保存しようという試みも検討されている。この方法は、
NaIを水に溶かして作った低濃度ヨウ素イオン溶液(<
5×10-2mol・dm-3)中にα−Bi2O3とα−Bi5O7I
の混合物を加えて反応させ、溶液中のヨウ素イオンをα
−Bi5O7Iに変えて取り出す方法である。原料中にα
−Bi5O7Iを混ぜるのは結晶の核形成に必要な時間を
省き、反応速度を速めるためである。(なお、酸化ビス
マスにはα−相、β−相、γ−相、δ−相の多形があ
り、α相が低温安定相、δ相が高温安定相で、他は準安
定相である。またBi5O7Iにもα、βの多形がある。
以下、「Bi2O3」及び「Bi5O7I」と記述した場合、
特にことわらない限り、いずれもα形の化合物を表わ
す)
【0005】しかしながら、この方法では、NaI溶液
中のヨウ素イオン濃度を5×10-2mol・dm-3以上にす
ると、Bi5O7I以外の化合物が生成するため、ヨウ素
イオン濃度をそれ以下に保たなければならない。このた
め、多量のヨウ素イオンを処理するためには大量の溶液
を処理しなければならない欠点がある。また、低濃度の
ために、HCO3 -やSO4 -2やCl-などの陰イオンが溶
液中に共存するとBi5O7Iの成長が妨害され、その
上、Bi5O7Iの核形成にも多大の時間がかかるので、
原料に予めBi5O7Iを加えて反応を行わせるという余
分な工程を必要とする。更に、この方法では、繰返し使
用しても原料として使われたBi2O3のうち最小でも3
0%が未反応として残り、これを分離して再使用するこ
とは不可能なので、原料のロスが大きく、また保存すべ
き固体の量も増えるという欠点がある。
中のヨウ素イオン濃度を5×10-2mol・dm-3以上にす
ると、Bi5O7I以外の化合物が生成するため、ヨウ素
イオン濃度をそれ以下に保たなければならない。このた
め、多量のヨウ素イオンを処理するためには大量の溶液
を処理しなければならない欠点がある。また、低濃度の
ために、HCO3 -やSO4 -2やCl-などの陰イオンが溶
液中に共存するとBi5O7Iの成長が妨害され、その
上、Bi5O7Iの核形成にも多大の時間がかかるので、
原料に予めBi5O7Iを加えて反応を行わせるという余
分な工程を必要とする。更に、この方法では、繰返し使
用しても原料として使われたBi2O3のうち最小でも3
0%が未反応として残り、これを分離して再使用するこ
とは不可能なので、原料のロスが大きく、また保存すべ
き固体の量も増えるという欠点がある。
【0006】本発明は、上記従来法の欠点を解消し、放
射性ヨウ素イオンを安定な固体として高効率で且つ容易
に除去し保存し得る方法を提供することを目的とするも
のである。
射性ヨウ素イオンを安定な固体として高効率で且つ容易
に除去し保存し得る方法を提供することを目的とするも
のである。
【0007】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するた
め、本発明者は、NaI溶液中に含まれる放射性ヨウ素
イオンを安定な固体として取り出す方法について鋭意研
究を重ねた結果、ここに本発明を完成したものである。
め、本発明者は、NaI溶液中に含まれる放射性ヨウ素
イオンを安定な固体として取り出す方法について鋭意研
究を重ねた結果、ここに本発明を完成したものである。
【0008】すなわち、本発明は、NaI溶液中に含ま
れる放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマス(α−Bi2O3)
とを直接反応させて、放射性ヨウ素イオンをα−Bi5O
7Iとして固定化して除去することを特徴とする放射性
ヨウ素イオンの除去方法を要旨とするものである。
れる放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマス(α−Bi2O3)
とを直接反応させて、放射性ヨウ素イオンをα−Bi5O
7Iとして固定化して除去することを特徴とする放射性
ヨウ素イオンの除去方法を要旨とするものである。
【0009】以下に本発明を更に詳述する。
【0010】ビスマスと酸素とヨウ素の化合物として
は、α−Bi5O7I、β−Bi5O7I、Bi7O9I3、Bi4
O5I2、BiOIの五種類の化合物が報告されている。
これらはそれぞれ異なった結晶構造を有し、常温で固体
である。これら化合物の中で、α−Bi5O7Iは水と熱
に対して最も安定であり、例えば、非酸性溶液中(25
℃)で分解して出てくるヨウ素イオンの濃度は約10-17
mol・dm-ぐらいであり、極めて微量である。また、空気
中での加熱に対しては約550℃くらいまで安定であ
り、これらの安定度は、他の方法の場合と比べて、比較
にならないほど高い。
は、α−Bi5O7I、β−Bi5O7I、Bi7O9I3、Bi4
O5I2、BiOIの五種類の化合物が報告されている。
これらはそれぞれ異なった結晶構造を有し、常温で固体
である。これら化合物の中で、α−Bi5O7Iは水と熱
に対して最も安定であり、例えば、非酸性溶液中(25
℃)で分解して出てくるヨウ素イオンの濃度は約10-17
mol・dm-ぐらいであり、極めて微量である。また、空気
中での加熱に対しては約550℃くらいまで安定であ
り、これらの安定度は、他の方法の場合と比べて、比較
にならないほど高い。
【0011】本発明においては、NaI溶液、特に高濃
度のヨウ素イオンを含むNaI溶液を用いて溶液中のヨ
ウ素イオンを酸化ビスマスと反応させ、上述の安定なα
−Bi5O7Iに変化させ、これを溶液と分離して保存す
るものである。
度のヨウ素イオンを含むNaI溶液を用いて溶液中のヨ
ウ素イオンを酸化ビスマスと反応させ、上述の安定なα
−Bi5O7Iに変化させ、これを溶液と分離して保存す
るものである。
【0012】上記反応は次式によって進行する。 5α−Bi2O3+2I-+H2O→2α−Bi5O7I+2OH- … (1)
【0013】NaI溶液としては、高濃度(≧5×10-2
mol・dm-3)のヨウ素イオンを含むNaI溶液を用いるの
が好ましい。高濃度であれば、核生成を容易に行うこと
ができるので、原料の酸化ビスマスを100%反応させ
られ未反応の酸化ビスマスが生じることがなく、また従
来のようにBi5O7Iを添加する必要がなく、また微量
に存在する妨害イオンの影響も無視できる。
mol・dm-3)のヨウ素イオンを含むNaI溶液を用いるの
が好ましい。高濃度であれば、核生成を容易に行うこと
ができるので、原料の酸化ビスマスを100%反応させ
られ未反応の酸化ビスマスが生じることがなく、また従
来のようにBi5O7Iを添加する必要がなく、また微量
に存在する妨害イオンの影響も無視できる。
【0014】なお、NaI溶液が高濃度であっても、こ
の化学反応を行うに当たって、生成物がα−Bi5O7I
のみであって、他の化合物が生成したり、共生したりし
ないようにするためには、反応に関与する酸化ビスマス
のグラム分子数とヨウ素イオンのグラムイオン数との比
を4:1から1:2の間に調整すると良い。ヨウ素の割
合がこれより多くても、また少なくともα−Bi5O7I
以外の化合物が成長するようになる。
の化学反応を行うに当たって、生成物がα−Bi5O7I
のみであって、他の化合物が生成したり、共生したりし
ないようにするためには、反応に関与する酸化ビスマス
のグラム分子数とヨウ素イオンのグラムイオン数との比
を4:1から1:2の間に調整すると良い。ヨウ素の割
合がこれより多くても、また少なくともα−Bi5O7I
以外の化合物が成長するようになる。
【0015】次に本発明の実施例を示す。
【0016】
【実施例1】酸化ビスマス約233mg(5×10-4グラ
ム分子)と0.2mol・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液10
00μl(2×10-4グラムイオン)を蓋付き容器に入れ
て密閉し、恒温槽中にて25℃及び50℃で反応させ
た。撹拌は行わなかった。一定時間経過後、固体を溶液
と分離し乾燥した後、粉末X線回折法で同定した。これ
を反応前の固体(Bi2O3)の粉末X線回折パターンと比
較することによって、反応の進み具合を調べた。化学式
(1)に従って反応が完了すると、Bi2O3の残存量は零
になり、X線回折パターンは消滅する筈である。その例
を図1に示す。
ム分子)と0.2mol・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液10
00μl(2×10-4グラムイオン)を蓋付き容器に入れ
て密閉し、恒温槽中にて25℃及び50℃で反応させ
た。撹拌は行わなかった。一定時間経過後、固体を溶液
と分離し乾燥した後、粉末X線回折法で同定した。これ
を反応前の固体(Bi2O3)の粉末X線回折パターンと比
較することによって、反応の進み具合を調べた。化学式
(1)に従って反応が完了すると、Bi2O3の残存量は零
になり、X線回折パターンは消滅する筈である。その例
を図1に示す。
【表1】 に示した結果から明らかなように、反応速度は温度によ
って多少異なり、50℃では48時間以内に反応は完了
するが、25℃では更に時間がかかるようである。いず
れの場合でも、所定の反応時間後にはBi2O3の残存量
が零か極微量である。
って多少異なり、50℃では48時間以内に反応は完了
するが、25℃では更に時間がかかるようである。いず
れの場合でも、所定の反応時間後にはBi2O3の残存量
が零か極微量である。
【0017】
【実施例2】酸化ビスマス約233mg(5×10-4グラ
ム分子)と0.8mol・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液25
0μl(2×10-4グラムイオン)を50℃で反応させて
進行具合を調べた。実験の手順は実施例1と同じであ
る。
ム分子)と0.8mol・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液25
0μl(2×10-4グラムイオン)を50℃で反応させて
進行具合を調べた。実験の手順は実施例1と同じであ
る。
【表2】 に示した結果から明らかなように、反応は24時間以内
に完了した。
に完了した。
【0018】
【実施例3】酸化ビスマス約233mgと種々の濃度のヨ
ウ化ナトリウム溶液1000μlを50℃で96時間反
応させた。その結果を
ウ化ナトリウム溶液1000μlを50℃で96時間反
応させた。その結果を
【表3】 に示す。
【0019】
【実施例4】酸化ビスマス約233mgと種々の濃度のヨ
ウ化ナトリウム溶液250μlを50℃で48時間反応
させた。その結果を
ウ化ナトリウム溶液250μlを50℃で48時間反応
させた。その結果を
【表4】 に示す。
【0020】実施例1、2の結果から明らかなように、
原料固体と反応溶液の容積比を変えると反応速度も変化
する。溶液の容積が増すと反応速度は遅くなっているこ
とがわかる。また、実施例3、4の結果から明らかなよ
うに、Bi5O7Iのみが生成するのに必要な条件はBi2
O3のグラム分子数とI-のグラムイオン数との比を一定
の範囲内に保つことが好ましいことがわかる。
原料固体と反応溶液の容積比を変えると反応速度も変化
する。溶液の容積が増すと反応速度は遅くなっているこ
とがわかる。また、実施例3、4の結果から明らかなよ
うに、Bi5O7Iのみが生成するのに必要な条件はBi2
O3のグラム分子数とI-のグラムイオン数との比を一定
の範囲内に保つことが好ましいことがわかる。
【0021】
【実施例5】ヨウ素イオンの反応率を調べた。酸化ビス
マス約255mg(5.5×10-4グラム分子)と0.2mol
・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液1000μl(2×10-4
グラムイオン)を50℃で72時間反応させ後、溶液中
に残存するヨウ素イオンの濃度を分析した。その結果、
残存したヨウ素イオンは反応前の溶液の約0.2%であ
り、99.8%のヨウ素イオンが固体に変化した。
マス約255mg(5.5×10-4グラム分子)と0.2mol
・dm-3のヨウ化ナトリウム溶液1000μl(2×10-4
グラムイオン)を50℃で72時間反応させ後、溶液中
に残存するヨウ素イオンの濃度を分析した。その結果、
残存したヨウ素イオンは反応前の溶液の約0.2%であ
り、99.8%のヨウ素イオンが固体に変化した。
【0022】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、
NaI溶液中に含まれる放射性ヨウ素イオンが酸化ビス
マスと反応してα−Bi5O7I単体に変化させて取り出
し、保存するので、水や熱や種々のガスなどに対する安
定性が著しく改善される。しかも、この化合物は固体結
晶であるので量的にもかさばらず、保存や取扱いが容易
である。
NaI溶液中に含まれる放射性ヨウ素イオンが酸化ビス
マスと反応してα−Bi5O7I単体に変化させて取り出
し、保存するので、水や熱や種々のガスなどに対する安
定性が著しく改善される。しかも、この化合物は固体結
晶であるので量的にもかさばらず、保存や取扱いが容易
である。
【0023】また、NaI溶液中のヨウ素イオン濃度が
低濃度の場合には、これを濃縮することによって液体の
容積を100分の1以下にすることができ、従来技術に
比べて反応容器は極めて小型のものですみ、またその労
力を大幅に短縮できる。また、高濃度溶液中で反応させ
ると核形成が容易に行われるので、従来のように反応前
に原料の酸化ビスマスにBi5O7Iを加える工程を必要
とせず、また微量に存在する妨害イオンの影響も無視で
きる。更に、高濃度下では原料の酸化ビスマスを100
%反応させることもできるので、未反応の酸化ビスマス
が生じない。
低濃度の場合には、これを濃縮することによって液体の
容積を100分の1以下にすることができ、従来技術に
比べて反応容器は極めて小型のものですみ、またその労
力を大幅に短縮できる。また、高濃度溶液中で反応させ
ると核形成が容易に行われるので、従来のように反応前
に原料の酸化ビスマスにBi5O7Iを加える工程を必要
とせず、また微量に存在する妨害イオンの影響も無視で
きる。更に、高濃度下では原料の酸化ビスマスを100
%反応させることもできるので、未反応の酸化ビスマス
が生じない。
【図1】原料(Bi2O3)及び生成物(α−Bi5O7Iのみ)
の粉末X線回折パターンを示す図で、Aは原料(Bi
2O3)の場合、Bは生成物の場合である。
の粉末X線回折パターンを示す図で、Aは原料(Bi
2O3)の場合、Bは生成物の場合である。
Claims (3)
- 【請求項1】 NaI溶液中に含まれる放射性ヨウ素イ
オンと酸化ビスマス(α−Bi2O3)とを直接反応させ
て、放射性ヨウ素イオンをα−Bi5O7Iとして固定化
して除去することを特徴とする放射性ヨウ素イオンの除
去方法。 - 【請求項2】 NaI溶液が5×10-2mol・dm-3以上の
高濃度の放射性ヨウ素イオンを含むものである請求項1
に記載の方法。 - 【請求項3】 酸化ビスマスのグラム分子数と放射性ヨ
ウ素イオンのグラムイオン数との比が4:1から1:2
の間に調整されている請求項1又は2に記載の方法。
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3166318A JPH0727071B2 (ja) | 1991-06-11 | 1991-06-11 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
FR9203235A FR2677799B1 (fr) | 1991-06-11 | 1992-03-18 | Procede pour eliminer des ions d'iode radioactif. |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3166318A JPH0727071B2 (ja) | 1991-06-11 | 1991-06-11 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04364500A JPH04364500A (ja) | 1992-12-16 |
JPH0727071B2 true JPH0727071B2 (ja) | 1995-03-29 |
Family
ID=15829132
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3166318A Expired - Lifetime JPH0727071B2 (ja) | 1991-06-11 | 1991-06-11 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
Country Status (2)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0727071B2 (ja) |
FR (1) | FR2677799B1 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101512248B1 (ko) * | 2013-12-24 | 2015-04-16 | 한국원자력연구원 | 방사성 요오드 기체를 포집하는 다공성 포집재 및 이의 제조 방법 |
CN106955721A (zh) * | 2017-03-24 | 2017-07-18 | 中南民族大学 | 一种带状结构的Bi5O7Br纳米光催化材料的制备方法 |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN105536824A (zh) * | 2015-12-30 | 2016-05-04 | 陕西师范大学 | 一种纳米介孔微球状Bi5O7I光催化剂及其水热-热分解制备方法 |
CN105800686B (zh) * | 2016-03-11 | 2017-08-25 | 河北地质大学 | 一种制备Bi5O7I的方法 |
Family Cites Families (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE2903705A1 (de) * | 1979-01-31 | 1980-09-11 | Gilak Armin | Verfahren zur abtrennung von jod- radionukliden aus waessrigen loesungen |
US4591455A (en) * | 1982-11-24 | 1986-05-27 | Pedro B. Macedo | Purification of contaminated liquid |
-
1991
- 1991-06-11 JP JP3166318A patent/JPH0727071B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1992
- 1992-03-18 FR FR9203235A patent/FR2677799B1/fr not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101512248B1 (ko) * | 2013-12-24 | 2015-04-16 | 한국원자력연구원 | 방사성 요오드 기체를 포집하는 다공성 포집재 및 이의 제조 방법 |
CN106955721A (zh) * | 2017-03-24 | 2017-07-18 | 中南民族大学 | 一种带状结构的Bi5O7Br纳米光催化材料的制备方法 |
CN106955721B (zh) * | 2017-03-24 | 2019-10-08 | 中南民族大学 | 一种带状结构的Bi5O7Br纳米光催化材料的制备方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
FR2677799B1 (fr) | 1995-03-03 |
FR2677799A1 (fr) | 1992-12-18 |
JPH04364500A (ja) | 1992-12-16 |
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