JPH07165630A - ［１１ｃ］沃化メチルを生成する方法 - Google Patents
［１１ｃ］沃化メチルを生成する方法Info
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- JPH07165630A JPH07165630A JP6143718A JP14371894A JPH07165630A JP H07165630 A JPH07165630 A JP H07165630A JP 6143718 A JP6143718 A JP 6143718A JP 14371894 A JP14371894 A JP 14371894A JP H07165630 A JPH07165630 A JP H07165630A
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- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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- C07C31/02—Monohydroxylic acyclic alcohols
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- C07B—GENERAL METHODS OF ORGANIC CHEMISTRY; APPARATUS THEREFOR
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- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C17/00—Preparation of halogenated hydrocarbons
- C07C17/093—Preparation of halogenated hydrocarbons by replacement by halogens
- C07C17/16—Preparation of halogenated hydrocarbons by replacement by halogens of hydroxyl groups
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- C07C19/00—Acyclic saturated compounds containing halogen atoms
- C07C19/07—Acyclic saturated compounds containing halogen atoms containing iodine
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- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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- C07C29/15—Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively
- C07C29/151—Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ずっと使用し易く、成分を交換せずに何種類
かの合成に対して作用し、一層高い比放射能を有するよ
うな［11Ｃ］沃化メチルを生成する方法を提供する。 【構成】 本発明に係る［11Ｃ］沃化メチルを生成する
方法は、第１の混合物を生成するように、二酸化炭素と
水素とを圧力下で混合する工程と、メタノールが生成さ
れるように、第１の混合物を触媒の上に通す工程と、沃
化メチルを生成するように、メタノールを沃素化試薬の
上に通す工程とを備えている。
かの合成に対して作用し、一層高い比放射能を有するよ
うな［11Ｃ］沃化メチルを生成する方法を提供する。 【構成】 本発明に係る［11Ｃ］沃化メチルを生成する
方法は、第１の混合物を生成するように、二酸化炭素と
水素とを圧力下で混合する工程と、メタノールが生成さ
れるように、第１の混合物を触媒の上に通す工程と、沃
化メチルを生成するように、メタノールを沃素化試薬の
上に通す工程とを備えている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、低濃度の一酸化炭素
（ＣＯ）及び／又は二酸化炭素（ＣＯ2 ）から［11Ｃ］
沃化メチルを生成する方法に関する。このような種類の
組成物は一般的に、現在の方法よりもずっと使用し易
く、且つ成分を交換せずに何種類かの合成に作用する不
均一系気相プロセスによって生成される。
（ＣＯ）及び／又は二酸化炭素（ＣＯ2 ）から［11Ｃ］
沃化メチルを生成する方法に関する。このような種類の
組成物は一般的に、現在の方法よりもずっと使用し易
く、且つ成分を交換せずに何種類かの合成に作用する不
均一系気相プロセスによって生成される。
【０００２】
【従来の技術】ポジトロン放出型断層写真法（ＰＥＴ）
の臨床用の［11Ｃ］沃化メチルを生成する最も普通の方
法は、窒素ガスを陽子で照射することから始まる。次の
核反応が起こる。14 Ｎ（ｐ，α）11Ｃ 痕跡量の酸素の存在の下に、炭素原子が反応して
［11Ｃ］ＣＯ2 を生成する。このガスをＴＨＦのような
普通の溶媒内で水素化リチウム・アルミニウム（ＬｉＡ
ｌＨ4 ）と反応させる。溶液を乾かし、水と反応させて
メタノールを放出する。この後、メタノールを還流の沃
化水素酸に通して沃化メチルを形成する。この合成は、
２反応容器形式又は１反応容器形式のいずれかで実行す
ることができる。自動化及び半自動化システムについて
は、多くの文献がある。
の臨床用の［11Ｃ］沃化メチルを生成する最も普通の方
法は、窒素ガスを陽子で照射することから始まる。次の
核反応が起こる。14 Ｎ（ｐ，α）11Ｃ 痕跡量の酸素の存在の下に、炭素原子が反応して
［11Ｃ］ＣＯ2 を生成する。このガスをＴＨＦのような
普通の溶媒内で水素化リチウム・アルミニウム（ＬｉＡ
ｌＨ4 ）と反応させる。溶液を乾かし、水と反応させて
メタノールを放出する。この後、メタノールを還流の沃
化水素酸に通して沃化メチルを形成する。この合成は、
２反応容器形式又は１反応容器形式のいずれかで実行す
ることができる。自動化及び半自動化システムについて
は、多くの文献がある。
【０００３】これらのシステムに固有の欠点は、合成ご
とに新しい試薬を必要とすること、毎回の合成の後に装
置を掃除して組み立て直さなければならないこと、乾燥
するまで蒸発させるというような工程のプロセス制御が
余り容易でないこと、及び溶解した二酸化炭素がないよ
うに試薬を調製しなければならないことである。実際、
乾燥工程の残渣が配管を詰まらせるのを防止することが
困難であることがわかっている。最後に典型的な（ＰＥ
Ｔ）臨床用に合成される材料の実際の量は１マイクロモ
ル未満である。この方法によって合成される［11Ｃ］沃
化メチル調製物の比放射能は、典型的には２キューリ／
マイクロモル〜１０キューリ／マイクロモルである。天
然に発生する［12Ｃ］沃化メチルの多くは、合成に用い
られる種々の溶液中の［12Ｃ］ＣＯ2 によるものと考え
られる。
とに新しい試薬を必要とすること、毎回の合成の後に装
置を掃除して組み立て直さなければならないこと、乾燥
するまで蒸発させるというような工程のプロセス制御が
余り容易でないこと、及び溶解した二酸化炭素がないよ
うに試薬を調製しなければならないことである。実際、
乾燥工程の残渣が配管を詰まらせるのを防止することが
困難であることがわかっている。最後に典型的な（ＰＥ
Ｔ）臨床用に合成される材料の実際の量は１マイクロモ
ル未満である。この方法によって合成される［11Ｃ］沃
化メチル調製物の比放射能は、典型的には２キューリ／
マイクロモル〜１０キューリ／マイクロモルである。天
然に発生する［12Ｃ］沃化メチルの多くは、合成に用い
られる種々の溶液中の［12Ｃ］ＣＯ2 によるものと考え
られる。
【０００４】それほど広く用いられていないが、他の方
法として、窒素（Ｎ2 ）ターゲット・ガスに沃化水素
（ＨＩ）を添加することにより、ターゲット内でメタン
を形成した後、沃化銅から沃化メチルへの反応による［
11Ｃ］沃化メチルのターゲット内生成がある。これらの
両方の方法は歩留りが低く、及び／又は困難な分離の問
題を有しており、広く受け入れられるに至っていない。
法として、窒素（Ｎ2 ）ターゲット・ガスに沃化水素
（ＨＩ）を添加することにより、ターゲット内でメタン
を形成した後、沃化銅から沃化メチルへの反応による［
11Ｃ］沃化メチルのターゲット内生成がある。これらの
両方の方法は歩留りが低く、及び／又は困難な分離の問
題を有しており、広く受け入れられるに至っていない。
【０００５】ＰＥＴ合成分野と全く別異であったのが、
不均一触媒を用いた二酸化炭素／一酸化炭素／水素（Ｃ
Ｏ2 ／ＣＯ／Ｈ2 ）混合物からのメタノールの大規模生
産の開発であった。典型的な工業用のプラントは、炭化
水素及び／又は合成ガスからメタノールを製造する。水
素及び炭素の化学量論的な比を用いることが理想的であ
る。触媒プロセスの生成物の組成は、熱力学によって制
限されると共に、発熱反応を制御する関心度によって制
限される。大規模な工業的なプロセスで、ガスの出発時
の組成、並びに適当な圧力及び温度が決められている場
合、触媒を１回通すことによって炭素がメタノールに変
換される割合は、約４％〜６％である。このやり方で
は、このメタノールをガス流から凝縮して取り出し、反
応済みのガスを再循環させる。
不均一触媒を用いた二酸化炭素／一酸化炭素／水素（Ｃ
Ｏ2 ／ＣＯ／Ｈ2 ）混合物からのメタノールの大規模生
産の開発であった。典型的な工業用のプラントは、炭化
水素及び／又は合成ガスからメタノールを製造する。水
素及び炭素の化学量論的な比を用いることが理想的であ
る。触媒プロセスの生成物の組成は、熱力学によって制
限されると共に、発熱反応を制御する関心度によって制
限される。大規模な工業的なプロセスで、ガスの出発時
の組成、並びに適当な圧力及び温度が決められている場
合、触媒を１回通すことによって炭素がメタノールに変
換される割合は、約４％〜６％である。このやり方で
は、このメタノールをガス流から凝縮して取り出し、反
応済みのガスを再循環させる。
【０００６】最後に、ＰＥＴ合成の分野では、例えば銅
（Ｃｕ）の上でＣＯ2 をＣＯへ変換する場合に用いられ
る触媒の多数の例がある。しかしながら、それらの触媒
のどれもメタノールを形成するものではない。又、メタ
ノールを沃化メチルに沃素化するいくつかのプロセスも
用いられている。沃化水素酸の還流が最も普通の方法で
ある。更に、沃素で官能化されたシリカ・ゲルを利用す
ること、及び結晶状の四沃化二燐（Ｐ2 Ｉ4 ）を用いる
ことも論じられている。
（Ｃｕ）の上でＣＯ2 をＣＯへ変換する場合に用いられ
る触媒の多数の例がある。しかしながら、それらの触媒
のどれもメタノールを形成するものではない。又、メタ
ノールを沃化メチルに沃素化するいくつかのプロセスも
用いられている。沃化水素酸の還流が最も普通の方法で
ある。更に、沃素で官能化されたシリカ・ゲルを利用す
ること、及び結晶状の四沃化二燐（Ｐ2 Ｉ4 ）を用いる
ことも論じられている。
【０００７】上に述べたところから、業界には、
［11Ｃ］沃化メチルを生成することができると共に、既
知のプロセスの生産特性と少なくとも同等であるが、そ
れと同時にずっと使用し易く、成分を交換せずに何種類
かの合成に対して作用し、一層高い比放射能を有するよ
うなプロセスに対する要望があることは明らかである。
本発明の目的は、以下の開示から当業者に明らかになる
ような形で、業界のこのような要望及びその他の要望を
満たすことである。
［11Ｃ］沃化メチルを生成することができると共に、既
知のプロセスの生産特性と少なくとも同等であるが、そ
れと同時にずっと使用し易く、成分を交換せずに何種類
かの合成に対して作用し、一層高い比放射能を有するよ
うなプロセスに対する要望があることは明らかである。
本発明の目的は、以下の開示から当業者に明らかになる
ような形で、業界のこのような要望及びその他の要望を
満たすことである。
【０００８】
【発明の要約】全般的に言うと、本発明は、二酸化炭素
と水素とを圧力下で混合して第１の混合物を生成する工
程と、メタノールが生成されるように第１の混合物を触
媒の上に通す工程と、このメタノールを沃素化試薬の上
に通して沃化メチルを生成する工程とを含んでいる［11
Ｃ］沃化メチルを生成する方法を提供することによっ
て、このような要望に応える。
と水素とを圧力下で混合して第１の混合物を生成する工
程と、メタノールが生成されるように第１の混合物を触
媒の上に通す工程と、このメタノールを沃素化試薬の上
に通して沃化メチルを生成する工程とを含んでいる［11
Ｃ］沃化メチルを生成する方法を提供することによっ
て、このような要望に応える。
【０００９】ある好ましい実施例では、二酸化炭素と水
素とを混合する工程は、二酸化炭素と水素とを高い圧力
（即ち、１００気圧）で混合する工程を含んでいる。
又、触媒はメタノール合成触媒である。最後に、沃素化
試薬は四沃化二燐である。他の好ましい実施例では、高
度の水素を含んでいる混合物を触媒の上に通して、プロ
セスがずっと使用し易くなるようにすると共に、成分を
交換せずに何種類かの合成に対して作用するようにする
ことにより、実質的な量の［11Ｃ］沃化メチルが生成さ
れる。
素とを混合する工程は、二酸化炭素と水素とを高い圧力
（即ち、１００気圧）で混合する工程を含んでいる。
又、触媒はメタノール合成触媒である。最後に、沃素化
試薬は四沃化二燐である。他の好ましい実施例では、高
度の水素を含んでいる混合物を触媒の上に通して、プロ
セスがずっと使用し易くなるようにすると共に、成分を
交換せずに何種類かの合成に対して作用するようにする
ことにより、実質的な量の［11Ｃ］沃化メチルが生成さ
れる。
【００１０】本発明による好ましい方法は、次に述べる
ような利点、即ち、使用し易さ、成分の交換の減少、［
11Ｃ］沃化メチルの優れた生産特性、高い比放射能、及
び良好な経済性を提供する。実際に、多くの好ましい実
施例では、使用し易さ、成分の交換の減少、［11Ｃ］沃
化メチルの生産、及び高い比放射能という因子は、従来
公知のプロセスでこれまでに達成されたよりもずっと高
い程度に最適化されている。
ような利点、即ち、使用し易さ、成分の交換の減少、［
11Ｃ］沃化メチルの優れた生産特性、高い比放射能、及
び良好な経済性を提供する。実際に、多くの好ましい実
施例では、使用し易さ、成分の交換の減少、［11Ｃ］沃
化メチルの生産、及び高い比放射能という因子は、従来
公知のプロセスでこれまでに達成されたよりもずっと高
い程度に最適化されている。
【００１１】本発明の上に述べた特徴、及び以下の説明
から明らかになるその他の特徴は、次に図面について詳
しく説明するところを考えれば、最もよく理解されよ
う。図面全体にわたり、同様な部分には同じ記号を用い
ている。
から明らかになるその他の特徴は、次に図面について詳
しく説明するところを考えれば、最もよく理解されよ
う。図面全体にわたり、同様な部分には同じ記号を用い
ている。
【００１２】
【実施例】［11Ｃ］同位元素と分類される放射線医薬
は、天然に発生する［12Ｃ］化合物と生物学的に識別不
能であり、そのため、それは身体のどの代謝経路をも辿
ることができる。この寿命の短い（半減期２０．４分）
の同位元素で分類された放射線医薬は、患者に対する放
射線量を減少させるという利点を有するが、需要があっ
たときに現場で、又は運び易い距離以内の所で合成しな
ければならないという欠点がある。［11Ｃ］のもとに分
類される放射線医薬に対して作用するポジトロン放出形
断層写真法（ＰＥＴ）作像設備は、一日のうちにしなけ
ればならない、準備のための数多くの合成を必要とし、
例えば［18Ｆ］調製品（半減期１０９．８分）に対して
主に作用する場合よりも、設備の合成資源に対する負担
がずっと大きい。この合成負担を軽減させるために採用
された１つの戦略は、合成の最後の工程のみが放射能ラ
ベルに関係し、この最後の工程が単純であること、即
ち、手早く実施できるように化学組成を設計することで
あった。特に、沃化メチルを用いる最終的なメチル化工
程が、多くの放射線医薬の合成における普通の最後の工
程である。このことが、［11Ｃ］沃化メチルの容易で日
常的な生産を、全体的な合成作業の負担を軽減させる上
での重要な因子にする。合成が自動的に且つ遠隔操作で
できることも重要である。これによって、合成を行う人
間に対する放射線量が減少する。
は、天然に発生する［12Ｃ］化合物と生物学的に識別不
能であり、そのため、それは身体のどの代謝経路をも辿
ることができる。この寿命の短い（半減期２０．４分）
の同位元素で分類された放射線医薬は、患者に対する放
射線量を減少させるという利点を有するが、需要があっ
たときに現場で、又は運び易い距離以内の所で合成しな
ければならないという欠点がある。［11Ｃ］のもとに分
類される放射線医薬に対して作用するポジトロン放出形
断層写真法（ＰＥＴ）作像設備は、一日のうちにしなけ
ればならない、準備のための数多くの合成を必要とし、
例えば［18Ｆ］調製品（半減期１０９．８分）に対して
主に作用する場合よりも、設備の合成資源に対する負担
がずっと大きい。この合成負担を軽減させるために採用
された１つの戦略は、合成の最後の工程のみが放射能ラ
ベルに関係し、この最後の工程が単純であること、即
ち、手早く実施できるように化学組成を設計することで
あった。特に、沃化メチルを用いる最終的なメチル化工
程が、多くの放射線医薬の合成における普通の最後の工
程である。このことが、［11Ｃ］沃化メチルの容易で日
常的な生産を、全体的な合成作業の負担を軽減させる上
での重要な因子にする。合成が自動的に且つ遠隔操作で
できることも重要である。これによって、合成を行う人
間に対する放射線量が減少する。
【００１３】本発明では、窒素（Ｎ2 ）ターゲットから
の［11Ｃ］ＣＯ2 を水素、又は水素を含有しているガス
混合物と混合し、加圧して、メタノール合成触媒の上に
通す。この触媒は、英国のＩＣＩケミカルズ・アンド・
ポリマーズ・リミテッド社によって製造されるメタノー
ル触媒であってもよい。二酸化炭素がメタノールに変換
され、このメタノールが、その後、気相で普通の容器へ
運ばれ、その容器で四沃化二燐（Ｐ2 Ｉ4 ）のような試
薬と不均一反応する。沃素化シリカ・ゲル、沃化クロム
（ＣｒＩ3 ）、及び四沃化二燐／沃化アルミニウム（Ｐ
2 Ｉ4 ／ＡｌＩ 3 ）のようなこの他の沃素化試薬を用い
ることができる。この沃素化試薬との反応の生成物が［
11Ｃ］沃化メチルである。
の［11Ｃ］ＣＯ2 を水素、又は水素を含有しているガス
混合物と混合し、加圧して、メタノール合成触媒の上に
通す。この触媒は、英国のＩＣＩケミカルズ・アンド・
ポリマーズ・リミテッド社によって製造されるメタノー
ル触媒であってもよい。二酸化炭素がメタノールに変換
され、このメタノールが、その後、気相で普通の容器へ
運ばれ、その容器で四沃化二燐（Ｐ2 Ｉ4 ）のような試
薬と不均一反応する。沃素化シリカ・ゲル、沃化クロム
（ＣｒＩ3 ）、及び四沃化二燐／沃化アルミニウム（Ｐ
2 Ｉ4 ／ＡｌＩ 3 ）のようなこの他の沃素化試薬を用い
ることができる。この沃素化試薬との反応の生成物が［
11Ｃ］沃化メチルである。
【００１４】メタノール形成工程の歩留りの限界が熱力
学によって制御される。通常のＰＥＴ合成で変換される
材料は極めて少量であるため、大規模な工業生産に使用
される場合よりもかなり高い水素／炭素比を用いること
ができる。この比を高めた理論的な効果が図１に示され
ている。容易に達成されるような高い比では、二酸化炭
素ＣＯ2 のメタノール（ＣＨ3 ＯＨ）への変換は１００
％に近付く。活性触媒、例えばＩＣＩケミカル・アンド
・ポリマ・リミテッド社によって製造されるメタノール
触媒は、少なくとも１５０℃の温度、少なくとも３０気
圧の圧力、及び［11Ｃ］の２０分の半減期に比べて短い
時間内に、この転移の触媒作用ができるはずである。こ
の反応によって生成されたメタノールは、普通の方法で
バルクのＰ2 Ｉ4 結晶状に凝縮させることができ、又は
不活性硝子玉（ビーズ）のような不活性支持体内に分散
したＰ2 Ｉ4 の上に凝縮させることができる。この代わ
りに、沃素化シリカ・ゲルを試薬として用いることがで
きる。このシリカ・ゲルは典型的には、前もって沃化水
素をシリカ・ゲルと反応させることによって形成され
る。
学によって制御される。通常のＰＥＴ合成で変換される
材料は極めて少量であるため、大規模な工業生産に使用
される場合よりもかなり高い水素／炭素比を用いること
ができる。この比を高めた理論的な効果が図１に示され
ている。容易に達成されるような高い比では、二酸化炭
素ＣＯ2 のメタノール（ＣＨ3 ＯＨ）への変換は１００
％に近付く。活性触媒、例えばＩＣＩケミカル・アンド
・ポリマ・リミテッド社によって製造されるメタノール
触媒は、少なくとも１５０℃の温度、少なくとも３０気
圧の圧力、及び［11Ｃ］の２０分の半減期に比べて短い
時間内に、この転移の触媒作用ができるはずである。こ
の反応によって生成されたメタノールは、普通の方法で
バルクのＰ2 Ｉ4 結晶状に凝縮させることができ、又は
不活性硝子玉（ビーズ）のような不活性支持体内に分散
したＰ2 Ｉ4 の上に凝縮させることができる。この代わ
りに、沃素化シリカ・ゲルを試薬として用いることがで
きる。このシリカ・ゲルは典型的には、前もって沃化水
素をシリカ・ゲルと反応させることによって形成され
る。
【００１５】次の例は、本発明に従って［11Ｃ］沃化メ
チルを調製する更に具体的な方法を例示している。例１ 反応室と、ガス供給源と、触媒とから成っている普通の
システムをガス分析用の質量分析計と共に組み立てた。
５０ｐｐｍの二酸化炭素（ＣＯ2 ）及び５０％の水素の
混合物をメタノール触媒の上に通して、ＣＯ2 からメタ
ノールへの４０％を超える変換を達成した。図２に示す
ように、質量分析計のトレースは、入って来る混合物の
ｍ／ｅ比＝４４の所でＣＯ2 のピークを示している。図
３に示す第２の質量分析計のトレースは、生成ガスの組
成を示している。ＣＯ2 に対応するピークは殆んど消滅
したが、メタノールに対応するｍ／ｅ＝３１及び３２の
ピークが成長した。図４に示す質量分析計のトレース
は、所望の生成物、即ち［11Ｃ］沃化メチルに対応する
ｍ／ｅ＝１４２のピークと、１２７（沃素原子）及び１
２８の沃化水素（ＨＩ）の副生成物のピークとを示して
いる。
チルを調製する更に具体的な方法を例示している。例１ 反応室と、ガス供給源と、触媒とから成っている普通の
システムをガス分析用の質量分析計と共に組み立てた。
５０ｐｐｍの二酸化炭素（ＣＯ2 ）及び５０％の水素の
混合物をメタノール触媒の上に通して、ＣＯ2 からメタ
ノールへの４０％を超える変換を達成した。図２に示す
ように、質量分析計のトレースは、入って来る混合物の
ｍ／ｅ比＝４４の所でＣＯ2 のピークを示している。図
３に示す第２の質量分析計のトレースは、生成ガスの組
成を示している。ＣＯ2 に対応するピークは殆んど消滅
したが、メタノールに対応するｍ／ｅ＝３１及び３２の
ピークが成長した。図４に示す質量分析計のトレース
は、所望の生成物、即ち［11Ｃ］沃化メチルに対応する
ｍ／ｅ＝１４２のピークと、１２７（沃素原子）及び１
２８の沃化水素（ＨＩ）の副生成物のピークとを示して
いる。
【００１６】例２ １ｇのメタノール合成触媒を用い、１００ｐｐｍのＣＯ
2 及び２０％の水素（残量Ｎ2 ）の場合に、ガス・クロ
マトグラフを用いて、メタノールへの６７％の変換が測
定された。このガス・クロマトグラフは、メタン化触媒
と、炎電離検出器とを備えている。前に述べた方法によ
り、沃素化試薬のうちの１つを用いることによって、メ
タノールが沃化メチルに変換される。
2 及び２０％の水素（残量Ｎ2 ）の場合に、ガス・クロ
マトグラフを用いて、メタノールへの６７％の変換が測
定された。このガス・クロマトグラフは、メタン化触媒
と、炎電離検出器とを備えている。前に述べた方法によ
り、沃素化試薬のうちの１つを用いることによって、メ
タノールが沃化メチルに変換される。
【００１７】以上の説明から、当業者には、この他の多
くの特徴、変更又は改良が容易に考えられよう。従っ
て、このような特徴、変更又は改良は本発明の一部と見
なされるべきであり、発明の要旨の範囲は特許請求の範
囲の記載によって決定されるべきである。
くの特徴、変更又は改良が容易に考えられよう。従っ
て、このような特徴、変更又は改良は本発明の一部と見
なされるべきであり、発明の要旨の範囲は特許請求の範
囲の記載によって決定されるべきである。
【図１】本発明による、モル分数で表した水素使用量に
対する百分率で表した沃化メチルの変換百分率のグラフ
である。
対する百分率で表した沃化メチルの変換百分率のグラフ
である。
【図２】本発明による、ｍ／ｅ比が４４に等しい所にあ
る二酸化炭素（ＣＯ2 ）のピークを示す質量分析計のト
レースである。
る二酸化炭素（ＣＯ2 ）のピークを示す質量分析計のト
レースである。
【図３】生成ガスの組成を示す質量分析計のトレースで
ある。
ある。
【図４】沃化メチルに対応するｍ／ｅ＝１４２の所にあ
るピークを示す質量分析計のトレースである。
るピークを示す質量分析計のトレースである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｃ０１Ｂ 9/06 Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００ Ｃ０７Ｍ 5:00 (72)発明者 ドナルド・ハーバート・メイロッテ アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケネ クタデイ、ワイオミング・アベニュー、 1483番 (72)発明者 ジャセク・マイカル・コズィオロウスキ スウェーデン、ウプサラ、752・26、ゲイ ジャースガタン・17エー番 (72)発明者 ジョハン・アーバン・インジェマー・ウリ ン スウェーデン、ウプサラ、752・38、クロ ンガタン・37番
Claims (9)
- 【請求項１】 ［11Ｃ］沃化メチルを生成する方法であ
って、 第１の混合物を生成するように、二酸化炭素と水素とを
圧力下で混合する工程と、 メタノールが生成されるように、前記第１の混合物を触
媒の上に通す工程と、 前記沃化メチルを生成するように、前記メタノールを沃
素化試薬の上に通す工程とを備えた［11Ｃ］沃化メチル
を生成する方法。 - 【請求項２】 前記混合する工程は、５０ｐｐｍの二酸
化炭素と、５０％の水素とを混合する工程を含んでいる
請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 前記混合する工程は、１００ｐｐｍのＣ
Ｏ2 と、少なくとも２０％の水素と、残量の窒素とを混
合する工程を含んでいる請求項１に記載の方法。 - 【請求項４】 前記触媒は、メタノール合成触媒から更
に成っている請求項１に記載の方法。 - 【請求項５】 前記沃素化試薬は、沃素化シリカ・ゲル
から更に成っている請求項１に記載の方法。 - 【請求項６】 前記沃素化試薬は、沃化クロムから更に
成っている請求項１に記載の方法。 - 【請求項７】 前記沃素化試薬は、四沃化二燐／沃化ア
ルミニウムから更に成っている請求項１に記載の方法。 - 【請求項８】 前記圧力は、少なくとも３０気圧である
請求項１に記載の方法。 - 【請求項９】 前記第１の混合物を触媒の上に通す工程
は、少なくとも１５０℃の温度で行われる請求項１に記
載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US8270193A | 1993-06-28 | 1993-06-28 | |
| US082701 | 1993-06-28 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07165630A true JPH07165630A (ja) | 1995-06-27 |
Family
ID=22172866
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6143718A Withdrawn JPH07165630A (ja) | 1993-06-28 | 1994-06-27 | ［１１ｃ］沃化メチルを生成する方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07165630A (ja) |
| DE (1) | DE4420670A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008023780A1 (fr) | 2006-08-25 | 2008-02-28 | Gifu University | Procédé de méthylation rapide, coffret pour préparer un traceur pet et procédé de fabrication d'un traceur pet |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB0505952D0 (en) | 2005-03-23 | 2005-04-27 | Hammersmith Imanet Ltd | Preparation of 11c methyl iodide |
-
1994
- 1994-06-14 DE DE4420670A patent/DE4420670A1/de not_active Withdrawn
- 1994-06-27 JP JP6143718A patent/JPH07165630A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008023780A1 (fr) | 2006-08-25 | 2008-02-28 | Gifu University | Procédé de méthylation rapide, coffret pour préparer un traceur pet et procédé de fabrication d'un traceur pet |
| US8288604B2 (en) | 2006-08-25 | 2012-10-16 | Gifu University | Method of rapid methylation, kit for preparing PET tracer and method of producing PET tracer |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE4420670A1 (de) | 1995-01-05 |
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