JPH07122282A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH07122282A JPH07122282A JP5266702A JP26670293A JPH07122282A JP H07122282 A JPH07122282 A JP H07122282A JP 5266702 A JP5266702 A JP 5266702A JP 26670293 A JP26670293 A JP 26670293A JP H07122282 A JPH07122282 A JP H07122282A
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- Japan
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- fuel cell
- substrate
- solid oxide
- oxide fuel
- fiber
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】機能性厚膜を支持する基体が熱衝撃により破損
せず信頼性の高い固体電解質型燃料電池を得る。 【構成】セラミックスファイバと電子伝導性セラミック
スを混合，成型，燒成して基体を得る。
せず信頼性の高い固体電解質型燃料電池を得る。 【構成】セラミックスファイバと電子伝導性セラミック
スを混合，成型，燒成して基体を得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、平板型或いは円筒型
の固体電解質型燃料電池（SoIid Oxide FuelCell,以下S
OFCと略記する) に係り、特に機械的強度に優れる多孔
質基体に関する。
の固体電解質型燃料電池（SoIid Oxide FuelCell,以下S
OFCと略記する) に係り、特に機械的強度に優れる多孔
質基体に関する。
【０００２】
【従来の技術】平板型ＳＯＦＣは高出力密度電池として
有望視されている。図４は従来の平板型固体電解質型燃
料電池を示す分解斜視図である。ニッケルと固体電解質
体であるジルコニアからなる多孔質のアノード基板１の
上に、当該多孔質のアノード基板と同様の材料からなる
アノード７、固体電解質体２と、ストロンチウムをドー
プしたランタンマンガナイトＬａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3 から
なるカソード３が形成される。同じくＬａ（Ｓｒ）Ｍｎ
Ｏ3 からなるカソード基板４の上にカルシウムをドープ
したＬａ（Ｃａ）ＣｒＯ3 からなるセパレータ５が形成
されている。固体電解質体２には通常イットリア安定化
ジルコニアＹＳＺが用いられる。アノード及びカソード
側に配した両基板は、電極と同一の材料から形成され
る。
有望視されている。図４は従来の平板型固体電解質型燃
料電池を示す分解斜視図である。ニッケルと固体電解質
体であるジルコニアからなる多孔質のアノード基板１の
上に、当該多孔質のアノード基板と同様の材料からなる
アノード７、固体電解質体２と、ストロンチウムをドー
プしたランタンマンガナイトＬａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3 から
なるカソード３が形成される。同じくＬａ（Ｓｒ）Ｍｎ
Ｏ3 からなるカソード基板４の上にカルシウムをドープ
したＬａ（Ｃａ）ＣｒＯ3 からなるセパレータ５が形成
されている。固体電解質体２には通常イットリア安定化
ジルコニアＹＳＺが用いられる。アノード及びカソード
側に配した両基板は、電極と同一の材料から形成され
る。
【０００３】一方、円筒型ＳＯＦＣでは、多孔質基体と
して、支持管に機械的強度を持たせ、この外側に単セル
を形成する構造をとっているが、平板型と異なるのは、
多孔質基板が必ずしも電子伝導性でなくとも良い点であ
る。図５は従来の円筒型ＳＯＦＣを示す斜視図である。
α−アルミナ、またはカルシアで安定化したジルコニア
を材料とする多孔質のアノード支持管１６の上にアノー
ド１７としてニッケル−ジルコニアサーメットＮｉ−Ｚ
ｒＯ2 が形成され、これに固体電解質体１２としてイッ
トリア安定化ジルコニアＹＳＺ、さらにカソード１３と
してストロンチウムがドープされたランタンマンガナイ
トＬａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3 が形成される。セルはランタン
クロマイトＬａＣｒＯ3 からなるインタコネクション１
８を介し、隣接セルに電子的に接続されている。水素ま
たは一酸化炭素等の燃料ガス１９は、矢印で示す様に支
持管の内側を軸方向に流れ、空気等の酸化剤が矢印２０
で示す様に単セルの外側を流れる。この方式によれば、
通気性のある多孔質支持管が単セルに構造上の剛性を与
えている。
して、支持管に機械的強度を持たせ、この外側に単セル
を形成する構造をとっているが、平板型と異なるのは、
多孔質基板が必ずしも電子伝導性でなくとも良い点であ
る。図５は従来の円筒型ＳＯＦＣを示す斜視図である。
α−アルミナ、またはカルシアで安定化したジルコニア
を材料とする多孔質のアノード支持管１６の上にアノー
ド１７としてニッケル−ジルコニアサーメットＮｉ−Ｚ
ｒＯ2 が形成され、これに固体電解質体１２としてイッ
トリア安定化ジルコニアＹＳＺ、さらにカソード１３と
してストロンチウムがドープされたランタンマンガナイ
トＬａ（Ｓｒ）ＭｎＯ3 が形成される。セルはランタン
クロマイトＬａＣｒＯ3 からなるインタコネクション１
８を介し、隣接セルに電子的に接続されている。水素ま
たは一酸化炭素等の燃料ガス１９は、矢印で示す様に支
持管の内側を軸方向に流れ、空気等の酸化剤が矢印２０
で示す様に単セルの外側を流れる。この方式によれば、
通気性のある多孔質支持管が単セルに構造上の剛性を与
えている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】多孔質の基体はセル部
材を補強すると同時に、電極に反応ガスを十分に到達さ
せるようにガス拡散性の良い多孔質にする必要がある。
しかし多孔質にすると、補強材としての基体の強度が低
下するため運転時の熱サイクルなどの熱衝撃が加わると
割れ易いという欠点があった。
材を補強すると同時に、電極に反応ガスを十分に到達さ
せるようにガス拡散性の良い多孔質にする必要がある。
しかし多孔質にすると、補強材としての基体の強度が低
下するため運転時の熱サイクルなどの熱衝撃が加わると
割れ易いという欠点があった。
【０００５】特にアノード側にＮｉ−ＺｒＯ2 を使用し
た多孔質基体の場合は、酸化ニッケルＮｉＯが燃料によ
り還元されＮｉになり、およそ３７％もの体積収縮が起
こるため、Ｎｉ−ＺｒＯ2 製多孔質基板の強度は更に低
下する傾向があった。本発明は上述の点に鑑みてなされ
その目的は多孔質基体の脆弱さを補強することにより、
熱サイクルなどの熱衝撃により基体が破損することがな
く信頼性に優れる固体電解質型燃料電池を提供すること
にある。
た多孔質基体の場合は、酸化ニッケルＮｉＯが燃料によ
り還元されＮｉになり、およそ３７％もの体積収縮が起
こるため、Ｎｉ−ＺｒＯ2 製多孔質基板の強度は更に低
下する傾向があった。本発明は上述の点に鑑みてなされ
その目的は多孔質基体の脆弱さを補強することにより、
熱サイクルなどの熱衝撃により基体が破損することがな
く信頼性に優れる固体電解質型燃料電池を提供すること
にある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上述の目的はこの発明に
よれば機能性厚膜を一主面に支持するとともに、他の主
面に反応ガスを通流させる多孔質の基体を有し、基体は
セラミックスファイバと、電子伝導性セラミックスを混
合，成型，燒成してなるとすることにより達成される。
アノード基体は、ニッケル−ジルコニアサーメットまた
はコバルト−ジルコニアサーメットが電子伝導性セラミ
ックスとして用いられる。またカソード基体はアルカリ
土類または稀土類がドープされたＬａＭｎＯ3 ，ＬａＮ
ｉＯ3 ，ＬａＣｏＯ3 ，ＬａＣｒＯ3 またはこれらの混
合物が電子伝導性セラミックスとして用いられる。
よれば機能性厚膜を一主面に支持するとともに、他の主
面に反応ガスを通流させる多孔質の基体を有し、基体は
セラミックスファイバと、電子伝導性セラミックスを混
合，成型，燒成してなるとすることにより達成される。
アノード基体は、ニッケル−ジルコニアサーメットまた
はコバルト−ジルコニアサーメットが電子伝導性セラミ
ックスとして用いられる。またカソード基体はアルカリ
土類または稀土類がドープされたＬａＭｎＯ3 ，ＬａＮ
ｉＯ3 ，ＬａＣｏＯ3 ，ＬａＣｒＯ3 またはこれらの混
合物が電子伝導性セラミックスとして用いられる。
【０００７】セラミックスファイバは、イットリア，マ
グネシア，カルシアまたはセリアにより部分安定化もし
くは完全安定化されたジルコニアが用いられまたはアル
ミナ，ムライト等も使用できる。上記セラミックスファ
イバは電子伝導性セラミックスと反応しない。
グネシア，カルシアまたはセリアにより部分安定化もし
くは完全安定化されたジルコニアが用いられまたはアル
ミナ，ムライト等も使用できる。上記セラミックスファ
イバは電子伝導性セラミックスと反応しない。
【０００８】
【作用】多孔質基体中に分散するセラミックスファイバ
は、クラックアレスタとして働くと考えられ、基体の機
械的強度、靱性が向上する。セラミックスファイバは、
ＳＯＦＣの製作時、運転時の温度・雰囲気に対して安定
である。セラミックスファイバを、０．５重量％以上添
加することにより繊維強化が図られ、基板強度が向上す
る。しかし、３０重量％以上であるとスラリ中にファイ
バを分散させることが困難となり、基板強度が低下す
る。
は、クラックアレスタとして働くと考えられ、基体の機
械的強度、靱性が向上する。セラミックスファイバは、
ＳＯＦＣの製作時、運転時の温度・雰囲気に対して安定
である。セラミックスファイバを、０．５重量％以上添
加することにより繊維強化が図られ、基板強度が向上す
る。しかし、３０重量％以上であるとスラリ中にファイ
バを分散させることが困難となり、基板強度が低下す
る。
【０００９】
実施例１ 先ずアノード基板について述べる。アノード基板は燃料
ガスを通流させてアノードに燃料ガスを供給する。アノ
ード基板は以下の方法で調整される。電子伝導性セラミ
ックスとして酸化ニッケルＮｉＯと、スプレドライヤに
て造粒されたイットリア安定化ジルコニアＹＳＺを２：
１の重量比で秤量し、バインダとしてＰＶＢ，湿潤剤と
してＰＥＧを添加したエタノール中にて湿式混合した
後、加熱乾燥する。得られた粉末を金型に入れて、１ｔ
／ｃｍ2 の圧力にて、常温で１〜３分間プレスすること
によってディスク状にする。このディスク状の成形体を
スタンプミルにより粗粉砕し、目開き２５０μｍの篩い
を通過させ、粗粒粉を得た。この造粒粉を空気中、１３
００℃の温度で２ｈ仮焼し、その仮焼粉を更に目開き２
５０μｍの篩いを通過させ顆粒とした。
ガスを通流させてアノードに燃料ガスを供給する。アノ
ード基板は以下の方法で調整される。電子伝導性セラミ
ックスとして酸化ニッケルＮｉＯと、スプレドライヤに
て造粒されたイットリア安定化ジルコニアＹＳＺを２：
１の重量比で秤量し、バインダとしてＰＶＢ，湿潤剤と
してＰＥＧを添加したエタノール中にて湿式混合した
後、加熱乾燥する。得られた粉末を金型に入れて、１ｔ
／ｃｍ2 の圧力にて、常温で１〜３分間プレスすること
によってディスク状にする。このディスク状の成形体を
スタンプミルにより粗粉砕し、目開き２５０μｍの篩い
を通過させ、粗粒粉を得た。この造粒粉を空気中、１３
００℃の温度で２ｈ仮焼し、その仮焼粉を更に目開き２
５０μｍの篩いを通過させ顆粒とした。
【００１０】セラミックスファイバとしては、イットリ
アで部分安定化したジルコニア短繊維（繊維径３４μ
ｍ，繊維長５００μｍ）の所定量を界面活性剤を含む水
溶液中で超音波ホモジナイザを用いて超音波分散させ
る。これに上記顆粒を加え、更にバインダとしてオリゴ
糖アルコール、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウ
ム、可塑剤として天然ゴムを添加し、混練してペースト
とし、該ペーストを、多孔質樹脂型に充填し、一軸プレ
ス（１０ｋｇ／ｃｍ 2 ）して湿式加圧成形後、空気中に
おいて１５００℃の温度で２ｈ燒成し、直径２２０ｍｍ
×厚さ３ｍｍの繊維強化多孔質のアノード基板を得た。
アで部分安定化したジルコニア短繊維（繊維径３４μ
ｍ，繊維長５００μｍ）の所定量を界面活性剤を含む水
溶液中で超音波ホモジナイザを用いて超音波分散させ
る。これに上記顆粒を加え、更にバインダとしてオリゴ
糖アルコール、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウ
ム、可塑剤として天然ゴムを添加し、混練してペースト
とし、該ペーストを、多孔質樹脂型に充填し、一軸プレ
ス（１０ｋｇ／ｃｍ 2 ）して湿式加圧成形後、空気中に
おいて１５００℃の温度で２ｈ燒成し、直径２２０ｍｍ
×厚さ３ｍｍの繊維強化多孔質のアノード基板を得た。
【００１１】次に、電子伝導性セラミックス分散剤は前
記同様とし、セラミックスファイバとしてはアルミナ短
繊維（繊維径３４μｍ，繊維長５００μｍ）、あるいは
同様な性状を有するムライト３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2
のファイバをそれぞれ電子伝導性セラミックスに対して
所定量含有するペーストを成形し燒成したものを多孔質
基板とした。
記同様とし、セラミックスファイバとしてはアルミナ短
繊維（繊維径３４μｍ，繊維長５００μｍ）、あるいは
同様な性状を有するムライト３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2
のファイバをそれぞれ電子伝導性セラミックスに対して
所定量含有するペーストを成形し燒成したものを多孔質
基板とした。
【００１２】比較例として、セラミックスファイバを含
まないＮｉＯ−ＹＳＺ単独の基板を用意した。この様に
して得られた各種セラミックスファイバ分散基板につい
て、強度試験として常温３点曲げ試験を行った。３点曲
げ試験用試料形状は７０ｍｍ×４ｍｍ×３ｍｍの角柱と
して、それぞれ１０本以上の試験片で測定を行った。
まないＮｉＯ−ＹＳＺ単独の基板を用意した。この様に
して得られた各種セラミックスファイバ分散基板につい
て、強度試験として常温３点曲げ試験を行った。３点曲
げ試験用試料形状は７０ｍｍ×４ｍｍ×３ｍｍの角柱と
して、それぞれ１０本以上の試験片で測定を行った。
【００１３】図１はこの発明の実施例に係る基体につ
き、曲げ強度のファイバ添加量依存性を示す線図であ
る。この結果から明らかな様に、本実施例に係るアノー
ド基板は、セラミックスファイバ無添加基板に較べ、室
温に於ける平均３点曲げ強度が向上する。以上のよう
に、分散させるセラミックスファイバは、固体電解質体
との熱的整合に有利な固体電解質と同じ主成分のイット
リア安定化ジルコニアＹＳＺのみならず、他の安定化剤
例えば、マグネシア，カルシア，セリアにより部分安定
化または完全安定化されたジルコニアを用いてもよい。
その他Ａｌ2 Ｏ3 、ＢＮ，ＡｌＮ等の窒化物、ＳｉＣ等
の炭化物などを用いても同様な効果を奏する。
き、曲げ強度のファイバ添加量依存性を示す線図であ
る。この結果から明らかな様に、本実施例に係るアノー
ド基板は、セラミックスファイバ無添加基板に較べ、室
温に於ける平均３点曲げ強度が向上する。以上のよう
に、分散させるセラミックスファイバは、固体電解質体
との熱的整合に有利な固体電解質と同じ主成分のイット
リア安定化ジルコニアＹＳＺのみならず、他の安定化剤
例えば、マグネシア，カルシア，セリアにより部分安定
化または完全安定化されたジルコニアを用いてもよい。
その他Ａｌ2 Ｏ3 、ＢＮ，ＡｌＮ等の窒化物、ＳｉＣ等
の炭化物などを用いても同様な効果を奏する。
【００１４】上記実施例では電子伝導性セラミックスと
してニッケル−ジルコニアサーメットを用いたが、この
他にニッケルベース合金−ジルコニアサーメットやコバ
ルト−ジルコニアサーメットなども用いることができ
る。なお、セラミックスファイバは、繊維径が太く繊維
長も長くなると配向性が増大し均一分散が難しくなるた
め、１〜１００μｍの繊維径で繊維長も１０００μｍ以
下のものが適当である。多孔質基体中に分散させるセラ
ミックスファイバの含有量は、少な過ぎると繊維強化が
発現せず、多すぎるとスラリ中でファイバ同士が絡んで
均一分散せず強度の低下が認められるので、０．５〜３
０重量％が適当である。
してニッケル−ジルコニアサーメットを用いたが、この
他にニッケルベース合金−ジルコニアサーメットやコバ
ルト−ジルコニアサーメットなども用いることができ
る。なお、セラミックスファイバは、繊維径が太く繊維
長も長くなると配向性が増大し均一分散が難しくなるた
め、１〜１００μｍの繊維径で繊維長も１０００μｍ以
下のものが適当である。多孔質基体中に分散させるセラ
ミックスファイバの含有量は、少な過ぎると繊維強化が
発現せず、多すぎるとスラリ中でファイバ同士が絡んで
均一分散せず強度の低下が認められるので、０．５〜３
０重量％が適当である。
【００１５】実施例２ 次に、カソード基板について述べる。カソード基板は酸
化剤ガスを通流させてカソードに酸化剤ガスを供給す
る。電子伝導性セラミックスとしてはストロンチウムを
ドープしたランタンマンガナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15Ｍｎ
Ｏ3 仮焼粉が用いられる。粉混ぜ法を用いて合成すると
きの出発物質としては、酸化ランタンＬａ 2 Ｏ3 、炭酸
マンガンＭｎＣＯ3 及び炭酸ストロンチウムＳｒＣＯ3
を用い、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 の組成となるように
秤量する。湿式混合し、乾燥後解砕したものを、空気中
において１２５０℃の温度で６ｈ仮焼し、Ｌａ0.85Ｓｒ
0.15ＭｎＯ3 の仮焼粉を得た。この仮焼粉を解砕して得
た粉末は、Ｘ線回折によりペロブスカイト単相であるこ
とを確認した。セラミックスファイバとしては、イット
リアの部分安定化ジルコニア短繊維（繊維径３４μｍ，
繊維長５００μｍ）の所定量を分散剤（界面活性剤）を
含む水溶液中で超音波ホモジナイザを用いて超音波分散
させる。前記仮焼粉を加えバインダとしてオリゴ糖アル
コール、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウム、可
塑剤として天然ゴムを添加し、混練して得られたペース
トを多孔質樹脂型に充填し、一軸プレス（１０ｋｇ／ｃ
ｍ2 ）にて湿式加圧成形後空気中において１４５０℃の
温度で２ｈ燒成し、直径２２０ｍｍ×厚さ４ｍｍのカソ
ード基板を得た。
化剤ガスを通流させてカソードに酸化剤ガスを供給す
る。電子伝導性セラミックスとしてはストロンチウムを
ドープしたランタンマンガナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15Ｍｎ
Ｏ3 仮焼粉が用いられる。粉混ぜ法を用いて合成すると
きの出発物質としては、酸化ランタンＬａ 2 Ｏ3 、炭酸
マンガンＭｎＣＯ3 及び炭酸ストロンチウムＳｒＣＯ3
を用い、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 の組成となるように
秤量する。湿式混合し、乾燥後解砕したものを、空気中
において１２５０℃の温度で６ｈ仮焼し、Ｌａ0.85Ｓｒ
0.15ＭｎＯ3 の仮焼粉を得た。この仮焼粉を解砕して得
た粉末は、Ｘ線回折によりペロブスカイト単相であるこ
とを確認した。セラミックスファイバとしては、イット
リアの部分安定化ジルコニア短繊維（繊維径３４μｍ，
繊維長５００μｍ）の所定量を分散剤（界面活性剤）を
含む水溶液中で超音波ホモジナイザを用いて超音波分散
させる。前記仮焼粉を加えバインダとしてオリゴ糖アル
コール、分散剤としてポリカルボン酸アンモニウム、可
塑剤として天然ゴムを添加し、混練して得られたペース
トを多孔質樹脂型に充填し、一軸プレス（１０ｋｇ／ｃ
ｍ2 ）にて湿式加圧成形後空気中において１４５０℃の
温度で２ｈ燒成し、直径２２０ｍｍ×厚さ４ｍｍのカソ
ード基板を得た。
【００１６】次に、電子伝導性セラミックス分散剤は前
記同様とし、セラミックスファイバとしてアルミナ短繊
維（繊維径３４μｍ，繊維長５００μｍ）、またはムラ
イト３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ファイバを電子伝導性セ
ラミックスに対して所定量含有するペーストを、それぞ
れ成形、燒成した。比較例として、セラミックスファイ
バを含まない基板を用意した。
記同様とし、セラミックスファイバとしてアルミナ短繊
維（繊維径３４μｍ，繊維長５００μｍ）、またはムラ
イト３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ファイバを電子伝導性セ
ラミックスに対して所定量含有するペーストを、それぞ
れ成形、燒成した。比較例として、セラミックスファイ
バを含まない基板を用意した。
【００１７】基板上に形成されるセパレータは、還元雰
囲気及び酸化雰囲気の両雰囲気下で導電性を維持しなけ
ればならない。従って好ましいセパレータ材料は、アル
カリ土類或いは稀土類がドープされたランタンクロマイ
トＬａＣｒＯ3 である。好ましいドーパントは、ストロ
ンチウム，カルシウムまたはマグネシウムである。ここ
ではカルシウムをドープしたＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3
を用いる場合について説明する。粉混ぜ法を用いて合成
する時の出発物質として、Ｌａ2 Ｏ3 とＣｒ2Ｏ3 を用
い、各粉末の所定量を混合し、空気中、１４００℃の温
度で５ｈ仮焼し、これを８ｈボールミルにて粉砕した。
合成した仮焼粉は、Ｘ線回折を行いペロブスカイト単相
であることを確認した。これを４４〜７４μｍの粒度範
囲に分級し、減圧プラズマ溶射により厚さ４０乃至１０
０μｍの緻密なセパレータを形成した。
囲気及び酸化雰囲気の両雰囲気下で導電性を維持しなけ
ればならない。従って好ましいセパレータ材料は、アル
カリ土類或いは稀土類がドープされたランタンクロマイ
トＬａＣｒＯ3 である。好ましいドーパントは、ストロ
ンチウム，カルシウムまたはマグネシウムである。ここ
ではカルシウムをドープしたＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3
を用いる場合について説明する。粉混ぜ法を用いて合成
する時の出発物質として、Ｌａ2 Ｏ3 とＣｒ2Ｏ3 を用
い、各粉末の所定量を混合し、空気中、１４００℃の温
度で５ｈ仮焼し、これを８ｈボールミルにて粉砕した。
合成した仮焼粉は、Ｘ線回折を行いペロブスカイト単相
であることを確認した。これを４４〜７４μｍの粒度範
囲に分級し、減圧プラズマ溶射により厚さ４０乃至１０
０μｍの緻密なセパレータを形成した。
【００１８】この様にして得られた各種セラミックスフ
ァイバの分散した基板について、常温３点曲げ強度試験
を行った。３点曲げ試験用試料形状は７０ｍｍ×４ｍｍ
×３ｍｍの角柱として、それぞれ１０本以上の試験片を
用いた。図２はこの発明の異なる実施例に係る基体につ
き曲げ強度のファイバ添加量依存性を示す線図である。
セラミックスファイバを分散したカソード基板は、セラ
ミックスファイバ無添加のカソード基板に比し、室温に
於ける平均３点曲げ強度が向上する。
ァイバの分散した基板について、常温３点曲げ強度試験
を行った。３点曲げ試験用試料形状は７０ｍｍ×４ｍｍ
×３ｍｍの角柱として、それぞれ１０本以上の試験片を
用いた。図２はこの発明の異なる実施例に係る基体につ
き曲げ強度のファイバ添加量依存性を示す線図である。
セラミックスファイバを分散したカソード基板は、セラ
ミックスファイバ無添加のカソード基板に比し、室温に
於ける平均３点曲げ強度が向上する。
【００１９】分散させるセラミックスファイバは、固体
電解質体との熱的整合に有利な固体電解質と同じ主成分
のイットリア安定化ジルコニアＹＳＺならず、他の安定
化剤例えば、マグネシア，カルシア，セリアにより部分
安定化または完全安定化されたジルコニアを用いてもよ
い。その他Ａｌ2 Ｏ3 ＢＮ，ＡｌＮ等の窒化物、ＳｉＣ
等の炭化物などを用いても、上記実施例と同様な効果を
奏する。
電解質体との熱的整合に有利な固体電解質と同じ主成分
のイットリア安定化ジルコニアＹＳＺならず、他の安定
化剤例えば、マグネシア，カルシア，セリアにより部分
安定化または完全安定化されたジルコニアを用いてもよ
い。その他Ａｌ2 Ｏ3 ＢＮ，ＡｌＮ等の窒化物、ＳｉＣ
等の炭化物などを用いても、上記実施例と同様な効果を
奏する。
【００２０】なお上記実施例では、電子伝導性多孔質基
板にストロンチウムがドープされたランタンマンガナイ
トを用いたが、この他にアルカリ土類或いは稀土類がド
ープされたＬａＭｎＯ3 ，ＬａＮｉＯ3 ，ＬａＣｏ
Ｏ3 ，ＬａＣｒＯ3 またはこれらの混合物などでも上記
実施例と同様な効果を奏する。またセラミックスファイ
バは、繊維径が太く繊維長も長くなると配向しやすく均
一分散が難しくなるため、１〜１００μｍの繊維径で繊
維長も１０００μｍ以下のものが適当である。電子伝導
性多孔質基体中に分散させるセラミックスファイバの含
有量は、少なすぎると繊維強化が発現せず、多すぎると
スラリ中でファイバ同士が絡んで均一分散し難しくなる
ので、０．５〜３０重量％が適当である。
板にストロンチウムがドープされたランタンマンガナイ
トを用いたが、この他にアルカリ土類或いは稀土類がド
ープされたＬａＭｎＯ3 ，ＬａＮｉＯ3 ，ＬａＣｏ
Ｏ3 ，ＬａＣｒＯ3 またはこれらの混合物などでも上記
実施例と同様な効果を奏する。またセラミックスファイ
バは、繊維径が太く繊維長も長くなると配向しやすく均
一分散が難しくなるため、１〜１００μｍの繊維径で繊
維長も１０００μｍ以下のものが適当である。電子伝導
性多孔質基体中に分散させるセラミックスファイバの含
有量は、少なすぎると繊維強化が発現せず、多すぎると
スラリ中でファイバ同士が絡んで均一分散し難しくなる
ので、０．５〜３０重量％が適当である。
【００２１】実施例３ アノード支持管について述べる。アノード支持管は熱料
ガスを通流させアノードに燃料ガスを供給する。アノー
ドを内部電極とする場合、アノード多孔質支持管の外周
部全体を厚さ４０ないし２００μｍのイットリア安定化
ジルコニアＹＳＺからなる緻密質の固体電解質体が取り
囲む。固体電解質体は、７〜５０μｍの粒度範囲を持つ
ＹＳＺを減圧プラズマ溶射により付着させた。さらに外
周部をフィルム状に取り囲んでいるカソードは、厚さ５
０ないし２００μｍのペロブスカイト系複合酸化物であ
る。ここではストロンチウムをドープしたランタンマン
ガナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 を用い、スラリ塗布
法にて既にＹＳＺが形成されたアノード多孔質支持管上
にカソードとして焼結させた。
ガスを通流させアノードに燃料ガスを供給する。アノー
ドを内部電極とする場合、アノード多孔質支持管の外周
部全体を厚さ４０ないし２００μｍのイットリア安定化
ジルコニアＹＳＺからなる緻密質の固体電解質体が取り
囲む。固体電解質体は、７〜５０μｍの粒度範囲を持つ
ＹＳＺを減圧プラズマ溶射により付着させた。さらに外
周部をフィルム状に取り囲んでいるカソードは、厚さ５
０ないし２００μｍのペロブスカイト系複合酸化物であ
る。ここではストロンチウムをドープしたランタンマン
ガナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 を用い、スラリ塗布
法にて既にＹＳＺが形成されたアノード多孔質支持管上
にカソードとして焼結させた。
【００２２】各単セルは、隣接する単セルと少なくとも
直列に接続される。例えば単セルの選定した軸方向長さ
部分に於いて、電気化学的に活性な長さ全体に沿って電
気的な接続が行われる。ここでは固体電解質体形成時に
アノード多孔質支持管の所定の円周部を長さ方向にマス
クを施し、インタコネクションを付着させる。この単セ
ルの活性長全体に伸びるインタコネクションは、還元雰
囲気及び酸化雰囲気の両雰囲気下で導電性を維持しなけ
ればならない。従ってカルシウムをドープしたＬａ0.7
Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 を用い、これを４４〜７４μｍの粒度
範囲に分級し減圧プラズマ溶射により厚さ４０乃至１０
０μｍの緻密なインタコネクションを形成した。
直列に接続される。例えば単セルの選定した軸方向長さ
部分に於いて、電気化学的に活性な長さ全体に沿って電
気的な接続が行われる。ここでは固体電解質体形成時に
アノード多孔質支持管の所定の円周部を長さ方向にマス
クを施し、インタコネクションを付着させる。この単セ
ルの活性長全体に伸びるインタコネクションは、還元雰
囲気及び酸化雰囲気の両雰囲気下で導電性を維持しなけ
ればならない。従ってカルシウムをドープしたＬａ0.7
Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 を用い、これを４４〜７４μｍの粒度
範囲に分級し減圧プラズマ溶射により厚さ４０乃至１０
０μｍの緻密なインタコネクションを形成した。
【００２３】電子伝導性セラミックスとしては、ＮｉＯ
とＹＳＺを２：１の質重比で秤量し、実施例１と同様な
方法により顆粒を得る。セラミックスファイバとして
は、イットリア安定化ジルコニアＹＳＺ短繊維の所定量
を分散剤を含む水溶液中に超音波分散させ、これに上記
顆粒を加え、例えばポリビニルアルコール、メチルセル
ロース、ワックス・エマルジョン等のバインダを添加す
る。ここでは３重量％のメチルセルロースを添加し、３
０分間Ｖコーン混合機で混合し、次いで３０分間ダブル
アーム混合機で混練して各成分を均一に分散させた。得
られたペーストを押し出し成形機を用いて、２５℃にて
押し出し成形しグリーンチューブを得た。得られたチュ
ーブは良好な生地強度を有しており、このチューブをオ
ーブン内で１００℃の温度で８ｈ乾燥し、次いで空気中
において１６００℃の温度で４ｈ燒成し、長さ５０ｃ
ｍ，外径１３ｍｍ，厚さ２ｍｍの焼結チューブを得た。
比較例として、セラミックスファイバを含まないアノー
ド多孔質支持管を用意した。
とＹＳＺを２：１の質重比で秤量し、実施例１と同様な
方法により顆粒を得る。セラミックスファイバとして
は、イットリア安定化ジルコニアＹＳＺ短繊維の所定量
を分散剤を含む水溶液中に超音波分散させ、これに上記
顆粒を加え、例えばポリビニルアルコール、メチルセル
ロース、ワックス・エマルジョン等のバインダを添加す
る。ここでは３重量％のメチルセルロースを添加し、３
０分間Ｖコーン混合機で混合し、次いで３０分間ダブル
アーム混合機で混練して各成分を均一に分散させた。得
られたペーストを押し出し成形機を用いて、２５℃にて
押し出し成形しグリーンチューブを得た。得られたチュ
ーブは良好な生地強度を有しており、このチューブをオ
ーブン内で１００℃の温度で８ｈ乾燥し、次いで空気中
において１６００℃の温度で４ｈ燒成し、長さ５０ｃ
ｍ，外径１３ｍｍ，厚さ２ｍｍの焼結チューブを得た。
比較例として、セラミックスファイバを含まないアノー
ド多孔質支持管を用意した。
【００２４】得られたアノード多孔質支持管について、
実施例１と同様に常温３点曲げ試験を行った。３点曲げ
試験用試料形状は４０ｍｍ×２ｍｍ×１．５ｍｍの角柱
として、それぞれ１０本以上の試験片を用いて測定を行
った。図３はこの発明のさらに異なる基体につき曲げ強
度のファイバ添加量依存性を示す線図である。本実施例
に係るセラミックスファイバ分散アノード基体は、セラ
ミックスファイバ無添加アノード基体に比し、室温に於
ける平均３点曲げ強度が向上する。
実施例１と同様に常温３点曲げ試験を行った。３点曲げ
試験用試料形状は４０ｍｍ×２ｍｍ×１．５ｍｍの角柱
として、それぞれ１０本以上の試験片を用いて測定を行
った。図３はこの発明のさらに異なる基体につき曲げ強
度のファイバ添加量依存性を示す線図である。本実施例
に係るセラミックスファイバ分散アノード基体は、セラ
ミックスファイバ無添加アノード基体に比し、室温に於
ける平均３点曲げ強度が向上する。
【００２５】実施例４ カソード支持管について述べる。電子伝導性セラミック
スとしてはストロンチウムをドープしたランタンマンガ
ナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 仮焼粉を用いた。粉混
ぜ法を用いて合成するときの出発物質としては、酸化ラ
ンタンＬａ2 Ｏ3 、炭酸マンガンＭｎＣＯ3 及び炭酸ス
トロンチウムＳｒＣＯ3 を用い、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15Ｍｎ
Ｏ3 の組成となるように秤量する。湿式混合し、乾燥後
解砕したものを、空気中において１２５０℃の温度で６
ｈ仮焼し、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 の仮焼粉を得る。
この仮焼粉を解砕して得た粉末は、Ｘ線回折を行いペロ
ブスカイト単相であることを確認した。セラミックスフ
ァイバは、イットリアの部分安定ジルコニア短繊維１０
重量％を分散剤を含む水溶液中に超音波分散させたもの
を用いた。仮焼粉を加え、バインダとして３重量％のメ
チルセルロースを添加し、３０分間Ｖコーン混合機で混
合し、次いで３０分間ダブルアーム混合機で混練して各
成分を均一に分散させた。得られたペーストを押し出し
成形機を用いて、２５℃にて押し出し成形しグリーンチ
ューブを得た。得られたチューブは良好な生地強度を有
しており、このチューブをオーブン内で１００℃の温度
で８ｈ乾燥し、次いで空気中で１４５０℃の温度で２ｈ
燒成し、長さ５０ｃｍ，外径１３ｍｍ，厚さ２ｍｍの焼
結チューブを得た得られたセラミックスファイバ分散カ
ソード多孔質支持管について、実施例２と同様に常温３
点曲げ試験を行った。比較のファイバ無添加カソード支
持管の平均３点曲げ強度が４９ＭＰａに対し、ファイバ
添加カソード支持管の強度は７３ＭＰａに向上した。こ
の様にセラミックスファイバの添加はカソード支持管に
対しても有効である。
スとしてはストロンチウムをドープしたランタンマンガ
ナイトＬａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 仮焼粉を用いた。粉混
ぜ法を用いて合成するときの出発物質としては、酸化ラ
ンタンＬａ2 Ｏ3 、炭酸マンガンＭｎＣＯ3 及び炭酸ス
トロンチウムＳｒＣＯ3 を用い、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15Ｍｎ
Ｏ3 の組成となるように秤量する。湿式混合し、乾燥後
解砕したものを、空気中において１２５０℃の温度で６
ｈ仮焼し、Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 の仮焼粉を得る。
この仮焼粉を解砕して得た粉末は、Ｘ線回折を行いペロ
ブスカイト単相であることを確認した。セラミックスフ
ァイバは、イットリアの部分安定ジルコニア短繊維１０
重量％を分散剤を含む水溶液中に超音波分散させたもの
を用いた。仮焼粉を加え、バインダとして３重量％のメ
チルセルロースを添加し、３０分間Ｖコーン混合機で混
合し、次いで３０分間ダブルアーム混合機で混練して各
成分を均一に分散させた。得られたペーストを押し出し
成形機を用いて、２５℃にて押し出し成形しグリーンチ
ューブを得た。得られたチューブは良好な生地強度を有
しており、このチューブをオーブン内で１００℃の温度
で８ｈ乾燥し、次いで空気中で１４５０℃の温度で２ｈ
燒成し、長さ５０ｃｍ，外径１３ｍｍ，厚さ２ｍｍの焼
結チューブを得た得られたセラミックスファイバ分散カ
ソード多孔質支持管について、実施例２と同様に常温３
点曲げ試験を行った。比較のファイバ無添加カソード支
持管の平均３点曲げ強度が４９ＭＰａに対し、ファイバ
添加カソード支持管の強度は７３ＭＰａに向上した。こ
の様にセラミックスファイバの添加はカソード支持管に
対しても有効である。
【００２６】尚上記実施例では、電子伝導性セラミック
スとしてのストロンチウムがドープされたランタンマン
ガナイトを用いたが、他の電子伝導性セラミックス例え
ばアルカリドープ類或いは稀土類がドープされたＬａＭ
ｎＯ3 ，ＬａＮｉＯ3 ，ＬａＣｏＯ3 ，ＬａＣｒＯ3 ま
たはこれらの混合物を用いても上記実施例と同様な効果
を奏する。
スとしてのストロンチウムがドープされたランタンマン
ガナイトを用いたが、他の電子伝導性セラミックス例え
ばアルカリドープ類或いは稀土類がドープされたＬａＭ
ｎＯ3 ，ＬａＮｉＯ3 ，ＬａＣｏＯ3 ，ＬａＣｒＯ3 ま
たはこれらの混合物を用いても上記実施例と同様な効果
を奏する。
【００２７】
【発明の効果】この発明によれば機能性厚膜を一主面に
支持するとともに、他の主面に反応ガスを通流させる多
孔質の基体を有し、基体はセラミックス繊維と電子伝導
性セラミックスを混合，成型，燒成してなるとするの
で、基体中に分散するセラミックスファイバはクラック
アレスタとして機能し基体の機械的強度，靱性が向上す
る。
支持するとともに、他の主面に反応ガスを通流させる多
孔質の基体を有し、基体はセラミックス繊維と電子伝導
性セラミックスを混合，成型，燒成してなるとするの
で、基体中に分散するセラミックスファイバはクラック
アレスタとして機能し基体の機械的強度，靱性が向上す
る。
【００２８】平板型ＳＯＦＣにおいては固体電解質体，
電極等の機能性厚膜を基体に積層する際や電池作動時に
おいて基体の耐熱衝撃性が増大する。このようにして大
面積でしかも信頼性に優れる平板型固体電解質型燃料電
池が得られる。また円筒形ＳＯＦＣにおいては、上述の
耐熱衝撃性が増大する他、支持管の厚さを薄くすること
が可能となり、スタックのサイズ，重量を減少させるこ
とができるうえ、ガス拡散性が良好となり分極特性の向
上した固体電解質型燃料電池が得られる。
電極等の機能性厚膜を基体に積層する際や電池作動時に
おいて基体の耐熱衝撃性が増大する。このようにして大
面積でしかも信頼性に優れる平板型固体電解質型燃料電
池が得られる。また円筒形ＳＯＦＣにおいては、上述の
耐熱衝撃性が増大する他、支持管の厚さを薄くすること
が可能となり、スタックのサイズ，重量を減少させるこ
とができるうえ、ガス拡散性が良好となり分極特性の向
上した固体電解質型燃料電池が得られる。
【００２９】多孔質基体中に分散するセラミックスファ
イバは、電子伝導性セラミックスを支持するマトリック
スとしても機能するため、電子伝導性セラミックスが酸
化還元により変化することがあっても、その支持体であ
るセラミックスファイバは安定であるため、基体の自己
保持性に影響がないく信頼性に優れる固体電解質形燃料
電池が得られる。
イバは、電子伝導性セラミックスを支持するマトリック
スとしても機能するため、電子伝導性セラミックスが酸
化還元により変化することがあっても、その支持体であ
るセラミックスファイバは安定であるため、基体の自己
保持性に影響がないく信頼性に優れる固体電解質形燃料
電池が得られる。
【図１】この発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池
の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の関係を示す線
図
の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の関係を示す線
図
【図２】この発明の異なる実施例に係る固体電解質型燃
料電池の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の関係を
示す線図
料電池の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の関係を
示す線図
【図３】この発明のさらに異なる実施例に係る固体電解
質型燃料電池の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の
関係を示す線図
質型燃料電池の基体につきファイバ添加量と曲げ強度の
関係を示す線図
【図４】従来の平板型ＳＯＦＣを示す分解斜視図
【図５】従来のチューブ型ＳＯＦＣを示す斜視図
１ アノード基板 ２ 固体電解質体 ３ カソード ４ カソード基板 ５ セパレータ １６ アノード支持管 １７ アノード １８ インタコネクション １９ 燃料ガス ２０ 酸化剤ガス
Claims (12)
- 【請求項１】機能性厚膜を一主面に支持するとともに、
他の主面に反応ガスを通流させる多孔質の基体を有し、
基体はセラミックスファイバと、電子伝導性セラミック
スを混合，成型，燒成してなることを特徴とする固体電
解質型燃料電池。 - 【請求項２】請求項１記載の燃料電池において、基体は
燃料ガスを通流させるアノード基体であることを特徴と
する固体電解質型燃料電池。 - 【請求項３】請求項１記載の燃料電池において、基体は
酸化剤ガスを通流させるカソード基体であることを特徴
とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項４】請求項１記載の燃料電池において、基体は
基板であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項５】請求項１記載の燃料電池において、基体は
支持管であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項６】請求項２記載の燃料電池において、アノー
ド基体は電子伝導性セラミックスとしてニッケル−ジル
コニアサーメットまたはコバルト−ジルコニアサーメッ
トを用いることを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項７】請求項３記載の燃料電池において、カソー
ド基体は電子伝導性セラミックスとしてアルカリ土類ま
たは稀土類がドープされたランタンマンガンナイトＬａ
ＭｎＯ3 ，ランタンニッケＬａＣｒＯ3 ライトＬａＮｉ
Ｏ3 ，ランタンコバルタイトＬａＣｏＯ3 ，ランタンク
ロマイトまたはこれらの混合物を用いることを特徴とす
る固体電解質型燃料電池。 - 【請求項８】請求項６または７の燃料電池において、セ
ラミックスファイバはイットリア，マグネシア，カルシ
アまたはセリアにより部分安定化もしくは完全安定化さ
れたジルコニアであることを特徴とする固体電解質型燃
料電池。 - 【請求項９】請求項１記載の燃料電池において、セラミ
ックスファイバの含有量は基体全重量の０．５ないし３
０重量％の範囲にあることを特徴とする固体電解質型燃
料電池。 - 【請求項１０】請求項１記載の燃料電池において、機能
性厚膜は単セルであることを特徴とする固体電解質型燃
料電池。 - 【請求項１１】請求項１記載の燃料電池において、機能
性厚膜はセパレータであることを特徴とする固体電解質
型燃料電池。 - 【請求項１２】請求項１記載の燃料電池において、機能
性厚膜は単セルとインタコネクションであることを特徴
とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5266702A JPH07122282A (ja) | 1993-10-26 | 1993-10-26 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5266702A JPH07122282A (ja) | 1993-10-26 | 1993-10-26 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07122282A true JPH07122282A (ja) | 1995-05-12 |
Family
ID=17434500
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5266702A Pending JPH07122282A (ja) | 1993-10-26 | 1993-10-26 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07122282A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006244810A (ja) * | 2005-03-02 | 2006-09-14 | Tokyo Electric Power Co Inc:The | 固体酸化物形燃料電池用電極及びその製造方法 |
| JP2008509532A (ja) * | 2004-08-06 | 2008-03-27 | エボジー・インコーポレイテッド | 管状固体酸化物形燃料電池 |
| JP2008243475A (ja) * | 2007-03-26 | 2008-10-09 | Nippon Shokubai Co Ltd | 固体酸化物形燃料電池用燃料極材料 |
| JP2010198889A (ja) * | 2009-02-25 | 2010-09-09 | Kyocera Corp | 横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックおよび燃料電池 |
| JP2018113257A (ja) * | 2017-01-11 | 2018-07-19 | 日本碍子株式会社 | 燃料電池セル |
-
1993
- 1993-10-26 JP JP5266702A patent/JPH07122282A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008509532A (ja) * | 2004-08-06 | 2008-03-27 | エボジー・インコーポレイテッド | 管状固体酸化物形燃料電池 |
| JP2006244810A (ja) * | 2005-03-02 | 2006-09-14 | Tokyo Electric Power Co Inc:The | 固体酸化物形燃料電池用電極及びその製造方法 |
| JP2008243475A (ja) * | 2007-03-26 | 2008-10-09 | Nippon Shokubai Co Ltd | 固体酸化物形燃料電池用燃料極材料 |
| JP2010198889A (ja) * | 2009-02-25 | 2010-09-09 | Kyocera Corp | 横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックおよび燃料電池 |
| JP2018113257A (ja) * | 2017-01-11 | 2018-07-19 | 日本碍子株式会社 | 燃料電池セル |
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