JPH0695459B2 - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
- Publication number
- JPH0695459B2 JPH0695459B2 JP61178121A JP17812186A JPH0695459B2 JP H0695459 B2 JPH0695459 B2 JP H0695459B2 JP 61178121 A JP61178121 A JP 61178121A JP 17812186 A JP17812186 A JP 17812186A JP H0695459 B2 JPH0695459 B2 JP H0695459B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gas
- electrolyte
- fuel cell
- pore size
- dense layer
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/08—Fuel cells with aqueous electrolytes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、積層型燃料電池のセル構造に関するもので
ある。
ある。
［従来の技術］ 第４図は例えば特公昭58-152号公報や特開昭59-66067号
公報に示された従来の最も代表的なセル構成を示す断面
図であり、図において、１は電解質マトリックス、２お
よび３は電極、４および５は電極基材、６および７は電
極の触媒層、８および９は湿潤ガスシール部、10はガス
分離板（セパレータ、インタコネクタとも呼ばれる。）
11および12は互いに直交する燃料と酸化剤ガスのガス流
路である。
公報に示された従来の最も代表的なセル構成を示す断面
図であり、図において、１は電解質マトリックス、２お
よび３は電極、４および５は電極基材、６および７は電
極の触媒層、８および９は湿潤ガスシール部、10はガス
分離板（セパレータ、インタコネクタとも呼ばれる。）
11および12は互いに直交する燃料と酸化剤ガスのガス流
路である。
次に動作について説明する。ガス分離板10は不透気性の
例えば緻密な炭素の板でその両面に互いに直交するガス
流路11、12を形成している。一方、電極基材４、５はポ
ーラスな例えば炭素繊維で構成されており、ガス流路1
1、12へ供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスは電極基
材４および５中で拡散され電極触媒層６および７の全面
に達し、電解質マトリックス１を通して反応、発電す
る。ここで反応に使われなかった余剰ガスや反応生成物
である水蒸気ガスは、ガス流路11および12を通じて外部
へ排出される。この排出ガス中には電解質マトリックス
１や電極２および３に含まれる電解質が飛沫や燃料電池
の作動条件で決まる蒸気となって存在し、電解質も外部
へ排出される。
例えば緻密な炭素の板でその両面に互いに直交するガス
流路11、12を形成している。一方、電極基材４、５はポ
ーラスな例えば炭素繊維で構成されており、ガス流路1
1、12へ供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスは電極基
材４および５中で拡散され電極触媒層６および７の全面
に達し、電解質マトリックス１を通して反応、発電す
る。ここで反応に使われなかった余剰ガスや反応生成物
である水蒸気ガスは、ガス流路11および12を通じて外部
へ排出される。この排出ガス中には電解質マトリックス
１や電極２および３に含まれる電解質が飛沫や燃料電池
の作動条件で決まる蒸気となって存在し、電解質も外部
へ排出される。
湿潤ガスシール８、９は、燃料および酸化剤ガスがポー
ラスな電極基材４、５から外部へ漏洩するのを防いでい
る。
ラスな電極基材４、５から外部へ漏洩するのを防いでい
る。
［発明が解決しようとする問題点］ 従来の燃料電池は以上のように構成されているので、電
解質は電解質マトリックス１、電極触媒層６、７および
湿潤ガスシール８、９にしか保持されない。従って長期
の運転を行った場合、飛散、蒸発などにより電解質が不
足し電解質の補給を頻繁に行う必要があった。
解質は電解質マトリックス１、電極触媒層６、７および
湿潤ガスシール８、９にしか保持されない。従って長期
の運転を行った場合、飛散、蒸発などにより電解質が不
足し電解質の補給を頻繁に行う必要があった。
また、動作圧力、動作温度、ガス利用率等の運転条件や
セル面内位置によって、電解質の体積が大きく変化する
が、この電解質の体積変化を吸収する能力がなく例えば
特開昭58-161269号公報等に示される外部リザーバを設
けてもセルサイズが大きく電解質マトリックス１内の電
解質の移動距離が長くなると充分機能せず電解質の膨脹
分は触媒層６、７、電極基材４、５あるいはガス流路1
1、12へあふれ、燃料電池はフラッディングを起こし電
池特性が低下してしまうなどの問題があった。
セル面内位置によって、電解質の体積が大きく変化する
が、この電解質の体積変化を吸収する能力がなく例えば
特開昭58-161269号公報等に示される外部リザーバを設
けてもセルサイズが大きく電解質マトリックス１内の電
解質の移動距離が長くなると充分機能せず電解質の膨脹
分は触媒層６、７、電極基材４、５あるいはガス流路1
1、12へあふれ、燃料電池はフラッディングを起こし電
池特性が低下してしまうなどの問題があった。
この発明は上記のような問題点を解消するためになされ
たもので、余分の電解質を貯蔵することを可能にすると
ともに電解質の体積変化をフラッディングすることなく
吸収しうる燃料電池を得ることを目的とする。
たもので、余分の電解質を貯蔵することを可能にすると
ともに電解質の体積変化をフラッディングすることなく
吸収しうる燃料電池を得ることを目的とする。
［問題点を解決するための手段］ この発明に係る燃料電池は、ガス分離板に緻密層とこの
緻密層の両面にガス流路を形成するようにポアサイズ分
布が電極と接する側で大きなポアサイズをもつ多孔部を
配置するとともに、多孔部に電解液を貯蔵したものであ
る。
緻密層の両面にガス流路を形成するようにポアサイズ分
布が電極と接する側で大きなポアサイズをもつ多孔部を
配置するとともに、多孔部に電解液を貯蔵したものであ
る。
［作用］ この発明における燃料電池のガス分離板は、緻密層によ
り両面に流すガスの混合を防ぎ、緻密層の両面に設けた
電極と接する側でポアサイズ分布が大きくなるような多
孔部は、互いに直交するガス流路を形成することにより
ガスを電極へ供給するとともに、多孔部内に反応に直接
関与しない余剰の電解質を貯蔵する。
り両面に流すガスの混合を防ぎ、緻密層の両面に設けた
電極と接する側でポアサイズ分布が大きくなるような多
孔部は、互いに直交するガス流路を形成することにより
ガスを電極へ供給するとともに、多孔部内に反応に直接
関与しない余剰の電解質を貯蔵する。
［実施例］ 以下、この発明の一実施例を図について説明する。
第１図において、１は電解質マトリックス、６および７
は電極触媒層、11および12は互いに直交する燃料および
酸化剤ガスのガス流路、16はガス分離板（複合化リブ付
セパレータと称す。）で、緻密層13とその両面にリブ状
で電極と接する側で大きなポアサイズを中心とするポア
サイズ分布となるように、また緻密層と接する側では小
さなポアサイズを中心とするポアサイズ分布になるよう
に形成された多孔部14、15により緻密層13と一体構成さ
れている。
は電極触媒層、11および12は互いに直交する燃料および
酸化剤ガスのガス流路、16はガス分離板（複合化リブ付
セパレータと称す。）で、緻密層13とその両面にリブ状
で電極と接する側で大きなポアサイズを中心とするポア
サイズ分布となるように、また緻密層と接する側では小
さなポアサイズを中心とするポアサイズ分布になるよう
に形成された多孔部14、15により緻密層13と一体構成さ
れている。
次に動作について説明する。ガス分離板（複合化リブ付
セパレータ）16の両面に形成された多孔部14および15に
よって互いに直交するガス流路11および12にそれぞれ燃
料および酸化剤ガスを供給する。このとき、ガス分離板
16の緻密層13は、両面を流れる燃料と酸化剤ガスが互い
に混合するのを防いでおり、両ガスは電極触媒層６およ
び７へ達する。触媒層へ達したガスはイオン化し電解質
マトリックス１を通して反応し発電が行われる。ここ
で、反応に使われなかった余剰ガスや反応生成物である
水蒸気ガスはガス流路11および12を通じて外部へ排出さ
れる。この排出ガス中には、電解質マトリックス１や電
極触媒層６および７中に含まれる電解質をも飛沫や蒸気
として含み、電解質も外部へ排出される。従って、長期
の運転を行った場合には、電解質マトリックス１、電極
触媒層６および７中の電解質が不足してくるが、ガス分
離板16の多孔部14および15の両方あるいはいずれか一方
に含浸された電解質が不足分を補って電解質マトリック
ス１および電極触媒層６および７へ移動し、長期に亘っ
て燃料電池を安定に動作させる。電解質の移動は、それ
ぞれの部材がもつポアサイズと電解質に対するぬれ性で
決まる毛管吸引力で行われるので、それぞれの部材の間
でポアサイズおよび撥水処理の程度を調整する。なお、
電解質を多孔部に吸収させると、ポアサイズの小さな部
分から順次大きな部分へと吸収されていく。この吸収さ
せた電解質を蒸発等の作用によって散逸させると、ポア
サイズの大きな部分から散逸が始まり順次小さな部分の
電解質も散逸する。しかし、多孔部を部分的に観察する
とポアサイズが大きな部分であっても、実際のポアは平
均的なポアサイズを中心としてさらに大きなポアからよ
り小さいポアを含み、その分布は正規分布状になってい
る。また大きなポアの周囲表面を観察すると細かなくぼ
みや溝があり、これらは電解質の吸収・散逸の過程では
小さなポアと同様にふるまう。燃料電池の運転にともな
う電解質の単位時間あたりの消失量は極めて微量であ
り、電解質の多孔部14および15から電解質マトリックス
１、電極触媒層６および７への電極と接する大きなポア
サイズを中心とするポアサイズ分布の部分を通しての移
動は、大きなポアと共存する小さなポア部分や大きなポ
アの周囲表面に存在する細かなくぼみや溝を介して行わ
れ、燃料電池の安定した運転に必要にして充分な量が確
保される。
セパレータ）16の両面に形成された多孔部14および15に
よって互いに直交するガス流路11および12にそれぞれ燃
料および酸化剤ガスを供給する。このとき、ガス分離板
16の緻密層13は、両面を流れる燃料と酸化剤ガスが互い
に混合するのを防いでおり、両ガスは電極触媒層６およ
び７へ達する。触媒層へ達したガスはイオン化し電解質
マトリックス１を通して反応し発電が行われる。ここ
で、反応に使われなかった余剰ガスや反応生成物である
水蒸気ガスはガス流路11および12を通じて外部へ排出さ
れる。この排出ガス中には、電解質マトリックス１や電
極触媒層６および７中に含まれる電解質をも飛沫や蒸気
として含み、電解質も外部へ排出される。従って、長期
の運転を行った場合には、電解質マトリックス１、電極
触媒層６および７中の電解質が不足してくるが、ガス分
離板16の多孔部14および15の両方あるいはいずれか一方
に含浸された電解質が不足分を補って電解質マトリック
ス１および電極触媒層６および７へ移動し、長期に亘っ
て燃料電池を安定に動作させる。電解質の移動は、それ
ぞれの部材がもつポアサイズと電解質に対するぬれ性で
決まる毛管吸引力で行われるので、それぞれの部材の間
でポアサイズおよび撥水処理の程度を調整する。なお、
電解質を多孔部に吸収させると、ポアサイズの小さな部
分から順次大きな部分へと吸収されていく。この吸収さ
せた電解質を蒸発等の作用によって散逸させると、ポア
サイズの大きな部分から散逸が始まり順次小さな部分の
電解質も散逸する。しかし、多孔部を部分的に観察する
とポアサイズが大きな部分であっても、実際のポアは平
均的なポアサイズを中心としてさらに大きなポアからよ
り小さいポアを含み、その分布は正規分布状になってい
る。また大きなポアの周囲表面を観察すると細かなくぼ
みや溝があり、これらは電解質の吸収・散逸の過程では
小さなポアと同様にふるまう。燃料電池の運転にともな
う電解質の単位時間あたりの消失量は極めて微量であ
り、電解質の多孔部14および15から電解質マトリックス
１、電極触媒層６および７への電極と接する大きなポア
サイズを中心とするポアサイズ分布の部分を通しての移
動は、大きなポアと共存する小さなポア部分や大きなポ
アの周囲表面に存在する細かなくぼみや溝を介して行わ
れ、燃料電池の安定した運転に必要にして充分な量が確
保される。
以上、電解質の飛散・蒸発等による不足分の補給機能を
説明したが、特に電解質がリン酸の場合などでは、起動
・停止あるいは運転条件（動作圧力、運転温度、ガス利
用率等）、さらにはセル面内位置などによって電解質の
体積が大きく変化（膨脹・収縮）し、この電解質の体積
変化を吸収する機能も必要である。ガス分離板16の多孔
部14および15は電解質を含浸してはいるが、さらに空孔
部を残した状態に組立てられており、運転中、電解質マ
トリックス１や電極触媒層６および７で膨脹した電解質
を近接したガス分離板16の多孔部14および15に吸収でき
る。電解質の収縮の場合は、不足する場合と同様の作用
で必要な部分に移動する。
説明したが、特に電解質がリン酸の場合などでは、起動
・停止あるいは運転条件（動作圧力、運転温度、ガス利
用率等）、さらにはセル面内位置などによって電解質の
体積が大きく変化（膨脹・収縮）し、この電解質の体積
変化を吸収する機能も必要である。ガス分離板16の多孔
部14および15は電解質を含浸してはいるが、さらに空孔
部を残した状態に組立てられており、運転中、電解質マ
トリックス１や電極触媒層６および７で膨脹した電解質
を近接したガス分離板16の多孔部14および15に吸収でき
る。電解質の収縮の場合は、不足する場合と同様の作用
で必要な部分に移動する。
ところで、燃料電池をより長時間、電解質の不足が生じ
ることなく運転するためには、電解質をより多く貯蔵す
ることが望ましいが、電解質の貯蔵量を多くすると燃料
ガスおよび酸化剤ガスの多孔部14および15を通して電極
触媒層６および７全面への拡散が阻害され燃料電池の特
性が低下するという相反する結果になる。このため、電
極触媒層６および７と接するの側は平均的なポアサイズ
を大きくし、かつ空孔部を残すように貯蔵する電解質が
少なくなるようにしたので、電極触媒層６および７と接
する側での燃料ガスおよび酸化剤ガスの拡散性が確保さ
れ、ガス流路11および12に供給される燃料ガスおよび酸
化剤ガスが電極触媒層６および７の全面に達し、効率よ
く電池反応が行われる。
ることなく運転するためには、電解質をより多く貯蔵す
ることが望ましいが、電解質の貯蔵量を多くすると燃料
ガスおよび酸化剤ガスの多孔部14および15を通して電極
触媒層６および７全面への拡散が阻害され燃料電池の特
性が低下するという相反する結果になる。このため、電
極触媒層６および７と接するの側は平均的なポアサイズ
を大きくし、かつ空孔部を残すように貯蔵する電解質が
少なくなるようにしたので、電極触媒層６および７と接
する側での燃料ガスおよび酸化剤ガスの拡散性が確保さ
れ、ガス流路11および12に供給される燃料ガスおよび酸
化剤ガスが電極触媒層６および７の全面に達し、効率よ
く電池反応が行われる。
なお、上記実施例では多孔部14および15をリブ状として
説明したが、必ずしもその必要はなく、電極触媒層６お
よび７に均等に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給できれ
ばよいため、ガス流路11および12が形成されるように多
孔部を第２図に示すように均一な飛び石状に配設しても
よい。また、ガス分離板16のいずれか一方を第３図に示
すように従来例で説明したのと同様の緻密層で形成して
もよい。
説明したが、必ずしもその必要はなく、電極触媒層６お
よび７に均等に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給できれ
ばよいため、ガス流路11および12が形成されるように多
孔部を第２図に示すように均一な飛び石状に配設しても
よい。また、ガス分離板16のいずれか一方を第３図に示
すように従来例で説明したのと同様の緻密層で形成して
もよい。
また、多孔部14および15に貯蔵された電解液が緻密層に
移動しないようにするため、多孔部14および15と緻密層
13との間に撥水層を設けてもよい。
移動しないようにするため、多孔部14および15と緻密層
13との間に撥水層を設けてもよい。
さらに、ガス分離板16の両側の多孔部14および15でそれ
ぞれのポアサイズ分布を変えるようにしてもよい。この
場合、例えば燃料ガスと接する側を酸化剤ガスと接する
側よりも平均的なポアサイズを小さく構成すれば、燃料
ガスと接する側に電解質が多く貯蔵されることになる。
従って、ガス拡散性の影響が大きい酸化剤ガスと接する
側が電解質の貯蔵量が少なく、より高い電池特性が得ら
れる。
ぞれのポアサイズ分布を変えるようにしてもよい。この
場合、例えば燃料ガスと接する側を酸化剤ガスと接する
側よりも平均的なポアサイズを小さく構成すれば、燃料
ガスと接する側に電解質が多く貯蔵されることになる。
従って、ガス拡散性の影響が大きい酸化剤ガスと接する
側が電解質の貯蔵量が少なく、より高い電池特性が得ら
れる。
［発明の効果］ 以上のように、この発明によればガス分離板を緻密層と
この緻密層の両面に電極と接する側で大きなポアサイズ
を中心とするポアサイズ分布を、また緻密層と接する側
で小さなポアサイズを中心とするポアサイズ分布をもつ
多孔部を設けてガス流路を形成するとともに、多孔部に
電解質を貯蔵するように構成したので、反応には直接関
与しないが燃料電池を長期間に亘って発電反応を維持す
るのに必要な量の電解質を貯蔵できるため、電解質を補
給することなく長期間安定した運転が可能になる。ま
た、運転条件による電解質の体積変化も電極と接する多
孔部の全面で効率的に吸収されるので、フラッディング
等のトラブルを起こすことがない。さらに、電極と接す
る側には空孔があり、ガス拡散性が確保され、ガス流路
に供給された燃料ガスと酸化剤ガスが有効に電極触媒層
の全面に達し、効率よく電池反応が行える。
この緻密層の両面に電極と接する側で大きなポアサイズ
を中心とするポアサイズ分布を、また緻密層と接する側
で小さなポアサイズを中心とするポアサイズ分布をもつ
多孔部を設けてガス流路を形成するとともに、多孔部に
電解質を貯蔵するように構成したので、反応には直接関
与しないが燃料電池を長期間に亘って発電反応を維持す
るのに必要な量の電解質を貯蔵できるため、電解質を補
給することなく長期間安定した運転が可能になる。ま
た、運転条件による電解質の体積変化も電極と接する多
孔部の全面で効率的に吸収されるので、フラッディング
等のトラブルを起こすことがない。さらに、電極と接す
る側には空孔があり、ガス拡散性が確保され、ガス流路
に供給された燃料ガスと酸化剤ガスが有効に電極触媒層
の全面に達し、効率よく電池反応が行える。
第１図はこの発明の一実施例による燃料電池を示す断面
図、第２図、第３図はそれぞれこの発明の他の実施例を
示す断面図、第４図は従来の燃料電池を示す断面図であ
る。 図において、１は電解質マトリックス、11および12はガ
ス流路、13は緻密層、14および15は多孔部、16はガス分
離板である。 なお、図中、同一符号は同一、又は相当部分を示す。
図、第２図、第３図はそれぞれこの発明の他の実施例を
示す断面図、第４図は従来の燃料電池を示す断面図であ
る。 図において、１は電解質マトリックス、11および12はガ
ス流路、13は緻密層、14および15は多孔部、16はガス分
離板である。 なお、図中、同一符号は同一、又は相当部分を示す。
Claims (6)
- 【請求項１】電解質マトリックスを挟む１対の電極を、
ガス分離板を介して複数個積層するものにおいて、前記
ガス分離板が緻密層とこの緻密層の両面に設けられた多
孔部とからなり、この多孔部のポアサイズ分布を前記緻
密層と接する側で小さなポアサイズを中心とする分布と
し、他の側で大きなポアサイズを中心とする分布にした
ことを特徴とする燃料電池。 - 【請求項２】前記ガス分離板が前記緻密層と前記多孔部
とを一体化もしくは接合成形されたものであることを特
徴とする特許請求の範囲第１項記載の燃料電池。 - 【請求項３】前記ガス分離板の両面にそれぞれ燃料ガ
ス、酸化剤ガスを互いに直交して流せる流路を構成した
ことを特徴とする特許請求の範囲第１項または第２項記
載の燃料電池。 - 【請求項４】前記多孔部に電解液を貯蔵したことを特徴
とする特許請求の範囲第１項〜第３項の何れかに記載の
燃料電池。 - 【請求項５】前記多孔部と前記緻密層の間に撥水処理を
行ったことを特徴とする特許請求の範囲第４項記載の燃
料電池。 - 【請求項６】前記緻密層両面に設けられた前記各多孔部
の各ポアサイズ分布を変えたことを特徴とする特許請求
の範囲第１項〜第４項の何れかに記載の燃料電池。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61178121A JPH0695459B2 (ja) | 1986-07-28 | 1986-07-28 | 燃料電池 |
| US07/072,756 US4767680A (en) | 1986-07-16 | 1987-07-13 | Fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61178121A JPH0695459B2 (ja) | 1986-07-28 | 1986-07-28 | 燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6334858A JPS6334858A (ja) | 1988-02-15 |
| JPH0695459B2 true JPH0695459B2 (ja) | 1994-11-24 |
Family
ID=16043019
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61178121A Expired - Lifetime JPH0695459B2 (ja) | 1986-07-16 | 1986-07-28 | 燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0695459B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4756981A (en) * | 1986-12-29 | 1988-07-12 | International Fuel Cells | Seal structure for an electrochemical cell |
| CA2273619A1 (en) * | 1998-06-05 | 1999-12-05 | Nisshinbo Industries Inc. | Fuel cell separator and process for producing same |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5889780A (ja) * | 1981-11-24 | 1983-05-28 | Toshiba Corp | 電気化学的発電装置 |
| JPS58145066A (ja) * | 1982-02-24 | 1983-08-29 | Hitachi Ltd | 燃料電池 |
-
1986
- 1986-07-28 JP JP61178121A patent/JPH0695459B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6334858A (ja) | 1988-02-15 |
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