JPH0694888A - Reprocessing method for spent nitrided fuel - Google Patents
Reprocessing method for spent nitrided fuelInfo
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Abstract
Description
【0001】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、使用済の窒化物燃料か
ら再使用可能な物質を分離するための再処理方法に関す
るものである。FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a reprocessing method for separating reusable materials from spent nitride fuel.
【0002】[0002]
【従来の技術】原子炉とは、ウランやプルトニウムなど
の核分裂性物質を使って、制御された核分裂反応を安全
に連続して能率良く起させてエネルギーを得る装置であ
る。この原子炉にはいくつかの種類があり、その中でも
高速増殖炉は、燃焼した核燃料よりも多い核燃料(プル
トニウム)が炉内で生み出されるので「夢の原子炉」と
も言われ、来世紀始めの実用化を目指して研究開発が進
められている。この高速増殖炉は高速の中性子を用いて
核分裂を行うため、中性子のエネルギーを低下させない
ために、冷却剤として金属ナトリウムを用いるなどの種
々の工夫がされている。2. Description of the Related Art A nuclear reactor is a device that uses a fissile material such as uranium or plutonium to safely and continuously perform a controlled fission reaction to obtain energy. There are several types of nuclear reactors, and among them, fast breeder reactors are called "dream reactors" because more nuclear fuel (plutonium) is produced in the reactor than burned nuclear fuel. Research and development is underway with the aim of commercialization. Since this fast breeder reactor uses high-speed neutrons for nuclear fission, various measures such as using metallic sodium as a coolant have been made in order to prevent the energy of neutrons from being lowered.
【0003】ところで、いかなる原子炉であっても、燃
料中の核分裂性物質の損耗によって反応度が低下し、あ
る時期がくると最早臨界に達しなくなってしまうため、
一定期間経過後には燃料を取り替えなければならなくな
る。ところが、使用済みの燃料として原子炉から取り出
されたものは全て無用のものというわけではなく、原子
炉内で新たに生成したプルトニウムや未だ核分裂してい
ないウラン235の残りなどが含まれている。また、使
用済みの燃料には親物質としてのウラン238が(これ
はプルトニウムの原料となる)を大量に含まれている。
そこで我が国においては、ウラン資源の埋蔵量に鑑み
て、使用済みの核燃料の全てを廃棄してしまわずに、こ
の中から再び核燃料として使用できる有用物質が回収さ
れている。このような使用済みの核燃料の中から有用物
質(核燃料)を回収するために行われるのが再処理であ
り、この再処理の過程では核分裂生成物が除去されて放
射性廃棄物となり、分離された燃料は転換、濃縮、加工
などの工程を経て再び新しい燃料体となる。こうした一
連のサイクルは核燃料サイクルと呼ばれており、核燃料
サイクルを確立させるためには、先ず燃料の再処理方法
が確立されている必要がある。By the way, in any nuclear reactor, the reactivity decreases due to the wear of the fissile material in the fuel, and the criticality is no longer reached at a certain time.
After a certain period of time, the fuel will have to be replaced. However, not all the spent fuel taken out of the nuclear reactor is useless, but it includes plutonium newly generated in the nuclear reactor and the rest of uranium 235 that has not yet been fissioned. Further, the spent fuel contains a large amount of uranium 238 as a parent substance (which is a raw material for plutonium).
In view of the uranium resource reserves, therefore, in Japan, useful substances that can be used as nuclear fuel again are recovered without discarding all used nuclear fuel. Reprocessing is carried out in order to recover useful substances (nuclear fuel) from such spent nuclear fuel. In the process of this reprocessing, fission products are removed to become radioactive waste and separated. The fuel becomes a new fuel body again through processes such as conversion, concentration and processing. Such a series of cycles is called a nuclear fuel cycle, and in order to establish a nuclear fuel cycle, it is necessary to first establish a fuel reprocessing method.
【0004】ここで、使用済み核燃料からウランとプル
トニウムを回収する方法として現在もっとも頻繁に用い
られている方法は、ピューレックス(Purex)法で
ある。ピューレックス法では、燃料棒から取り出された
使用済みの核燃料を硝酸に溶解させ、燐酸トリブチル
(TBP)とドデカンの混合溶液によりこの水溶液中か
らプルトニウムとウランを抽出して分離回収する。そし
て、酸化物燃料はピューレックス法に適しているため、
酸化ウランを燃料として用いた場合には核燃料サイクル
が確立されている。The most frequently used method for recovering uranium and plutonium from spent nuclear fuel is the Purex method. In the Purex method, spent nuclear fuel taken out from a fuel rod is dissolved in nitric acid, and plutonium and uranium are extracted and separated and recovered from this aqueous solution by a mixed solution of tributyl phosphate (TBP) and dodecane. And since the oxide fuel is suitable for the Purex method,
A nuclear fuel cycle has been established when uranium oxide is used as a fuel.
【0005】[0005]
【発明が解決しようとする課題】ところで、核分裂エネ
ルギーを長期的に利用し得るエネルギー資源とするため
には、上記した高速増殖炉は不可欠である。そして、高
速増殖炉は炉内の中性子のエネルギーを低下させない状
態で核分裂を行うという観点から考察すると、窒化物燃
料は酸化物燃料に比べて中性子のエネルギーが低下しな
いために、高速増殖炉に用いられる燃料として酸化物燃
料よりも好適である。By the way, in order to use the nuclear fission energy as an energy resource that can be used for a long period of time, the above-mentioned fast breeder reactor is indispensable. Considering from the viewpoint that a fast breeder reactor undergoes nuclear fission in a state where the energy of neutrons in the reactor is not lowered, nitride fuel is used in the fast breeder reactor because the energy of neutrons is not lower than that of oxide fuel. It is more suitable as an available fuel than an oxide fuel.
【0006】しかしながら、窒化物燃料を再処理するた
めにピューレックス法を用いた場合には、窒化物燃料を
硝酸に溶解した時点で窒化ウランが全て硝酸ウラン(U
O2(NO3 )2 )の硝酸水溶液となり、ここから抽出
された硝酸塩の熱分解により得られるものはウランある
いはプルトニウムの酸化物である。従って、高速増殖炉
の燃料として適した窒化物燃料を再び得るためには、こ
のようなウランあるいはプルトニウムの酸化物を再び窒
化物に変換しなければならない。しかしこれには多くの
費用と工程を必要とし、折角の窒化物核燃料の利点を却
って減少させることになってしまう。However, when the Purex method is used to reprocess the nitride fuel, when the nitride fuel is dissolved in nitric acid, the uranium nitride is entirely uranium nitrate (U).
A nitric acid aqueous solution of O 2 (NO 3 ) 2 ) is obtained, and what is obtained by thermal decomposition of the nitrate extracted from this is an oxide of uranium or plutonium. Therefore, in order to obtain a nitride fuel suitable as a fuel for a fast breeder reactor again, such an oxide of uranium or plutonium must be converted into a nitride again. However, this requires a lot of cost and processing, and conversely reduces the advantages of nitride nuclear fuel.
【0007】本発明は以上のような問題に鑑みてなされ
たものであり、その目的は好適な窒化物核燃料サイクル
を確立するために、使用済み窒化物の燃料に適した再処
理方法を提供することにある。The present invention has been made in view of the above problems, and an object thereof is to provide a reprocessing method suitable for a spent nitride fuel in order to establish a suitable nitride nuclear fuel cycle. Especially.
【0008】[0008]
【課題を解決するための手段】以上のような課題を解決
するために本発明に係る処理方法においては、使用済み
窒化物燃料を、脱被覆後、還元剤を溶解した溶融金属浴
で処理し、FP(核分裂生成物)元素の窒化物を還元する
とともに当該溶融金属浴中に溶解させて窒化物燃料から
分離し、分離された窒化物燃料を窒化物の形態のまま核
燃料として再使用することを特徴とする。なお、用いら
れる還元剤は金属ウランであることが好適であり、用い
られる溶融金属は亜鉛であることが好適である。In order to solve the above problems, in the processing method according to the present invention, spent nitride fuel is decoated and then treated in a molten metal bath in which a reducing agent is dissolved. , Reducing the nitride of FP (fission product) and dissolving it in the molten metal bath to separate it from the nitride fuel, and reuse the separated nitride fuel in the form of nitride as nuclear fuel. Is characterized by. The reducing agent used is preferably uranium metal, and the molten metal used is preferably zinc.
【0009】すなわち本発明に係る処理方法は、原子炉
で使用済の窒化物燃料を処理して再使用可能な物質を分
離する方法であって、溶融亜鉛で侵出処理を行う工程を
含むことを特徴とし、詳しくは、前記使用済の窒化物燃
料を加熱処理して該使用済窒化物燃料中から低沸点の物
質を除去する加熱処理工程と、加熱処理された使用済窒
化物燃料にウランを添加して該使用済窒化物燃料に含ま
れる特定の核分裂生成物の窒化物を還元する還元工程
と、還元工程を経た使用済窒化物燃料を溶融亜鉛で侵出
処理を行う侵出工程と、を含むことを特徴とする。That is, the treatment method according to the present invention is a method of treating spent nitride fuel in a nuclear reactor to separate reusable substances, and includes a step of performing leaching treatment with molten zinc. Specifically, a heat treatment step of removing the substance having a low boiling point from the spent nitride fuel by subjecting the spent nitride fuel to heat treatment, and uranium to the heat treated spent nitride fuel. And a reduction step of reducing the nitride of a specific fission product contained in the spent nitride fuel, and an leaching step of leaching the spent nitride fuel that has undergone the reduction step with molten zinc. And are included.
【0010】[0010]
【作用】使用済の窒化物燃料は、核分裂により生成した
物質(FP)を不純物として含んでいるが、本発明におい
ては、窒化物燃料の脱被覆後、加熱されることによっ
て、FPの内、低沸点のものが除去される。この段階で
は、不純物を構成する大抵の非金属元素と低沸点の金属
元素が除去されることとなる。[Function] The spent nitride fuel contains a substance (FP) produced by nuclear fission as an impurity. In the present invention, by heating the nitride fuel after decladding, Those with a low boiling point are removed. At this stage, most of the non-metal elements constituting the impurities and the low-boiling metal elements are removed.
【0011】ここで、核分裂により、原料のUN(窒化
ウラン)からは2個以上のFP(核分裂生成物)を生ず
る。ここで、1個のUNから生じた核分裂生成物をそれ
ぞれFP(1) , FP(2)と置くと、1個のUNは1個のN
(窒素)しか有しないため、下式に示されるように、い
ずれか一方のFP元素が窒化物となり、他のFP元素は単体
となる。Here, due to fission, two or more FPs (fission products) are produced from the raw material UN (uranium nitride). Here, if fission products generated from one UN are designated as FP (1) and FP (2), one UN is one N
Since it has only (nitrogen), one of the FP elements becomes a nitride and the other FP element becomes a simple substance as shown in the following formula.
【0012】 UN→ FP(1)N+ FP(2)或いは FP(1)+ FP(2)N この場合に、 FP(1)が窒化物となるか、 FP(2)が窒化物
となるかは、 FP(1)Nと FP(2)Nの安定度に依存する。UN → FP (1) N + FP (2) or FP (1) + FP (2) N In this case, whether FP (1) is a nitride or FP (2) is a nitride Depends on the stability of FP (1) N and FP (2) N.
【0013】従って、加熱処理後溶融亜鉛浴中で処理さ
れるものの中には、FP元素単体とFP元素の窒化物とが存
在する。Therefore, among those treated in the molten zinc bath after the heat treatment, there are FP element simple substance and FP element nitride.
【0014】この内、FP元素単体の中でも金属元素は溶
融亜鉛と溶融合金を形成する。一方、溶融亜鉛中には金
属ウランが混入されているため、UNよりも不安定なFP
元素の窒化物は、金属ウランによって金属単体に還元さ
れてから溶融亜鉛と溶融合金を形成する。ここで、窒化
物燃料は溶融亜鉛浴中に沈積するので、濾過法により溶
融亜鉛浴中に溶解しているFP元素(不純物)から分離さ
れることになる。従って、この段階で、不純物を構成す
る大抵の金属元素が除去されることとなる。Among these, the metal element among the simple substance of FP element forms a molten alloy with molten zinc. On the other hand, since uranium metal is mixed in molten zinc, it is more unstable than UN.
Elemental nitrides are reduced to elemental metals by uranium metal before forming molten alloys with molten zinc. Here, since the nitride fuel is deposited in the molten zinc bath, it is separated from the FP element (impurity) dissolved in the molten zinc bath by the filtration method. Therefore, at this stage, most of the metal elements constituting the impurities will be removed.
【0015】これらの段階を経た使用済み窒化物燃料か
らは、不純物を構成する大抵の非金属元素と金属元素と
が除去されており、従って、U窒化物、Pu窒化物、お
よび核燃料として使用可能なその他のMA(マイナーア
クチニド)窒化物の混合物が最終的に得られることとな
る。この混合物は亜鉛が除去された後はそのまま核燃料
として使用することが可能なので、本発明の方法を採用
することによって窒化物燃料の核燃料サイクルを確立す
ることが可能となる。Most of the non-metal elements and metal elements constituting impurities are removed from the spent nitride fuel that has passed through these steps, and therefore, it can be used as U nitride, Pu nitride, and nuclear fuel. Finally, a mixture of other MA (minor actinide) nitrides will be obtained. Since this mixture can be used as it is as a nuclear fuel after the zinc is removed, it is possible to establish a nuclear fuel cycle of a nitride fuel by adopting the method of the present invention.
【0016】なお、使用された亜鉛は、亜鉛を蒸留によ
って分離回収して再使用することが可能である。また、
蒸留によって亜鉛から分離されたFP元素は、小量残存さ
せた亜鉛を母体とする高減容の固化体として処理する。The zinc used can be reused by separating and recovering it by distillation. Also,
The FP element separated from zinc by distillation is treated as a solidified body with a high volume reduction using zinc that remains in a small amount as a matrix.
【0017】因みに、蒸留によって亜鉛から分離された
FP元素からは、加熱により高発熱核種であるSrを気化
分離させて回収することや、既知の冶金的方法により白
金族元素を回収することなどが可能である。Incidentally, it was separated from zinc by distillation.
From the FP element, it is possible to vaporize and collect Sr, which is a highly exothermic nuclide by heating, and to collect the platinum group element by a known metallurgical method.
【0018】[0018]
【実施例】本実施例に係る処理方法において特徴的なこ
とは、使用済み窒化物燃料を、脱被覆後、金属ウランを
溶解した溶融亜鉛浴で処理し、FP(核分裂生成物)元素
の窒化物を還元するとともに当該溶融亜鉛浴中に溶解さ
せて窒化物燃料から分離し、分離された窒化物燃料を窒
化物の形態のまま核燃料として再使用することである。
なお、用いられる還元剤は金属ウランであることが好適
であり、用いられる溶融金属は亜鉛であることが好適で
ある。Example A characteristic of the treatment method according to the present example is that spent nitride fuel, after decladding, is treated with a molten zinc bath in which uranium metal is dissolved, and nitridation of FP (fission product) element The substance is reduced and dissolved in the molten zinc bath to be separated from the nitride fuel, and the separated nitride fuel is reused as a nuclear fuel in the form of nitride.
The reducing agent used is preferably uranium metal, and the molten metal used is preferably zinc.
【0019】本実施例は、端的にいえば、アクチニド元
素とFP元素の熱力学的な性質の差を利用してこれらの分
離を図ることを特徴とするが、その原理は次の通りであ
る。 (1)窒化物の安定性の差を利用する。In short, this embodiment is characterized in that the actinide element and the FP element are separated by utilizing the difference in thermodynamic properties between them, and the principle is as follows. . (1) Utilizing the difference in stability of nitrides.
【0020】(2)単体の沸点の差を利用する。(2) Utilizing the difference in the boiling points of the simple substances.
【0021】(3)窒化物のウラン金属による単体への
還元反応を利用する。(3) Utilizing the reduction reaction of nitride to a simple substance by uranium metal.
【0022】(4)単体のZnとの溶融合金形成による
ウラン窒化物からの侵出を利用する。以下、項目ごとに
説明をしていく。(4) Utilizing leaching from uranium nitride by forming a molten alloy with elemental Zn. The following is a description of each item.
【0023】(1)窒化物の安定性の差を利用する。 (1) Utilizing the difference in stability of nitrides.
【0024】窒化物燃料は、原子炉で使用されて核分裂
すると、FP(核分裂生成物)を二個以上生成する。ここ
で、窒化物燃料UNに含まれている窒素原子の数は、ウ
ラン原子一個に対して一個である。When a nitride fuel is used in a nuclear reactor and undergoes nuclear fission, it produces two or more FPs (fission products). Here, the number of nitrogen atoms contained in the nitride fuel UN is one for each uranium atom.
【0025】ここで、1個のUNから生じた核分裂生成
物をそれぞれ FP(1), FP(2)と置くと、1個のUNは1
個のN(窒素)しか有しないため、下式に示されるよう
に、いずれか一方のFP元素が窒化物となり、他のFP元素
は単体となる。When the fission products generated from one UN are designated as FP (1) and FP (2), one UN is 1
Since it has only N (nitrogen) pieces, one of the FP elements becomes a nitride and the other FP element becomes a simple substance, as shown in the following formula.
【0026】 UN→ FP(1)N+ FP(2)或いは FP(1)+ FP(2)N この場合に、 FP(1)が窒化物となるか、 FP(2)が窒化物
となるかは、 FP(1)Nと FP(2)Nの安定度に依存する。UN → FP (1) N + FP (2) or FP (1) + FP (2) N In this case, whether FP (1) is a nitride or FP (2) is a nitride Depends on the stability of FP (1) N and FP (2) N.
【0027】従って、加熱処理後溶融亜鉛浴中で処理さ
れるものの中には、FP元素単体とFP元素の窒化物とが存
在する。Therefore, among those treated in the molten zinc bath after the heat treatment, there are FP element simple substance and FP element nitride.
【0028】ここで、図2に温度1300K,2000
Kでの各元素の標準窒化物生成自由エネルギー及び安定
性が示されている。そして、この図2から、ThN,Z
rNが最も安定で、次いでUN,PuN、希土類窒化
物、アルカリ土類金属窒化物、アルカリ金属窒化物、Z
r以外の遷移金属窒化物の順に安定であることがわか
る。なお、B,Al,Si,Tl,Hfの窒化物は比較
的安定であるが、FP(核分裂生成物)として生成しな
い。また、記載されていない窒化物については、同族の
元素の窒化物の値から推定して、上記の順序に入ると考
えられる。白金族元素Ru,Rh,Pdの窒化物は存在
しない。Here, the temperatures of 1300K and 2000 are shown in FIG.
Standard nitride formation free energies and stability of each element at K are shown. And from this FIG. 2, ThN, Z
rN is the most stable, followed by UN, PuN, rare earth nitrides, alkaline earth metal nitrides, alkali metal nitrides, Z
It can be seen that the transition metal nitrides other than r are stable in order. The nitrides of B, Al, Si, Tl, and Hf are relatively stable, but do not form as FP (fission products). In addition, it is considered that the nitrides which are not described are in the above order, estimated from the values of the nitrides of the elements belonging to the same family. There are no nitrides of the platinum group elements Ru, Rh and Pd.
【0029】ここで、ウランの核分裂の結果多くのFP
(核分裂生成物)が生じるが、主要な元素は原子番号で
Krから希土類元素(Kr,Rb,Sr,Y,Zr,N
b,Mo,Ru,Rh,Pd,Ag,Cd,In,S
n,Sb,Te,I,Xe,Cs,Ba,希土類元素)
である。Here, as a result of uranium fission, many FPs
(Fission products) are produced, but the main elements are atomic numbers from Kr to rare earth elements (Kr, Rb, Sr, Y, Zr, N).
b, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, In, S
n, Sb, Te, I, Xe, Cs, Ba, rare earth element)
Is.
【0030】また、ウランの核分裂により生成するFPの
原子数は、希土類元素+アルカリ土類金属元素+Zr
と、他の元素の総数とがほぼ同数である。従って、原子
炉内で生じたFP(核分裂生成物)においては、希土類元
素とアルカリ土類元素とZrは窒化物として得られ、そ
の他の元素は単体として得られることになる。The number of atoms of FP generated by fission of uranium is as follows: rare earth element + alkaline earth metal element + Zr
And the total number of other elements are almost the same. Therefore, in the FP (fission product) generated in the nuclear reactor, the rare earth element, the alkaline earth element and Zr are obtained as the nitride, and the other elements are obtained as the simple substance.
【0031】これを具体的に言うと次のようになる。す
なわち、使用済み窒化物燃料中では、Sr,Y,Zr,
Nb,Ba及び希土類元素は窒化物の形で得られること
になり、一方、Kr,Rb,Y,Mo,Tc,Ru,R
h,Pd,Ag,Cd,In,Sn,Sb,Te,I,
Xe,Csなどの元素は単体の形で得られることにな
る。This will be specifically described as follows. That is, in the spent nitride fuel, Sr, Y, Zr,
Nb, Ba and rare earth elements will be obtained in the form of nitride, while Kr, Rb, Y, Mo, Tc, Ru, R
h, Pd, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Te, I,
Elements such as Xe and Cs can be obtained in a single form.
【0032】(2)単体の沸点の差を利用する。 (2) Utilizing the difference in boiling points of simple substances.
【0033】FP元素には単体状態において比較的低い沸
点を示すものがある。そこで、適当な処理温度を選択す
ることにより、比較的沸点の低いFP元素を気化分離する
ことができる。なお、図3には元素単体の沸点が示され
ている。Some FP elements have a relatively low boiling point in a simple substance state. Therefore, by selecting an appropriate treatment temperature, the FP element having a relatively low boiling point can be vaporized and separated. Note that FIG. 3 shows the boiling points of elemental elements.
【0034】図3に示されているように、比較的低い沸
点を示すFP元素とその沸点は、Kr;−151℃,R
b:668℃,Sr:1380℃,Cd;765℃,S
b:1570℃,Te:990℃,I:184℃,X
e:−108℃,Cs:678℃,Ba:1640℃で
ある。従って、これらのFP元素は、系を適当な温度にす
ることで気化分離することができる(図1のS10
3)。As shown in FIG. 3, the FP element having a relatively low boiling point and its boiling point are Kr;
b: 668 ° C., Sr: 1380 ° C., Cd; 765 ° C., S
b: 1570 ° C, Te: 990 ° C, I: 184 ° C, X
e: -108 degreeC, Cs: 678 degreeC, Ba: 1640 degreeC. Therefore, these FP elements can be vaporized and separated by bringing the system to an appropriate temperature (S10 in FIG. 1).
3).
【0035】(3)窒化物のウラン金属による単体への
還元反応を利用する。 (3) Nitride to be a simple substance by uranium metal
Utilizes reduction reaction.
【0036】元素M(1)とM(2)において、M(2)の窒化物が
M(1)の窒化物よりも安定な場合に、M(1)の窒化物M(1)N
とM(2)単体とを混合すると、下式のようにM(1)Nが還元
されて単体M(1)となり、一方単体M(2)は窒化物M(2)Nと
なる。In the elements M (1) and M (2), the nitride of M (2) is
Nitride of M (1) M (1) N when more stable than M (1) nitride
And M (2) simple substance are mixed, M (1) N is reduced to the simple substance M (1) as shown in the following formula, while the simple substance M (2) becomes the nitride M (2) N.
【0037】M(1)N+M(2)→M(1)+M(2)N ここで、各元素の窒化物の安定性を示す図2を参照する
と、使用済み窒化物燃料中に含まれているものの中で、
希土類窒化物、アルカリ土類窒化物、アルカリ金属窒化
物及び遷移金属窒化物は、溶融亜鉛浴中のウラン金属に
よって単体に還元されることとなる。これにより、ウラ
ンよりも窒化物が安定なアクチニド元素(これらは全て
核燃料とすることが可能である)と、それ以外の元素
(希土類窒化物、アルカリ土類金属窒化物、アルカリ金
属窒化物及び遷移金属窒化物;これらは全て核燃料とす
ることができない)を分離することができるようになる
のである。M (1) N + M (2) → M (1) + M (2) N Here, referring to FIG. 2 showing the stability of nitrides of each element, it is included in the spent nitride fuel. Among the things that
Rare earth nitrides, alkaline earth nitrides, alkali metal nitrides and transition metal nitrides will be reduced to a simple substance by the uranium metal in the molten zinc bath. As a result, actinide elements whose nitrides are more stable than uranium (all of which can be used as nuclear fuel) and other elements (rare earth nitrides, alkaline earth metal nitrides, alkali metal nitrides and transition metals) Metal nitrides; all of which cannot be nuclear fuels) can be separated.
【0038】(4)単体のZnとの溶融合金形成による
ウラン窒化物からの侵出を利用する。多くの元素は、亜
鉛と溶融合金を形成する。FP元素は、亜鉛中では、10
00℃以下、亜鉛の沸点以下で、濃度約5%付近で溶融
合金を形成する。従って、溶融亜鉛浴に使用済み窒化物
燃料を浸すことにより、ウラン金属で還元された希土類
元素、アルカリ土類金属元素、アルカリ金属窒化物及び
遷移金属窒化物の元素、それに、使用済み窒化物燃料中
ではもともと単体であるMo,Tc,Ru,Rh,P
d,Ag,In,Sn(Kr,Rb,Cd,Sb,T
e,I,Xe及びCsは前段階で既に気化分離されてい
る)の元素を溶融亜鉛合金として侵出分離回収できるこ
とになる。(4) Utilization of leaching from uranium nitride by forming a molten alloy with elemental Zn. Many elements form molten alloys with zinc. FP element is 10 in zinc
A molten alloy is formed at a temperature of 00 ° C or lower and a boiling point of zinc or lower at a concentration of about 5%. Therefore, by dipping the spent nitride fuel in a molten zinc bath, the uranium metal-reduced rare earth element, alkaline earth metal element, alkali metal nitride and transition metal nitride element, and the spent nitride fuel are used. Among them, originally Mo, Tc, Ru, Rh, P
d, Ag, In, Sn (Kr, Rb, Cd, Sb, T
The elements e, I, Xe and Cs, which have already been vaporized and separated in the previous stage, can be leached and separated and recovered as a molten zinc alloy.
【0039】以下、本発明の好適な実施例を図に基づい
て説明する。A preferred embodiment of the present invention will be described below with reference to the drawings.
【0040】図1は本発明の好適な本実施例に係る再処
理工程のプロセスを示した図である。本実施例のプロセ
スについては、主要工程である再処理工程とFP処理工程
について説明する。FIG. 1 is a diagram showing a process of a reprocessing step according to the preferred embodiment of the present invention. Regarding the process of this embodiment, a reprocessing process and an FP processing process, which are main processes, will be described.
【0041】1)再処理工程 窒化物燃料は、直径約0.5cm−2cmの金属製の筒
の中に収納され両端は溶接で密封されている(これを燃
料ピンという)が、この燃料ピンの端を切断し、燃料と
被覆管とを分離する作業は脱被覆と呼ばれている。使用
済み窒化物燃料は、例えば窒化物FBR(高速増殖炉)
から窒化物再処理工場に搬入されるが、本実施例におい
ても、搬入された使用済み窒化物燃料は、まず脱被覆さ
れて燃料ピンから取り出される(S101)。脱被覆し
た燃料は粉砕器により粉砕し粒体とする(S102)。
粒度は細かいほうが分離には都合が良いが、分離処理中
の粉末飛散を防止する必要もあため、数ミクロン程度ま
でが好ましい。ところで、脱被覆、粉砕は、別個の工程
で行ってもよいが、近年報告されている拡管脱被覆法
(ローラーで被覆管を拡管し、同時に核燃料を粉砕する
プロセス)により単一工程で行うことも可能である。1) Reprocessing Step The nitride fuel is housed in a metal cylinder having a diameter of about 0.5 cm-2 cm and both ends are sealed by welding (this is called a fuel pin). The operation of cutting the end of the fuel cell and separating the fuel and cladding tube is called decladding. Spent nitride fuel is, for example, nitride FBR (Fast Breeder Reactor)
From the above, it is carried into the nitride reprocessing plant. In this embodiment as well, the used nitride fuel carried in is first decoated and taken out from the fuel pin (S101). The decoated fuel is crushed by a crusher into granules (S102).
The finer the particle size is, the more convenient it is for separation, but it is preferable to prevent the powder from scattering during the separation process. By the way, decoating and crushing may be carried out in separate steps, but it should be carried out in a single step by the tube expansion decoating method (a process of expanding a cladding tube with a roller and simultaneously crushing nuclear fuel), which has been reported recently. Is also possible.
【0042】粒体はこの後、図1に示すように、加熱
(S103)、接触・還元・浸出処理(S104)が施
される。この全過程を経てアクチニドは、窒化物の形態
のままでFPと分離される。The granules are then subjected to heating (S103) and contact / reduction / leaching treatment (S104) as shown in FIG. Through this whole process, actinide is separated from FP in the form of nitride.
【0043】ここで、図2は所定の元素の窒化物の生成
自由エネルギーを掲載した周期表、図3は所定の元素の
物性値を掲載した周期表であり、図4はこれらに記載さ
れた性質に基づいて元素を分類したものである。なお、
図4では、単体の沸点が高くかつ窒化物が安定な元素を
Aグループ、単体の沸点が低くかつ窒化物が安定な元素
をBグループ、単体の沸点が高くかつ窒化物が不安定な
元素をCグループ、単体の沸点が低くかつ窒化物が不安
定な元素をDグループというように分類している。Here, FIG. 2 is a periodic table listing the free energy of formation of a nitride of a predetermined element, FIG. 3 is a periodic table listing the physical property values of a predetermined element, and FIG. 4 is described therein. It is a classification of elements based on their properties. In addition,
In FIG. 4, elements having a high boiling point and stable nitride are group A, elements having a low boiling point and stable nitride are group B, elements having a high boiling point and unstable nitride are shown in FIG. Group C, elements having a low boiling point and unstable nitride are classified as group D.
【0044】まず、加熱過程S103では図4のDグル
ープ元素が気化分離され、A,B,Cグループの元素は
そのまま粒体中に残る。加熱温度はアルカリ金属のR
b,Csの沸点である約700℃であるが(Rb:68
8℃,Cs:678℃)、速やかな気化分離のため約1
000℃程度が望ましい。First, in the heating step S103, the D group elements of FIG. 4 are vaporized and separated, and the elements of the A, B, and C groups remain in the particles as they are. The heating temperature is alkali metal R
The boiling point of b and Cs is about 700 ° C. (Rb: 68
8 ° C, Cs: 678 ° C), approx. 1 for rapid vaporization separation
About 000 ° C is desirable.
【0045】次の接触・還元・浸出過程S104では、
粒体は、ウラン金属を含む溶融亜鉛で処理される。ここ
で、亜鉛が選択される理由は、融点と沸点が低くしかも
取り扱いやすいからである(因みに、亜鉛の融点は41
9℃で、沸点は907℃である)。浸出過程S104で
使用される金属の融点が低くなければならないのは、融
点が高い元素はその融点以上の高い処理温度を必要と
し、装置材料上実用化が困難だからである。また、沸点
が低くなければならないのは、沸点が高い元素は回収の
ための蒸留において高温が必要となり、本工程での処理
後の回収・再利用が困難となるからである。これらの観
点から、浸出過程S104で使用できる元素は、Zn、
アルカリ金属元素、アルカリ土類元素、Cd、Sm、E
u、Tl、或いは非金属元素である。しかし、アルカリ
金属元素、アルカリ土類元素、Sm,Euは、空気との
反応性が強く、取扱いが厄介である。また、Cd及びT
lは毒性物質であり問題である。非金属元素は、FP元素
と化合物を形成する可能性があるため好ましくない。従
って、これらの点を勘案すると、亜鉛が最も適当だと結
論できるのである。In the next contact / reduction / leaching process S104,
The granules are treated with molten zinc containing uranium metal. Here, zinc is selected because it has a low melting point and a low boiling point and is easy to handle (by the way, the melting point of zinc is 41
At 9 ° C, the boiling point is 907 ° C). The reason why the metal used in the leaching step S104 must have a low melting point is that an element having a high melting point requires a high processing temperature equal to or higher than the melting point and is difficult to put into practical use as a device material. Further, the boiling point must be low because elements having a high boiling point require a high temperature in the distillation for recovery, which makes it difficult to recover and reuse them after the treatment in this step. From these viewpoints, the elements that can be used in the leaching process S104 are Zn,
Alkali metal elements, alkaline earth elements, Cd, Sm, E
u, Tl, or a non-metal element. However, alkali metal elements, alkaline earth elements, Sm and Eu have strong reactivity with air and are difficult to handle. Also, Cd and T
l is a toxic substance and is a problem. Non-metallic elements are not preferable because they may form a compound with the FP element. Therefore, considering these points, it can be concluded that zinc is the most suitable.
【0046】この接触・還元・浸出過程S104では、
A、Bグループの元素は溶融亜鉛中のウランにより還元
されて単体となる(Zrは窒化物のまま残る)。そし
て、これらはもともと単体であるCグループの元素と共
に亜鉛に溶解、浸出、分離されることになる。すなわ
ち、単体の或いは単体となった金属元素は溶融亜鉛と溶
融合金を形成し、溶融亜鉛中に溶解する。そして、窒化
物は溶融亜鉛に溶解しないので、これを濾過することに
よって、U窒化物、Pu窒化物、および核燃料として使
用可能なその他のMA(マイナーアクチニド)窒化物
が、他のFP元素(不純物)と分離されることとなる。実
際には、亜鉛の密度は約7であるので、使用済み窒化物
燃料の比重と溶融亜鉛の比重差から、使用済み窒化物燃
料は溶融亜鉛浴中に沈積しFP元素は浸出されることにな
る。In this contact / reduction / leaching process S104,
The elements of the A and B groups are reduced by uranium in the molten zinc to become a simple substance (Zr remains as a nitride). Then, these are dissolved, leached, and separated in zinc together with the element of the C group which is originally a simple substance. That is, the elemental or elemental metal element forms a molten alloy with molten zinc and dissolves in the molten zinc. And, since nitride does not dissolve in molten zinc, by filtering this, U nitride, Pu nitride, and other MA (minor actinide) nitrides that can be used as a nuclear fuel can be treated with other FP elements (impurities). ) Will be separated from. In fact, since the density of zinc is about 7, the difference between the specific gravity of the spent nitride fuel and the specific gravity of the molten zinc causes the spent nitride fuel to be deposited in the molten zinc bath and the FP element to be leached. Become.
【0047】このようにして、FP元素は溶融亜鉛によっ
て浸出されることとなるが、不純物FP元素が浸出される
のは、当該不純物FP元素の窒化物が窒化ウランよりも不
安定であるため、当該不純物FP元素の窒化物がウラン金
属によって容易に還元されてしまうからである(下
式)。In this way, the FP element is leached by molten zinc, but the leaching of the impurity FP element is because the nitride of the impurity FP element is more unstable than uranium nitride. This is because the nitride of the impurity FP element is easily reduced by the uranium metal (the following formula).
【0048】U+FPN→UN+FP なお、ZrNはUNよりも安定なため、Zrは窒化物の
まま溶融亜鉛浴中に沈殿することとなる。また、ウラン
が還元剤として使用される理由は、Zrを除く全てのFP
元素の窒化物を単体に還元できるからであり、同時に、
処理される粒体内に残っていてもこれの燃料再加工時に
問題がなく、浸出に用いる溶融亜鉛中に残って高レベル
廃棄物に混ざっても問題を生じないからである(再生燃
料中に混ざっても問題がないことはいうまでもない)。
なお、この工程で使用されるUの量は、使用済み窒化物
燃料中に存在するFPに相当する量である。そして、使用
済み窒化物燃料中に存在するFPの量は、原子炉で燃焼し
たUとPuの和にほぼ等しいので、還元に必要なUの量
は燃焼したU,Puの和に等しい量である。もっとも、
反応を促進させるため過剰のUを用いることはありう
る。ところが、過剰のUは、FPと混合して廃棄物の量を
増大させることとなるので、結局使用するUの量は燃焼
したU,Puの10倍までが適当である。U + FPN → UN + FP Since ZrN is more stable than UN, Zr will precipitate as a nitride in the molten zinc bath. The reason why uranium is used as a reducing agent is that all FPs except Zr are used.
This is because the elemental nitride can be reduced to a simple substance, and at the same time,
This is because there is no problem when reprocessing the fuel even if it remains in the granules to be treated, and there is no problem if it remains in the molten zinc used for leaching and mixes with high-level waste (mixed in the regenerated fuel). However, it goes without saying that there is no problem).
The amount of U used in this step is an amount corresponding to FP existing in the spent nitride fuel. Since the amount of FP existing in the spent nitride fuel is almost equal to the sum of U and Pu burned in the reactor, the amount of U required for reduction is equal to the sum of burned U and Pu. is there. However,
It is possible to use excess U to accelerate the reaction. However, since excess U mixes with FP to increase the amount of waste, it is appropriate that the amount of U eventually used is up to 10 times that of burned U and Pu.
【0049】ここで、使用済みの窒化物燃料の比重は約
10であり、これを粉砕して粒体とすると、かさ比重は
約3となる。よって、使用済み窒化物燃料1tあたりの
粒体の容積は300リットルである。従って、S104
で使用される溶融亜鉛浴の容積は、使用済み窒化物燃料
を十分浸す必要上、使用済み窒化物燃料1tあたり約1
000リットルが必要である。この時に、亜鉛の密度は
約7であるので、使用済み窒化物燃料の比重と溶融亜鉛
の比重差から使用済み窒化物燃料は溶融亜鉛浴中に沈積
し、FP元素は浸出されることとなる。Here, the specific gravity of the spent nitride fuel is about 10, and when this is pulverized into granules, the bulk specific gravity becomes about 3. Therefore, the volume of the granules per ton of the spent nitride fuel is 300 liters. Therefore, S104
The volume of the molten zinc bath used in is approximately 1 per ton of spent nitride fuel because it is necessary to sufficiently soak the spent nitride fuel.
000 liters are needed. At this time, since the density of zinc is about 7, the difference in specific gravity between the spent nitride fuel and the molten zinc causes the spent nitride fuel to be deposited in the molten zinc bath and the FP element to be leached. .
【0050】S104における浸出処理のあと、Zr窒
化物を含むU・Pu窒化物は濾過法により亜鉛と分離さ
れるが、U・Pu窒化物中には浸出物(FP)を含む亜鉛
が残存する。ここで、この残存量が使用した亜鉛の1/
100に相当した場合には、浸出処理の除洗係数は10
0である。すなわち、浸出処理後のU及びPu窒化物中
のFPの量は、当初の1/100となることになる。ここ
で、更にFPを除きたい場合には、再度の浸出処理を行う
ことが望ましい。After the leaching treatment in S104, the U.Pu nitride containing Zr nitride is separated from zinc by the filtration method, but the zinc containing leaching (FP) remains in the U.Pu nitride. . Here, this remaining amount is 1 /
If it corresponds to 100, the leaching treatment has a decontamination factor of 10
It is 0. That is, the amount of FP in the U and Pu nitrides after the leaching process is 1/100 of the original amount. Here, if it is desired to further remove FP, it is desirable to perform the leaching process again.
【0051】なお、浸出処理後のU,Pu窒化物には、
アクチニド元素が全て含まれている。すなわち、U,N
p,Pu,Am,Cmやこれらの娘核種であるThが浸
出処理後のU,Pu窒化物中に含まれている(S10
5)。これは、Np,Pu,Am及びCmの窒化物がU
Nと同等の安定性を有するので、ウラン金属によって還
元されないからである。The U and Pu nitrides after the leaching treatment are
Contains all actinide elements. That is, U, N
p, Pu, Am, Cm and their daughter nuclide Th are contained in the U and Pu nitrides after the leaching treatment (S10).
5). This is because Np, Pu, Am and Cm nitrides are U
This is because it has the same stability as N and is not reduced by uranium metal.
【0052】また、U,Pu窒化物中に残る亜鉛は、加
熱により気化回収される(S106)。そして、亜鉛が
蒸留分離されると、後にはU,Np,Pu,Am,Cm
及びThの窒化物の混合物が得られるが(S107)、
これらはそれ自身核燃料として使用することが可能であ
るので、これは再び窒化物燃料に加工されて使用される
ことになる(S108)。The zinc remaining in the U and Pu nitrides is vaporized and recovered by heating (S106). Then, when zinc is separated by distillation, U, Np, Pu, Am, Cm are later added.
And a mixture of Th nitrides is obtained (S107),
Since they can be used as nuclear fuels themselves, they will be processed into nitride fuels and used again (S108).
【0053】ところで、高レベル廃棄物処分の負担を軽
減するため、超長半減期核種であるNp,Am,Cmを
高レベル廃棄物から分離しようとする動きが近年活発化
してきてはいるが、十分に成功していない。すなわち、
この群分離と呼ばれる方法の主たるものは、PUREX
プロセスでU,Puと分離してから、Np,Am,Cm
を含む高レベル廃液を再度抽出操作にかけてNp,A
m,Cmを分離する方法であり、現在種々の抽出溶媒が
試みられているが、他のFP元素との分離が困難で十分成
功してはいないのである。By the way, in recent years, in order to reduce the burden of high-level waste disposal, the movement to separate Np, Am, and Cm, which are ultralong half-life nuclides, from high-level waste has been activated, but Not successful enough. That is,
The main one of the methods called this group separation is PUREX.
After separating U and Pu in the process, Np, Am, Cm
The high-level waste liquid containing N is subjected to the extraction operation again to obtain Np, A
This is a method for separating m and Cm, and various extraction solvents have been tried at present, but the separation with other FP elements is difficult and has not been sufficiently successful.
【0054】ところが、本実施例の方法では、アクチニ
ド窒化物の特殊な熱力学的性質により、再処理工程で全
てのアクチニド元素を他のFP元素から一挙に分離でき
(但し、Zrを除く)、高レベル廃棄物処分・群分離の
大きな課題を解消することができる。本工程は極めて単
純であり、再処理工程、群分離工程の装置は単純で少な
くて済み、再処理施設が合理化されることとなる。However, in the method of this embodiment, all the actinide elements can be separated from other FP elements at once in the reprocessing step due to the special thermodynamic properties of the actinide nitride (except Zr), It is possible to solve the major problems of high-level waste disposal and group separation. This process is extremely simple, and the devices for the reprocessing process and group separation process are simple and few, and the reprocessing facility will be rationalized.
【0055】すなわち、本実施例においては、従来の方
法のように一旦FP元素とMAを分離してからこのMAを
再びU,Puに混合すると工程を経ない、つまり使用済
み窒化物燃料からPUREX法により回収されたU酸化
物の窒化物燃料への再転換という面倒な工程を経ずに、
本方法により回収された容易にU,Pu,Np,Am,
Cmの窒化物の混合物が得られる(S107)。そし
て、この混合物は単純に燃料の製造加工工程から出発し
て直ちに新たな窒化物燃料として再加工できる(S10
8)ので、この利点は多大である。That is, in the present embodiment, as in the conventional method, once the FP element and MA are separated and then this MA is mixed with U and Pu again, no step is performed, that is, from the spent nitride fuel to PUREX. Without the troublesome process of reconverting U oxides recovered by the method to nitride fuels,
Easily recovered U, Pu, Np, Am,
A mixture of Cm nitrides is obtained (S107). Then, this mixture can be simply reprocessed as a new nitride fuel immediately after starting from the fuel manufacturing / processing step (S10).
8), this advantage is great.
【0056】分離された、A,B,Cグループの元素を
含む亜鉛は、蒸留処理にかけられ、亜鉛は回収され浸出
溶媒としてリサイクル使用される(S106)。この一
方で、蒸留によって残存したFP元素は、高減容の固化体
として処理されるが、実施例において、この高減容の固
化体は小量残存させた亜鉛を母体とする固化体である
(S107)。The separated zinc containing the elements of the A, B and C groups is subjected to a distillation treatment, and the zinc is recovered and reused as a leaching solvent (S106). On the other hand, the FP element remaining by distillation is treated as a solidified body with high volume reduction, but in the Examples, this solidified body with high volume reduction is a solidified body with a small amount of zinc left as a matrix. (S107).
【0057】しかしながら、本実施例で高減容の固化体
として回収されたFP元素には、触媒として有用な白金族
元素や、熱源として有用なSrや、放射線源として有用
なCs等が含まれている。従って、これらの有用物質
は、適当な方法で他から分離される必要がある。本実施
例においては、アクチニド元素から分離された後のFP元
素は以下の方法で処理される。However, in the present example, the FP element recovered as a solidified body having a high volume reduction contains a platinum group element useful as a catalyst, Sr useful as a heat source, Cs useful as a radiation source, and the like. ing. Therefore, these useful substances need to be separated from others in a suitable manner. In this example, the FP element after being separated from the actinide element is treated by the following method.
【0058】2)FP処理工程 残存するA,B,Cグループの元素は、金属塊として処
理される。これは最もコンパクトな高レベル廃棄物であ
る。場合によっては、亜鉛全てを除去せずに残し、亜鉛
合金としてまたは、亜鉛で覆われた形態で高レベル廃棄
物とすることもできる。亜鉛は、亜鉛びき鉄板に見られ
るごとく水に対しては安定であり、高レベル廃棄物の母
体として有効である。金属塊の高レベル廃棄物は貯蔵・
処分において取扱いが極めて容易である。使用済み燃料
あたりの体積、重量は小さく、また金属であるため、熱
伝導率が高く冷却が容易であるからである。従って、本
方法のように金属塊として処理を行うことにより、廃棄
物処理施設・設備を極めて単純化、合理化できる。2) FP treatment step The remaining elements of the A, B and C groups are treated as a metal block. This is the most compact high level waste. In some cases, all of the zinc may be left unremoved, either as a zinc alloy or in the form covered with zinc to form high level waste. Zinc is stable to water as seen in zinc-iron plates and is effective as a high-level waste matrix. Storage of high-level waste of metal lumps
It is extremely easy to handle at the time of disposal. This is because the volume and weight per spent fuel is small, and since it is a metal, it has high thermal conductivity and is easy to cool. Therefore, by treating as a metal lump like this method, the waste treatment facility / equipment can be extremely simplified and rationalized.
【0059】また、金属塊から、高発熱元素であるSr
は沸点1380℃と低く気化回収することができる。ま
た、希土類元素の内Smは1790℃、Euは1600
℃と比較的沸点が低くこれらも気化回収できる。なお、
低沸点のCsやSr等は、S103において予め気化分
離されているが、この工程で再び加熱されることによ
り、S103で分離し切れなかったものまで、分離回収
できることとなる。分離されたこれらの元素は、その他
の処理と平行して回収することが可能である。Further, from the metal lump, Sr, which is a highly exothermic element,
Has a low boiling point of 1380 ° C. and can be vaporized and recovered. Among the rare earth elements, Sm is 1790 ° C. and Eu is 1600.
It has a relatively low boiling point of ℃ and can be vaporized and recovered. In addition,
The low-boiling Cs, Sr, etc. have been vaporized and separated in advance in S103, but by being heated again in this step, even those that could not be separated in S103 can be separated and recovered. These separated elements can be recovered in parallel with other treatments.
【0060】更に、金属塊中には極めて高価な白金族元
素が含まれ、これらは、既知の非鉄冶金産業で使用され
ている乾式冶金、湿式冶金方法により回収され得る。最
も単純な方法は、銅精練工場の初期工程において、粗精
練の銅金属塊中にこの金属塊を投入することである。こ
れにより、既存の工程に従い処理され精製され製品とな
る。ところで、当然金属塊の構成元素は放射性同位元素
を持っているものもあるから、既存の工場の工程に添加
することはできない。しかし、既存の工場の工程の技術
を適用することにより、金属塊中の白金族元素等を精製
回収できることは明かである。因みに、高次酸化物が揮
発性であるRu,Tcは、酸素、オゾンで処理し気化性
の酸化物(Ru04,Tc207)に転換することによ
り分離回収することができる。In addition, the metal mass contains extremely expensive platinum group elements, which can be recovered by the pyrometallurgical or hydrometallurgical methods used in the known non-ferrous metallurgical industry. The simplest method is to feed this metal mass into the copper metal mass of coarse scouring in the initial process of a copper scouring plant. Thus, the product is processed and refined according to the existing process. By the way, naturally, some of the constituent elements of the metal ingot have a radioisotope, and therefore cannot be added to the process of the existing factory. However, it is clear that the platinum group element in the metal ingot can be purified and recovered by applying the technology of the existing factory process. By the way, Ru and Tc whose higher-order oxides are volatile can be separated and recovered by treating with oxygen and ozone and converting into vaporizable oxides (Ru04 and Tc207).
【0061】このようにして、金属塊中の有用元素は本
発明の方法で容易に回収されるから、残存の高レベル廃
棄物は更に体積、重量が減少し有利である。すなわち、
本実施例では、FPは遷移金属を主体とする金属状の固体
として得られる。これはガラス固化体のようにガラス成
分を添加していない固体である。従って、従来の固化体
に比べて減容度の高い固化体が得られる。また高発熱核
種Cs,Srを含まないため発熱量は少ない。高減容、
低発熱の固化体は、処理、貯蔵、処分において取扱いが
容易である。また、各施設・装置は、従来の固化体のそ
れに比べて大幅に小さくなる。In this way, the useful elements in the metal mass are easily recovered by the method of the present invention, and the residual high-level waste is advantageous in that the volume and weight are further reduced. That is,
In this example, FP is obtained as a metallic solid mainly composed of a transition metal. This is a solid to which a glass component is not added like a vitrified body. Therefore, a solidified body having a higher degree of volume reduction than the conventional solidified body can be obtained. Further, since it does not contain the highly exothermic nuclides Cs and Sr, the calorific value is small. High volume reduction,
The solidified body with low heat generation is easy to handle during processing, storage and disposal. In addition, each facility / device is significantly smaller than that of the conventional solidified body.
【0062】[0062]
【発明の効果】ここで、本発明に係る使用済窒化物燃料
の再処理方法の有用な効果をまとめると以下のようにな
る。The useful effects of the method for reprocessing spent nitride fuel according to the present invention will be summarized as follows.
【0063】使用済み窒化物燃料のウラン窒化物が、
再処理後、窒化物の形態で回収され、回収窒化物燃料の
再製造工程が著しく合理化される。The spent nitride fuel uranium nitride is
After reprocessing, it is recovered in the form of nitrides, significantly streamlining the process of remanufacturing the recovered nitride fuel.
【0064】再処理工程が単純になる。The reprocessing process is simplified.
【0065】再処理施設、装置がコンパクトになる。The reprocessing facility and equipment are compact.
【0066】高レベル廃棄物の処分において問題核種
であるNp,Am,Cm,をU,Puと同時に回収でき
る。Np, Am, and Cm, which are problematic nuclides in the disposal of high-level waste, can be recovered simultaneously with U and Pu.
【0067】高レベル廃棄物を非常にコンパクトな形
態とでき、高レベル廃棄物処理・貯蔵・処分を著しく合
理化できる。The high-level waste can be made into a very compact form, and the high-level waste treatment, storage and disposal can be remarkably rationalized.
【0068】有用金属の回収が容易である。すなわ
ち、ガンマ放射線源として有用なCs、熱源として有用
なSrを使用済み窒化物燃料から容易に回収でき、貴重
な白金族元素が合金として容易に回収できる。Useful metals can be easily recovered. That is, Cs, which is useful as a gamma radiation source, and Sr, which is useful as a heat source, can be easily recovered from the spent nitride fuel, and the precious platinum group element can be easily recovered as an alloy.
【図1】図1は本発明の好適な本実施例に係る再処理工
程のプロセスを示した図である。FIG. 1 is a diagram showing a process of a reprocessing step according to a preferred embodiment of the present invention.
【図2】図2は所定の元素の窒化物の生成自由エネルギ
ーを掲載した周期表である。FIG. 2 is a periodic table listing free energies of formation of nitrides of predetermined elements.
【図3】図3は所定の元素の物性値を掲載した周期表で
ある。FIG. 3 is a periodic table listing physical property values of predetermined elements.
【図4】図4は本実施例の説明に用いるために所定の元
素をその性質に基づいて分類した図である。FIG. 4 is a diagram in which predetermined elements are classified based on their properties for use in the description of the present embodiment.
【手続補正書】[Procedure amendment]
【提出日】平成5年3月19日[Submission date] March 19, 1993
【手続補正1】[Procedure Amendment 1]
【補正対象書類名】明細書[Document name to be amended] Statement
【補正対象項目名】図2[Name of item to be corrected] Figure 2
【補正方法】変更[Correction method] Change
【補正内容】[Correction content]
【図2】図2は、周期表に基づいて所定の元素の窒化物
の生成自由エネルギーを掲載した図である。FIG. 2 is a diagram showing the free energy of formation of a nitride of a predetermined element based on the periodic table .
【手続補正2】[Procedure Amendment 2]
【補正対象書類名】明細書[Document name to be amended] Statement
【補正対象項目名】図3[Name of item to be corrected] Figure 3
【補正方法】変更[Correction method] Change
【補正内容】[Correction content]
【図3】図3は、周期表に基づいて所定の元素の物性値
を掲載した図である。FIG. 3 is a diagram showing physical property values of predetermined elements based on the periodic table .
Claims (3)
剤を溶解した溶融金属浴で処理し、核分裂生成物元素の
窒化物を還元するとともに当該溶融金属浴中に溶解させ
て窒化物燃料から分離し、分離された窒化物燃料を窒化
物の形態のまま核燃料として再使用する方法。1. A spent nitride fuel is decoated and then treated in a molten metal bath in which a reducing agent is dissolved to reduce the nitride of the fission product element and to dissolve it in the molten metal bath to form a nitride. A method of separating from fuel and reusing the separated nitride fuel in the form of nitride as nuclear fuel.
能な物質を分離する方法であって、溶融亜鉛で侵出処理
を行う工程を含むことを特徴とする処理方法。2. A method for treating spent nitride fuel to separate reusable substances, the method comprising the step of leaching with molten zinc.
能な物質を分離する方法であって、 前記使用済の窒化物燃料を加熱処理して、該使用済窒化
物燃料中から低沸点の物質を除去する加熱処理工程と、 加熱処理された使用済窒化物燃料にウランを添加して、
該使用済窒化物燃料に含まれる特定の核分裂生成物の窒
化物を還元する還元工程と、 還元工程を経た使用済窒化物燃料を溶融亜鉛で侵出処理
を行う侵出工程と、 を含むことを特徴とする処理方法。3. A method for treating spent nitride fuel to separate reusable substances, wherein the spent nitride fuel is heat treated to reduce the amount of spent nitride fuel from the spent nitride fuel. A heat treatment step to remove substances at the boiling point, and uranium is added to the heat treated spent nitride fuel,
A reduction step of reducing the nitride of a specific fission product contained in the spent nitride fuel, and an leaching step of leaching the spent nitride fuel that has undergone the reduction step with molten zinc. The processing method characterized by.
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Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2014174158A (en) * | 2013-03-12 | 2014-09-22 | Minoru Fujiwara | Method for long-term storage of high radioactive waste |
JP2019215166A (en) * | 2018-06-11 | 2019-12-19 | 株式会社東芝 | Separation method of plutonium isotope |
JP2021509174A (en) * | 2017-12-29 | 2021-03-18 | ステート・アトミック・エナジー・コーポレーション・ロスアトム・オン・ビハーフ・オブ・ザ・ロシアン・フェデレーションState Atomic Energy Corporation ‘Rosatom’ On Behalf Of The Russian Federation | Method of reprocessing spent nitride nuclear fuel in molten chloride |
US12007026B2 (en) | 2019-09-24 | 2024-06-11 | Ihi Transport Machinery Co., Ltd | Wind-and-rain guard device for shipping |
-
1992
- 1992-09-11 JP JP24361992A patent/JP2845413B2/en not_active Expired - Fee Related
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