JP3735392B2 - Reprocessing of spent fuel - Google Patents
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】
本発明は原子力発電所等から発生する使用済燃料の再処理方法に係り、特に酸化物燃料および混合酸化物燃料の再処理を行って高速炉用金属燃料を製造すると同時に軽水炉使用済み燃料の再処理により発生する廃棄物を大幅に低減を達成することができる使用済燃料の再処理方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
軽水炉使用済原子燃料中から再度燃料として使用可能なウラン(U)およびプルトニウム(Pu)を分離する方法(使用済燃料再処理)として、現在実用化されているのは、ピューレックス法である。これは使用済燃料を濃厚硝酸に溶解した後、この硝酸中からウラン、プルトニウムを溶融抽出により分離精製する方法であるが、硝酸および抽出用有機溶媒を大量に使用するため廃棄物量が多いこと、また、装置が大型化する問題がある。
【0003】
これ以外の方法としては、硝酸、有機溶媒を用いないものとして、高温冶金法、高温化学法が種々研究・提案されている。一方、金属燃料の製造に係わる乾式再処理方法と酸化物燃料の乾式再処理方法は経済性向上について有望な方法として、開発されている。
【0004】
また、軽水炉使用済燃料の従来のピューレックス法による再処理では、ジルカロイと呼ばれる燃料棒被覆管は、酸化物燃料を硝酸溶液による溶解分離(脱被覆)されている。この分離後の被覆管は放射性廃棄物(ハルエンドピース)として管理・保管される。
【0005】
このように、軽水炉使用済燃料の再処理では従来のピューレックス法による再処理システムにおいては脱被覆した被覆管に付着する硝酸を洗浄する際に、被覆管に付着するウラン・TRUを除去することができるが、完全に除去することは難しい。このようなドラム缶詰したハルエンドヒースの保管にはハルモニターなどで残存するウラン・TRU量をモニターするための検出装置が使用される。
【0006】
また、上述の軟式再処理において軽水炉使用済燃料を再処理し金属形態でウラン・TRUを回収する場合、酸化物燃料を還元する前に燃料棒から取り出すが、ジルカロイ被覆管に付着したウラン・TRUについては回収される廃棄物化される。したがって、従来例では、再処理工程全体として、ウラン・TRUの回収効率を若干低下させる可能性があるという面を有している。
【0007】
ジルカロイ被覆管の主成分はジルコニウム金属である。また、高速炉用金属燃料はジルコニウムを利用したウラン・プルトニウム・ジルコニウム三元合金(U−Pu−Zr系合金)をナトリウムボンド状態で使用することにより、高燃焼度が達成できることが知られている。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
この使用済み被覆管材にはもともと不純物ウランが微量含まれている。このために使用済み被覆管は広い意味で高レベル廃棄物となる。軽水炉で使用された被覆管は、現在の再処理技術では廃棄物源として大きな要因のひとつである。ハル(溶解後の被覆管残査)の貯蔵・管理を含め、これらの付属設備の必要な建設・管理コストがかかることになる。
【0009】
また、ハルに最後まで付着して回収されない燃料物質の未回収部分は、システム全体の燃料物質の損失(ロス)となり、高レベル廃棄物の保管・管理の上で重要である。したがって、このロスを低減することは重要である。
【0010】
一方、エネルギー生産量に対して、このハルの発生割合を低減化するための手段として位置づけできる高燃焼度化に向けた開発は行われているが、現在実用化されているピューレックス法による再処理において一次廃棄物となるハルを高レベル廃棄物化しないための開発はほとんど行われていない。
【0011】
現在、軽水炉時代が長期化する状況にあり、使用済み被覆管のリサイクルは長期の視点で重要である。そこで、ハルを廃棄物とせず再利用することは軽水炉を利用したことによる廃棄物の負担を解決することになる。軽水炉を基本とした将来の原子燃料サイクルと原子炉システムに移行していく段階で、現在の再処理技術では廃棄物となる物質をエネルギー生産リサイクルに利用するシステムをつくりあげることの意義は大きい。現状では、この視点による研究開発はほとんどない。
【0012】
現在の原子力発電の主流であるウラン燃料を使用する軽水炉の使用済み燃料から生成されているプルトニウムおよびマイナーアクチニド(ネプチニウム,アメリシウム,およびキュリウムなど)を効率よく回収し、リサイクルすることは、ウラン資源の大幅な有効利用のために必要なことである。
【0013】
軽水炉使用済み燃料の再処理においては、プルトニウムの回収効率と経済性向上に最も重点が置かれている。一方、今後の再処理量の増大により、再処理にもとづく一次および二次廃棄物の低減は重要になってくる。放射性廃棄物の管理は厳密に行われることおよび長期間に亘るので、管理しなければならない費用は廃棄物量の増大とともに大幅に増大する可能性がある。
【0014】
直接的エネルギー生産に”これまで従来の技術により廃棄物”と分類される物質を再利用することは、廃棄物量の低減とともに長期間の廃棄物管理貯蔵費用を大幅に低減できることになり、燃料サイクルおよびバックエンド費用の大幅低減とともに経済性向上に有効となる。しかしながら、これらの要望に対する技術が確立されていないことが、課題なのである。
【0015】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、軽水炉原子力発電所から発生するウラン酸化物または混合酸化物燃料などの使用済をリサイクルする原子燃料サイクルシステムを形成するうえで、従来の再処理システムで発生する放射性廃棄量の大幅低減を図るとともに、従来の廃棄物を有効利用物質に転じながら、低コストで再処理するシステムと燃料を製造することができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0016】
本発明は硝酸等の溶液を使用しない乾式再処理により、ウランとプルトニウムを高効率で分離し、精製して従来の技術では廃棄物となるジルコニウムと合わせて金属燃料を製造することができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0017】
本発明は軽水炉使用済燃料の再処理方法において、軽水炉燃料の被覆管がジルカロイ製であることを利用して、ウランのリサイクルだけでなく、従来はハルエンドピースとして廃棄される使用済被覆管材等の廃棄物もリサイクルすることができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0018】
本発明は使用済の酸化物燃料および混合酸化物燃料から被覆管から被覆管を機械的または酸化処理により取り除いた後、酸化物を還元して金属にした後、この金属形態の燃料と、取り除いた被覆管と再び合わせて合金として射出成型により高速炉の金属燃料を製造することができる使用済燃料を提供することにある。
【0019】
本発明は、再処理対象の軽水炉使用済燃料棒(チャンネルボックスをはずした状態)のウラン・超ウラン元素(TRU)・ジルコニウム合金の割合を保ち、U−TRU−Zr系またはU−Zr系の金属燃料を製造し、再処理によりジルコニウム合金の廃棄物を発生させないことを目指す使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0020】
本発明は脱被覆されたジルコニウム合金に付着した酸化物形態の軽水炉燃料はジルコニウム合金とともに乾式で処理し、再処理システム系から外に排出しない方式を使用することにより、燃料物質の回収効率を向上させることができる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0021】
再処理システムにおけるTRU物質のシステムからの最終ロスを低減することは、最終処分廃棄物が潜在的に有する放射性毒性を低減することになる。最終処分容器は、多重のバリヤを有し、廃棄物がもれ出すことがないように設計,工夫されているが、エネルギー生産という利便に対し、廃棄物量が少ないことが望ましい。
【0022】
従来広く知られていることは、軽水炉使用済燃料からの放射性廃棄物のうち、TRUを99.9%システム内に回収すれば、廃棄物のもつ潜在リスクは、エネルギー生産に利用するウラン鉱石の採取にともなう潜在リスクと1000年後には同程度かそれ以下になるということである。したがって、99.9%以上の回収率は一種の開発ターゲットとみられている。
【0023】
また、本発明は上記に鑑みてなされたもので、ピューレックス法などの湿式法で行われる再処理法で燃料物質と軽水炉被覆管材が分離され、高レベル廃棄物にジルカロイ被覆管がまわされるシステムが稼働し、廃棄物が貯蔵・管理されている場合、再処理方法の変更により、高レベル廃棄物からジルカロイ(ハルエンドピース)を回収し、再利用して、原子燃料サイクル全体として廃棄物の大幅低減となる使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0024】
本発明は高速炉使用済み燃料を金属形態に転換し、上述のハルエンドピースを回収し、ジルコニウム合金として高速炉燃料として再利用し、原子燃料サイクル全体として廃棄物の低減に寄与する使用済燃料の再処理方法を提供することにある。
【0025】
【課題を解決するための手段】
本発明は軽水炉の使用済酸化物燃料を機械的または酸化することにより被覆管材を取り除く脱被覆工程と、この脱被覆工程で脱被覆された後の使用済酸化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程と、前記脱被覆した前記被覆管材のジルコニウム合金を溶融する溶融工程と、この溶融工程で使用済酸化物燃料から金属形態で回収されるウランおよび超ウラン元素と前記ジルコニウム合金を一括して溶融してジルコニウム合金とし、そのジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後のジルコニウム合金を金属燃料に成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【0026】
また、本発明は軽水炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【0027】
さらに、本発明は高速炉使用済酸化物燃料の湿式法による再処理によりウランとともに回収されるプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを金属形態に転換する酸化物燃料還元工程と、軽水炉使用済酸化物燃料の再処理から廃棄物として扱われたジルカロイ被覆管材を高レベル廃棄物から回収するジルカロイ被覆管回収工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムと前記回収されたジルカロイ被覆管材を溶融して燃料物質とジルコニウムの合金とする溶融工程と、前記プルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウムを利用して前記ジルコニウム合金のプルトニウムまたはネプチニウムを含むプルトニウム濃度を調整する成分調整工程と、この成分調整工程後の金属を金属燃料として成型加工する成型加工工程とからなることを特徴とする。
【0028】
基本的には、(1) 軽水炉または高速炉の使用済燃料棒から機械的または化学的方法によって被覆管を取り外す。(2) 燃料物質は還元工程および乾式再処理によりTRU/U,Uを金属形態で回収する。(3) 脱被覆したジルカロイをTRU/Uが付着したまま溶融し、ジルカロイとともに金属形態として回収する(乾式方法)。(2) と(3) から得られた金属を溶融し、例えば射出成型により金属燃料を製造する。(2) で回収されるTRUは希土類元素(RE)と混在した場合はジルカロイとの混合率を10%以上として金属燃料を製造する。
【0029】
【作用】
本発明に係わる再処理システムは、燃料解体・脱被覆工程と酸化物燃料の還元工程と電解精製によるTRU回収工程、被覆管の回収・処理・リサイクル工程と製品としての燃料製造工程からなる。
【0030】
軽水炉使用済み燃料は、チャンネルボックスと燃料棒束(バンドル)から構成される。再処理の前処理として、燃料はチャンネルボックスとバンドル部に解体される。以後は燃料棒バンドルを再処理対象として扱う場合を中心に述べる。
【0031】
燃料棒バンドルからグリッドスペーサなどをはずし燃料棒の状態まで解体される。燃料棒は被覆管を燃料ミートと分離する脱被覆工程に送る。分離された燃料ミートは酸化物形態であるので、金属形態とするための還元工程に送られる。
【0032】
前記脱被覆工程においては、使用済燃料は機械的もしくは酸化処理により脱被覆されるので、硝酸や有機溶媒を用いずに、揮発性の核分裂生成物(FP)が除去できる。2次廃棄物は発生しない。燃料と分離された被覆管はせん断される。せん断された使用済み被覆管には粉末上の酸化物燃料が付着されているので、機械的にこれらを除去し、前記粉末化された大部分の酸化物形態の使用済み燃料と合流させ、つぎの再処理工程にまわす。
【0033】
分離された被覆管の内側表面には、付着した酸化物燃料粉末と炉心内で照射されている間に燃料ペレットから放出されるFPが被覆管内面をアタックした結果、一部のFP核種はジルカロイ被覆管内面に入り込む。文献(H.Kleykamp,J.Nucl.Mat.,84,109(1979))によれば、Cs−Zr−Sn−Oの薄い層が被覆管内面に形成される。FPとしてはCsが蓄積する。
【0034】
また、燃料−被覆管の照射中の接触により酸化ジルコニウムZrO2 相と、これと燃料の間にU−Zr−Cs相が形成されている(文献J.Bazin et.al.,Trans.Am.Nucl.Soc.,20,235(1975)) と考えられている。
【0035】
被覆管中に拡散しているFPの分布は、表面から10μm以内にFPのCsとRuの98%が分布していることが示されている(T.Hirabayshi et.,J.Nucl.Mat.,174,45(1990))。また、α線を放出する燃料核種については、主として被覆管の内面に存在していることも示されている。
【0036】
これらのことから、使用済み燃料の被覆管の内面へのFPの付着形態は、U−Zr−FP−OまたはCs−Zr−Sn−Oのような混合酸化物形態をとっていると推定される。このU−Zr−Cs−OのようなFPを含む酸化物層の厚みは10μm以下であり、Cs−Zr−Sn−Oの混合酸化物層の厚みは20μm以下と言える。FPはほとんど被覆管の内部には10μm以下であり、酸素は20μm以下の拡散である。
【0037】
軽水炉の被覆管肉厚は 0.86mm 程度であるので、被覆管へのFPの分布は僅かなものであり、ジルコニウム合金を再度溶解し、金属燃料の希釈材として使用する場合は微量の不純物と見なせる量である。
【0038】
即ち、被覆管内面がすべて一様に20μmの厚さの混合酸化物層ができているという、大幅な過大評価をしても被覆管体積の約1/50であり、軸方向の分布とFPの被覆管内の拡散分布を考えれば、燃料棒単位でみると、ジルカロイ体積の約1/500 と推定できる量と見なせる。
【0039】
このせん断された被覆管については還元工程において、上述の薄い混合酸化物層に含まれる酸素を除去する。その後、高速炉用金属燃料の成分とする。この溶解工程で、被覆管に付着し残留した酸化物形態の燃料物質は回収し、燃料物質の還元工程にもどし、ジルカロイのインゴットを製造する際に廃棄物の発生をさせない。僅かに製品としての前記インゴットに混入する酸化物形態の物質は不純物として扱うことが出来る量である。
【0040】
燃料物質の処理については、前述のように被覆管材を再利用するためにインゴット化と併行して、酸化物形態から金属形態への還元を行う。この還元法については、還元剤としてCaを用いる方法が知られている(R.Pierre et.al.,pp336-341,Proceedings of RECOD’91(1991)。また特願平6-193032「使用済み燃料の再処理方法」にも還元方法について示されている。
【0041】
この燃料物質の還元は溶融塩を使用する乾式法で行い、2次廃棄物を発生させない。燃料物質は金属形態でウラン・TRUの混合体として回収される。希土類元素(RE)の一部は金属形態の燃料物質に付随して回収される。
【0042】
還元され金属形態となった燃料物質は分離・精製工程において、燃料物質であるTRUを回収する。TRUを回収する方法としてCu−Mg合金とZn−Mg合金を使う方法が知られている(R.Pierre et.al.,pp336-341,Proceedings of RECOD’91(1991)。このときウランも同時にある程度回収する。また、軽水炉使用済み燃料中に生成されるTRUの代表的な組成例はプルトニウム(Pu)が約90%であり、その他の約10%がマイナーアクチニド(MA)からなる。MAはネプチニウム(Np)、アメリシウム(Am)、キュリウム(Cm)からなるが、Cmの量は他の二つに比べて少ない。TRUの回収はウランとともに行うことと、TRUを一括して扱い、単体のPuの回収を行わない。
【0043】
この電解精製工程で回収されたTRUを多く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆管から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもとに、高速炉で使用する金属燃料のために、TRU含有量を調整する成分調整工程において、一括溶融しTRU−U−Zr合金を製造する。
【0044】
この合金には、これまで述べたように、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量のセシウムCsなどのFP元素と前記の金属燃料に対する還元・電解工程で挙動をともにするRE元素が含まれるものである。
【0045】
成分調整工程においては、TRU回収に付随して入ってくるRE量に依存してジルコニウムを主成分とする金属の混合量も調整する。このようにTRU濃度とジルコニウム量を調整した溶融金属を射出成型により燃料を成型加工する成型加工工程により燃料スラグを製造する。
【0046】
前述のウランを主成分とする回収金属についても、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管から製造したインゴットとの合金を製造する。また、この場合はブランケット燃料に相当するものを製造するので、回収ウラン中に含まれるREの混入割合のほかに、高速炉の増殖特性などの性能目標に合わせて、ジルコニウム量を調整する。
【0047】
このウランを主成分とする金属形態の回収物と当該使用済燃料の被覆管を溶融して一括してジルコニウム合金とし、射出成型により燃料を成型加工する成型加工工程により燃料スラグを製造する。
【0048】
これらの工程全体として、軽水炉使用済み燃料の燃料棒の再処理において、燃料物質の他にジルカロイ被覆管材も一括して、高速炉システムにおいて再利用する。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用燃料を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされていた被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄物が大幅に低減する。その結果、エネルギー生産に直接役立たない廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを大幅に低減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上に寄与する。
【0049】
これらの一連の再処理工程を経て、軽水炉使用済み燃料棒バンドルを再処理し、U−TRU−Zr,U−Zr系合金を中心とし、REなどのFPをある程度含む金属燃料棒形態として保管・貯蔵する。これにより、再処理による製品には強い核拡散抵抗性をもたらすことができる。
【0050】
また、この再処理では軽水炉使用済燃料からの被覆管も同時に回収するので、そこに付着するTRUも回収されシステム全体として、TRUの回収効率が向上し、システム内に滞留させ、外部へのTRUロスを大幅に低減させることができる。
【0051】
【実施例】
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第1の実施例を図1を参照しながら説明する。なお、図1はこの第1の実施例を詳しく説明するための基本的な流れ線図である。
【0052】
すなわち、本発明の第1の実施例は図1に示したように軽水炉の使用済燃料から被覆管を取り除く脱被覆工程1と、この脱被覆工程1から取り出された酸化物燃料を還元して金属にする酸化物燃料還元工程2と、この酸化物燃料還元工程2で生成した燃料金属と脱被覆工程1で取り除かれた被覆管とを合わせて加熱炉で溶融して合金にする溶融工程5と、この溶融工程5で生成した合金にウランまたはTRUを加えて成分を調整する成分調整工程6と、この成分調整工程6で調整された合金を例えば射出成型法により成型加工して金属燃料とする成型加工工程7から成っている。なお、溶融工程5において酸化物等が残存している場合にはフィードバックライン3により酸化物還元工程2に戻されて再還元される。
【0053】
軽水炉燃料棒に使用されている被覆管はジルカロイと呼ばれている。これはジルコニウム金属に錫(Sn)を 1.2%から 1.7%の範囲で添加している。そのたの化学成分としては鉄(Fe)が 0.24 %程度以下、クロム(Cr)が 0.15 %程度以下、ニッケル(Ni)が 0.08 %以下(Fe+Cr+Ni 0.18 %から 0.38 %程度の範囲)である。
【0054】
一方、これまでの金属燃料の照射実績としては、ジルコニウムとの合金燃料であるU−10%Zr合金、Pu−U−10wt%Zr3元合金の高速炉用金属燃料は燃焼度が最高18%程度まで達しても健全であることが示されている(例えば、文献R.G.Pahl et.al.,”Steady State Irradiation Testing of U-Pu-Zr Fuel to >18% Burnup ”,Proc.of Int ′l Fast Reactor Safety Meeting,Vol.IV,p129,Snowbird,Utah,1990) 。
【0055】
図10に高速炉用金属燃料要素の概略図を示している。図10において符号21は被覆管で、この被覆管21の上下両端部は上部端栓28と下部端栓29により閉塞され、被覆管21内に上部軸ブランケット22,燃料23,下部軸ブランケット24およびボンドナトリウム25が収納されている。符号26はボンドナトリウム液面,27はガスプレナムである。
【0056】
高速炉内の金属燃料の照射による特徴を図10の(a),(b),(c)を使って説明する。図10では(1) 初期を(a)で付し、(2) 燃焼度1〜2%を(b)で付し、(3) 燃焼度>2%を(c)で付している。
【0057】
図10中(a)は照射開始時の燃料の状態を示している。核分裂の多い炉心部分の燃料25はスメア密度75%としている。核分裂の少ない上下部軸ブランケット22,24ではスメア密度80%としている例である。金属燃料スラグとしてはもっとも高密度で熱伝導度が大きい状態である。燃料スラグと被覆管21の間にはボンドナトリウム25が充填されている。
【0058】
図10(b)は、燃焼度が2%程度までの段階であるが、核分裂がすすんで燃料スラグ内に揮発性FPガスが溜り、これによりスラグがスウェリングし、軸方向・径方向に膨張する。スメア密度を75%としているので、被覆管との接触が生ずるが軽い拘束状態となり、被覆管をこわすことがないように工夫されている。
【0059】
燃料スラグの膨張によりボンドナトリウムが追い出され、上部ガスプレナム領域ではボンドナトリウム液面31のレベルが上昇する。燃料スラグは軸方向にもある程度膨張する。燃料スラグ中にFPガスが蓄積されるので、熱伝導度は初期に比べて半分程度まで低下する。図10(b)中、符号30はスエリングした燃料部分である。
【0060】
更に、燃焼度が進んだ状態が(c)である。径方向への膨張は軽い拘束で進まない。燃料スラグ中のガスによる空隙が大きくなることにより、ガス空隙間が連通する。このとき、ガスプレナムの圧力も上昇してくることもあり、ボンドナトリウムが連通した空隙部分に浸入することになる。
【0061】
これにより、ボンドナトリウム液面32のレベルが低下する。金属間の空隙にナトリウムが浸入することにより、燃料スラグ全体の熱伝導度が(b)の状態から増大する。これらの現象の進展はREが混入する金属燃料でも同様に生ずるものである。図10(c)中、符号33は下部軸ブランケット,34は上部軸ブランケットである。
【0062】
次に、三元系合金(U−TRU−Zr)のジルコニウムの替わりにジルカロイを使用することを、ジルカロイの添加物スズ(Sn)の量と核分裂により自然と蓄積する量の関係を明確にすることにより説明する。
【0063】
高速炉燃料の核分裂により生成されるFPのうちSnの蓄積は、燃焼度10%あたり、重金属の重量の約 0.05 %である。即ち、 100KgのPu−U−10%Zr3元合金金属燃料中の90Kgの燃料物質が10%の燃焼度になると、核分裂により 0.045KgのSnが蓄積する。これはZrの約 0.5%に相当する。この燃焼度から更に倍近い高燃焼度に達しても図11に示すようにZr−Snの相図(文献J.P.Abriata et.al.,Bull.Alloy Phase Diagrams,4(2)(1983))からも健全なことが示されている。
【0064】
したがって、金属燃料の照射からは、ここで再利用の対象となっているジルカロイには、Snは 1.6%程度の混在と少ないので、照射実績からみて金属燃料の希釈材としての利用は可能と考えられる。
【0065】
また、ジルカロイ被覆管表面に入り込んでいるCsなどのFPは微量であり、金属燃料自身の核分裂により蓄積するCsそのものに比べても量的に問題となることはない。参考までに高速炉燃料の核分裂で蓄積するCs量は、前述の90Kg燃料が10%燃焼度では約1Kg生成されているので、Zrの10%にあたる。これは既にのべたジルカロイへのCsの拡散量より大きく、照射実績からは問題ないので、はじめから存在していても問題となることはないと予想される。
【0066】
(第1の実施例の1)
本実施例は第1の発明に係る第1の実施例の基本を説明するもので、請求項1に対応し図1に応じた工程によって使用済燃料が再処理される。
【0067】
燃料物質の処理については、【実施例】の冒頭で説明したように被覆管材を再利用するためにインゴット化と併行して、酸化物形態から金属形態への還元を行い、この燃料物質の還元は乾式方法で行う。すなわち、図1に示したように2次廃棄物を発生させない脱被覆工程1と、酸化物燃料還元工程2と、溶融工程5と、成分調整工程6と成型加工工程7とからなる使用済燃料の再処理方法において、使用済燃料は還元されて金属となる。成型加工工程7において高速炉の金属燃料として製造され、ジルカロイ被覆管による高レベル廃棄物を発生しない。
【0068】
なお、比較のため、従来の湿式法のピューレックス法で使用済燃料を再処理して使用済燃料の被覆管をドラム缶に詰めて貯蔵することにより発生するTRU廃棄物発生量を表1に示す。年間は軽水炉使用済み燃料再処理規模が約 800トンの場合である。
【0069】
【表1】
【0070】
表1からわかるように、本発明の第1の実施例では使用済燃料被覆管は溶融されてジルコニウム合金となり高速炉の金属燃料となるので、TRUの固体および液体の放射性廃棄物を発生させない。これに対して従来例では毎年1600本の被覆管用のTRU廃棄物のドラム缶が発生する。
【0071】
(第1の実施例の2)
本実施例は請求項2に対応するもので、第1の実施例における溶融工程5を具体的に説明したものである。
【0072】
すなわち、図1に示した溶融工程5においてはウランを主成分とする金属形態の回収物と当該使用済燃料の被覆管を1300℃以上の高温で溶融して一括してジルコニウム合金にする。これにより半減期の長いアクチニド核種は金属形態となり、金属燃料成分となる。
【0073】
また、溶融工程5で不純物としてジルコニウム合金の表面に比重差により浮遊するジルコニウムおよびウランを主成分とする混合酸化物はフィードバックライン3で示すように酸化物燃料還元工程2に戻してこの還元工程2において還元されて金属形態となる。すべてのアクチニド核種および不純物元素の中に含まれる核分裂生成物は金属形態となり、前記溶融工程5で溶融されて被覆管材の主成分であるジルコニウム合金の中に取り込まれて金属燃料成分となる。
【0074】
なお、比較のため、溶融工程5で生成する不純物の混合酸化物を酸化物燃料還元工程2に戻さずにTRU廃棄物とする場合と比較する。ここで、ジルカロイの被覆管の表面および表面から酸素が浸透して複合酸化物を形成している部分を20μmと仮定する。ジルカロイの被覆管の厚みは 0.86mm 程度の場合、 0.02 / 0.86 = 0.0233 。
【0075】
すなわち、使用済燃料被覆管の2%が不純物の混合酸化物の形で酸化物燃料還元工程2に戻されずに、TRU廃棄物として発生することになる。TRU廃棄物の発生量を比較した結果を表2に示す。
【0076】
【表2】
【0077】
表2からわかるように、本発明の実施例では溶融工程5で生成する不純物の混合酸化物も酸化物燃料還元工程2に戻されて還元されて金属になるため、TRU廃棄物は発生しない。還元工程に戻さない場合には、1年に4tほどドラム缶にして20本のTRU廃棄物が発生する。
【0078】
(第1の実施例の3)
本実施例は請求項3に対応するもので、第1の実施例における脱被覆工程1を具体的に説明したものである。
【0079】
すなわち、図1に示した脱被覆工程1においては、使用済燃料棒から被覆管を取り除く方法はロールの間に被覆管をはさんで機械的に被覆管をしごくことにより使用済酸化物燃料を粉末化して取り除くか、またはボロキシデーション等により使用済酸化物燃料を酸化して粉末化して被覆管と分離する。ボロキシデーションとはUO2 酸化粉末化し、これによってトリチウム等の揮発性核分裂生成物を乾式除去することである。
【0080】
脱被覆工程1の具体列としては、約4mの長さの軽水炉の使用済燃料棒の被覆管を2本のロールではさみ、かつこのロールの高さ方向の位置を任意にずらすことにより燃料棒がたわみながら進んで被覆管の内側にある燃料ペレットが歪むことにより粉末化されて微細な粒子となる。また、使用済酸化物燃料UO2 を酸化してU3 O8 にすることにより粉末化して被覆管から取り除く。
【0081】
なお、比較のため脱被覆工程1の代りに湿式法である硝酸溶液を用いて使用済酸化物燃料を溶解して被覆管から取り除く場合に発生するTRU廃液の発生量(使用済燃料1t当たり、廃液濃縮前)を表3に示す。
【0082】
【表3】
【0083】
表3からわかるように、本発明の実施例では硝酸溶液を用いないので、被覆管を機械的に取り除くまたは、ボロキシデーションする際には、TRUの液体廃棄物は発生しない。一方、湿式法では、硝酸溶液により溶解分離するので使用した硝酸溶液は高レベル廃液となるため、高レベル廃液を多量に発生させる。
【0084】
(第1の実施例の4)
本実施例は請求項4に対応するもので、第1の実施例における酸化物燃料還元工程2を具体的に説明したものである。
【0085】
すなわち、図1に示した酸化物燃料還元工程2では還元処理方法として乾式法を採用する。使用済酸化物燃料の粉末を水素ガスを直接接触させて還元する酸化物燃料還元工程2では、温度を 300℃以上にすることが重要である。
なお、比較のため温度が 300℃以下の場合( 250℃)と 300℃以上の場合( 350℃)のUO2 の還元率を表4に示す。
【0086】
【表4】
【0087】
UO2 の金属Uへの還元反応の活性化自由化エネルギーは温度が高いほど大きく、還元温度が 300℃以下の場合は、UO2 の金属Uへの還元反応の活性化自由化エネルギーが小さくなるので、UO2 の金属Uへの還元反応が起こりにくくなり、還元されないUO2 が残留するが、還元温度が 300℃以上の場合には活性化自由エネルギーが大きくなるのでUO2 の金属Uへの還元率が増加する。
【0088】
酸化物燃料還元工程2では高温溶融塩の中に還元剤としてアルカリ土類金属もしくはアルカリ金属元素であるCa,Mg,NaもしくはNaとLiを溶解させ、溶融塩の中に入れたバスケットの中に脱被覆後の酸化物燃料を入れる。
【0089】
また、前記還元工程2において還元剤を溶解した溶融塩に使用済酸化物燃料を入れて反応させて金属に還元させるが、還元剤として使用する金属としては、還元力の強いアルカリ土類金属元素であるCa,Mgまたはアルカリ金属元素であるNaまたはLiであることが重要である。なお、比較のため、前記還元工程2で還元剤としてアルカリ土類金属元素もしくはアルカリ金属元素を用いず、過酸化水素を用いた場合のUO2 還元率を表5に示す。
【0090】
【表5】
【0091】
表5からわかるように、本発明の実施例では還元力の強い還元剤を用いるのでUO2 はほぼ 100%還元されるが、還元力の弱い過酸化水素を用いる場合には、UO2 は 100%還元されない。
【0092】
(第1の実施例の5)
本実施例は請求項5に対応するもので、第1の実施例における溶融工程5を具体的に説明したものである。
【0093】
すなわち、図1に示した溶融工程5においては、還元されたウランを主成分とする金属からアクチニド核種を主成分とするTRU金属を細かいメッシュ状バスケットに陽極を差込み、溶融塩に入れる。燃料物質は金属形態でウランとTRUの混合体としてバスケット内に回収される。この溶融工程5で一部のFPが同時に除去される。希土類元素(RE)の一部は金属形態の燃料物質に付随して回収される。
【0094】
還元された金属形態となった燃料物質は図9に示した電解精製工程17において、燃料物質であるTRUを回収する。この場合、ウランも同時にある程度回収する。また、TRUはプルトニウム(Pu)が約90%であり、その他の約10%がマイナーアクチニド(MA)からなる。
【0095】
MAはネプチニウムNp、アメリシウムAm、キュリウムCmからなるが、Cmの量は他の二つに比べて少ない。TRUの回収はウランとともに行うこととTRUを一括して扱い、単体のPuの回収を行わない。
【0096】
この回収では、FPであるREの一部が付随して回収される。前述の燃料物質の還元工程を含めて回収されるTRUに付随して回収されるREは、TRUの約1/5 から1/10程度となる。
【0097】
また、ウランも別な電極に回収される。ここでも電解精製電位の調整により、TRU,REの混合がある程度生ずる。しかし、前述のTRU回収電極とは異なりウランの回収を中心とする。
【0098】
この電解精製工程17で回収されたTRUを多く含む金属とウランを主成分とする金属、および被覆管から作成したジルコニウムを主成分とする金属をもとに、高速炉で使用する金属燃料のために、TRU含有量を調整する成分調整工程6において、一括溶融しTRU−U−Zr合金を製造する。
【0099】
この合金には、これまで述べたように、軽水炉燃料のジルカロイ被覆管を構成する元素成分と少量のセシウムCsなどのFP元素と前記の金属燃料に対する還元・電解工程で挙動をともにするRE元素が含まれるものである。
【0100】
(第1の実施例の6)
本実施例は前記第1の実施例の5における溶融工程5の他の例を示したものである。
【0101】
前記第1の実施例の6の溶融工程5において、還元されたウランを主成分とする金属からアクチニド核種を主成分とするTRU金属をMgを主成分とする溶融合金に溶解させる(図9参照、金属抽出工程18)。この場合、TRU金属の中から多量にあるUを分離することを目的として、Uの溶解度の低い合金であることが重要である。
【0102】
合金の組成の公知例としては、Cu−30wt%Mg合金を使用する。この合金にMgの塩化物を接触させてアクチニド核種を移行させUと分離し、さらにアクチニド核種を回収するために別な組成のMg合金を接触させて核分裂生成物の希土類元素を分離する。この合金の組成としては、アクチニド核種を抽出しやすく(抽出速度が早く)、希土類元素の抽出しにくい(抽出速度が遅い)必要がある。一例としてはZn−10wt%Mg合金を使用する。
【0103】
この回収では、FPであるREの一部が付随して回収れる。前述の燃料物質の酸化物燃料還元工程2を含めた回収されるTRUに付随して回収されるREは、TRUの約1/3 から1/4 程度となる。本発明では使用する合金としてはMgとCd,Bi,Pbを主成分とする合金を使用して同様の効果を得る。
【0104】
次に、軽水炉使用済燃料棒バンドルを再処理し、ウラン・TRUのリサイクルに加えてジルカロイ被覆管の再利用リサイクルを行う場合のマスバランスを示す。濃縮ウランを初期燃料とする軽水炉燃料の例では、1燃料集合体あたり次のジルカロイ量となる。
燃料重量 重金属 約174kg /SA SA;集合体
燃料棒関係(水ロッド分、上下端栓を含む) ジルカロイ2 約55kg/SA
チャンネルボックス関係(スペーサ分含む) ジルカロイ4 約39kg/SA
【0105】
使用済燃料はチャンネルボックス分をはずし、再処理には燃料棒として行うとすると、ジルカロイ2(典型例としてはSnは 1.6%含まれている)の割合は約24%(55/(174+55)) である。
【0106】
軽水炉使用済燃料の被覆管を再利用する軽水炉−高速炉の共生系では高速炉に金属燃料を使用することを想定すると、従来の再処理では廃棄物としていた放射化ジルコニウムの約60%をサイクル内に滞留させ再利用することになる。廃棄物が半減する効果をもつことがわかる。
【0107】
軽水炉使用済燃料中に生成するTRUの量を含めたバランスの概略はつぎのようになる。3万MWd/t 程度の燃焼度に達したウランを燃料として軽水炉使用済み燃料ではTRU含有量は重元素重量の約 0.9%である。前述の燃料集合体について見ると、取り出しされる重元素重量の概略はつぎのようである。
【0108】
燃料集合体の炉心からの取り出しから再処理までの冷却時間の長さにより生成されたPu241 がベータ崩壊してAm241 に核変換するので、TRUの成分割合はある程度変化するが概ねつぎのようである。
Pu 1.5Kg× 0.9= 1.35 Kg
MA; 0.15 Kg:Np 0.077Kg,Am 0.070Kg,Cm 0.004Kg
【0109】
これらのMAはすべて、Puと区別せずに一括回収する電解精製工程17を利用する実施例を説明するが、MAの一部が回収ウランとともに回収される場合、またPuのみが高速炉用燃料として使用される場合においても同様に以下の実施例は適用・準用することができる。
【0110】
本実施例に係る電解精製工程17ではTRUはプルトニウムPuの回収だけでなく、TRU全体を一括して回収する。高速炉用金属燃料炉心の代表的な特性としての燃料のTRU富化度(定義 WTRU /(WTRU +Wu );WTRU は燃料重元素中のTRU重量、Wu はウランの重量)は20%ないし30%となる。
【0111】
このことをもとに、軽水炉使用済み燃料集合体一体のTRU、ウラン、ジルカロイのバランスの概略はつぎのようになる。ここでは、金属燃料中のジルカロイの割合を、従来のPu−U−10%Zr金属燃料の例と同じの10%としている。
【0112】
従来開発されているPu−U−10%Zr合金は、天然存在比のジルコニウムが使用されている。はじめから放射化により生成されるZr93を含む照射例はほとんど報告されていない。ジルコニウムの天然同位体存在比は安定核のZr90(51.5%),Zr91(11.2%),Zr92(17.1%),Zr94(17.4%),Zr96( 2.8%)である。
【0113】
炉心内で生成されたZr93の半減期は約 150万年と長い。Zr95は半減期65日で短い。放射性ジルコニウムの中性子吸収断面積は高速炉スペクトルでは表6の例のようである。天然同位体の値よりやや大きいが、燃料のTRU富化度を含め高速炉の特性に影響を与えるほどの違いにはない。
【0114】
【表6】
【0115】
TRU富化度20%の金属燃料では、炉心燃料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表7のようになる。
【0116】
【表7】
【0117】
TRU富化度30%の金属燃料では、炉心燃料の製造に使用する回収物量とその他の物量は表8のようになる。
【0118】
【表8】
【0119】
(第1の実施例の7)
本実施例は請求項10に対応するもので、第1実施例における成型加工工程7を具体的に説明したものである。軽水炉使用済み燃料の再処理によるTRU・ウラン・ジルカロイの回収では、高速炉用燃料の製造にはTRUの量によって主要な物質バランスが支配される。前述の表7,8の例からは、高速炉燃料のTRU富化度の違いにはあまり依存しない。ウランとジルカロイは、炉心燃料に使われない分についてはブランケット用金属燃料とするなどの将来のエネルギー生産のために貯蔵される。
【0120】
請求項10に対する実施例は、前述の組合せにより炉心燃料とその他用の合金を製造し、保存・貯蔵する。これにより、貯蔵中にも製品の核拡散抵抗性が大きくできる。
【0121】
すなわち、軽水炉使用済燃料から回収されるウラン、TRU、ジルカロイはすべてウラン、ジルコニウム合金またウラン、TRU、ジルコニウム合金金属燃料として成型加工工程7で加工成型し、原子炉で使用するまで前記合金形態で保管、貯蔵する。
【0122】
このようなエネルギー生産に直接利用できるウラン・ジルコニウム合金形態またはその主要成分を貯蔵・保管管理をすることは、従来のハンエンドピースの保管・管理とは本質的に異なるプラスの経済効果であり、サイクル全体の経済性向上につながる。
【0123】
(第1の実施例の8)
本実施例は請求項6に対応するもので、第1実施例における成分調整工程6を具体的に説明したものである。
【0124】
前記第1の実施例に示した成分調整工程6においては、劣化ウラン、回収ウラン、または天然ウランを金属形態で使用し、前記脱被覆されたジルカロイ中のジルコニウムが、ウラン・TRUの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・TRU・ジルコニウム合金化することを特徴とする金属形態の燃料の成分調整方法である。
【0125】
10 W/O < WZr/(WU +WTRU +WZr)<40 W/O
ここで、WU は燃料中のウランの重量、
WTRU は燃料中のTRUの重量、
WZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【0126】
軽水炉使用済み燃料の再処理により回収するウランとジルカロイをもとにしたU−Zr合金は、上記の物質バランスで示されるウランとジルカロイの割合である約25%のジルカロイ(添加物としてのSn約 1.6%を考慮してもジルコニウム割合は約24%)を含む。
【0127】
更に、軽水炉燃料のチャンネルボックスなどの構造材として使用されているジルカロイの再利用をする場合には、ウランとのジルカロイの比率は最大約36%となる。これらのU−Zr合金は、Zr割合が増加すると溶融温度が上昇することが知られているので1300℃以上の高温を使用する。
【0128】
上述のようなジルカロイ割合が、約25%ないし約36%という高含有率のU−Zr金属燃料をブランケットに配置すると親物質であるU238 の割合が少なくなっているので、炉心全体の増殖特性などが低下することが考えられる。これはまた、ジルカロイ含有率を調整することにより、炉心全体の増殖比の調整を行うことができることを意味している。
【0129】
この成分調整工程6では、軽水炉使用済み燃料から回収されたジルカロイを使用して、ウラン濃縮にともない発生する劣化ウラン、または従来の方法で再処理された使用済み燃料から回収された回収ウラン、もしくは、天然ウランそのものを金属形態として使用することにより、ジルカロイ割合を10%程度から前述の約36%(約40%)の範囲に調整することができる。
【0130】
つぎに、回収TRUを使用する炉心燃料用金属燃料の成分調整例を説明する。本発明に係わるTRUの回収にともない核分裂生成物FPのうちの希土類(RE;レアアース)元素が完全には分離できない。高速炉では、中性子スペクトルが硬いのでREの混入による核的許容力はもともと大きいという特長がある。
【0131】
しかし、REの燃料への混入により、燃料実効密度の低下と中性子の寄生吸収を増大させることになる。したがって、炉心特性の観点からは、REの混入は避ける方が望ましい。このために、軽水炉使用済み燃料を金属燃料高速炉システムに導入するために、請求項4に記す酸化物燃料還元工程2を利用する。
【0132】
前記還元工程2により、RE元素はもともとの量の1/5 ないし1/7 程度に低減する。しかし、分離できない分はTRUとともに回収される。取り出し平均約3万MWd/t の軽水炉使用済み燃料の再処理により、TRUと混在して回収されるREの重量の概略はつぎのようになる。
【0133】
【0134】
即ち、高速炉用燃料中には約 2.5%ないし約5%程度混入する可能性がある。これは実質的な金属燃料密度を約 2.5%ないし約5%程度低減することをもたらす。
【0135】
(第1の実施例の9)
本実施例は請求項6に対応するもので、前記第1の実施例の8における成分調整工程6の他の例である。
【0136】
前述のように、TRUの回収にともないレアアース(RE)元素群が同時に回収されTRUに混入する場合は、これらの燃料の物性値に対する影響を把握する必要がある。
【0137】
ここで、前記RE元素群の中でとくに核分裂収率の大きいランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオジウム(Pr)、ネオジウム(Nd)が重要である。これらのREの割合はほぼつぎのようになる。
La:Ce:Pr:Nd=14:27:13:46(W/O)
Pu、U、Zrの主成分に対して、これらのRE元素群のそれぞれの元素の温度と相変化の関係は表9に示されている。
【0138】
【表9】
【0139】
一方、ここで対象としている合金または混合金属について、現在まで十分な測定結果がない状況である。そこで、単体の測定値をもとに、ここで注目している合金と金属混合物の性質を推測する必要がある。表10にはジルカロイの融点とともにRE合金の融点(推定値)を示す。ジルカロイはジルコニウムより融点が約 100℃低い。RE合金の融点は主要REの融点がほぼ同程度の融点であり、 900℃付近である。
【0140】
【表10】
【0141】
また、高速炉の炉心の性能・安全特性に重要な溶融温度と熱伝導度に着目する。単体元素の特性と合金・混合体の性質は金属元素の溶解度などの関係から単純な重ね合わせなどとは異なることが知られている。
【0142】
図12から図14にU−Zr合金およびU−Pu−Zr合金の融点と熱伝導度のZr濃度またはPu濃度依存性などを示している。融点と熱伝導度はZrおよびPuの割合に敏感である。また、図12はPu−U−Zr合金の融点のPu重量割合依存性を示しており、RE混合金属の融点も示してある。図12中、aはRE合金の融点、bはU−Pu−10%Zr合金の融点である。
【0143】
図13はU−Zr,Pu−U−Zr合金の融点のZr量依存性を示したもので、図13(a)はU−Zr合金の場合を示し、図13(b)はU−Pu−Zr合金の場合を示している。図13(a)中の曲線CはU−Zrの融点を示し、図13(b)中の曲線dはU−Pu−Zrの融点を示している。
【0144】
また、図14はU−Zr,U−Pu−Zr合金の熱伝導度のZr量依存性を示している。温度は約 800℃付近の値で、図中曲線eはU−Zrの熱伝導度で、曲線fはU−Pu−Zrの熱伝導度を示している。
【0145】
これらの合金にRE元素が混在するときの金属の状態は、次のように考えられる。RE元素は原子が大きいのでU−TRU−Zr合金には溶けないと考えられる。即ち、金属状態の内部では、合金化するのではなく、U−TRU−Zr相とRE相が混在する。したがって、U−TRU−Zr合金とRE合金はそれぞれの相が混在して金属燃料スラグ中に存在する。
【0146】
前述の軽水炉使用済み燃料を本発明の実施例に係る再処理方法で得られる物質バランスの前述の例から、RE混在の有無状態による融点と熱伝導度という炉心設計に重要な特性がどのようになるかを比較した結果を表11に示す。
【0147】
燃料はPu約 1.35Kg (TRU約 1.5Kg)と付随するRE約 0.26Kg 、TRU富化度約25%(前記のTRU富化度20%と30%の中間の値;Pu富化度も約25%相当)の例とする。RE元素の重量とPu重量の比率は、RE:Pu=1:5の例である。また、ジルコニウムは燃料中の割合が約10%としている。
【0148】
REが混入した状態でも、金属燃料は核分裂にともないスウェリングが生じ、金属燃料スラグ中に空隙poreが生成される。これにより図10で示したように燃焼状態とともに熱伝導度が変化する。この状況に対応して、表11の熱伝導度が3種類示されている。
【0149】
【表11】
【0150】
この表11の結果から、RE元素がTRU(ほぼPu量に相当)の約20%付随する燃料の性質はつぎのように言える。即ち、
(a) RE元素の混合により、金属Pu−U−10%Zr−REの溶融温度はPu−U−10%Zr合金の融点より低下する。これはRE相の融点が3元合金の値より低いことが支配的である。
【0151】
(b) RE元素の混合により、金属U−10%Zr−REの溶融温度はU−10%Zr合金の融点より低下することが予想できる。
(c) RE元素の混合により、金属Pu−U−10%Zr−REの熱伝導度はPu−U−10%Zr合金の熱伝導度より低下する。これはRE金属の熱伝導度が3元合金の値より低いことによる。
【0152】
(d) RE元素の混合により、金属U−10%Zr−REの熱伝導度はU−10%Zr合金の熱伝導度より低下することが予想される。
これらの特徴を考慮して、高速炉の炉心設計を行う必要がある。この場合、REを含む燃料では密度が低下し、従来と同一サイズの燃料ピンを使用する場合は、RE相では発熱がほとんどないので、U−TRU−Zr相部分で比出力が増大する。
【0153】
したがって、REを含む燃料を使用する高速炉プラントの熱効率が、従来の高速炉(REを含まない燃料を使用)のプラントの熱効率と同等とするためには、燃料の許容線出力の増大が可能な燃料とすることが必要である。そのためには、既に説明したようにジルコニウムの割合を増大させるという方策をとるのが有効である。
【0154】
従来の金属燃料(pu−U−10%Zr合金燃料)炉心における金属材料の融点と照射中の燃料最高温度(熱伝導度と冷却材・被覆管温度に依存する)の関係を、REと混在する金属燃料においても保たれるようにするために、10%を越えるジルコニウム割合となるようにする。
【0155】
このために、前記脱被覆されたジルカロイに含まれるジルコニウムが、ウラン・TRUの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・TRU・ジルコニウム合金化することを特徴とする金属燃料を使用する。
【0156】
10 W/O < WZr/(WU +WTRU +WZr)<40 W/O
ここで、WU は燃料中のウランの重量、
WTRU は燃料中のTRUの重量、
WZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
【0157】
即ち、Zrの混合割合は従来の照射実績がある約10%より大きく、Pu−U−Zr合金の比出力の増大となり、最高温度が増大することが生じても、融点を高くすることで、燃料溶融までの余裕度を確保する。
【0158】
(第1の実施例の10)
本実施例は請求項7に対応するもので第1の実施例における成分調整工程6のさらに他の例である。
【0159】
本発明の第1の実施例に係る再処理方法により回収されるウランとジルカロイを利用するU−Zr合金を主成分とする金属燃料において、ウランの回収において希土類元素(RE)が混入する場合、またはウランにTRU・MAの一部が混入する場合は、前述のように合金の融点が低下する傾向をもつので、ジルコニウムを従来のU−10%Zrの場合よりも多くする。
即ち、ウラン・TRUの重量に対して下記の条件となるように、ウラン・ジルコニウム合金化の成分を調整する。
【0160】
10 W/O < WZr/(WU +WZr)<40 W/O
ここで、WU は燃料中のウランの重量、
WZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。
Zr割合の最大は、既に述べたように軽水炉使用済み燃料一体における重核種とジルカロイ重量の比率の最大値より設定したものである。
【0161】
つぎに、軽水炉使用済燃料の再処理工程で燃料物質から分離された被覆管に付着している燃料の粉等の処理について述べる。軽水炉使用済み燃料棒を脱被覆工程1から発生する被覆管に付着している燃料の粉等を本再処理の廃棄物とせずに、回収し、主工程に取り込むことが重要である。しかも、回収においては2次廃棄物を発生しないものであることが必要である。
【0162】
金属燃料は燃料ピンのなかでナトリウムと共存させて利用するので、ナトリウムと酸素の反応生成物を生成しないようにするために、酸化物を除去する必要がある。表12はジルコニウムとTRU酸化物とウラン酸化物の密度(比重)と融点を示している。
【0163】
【表12】
【0164】
(第1の実施例の11)
本実施例は請求項8に対応するもので、図1に示した溶融工程5の他の実施例であり、図1および図3により説明する。
図3はジルカロイ被覆材に付着した燃料酸化物の分離流れ図で、図3には使用済燃料棒からはずされた被覆管の処理工程をブロックフローで示している。
【0165】
すなわち、図3において、軽水炉使用済燃料をせん断後の被覆管材8には使用済燃料物質とFPが付着している。これをルツボ加熱(電気加熱)の溶融炉などに入れ溶融工程5で一括してジルカロイを溶融させる。
【0166】
TRU酸化物とジルカロイの比重の違いとFP酸化物のように浮遊するものを、ある程度時間をかけて比重差を用いた分離法により分離する。この金属を金属冷却工程9で冷却し、溶融ジルカロイを回収工程10に送り、燃料物質の還元工程(図1の酸化物燃料還元工程2)を経て回収される燃料物質金属と合金を作成する。
【0167】
一方、TRU酸化物とFP酸化物を回収工程10により分離し、図1の酸化物燃料還元工程2に送り、他の燃料酸化物とともに金属形態として燃料中に閉じこめる。これにより、使用済被覆管の再利用にともなう高レベル廃棄物の発生を防ぎ、TRU回収率を高くすることができる。分離法は物理的であり、2次廃棄物を発生しない。
【0168】
(第1の実施例の12)
本実施例は請求項9に対応するもので、図2により説明する。
すなわち、図2において脱被覆工程1で脱被覆して回収された被覆管材等の表面を還元する脱被覆管還元工程4を設け、この還元工程4の後、溶融工程5から成型加工工程7を経てジルコニウム合金として金属燃料の製造に使用することにある。
【0169】
本実施例によれば酸化物燃料の粉およびFP酸化物が付着する被覆管材を脱被覆管還元工程4で処理し、図1に示したように溶融工程5に酸化物形態の物質をフィードバックさせない方法である。
【0170】
図4から図6により脱被覆管還元工程4から金属燃料の成型加工工程7までの具体的実施例を説明する。
図4は脱被覆したジルカロイの表面に付着している酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元する実施例を示す。本実施例では請求項4の還元方法を適用する。即ち、脱被覆管還元工程4では、ジルカロイ表面で高温化した高温水素ガスを被覆管材8に直接接触させ、TRUやウランを金属形態へと転換し、発生する水蒸気は放出させる。
【0171】
これを乾燥工程12により水分を取り除き、ジルカロイ表面上に析出した重金属付着ジルカロイを一括溶融工程11に導いて溶融させ、金属燃料製造(成型加工工程7)に利用する方法を使用する。成分調整工程6は対象により、一括溶融工程11前の調整と成型加工工程7前で可能である。この方法は酸素を湿分として系の外に出すのみである。
【0172】
図5は、脱被覆したジルカロイの表面に付着している酸化物形態の燃料物質から酸素を分離し還元する実施例を示す。ここでも請求項4の還元方法を適用する。図5に示した燃料物質の還元工程13では高温溶融塩の中に還元剤であるCa、Mg、NaもしくはLiの金属を溶融塩に溶解し、バスケット状の容器内に脱被覆したジルカロイを酸化物形態の燃料粒子が付着した状態で投入し、酸化物を金属形態に還元させる。
【0173】
燃料物質は電極で回収する。この回収物質は分離・精製工程14に移し、燃料物質の金属形態への転換を行う溶融工程5に合流させる。ジルカロイは取り出し、回収されたウラン・TRUと一括して溶融させ(溶融工程5)、成分精製工程6を経て、成型加工工程7で金属燃料を製造する。
【0174】
ジルカロイの表面には、軽水炉の中で照射中に内側の表面に薄い酸化物膜が形成されることを前に述べた。この酸化物の酸素もできるだけ除去するろことが望ましい。そのために、請求項4の高温水素のような高温還元性ガスにより還元反応をさせ酸素を取り除く。
【0175】
この実施例を図6により説明する。還元工程4で、FP酸化物やZr酸化物を還元し、湿分を乾燥工程12で除去し、別に回収されている金属形態の燃料物質とともに溶融工程5でジルコニウム合金化する。
【0176】
これまでに述べてきた還元などの工程からは、酸素が回収される本質的には放射性廃棄物の新たな発生はない。還元剤は本発明の再処理方法の中でリサイクル再使用できるものである。
【0177】
したがって、上記各請求項に記載されているウラン・TRU・ジルコニウムの全体の重量割合は、再処理対象となっている軽水炉使用済燃料に含まれているものをすべて使用または再処理工程内部に滞留させることにより、従来の湿式再処理方法に比べて新たに外部への廃棄物を発生させないことが可能である。
【0178】
ここまで説明した実施例では、軽水炉使用済み燃料は濃縮ウランを使用する燃料棒を再処理する場合を扱ってきた。軽水炉ではピューレックス法による再処理により回収されるプルトニウム等を燃料とする混合酸化物燃料(MOX燃料)も使用される。このMOX燃料の使用済み燃料を再処理して高速炉用金属燃料を製造する場合にも適用できる。
【0179】
これまでは、軽水炉使用済燃料の再処理として、燃料と被覆管物質を同時に処理することを中心に実施例を示した。一方、ここでは述べてきたような金属燃料を高速炉で本格的にリサイクルするまでに、従来のピューレックス法による軽水炉使用済燃料の再処理により、被覆管廃棄物が蓄積することが考えられる。このような状況では、高レベル廃棄物量の低減のために、燃料物質とは別にジルカロイ被覆管材を、本再処理方法を使用することにより再利用・リサイクルすることが考えられる。
【0180】
(第2の実施例)
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第2の発明である第2の実施例を図7により説明する。
【0181】
本実施例は請求項11に対応するもので、従来の湿式法(ピューレックス法)で軽水炉燃料を再処理して得られるPuを利用することにある。この場合、軽水炉燃料が濃縮ウランまたはMOX燃料の場合でもPuが回収され(Pu,U混合物)、Np,Am,Cmは廃棄物にまわされる。Npについては一部がPu+Npとして回収されるが、本実施例ではPu,Pu+Npと回収ジルカロイ被覆管を利用して金属燃料を製造することにある。
【0182】
図7はピューレックス法等による軽水炉使用済燃料湿式法による再処理19により、燃料物質が回収され、また廃棄物化される被覆管材を一時貯蔵・保管から回収して再利用する場合の請求項11に対する実施例を示している。図1または図2の再処理フローにおける還元工程2、溶融工程5を組み合わせたフローである。
【0183】
図7において、軽水炉使用済燃料湿式法による再処理19においてはウラン、Puが回収される。Np,Am,Cmなどのマイナーアクチニド(MA)は高レベル廃棄物にまわされる。高レベル廃棄物ハルエンドピース(使用済被覆管)に分離され、回収ウラン,Puはリサイクルされる。
【0184】
従来例では酸化物形態の燃料として軽水炉用および高速炉用燃料が製造されている。この状況がある場合には、これら酸化物燃料は還元工程2で還元されて金属となり、分離、精製されたのち溶融工程5で処理され、以下図1と同じ工程をたどる。
【0185】
一方、高レベル廃棄物ハルエンドピースは貯蔵、保管後、ジルカロイ被覆管回収工程16を経て、前処理工程15で溶融工程5へ直接向うか、脱被覆管還元工程4へ向うか選択される。
【0186】
また、前記の高レベル廃棄物からMAを回収する工程がある場合には、金属形態化したMAを本リサイクルシステムに含めることも可能である。
さらに、使用済燃料からPuを回収する従来のピューレックス法の工程に改良を加え、マイナーアクチニドの一部NpをPuとともに回収する改良湿式法による回収ウラン,Pu−Np混合物を取り込むことも可能である。
【0187】
成分調整工程では回収Pu及び回収MAを利用してTRUを、またZr濃度を調整することができる。本実施例によれば、金属燃料として高速炉でリサイクルすることにより原子燃料サイクル全体として廃棄物の大幅低減が可能である。
【0188】
(第3の実施例)
本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第3の発明である第3の実施例を図8により説明する。
【0189】
本実施例は請求項12に対応するものであり、高速炉燃料について酸化物燃料(MOX)ベースの湿式再処理からの生成物を利用したもので、これまで説明した第1および第2の実施例とは異なるのである。
【0190】
図8は混合酸化物燃料(U/PuまたはU/TRUの酸化物燃料)を使用している高速炉の使用済燃料の再処理20と、軽水炉使用済燃料の再処理20aの廃棄物として扱われる被覆管廃棄物の再利用を組み合わせる場合のフローの実施例を示している。
【0191】
高速炉の先行炉では主としてU−Pu混合酸化物燃料が使用されている。この使用済燃料の再処理も一部湿式法で行われている。このように従来は、酸化物形態の燃料が製造されている。
【0192】
前述の軽水炉へのPuの利用と同時に高速炉用燃料を製造する場合に比べて、高速炉におけるリサイクルでは、PuのほかにNp,Am,Cm等のMAが含まれる場合にも燃料として使用できるという核的な特徴がある。また、一部のFPがMAの回収とともに燃料に混入しても、その許容範囲は広い。
このような燃料が酸化物として製造するシステムがあっても、その製品を本実施例に取り込むことができる。
【0193】
図8において、高速炉の使用済燃料の再処理20により処理された酸化物形態のウラン、超ウラン元素(TRU)等の回収燃料物質を酸化物燃料還元工程2により金属形態に転換したのち、分離、精製工程を経て溶融工程5で溶融する。
【0194】
一方、軽水炉使用済燃料の再処理20aにより処理れた高レベル廃棄物ハンエンドピース(使用済被覆管)をジルカロイ被覆管回収工程16から前処理工程15を経て脱被覆管還元工程4で還元して溶融工程5で溶融するか、または脱被覆管還元工程4を経由しないで直接溶融工程5で溶融する。その後は図1または図2と同様の方法により金属燃料に加工する。
【0195】
すなわち、金属形態の燃料物質と回収ジルカロイを溶融工程5において燃料物質とジルコニウの合金とし、このジルコニウム合金の超ウラン元素金属濃度に成分調整工程で調整する。次に金属を金属燃料として成型加工工程で加工する。
【0196】
なお、本実施例では、MAを回収して、Pu,U酸化物と混合して酸化物形態とする高速炉燃料で、混合量については目的,制約により変化するので、湿式法,改良湿式法による再処理生成物を回収ジルカロイ被覆管とともに金属燃料とする以外に一度廃棄物化されたMAを回収して金属形態とし、Pu・U+MAを回収ジルカロイと金属燃料化することも含んでいる。
【0197】
本実施例によれば、酸化物形態の燃料物質を還元する酸化物燃料還元工程2と、金属形態となった燃料物質と再利用する対象ジルカロイ(ハルエンドピース)を一括溶融する溶融工程5は必要な付属処理を行い、図1または図2と同様に高速炉燃料をリサイクルし同時に、廃棄物量の低減化を行うことができる。
【0198】
【発明の効果】
本発明によれば、軽水炉使用済み燃料の再処理工程全体として燃料物質の他にジルカロイ被覆管材も一括して、高速炉システムに再利用することができる。これにより、軽水炉使用済み燃料から高速炉用燃料を製造する場合、従来の再処理法では廃棄物とされていた被覆管材料を再利用することが可能となり、廃棄物が大幅に低減する。
【0199】
その結果、エネルギー生産に直接役立たない廃棄物を長期間貯蔵管理するためのコストを大幅に低減できるので、燃料サイクル全体の経済性向上に寄与する。また、TRUロスを大幅に低減することがき、TRU回収率が向上する。さらに、再処理により得られた製品は、ウラン・ジルコニウム金属とすべて混合しているので、核拡散抵抗性が大きい。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第1の実施例を示す流れ線図。
【図2】本発明に係る使用済燃料の再処理方法の第2の実施例を示す流れ線図。
【図3】本発明の第1の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第1の例を示す流れ線図。
【図4】本発明の第1の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第2の例を示す流れ線図。
【図5】本発明の第1の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着した燃料酸化物の分離フローの第3の例を示す流れ線図。
【図6】本発明の第1の実施例におけるジルカロイ被覆管に付着したFP酸化物の分離フローを示す流れ線図。
【図7】本発明の第2の実施例における使用済ジルカロイ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。
【図8】本発明の第3の実施例における使用済ジルカロイ被覆管材の再利用のフローを示す流れ線図。
【図9】本発明の第1の実施例における分離・精製工程を示すブロック図。
【図10】本発明実施例の作用を説明するための高速炉用金属燃料要素の初期時から燃焼時の変化を示す模式図。
【図11】同じく、ジルコニウム(Zr)とスズ(Sn)合金の相状態を示す相図。
【図12】同じく、Pu−U−Zr合金の融点のPu重量割合依存性を示す特性図。
【図13】(a)は同じく、U−Zr合金の融点のZr量依存性を示す特性図、(b)はPu−U−Zr合金の融点のZr重量割合依存性を示す特性図。
【図14】同じく、U−Zr,Pu−U−Zr合金の熱伝導度のZr重量割合依存性を示す特性図。
【符号の説明】
1…脱被覆工程、2…酸化物燃料還元工程、3…フィードバックライン、4…脱被覆管還元工程、5…溶融工程、6…成分調整工程、7…成型加工工程、8…せん断後の被覆管材、9…金属冷却工程、10…回収工程、11…一括溶融工程、12…乾燥工程、13…燃料物質の還元工程、14…分離,精製工程、15…前処工程、16…ジルカロイ被覆管回収工程、17…電解精製工程、18…金属抽出工程、19…軽水炉使用済燃料湿式法による再処理、20…高速炉の使用済燃料の再処理、20a…軽水炉使用済燃料の再処理、21…被覆管、22…上部軸ブランケット(80%スメア密度)、23…燃料(75%スメア密度)、24…下部軸ブランケット(80%スメア密度)、25…ボンドナトリウム、26…aのボンドナトリウム液面、27…ガスプレナム、28…上部端栓、29…下部端栓、30…スエリングした燃料部分、31…bのボンドナトリウム液面、32…cのボンドナトリウム液面、33…cの下部軸ブランケット、34…cの上部軸ブランケット。[0001]
[Industrial application fields]
The present invention relates to a method for reprocessing spent fuel generated from a nuclear power plant and the like, and in particular, reprocessing of oxide fuel and mixed oxide fuel to produce metal fuel for fast reactors and at the same time reprocessing spent fuel of light water reactors. The present invention relates to a spent fuel reprocessing method capable of achieving a significant reduction in waste generated by processing.
[0002]
[Prior art]
As a method for separating uranium (U) and plutonium (Pu) that can be used again as fuel from light water reactor spent nuclear fuel (spent fuel reprocessing), the PUREX method is currently in practical use. This is a method in which spent fuel is dissolved in concentrated nitric acid, and then uranium and plutonium are separated and purified from the nitric acid by melt extraction. However, a large amount of nitric acid and organic solvent for extraction are used, resulting in a large amount of waste. In addition, there is a problem that the apparatus becomes large.
[0003]
As other methods, nitric acid and organic solvents are not used, and high temperature metallurgical methods and high temperature chemical methods have been studied and proposed. On the other hand, dry reprocessing methods for metal fuel production and oxide fuel dry reprocessing methods have been developed as promising methods for improving economic efficiency.
[0004]
In the reprocessing of the light water reactor spent fuel by the conventional Purex method, the fuel rod cladding tube called Zircaloy is dissolved and separated (decoated) with oxide fuel by nitric acid solution. The separated cladding tube is managed and stored as radioactive waste (hull end piece).
[0005]
As described above, in the reprocessing of LWR spent fuel, uranium and TRU adhering to the cladding tube are removed when the nitric acid adhering to the decoated cladding tube is washed in the conventional PUREX reprocessing system. Can be removed, but it is difficult to remove completely. In order to store such a drum-shaped hull end heath, a detection device for monitoring the amount of uranium and TRU remaining by a hull monitor or the like is used.
[0006]
In addition, when the light water reactor spent fuel is reprocessed in the above-mentioned soft reprocessing and uranium / TRU is recovered in metal form, the oxide fuel is taken out from the fuel rod before being reduced, but the uranium / TRU adhering to the zircaloy cladding tube is removed. Will be collected as waste. Therefore, in the conventional example, as a whole reprocessing process, there is a possibility that the recovery efficiency of uranium / TRU may be slightly reduced.
[0007]
The main component of the Zircaloy cladding tube is zirconium metal. In addition, it is known that the metal fuel for fast reactors can achieve high burnup by using uranium / plutonium / zirconium ternary alloy (U-Pu-Zr alloy) using zirconium in a sodium bond state. .
[0008]
[Problems to be solved by the invention]
The used cladding tube material originally contains a trace amount of impurity uranium. For this reason, the used cladding tube becomes a high level waste in a broad sense. The cladding used in light water reactors is one of the major sources of waste in current reprocessing technology. Including storage and management of hull (residue of the cladding tube after dissolution), the necessary construction and management costs for these ancillary equipment will be required.
[0009]
In addition, the unrecovered portion of the fuel material that is attached to the hull and is not recovered is the loss of the fuel material of the entire system, which is important for the storage and management of high-level waste. Therefore, it is important to reduce this loss.
[0010]
On the other hand, development has been underway to increase the burnup that can be positioned as a means to reduce the generation rate of this hull with respect to energy production, but it has been re-developed by the PUREX method that is currently in practical use. There has been little development to prevent the hull, which is the primary waste in the treatment, from becoming a high-level waste.
[0011]
Currently, the era of light water reactors is in a prolonged state, and recycling of used cladding tubes is important from a long-term perspective. Therefore, reusing Hull without making it a waste solves the burden of waste caused by using a light water reactor. At the stage of transition to future nuclear fuel cycles and reactor systems based on light water reactors, it is significant to create a system that uses waste materials for energy production recycling with the current reprocessing technology. At present, there is almost no research and development from this perspective.
[0012]
Efficient recovery and recycling of plutonium and minor actinides (such as neptinium, americium, and curium) produced from spent fuel in light water reactors that use uranium fuel, which is the mainstream of current nuclear power generation, This is necessary for significant effective use.
[0013]
In the reprocessing of LWR spent fuel, the most emphasis is placed on improving the recovery efficiency and economic efficiency of plutonium. On the other hand, as the amount of reprocessing increases in the future, it becomes important to reduce primary and secondary waste based on reprocessing. Because the management of radioactive waste is rigorous and over time, the costs that must be managed can increase significantly with increasing waste volume.
[0014]
Reusing materials classified as “waste by conventional technology” for direct energy production can greatly reduce long-term waste management and storage costs as well as the amount of waste, and fuel cycle It is effective for improving economic efficiency as well as greatly reducing back-end costs. However, the problem is that the technology for these requests has not been established.
[0015]
The present invention has been made in order to solve the above-mentioned problems, and in order to form a nuclear fuel cycle system for recycling spent uranium oxide or mixed oxide fuel generated from a light water reactor nuclear power plant, A system for reprocessing at low cost and a method for reprocessing spent fuel that can produce fuel while significantly reducing the amount of radioactive waste generated in the treatment system and converting conventional waste into effective materials It is to provide.
[0016]
In the present invention, dry reprocessing that does not use a solution of nitric acid or the like allows uranium and plutonium to be separated with high efficiency, purified, and used in the prior art to produce metal fuel together with zirconium, which becomes waste. It is to provide a fuel reprocessing method.
[0017]
The present invention uses a light water reactor fuel cladding tube made of Zircaloy in a light water reactor spent fuel reprocessing method, and not only recycles uranium but also a conventionally used cladding tube material discarded as a hull end piece, etc. It is an object of the present invention to provide a method for reprocessing spent fuel that can also recycle waste.
[0018]
The present invention removes a cladding tube from a cladding tube from spent oxide fuel and mixed oxide fuel by mechanical or oxidation treatment, reduces the oxide to a metal, and then removes the fuel in the metal form. Another object of the present invention is to provide a spent fuel capable of producing a metal fuel for a fast reactor by injection molding as an alloy together with the above cladding tube.
[0019]
The present invention maintains the proportion of uranium, transuranium element (TRU), and zirconium alloy in the light water reactor spent fuel rods (with the channel box removed) to be reprocessed, and the U-TRU-Zr or U-Zr system An object of the present invention is to provide a method for reprocessing spent fuel which is intended to produce metal fuel and not generate zirconium alloy waste by reprocessing.
[0020]
The present invention improves the recovery efficiency of the fuel material by using a method in which the light water reactor fuel in the form of oxide attached to the decoated zirconium alloy is treated dry together with the zirconium alloy and is not discharged out of the reprocessing system system. Another object of the present invention is to provide a spent fuel reprocessing method.
[0021]
Reducing the final loss from the system of TRU materials in the reprocessing system will reduce the radiotoxicity that the final disposal waste potentially has. The final disposal container has multiple barriers and is designed and devised so that waste does not leak out, but it is desirable that the amount of waste be small for the convenience of energy production.
[0022]
What is widely known in the past is that if TRU is recovered in the 99.9% of the radioactive waste from LWR spent fuel, the potential risk of the waste is to collect uranium ore for energy production. The potential risk involved is about the same or less in 1000 years. Therefore, a recovery rate of 99.9% or more is considered a kind of development target.
[0023]
The present invention has been made in view of the above, Pyu When a reprocessing method such as the Rex method is used to separate fuel material and light water reactor cladding tube, and a system in which Zircaloy cladding tube is turned to high-level waste is in operation, and waste is stored and managed, To provide a method for reprocessing spent fuel that significantly reduces waste as a whole nuclear fuel cycle by recovering and reusing Zircaloy (hull end piece) from high-level waste by changing the reprocessing method It is in.
[0024]
The present invention converts spent fuel of a fast reactor into a metal form, recovers the above-mentioned hull end piece, reuses it as a fast alloy fuel as a zirconium alloy, and contributes to waste reduction as a whole nuclear fuel cycle. It is to provide a reprocessing method.
[0025]
[Means for Solving the Problems]
The present invention relates to a decoating process for removing the coated tube material by mechanically or oxidizing the spent oxide fuel in the light water reactor, and reducing the spent oxide fuel after decoating in this decoating process into a metal. An oxide fuel reduction step, a melting step of melting the decoated zirconium alloy of the coated tube material, and uranium recovered in metal form from the spent oxide fuel in the melting step and The zirconium alloy is melted at once to form a zirconium alloy, a component adjustment step for adjusting the concentration of the metal in the zirconium alloy, and the zirconium alloy after the component adjustment step is molded into a metal fuel. It consists of a molding process.
[0026]
The present invention also relates to a light water reactor spent oxide fuel. of By reprocessing by wet method With uranium Oxide fuel reduction process to convert the recovered plutonium or plutonium containing neptinium into metal form, and Zircaloy coated tube material treated as waste from reprocessing of light water reactor spent oxide fuel to recover from high level waste A cladding tube recovering step, a melting step in which the recovered plutonium or neptonium-containing plutonium and the recovered zircaloy-coated tube material are made into an alloy of a fuel material and zirconium, and the zirconium using the plutonium or neptinium-containing plutonium It is characterized by comprising a component adjusting step for adjusting the concentration of plutonium containing plutonium or neptinium in the alloy and a forming step for forming the metal after the component adjusting step as a metal fuel.
[0027]
Furthermore, the present invention provides a fast reactor spent oxide fuel. of By reprocessing by wet method With uranium Oxide fuel reduction process to convert the recovered plutonium or plutonium containing neptinium into metal form, and Zircaloy coated tube material treated as waste from reprocessing of light water reactor spent oxide fuel to recover from high level waste A cladding tube recovering step, a melting step in which the recovered plutonium or neptonium-containing plutonium and the recovered zircaloy-coated tube material are made into an alloy of a fuel material and zirconium, and the zirconium using the plutonium or neptinium-containing plutonium It is characterized by comprising a component adjusting step for adjusting the concentration of plutonium containing plutonium or neptinium in the alloy and a forming step for forming the metal after the component adjusting step as a metal fuel.
[0028]
Basically, (1) The cladding tube is removed from the spent fuel rod of the light water reactor or fast reactor by a mechanical or chemical method. (2) As for the fuel material, TRU / U and U are recovered in metal form by the reduction process and dry reprocessing. (3) The decoated zircaloy is melted with TRU / U attached and recovered as a metal form together with zircaloy (dry method). The metal obtained from (2) and (3) is melted, and a metal fuel is produced by, for example, injection molding. When the TRU recovered in (2) is mixed with rare earth elements (RE), the mixing ratio with Zircaloy is set to 10% or more to produce metal fuel.
[0029]
[Action]
The reprocessing system according to the present invention includes a fuel disassembly / decovering step, a reduction step of oxide fuel, a TRU recovery step by electrolytic purification, a cladding recovery / processing / recycling step, and a fuel manufacturing step as a product.
[0030]
Light water reactor spent fuel is composed of a channel box and a bundle of fuel rods. As a pretreatment for reprocessing, the fuel is disassembled into a channel box and a bundle portion. Hereinafter, the case where the fuel rod bundle is treated as a reprocessing target will be mainly described.
[0031]
The grid spacers are removed from the fuel rod bundle and the fuel rods are disassembled. The fuel rods are sent to a decoating process that separates the cladding from the fuel meat. Since the separated fuel meat is in an oxide form, it is sent to a reduction process for making a metal form.
[0032]
In the decoating step, spent fuel is decoated by mechanical or oxidation treatment, so that volatile fission products (FP) can be removed without using nitric acid or an organic solvent. Secondary waste is not generated. The cladding separated from the fuel is sheared. Since the oxide fuel on the powder is attached to the sheared spent cladding tube, these are mechanically removed and merged with the powdered most of the oxide form spent fuel. To the reprocessing step.
[0033]
On the inner surface of the separated cladding tube, as a result of the FP released from the fuel pellets while being irradiated in the reactor core and the inner surface of the cladding tube attacking the inner surface of the cladding tube, some of the FP nuclides are zircaloy. It enters the inner surface of the cladding tube. According to the literature (H. Kleykamp, J. Nucl. Mat., 84, 109 (1979)), a thin layer of Cs—Zr—Sn—O is formed on the inner surface of the cladding tube. Cs accumulates as FP.
[0034]
In addition, zirconium oxide ZrO is brought about by contact during irradiation of the fuel-cladding tube. 2 It is considered that a U-Zr-Cs phase is formed between the phase and the fuel (J. Bazin et.al., Trans.Am.Nucl.Soc., 20,235 (1975)).
[0035]
The distribution of FP diffused in the cladding tube shows that 98% of Cs and Ru of FP are distributed within 10 μm from the surface (T. Hirabayshi et., J. Nucl. Mat. , 174, 45 (1990)). It is also shown that the fuel nuclides that emit α rays exist mainly on the inner surface of the cladding tube.
[0036]
From these facts, it is estimated that the FP adherence form of the spent fuel on the inner surface of the cladding tube is a mixed oxide form such as U-Zr-FP-O or Cs-Zr-Sn-O. The It can be said that the thickness of the oxide layer containing FP such as U—Zr—Cs—O is 10 μm or less, and the thickness of the mixed oxide layer of Cs—Zr—Sn—O is 20 μm or less. FP is almost 10 μm or less inside the cladding tube, and oxygen diffuses 20 μm or less.
[0037]
Since the cladding thickness of the light water reactor is about 0.86mm, the distribution of FP in the cladding is slight, and it can be regarded as a small amount of impurities when the zirconium alloy is dissolved again and used as a diluent for metal fuel. Amount.
[0038]
In other words, even if the over-evaluation that the inner surface of the cladding tube is a uniform mixed oxide layer with a thickness of 20 μm is made, it is about 1/50 of the volume of the cladding tube, and the axial distribution and FP Considering the diffusion distribution in the cladding tube, it can be regarded as an amount that can be estimated to be about 1/500 of the Zircaloy volume in terms of fuel rods.
[0039]
About this sheared cladding tube, the oxygen contained in the above-mentioned thin mixed oxide layer is removed in a reduction process. Then, it is set as the component of metal fuel for fast reactors. In this melting process, the fuel material in the form of oxide remaining on the cladding tube is recovered and returned to the fuel material reduction process, so that no waste is generated when the zircaloy ingot is produced. A slight amount of the oxide form substance mixed in the ingot as a product can be handled as an impurity.
[0040]
Regarding the treatment of the fuel substance, as described above, in order to reuse the cladding tube material, the reduction from the oxide form to the metal form is performed in parallel with the ingot formation. Regarding this reduction method, a method using Ca as a reducing agent is known (R. Pierre et.al., pp336-341, Proceedings of RECOD '91 (1991). The fuel reprocessing method "also shows the reduction method.
[0041]
This reduction of the fuel material is performed by a dry method using a molten salt, and no secondary waste is generated. The fuel material is recovered in metal form as a mixture of uranium and TRU. A portion of the rare earth element (RE) is recovered along with the metallic fuel material.
[0042]
In the separation / refining process, the TRU that is the fuel material is recovered from the fuel material that has been reduced to the metal form. As a method for recovering TRU, a method using a Cu—Mg alloy and a Zn—Mg alloy is known (R. Pierre et.al., pp336-341, Proceedings of RECOD '91 (1991). A typical composition of TRU produced in LWR spent fuel is about 90% plutonium (Pu), and the other about 10% consists of minor actinides (MA). It consists of neptinium (Np), americium (Am), and curium (Cm), but the amount of Cm is small compared to the other two. Pu is not collected.
[0043]
For metal fuels used in fast reactors based on metals containing a large amount of TRU recovered in this electrolytic purification process, metals based on uranium, and metals based on zirconium prepared from cladding tubes In the component adjustment step of adjusting the TRU content, the TRU-U-Zr alloy is manufactured by melting all at once.
[0044]
As described above, this alloy includes elemental components constituting the zircaloy cladding tube of light water reactor fuel, a small amount of FP elements such as cesium Cs and the RE element that behaves in the reduction and electrolysis processes for the metal fuel. It is included.
[0045]
In the component adjustment step, the mixing amount of the metal containing zirconium as a main component is also adjusted depending on the amount of RE that is incidental to the TRU recovery. Thus, fuel slag is manufactured by the molding process which molds a fuel by injection molding the molten metal which adjusted the TRU density | concentration and the amount of zirconium.
[0046]
As for the recovered metal containing uranium as a main component, an alloy with an ingot manufactured from a zircaloy cladding tube of light water reactor fuel is manufactured. Further, in this case, since a product corresponding to a blanket fuel is manufactured, the amount of zirconium is adjusted in accordance with performance targets such as the growth characteristics of the fast reactor in addition to the mixing ratio of RE contained in the recovered uranium.
[0047]
A fuel slag is manufactured by a molding process in which the recovered material in the form of metal containing uranium as a main component and the cladding tube of the spent fuel are melted to form a zirconium alloy and the fuel is molded by injection molding.
[0048]
As a whole of these processes, in the reprocessing of fuel rods of LWR spent fuel, in addition to the fuel material, zircaloy-coated tube material is also reused in the fast reactor system. As a result, when the fuel for the fast reactor is manufactured from the spent fuel of the light water reactor, it becomes possible to reuse the cladding material that has been regarded as waste in the conventional reprocessing method, and the waste is greatly reduced. As a result, the cost for storing and managing waste that is not directly useful for energy production for a long period of time can be greatly reduced, which contributes to improving the economy of the entire fuel cycle.
[0049]
Through these series of reprocessing steps, LWR spent fuel rod bundles are reprocessed and stored in the form of metal fuel rods that contain some FP such as RE, centering on U-TRU-Zr and U-Zr alloys. Store. This can provide strong proliferation resistance to the reprocessed product.
[0050]
In this reprocessing, the cladding tube from the light water reactor spent fuel is also recovered at the same time, so that the TRU adhering to it is also recovered, improving the TRU recovery efficiency as a whole system, and staying in the system, and the TRU to the outside Loss can be greatly reduced.
[0051]
【Example】
A first embodiment of a spent fuel reprocessing method according to the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a basic flow diagram for explaining the first embodiment in detail.
[0052]
That is, in the first embodiment of the present invention, as shown in FIG. 1, the
[0053]
The cladding used for light water reactor fuel rods is called Zircaloy. This is because tin (Sn) is added to zirconium metal in the range of 1.2% to 1.7%. The chemical components are iron (Fe) of about 0.24% or less, chromium (Cr) of about 0.15% or less, and nickel (Ni) of 0.08% or less (Fe + Cr + Ni in the range of 0.18% to 0.38%).
[0054]
On the other hand, as for the irradiation results of metal fuels so far, the burn-up rate of U-10% Zr alloy and Pu-U-10wt% Zr ternary alloy metal fuels with zirconium is about 18% maximum. (Eg, RGPahl et.al., “Steady State Irradiation Testing of U-Pu-Zr Fuel to> 18% Burnup”, Proc. Of Int′l Fast Reactor) Safety Meeting, Vol. IV, p129, Snowbird, Utah, 1990).
[0055]
FIG. 10 shows a schematic diagram of a metal fuel element for a fast reactor. In FIG. 10,
[0056]
The features of the fast reactor irradiated with the metal fuel will be described with reference to FIGS. 10 (a), 10 (b), and 10 (c). In FIG. 10, (1) the initial stage is marked with (a), (2) the burnup degree of 1-2% is marked with (b), and (3) the burnup degree> 2% is marked with (c).
[0057]
In FIG. 10, (a) shows the state of the fuel at the start of irradiation. The
[0058]
Fig. 10 (b) shows the burnup up to about 2%, but fission progresses and volatile FP gas accumulates in the fuel slag, which causes the slag to swell and expand in the axial and radial directions. To do. Since the smear density is 75%, contact with the cladding tube occurs, but it is lightly constrained so that the cladding tube is not broken.
[0059]
Bond sodium is expelled by the expansion of the fuel slag, and the level of the bond
[0060]
Further, the state in which the burnup is advanced is (c). Expansion in the radial direction does not proceed with light restraint. Gas gaps communicate with each other by increasing the gap due to the gas in the fuel slag. At this time, the pressure of the gas plenum may also rise and enter the void portion where bond sodium communicates.
[0061]
As a result, the level of the bond
[0062]
Next, ternary alloy (U- TRU The use of zircaloy in place of zirconium in (Zr) will be explained by clarifying the relationship between the amount of zircaloy additive tin (Sn) and the amount naturally accumulated by fission.
[0063]
The accumulation of Sn in the FP produced by fission of fast reactor fuel is about 0.05% of the weight of heavy metal per 10% burnup. That is, when 90 kg of fuel material in 100 kg of Pu-U-10% Zr ternary alloy metal fuel has a burnup of 10%, 0.045 kg of Sn accumulates due to nuclear fission. This corresponds to about 0.5% of Zr. Even when the burnup reaches a high burnup that is almost twice as high as this, the Zr-Sn phase diagram (literature JPAbriata et.al., Bull.Alloy Phase Diagrams, 4 (2) (1983)) is also used, as shown in FIG. It has been shown to be healthy.
[0064]
Therefore, from the irradiation of metal fuel, Zircaloy, which is the object of reuse here, has a low Sn content of about 1.6%, so it can be used as a diluent for metal fuel from the viewpoint of irradiation results. It is done.
[0065]
Further, the amount of FP such as Cs entering the surface of the zircaloy cladding tube is very small, and there is no problem in terms of quantity even compared to Cs itself accumulated by fission of the metal fuel itself. For reference, the amount of Cs accumulated by fission of fast reactor fuel is 10% of Zr because about 90 kg of the above-mentioned 90 kg fuel is produced at 10% burnup. This is larger than the amount of Cs diffused into the solid zircaloy already, and there is no problem from the irradiation results. Therefore, even if it exists from the beginning, it is not expected to be a problem.
[0066]
(1 of the first embodiment)
This embodiment explains the basics of the first embodiment according to the first invention. The spent fuel is reprocessed by a process corresponding to FIG. 1 and corresponding to FIG.
[0067]
Regarding the treatment of the fuel material, as explained at the beginning of the [Example], the reduction from the oxide form to the metal form is performed in parallel with the ingot conversion in order to reuse the cladding tube material. Is done by dry method. That is, as shown in FIG. 1, spent fuel comprising a
[0068]
For comparison, Table 1 shows the amount of TRU waste generated when spent fuel is reprocessed by the conventional wet method PUREX method, and the spent fuel cladding tube is packed in a drum can and stored. . Annually, the scale of spent light water reactor spent fuel reprocessing is about 800 tons.
[0069]
[Table 1]
[0070]
As can be seen from Table 1, in the first embodiment of the present invention, the spent fuel cladding tube is melted to become a zirconium alloy to become the metal fuel for the fast reactor, so that no TRU solid and liquid radioactive waste is generated. In contrast, in the conventional example, 1600 TRU waste drums for cladding tubes are generated every year.
[0071]
(2 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 2 and specifically describes the
[0072]
That is, in the
[0073]
Further, the mixed oxide mainly composed of zirconium and uranium that floats on the surface of the zirconium alloy as an impurity in the
[0074]
For comparison, the mixed oxide of impurities generated in the
[0075]
That is, 2% of the spent fuel cladding tube is not returned to the oxide
[0076]
[Table 2]
[0077]
As can be seen from Table 2, in the embodiment of the present invention, the mixed oxide of impurities generated in the
[0078]
(3 in the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 3 and specifically describes the
[0079]
That is, in the
[0080]
As a specific row of the
[0081]
For comparison, the amount of TRU waste liquid generated when the spent oxide fuel is dissolved and removed from the cladding tube using a nitric acid solution which is a wet method instead of the decoating step 1 (per 1 t of spent fuel, Table 3 shows the concentration before waste liquid concentration.
[0082]
[Table 3]
[0083]
As can be seen from Table 3, since no nitric acid solution is used in the examples of the present invention, no TRU liquid waste is generated when the cladding tube is mechanically removed or boroxidized. On the other hand, in the wet method, since the nitric acid solution is dissolved and separated by the nitric acid solution, the used nitric acid solution becomes a high-level waste liquid, and thus a large amount of high-level waste liquid is generated.
[0084]
(4 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 4 and specifically describes the oxide
[0085]
That is, in the oxide
For comparison, UO when the temperature is below 300 ° C (250 ° C) and above 300 ° C (350 ° C) 2 Table 4 shows the reduction ratio.
[0086]
[Table 4]
[0087]
UO 2 The activation liberalization energy of the reduction reaction to metal U increases as the temperature increases. When the reduction temperature is 300 ° C or lower, UO 2 Since the activation liberalization energy of the reduction reaction to metal U becomes smaller, UO 2 UO that does not easily reduce to metal U and is not reduced 2 However, when the reduction temperature is 300 ° C or higher, the activation free energy increases, so UO 2 The reduction rate of metal to metal U increases.
[0088]
In the oxide
[0089]
In addition, the spent oxide fuel is added to the molten salt in which the reducing agent is dissolved in the reducing
[0090]
[Table 5]
[0091]
As can be seen from Table 5, in the examples of the present invention, a reducing agent having a strong reducing power is used. 2 Is reduced almost 100%, but when using hydrogen peroxide, which has a weak reducing power, UO 2 Is not 100% reduced.
[0092]
(5 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 5 and specifically describes the
[0093]
In other words, in the
[0094]
The fuel material in the reduced metal form recovers TRU as the fuel material in the
[0095]
MA consists of neptinium Np, americium Am, and curium Cm, but the amount of Cm is smaller than the other two. TRU collection is performed together with uranium and TRU is handled in a lump, and single Pu is not collected.
[0096]
In this collection, a part of the RE that is the FP is collected together. The RE recovered along with the TRU recovered including the fuel substance reduction step described above is about 1/5 to 1/10 of the TRU.
[0097]
Uranium is also collected by another electrode. Again, mixing of TRU and RE occurs to some extent by adjusting the electrolytic purification potential. However, unlike the above-described TRU collection electrode, uranium is mainly collected.
[0098]
For the metal fuel used in the fast reactor based on the metal containing a large amount of TRU recovered in this
[0099]
As described above, this alloy includes elemental components constituting the zircaloy cladding tube of light water reactor fuel, a small amount of FP elements such as cesium Cs and the RE element that behaves in the reduction and electrolysis processes for the metal fuel. It is included.
[0100]
(6 of the first embodiment)
The present embodiment shows another example of the
[0101]
In the
[0102]
As a known example of the alloy composition, a Cu-30 wt% Mg alloy is used. Mg alloy is brought into contact with this alloy to transfer actinide nuclides and separated from U. Further, in order to recover the actinide nuclides, Mg alloy having another composition is contacted to separate rare earth elements of fission products. As the composition of this alloy, it is necessary that the actinide nuclide be easily extracted (extraction speed is high) and rare earth elements are difficult to extract (extraction speed is low). As an example, a Zn-10 wt% Mg alloy is used.
[0103]
In this collection, a part of the RE that is the FP is collected together. The RE recovered in association with the recovered TRU including the above-described oxide
[0104]
Next, the mass balance in the case of reprocessing the LWR spent fuel rod bundle and reusing and recycling Zircaloy cladding in addition to the recycling of uranium and TRU will be shown. In an example of a light water reactor fuel using concentrated uranium as an initial fuel, the following amount of zircaloy per fuel assembly is obtained.
Fuel weight Heavy metal 174kg / SA SA; Assembly
Fuel rod related (including water rod, upper and lower end plugs)
Channel box related (including spacer)
[0105]
If the spent fuel is removed from the channel box and reprocessed as a fuel rod, the proportion of Zircaloy 2 (typically Sn is 1.6%) is about 24% (55 / (174 + 55 )).
[0106]
Assuming that metal fuel is used for the fast reactor in the symbiotic system of the light water reactor and fast reactor that reuses the LWR spent fuel cladding, approximately 60% of the activated zirconium that was used in the conventional reprocessing cycle is cycled. It stays inside and is reused. It can be seen that waste has an effect of halving.
[0107]
The outline of the balance including the amount of TRU produced in the light water reactor spent fuel is as follows. In light water reactor spent fuel using uranium with a burnup of about 30,000 MWd / t, the TRU content is about 0.9% of the weight of heavy elements. Looking at the fuel assembly described above, the outline of the weight of the heavy element to be taken out is as follows.
[0108]
Since Pu241 produced by the length of the cooling time from removal from the core of the fuel assembly to reprocessing is beta-decayed and transmuted to Am241, the component ratio of TRU varies to some extent, but is roughly as follows .
Pu 1.5Kg × 0.9 = 1.35 Kg
MA; 0.15 Kg: Np 0.077Kg, Am 0.070Kg, Cm 0.004Kg
[0109]
All of these MAs will be described in an embodiment using the
[0110]
In the
[0111]
Based on this, the outline of the balance of TRU, uranium, and zircaloy integrated with the LWR spent fuel assembly is as follows. Here, the ratio of zircaloy in the metal fuel is set to 10%, which is the same as the conventional Pu-U-10% Zr metal fuel example.
[0112]
The conventionally developed Pu-U-10% Zr alloy uses zirconium with a natural abundance ratio. There have been few reports of irradiation examples containing Zr93 produced by activation from the beginning. The natural isotope abundance ratios of zirconium are the stable nuclei Zr90 (51.5%), Zr91 (11.2%), Zr92 (17.1%), Zr94 (17.4%), Zr96 (2.8%).
[0113]
Zr93 produced in the core has a long half-life of about 1.5 million years. Zr95 has a short half-life of 65 days. The neutron absorption cross section of radioactive zirconium is as shown in Table 6 in the fast reactor spectrum. Although slightly larger than the value of the natural isotope, it is not so different as to affect the characteristics of the fast reactor including the TRU enrichment of the fuel.
[0114]
[Table 6]
[0115]
For metal fuel with a TRU enrichment of 20%, Table 7 shows the amount of recovered material and other materials used for the production of core fuel.
[0116]
[Table 7]
[0117]
For metal fuel with a TRU enrichment of 30%, the amount of recovered materials and other materials used for the production of core fuel are as shown in Table 8.
[0118]
[Table 8]
[0119]
(7 in the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 10 and specifically describes the
[0120]
The embodiment for
[0121]
That is, uranium, TRU, and zircaloy recovered from spent light water reactor spent fuel are all processed and formed in the
[0122]
Storage and storage management of uranium-zirconium alloy forms or their main components that can be directly used for energy production is a positive economic effect that is essentially different from storage and management of conventional hand-end pieces, This will improve the economy of the entire cycle.
[0123]
(8 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 6 and specifically describes the
[0124]
In the
[0125]
10 W / O <W Zr / (W U + W TRU + W Zr ) <40 W / O
Where W U Is the weight of uranium in the fuel,
W TRU Is the weight of TRU in the fuel,
W Zr Is the weight of zirconium in the fuel
Indicates.
[0126]
U-Zr alloy based on uranium and zircaloy recovered by reprocessing of spent light water reactor fuel is about 25% zircaloy (Sn as additive) which is the ratio of uranium and zircaloy shown in the above material balance. Even if 1.6% is considered, the zirconium ratio includes about 24%).
[0127]
Furthermore, when reusing zircaloy, which is used as a structural material for light water reactor fuel channel boxes, the ratio of zircaloy to uranium is about 36% at the maximum. These U-Zr alloys are known to increase in melting temperature when the Zr ratio increases, so a high temperature of 1300 ° C. or higher is used.
[0128]
When a U-Zr metal fuel with a high content of about 25% to about 36% as described above is placed in a blanket, the proportion of U238, the parent material, decreases, so the growth characteristics of the entire core, etc. Is considered to be reduced. This also means that the growth ratio of the entire core can be adjusted by adjusting the zircaloy content.
[0129]
In this
[0130]
Next, a component adjustment example of the core fuel metal fuel using the recovered TRU will be described. With the recovery of TRU according to the present invention, the rare earth (RE) element in the fission product FP cannot be completely separated. The fast reactor has a feature that since the neutron spectrum is hard, the nuclear tolerance due to the incorporation of RE is originally high.
[0131]
However, the incorporation of RE into the fuel increases the effective fuel density and increases the parasitic absorption of neutrons. Therefore, it is desirable to avoid mixing RE from the viewpoint of the core characteristics. For this purpose, in order to introduce the spent light water reactor fuel into the metal fuel fast reactor system, the oxide
[0132]
By the
[0133]
[0134]
In other words, about 2.5% to about 5% may be mixed in the fuel for the fast reactor. This results in a substantial metal fuel density reduction of about 2.5% to about 5%.
[0135]
(9 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 6 and is another example of the
[0136]
As described above, when the rare earth (RE) element group is simultaneously recovered and mixed into the TRU as the TRU is recovered, it is necessary to grasp the influence on the physical property values of these fuels.
[0137]
Here, among the RE element group, lanthanum (La), cerium (Ce), praseodymium (Pr), and neodymium (Nd) having particularly high fission yield are important. The ratio of these REs is approximately as follows.
La: Ce: Pr: Nd = 14: 27: 13: 46 (W / O)
Table 9 shows the relationship between the temperature and phase change of each element of these RE element groups with respect to the main components of Pu, U, and Zr.
[0138]
[Table 9]
[0139]
On the other hand, there is no sufficient measurement result for the alloy or mixed metal used here. Therefore, it is necessary to infer the properties of the alloy and metal mixture of interest here based on the single measured value. Table 10 shows the melting point (estimated value) of the RE alloy together with the melting point of Zircaloy. Zircaloy has a melting point about 100 ° C lower than zirconium. The melting point of the RE alloy is about 900 ° C., which is almost the same as that of the main RE.
[0140]
[Table 10]
[0141]
We will also focus on the melting temperature and thermal conductivity, which are important for the performance and safety characteristics of the fast reactor core. It is known that the properties of simple elements and the properties of alloys and mixtures differ from simple overlays due to the solubility of metal elements.
[0142]
FIGS. 12 to 14 show the dependency of the melting point and thermal conductivity of the U-Zr alloy and U-Pu-Zr alloy on the Zr concentration or Pu concentration. The melting point and thermal conductivity are sensitive to the proportions of Zr and Pu. FIG. 12 shows the Pu weight ratio dependence of the melting point of the Pu—U—Zr alloy, and also shows the melting point of the RE mixed metal. In FIG. 12, a is the melting point of the RE alloy, and b is the melting point of the U-Pu-10% Zr alloy.
[0143]
FIG. 13 shows the dependence of the melting point of the U-Zr, Pu-U-Zr alloy on the Zr content. FIG. 13 (a) shows the case of the U-Zr alloy, and FIG. 13 (b) shows the U-Pu. The case of -Zr alloy is shown. Curve C in FIG. 13 (a) shows the melting point of U-Zr, and curve d in FIG. 13 (b) shows the melting point of U-Pu-Zr.
[0144]
FIG. 14 shows the dependence of the thermal conductivity of U-Zr and U-Pu-Zr alloys on the amount of Zr. The temperature is a value in the vicinity of about 800 ° C. In the figure, the curve e indicates the thermal conductivity of U-Zr, and the curve f indicates the thermal conductivity of U-Pu-Zr.
[0145]
The state of the metal when RE elements are mixed in these alloys is considered as follows. Since the RE element has a large atom, it is considered that the RE element does not dissolve in the U-TRU-Zr alloy. That is, inside the metallic state, the U-TRU-Zr phase and the RE phase coexist without being alloyed. Therefore, the U-TRU-Zr alloy and the RE alloy are present in the metal fuel slag with their phases mixed.
[0146]
From the above-mentioned example of the material balance obtained by the reprocessing method according to the embodiment of the present invention for the aforementioned light water reactor spent fuel, how are the important characteristics for the core design of melting point and thermal conductivity depending on the presence or absence of RE mixing? Table 11 shows the result of comparison.
[0147]
Fuel is about 1.35kg Pu (about 1.5kg TRU) and accompanying RE about 0.26kg, TRU enrichment about 25% (the intermediate value between 20% and 30% TRU enrichment above; Pu enrichment about also 25%)) The ratio of the RE element weight to the Pu weight is an example of RE: Pu = 1: 5. Zirconium is about 10% in the fuel.
[0148]
Even in a state where RE is mixed, the metal fuel undergoes swelling due to nuclear fission, and voids are generated in the metal fuel slag. As a result, the thermal conductivity changes with the combustion state as shown in FIG. Corresponding to this situation, three types of thermal conductivity in Table 11 are shown.
[0149]
[Table 11]
[0150]
From the results shown in Table 11, the properties of the fuel accompanied by about 20% of the RE element with TRU (approximately equivalent to the amount of Pu) can be said as follows. That is,
(a) By mixing RE elements, the melting temperature of the metal Pu-U-10% Zr-RE is lower than the melting point of the Pu-U-10% Zr alloy. This is predominantly because the melting point of the RE phase is lower than that of the ternary alloy.
[0151]
(b) By mixing the RE element, the melting temperature of the metal U-10% Zr-RE can be expected to be lower than the melting point of the U-10% Zr alloy.
(c) Due to the mixing of the RE element, the thermal conductivity of the metal Pu-U-10% Zr-RE is lower than the thermal conductivity of the Pu-U-10% Zr alloy. This is because the thermal conductivity of RE metal is lower than that of the ternary alloy.
[0152]
(d) It is expected that the thermal conductivity of the metal U-10% Zr-RE will be lower than that of the U-10% Zr alloy due to the mixing of the RE element.
Considering these features, it is necessary to design the core of the fast reactor. In this case, the density of the fuel containing RE decreases, and when a fuel pin of the same size as the conventional one is used, there is almost no heat generation in the RE phase, and the specific output increases in the U-TRU-Zr phase portion.
[0153]
Therefore, in order to make the thermal efficiency of the fast reactor plant using the fuel containing RE equal to the thermal efficiency of the plant of the conventional fast reactor (using fuel not containing RE), the allowable line output of the fuel can be increased. It is necessary to use a new fuel. For that purpose, it is effective to take a measure of increasing the proportion of zirconium as already described.
[0154]
The relationship between the melting point of the metal material in the conventional metal fuel (pu-U-10% Zr alloy fuel) core and the maximum fuel temperature during irradiation (depending on the thermal conductivity and coolant / cladding tube temperature) is mixed with RE. In order to be maintained even in the metal fuel, the zirconium ratio exceeds 10%.
[0155]
For this purpose, a metal fuel characterized in that the zirconium contained in the decoated Zircaloy is alloyed with uranium, TRU, and zirconium so that the following conditions are satisfied with respect to the weight of uranium and TRU is used. .
[0156]
10 W / O <W Zr / (W U + W TRU + W Zr ) <40 W / O
Where W U Is the weight of uranium in the fuel,
W TRU Is the weight of TRU in the fuel,
W Zr Is the weight of zirconium in the fuel
Indicates.
[0157]
That is, the mixing ratio of Zr is larger than about 10% with the conventional irradiation results, and the specific output of the Pu-U-Zr alloy is increased. Even if the maximum temperature is increased, the melting point is increased. Secure enough time to melt the fuel.
[0158]
(10 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 7 and is still another example of the
[0159]
In a metal fuel mainly composed of U-Zr alloy using uranium and zircaloy recovered by the reprocessing method according to the first embodiment of the present invention, when rare earth elements (RE) are mixed in the recovery of uranium, Alternatively, when a part of TRU · MA is mixed in uranium, the melting point of the alloy tends to decrease as described above, so that zirconium is increased in comparison with the conventional U-10% Zr.
That is, the components for alloying uranium and zirconium are adjusted so that the following conditions are satisfied with respect to the weight of uranium and TRU.
[0160]
10 W / O <W Zr / (W U + W Zr ) <40 W / O
Where W U Is the weight of uranium in the fuel,
W Zr Is the weight of zirconium in the fuel
Indicates.
The maximum of the Zr ratio is set from the maximum value of the ratio between the heavy nuclide and the zircaloy weight in the light water reactor spent fuel as described above.
[0161]
Next, the processing of fuel powder adhering to the cladding tube separated from the fuel material in the reprocessing process of the light water reactor spent fuel will be described. It is important to collect the LWR spent fuel rods, such as fuel powder adhering to the cladding tube generated from the
[0162]
Since the metal fuel is used together with sodium in the fuel pin, it is necessary to remove the oxide so as not to generate a reaction product of sodium and oxygen. Table 12 shows the density (specific gravity) and melting point of zirconium, TRU oxide, and uranium oxide.
[0163]
[Table 12]
[0164]
(11 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 8 and is another embodiment of the
FIG. 3 is a separation flowchart of the fuel oxide adhering to the zircaloy coating material, and FIG. 3 shows a block flow of the treatment process of the cladding tube removed from the spent fuel rod.
[0165]
That is, in FIG. 3, the spent fuel substance and FP are adhered to the
[0166]
The difference in specific gravity between TRU oxide and Zircaloy and the floating material such as FP oxide are separated by a separation method using the specific gravity difference over a certain period of time. The metal is cooled in the
[0167]
On the other hand, the TRU oxide and the FP oxide are separated by the
[0168]
(12 of the first embodiment)
This embodiment corresponds to claim 9 and will be described with reference to FIG.
That is, in FIG. 2, there is provided a decoating
[0169]
According to the present embodiment, the cladding tube material to which the oxide fuel powder and the FP oxide adhere is processed in the de-cladding
[0170]
A specific embodiment from the decladding
FIG. 4 shows an embodiment in which oxygen is separated and reduced from an oxide fuel material adhering to the surface of the decoated Zircaloy. In this embodiment, the reduction method of
[0171]
A method is used in which water is removed from the zircaloy surface by the drying
[0172]
FIG. 5 shows an embodiment in which oxygen is separated and reduced from an oxide fuel material adhering to the surface of the decoated Zircaloy. Again, the reduction method of
[0173]
The fuel material is recovered at the electrode. The recovered material is transferred to the separation /
[0174]
As mentioned above, a thin oxide film is formed on the inner surface of Zircaloy during irradiation in a light water reactor. It is desirable to remove as much oxygen as possible from the oxide. For this purpose, oxygen is removed by a reduction reaction with a high-temperature reducing gas such as high-temperature hydrogen according to
[0175]
This embodiment will be described with reference to FIG. In the
[0176]
From the processes such as reduction described so far, there is essentially no new generation of radioactive waste from which oxygen is recovered. reduction Agent Can be recycled and reused in the reprocessing method of the present invention.
[0177]
Therefore, the total weight percentage of uranium, TRU, and zirconium described in the above claims is all used in the light water reactor spent fuel to be reprocessed or stays inside the reprocessing process. By doing so, it is possible to prevent generation of new waste to the outside as compared with the conventional wet reprocessing method.
[0178]
In the embodiments described so far, the light water reactor spent fuel has been dealt with when reprocessing fuel rods using enriched uranium. In light water reactor Pyu A mixed oxide fuel (MOX fuel) using plutonium or the like recovered by reprocessing by the Rex method as a fuel is also used. The present invention can also be applied to the case where the fuel for the fast reactor is manufactured by reprocessing the spent fuel of the MOX fuel.
[0179]
So far, the embodiment has been shown mainly for the simultaneous treatment of fuel and cladding material as reprocessing of spent light water reactor spent fuel. On the other hand, conventional metal fuels such as those mentioned here are Pyu It is conceivable that the waste of cladding tubes accumulates due to reprocessing of spent light water reactor fuel by the Rex method. In such a situation, in order to reduce the amount of high-level waste, it is conceivable to reuse and recycle Zircaloy-coated pipe materials separately from the fuel material by using this reprocessing method.
[0180]
(Second embodiment)
A second embodiment of the second invention of the spent fuel reprocessing method according to the present invention will be described with reference to FIG.
[0181]
This embodiment corresponds to claim 11 and is to use Pu obtained by reprocessing a light water reactor fuel by a conventional wet method (Purex method). In this case, even if the light water reactor fuel is enriched uranium or MOX fuel, Pu is recovered (Pu, U mixture), and Np, Am, Cm is sent to waste. A part of Np is recovered as Pu + Np, but in this embodiment, metal fuel is produced using Pu, Pu + Np and a recovered Zircaloy cladding tube.
[0182]
FIG. Pyu Example for
[0183]
In FIG. 7, uranium and Pu are recovered in the reprocessing 19 by the light water reactor spent fuel wet method. Minor actinides (MA) such as Np, Am, and Cm are sent to high-level waste. It is separated into high-level waste hull end pieces (used cladding tubes), and the recovered uranium and Pu are recycled.
[0184]
In the conventional example, fuels for light water reactors and fast reactors are manufactured as oxide fuels. If this situation exists, these oxide fuels are reduced to metal in the
[0185]
On the other hand, after the storage and storage of the high-level waste hull end piece, the Zircaloy cladding
[0186]
In addition, when there is a process for recovering MA from the high-level waste, the metalized MA can be included in the recycling system.
Furthermore, it is possible to improve the conventional Pulex process for recovering Pu from spent fuel, and to incorporate the recovered uranium and Pu-Np mixture by an improved wet process that recovers a portion of the minor actinide Np together with Pu. is there.
[0187]
In the component adjustment step, TRU and Zr concentration can be adjusted using recovered Pu and recovered MA. According to the present embodiment, it is possible to significantly reduce waste as a whole nuclear fuel cycle by recycling the metal fuel in the fast reactor.
[0188]
(Third embodiment)
A third embodiment of the third invention of the spent fuel reprocessing method according to the present invention will be described with reference to FIG.
[0189]
This embodiment corresponds to claim 12 and uses a product from an oxide fuel (MOX) -based wet reprocessing for the fast reactor fuel. The first and second implementations described so far It is different from the example.
[0190]
FIG. 8 shows the wastes of the fast reactor spent
[0191]
U-Pu mixed oxide fuel is mainly used in the fast reactor of the fast reactor. This spent fuel is also partially reprocessed by a wet method. Thus, conventionally, an oxide fuel has been manufactured.
[0192]
Compared to the case of producing fast reactor fuel at the same time as the use of Pu in the light water reactor described above, recycling in the fast reactor can be used as fuel even when MA such as Np, Am, Cm is included in addition to Pu. There is a core feature. Moreover, even if some FPs are mixed into the fuel together with the recovery of MA, the allowable range is wide.
Even if there is a system in which such fuel is produced as an oxide, the product can be incorporated into this embodiment.
[0193]
In FIG. 8, after the recovered fuel material such as uranium in the oxide form treated by the reprocessing 20 of the spent fuel in the fast reactor and the transuranium element (TRU) is converted into the metal form by the oxide
[0194]
On the other hand, the high-level waste hand-end piece (spent cladding tube) treated by the
[0195]
That is, the fuel material in metal form and the recovered zircaloy are made into an alloy of the fuel material and zirconium in the
[0196]
In this embodiment, MA is recovered and mixed with Pu and U oxides to form oxides, and the amount of mixture varies depending on the purpose and constraints. In addition to using the reprocessed product obtained by the above as a metal fuel together with the recovered zircaloy cladding, it also includes recovering MA once made into a metal form and converting Pu · U + MA into a metal fuel with recovered zircaloy.
[0197]
According to this embodiment, the oxide
[0198]
【The invention's effect】
According to the present invention, in addition to the fuel material, the zircaloy-coated pipe material can be reused in the fast reactor system as a whole as a whole reprocessing process of the light water reactor spent fuel. As a result, when the fuel for the fast reactor is manufactured from the spent fuel of the light water reactor, it becomes possible to reuse the cladding material that has been regarded as waste in the conventional reprocessing method, and the waste is greatly reduced.
[0199]
As a result, the cost for storing and managing waste that is not directly useful for energy production for a long period of time can be greatly reduced, which contributes to improving the economy of the entire fuel cycle. In addition, TRU loss can be greatly reduced, and the TRU recovery rate is improved. Furthermore, the products obtained by reprocessing are all mixed with uranium-zirconium metal and thus have a high proliferation resistance.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a flowchart showing a first embodiment of a spent fuel reprocessing method according to the present invention.
FIG. 2 is a flow diagram showing a second embodiment of the spent fuel reprocessing method according to the present invention.
FIG. 3 is a flow diagram showing a first example of a separation flow of fuel oxide attached to a Zircaloy cladding tube in the first embodiment of the present invention.
FIG. 4 is a flow diagram showing a second example of a separation flow of fuel oxide adhering to a Zircaloy cladding tube in the first embodiment of the present invention.
FIG. 5 is a flow diagram showing a third example of a separation flow of fuel oxide adhering to a Zircaloy cladding tube in the first embodiment of the present invention.
FIG. 6 is a flow diagram showing a separation flow of FP oxide adhering to a Zircaloy cladding tube in the first embodiment of the present invention.
FIG. 7 is a flow diagram showing a flow of recycling used Zircaloy-coated pipe material in the second embodiment of the present invention.
FIG. 8 is a flow diagram showing a flow of recycling used Zircaloy-coated pipe material in the third embodiment of the present invention.
FIG. 9 is a block diagram showing a separation / purification process in the first embodiment of the present invention.
FIG. 10 is a schematic diagram showing changes from the initial stage to the fast fuel metal fuel element for explaining the operation of the embodiment of the present invention.
FIG. 11 is a phase diagram showing the phase state of zirconium (Zr) and tin (Sn) alloy in the same manner.
FIG. 12 is a characteristic diagram showing the Pu weight ratio dependence of the melting point of the Pu—U—Zr alloy.
13A is a characteristic diagram showing the dependency of the melting point of the U-Zr alloy on the amount of Zr, and FIG. 13B is a characteristic diagram showing the dependency of the melting point of the Pu-U-Zr alloy on the Zr weight ratio.
14 is a characteristic diagram showing the Zr weight ratio dependence of the thermal conductivity of U-Zr and Pu-U-Zr alloys in the same manner. FIG.
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF
Claims (12)
10 W/O < WZr/(WU +WTRU +WZr)<40 W/O
ここで、WU は燃料中のウランの重量、
WTRU は燃料中の超ウランの重量、
WZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。The component adjustment step uses depleted uranium, recovered uranium, or natural uranium in a metal form, and zirconium in the decoated zirconium alloy satisfies the following conditions with respect to the weight of uranium and transuranium elements: 2. The method for reprocessing spent fuel according to claim 1, wherein the uranium / transuranium element / zirconium alloy is formed.
10 W / O <W Zr / (W U + W TRU + W Zr ) <40 W / O
Where W U is the weight of uranium in the fuel,
W TRU is the weight of super uranium in the fuel,
W Zr represents the weight of zirconium in the fuel.
10 W/O < WZr/(WU +WZr)<40 W/O
ここで、WU は燃料中のウランの重量、
WZrは燃料中のジルコニウムの重量
を示す。In the molding process, when the metal fuel is mainly composed of a U-Zr alloy, the component adjustment process uses depleted uranium, recovered uranium, or natural uranium in a metal form, and the decoating is performed. 2. The spent fuel reprocessing method according to claim 1, wherein the zirconium in the zirconium alloy is formed into a uranium-zirconium alloy so as to satisfy the following conditions with respect to the weight of uranium / superuranium.
10 W / O <W Zr / (W U + W Zr ) <40 W / O
Where W U is the weight of uranium in the fuel,
W Zr represents the weight of zirconium in the fuel.
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