JPH06504300A - 炭化水素類の転化方法 - Google Patents

炭化水素類の転化方法

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JPH06504300A
JPH06504300A JP3517315A JP51731591A JPH06504300A JP H06504300 A JPH06504300 A JP H06504300A JP 3517315 A JP3517315 A JP 3517315A JP 51731591 A JP51731591 A JP 51731591A JP H06504300 A JPH06504300 A JP H06504300A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の名称: 炭化水素類の可逆的転化方法産業上の利用分野 本発明は化合物の使用、輸送、貯蔵、回収や再利用等に関する方法を提供するも のである。特に、本発明は有機化合物を取り扱い易い形に可逆的に転化する方法 で、しかも最初の有機化合物を簡単に回収できる方法に関する。また、本発明は 特に、とはいっても制限されるものではないが、天然・合成をとわす、液体炭化 水素類を回収し、再利用する方法に好適であり、特に流出油から炭化水素類を回 収するのに好適である。 背景技術 近年、タンカー等から事故により流出した原油を効率良(再生利用する方法がな いことが大きな問題になっている。4千万リツターの原油が海面に流出した“E xxon Valdez号”の事故や、より最近起きた、1千100万リツタ一 以上の原油が流出した’MegaBorg号”の事故が問題の大きさを示してい る。前者の”Exxon Valdez号”の事故の場合、タンカーの所有者に とっては、原油流失による損失よりも、流出油を回収するのにかかった費用20 億米ドルの方が大きかった。これだけでなく、少なくとも罰金として15億米ド ルを支払った。 流出原油の回収のために現在利用されている方法には、(1)オイル・スキミン グボートやオイルフェンスの使用、 (2)海面に浮いている原油の化学的分散 剤処理、及び(3)オイルを摂取消費する微生物を原油に投入する生物学的方法 等があるが、いずれの方法も満足のいくものではない。というのは、表面的にみ ても、十分な量の流出油を回収すこともできず、あるいは分散させることもでき ないからである。従って、環境汚染が何年も続くことになる。 さらに、よく利用されている化学的分散法では、デターノエントを使用している が、これは流出油を除去するものではなく、単に油を減らすにすぎない。換言す れば、環境に対して表面的にみてもそれほど明らかな結果を与ず、環境破壊は依 然として続くので、真の環境回復とはいえない。また、ある特定の部分に過剰な 量のデタージェントを投入すると、これ自体が環境破壊になる。 有毒廃賛物の廃棄処理の場合も化合物、特に液体有機化合物の制御が必要な例で ある。現在、有毒廃棄物は通常容器に封入された状態で、地中に埋設されている 。ところが、よく知られているように、容器は亀裂したり、錆びたり、あるいは それ以外の理由で漏れを生じるので、危険な化学物質が環境に漏出することにな る。 さらに別な例は油田火災であるが、有機化合物、この場合は燃焼している炭化水 素類の制御が非常に難しく、火災は数か月以上も経たないと鎮火しない。油田火 災の大きな問題は、強烈な熱を伴うことであり、従って、原油やそれに含まれる 揮発性成分に簡単に引火する。 従来、これら問題を解決する方法がいくつが提案され、代表的な方法では、海水 等に浮いている流出油に固体や液体の二酸化炭素や液体窒素等の冷媒を投入して 、油を固形化するか、あるいはその振る舞いを制御する。 別な公知方法の例では固体物質を投入して漏出する液体炭化水素類を吸収してい る。投入材は、例えば、藁、新聞紙、エキスパンデッド・パーライトや各種組成 及び各種形状のポリマー類である。 ポリマーの場合、数多くのポリマー類が、これらが溶解している炭化水素系液体 の粘度特性に影響することが知られている。ポリマー濃度にもよるが、液体の粘 度は加減でき、ゴム状の半固体、あるいは固体にできる。 ところが、よく知られているように、分子量が比較的高いポリマーは溶解速度が 非常に遅く、従って上記公知方法では、周囲温度から比較的高い温度でポリマー を炭化水素に接触させている。そして、ゴム状ポリマー系物質の多くは比較的柔 らが(、また弾性があるので、粉砕が非常に難しく、時には不可能なことがある 。 にもかかわらず、この技術にも改良が認められ、例えば米国特許第4,420, 400号がある。この公報には、液体炭化水素に十分なポリマーを溶解すること によって高粘性化し、その有効粘度を実質的に高クシ、これによって液体を半固 体ゲル、あるいはゴム状固体にする。 この方法をうまく行うためには、ポリマーを極低温粉砕し、極低温用冷媒と共に 炭化水素に投入する。上記粉砕に伴う問題はポリマースラブを極低温冷却し、次 に小片に切断ずれば解決できる。ここで、好ましいポリマーは分7−量が比較的 高い、例えば少なくとも1. 000. 000のものである。 国際特許出願第PCT/US86102638号明細書には、不活性な極低温用 冷媒を使用してポリマー原料をそのガラス転移温度より低い温度に冷却し、この 冷却された脆いポリマーを粉砕して、安定な、非凝集性の、溶解速度の速い粒状 ポリマー組成物を製造する方法が記載されている。このポリマー粒子をそのガラ ス転移温度より低い温度に維持し、そして微細な固体被覆剤と混合する。この被 覆剤について必要なことは固体であること、ポリマーに対して非反応性であるこ と、 さらに粒径がポリマー粒子の粒径中央値の10分の1より小さいことであ る。被覆剤粒子とポリマー粒子は物理的に混合し、この間混合物をポリマーのガ ラス転移温度がそれより高い湿度に加勤する。この結果、被覆剤が各ポリマー粒 子の周囲に多層外殻を形成する。 ところが、これら漏出油の制御方法には大きな欠点があり、例えば複雑な反応条 件、長い溶解時間、低温の必要性、使用前の圧力容器への各成分の保存(従って 、高い保存コスト)という欠点がある。 発明の開示 全体的にいえば、本発明の目的は上記問題の一部あるいは全部を解決するが、あ るいは少なくとも緩和することを目的とし、炭化水素類やその他の化合物の使用 、輸送、保存、回収や再利用に関する方法を提供するものである。本発明はまた 商品価値の高い製品が、あるいはこれら製品の前駆体に加工処理できる製品を提 供することも本発明の目的である。 本発明者が発見したところによれば、炭化水素(類)を特定な試薬1種がそれ以 上と接触させると、ある種の吸収剤が生成し、この吸収剤が炭化水素(類)のほ ぼ全部を吸収して、弾性かつ粘性を示す液体から可塑性が脆い固体の間で有効が り素早く弾性を簡単に制御できる材料を形成できるだけでなく、さらに重要なこ とであるが、もとの炭化水素を簡単に回収できる。 すなわち、本発明は炭化水素又はその誘導体を可逆的に変換するさいに、 (a )該炭化水素又はその誘導体を第1の試薬に接触させてから、 (b)生成した 混合物を少な(とも1種の第2の試薬と接触させて、該炭化水素又はその誘導体 及び第1及び第2の試薬のほぼ全部を、第1及び第2の試薬を選択することによ り制御できる所定の弾性をもつ均一な材料に転化する方法を提供するものである 。 本発明で使用する炭化水素類は通常液体であるが、これは本発明では本質的な要 件ではない。換言すれば、炭化水素は固体−液体いずれでもよく、あるいは適当 な媒体に溶解、あるいはトラップされた気体でもよい。また、炭化水素は水に可 溶でもよく、あるいは不溶でもよいが、最良の結果は水に不要な炭化水素類の場 合に得られる。 好適な炭化水素類の例はエーテル類、灯油、石油や原油等の石油系液体、 トル エン等の芳香族化合物、メチルイソブチルケトン等のケトン類、天然及び精製し た動物油、鉱油、植物油(例えば、ヒマワリ油)である。 第1試薬は好ましくは上記炭化水素又はその誘導体に可溶で水に不溶な有機又は 無機の酸、塩又は塩基である。 より好ましくは、上記の有機酸は、例えば、ステアリン酸、オレイン酸、パルミ チン酸やレビュリン酸などからなる肝から選択した、脂肪酸である。 第2の試薬は所要最終生成物に応じて選択するのが好ましい。すなわち、粒状製 品が必要な場合、好ましい第2試薬はアルカリである。半弾性製品が必要な場合 、好ましい第2試薬はラテックスかエラストマー溶液である。 より弾性の強い製品が必要な場合、ラテックスかエラストマー溶液に続いてアセ テート水溶液を添加配合する。 第2試薬のより好適な実例は、アルカリの場合、アンモニア、水酸化ナトリウム 、 (重)炭酸ナトリウム、や有機アルカリ性化合物等であり、ラテックスの場 合、市販品であり、例えばpHが約10のほぼ60%のラテックスを含む水溶液 であり、アセテートの場合、酢酸アンモニウムや酢酸亜鉛をはじめとする有機や 金属のアセテ−ト であ る。 よく知られているように、現在、炭化水素系製品はかなりの部分で使用されてい るので、本発明−は多くの分野で有用である。特に、とはいっても限られないが 、本発明が有用な分野の例を以下に示す。 (a)現在多数の製品の製造に使用されている各種プラスチック材料の製造に利 用されている固体化合物や粘性のある液体化合物の製造。 (b)揮発性や不安定性を示す、あるいは環境汚染や環境に毒性を示す炭化水素 類を貯蔵及び/又は輸送するのに好適かつ便利で、加えて安全な方法の確立。 (C)液体炭化水素化合物を有効に片付ける手段。 (d)液体炭化水素化合物を保存・貯蔵する容器で、漏れや損傷のある容器のシ ール手段。 (e)揮発性のある液体炭化水素類を揮発性の小さい、従ってより取り扱い易〜 1化合物に転化する手段。 この例には固体燃料の製造が含まれる。すなわち、炭化水素ガスの直接的な放出 を制御できるので、例えば、液体炭化水素燃料を気化するために必要な従来のキ ャブレターを使用しないですむ。 (f)一部の液体炭化水素類の高粘度化方法。 (g)液体炭化水素類の脆い固体への転化方法、必要な場合には、この脆〜)固 体の脆さの少ない及び/又は可塑性、あるいは弾性を示す固体への転化方法。 (h)事故等によって地面や海・水面に放出された石油や原油、あるいはその他 の液体炭化水素類のサルベージの改良方法。すなわち、このような放出によって 引き起こされる環境破壊や汚染をかなり防止できる。 本発明のこの実施例では、好ましくは、炭化水素を変性して適当な方法によって 海中から簡単に回収できる弾性化合物を得ることができる。これら適当な方法に は、海・水面から弾性材料をツウイング、ブッシングやスキミング等により片付 けることや、あるいは2つの容器間に接続したスパイク付ローラを使用し、これ らを回転して、弾性材料を巻き上げる方法がある。 あるいは、炭化水素油放出面の周囲のみを処理して、この炭化水素油を閉じ込め てもよい。この場合には、人工的なオイルフェンス等を使用する必要はない。  (i)何らかの手段で搬送するか、あるいは現場でハウジングして、原油等の流 出や漏出を防止するか、あるいは流失・漏it した原油等を中和、あるいはサ ルベージするシステ ム。 (j)マトリックス中に空気やその他の気体を導入して気泡を発生する方法。 (1<)油田火災等の鎮火方法。 この実施例の場合には、第1試薬を炎上している油田に投入する。但し、投入場 所は火炎面の下である。そして次に第2試薬を投入する。但し、投入場所は火炎 面の下であるが、第1試薬の数メートル上である。第1試薬及び第2試薬を適当 に選択することによって、蝋燭状のコン/ステ7ノーをもつ均質な材料を生成で きる。この材料は残留油よりも低い温度で燃焼し、従って消火が簡単である。さ らに、火災鎮火を助けるために、難燃剤も使用できる。この難燃剤は第1試薬及 び/又は第2試薬と同時に投入できる。あるいは、第1試薬投入後に投入しても よい。 すなわち、本発明は、 (a)前述の方法で炭化水素又はその誘導体を可逆的に転化し、そして (b)これにより得られた材料をさらに変性して、目的の生成物を得ることから なる目的生成物の製造方法も提供するものである。 上記変性処理には、適当な材料を添加配合して、結合材、基礎材、浮力材、難燃 材を形成することが含まれる。 これら添加配合材を例示するが、本発明はこれらに制限されない。すなわち、粉 炭、粘土、難燃剤、天然e合成繊維、硬化剤、軟化剤、充填剤、着色剤、補強材 、保存剤等である。 限定する意図はないが、本発明の効果は、第2試薬投入後に生成する大量の微細 吸収剤の析出によるものと考えられる。この吸収剤は簡単に炭化水素を吸収する 。最良の結果はかなり過剰の水が存在する時に得られる。言い換えれば、本発明 は海・水面に流出した原油等から炭化水素類を回収するのに特に好適である。 実施例の詳細な説明 以下、本発明を実施例により説明する。 実施例1 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(1g) の水溶液(水1g)と混合し、ステアリン酸(Ig)の原油溶液(原油10g) に周囲温度で添加配合した。数秒後、凝集性物質が生成し、これは次に弾性固体 に転化した。 実施例2 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水log)と混合し、パルミチン酸(Ig)の石油ベンジン溶液(石油ベンジ ン10g)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例3 ステアリンm(2g)を石油ベンジン(20g)と混合した。混合物を中和する のに十分な量の水酸化ナトリウムを添加配合した。ベンジンすべてを含むペース トが直ちに生成した。放置すると、ベンジンが気化して、少量のステアレート粉 末が残った。 実施例4 水酸化アンモニウムか重炭酸ナトリウムのいずれかを水酸化ナトリウムのかわり に使用する以外は、実施例3に従った。 実施例5 市販のラテックス溶液(80%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(1g) の水溶液(水10g)と混合し、ステアリン酸く1g)の石油ベンジン(石油ベ ンジン10g)に周囲温度で添加配合した。数秒後、凝集性物質が生成し、これ は次に弾性固体に転化した。長期間放置したところ、ベンジンは気化した。 実施例6 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水10g)と混合し、パルミチン酸(1g)の原油溶液(原油10g)に周囲 温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例7 ステアリン酸(2g)を原油(20g)と混合した。 混合物を中和するのに十分な量の水酸化ナトリウムを添加配合した。原油は直ち に固化して、ペーストになった。 実施例8 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水tog)と混合し、パルミチン酸(1g)のヒマワリ油溶液(油10g)に 周囲温度で添加配合した。数秒後、取り扱い易い弾性物質が得られた。 実施例9 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水1og)と混合し、パルミチン酸(Ig)のエーテル溶液(エーテル10g )に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例10 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水10g)と混合し、ステアリン酸(Ig)の灯油溶液(灯油10g)に周囲 温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例11 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水10g)と混合し、パルミチン酸(Ig)のトルエン溶液(トルエン10g )に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例12 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(1g)の水溶液 (水10g)と混合し、パルミチン酸(1g)のMIBK溶液(MIBKIOg )に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例13 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸マグネシウム(Ig) の水溶液(水tag)と混合し、ステアリン酸(1g)の石油ベンジン溶液(石 油ベンノンlog)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例14 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢ヤナトリウム(1g)の 水溶液(水10g)と混合し、オレイン酸(Ig)の石油ベンノン溶液(石油ベ ンジンlog)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例15 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(Ig) の水溶液(水10g)と混合し、パルミチン酸(1g)の石油ベンジン溶液(石 油ベンジン10g)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例16 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(1g) の水溶液(水10g)と混合し、ステアリン酸(Ig)の原油溶液(原油10g )に周囲温度で添加配合した。数秒後、凝集性物質が生成し、これは次に弾性固 体に転化した。 実施例17 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(1g) の水溶液(水10g)と混合し、オレイン酸(Ig)の原油溶液(原油10g) に周囲温度で添加配合した。数秒後、凝集性物質が生成し、これは次に弾性固体 に転化した。 実施例18 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(Ig)の水溶液 (水10g)と混合し、オレイン酸(Ig)のヒマワリ油溶液(ヒマワリ油10 g)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例19 オレイン酸(2g)を石油ベンジン(20g)と混合した。混合物を中和するの に十分な量の水酸化ナトリウムを添加配合した。ベンジンは直ちに固化して、ペ ーストになった。 実施例20 ステアリン酸(2g)を石油ベンジン(20g)と混合した。混合物を中和する のに十分な量の水酸化ナトリウムを添加配合した。ベンジンは直ちに固化して、 ペーストになった。 実施例21 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸亜鉛(Ig)の水溶液 (水10g)と混合し、パルミチン酸(1g)の石油ベンジン溶液(石油ベンジ ン1(lr)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。 実施例22 市販のラテックス溶液(60%ラテックス、2g)を酢酸アンモニウム(Ig) 及び消火粉末(G U A RD。 2g)の水溶液(水10g)と混合し、ステアリン酸(Ig)の原油溶液(豚油 10g)に周囲温度で添加配合した。数秒後、弾性物質が得られた。この弾性物 質は、ガス炎をあてても引火することなく溶融した。 上記実施例ではいずれも、均質な生成物を単に蒸発、蒸留あるいは再溶解処理す るだけで、もとの炭化水素類を簡単に回収できる。 実施例1〜21の均質生成物は、ガス炎を当てると、蝋燭の炎のように燃焼した 。この炎は簡単に消火できた。 本発明は広範囲にわたる有機化合物を固体状がプラスチシン状の物質に急速転化 するのに好適である。反応生成物は流動性をもたず、固体と同様に、積み重ね処 理やシ屓ベル処理等で取り扱うことができる。また、簡単な処理により、もとの 液体状態に戻すことができる。 本発明は危険な液体を安全に輸送及び貯蔵するのに特に有利である。固体媒体の 場合、荷崩れや漏出の恐れが、そして損傷容器からの漏出等の恐れが少ない。こ のような漏出があるが場合でも、固体の回収は簡単なので、有用な液体をサルベ ージできる。また、可燃性の有毒液体の環境への、すなわち、地下水系、湖面、 池面、海面、その他の水面への放出を防止できる。 本発明によれば、水に不溶な、あるいは混和しない有機試薬を軽量固体に急速転 化できるので、地上や海面に流出した体炭化水素類、特に原油や石油成分を処理 できる。そして、化学的試薬は空中から、あるいは船舶から炭化水素流出面に散 布できるので、数分のうちで硬化が生じる。また、一旦固化すると、浮遊固体を 水面や地面から簡単にツウイング、ブッシング、スキミングや巻き上げ処理等に より処理できる。 なお、上記実施例は本発明を例示するのが目的であるから、請求の範囲に記載し て発明の範囲がら逸脱せずにENDOFANNEX フロントページの続き (51) Int、 C1,5識別記号 庁内整理番号//C02F 1/40  ZAB D 7824−4D(81)指定国 EP(AT、BE、CH,DE 。 DK、 ES、FR,GB、 GR,IT、 LU、 NL、 SE)、0A( BF、BJ、CF、CG、CI、CM、GA、GN、ML、MR,SN、TD、 TG)、AT、AU、 BB、 BG、 BR,CA、 CH,DE、 DK、  ES。 FI、GB、HU、JP、KP、KR,LK、LU、MC,MG、MW、NL、 No、PL、RO,SD、SE、 SU、 US I

Claims (19)

    【特許請求の範囲】
  1. 1.炭化水素又はその誘導体を可逆的に転化するさいに、(a)該炭化水素又は その誘導体を第1の試薬に接触させてから、(b)生成した混合物を少なくとも 1種の第2の試薬と接触させて、該炭化水素又はその誘導体及び第1及び第2の 試薬のほぼ全部を、第1及び第2の試薬を選択することにより制御できる所定の 弾性をもつ均一な材料に転化する方法。
  2. 2.少なくとも1種の第2試薬と接触させた後、析出物を生成し、これに該炭化 水素を吸収させて、該均質な生成物を得る請求の範囲第1項に記載の方法。
  3. 3.該炭化水素がかなり過剰な量の水に存在している請求の範囲第1項に記載の 方法。
  4. 4.第1試薬が該炭化水素又はその誘導体に可溶であるが、水には不溶な有機酸 である請求の範囲第1〜第3項のいずれか1項に記載の方法。
  5. 5.該有機酸が脂肪酸である請求の範囲第4項に記載の方法。
  6. 6.該脂肪酸がステアリン酸、オレイン酸、パルミチン酸及びレビュリン酸から なる群から選択される請求の範囲第5項に記載の方法。
  7. 7.第2試薬がアルカリ溶液かラテックス溶液のいずれかである請求の範囲第1 項〜第6項のいずれか1項に記載の方法。
  8. 8.該ラテックス溶液がアセテートを含む請求の範囲第7項に記載の方法。
  9. 9.該アセテートが酢酸亜鉛、酢酸マグネシウム及び酢酸ナトリウムからなる群 から選択される請求の範囲第8項に記載の方法。
  10. 10.該アセテートが酢酸アンモニウムである請求の範囲第8項に記載の方法。
  11. 11.該アルカリが水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸ナトリウム及び 有機アルカリ性試薬からなる群から選択される請求の範囲第7項に記載の方法。
  12. 12.(a)請求の範囲第1〜第11項のいずれか1項に記載の方法で炭化水素 又はその誘導体を可逆的に転化し、そして(b)これにより得られた材料をさら に変性して、目的の材料を得ることからなる目的材料の製造方法。
  13. 13.上記変性処理において、粉炭、粘土、雑燃剤、天然・合成繊維、硬化剤、 軟化剤、充填剤、着色剤、補強材、保存剤からなる群から選択される少なくとも 1種の添加剤を添加配合する請求の範囲第12項に記載の方法。
  14. 14.漏れのある、あるいは損傷した液体炭化水素の容器について、該炭化水素 を請求の範囲第1項〜第11項のいずれか1項に記載の方法で可逆的に転化する ことによって、該容器をシーリング処理する方法において、該均質生成物が流動 性をもたない方法。
  15. 15.水からの液体炭化水素のサルベージ方法において、請求の範囲第1項〜第 11項のいずれか1項に記載の方法で該炭化水素を可逆的に転化して、弾性をも つ均質生成物を得てから、該生成物を水から回収するサルベージ方法。
  16. 16.請求の範囲第1項〜第11項のいずれか1項に記載の方法によって油田で 燃焼している炭化水素類を可逆的に転化することからなる油田火災鎮火方法おい て、火炎面より低い適当な部位おいて油田第1試薬を投入し、火炎面より低いが 第1試薬よりも高い部位に第2試薬を投入して、均質な生成物を生成することか らなる油田火災鎮火方法。
  17. 17.第1試薬及び/又は第2試薬と同時か、あるいは第1試薬の添加後に、雑 燃剤を投入する請求の範囲第16項に記載の方法。
  18. 18.請求の範囲第1項〜第17項のいずれか1項に記載の方法で製造した均質 生成物。
  19. 19.固体燃料である請求の範囲第18項に記載の均質生成物。
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