JPH0648316B2 - Treatment method of radioactive waste liquid - Google Patents

Treatment method of radioactive waste liquid

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JPH0648316B2 JP15237887A JP15237887A JPH0648316B2 JP H0648316 B2 JPH0648316 B2 JP H0648316B2 JP 15237887 A JP15237887 A JP 15237887A JP 15237887 A JP15237887 A JP 15237887A JP H0648316 B2 JPH0648316 B2 JP H0648316B2
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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/08Processing by evaporation; by distillation

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  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、再処理工場や原子力発電所等から発生する各
種放射性廃液を加熱処理し、それに含まれているナトリ
ウム化合物を分解・気化して除去することにより、最終
処分体の大幅な減容化を達成できるようにした放射性廃
液の処理方法に関するものである。
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Industrial field of application] The present invention heat-treats various radioactive liquid wastes generated from a reprocessing plant, a nuclear power plant, etc., and decomposes and vaporizes sodium compounds contained therein. The present invention relates to a method for treating radioactive waste liquid, which can achieve a large volume reduction of the final disposal body by removing it.

[従来の技術] 原子炉や各種原子力関連施設等からは硝酸ナトリウム、
硫酸ナトリウム、水酸化ナトリウム等のナトリウム化合
物を含む放射性廃液が大量に発生する。
[Prior art] Sodium nitrate from nuclear reactors and various nuclear facilities,
A large amount of radioactive waste liquid containing sodium compounds such as sodium sulfate and sodium hydroxide is generated.

例えば再処理工場からは高レベル廃液や中低レベル廃液
が生じる。高レベル廃液は主として大量の硝酸ナトリウ
ムと少量の核分裂生成物よりなり、一般に大量のガラス
形成材を添加し溶融固化することによってガラス固化体
にする処理方法が採用されている。また中低レベル廃液
は、主として硝酸ナトリウムと微量の核分裂生成物より
なり、アスファルトやプラスチックと混合加熱してアス
ファルト固化体やプラスチック固化体にすることにより
処理されている。
For example, a reprocessing plant produces high-level waste liquid and medium- and low-level waste liquid. The high-level waste liquid mainly consists of a large amount of sodium nitrate and a small amount of fission products, and in general, a treatment method is adopted in which a large amount of glass forming material is added and melted and solidified to form a vitrified body. The medium-to-low level waste liquid mainly consists of sodium nitrate and a trace amount of fission products, and is treated by mixing and heating with asphalt or plastic to form an asphalt solidified product or a plastic solidified product.

更に高速炉から発生する使用済燃料に付着したナトリウ
ムや腐食生成物を洗浄した放射性廃液には水酸化ナトリ
ウムが含まれている。この種の廃液は蒸発乾燥後、ガラ
ス形成材を添加し溶融固化してガラス固化体にしてい
る。
Furthermore, sodium hydroxide is contained in the radioactive waste liquid obtained by cleaning sodium and corrosion products attached to the spent fuel generated from the fast reactor. After this type of waste liquid is evaporated and dried, a glass forming material is added and the mixture is melted and solidified into a vitrified body.

[発明が解決しようとする問題点] 良い性状(性質)のガラス固化体を作るには、ガラス中
に含ませることのできるナトリウム量に限界がある。高
レベル廃液を良好なガラス固化体にするためには大量の
ガラス形成材を投入しなければならず廃棄物発生量が非
常に多くなる。また中低レベル廃液の処理に際して、硝
酸ナトリウムや硫酸ナトリウム等をアスファルトやプラ
スチック等と混合加熱すると火災や爆発等の危険性があ
り、十分な注意が必要で作業性が悪く好ましくない。
[Problems to be Solved by the Invention] There is a limit to the amount of sodium that can be contained in glass in order to produce a vitrified body having good properties. In order to make a high-level waste liquid into a good vitrified body, a large amount of glass forming material must be added, and the amount of waste generated becomes very large. In addition, when treating middle- and low-level waste liquid, if sodium nitrate, sodium sulfate, etc. are mixed and heated with asphalt, plastics, etc., there is a risk of fire, explosion, etc.

何れにしても廃液中に存在するナトリウム化合物のため
に大量の各種形成材が必要となり、最終処分体の容積が
著しく増大する大きな欠点があった。
In any case, a large amount of various forming materials was required due to the sodium compound present in the waste liquid, and there was a big drawback that the volume of the final disposal body remarkably increased.

更に高レベル廃液をガラス固化してしまうと、廃液中に
含まれている有用元素の分離回収が困難になる問題もあ
る。
Further, if the high-level waste liquid is vitrified, it is difficult to separate and collect useful elements contained in the waste liquid.

本発明の目的は、上記のような従来技術の欠点を解消
し、放射性廃液を加熱し続けるという確実で単純なプロ
セスにより廃液中のナトリウム化合物を分解・気化して
除去し、最終処分体の容積を著しく小さくして処理処分
コストの大幅な削減を図ることができる放射性廃棄物の
処理方法を提供することにある。
The object of the present invention is to eliminate the drawbacks of the prior art as described above, decompose and vaporize and remove the sodium compound in the waste liquid by a reliable and simple process of continuously heating the radioactive waste liquid, and remove the volume of the final disposal body. It is an object of the present invention to provide a method for treating radioactive waste that can significantly reduce the treatment cost and the disposal cost.

[問題点を解決するための手段] 上記のような目的を達成することのできる本発明は、ナ
トリウム化合物を含む放射性廃液を加熱蒸発させて乾燥
体にし、更に加熱を続けて含まれているナトリウム化合
物を分解・気化して分離除去し、放射性固体残渣を得る
ように構成した放射性廃液の処理方法である。
[Means for Solving Problems] In the present invention capable of achieving the above-mentioned object, the radioactive waste liquid containing a sodium compound is heated and evaporated to a dry body, and the sodium contained therein is further heated. It is a method for treating radioactive waste liquid, which is configured to decompose and vaporize a compound to separate and remove it to obtain a radioactive solid residue.

本発明は高レベル廃液の処理のみならず、中低レベル廃
液の処理など、各種ナトリウム化合物を含む廃液処理に
適用できる。
INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be applied not only to the treatment of high-level waste liquid, but also to the treatment of waste liquid containing various sodium compounds such as the treatment of medium-low level waste liquid.

[作用] 放射性廃液は加熱によってその液体成分が蒸発し乾燥体
になる。そして更に加熱し続けることによって含まれて
いた各種ナトリウム化合物が分解・気化して分離除去さ
れ、放射性固体残渣が残留する。これによって処理すべ
き放射性廃棄物量を大幅に減容できることになる。
[Operation] When radioactive waste liquid is heated, its liquid component evaporates and becomes a dried body. Then, by continuing heating further, various sodium compounds contained therein are decomposed and vaporized, separated and removed, and a radioactive solid residue remains. This will significantly reduce the amount of radioactive waste to be treated.

例えば高レベル廃液の場合には、放射性固体残渣は核分
裂生成物、アクチニド、腐食生成物等よりなり、主とし
て酸化物の状態となっているから特にガラス固化しなく
てもよい。従って有用元素の回収も容易に行えるし、そ
のままで将来の有用元素回収のための一時貯蔵も可能と
なる。
For example, in the case of high-level liquid waste, the radioactive solid residue is mainly composed of fission products, actinides, corrosion products, etc., and is mainly in an oxide state, so that it does not need to be vitrified. Therefore, the useful element can be easily recovered, and as it is, it can be temporarily stored for recovering the useful element in the future.

また中低レベル廃液等の場合にアスファルト固化やプラ
スチック固化を行う場合も安全に作業することができ
る。
In addition, it is possible to work safely when solidifying asphalt or plastic in the case of medium- and low-level waste liquid.

[実施例] 第1図は本発明方法を実施するための最も単純な装置構
成を示す説明図である。共振型マイクロ波加熱器本体1
0の下部には放射性廃液12を収容するルツボ14がフ
ラジ16によって取り付けられている。放射性廃液12
は、ルツボ14を取り付ける前に予め充填しておくか、
もしくは上部の注入管18から連続的もしくはバッチ的
に供給される。
[Embodiment] FIG. 1 is an explanatory view showing the simplest apparatus configuration for carrying out the method of the present invention. Resonance type microwave heater body 1
A crucible 14 for accommodating the radioactive waste liquid 12 is attached to the lower part of 0 by means of a flange 16. Radioactive waste liquid 12
Should be filled in advance before attaching the crucible 14, or
Alternatively, it is supplied continuously or batchwise from the upper injection pipe 18.

加熱に用いるマイクロ波はマイクロ波導波管取り付け口
20から供給され、共振型マイクロ波加熱器で共振して
放射性廃液12を集中加熱する。これによって液体成分
が蒸発して乾燥体となる。マイクロ波加熱を更に続行す
ると、廃液中に含まれていたナトリウム化合物は分解・
気化し排気口22を経てオフガス処理系に送られる。こ
のようにしてマイクロ波加熱により分解・気化しない放
射性固定残渣24がルツボ14の底部に残留する。
The microwave used for heating is supplied from the microwave waveguide attachment port 20 and resonates with the resonance type microwave heater to intensively heat the radioactive waste liquid 12. As a result, the liquid component evaporates and becomes a dried body. If microwave heating is further continued, the sodium compounds contained in the waste liquid will decompose and
It is vaporized and sent to the off-gas processing system through the exhaust port 22. In this way, the radioactive fixed residue 24 that is not decomposed and vaporized by microwave heating remains at the bottom of the crucible 14.

この放射性固体残渣24は主として高沸点の成分よりな
る物質であり、ナトリウム化合物が除去されたため大幅
に減容される。
The radioactive solid residue 24 is a substance mainly composed of a high-boiling point component, and its volume is greatly reduced because the sodium compound is removed.

例えば高レベル廃液に含まれる固形分中の酸化ナトリウ
ム量は約40%である。従って上記のようにナトリウム
分を除去すれば高レベル廃液に起因する放射性固体廃棄
物量は約60%に減少する。更に従来、高レベル廃液を
ガラス固化する場合に高レベル廃液固形分約25%(酸
化ナトリウムを含む)に対してガラス形成材約75%の
割合でガラス溶融固化していた。ここでガラス形成材が
多い理由は、ナトリウムを安定なガラスに作るためであ
る。従って本発明のように高レベル廃液中からナトリウ
ムを除去できると、放射性固体残渣は主として酸化物の
形となり、ナトリウムを安定に固化するためにガラス固
化しなくてもよくなり、高レベル廃棄物固化体発生量の
大幅な減容(約1/7程度)が見込める。
For example, the amount of sodium oxide in the solid content contained in the high-level waste liquid is about 40%. Therefore, if the sodium content is removed as described above, the amount of radioactive solid waste resulting from the high level waste liquid is reduced to about 60%. Further, conventionally, when the high-level waste liquid is vitrified, the high-level waste liquid has a solid content of about 25% (including sodium oxide) and the glass forming material is about 75%. The reason why there are many glass forming materials here is to make sodium into stable glass. Therefore, if sodium can be removed from the high-level waste liquid as in the present invention, the radioactive solid residue is mainly in the form of oxide, and it is not necessary to vitrify the sodium in order to solidify it stably. A large volume reduction (about 1/7) can be expected.

このように本発明方法で得られた放射性固体残渣は、こ
のままか若しくは発生する熱の除去処理等の安定化処理
を行ってから処分することもできるし、また従来、有用
元素を回収するための一次貯蔵にも適している。
As described above, the radioactive solid residue obtained by the method of the present invention can be disposed of as it is or after being subjected to stabilization treatment such as removal treatment of heat generated, or conventionally, to recover useful elements. Also suitable for primary storage.

実際に高放射性模擬廃液を使って加熱実験した結果によ
れば、固形分76.54g/を含む模擬廃液1をマ
イクロ波2kWで1時間加熱したところ、約21gの加
熱残留物を得ることができる。このことはナトリウム化
合物と低沸点の模擬放射性各種が除去されたことを示し
ており、本発明方法が有効なことが判る。
According to the result of the heating experiment using the highly radioactive simulated waste liquid, when the simulated waste liquid 1 containing the solid content of 76.54 g / was heated with the microwave of 2 kW for 1 hour, about 21 g of the heating residue could be obtained. . This indicates that the sodium compound and various simulated radioactive substances having a low boiling point were removed, which shows that the method of the present invention is effective.

なお加熱により気化するような低沸点の放射性核種(例
えばセシウム等)はオフガス処理系で回収され別途処理
されることになる。
Low-boiling radioactive nuclides (eg, cesium) that vaporize by heating are collected in an off-gas treatment system and separately treated.

第2図は本発明方法を実施するのに好適な他の処理装置
を示す説明図である。硝酸ナトリウムを含む放射性廃液
30は貯槽32に蓄えられ、スクリューフィーダ式マイ
クロ波脱硝装置34に注入管36を経て供給される。供
給された放射性廃液30は、マイクロ波導波管38から
入ってくるマイクロ波により加熱され脱硝体となる。即
ち加熱することにより硝酸ナトリウムは380℃で分解
して酸素を放出して亜硝酸ナトリムになり、更に加熱を
続けると750℃以上で過酸化ナトリウムに、次いで酸
化ナトリウムになる。被加熱対象物はスクリュー40に
より撹拌混合されながら移送される。分解生成した排ガ
スは排気口42から排出されオフガス処理系へ送られ
る。
FIG. 2 is an explanatory view showing another processing apparatus suitable for carrying out the method of the present invention. The radioactive waste liquid 30 containing sodium nitrate is stored in a storage tank 32 and supplied to a screw feeder type microwave denitration device 34 via an injection pipe 36. The supplied radioactive waste liquid 30 is heated by the microwaves entering from the microwave waveguide 38 and becomes a denitration body. That is, by heating, sodium nitrate decomposes at 380 ° C. and releases oxygen to become sodium nitrite, and when heating is continued, it becomes sodium peroxide at 750 ° C. or higher and then sodium oxide. The object to be heated is transferred while being stirred and mixed by the screw 40. The exhaust gas generated by decomposition is discharged from the exhaust port 42 and sent to the off-gas processing system.

過酸化ナトリウムや酸化ナトリウムを含む被加熱対象物
は脱硝体抜き出し口44から抜き出され、酸化ナトリウ
ム分解装置46に送られる。この酸化ナトリウム分解装
置46は共振型マイクロ波加熱器からなり、フランジ5
2によってルツボ50がその下部に取り付けられた構造
である。分解に用いるマイクロ波エネルギーはマイクロ
波導波管取り付け口54から供給され、酸化ナトリウム
や過酸化ナトリウムおよびナトリウムを含む被加熱対象
物を加熱する。例えば酸化ナトリウムは400℃以上で
過酸化ナトリウムのナトリウムに分解され、ナトリウム
は沸点877.5℃、気化熱1100cal/g で気化す
る。放射性固体残渣58はルツボ50内に残留する。気
化した物質は排気口60を経て排出され、外部のオフガ
ス処理系で処理される。
The object to be heated containing sodium peroxide or sodium oxide is extracted from the denitration body extraction port 44 and sent to the sodium oxide decomposition device 46. The sodium oxide decomposing device 46 is composed of a resonance type microwave heater and is provided with a flange 5
The crucible 50 is attached to the lower part by the structure 2. The microwave energy used for decomposition is supplied from the microwave waveguide attachment port 54 to heat the object to be heated containing sodium oxide, sodium peroxide and sodium. For example, sodium oxide is decomposed into sodium peroxide at 400 ° C. or higher, and sodium vaporizes at a boiling point of 877.5 ° C. and a heat of vaporization of 1100 cal / g. The radioactive solid residue 58 remains in the crucible 50. The vaporized substance is discharged through the exhaust port 60 and processed by an external off-gas processing system.

以上本発明の好ましい実施例について詳述したが、本発
明はこのような構成のみに限定されるものでないことは
無論である。加熱方法については特に制限はない。しか
し本実施例のようにマイクロ波を利用して加熱すると、
ナトリウム化合物が内部から加熱されるためルツボの内
面にナトリウム化合物の層ができ、それが保温機能を果
たし、分解・気化を容易に実施できるし、またルツボの
耐熱性の問題も特に生じない等の利点がある。
Although the preferred embodiments of the present invention have been described above in detail, it goes without saying that the present invention is not limited to such a configuration. The heating method is not particularly limited. However, if heating is performed using microwaves as in this embodiment,
Since the sodium compound is heated from the inside, a layer of the sodium compound is formed on the inner surface of the crucible, which serves as a heat retaining function, can easily decompose and vaporize, and does not cause a problem of heat resistance of the crucible. There are advantages.

中低レベル廃液に含まれる固化体は放射性物質よりも塩
が多く含まれている。このため従来技術では塩の含有量
の4〜5倍のアスファルトで混合し固化体を作ってい
た。ところが本発明のようなプロセスで塩を除去するこ
とができるから、アスファルト固化体の発生量も大幅に
減少する。
The solidified substances contained in the medium- and low-level waste liquids contain more salt than radioactive substances. For this reason, in the prior art, a solidified body was prepared by mixing with asphalt having a salt content of 4 to 5 times. However, since the salt can be removed by the process of the present invention, the amount of the asphalt solidified product is significantly reduced.

なお、本発明は硝酸ナトリウムを含む廃液処理の他、硫
酸ナトリウムや水酸化ナトリウム等を含む廃液処理にも
十分適用可能である。
The present invention is sufficiently applicable not only to the treatment of waste liquid containing sodium nitrate, but also to the treatment of waste liquid containing sodium sulfate, sodium hydroxide or the like.

また廃液中に含まれている放射性物質をなるべく放射性
固体として残留させるためには、水酸化鉄や酸化鉄のよ
うに放射性核種と結合吸着する物質を加えて処理するこ
とも有効である。
Further, in order to allow the radioactive substance contained in the waste liquid to remain as a radioactive solid as much as possible, it is also effective to add a substance such as iron hydroxide or iron oxide capable of binding and adsorbing a radionuclide to the treatment.

[発明の効果] 本発明は上記のように加熱によりナトリウム化合物を分
解除去して放射性固体残渣を得る処理方法であるから、
加熱という確実で単純なプロセスのみで固体廃棄物発生
量の大幅な減容を実現できる優れた効果がある。
EFFECTS OF THE INVENTION The present invention is a treatment method for decomposing and removing a sodium compound by heating to obtain a radioactive solid residue as described above,
There is an excellent effect that the solid waste generation amount can be greatly reduced only by a reliable and simple process of heating.

例えば本発明方法で高レベル廃液を処理した場合には、
ナトリウムを除去した残渣は主として酸化物となり特に
ガラス固化しなくてもよく、そのため更に廃棄物発生量
が少なくなるし、前記残渣から含有されている有用元素
を回収することも容易に行える。
For example, when a high level waste liquid is treated by the method of the present invention,
The residue from which sodium has been removed mainly becomes an oxide and does not have to be vitrified, so that the amount of waste generated is further reduced, and the useful element contained can be easily recovered from the residue.

また各種形成材を加えて固化処理する場合でも、本発明
によってナトリウム分が除去されたために形成材の混合
量を少なくでき、全体として大幅な最終廃棄物の減容化
を達成できる。
In addition, even when various forming materials are added and solidified, the amount of the forming materials mixed can be reduced because the sodium content is removed by the present invention, and the volume of the final waste can be greatly reduced as a whole.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

第1図は本発明方法を実施するための加熱処理装置の一
例を示す説明図、第2図は本発明方法を実施するための
他の処理装置を示す説明図である。 10……共振型マイクロ波加熱器本体、12……放射性
廃液、14……ルツボ、16……フランジ、18……注
入管、20……マイクロ波導波管取り付け口、22……
排気口、24……放射性固体残渣。
FIG. 1 is an explanatory view showing an example of a heat treatment apparatus for carrying out the method of the present invention, and FIG. 2 is an explanatory view showing another processing apparatus for carrying out the method of the present invention. 10 ... Resonance type microwave heater main body, 12 ... Radioactive waste liquid, 14 ... Crucible, 16 ... Flange, 18 ... Injection tube, 20 ... Microwave waveguide mounting port, 22 ...
Exhaust port, 24 ... Radioactive solid residue.

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】ナトリウム化合物を含む放射性廃液を加熱
蒸発させて乾燥体にし、更に加熱を続けて含まれている
ナトリウム化合物を分解・気化して分離除去し、放射性
固体残渣を得ることを特徴とする放射性廃液の処理方
法。
1. A radioactive waste liquid containing a sodium compound is heated and evaporated to form a dried body, and further heating is continued to decompose and vaporize the contained sodium compound to separate and remove to obtain a radioactive solid residue. Radioactive waste liquid treatment method.
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