JPH0641982B2 - 気体中のトリチウム放射能測定装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はトリチウム放射能測定装置、特に気体中（蒸気
を含む）のトリチウムガス成分の放射能濃度を測定する
改良された気体中のトリチウム放射能測定装置に関す
る。

［従来技術］ トリチウム（３重水素）は、一般に原子核変換によって
発生し、水や水素のトレーサとして広く用いられてお
り、近年、特に核融合研究、重水炉の運転、核燃料再処
理等において多く取り扱われている。このトリチウムに
おいては、放射能汚染を防止して安全を確保するためそ
の取扱いに十分な注意を必要とし、このために、トリチ
ウム放射能の確実、実用、経済性のある測定が必要とさ
れ、更に前述した各装置での最適制御あるいはプロセス
制御を行うためにも、このようなトリチウム測定が必要
とされていた。

そこで、作業環境等における空気中許容濃度に着目した
場合、ＩＣＲＰ（国際放射線防護委員会）勧告では、ト
リチウムの成分、すなわち、トリチウム水蒸気成分（Ｈ
ＴＯ、Ｔ_２Ｏ）とトリチウムガス成分（ＨＴ、Ｔ２）と
に分け、それぞれの許容濃度が示されている。一方、現
行の我が国の法律（放射性同位元素等による放射線障害
の防止に関する法律）では、ＩＣＲＰ勧告に基づいてい
るが、許容濃度の低い水蒸気の形態で規定し、ガス状の
ものも水蒸気との総和の濃度で規定値を超えないような
苛酷な状態で安全を期している。

しかし、今後はその取扱量が増加することが予想される
ことから、より実態に合いかつ安全が確保できる規定に
することが望ましい。そのためには、気液成分ごとの分
離測定と連続実時間測定を容易に行う手法の確立が待た
れる。また、トリチウム低エネルギβ線を放出し、その
エネルギは最大0.0186ＭｅＶであるため空気中でも最大
飛程が僅か５mm程度であることから、通常の入射窓を有
する検出器では、入射窓にてβ線が吸収され検出器内に
到達しないため計測が困難である。

従って、トリチウム放射能検出装置は限られ、現状装置
としては直接トリチウムを検出器内へ取り込んで測定す
る電離箱、液体シンチレーシヨンカウンタ、比例計数管
等があるが、それらだけでは水蒸気あるいはガス成分ご
とに分離測定を実時間で行うことに難がある。

以上にもかかわらず、気体中に含まれるトリチウムをト
リチウム水蒸気成分（ＨＴＯ、Ｔ_２Ｏ）とトリチウムガ
ス成分（ＨＴ、Ｔ_２）にそれぞれ分離測定する必要に迫
られている。そして、現状ではトリチウム水蒸気成分は
そのまま捕集し、トリチウムガス成分については水蒸気
に変換して捕集することにより放射能測定が行われてい
る。

すなわち、トリチウム水蒸気成分の捕集はモレキュラシ
ーブ、シリカゲル等の乾燥剤やエチレングリコール等を
用いたバブラに被測定気体を流通させて行う。一方、ト
リチウムガス成分の捕集は、水蒸気が残らない状態にし
た後に、加熱した白金パラジウムや酸化銅の表面に流通
させることによりトリチウムガスを酸化させ水蒸気に変
換して行われ、この水蒸気は前述したトリチウム水蒸気
成分の場合と同様にして捕集される。

従って、この捕集には多大な時間がかかり、短い場合で
も３０分、長い場合では２週間から１カ月にも及び、実
時間の放射能測定ができないという欠点があるほか、測
定までの各種処理が複雑である等の問題が生じていた。

これらの問題を解決する１つの装置としてナフィヨン膜
等を用いた膜分離法が最近開発されているが、これは気
体中のトリチウムのうちトリチウム水蒸気成分を溶解、
透過、蒸発により膜の一面から地面へ透過分離させてト
リチウム濃度を測定するものが挙げられる。すなわち、
ナフィヨン膜はトリチウム水蒸気成分を選択的に透過さ
せるものであり、この透過したトリチウム水蒸気成分は
パージガス等へ蒸発混入された後に、電離箱へ通気させ
ることにより気体中のトリチウム水蒸気濃度を測定する
ことができる。

しかしながら、この装置をトリチウムガス成分の放射能
測定にも適用する場合には、前述した捕集法と同様に酸
化銅等の触媒を用いて気体水素を水に変換した後に膜分
離を適用することになり、被測定トリチウムガスの酸化
水とトリチウム水蒸気成分とを区別する必要が生じ、測
定前に気体中の水蒸気を完全に除去しておかなければな
らないという欠点を有している。

すなわち、この気体中のトリチウム水蒸気成分を乾燥剤
等で十分に捕集するとすれば、吸水した乾燥剤は放射性
廃棄物となるものであり、その量は以下に具体的な数値
として説明できる。

放射能汚染に関する法規に定められるトリチウム最大許
容空気中濃度は８時間の平均で５×１０⁶μＣｉ／cm³で
あるが、例えば最大許容濃度の水蒸気を含む空気を１０
／minの流速で２４時間乾燥剤に通気して水蒸気を捕
集したとすれば、１０⁴cm³／分×６０分×２４時間×５
×１０^-6μＣｉ／cm³＝７２μＣｉとなり、大量な放射
能をもつトリチウム水によって乾燥剤が汚染されること
になる。従って、この乾燥剤は放射性廃棄物としての処
理を行わなければならないという問題があった。

［発明の目的］ 本発明は前記従来の課題に鑑みなされたものであり、そ
の目的は、トリチウムガスを液体として濃縮することな
しに気体状態で測定することができる改良された気体中
のトリチウム放射能濃度測定装置を提供することにあ
る。また、トリチウムガスを分離したと同時に測定を行
う気体中のトリチウム放射能測定装置を提供することに
ある。

［発明の構成］ トリチウムガスを他の蒸気又は気体から分離する細孔性
固体から成る内管と、前記内管の外周囲に前記内管を囲
んで設けられた外管と、前記内管に挿通された一方側電
極と、前記内管の側壁に設けられ、前記一方側電極との
間に電圧が印加される他方側電極と、を含み、前記内管
と外管との間の空間には、被測定気体が導入され、前記
内管の中には、計数ガスが導入され、前記被測定気体中
のトリチウムガスが前記細孔性固体によって、前記内管
に分離抽出されることを特徴とする。

［実施例］ 以下、図面に基づいて本発明の好適な実施例を説明す
る。

本発明において特徴的なことは、細孔性固体からなる薄
壁を用いてトリチウムガスを選択的に分離して直ちに測
定することであり、この細孔性固体は、例えば、磁器、
ガラス、金属白金、樹脂等を材料とするこことができ、
本実施例においては、バイコールガラス（商標）を細孔
性薄壁として形成したものを使用する。

最初に細孔性固体によってトリチウムガスが分離される
様子を第１図、第２図に基づいて説明する。

第１図には、本発明に関連する原理を説明するための実
験装置が示され、内径５mmφ（外径７mmφ）で長さ100m
mの細孔性薄壁管であるバイコールガラス管１０の一端
にはＳｉゴム栓１２によって閉栓され、他端にはバイコ
ールガラス管内を減圧するため真空ポンプが水銀マノメ
ータとともに接続されている。

また、該バイコールガラス管１０を軸としてこれを包む
ように内径１８mmφ（外径２０mmφ）、長さ８０mmのパ
イレックス管１４が設けられ、両端はリング状Ｓｉゴム
栓１６で図に示されるように気密状態に閉栓固定されて
いる。該パイレックス管１４には導入口と排気口が設け
られ、被測定気体は１気圧でパイレックス管１４に導入
されている。

以上説明した実験装置で１０分間通気し、バイコールガ
ラス１０の気体を真空ポンプで引いて排気しながらマノ
メータ法より被測定気体の各気体の透過性を求めると、
第２図に示されるような結果となり、水素（トリチウ
ム）ガスの透過性は空気、メタンガスに比して約３倍高
いことが理解され、更にラドン（Ｒｎ）、トロン（Ｔ
ｎ）等の重元素気体と比較すれば問題なく水素（トリチ
ウム）ガスが分離されることが理解される。

なお、このようなバイコールガラス中の水素（トリチウ
ム）ガスの透過速度はその水素（トリチウム）ガスの濃
度に比例する。また、水素（トリチウム）分子と他の各
種ガス分子とでは大きさ及び形状が異なるのでバイコー
ルガラスの細孔（直径約６０Å）を通過する際の拡散速
度に差が生じ、拡散速度の大きい水素（トリチウム）分
子の方が透過性が大となる。

更に、トリチウム水蒸気成分についてはその性状から定
まる粒子の大きさが分離レベルの大きさより極めて大き
いので、トリチウムガスと容易に分離できることは言う
までもない。

次に、第３図には上記バイコールガラス管１０によって
分離されたトリチウムガスを２πガスフローカウンタの
測定系へ導入した装置が示され、被測定気体からトリチ
ウムガスを分離する装置は前述した実験装置（第１図）
と同じ装置を使用している。

この場合、被測定気体はバイコールガラス管１０に760m
mＨｇで封入するものとし、パスレックス管１４の導入
口にはガスボンベ１８から計数ガス（メタンガス）が供
給されている。従って、バイコールガラス管１０から分
離されたトリチウムは計数ガスとともに２πガスフロー
カウンタ２０内に導入され、放射能の検出が行われる。

上記測定の結果は第４図に示されるように、計数ガスを
密封状態とした場合には、計数開始からトリチウム濃度
は増加し開始から約５０分で飽和する。

一方、計数ガスを流通状態とした場合には約５分でピー
クに達し、その後は図に示されるように時間経過ととも
に徐々に減少しており、７０分後においてはピーク値の
５％程度の計数となる。これはバイコールガラス管１０
内のトリチウムガスの希薄化によるものであり、第４図
の計数率特性からバイコールガラス管１０に封入された
トリチウムガスの大部分は時間とともに透過することが
理解される。

以上説明したように、本発明によれば、被測定気体を細
孔性固体に通気させることにより、トリチウムガスの分
離を効率良く行うことができ、本発明において、このよ
うな細孔性固体の特性を利用して従来にない正確かつ迅
速な気体中のトリチウム放射能測定を可能とするもので
ある。

第５図には、本発明の好適な実施例が示されている。

実施例の装置は、内外管から成る円筒型ガスフローカウ
ンタであり、図に示されるように、内管は薄壁のバイコ
ールガラス管２１で形成されており、放射能測定のため
の計数ガスは導入口２２から導入され、排気口２４から
排気されている。また、該円筒型バイコールガラス管２
１の内側は、銀メッキ等で陰極に形成され、該軸中心に
は陽極が設けられている。一方、外管は被測定気体流通
管２６として設けられており、被測定気体は導入口２８
から流入しバイコールガラス管の薄壁に沿って流通した
後に排気口３０から排気される。

従って、被測定気体中のトリチウムガスはバイコールガ
ラス管１２の細孔を透過するので計数部３２に選択的に
分離され、計数ガスを導入口２２から流通させれば、ト
リチウムβ線によって生じた電離電荷が電気的に計測さ
れ、トリチウムガス中のトリチウム放射能測定が実時間
で行われる。更に詳説すれば、まず被測定気体流通管２
６にトリチウムガスを含む被測定気体を流通させると、
被測定気体流通管２６の内側のバイコールガラス管２１
の細孔によって、トリチウムガスがバイコールガラス管
２１内の計数部３２に分離抽出される。一方、計数部３
２には、計数ガスが導入されている。また、バイコール
ガラス管２１に挿通された陽極と、バイコールガラス管
２１の側壁に設けられた陰極との間に電圧が印加されて
いる。従って、計数部３２において、トリチウムからβ
線が放出されると、このβ線が計数ガスを電離させ、こ
れが陽極で検出される。

第６図には、該装置において、被測定気体を密封状態に
して測定した結果が示され、計数ガスの流速によって計
数特性が変化しており、流速が小さい方（０．４バブル
／sec）が流速が大きい方（３バブル／sec）よりも計数
が高いことが理解され、また逆に計数率のピーク時間は
流速が大きい方が速く現われることが理解される。従っ
て、これらの計数特性から目的に応じた測定条件を選択
することも可能となる。

次に、参考例として他の装置例について述べる。第７図
の装置は、シンチレーションカウンタの改良であり、シ
ンチレータがトリチウムガス分離管（バイコールガラス
管３４とパイレックス管３６）と一体となっている装置
［第７図（ａ）］と別体となっている装置［第７図
（ｂ）］がある。そして、該一体型の装置におけるトリ
チウムガス分離管は前記ガスフロー型の装置と同様に２
重構造に形成されており、内管は薄壁のバイコールガラ
ス管３４で形成され、一方、外管であるパイレックス管
３６内壁の所望部分には、シンチレータ３８が貼設され
ている。

また、第７図（ｂ）で示される別体型の装置のトリチウ
ムガス分離管は一体型の装置と同様に形成されている
が、該装置においてはシンチレータ４２がパイレックス
管３６の出口４０近傍に設けられている。

シンチレータ型測定器は以上のような構成からなり、ト
リチウムガスは被測定気体をバイコールガラス管３４に
流通するこによりパイレックス管３６に分離されるが、
実施例においては、パイレックス管３６内の圧力を下げ
るように真空ポンプで被測定ガスを引いているので効率
良くトリチウムガスをシンチレータに導くことができ
る。

このようにして、分離されたトリチウムガスのトリチウ
ムβ線はシンチレータ３８，４２において光に変換さ
れ、図に示されていない光電子増倍管によって電気的パ
ルスとして計測されるのでトリチウム放射能が測定でき
る。また、前述した被測定気体の流通方向を逆にして被
測定気体をパイレックス管３６内に流通させ、バイコー
ルガラス管３４内にトリチウムガスを導入して測定を行
うこともできる。

次に、他の参考例を図８に示す。

本実施例は、被測定気体中のトリチウムガスを前述した
装置に比較して効率良く他の気体と分離して取り出すこ
とを特徴とするものであり、そのために、中空のバイコ
ールガラス管を極めて細くして複数本のバイコール細管
束４４がパイレックス管４６内に第８図（ａ）に示され
るように設けられている。また、螺旋状に形成した中空
のバイコールガラス細管４８が螺旋状のパイレックス管
５０内に第８図（ｂ）に示されるように同軸に設けられ
ている。

従って、他の参考例によれば、バイコールガラス薄壁面
積の被測定気体の体積に対する比率が前述した先の参考
例より増加することとなり、トリチウムガス分離効率を
高めることができる効果を有する。

また、他の参考例においては、被測定気体をバイコール
ガラス細管４４、螺旋状バイコールガラス細管４８に流
入してパイレックス管４６、５０側にトリチウムガスを
分離させているが、これとは逆にパイレックス管４６，
５０に被測定ガスを流入してバイコール細管内にトリチ
ウムガスを分離させることもでき、この分離されたトリ
チウムガスは計数ガスと混合され、上述の実施例同様、
電極間に電圧を印加することにより一方の電極で電気的
に測定される。

更に、シンチレータを用いた測定系で測定する場合は、
パイレックス管４６内壁にシンチレータを貼設しても良
く、またパイレックス管４６出口の近傍に設けることも
可能である。

このようにして、前述した実施例で示した細孔性固体に
よって、トリチウムガスの分離が有効に行えるが、更に
分離効率を高めるために細孔性固体自体の温度を調整す
ることが好適である。すなわち、気体中の水蒸気成分が
細孔内で凝縮して細孔を塞ぎ、トリチウムガスの透過を
妨げる現象が起こる。従って、細孔性固体を例えば８０
℃程度に加熱することにより、細孔内での毛管凝縮を防
ぎ、細孔を塞ぐことなくトリチウムガスを効率良く分離
させることができる。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明によれば、トリチウムガス
を選択的に分離させる細孔性固体からなる薄壁管を設け
ているので、気体中の各種蒸気あるいは気体からトリチ
ウムガスを分離することができ、また本発明は、分離と
同時に測定を行う複合型のトリチウム放射能測定装置で
あるので、多くの手間を必要とした従来装置に比べて経
済性を有するとともに省力化を図ることが可能となる。
更に、実時間測定の精度も向上する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に関連する原理を説明する原理図、 第２図は各種気体のバイコールガラス透過性を示す説明
図、 第３図は分離したトリチウムガスの測定を示す説明図、 第４図はトリチウムガスのバイコールガラス透過性を示
す説明図、 第５図は本発明に係る好適な実施例を示す説明図、 第６図は実施例で測定したトリチウムガスのバイコール
ガラス透過性を示す説明図、 第７図は本発明の参考例を示す説明図、 第８図は本発明の他の参考例を示す説明図である。 １０……バイコールガラス管 １４……パイレックス管 ２０……２πガスフローカウンタ ２１……バイコールガラス管 ２６……被測定気体流通管 ３２……計数部 ３４……バイコールガラス管 ３６……パイレックス管 ３８，４２……シンチレータ ４４……バイコールガラス細管束 ４６……パイレックス管 ４８……螺旋状バイコールガラス細管 ５０……パイレックス管。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】トリチウムガスを他の蒸気又は気体から分
   離する細孔性固体から成る内管と、 前記内管の外周囲に前記内管を囲んで設けられた外管
   と、 前記内管に挿通された一方側電極と、 前記内管の側壁に設けられ、前記一方側電極との間に電
   圧が印加される他方側電極と、 を含み、 前記内管と外管との間の空間には、被測定気体が導入さ
   れ、 前記内管の中には、計数ガスが導入され、 前記被測定気体中のトリチウムガスが前記細孔性固体に
   よって、前記内管に分離抽出されることを特徴とする気
   体中のトリチウム放射能測定装置。