JP2005134244A

JP2005134244A - トリチウムモニタ

Info

Publication number: JP2005134244A
Application number: JP2003370845A
Authority: JP
Inventors: Kenichi Mogi; 健一茂木; Shoichi Nakanishi; 正一中西
Original assignee: Mitsubishi Electric Corp
Current assignee: Mitsubishi Electric Corp
Priority date: 2003-10-30
Filing date: 2003-10-30
Publication date: 2005-05-26

Abstract

【課題】電離箱を良好な状態で使用できるようにすることで、液体シンチレータのような産業廃棄物を発生させることなく、環境にやさしく安価で安定した高感度のトリチウムモニタを得る。
【解決手段】トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを連続測定するトリチウムモニタにおいて、サンプルガス中の水蒸気を酸素と水素に分解して酸素をサンプルガスに戻すとともに水素を抽出分離する水素分離装置４と、前記分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器５と、を備えた。
【選択図】図１

Description

本発明は、原子力炉施設、放射性同位元素使用施設、放射線発生装置使用施設等から放出されるガス状廃棄物中のトリチウムを、高感度で連続測定するトリチウムモニタに関するものである。

従来のこの種の装置は、トリチウムサンプラと測定装置を融合させ、トリチウム測定の自動化を図ったものとして提供されており、サンプルガス中の水蒸気を冷却凝縮して水の形でトリチウムを採取し、採取した水をプラスチックシンチレータまたは液体シンチレータと直接接触させることによりトリチウムのβ線とシンチレータが反応した蛍光を検出し、それに基づく信号パルスを計数するものである。

特開平８−７５８６３号公報

従来の方法あるいは装置では、採取した水に自然界に存在する放射性同位元素が混入してしまうため、トリチウムが放出する放射線よりもエネルギーが高い放射線を数多く測定することになり、その結果、目的のトリチウム測定に多大な影響を与える。したがって、自然界に存在する放射性同位元素を確実に除去することが課題である。
また、トリチウムが放出する放射線は最大値で１８.６ｋｅＶという非常に低いエネルギーのβ線であるため、トリチウムを高感度で連続して測定するには採取した水を液体シンチレータに混ぜて、トリチウムのβ線が液体シンチレータと反応して発する蛍光を検出することによりトリチウムを測定するが、液体シンチレータ使用に伴い多量の産業廃棄物が発生する問題がある。また、液体シンチレータは粘性が高いため水と混合させる装置が大規模で価格が高いという問題がある。
また、産業廃棄物対策と価格対策として通気式放射線検出器に電離箱を使用した場合、電離箱は湿度特性が顕著であるため、トリチウムを水蒸気の形態から乾燥ガスの形態へ変換する方法と、感度を上げるための濃縮が課題である。
また、産業廃棄物対策と価格対策として通気式放射線検出器にプラスチックシンチレータを使用した場合、トリチウムが唯一放出するβ線のエネルギーが微弱のため、光電子増倍管固有のノイズパルスを波高弁別で識別除去する時に信号パルスの取りこぼしが多くなり、光電子増倍管ノイズパルスと信号パルスの識別方法が課題である。
また、トリチウムを水蒸気の形態から水素ガスに分解・分離する水素分離装置に水滴が付着することによる装置の故障を防止すること、更に、装置の軽量化が課題である。

本発明では、電離箱を良好な状態で使用できるようにすることで、液体シンチレータのような産業廃棄物を発生させることなく、環境にやさしく安価で安定した高感度のトリチウムモニタを得ることを目的とする。

本発明は、トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを連続測定するトリチウムモニタにおいて、サンプルガス中の水蒸気を酸素と水素に分解して酸素をサンプルガスに戻すとともに水素を抽出分離する水素分離装置と、前記分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器と、を備えたことを特徴とするトリチウムモニタにある。

本発明は、電離箱が良好な状態で使用できるようになった結果、液体シンチレータのような産業廃棄物を発生させることのない環境にやさしく安価で指示の安定した高感度のトリチウムモニタを提供できる。

実施の形態１．
図１は本発明の実施の形態１に係わるトリチウムモニタの構成例を示すブロック図である。図１において、吸気ノズル１はサンプルガスを取り入れ、吸気弁２はサンプルガスを吸気ノズル１出口で遮断する。フィルタ３はサンプルガスから粒子状物質を除去する。水素分離装置４はサンプルガス中の水蒸気を酸素ガスと水素ガスに分解して水素ガスを抽出分離する。通気式放射線検出器５は抽出分離した水素ガスに含まれるトリチウムの放射線を検出して放射線検出信号を出力する。測定部６は放射線検出信号を入力して工学値に変換するとともに測定値を表示し、警報を出力する。ポンプ７はサンプルガスをサンプリングし、排気ノズル９はサンプルガスを排出し、排気弁８は排気ノズル９の入口でサンプルガスを遮断する。

サンプルガスは、例えば原子力発電所の排気筒からサンプリングされてサンプリング配管(特に図示せず)で移送されて吸気ノズル１から取り込まれ、排気ノズル９からサンプリング配管で戻される。フィルタ３は水素分離装置４とポンプ７を保護するためにサンプルガスから粒子状物質を除去する。

図２は本発明の実施の形態１に係わる水素分離装置４の構成例を示すブロック図で、サンプルガス室４１はサンプルガスを通し、キャリアガス室４２はキャリアガスを通し、水素分離膜４３はサンプルガス室４１とキャリアガス室４２の境界に設けられている。直流電源４４は水素分離膜４３に直流電圧を印加し、過電流保護器４５は過電流に対して水素分離膜４３への直流電圧印加を遮断する。窒素ボンベ４６はキャリアガス室４２にキャリアガスとして窒素ガスを送出し、減圧弁４７は窒素ボンベ４６から供給する窒素ガスの圧力を自動的に調整し、流量自動調整弁４８は供給された窒素ガスの流量を一定に自動調整する。

図３は本発明の実施の形態１に係わる水素分離膜４３の構造例を示す図で、固体高分子電界質膜４３１は陽極４３２と陰極４３３を備える。固体高分子電界質膜４３１はプロトン伝導性を有する厚み２００μｍ程度の機能膜で、陽極４３２と陰極４３３で挟んだ、構造になっており、電極間に直流電圧３Ｖ程度を印加すると水素イオンのみが膜中を移動する。一方、電極の陽極４３２と陰極４３３は、多孔質の触媒作用を有する材料を使用しており、陽極４３２は水蒸気を取り込んでその触媒作用で酸素イオンと水素イオンに分解し、酸素イオンは陽極４３２の表面で酸素ガスになりサンプルガス中に放出される。トリチウムイオンを含む水素イオンは固体高分子電界質膜４３１の内部を電界で移動し、陰極４３３の表面からトリチウムを含む水素ガスとして抽出分離され、キャリアガス室４２に放出される。キャリアガス室４２に放出されたトリチウムを含む水素ガスは、窒素ガスにより通気式放射線検出器５に導入されてトリチウムのβ線が検出される。

図４は本発明の実施の形態１に係わる固体高分子電解質膜４３１の内部を水素イオンが移動するメカニズムを示す図で、固体高分子電解質膜４３１はフッ素系の樹脂を主鎖に持ち、プロトンを付加することができるスルフォニル基ＳＯ_３ ⁻を側鎖に持つ構造になっている。この膜は例えば、デュポン社の商品名ナフィオン^ＴＭ(商標登録)として市販されており、手で触っても害のない電気絶縁性の透明なフィルムであり、容易に入手できる。なお、電極間に加える電圧は、３Ｖ程度と低く万一漏電しても安全である。

水素分離膜４３の除湿能力は膜面積が一定の場合、陽極４３２側のサンプルガス室４１の絶対湿度のみに比例し、次式で与えられる。

Ｄ＝６×１０^２×ρ×Ｓ・・・(１)
但し、Ｄ：水素分離膜の除湿能力(ｇ／ｈ)
ρ：サンプルガスの絶対湿度(ｇ／ｃｍ^３)
Ｓ：水素分離膜の有効面積(ｃｍ^２)

前記(１)式の除湿能力を引き出すためには、サンプルガスの流速を速くして水素分離膜４３に接触するサンプルガスの入れ替えを速くすればよい。また、水素分離膜４３の有効面積を増やすには、サンプルガス室４１とキャリアガス室４２と水素分離膜４３で構成される部位を並列(接する面の面積の総和をより大きくするよう)に設置すればよい。

サンプルガス室４１に対してキャリアガス室４２のトリチウムを濃縮しようとする場合は、前記の除湿能力を良好に維持し、窒素ガスの流量を調節することで可能である。例えば、水素分離膜４３の有効面積が１００ｃｍ^２の場合、窒素ガス流量１Ｌ／ｍｉｎの時にサンプルガス中と窒素ガス中のトリチウムの濃度が同等となり、窒素ガス流量０.１Ｌ／ｍｉｎで１０倍の濃縮となる。この時、サンプルガスの流量は水素分離膜４３の除湿能力にむらを生じないように、１０Ｌ／ｍｉｎ以上、できれば５０Ｌ／ｍｉｎ程度が望ましい。

通気式放射線検出器５としては、市販で入手し易い電離箱を使用できる。電離箱を通過するガスは水蒸気を含まない乾燥されたガスのため、トリチウムを濃縮しても水蒸気の時に問題になったようなリーク電流の問題がなく、良好の条件でトリチウムを検出できる。電離箱の中でトリチウムが崩壊するとβ線が放出されて、その電離作用で窒素ガスがイオン化され、電離箱は、その生成された電子と陽イオンを電極に収集して検出信号電流として検出する。電離箱で検出された検出信号電流(放射線検出信号)は、測定部６に入力されて工学値に変換されて指示値が表示され、指示値が警報設定点を越えている場合は警報が発信される。

以上のように、サンプルガス中の水蒸気を酸素と、トリチウムを含む水素とに分解し、トリチウムを含む水素を分離してトリチウムの放射線を測定することで、例えば自然界の放射性同位元素で、エネルギーの大きいα線及びβ線を放出するラドン・トロンを確実に除去できるため、リチウムの測定感度を高める効果を奏する。また通気式放射線検出器には入手し易い電離箱を使用することにより、液体シンチレータのような産業廃棄物を発生させることなく低価格のトリチウムモニタを提供できる。従って本発明により電離箱が良好な状態で使用できるようになった結果、環境にやさしく安価で指示の安定した高感度のトリチウムモニタを得ることができる。

実施の形態２．
図５は本発明の実施の形態２に係わるトリチウムモニタ中の通気式放射線検出器５の構成例を示すブロック図で、プラスチックシンチレーションファイバー５１１はトリチウムのβ線と反応して蛍光を発し、ファイバー束５１はプラスチックシンチレーションファイバー５１１をキャリアガスにおけるトリチウムの飛程を考慮した間隔で空けて束にして配置したものであり、検出容器５２はファイバー束５１を容器形状の内部に保持してシールし、プラスチックシンチレーションファイバー５１１の隙間にトリチウムを含むキャリアガスを通す。

第１の光電子増倍管５５と第２の光電子増倍管５６は前記蛍光をそれぞれ検知し、第１のライトガイド５３はファイバー束５１の一方の端面と第１の光電子増倍管５５を光学的に結合し、第２のライトガイド５４はファイバー束５１の他方の端面と第２の光電子増倍管５６を光学的に結合する。第１の遮光ケース５７はファイバー束５１の一方の片端部と第１のライトガイド５３と第１の光電子増倍管５５を環境光から遮光し、第２の遮光ケース５８はファイバー束５１の他方の片端部と第２のライトガイド５４と第２の光電子増倍管５６を環境光から遮光する。

同時検出回路５９は第１の光電子増倍管５５と第２の光電子増倍管５６が蛍光を検知した時に出力する検出器信号パルスを入力し、同時に検出器信号パルスが入力した場合にパルスを出力する。同時検出回路５９の出力パルス(放射線検出信号)は測定部６に入力され、それ以降は実施の形態１と同様に動作する。検出器信号パルスと光電子増倍管固有ノイズの同時性は確率的に極めて小さく、同時検出回路５９により光電子増倍管固有のノイズが識別されて除去される。

以上のように、通気式放射線検出器５を束状のプラスチックシンチレーションファイバーで構成したことによりβ線の反応面積を大きくし、かつ、シンチレーションファイバーとβ線が反応した時に発する蛍光をその束の両端で集光して同時計数することにより、光電子増倍管ノイズと信号パルスを良好に識別できるため、トリチウムの測定感度を高める効果を奏する。また、電離箱を用いるよりも安価なトリチウムモニタを提供できる。

実施の形態３．
図６は本発明の実施の形態３に係わるトリチウムモニタの構成例を示すブロック図で、水素分離装置４の上流にサンプルガスを加熱する加熱装置１０がさらに設けられている。加熱装置１０はサンプルガスの温度を５℃程度上昇させて相対湿度を下げ、水素分離装置４の内部で結露が発生するのを防止する。加熱装置１０を設置することにより、水素分離装置４内部の水素分離膜４３に水滴が付着し、局部的に電流が集中して素子が破損するのを防止できる。

実施の形態４．
図７は本発明の実施の形態４に係わるトリチウムモニタ中の水素分離装置の構成例を示すブロック図で、減圧弁４７と流量自動調節弁４８の間に補償用放射線検出器１０がさらに設けられている。補償用放射線検出器１０は、例えばトリチウムを検出する通気式放射線検出器５と同一形状(同一構造)で、トリチウムを含まないキャリアガスを通気し、環境放射線の影響による放射線検出信号を測定部６に入力して工学値に変換する。測定部６で通気式放射線検出器５による測定値から補償用放射線検出器４９による測定値を引き算して正味の測定値を求めることにより、環境放射線の影響を除去できる。また、鉛シールドが不要となり、装置を軽量化できる。

なお、補償用放射線検出器１０は必ずしも水素分離装置４内に設けられる必要はない。

本発明の実施の形態１に係わるトリチウムサンプラの構成例を示すブロック図である。本発明の実施の形態１に係わる水素分離装置の構成例を示すブロック図である。本発明の実施の形態１に係わる水素分離膜の構造例を示す図である。本発明の実施の形態１に係わる固体高分子電解質膜の内部を水素イオンが移動するメカニズムを示す図である。本発明の実施の形態２に係わるトリチウムモニタ中の通気式放射線検出器の構成例を示すブロック図である。本発明の実施の形態３に係わるトリチウムモニタの構成例を示すブロック図である。本発明の実施の形態４に係わるトリチウムモニタ中の水素分離装置の構成例を示すブロック図である。

符号の説明

１吸気ノズル、２吸気弁、３フィルタ、４水素分離装置、５通気式放射線検出器、６測定部、７ポンプ、８排気弁、９排気ノズル、１０加熱装置、４１サンプルガス室、４２キャリアガス室、４３水素分離膜、４４直流電源、４５過電流保護器、４６窒素ボンベ、４７減圧弁、４８流量自動調整弁、４９補償用放射線検出器、５１ファイバー束、５２検出容器、５３第１のライトガイド、５４第２のライトガイド、５５第１の光電子増倍管、５６第２の光電子増倍管、５７第１の遮光ケース、５８第２の遮光ケース、５９同時検出回路、４３１固体高分子電界質膜、４３２陽極、４３３陰極、５１１プラスチックシンチレーションファイバー。

Claims

トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを連続測定するトリチウムモニタにおいて、サンプルガス中の水蒸気を酸素と水素に分解して酸素をサンプルガスに戻すとともに水素を抽出分離する水素分離装置と、前記分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器と、を備えたことを特徴とするトリチウムモニタ。
前記通気式放射線検出器が、プラスチックシンチレーションファイバー束と、トリチウムのβ線がシンチレーションファイバーと反応して発する蛍光を前記プラスチックシンチレーションファイバー束の両端で検出してパルス信号に変換する２本の光電子増倍管と、２本の光電子増倍管の同時検出によりトリチウムによる検出信号と光電子増倍管固有のノイズを識別する同時検出回路と、を含むことを特徴とする請求項１に記載のトリチウムモニタ。
水蒸気を酸素と水素に分解する前の前記サンプルガスを加熱する加熱装置をさらに備えたことを特徴とする請求項１または２に記載のトリチウムモニタ。
トリチウムを含まないキャリアガスを通気して放射線検出を行う環境放射線の影響を補償するための補償用放射線検出器をさらに備え、前記通気式放射線検出器の測定値を補償することを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載のトリチウムモニタ。