JPH05508016A - 断続中性子線を用いたバルク材料の組成の測定装置とその測定方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 断続中性子線を用いたバルク材料 の組成の測定装置とその測定方法 本発明は、バルク材料の各種成分の量を測定するための断続中性子線（Ｐｕｌｓ ｅｄ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｒａｄｉａｔｉｏｎ）を用いた新規な測定装置に関する ０本発明は、また、この含有量を測定し、かつ測定装置を用いるための方法と設 備に関する。

鉱業と無機工業、例えば鉱山とセメント工場では、種々の成分について材料の含 有量を測定し、連続的に抽出されて、例えばセメント製造に供給される原料の組 成を決める際にしばしば問題が生じる。セメント製造技術における最も重要な成 分または元素には、Ｓｉ、ＡＩ、Ｆｅ、Ｃａ、Ｍｇ、に、ＣとＨがある。

各種成分の含有量を測定するために材料を連続的に分析する方法は種々知られて いる０例えば、他の人達およびわれわれ自身の最新のデザインについて限定する と、中性子照射または放射によって、高精度核分析技術を用いて試験すべき限定 ゾーン、すなわち放射源によってつくられるいわゆる影響領域を形成する方法を 挙げることができる。

上記原理の平明性は中性子分析を使用できるという利点である。

（放射）源は、核反応が分析すべき成分との相互作用の間中最低限のエネルギ準 位の熱中性子エネルギドメインの中で起こるように選択され、これらの中性子は いわゆる“中性子活性化”現象によって種々のタイプのガンマ放射線を出し、“ 放射性捕獲”現象により例えば次の反応： Ｃａ４″（ｎ　、　ｇａｍｍａ　）　Ｃａ　４９が起こり、カルシウムの測定が 可能となる。一般的には、中性子がターゲットの核（例えば上記のＣａ）と衝突 すると、最初に瞬間的にガンマ線が放射され、その後に生成した放射性同位元素 が崩壊放射線として知られるガンマ線を放射して安定状態となる。

しかし、カルシウム（Ｃａ）に典型的なこの挙動は、ターゲットとして用いられ る種々の物質と相互作用するすべての中性子の特徴であるとは考えられない。同 位元素により放射されるガンマ線のタイプを検出すると、第一に測定すべき物体 の識別（放射された種々の放射線のエネルギおよび生成した元素の半減期の測定 による）が可能であり、第二に放出された放射線の強さく検出器で受けるパルス 数）を測定することにより物体を特定することができる。

上記の原理を実際に使用するために、数多くのシステムが提案されているが、こ れらは精々中性子衝撃分析装置を連続操作して得られる単一な結果以上は期待で きない。

ＦＲ−Ａ−２６１８２２５号公報には、一定時間断続的に活性化された中性子源 を用いる装置と設備が記載されている。ガンマ線検出器が、中性子の放射が停止 してそれぞれ捕獲および中性子活性化現象に対応する時間だけ期間をずらして光 量子を計測する。

異なる複数の信号が二つの分離したチャンネルを使って数値的に処理され、これ から得られた結果を自動的に結合する。試料類を実際にとる必要はない、測定に は、分析中の元素に対応して適切なエネルギバンドを正確に決める必要がある。

ＦＲ−Ａ−２６１８２２５による方法と装置は、従来のものを改良した方法と装 置であるにも拘らず未だに最適な形態にできないという難点をかかえている。実 際には、（放射）点源からスタートしてその中で核反応が起こる影響領域が材料 を注入するのに用いるコニカルホッパーの壁と接している。このために、ホフバ ーを空にする間に多少の材料が塊となって永く残存する結果としてシステム上の 誤差原因が生じるおそれがあり、粒子がひと塊になり棒状となる傾向があるため に測定に際しシステム上の誤差が生じる。また、近似したまたは等しいエネルギ の放射線が放射され、エネルギ領域で干渉すると二つの放射性同位元素が崩壊す る可能があるという事実もある。これは次の反応の場合である。

Ｆｅ”　（ｎ、Ｐ）Ｍｎ” Ａ”’　（ｎ、Ｐ）Ｍｇ！？ さらに、（放射）源の正確なエネルギ決定を保証する必要がある。実際には、衝 突確率すなわち核反応と比例する“有効活性化横断面（ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ　ａ ｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｃｒｏｓｓ−ｓｅｃｔｉｏｎ）　”は）放射中性子のエネ ルギと共に変化する。もし、この後者が余りにも広いスペクトル分布をもつと、 ２または数種の元素から出発しても同一の放射性同位元素が得られる可能性があ る。その代表例を挙げると次の場合である。

Ａ　Ｉ”　（ｎ、　ｇａｍｍａ　） Ｓｉ”（ｎ、Ｐ）　−−−−−−−−−−−−ＡＩ”Ｐ”　（ｎ、Ｐ） このような現象が、もし物理的に存在すれば、元素を決定するのが不可能となる 。注意深く標準化を行い、慎重にかつ十分明らかな数値を用いた走査を行った場 合にのみ誤差をなくすことが可能となる。

この種の測定方法は例えばＥＰ−Ａ−００９５９００，ＥＰ−Ａ−０１７１２５ ６，ＡＴ−Ｂ−２９５８９３，ＣＢ−Ａ−２１０１３０４およびＦＲ−Ａ−１５ １４０３０号明細書に記載されているが、その精度はもちろん測定を行うのが困 難であるというシステム上の欠点がある。

本発明は、ＦＲ−Ａ−２６１８’２２５号明細書のばか従来技術における方法と 装置の有する問題点を克服することである。さらに、ＦＲ−Ａ−２６１８２２５ 号明細書に記載の方法と装置を改良するにある。

本発明は、第一に、断続中性子線を用いてバルク材料の各種成分の含有量を測定 する装置であって、バルク材料が連続的に搬送される無端状ベルトが移動する囲 いを含み、該囲いは分子中に高い割合で水素原子を含む材料でできており、前記 無端状ベルトのそれぞれの側に、断続中性子線の放射源と、前記放射源から放射 された中性子に対するターゲットを構成するバルク材料から生じた種々のガンマ 線を測定する手段を備えた装置を提供する。

上記測定装置の一実施態様として、前記放射源が、重金属型のシールで構成され ていて放出された断続中性子を止めるか速度を下げる手段で覆われている。これ には例えば鉛が使用される。

本発明は、また、バルク材料が連続的に移動して放射および測定領域を通過し、 ここで前記放射線により生じたガンマ線を測定して該バルク材料中の種々の成分 の含有量をめる方法であって、測定により得られたスペクトルデータを、その存 在を測定すべき各成分を純粋な状態で同一の条件の下で測定を行った結果から標 準スペクトルデータを貯蓄した計算領域に供給し、該計算領域において得られた スペクトルをエネルギバンドに分割し、かつ各セグメントの高さを対応する標準 スペクトルエネルギバンドのそれぞれのセグメントの高さと比較する方法を用い ることにより数値操作を行って、少なくとも前記エネルギバンドの部分について 前記各含有量の値を決定し、これらから得られた平均値を推定する方法を提供す る。

上記方法の一態様によれば、材料は照射およびガンマ線測定領域に入る前にその 測定すべき全量を均一にして、その材料の粒度分布を標準値を測定するのに使用 した純粋成分の粒度分布と非常に近いプロフィルをもつようにする。必要であれ ば、連続的に篩分操作を行って、一連の粒子層が予め設定した平均粒径となるよ うにする。

他の実施態様として、断続中性子線を用いたバルク材料中の各種成分の含有量の 継続的測定を、前記元素に対して特有の放射されたガンマ線の選択的測定によっ て行い、中性子の放出を中性子発生管によって供給し、これにより中性子の放射 を周期的に中断し、種々のガンマ線のスペクトルを表示するために中性子の放射 中または放射後に測定相を発現させるようにする。

別の実施態様として、連続測定をサンプリングを減らした領域で行ない、測定中 中性子が相互作用する環境に依る信号の実質的に変らない部分を完全に排除して 実験的スペクトルを決定する検出器からの有効な信号のみを残し、次いでマトリ ックス計算方法により分析され材料の含有量を定めることができる数値操作を行 い、分析された連続的な実験スペクトルから出発して上記測定結果に関する信転 領域を得るようにする。

さらに、本発明は、断続中性子を用いてバルク材料中の各種成分の含有量を測定 する装置であって、中性子線の放射源、種々のタイプのガンマ線に対する測定領 域、前記バルク材料を連続的に循環する手段、得られたスペクトルのデータを受 信する手段および前記スペクトルデータをその存在を測定すべき各成分を同一の 条件の下で測定を行った結果のデータと比較することができる計算手段と共に計 算された平均値の続出手段を備えた測定装置を提供する。

本発明の目的の一つは、バルク材料の組成を正確により信頼性をもって測定する ことである。また、実験によれば、測定中の材料を前方に移動させて、構造的観 点からみである程度具なる粒径のシステムと類似させて薄層流に近い動きをさせ ることが不可欠であることがわかった。最適なのは、移動する材料の各部分が、 同じ厚さで、同時に同じ平均密度、同じ平均粒径、同じ線速度をもち容易に一定 状態に保持されることである０本発明の他の目的は、密度および粒度分布の不均 一性からくる誤差を最小にすることであり、かかる誤差は放射線の分布における 対応する異方性から起こり、センサーはその対応する限定固体角からのコーンの みを受信する。

本発明の他の目的、利点および特徴は、−非限定的実施例により説明する本発明 のａ様を述べた以下の記載および添付の図面を参照することによりいっそう明確 となるのであろう。

第１図は本発明による装置の模式図であり、本発明による測定装置を通り抜ける 無端状ベルトを含んでいる。

第２図は第１図のＺ−Ｚ＆Ｉに沿う拡大断面図である。

第３図は第２図の無端状ベルトの拡大断面図である。

第４図は４個の純粋な元素Ｓｉ、Ｃａ、ＡｌおよびＦｅを２゜５〜９　Ｍ　ｅ　 Ｖで検出したスペクトルの一般形を示すグラフである。

第５図は組成測定中の原料について得られたスペクトルの一部と、純粋元素のス ペクトルから再構成したスペクトルを示すグラフであり、左側の曲線は０．５〜 ２．５ＭｅＶで、右側の曲線は２．５〜９ＭｅＶで計測して得られたものである 。

第１図は測定装置１の模式図であり、無端状ベルト２がバルク原料３を運搬しな がら該装置を通り抜けており、上記原料の各種成分の含有量を該ベルト２の運搬 中に決定することが要求されている。好ましくは一定の厚さにした材料の層４に ついて測定を行うことが要求されるので、装置１の手前にはならし手段５が設け られている。スペクトルデータ受信手段６、上記スペクトルデータを標準スペク トルと比較する計算手段７および平均結果の続出手段８が設けられている。

第２図は第１図の２−２線に沿う拡大断面図である。無端状ベルト２に支持され た原料の層４が循環する装置１は、囲い１２を形成する高密度ポリエチレン製の ／）ウジング１１から成る。ポリエチレンは分子中に多数の水素原子を含む物質 であり、水素原子が高比率で存在すると、その弾性拡散（ｅｌａｓｔｉｃ　ｄｉ ｆｆｕｓｉｏｎ　）により、計数の際にきわめて低エネルギのガンマ線の影響を 排除することができる。

装置１は底部コンパートメント１３に設けられた中性子ｆ１１４を含んでおり、 動く無端状ベルト２の下に位置して中性子発生管を構成している。装置１は実際 に（中性子）源１４から放射された中性子の活動から得られる断続中性子線を供 給する領域を含んでおり、また、検出器１６を用いたガンマ線測定領域を含んで し）る、該検出器１６は連続的に移動する物質（ｍａｓｓ）　４に存在するすべ ての元素から放出されるガンマ線のカウンタである。検出器１６は、囲い１２の 中で（中性子）源１４に対して無端状ベルト２の反対側に位置している。放射さ れた中性子の速度を遅らせまたはストップさせるために（中性子）源１４のスク リーンカッく−は、重金属例えば鉛ででき三つの壁１７から成る。源１４から放 射された中性子は、動くバルク原料４を透過し、その厚さは真直なエツジ手段５ で決定される。

名目上の中性子フラックスは１０８〜１０１０粒子／秒である。

検出器１６は、シンチレーションカウンタタイプの元素例え＋ｉタリウムー活性 ヨウ化ナトリウムを用いている。カウンタ自体に鉛製の傾斜スクリーンを形成す る二つの保護シールド１８を設けてあり、反射および他の無用の影響（ｓｐｕｒ ｉｏｕｓ　１ｎｆｌｕｅｎｃｅｓ　）を避けるようにしである。

第３図は材料の層４の搬送状態を示す断面図である。更に詳しく云えば、測定の ために十分な意義のある層の部分を示したものである。本発明の好ましい実施Ｌ ｉ様において、これは高さ約１２ｃｍ、巾約３５ｃｍのスラブ１９から成る。

この型の設備では、全量１０００　ｔ　／　ｈ　ｒで再現性があり、θ〜１０Ｍ ｅＶのエネルギ領域で信頼性のある測定ができる。

検出器１６はスペクトルデータ受信手段１６と連結され、ここでそのデータを計 算手段７に送信し、標準データと比較する。読取手段８は得られた結果を表示す ることができる。

興味深くかつ原料中の含有量を知る必要のある元素の数は例えば８個である。本 発明の方法を異なる数の元素に適用することは放射線−核分析技術の当業者であ れば容易である０分析される典型的な元素は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｃａ、ＡＩ、に、Ｃ ，Ｍｇ、Ｈである。一つの具体例では、二つの測定チャンネルを用いる。即ち、 第一は崩壊および活性化現象によるガンマ放射線を考慮し、第二のチャンネルは 活性化ガンマ放射線のみを取扱う、最終スペクトル（ヒツト数７秒）はその差違 から得られ、崩壊ガンマ放射線スペクトルを得る。この件に関する事項はＦＲ− Ａ−２６１８２２５号明細書に記載されている。

自明であるが、他のタイプのガンマ放射線、例えば“非弾性（ｉｎｅｌａｓｔｉ ｃ　）　″として知られるガンマ線を計測する必要があれば、測定チャンネル数 を適宜変更すればよい。

二つの測定チャンネルを用いた場合、情報は本質的に四つのバラメータに依存す るエネルギバンドスペクトルの形で集められる。

１．照射された物体（“熱゛中性子）中の中性子流２、照射された物体の密度 ３、水分含量 ４、識別し、その含有量を測定する必要がある各種元素ｉの濃度Ｃｉ 第４図は４個の純粋成分Ｓｉ、Ｃａ、ＡＩとＦｅを２．５〜９ＭｅＶのエネルギ で測定して得られたスペクトル曲線である０図面の乱雑さを避けるため、スペク トルは４個の純粋成分に限定したが、他の純粋成分についてのスペクトルも同じ タイプである。

第５図は８成分の含有量を知る必要がある原料のエネルギスペクトル曲線を示し ている。これは、第一にその組成を測定すべき上記原料について実験的に得られ たスペクトルを示す、そして、第二に純粋元素の８個のスペクトルを結合するこ とによりその組成を計算した後に得られたスペクトルを重ねて示したものである 。

これから、計算して得られたスペクトルが原料について測定したスペクトルと近 似しており、第５図において互に重ね合わせた二つのスペクトル間の差違を見分 けるのが困難であることがわかる。

計算したスペクトルは実際に実験的に得られたスペクトルと５％以内の誤差であ る。

エネルギ（Ｅｉ、Ｅｉ＋ΔＥｉ）の中間に相当する各縦座標Ｎ１．は、中性子と 含有量測定対象成分との衝撃の分担に対する結合値である。同様の状態は増加分 ΔＥｉについての各１０２４スペクトル分析チャンネルにもあてはまる。

バルク材料に含まれる各種元素の含有量の決定は、第４図に示されるタイプのワ ンセントのスペクトルに基いて行われる。例えば８個の元素の含有量をめる必要 がある場合には、明らかに８個のスペクトルを測定する必要がある。これらは全 て異なり、バルク材料でその含有量の測定が必要な純粋な各元素に対応する。

これらのスペクトルは０〜１０ＭｅＶの光量子エネルギの範囲で記録される。Ｙ −軸は１チャンネル当りのパルス数である。連続的に移動する材料から得られた スペクトルは１０２４エネルギバンドに分割されて、少なくとも１０２４エネル ギバンドのセグメントの高さが決定される。更に、これらの同一エネルギバンド について各標準スペクトルから得られた高さが決定される。マイクロコンピュー タによる数値解析により所望の含有量を得ることができる。この場合には８個の 含有量がまる。用いられる数学的法則は次の式によりマトリックス形で表現され る。これは、数値計重に基いて移動するバルク材料中に含まれる種々の成分の含 有量を計算することができ、上記した例では、８個の含有量を１０２４（２’° ）のエネルギバンドに基いて計算するすることができる。数値操作（Ｎｕｍｅｒ ｉｃａｌ　ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ）は、その含有量に対応する未知数についての 方程式（チャンネル毎に一つ）に関して数値解析法を用いた計算に基づく、これ らは次式で示される。

ｅＩ＝　ＰＩ’　ｔ、＋Ｐ＋　”ｔ２＋Ｐ＋　３ｔ、＋Ｐ＋　’ｔ４＋Ｐ＋　’ ｔｓ＋ｐ、　”ｔｉ＋Ｐ、　’ｔ、４ｐ、　１ｔ。

ｅｚ　＝　Ｐｚ’　ｔｌ＋Ｐｚ”ｔｔ十Ｐｇ”ｔａ＋Ｐｚ’ｔａ＋Ｐｚ’ｔｓ＋ Ｐｚ”ｔｂ＋Ｐｚ？ｇ＋Ｐｔ”ｔ＠ｅ＠　−Ｐ６　’　ｔｌ　＋Ｐａ”ｔｚ＋Ｐ ｎ”＊ｓ＋Ｐ＊’ｔａ＋Ｐ＊’ｔｓ＋Ｐ１１”ｔ６＋Ｐａ’ｔｔ十Ｐａ”ｔｌこ こで、 ｅ、未知の材料から得られたスペクトルについて、選択されたｊ番目のチャンネ ルに関するカウントであり、Ｐ、゛この同じ番号ｊのチャンネルにおけるｉ番目 の各純粋元素のスペクトルについてのカウントであり、ｊ　１０２４（この例の 場合）から選択されたｊ番目のチャンネルであり、これはランダムで選んでもよ く、ｉ　その含有量を決定する必要がある元素の数であり、この例では１〜８の 数値であり、 ｔ、含有量、 ｎ　２と１０２４の間の数である。

以上の例では、１０２４のチャンネルまたはセク゛メントで奢テつた操作につい て説明したが、もちろんもつと少なむ１数また番よ多し１数のチャンネルを採用 してもよい。いずれの場合もｎを十分大きくして有効な平均値を得られるように するのが肝要である。言十算手段は、チャンネル数を任意に選択して十分に大き な数とし有効な平均値を得られるようにプログラムする。

本発明は、以上の記載および図面に示された実施態様に限定されるものではなく 、本発明のスコープから逸脱しなし）限り当業者であれば種々の改変を行うこと が可能である。

ＦＩＧ、３ エネルギＭｅＶ 要　約　書 断続中性子線を用いたバルク材料中の各種成分の含有量を測定する装置である。

これは、中性子線の放射源（１４）　、種々のタイプのガンマ線に対する測定領 域（１６）、前記バルク材料を連続的に循環する手段（２）、得られたスペクト ルのデータを受信する手段（６）および前記スペクトルデニタをその存在を測定 すべき各成分を同一の条件の下で測定を行った結果のデータと比較することがで きる計算手段（７）と共に計算された平均値の続出手段（８）を備えた測定装置 （１）を採用したことを特徴とする装置。

国際調査報告 国際調査報告

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. （１）断続中性子線を用いてバルク材料の各種成分の含有量を測定する装置であ って、バルク材料が連続的に搬送される無端状ベルト（２）が移動する囲いを含 み、該囲いは分子中に高い割合で水素原子を含む材料でできており、前記無端状 ベルトのそれぞれの側に、断続中性子線の放射源（１４）と、前記放射源から放 射された中性子に対するターゲットを構成するバルク材料から生じた種々のガン マ線を測定する手段（１６）とを備えていることを特徴とする装置。
2. （２）前記放射源が、重金属製のシールで構成されていて放出された断続中性子 を止めるか速度を下げる手段で覆われている請求の範囲第１項の装置。
3. （３）バルク材料が連続的に移動して放射および測定領域を通過し、ここで前記 放射線により生じたガンマ線を測定して該バルク材料中の種々の成分の含有量を 求める方法であって、測定により得られたスペクトルデータを、その存在を測定 すべき各成分を純粋な状態で同一の条件の下で測定を行った結果から標準スペク トルデータを貯蓄した計算領域に供給し、該計算領域において得られたスペクト ルをエネルギバンドに分割し、かつ各セグメントの高さを対応する標準スペクト ルエネルギバンドのそれぞれのセグメントの高さと比較する方法を用いることに より数値操作を行って、少なくとも前記エネルギバンドの部分について前記各含 有量の値を決定し、これらから得られた平均値を推定することを特徴とする方法 。
4. （４）断続中性子線を用いたバルク材料中の各種成分の含有量の測定を前記元素 に対して特有の放射されたガンマ線の選択的測定によって行い、中性子の放出を 中性子発生管によって供給し、これにより中性子の放射を周期的に中断し、種々 のガンマ線のスペクトルを表示するために中性子の放射中または放射後に測定相 を発現させることを特徴とする請求の範囲第３項の方法。
5. （５）材料の粒度分布が標準値を測定するのに使用した純粋成分の粒度分布と非 常に近いプロフィルをもつものである請求の範囲第３項または第４項の方法。
6. （６）連続測定をサンプリングを減らした領域で行ない、測定中中性子が相互作 用する環境に依る信号の実質的に変らない部分を完全に排除して実験的スペクト ルを決定する検出器からの有効な信号のみを残し、次いでマトリックス計算方法 により分析され材料の含有量を定めることができる数値操作を行い、分析された 連続的な実験スペクトルから出発して上記測定結果に関する信頼領域を得る請求 の範囲第３項ないし第５項のいずれかの方法。
7. （７）断続中性子を用いてバルク材料中の各種成分の含有量を測定する装置であ って、中性子線の放射源（１４）、種々のタイプのガンマ線に対する測定領域（ １６）、前記バルク材料を連続的に循環する手段（２）、得られたスペクトルの データを受信する手段（６）および前記スペクトルデータをその存在を測定すべ き各成分を同一の条件の下で測定を行った結果のデータと比較することができる 計算手段（７）と共に計算された平均値の読出手段（８）を備えた測定装置（１ ）を採用したことを特徴とする装置。