JPH05319866A - 改質されたガラス粉体粒子の製造方法 - Google Patents
改質されたガラス粉体粒子の製造方法Info
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- JPH05319866A JPH05319866A JP13226692A JP13226692A JPH05319866A JP H05319866 A JPH05319866 A JP H05319866A JP 13226692 A JP13226692 A JP 13226692A JP 13226692 A JP13226692 A JP 13226692A JP H05319866 A JPH05319866 A JP H05319866A
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- powder particles
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- C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
- C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 従来のフレーク状ガラスないしは粉末ガラス
の滑り性の不具合を解決して流動性の優れたフレーク状
ガラスないしは粉末ガラスを解砕工程が必要としないで
製造することを目的とする。 【構成】 ガラス粉体粒子および前記ガラスの粘度が１
０の１３乗ポアズとなる温度以上の温度で前記ガラス粉
体粒子と反応して前記ガラス粉体粒子の少なくとも表面
に耐熱性物質を生じさせる化合物を均一に混合した後、
焼成することを特徴とする改質されたガラス粉体粒子の
製造方法である。
の滑り性の不具合を解決して流動性の優れたフレーク状
ガラスないしは粉末ガラスを解砕工程が必要としないで
製造することを目的とする。 【構成】 ガラス粉体粒子および前記ガラスの粘度が１
０の１３乗ポアズとなる温度以上の温度で前記ガラス粉
体粒子と反応して前記ガラス粉体粒子の少なくとも表面
に耐熱性物質を生じさせる化合物を均一に混合した後、
焼成することを特徴とする改質されたガラス粉体粒子の
製造方法である。
Description
【０００１】
【発明の利用分野】本発明は、ガラス粉体粒子の製造方
法、例えばフレーク状ガラスあるいは粒状粉末ガラスの
改質方法及び改質されたガラス粉体粒子の製造方法に関
する。
法、例えばフレーク状ガラスあるいは粒状粉末ガラスの
改質方法及び改質されたガラス粉体粒子の製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】従来のフレーク状ガラスは、雲母等の粉
体と較べて若干滑り性が悪く、例えば化粧品へ適用した
場合皮膚表面での伸び性を低下させるため、化粧品中の
フレーク状ガラスの含有率を上げることができないとい
う不具合があった。
体と較べて若干滑り性が悪く、例えば化粧品へ適用した
場合皮膚表面での伸び性を低下させるため、化粧品中の
フレーク状ガラスの含有率を上げることができないとい
う不具合があった。
【０００３】また、発明者らは先に、酸化セリウムと酸
化鉄を含有する紫外線吸収フレーク状ガラスを提案した
（特開昭６３−３０７１２）。このガラスにおいて、紫
外線を最もよく吸収するイオン種は、３価の酸化鉄であ
るが、酸化セリウムによる２価の鉄イオンの酸化作用を
もってしても、少量の２価の鉄イオンが残存していた。
本発明者は、前記紫外線吸収フレーク状ガラスを、ガラ
スの転移温度以上の温度で酸素と接触させることによ
り、上記残存した２価の鉄イオンを効果的に酸化できる
ことを見出した。しかし、上記酸化処理の際に、フレー
ク状ガラス同士の融着が生じやすいため、実用化が困難
であった。
化鉄を含有する紫外線吸収フレーク状ガラスを提案した
（特開昭６３−３０７１２）。このガラスにおいて、紫
外線を最もよく吸収するイオン種は、３価の酸化鉄であ
るが、酸化セリウムによる２価の鉄イオンの酸化作用を
もってしても、少量の２価の鉄イオンが残存していた。
本発明者は、前記紫外線吸収フレーク状ガラスを、ガラ
スの転移温度以上の温度で酸素と接触させることによ
り、上記残存した２価の鉄イオンを効果的に酸化できる
ことを見出した。しかし、上記酸化処理の際に、フレー
ク状ガラス同士の融着が生じやすいため、実用化が困難
であった。
【０００４】更に、本発明者らは、オルガノシロキサン
で被覆した表面が改質された粉体粒子を提案した。（特
願平２−４０８２６）。上記オルガノシロキサンで被覆
した粉体粒子は、流動性に極めて優れている。しかし、
上記粉体粒子の製造過程において、フレーク状ガラス粒
子は、オルガノシロキサン溶液による接着が生じやす
く、更に解砕工程が必要となる不具合があった。
で被覆した表面が改質された粉体粒子を提案した。（特
願平２−４０８２６）。上記オルガノシロキサンで被覆
した粉体粒子は、流動性に極めて優れている。しかし、
上記粉体粒子の製造過程において、フレーク状ガラス粒
子は、オルガノシロキサン溶液による接着が生じやす
く、更に解砕工程が必要となる不具合があった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、以上に述べ
たような従来のフレーク状ガラスないしは粉末ガラスの
滑り性の不具合を解決して流動性の優れたフレーク状ガ
ラスないしは粉末ガラスを解砕工程が必要としないで製
造することを目的とする。
たような従来のフレーク状ガラスないしは粉末ガラスの
滑り性の不具合を解決して流動性の優れたフレーク状ガ
ラスないしは粉末ガラスを解砕工程が必要としないで製
造することを目的とする。
【０００６】更に、本発明は紫外線吸収フレーク状ガラ
スないしは紫外線吸収粉末ガラスにおける高温での酸化
処理を不可能とするガラス粒子間の融着を防止すること
を目的とする。
スないしは紫外線吸収粉末ガラスにおける高温での酸化
処理を不可能とするガラス粒子間の融着を防止すること
を目的とする。
【０００７】更に、本発明は、オルガノシロキサンの如
き高価な原料を使用せずかつオルガノシロキサンによる
ガラス粒子間の接着を解決することを目的とする。
き高価な原料を使用せずかつオルガノシロキサンによる
ガラス粒子間の接着を解決することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、ガラス粉体粒
子および前記ガラスの粘度が１０の１３乗ポアズとなる
温度以上の温度で前記ガラス粉体粒子と反応して前記ガ
ラス粉体粒子の少なくとも表面に耐熱性物質を生じさせ
る化合物を均一に混合した後、前記ガラスの粘度が１０
の１３乗ポアズとなる温度以上の温度で焼成することを
特徴とする改質されたガラス粉体粒子の製造方法であ
る。
子および前記ガラスの粘度が１０の１３乗ポアズとなる
温度以上の温度で前記ガラス粉体粒子と反応して前記ガ
ラス粉体粒子の少なくとも表面に耐熱性物質を生じさせ
る化合物を均一に混合した後、前記ガラスの粘度が１０
の１３乗ポアズとなる温度以上の温度で焼成することを
特徴とする改質されたガラス粉体粒子の製造方法であ
る。
【０００９】本発明の改質されたガラス粉体粒子の製造
方法に用いるガラス粉末としては、ソーダライムシリケ
ートガラス、アルカリ土類金属アルミノシリケートガラ
ス、鉛クリスタルガラス、無アルカリシリケートガラス
のような珪酸塩ガラスの１〜５００μｍの粒径の、また
は短径もしくは厚みが０．５〜５０μｍの粉末が好まし
い。これらの粉末は通常４６０〜６９０℃の転移温度を
有している。ガラスの転移温度はその粘度が１０の１３
乗ポアズとなる温度であり、例えばフロート板ガラスで
は約５５０℃、Ｃガラスでは約５５０℃、鉛クリスタル
ガラスでは約４６０℃、Ｅガラスでは約６９０℃であ
る。またこのガラス粉末として、厚味０．３〜４μｍ、
直径が５〜１００μｍ、アスペクト比（直径／厚味）が
２〜１００のフレーク状ガラスであってもよい。
方法に用いるガラス粉末としては、ソーダライムシリケ
ートガラス、アルカリ土類金属アルミノシリケートガラ
ス、鉛クリスタルガラス、無アルカリシリケートガラス
のような珪酸塩ガラスの１〜５００μｍの粒径の、また
は短径もしくは厚みが０．５〜５０μｍの粉末が好まし
い。これらの粉末は通常４６０〜６９０℃の転移温度を
有している。ガラスの転移温度はその粘度が１０の１３
乗ポアズとなる温度であり、例えばフロート板ガラスで
は約５５０℃、Ｃガラスでは約５５０℃、鉛クリスタル
ガラスでは約４６０℃、Ｅガラスでは約６９０℃であ
る。またこのガラス粉末として、厚味０．３〜４μｍ、
直径が５〜１００μｍ、アスペクト比（直径／厚味）が
２〜１００のフレーク状ガラスであってもよい。
【００１０】本発明の改質されたガラス粉体粒子の製造
方法に用いる上記化合物としては、２価金属、特にマグ
ネシウム、カルシウム、ストロンチウムまたは亜鉛の塩
であって、水に可溶な塩、特に好ましくは塩化物が用い
られる。これらの化合物はガラス粉末の転移温度である
４６０〜６９０℃以上の温度で前記ガラス粉末粒子と反
応して、前記ガラス粉末粒子の少なくとも表面に耐熱性
物質を生じさせる。
方法に用いる上記化合物としては、２価金属、特にマグ
ネシウム、カルシウム、ストロンチウムまたは亜鉛の塩
であって、水に可溶な塩、特に好ましくは塩化物が用い
られる。これらの化合物はガラス粉末の転移温度である
４６０〜６９０℃以上の温度で前記ガラス粉末粒子と反
応して、前記ガラス粉末粒子の少なくとも表面に耐熱性
物質を生じさせる。
【００１１】ガラス粉体粒子１００部に対し、前記化合
物２〜２０部に、適量の水を加えて均一に混合し、これ
を加熱乾燥し、次いで上述の如く、上記ガラスの粘度が
１０の１３乗から１０の９乗ポアズとなる温度範囲で
０．５〜５０時間保持した後、冷却、水洗および乾燥し
て本発明に合致したガラス粉体粒子が得られる。
物２〜２０部に、適量の水を加えて均一に混合し、これ
を加熱乾燥し、次いで上述の如く、上記ガラスの粘度が
１０の１３乗から１０の９乗ポアズとなる温度範囲で
０．５〜５０時間保持した後、冷却、水洗および乾燥し
て本発明に合致したガラス粉体粒子が得られる。
【００１２】ガラスの粘度が１０の１３乗となる温度未
満では、所期の反応速度が遅く、また１０の９乗となる
温度を越えるとガラス粉体粒子間の焼結が生じて好まし
くない。好ましい処理方法としては、上記温度範囲にお
いて、低温度から、反応の進行と共に徐々に、例えば毎
分２０℃以下の温度で高温度へと上昇させる方法が推奨
される。また、上記熱処理において、保持時間が０．５
時間以下では効果が不十分であり、５０時間以上は経済
的でない。
満では、所期の反応速度が遅く、また１０の９乗となる
温度を越えるとガラス粉体粒子間の焼結が生じて好まし
くない。好ましい処理方法としては、上記温度範囲にお
いて、低温度から、反応の進行と共に徐々に、例えば毎
分２０℃以下の温度で高温度へと上昇させる方法が推奨
される。また、上記熱処理において、保持時間が０．５
時間以下では効果が不十分であり、５０時間以上は経済
的でない。
【００１３】本発明により製造された改質されたガラス
粉体粒子は、高耐熱性のため、もとの粉体粒子が焼結す
るような温度においても焼結することはない。例えば塩
化カルシウムで処理されたＣガラスおよびＥガラスのフ
レーク状粒子は、９００℃で３０分保持しても焼結する
ことはない。Ｘ線回折による測定では、上記フレーク状
粒子はウォラストナイト（ＣａＳｉＯ3）であることが
判明した。また塩化マグネシウムと塩化カルシウムの混
合物で処理した場合は、ディオプサイド（ＭｇＣａ（Ｓ
ｉＯ3）2）の生成が認められた。このように本発明に合
致した改質されたガラス粉体粒子の少なくとも表面には
２価金属の珪酸塩が生成している。この結果として、上
述の如き高耐熱性を呈するのである。そして同時に、理
由は良く判らないが、上記改質されたガラス粉体粒子は
優れた流動性を示した。未処理のガラス粉体粒子では湿
気中で強いアルカリ性を示すことから、水分を吸着して
粒子同士の接着を生じることが考えられる。
粉体粒子は、高耐熱性のため、もとの粉体粒子が焼結す
るような温度においても焼結することはない。例えば塩
化カルシウムで処理されたＣガラスおよびＥガラスのフ
レーク状粒子は、９００℃で３０分保持しても焼結する
ことはない。Ｘ線回折による測定では、上記フレーク状
粒子はウォラストナイト（ＣａＳｉＯ3）であることが
判明した。また塩化マグネシウムと塩化カルシウムの混
合物で処理した場合は、ディオプサイド（ＭｇＣａ（Ｓ
ｉＯ3）2）の生成が認められた。このように本発明に合
致した改質されたガラス粉体粒子の少なくとも表面には
２価金属の珪酸塩が生成している。この結果として、上
述の如き高耐熱性を呈するのである。そして同時に、理
由は良く判らないが、上記改質されたガラス粉体粒子は
優れた流動性を示した。未処理のガラス粉体粒子では湿
気中で強いアルカリ性を示すことから、水分を吸着して
粒子同士の接着を生じることが考えられる。
【００１４】
【作用】本発明の方法により作製されたガラス粉体粒子
は、表面が２価金属の珪酸塩により被覆されているた
め、もとのガラスの軟化点以上の温度でも相互に融着す
ることがない。このため、鉄イオンを含むガラス粉体粒
子を効率良く空気酸化することができ２価の鉄イオンは
３価に変化するため、紫外線の吸収率が上昇すると共
に、青黒味が消えて明るい肌色となるため、化粧品原料
に適した材料となる。
は、表面が２価金属の珪酸塩により被覆されているた
め、もとのガラスの軟化点以上の温度でも相互に融着す
ることがない。このため、鉄イオンを含むガラス粉体粒
子を効率良く空気酸化することができ２価の鉄イオンは
３価に変化するため、紫外線の吸収率が上昇すると共
に、青黒味が消えて明るい肌色となるため、化粧品原料
に適した材料となる。
【００１５】また、本発明の方法により作製されたガラ
ス粉体粒子は、著しく流動性が改善され滑り性がよく通
常の粉体に特有の二次凝集を起こすことがない。
ス粉体粒子は、著しく流動性が改善され滑り性がよく通
常の粉体に特有の二次凝集を起こすことがない。
【００１６】また、ナトリウム等アルカリ金属を含むガ
ラス粉体粒子の場合、水を加えると強いアルカリ性を呈
するが、本発明の方法により作製されたガラス粉体粒子
では、表面が２価金属の珪酸塩で被覆されているため、
室温では、水を加えてもアルカリ性を呈することはな
い。このため上記ガラス粉体粒子を化粧品原料に用いる
場合、皮膚に対して安全である。
ラス粉体粒子の場合、水を加えると強いアルカリ性を呈
するが、本発明の方法により作製されたガラス粉体粒子
では、表面が２価金属の珪酸塩で被覆されているため、
室温では、水を加えてもアルカリ性を呈することはな
い。このため上記ガラス粉体粒子を化粧品原料に用いる
場合、皮膚に対して安全である。
【００１７】次に、本発明の実施例を説明するが、これ
らは本発明の適用についての一例であり、ガラス粉体特
性の改善が望まれているあらゆる分野に本発明の効果が
期待できるのであり、本実施例が本発明を限定するもの
ではない。
らは本発明の適用についての一例であり、ガラス粉体特
性の改善が望まれているあらゆる分野に本発明の効果が
期待できるのであり、本実施例が本発明を限定するもの
ではない。
【００１８】
実施例１〜６、比較例１〜４ 表１に示すガラス粉体、化合物、熱処理条件により改質
されたガラス粉体を製造した。昇温速度はすべて５℃／
分とした。なお表１に示す熱処理条件は例えば実施例１
では、６００℃で０．６時間保持し、そのときのガラス
粉体の粘度は１０の１１乗ポアズであり、その後６７０
℃まで昇温しそこで０．６時間保持し、そのときのガラ
ス粉体の粘度は１０の８．６乗ポアズであることを示し
ている。
されたガラス粉体を製造した。昇温速度はすべて５℃／
分とした。なお表１に示す熱処理条件は例えば実施例１
では、６００℃で０．６時間保持し、そのときのガラス
粉体の粘度は１０の１１乗ポアズであり、その後６７０
℃まで昇温しそこで０．６時間保持し、そのときのガラ
ス粉体の粘度は１０の８．６乗ポアズであることを示し
ている。
【００１９】表１で判るように、比較例１〜４にくらべ
て、本発明の実施例１〜６によって作製した粉体は何れ
も安息角が小さくなっており、流動性に優れていること
が示されている。
て、本発明の実施例１〜６によって作製した粉体は何れ
も安息角が小さくなっており、流動性に優れていること
が示されている。
【００２０】
【表１】
【００２１】ＲＣＦ０１５：日本硝子繊維（株）、組
成：Ｃガラス、 粒子寸法 ３μｍ厚×平均１４０μｍ巾、 商品名「マイクロガラスフレーク」 ＲＥＦ１４０：日本硝子繊維（株）、組成：Ｅガラス、 粒子寸法 ４μｍ厚×１４０μｍ巾、 商品名「マイクロガラスフレーク」 紫外線吸収ガラス：組成 ＳｉＯ2 ６２．０、Ｂ2Ｏ3
４．８ Ａｌ2Ｏ3 ３．７、ＭｇＯ ２．２、ＣａＯ ６．０、
ＺｎＯ ３．４、Ｎａ2Ｏ ９．２、Ｋ2Ｏ １．６、Ｆｅ2Ｏ3
４．８ ＣｅＯ2 ２．３各重量％ 粉末； ３リットルポットミル中で１週間水砕 フレーク 寸法 1.２μｍ厚×５μｍ巾 また本発明の実施例１〜６によって作製したガラス粉体
を１０℃／分の昇温速度で９００℃まで昇温し、９００
℃で１０分保持した後、炉から取出したが、何れもガラ
ス粉体の融着は生じていなかった。なお比較例１〜４に
よって作製したガラス粉体は同条件ですべて融着を生
じ、透明なガラス塊となった。
成：Ｃガラス、 粒子寸法 ３μｍ厚×平均１４０μｍ巾、 商品名「マイクロガラスフレーク」 ＲＥＦ１４０：日本硝子繊維（株）、組成：Ｅガラス、 粒子寸法 ４μｍ厚×１４０μｍ巾、 商品名「マイクロガラスフレーク」 紫外線吸収ガラス：組成 ＳｉＯ2 ６２．０、Ｂ2Ｏ3
４．８ Ａｌ2Ｏ3 ３．７、ＭｇＯ ２．２、ＣａＯ ６．０、
ＺｎＯ ３．４、Ｎａ2Ｏ ９．２、Ｋ2Ｏ １．６、Ｆｅ2Ｏ3
４．８ ＣｅＯ2 ２．３各重量％ 粉末； ３リットルポットミル中で１週間水砕 フレーク 寸法 1.２μｍ厚×５μｍ巾 また本発明の実施例１〜６によって作製したガラス粉体
を１０℃／分の昇温速度で９００℃まで昇温し、９００
℃で１０分保持した後、炉から取出したが、何れもガラ
ス粉体の融着は生じていなかった。なお比較例１〜４に
よって作製したガラス粉体は同条件ですべて融着を生
じ、透明なガラス塊となった。
【００２２】また実施例５および６によって作製したガ
ラス粉体では、比較例４がやや暗い白色であるのに対
し、明るい肌色を呈した。これは明らかに、もとのガラ
ス粉体中の２価の鉄イオンが空気と接触して酸化し、紫
外線吸収係数の高い３価の鉄イオンに変化したことを示
している。
ラス粉体では、比較例４がやや暗い白色であるのに対
し、明るい肌色を呈した。これは明らかに、もとのガラ
ス粉体中の２価の鉄イオンが空気と接触して酸化し、紫
外線吸収係数の高い３価の鉄イオンに変化したことを示
している。
【００２３】
【発明の効果】以上で詳述した如く、本発明の方法によ
り、通常のガラス粉体は流動性が高くなり、滑り性が増
加すると共に、アルカリ溶出が著しく防止され、かつ軟
化点でも粉体粒子相互の融着を生じない。このため、例
えば化粧品原料として紫外線吸収ガラスを本方法で処理
すれば、紫外線吸収効果が向上すると共に、色調が明る
くなる。更に、また滑り性に優れているため、配合量を
増加させることが可能となり、その結果、更に紫外線吸
収効果を増加させることとなり、極めて有用である。
り、通常のガラス粉体は流動性が高くなり、滑り性が増
加すると共に、アルカリ溶出が著しく防止され、かつ軟
化点でも粉体粒子相互の融着を生じない。このため、例
えば化粧品原料として紫外線吸収ガラスを本方法で処理
すれば、紫外線吸収効果が向上すると共に、色調が明る
くなる。更に、また滑り性に優れているため、配合量を
増加させることが可能となり、その結果、更に紫外線吸
収効果を増加させることとなり、極めて有用である。
【００２４】
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ａ６１Ｋ 7/42 7252−4Ｃ
Claims (5)
- 【請求項１】 ガラス粉体粒子および前記ガラスの粘度
が１０の１３乗ポアズとなる温度以上の温度で前記ガラ
ス粉体粒子と反応して前記ガラス粉体粒子の少なくとも
表面に耐熱性物質を生じさせる化合物を均一に混合した
後、前記ガラスの粘度が１０の１３乗ポアズとなる温度
以上の温度で焼成することを特徴とする改質されたガラ
ス粉体粒子の製造方法。 - 【請求項２】 前記焼成は前記ガラスの粘度が１０の１
３乗〜１０の９乗ポアズとなる温度において０．５〜５
０時間保持することである請求項１記載の改質されたガ
ラス粉体粒子の製造方法。 - 【請求項３】 前記化合物がマグネシウム、カルシウ
ム、ストロンチウムおよび亜鉛からなる群より選ばれた
少なくとも１種の金属の水溶性塩である請求項１記載の
改質されたガラス粉体粒子の製造方法。 - 【請求項４】 前記水溶性塩が塩化物である請求項１記
載の改質されたガラス粉体粒子の製造方法。 - 【請求項５】 前記ガラス粉体粒子は、厚味０．３〜４
μｍ、直径が５〜１００μｍ、アスペクト比（直径／厚
味）が２〜１００のフレーク状ガラスである請求項１記
載の改質されたガラス粉体粒子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13226692A JPH05319866A (ja) | 1992-05-25 | 1992-05-25 | 改質されたガラス粉体粒子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13226692A JPH05319866A (ja) | 1992-05-25 | 1992-05-25 | 改質されたガラス粉体粒子の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05319866A true JPH05319866A (ja) | 1993-12-03 |
Family
ID=15077268
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13226692A Pending JPH05319866A (ja) | 1992-05-25 | 1992-05-25 | 改質されたガラス粉体粒子の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05319866A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004352725A (ja) * | 1996-06-03 | 2004-12-16 | Engelhard Corp | ガラス基材の化粧品用真珠光沢顔料 |
| JP2014012734A (ja) * | 2006-03-24 | 2014-01-23 | Merck Patent Gmbh | 化粧品組成物 |
-
1992
- 1992-05-25 JP JP13226692A patent/JPH05319866A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004352725A (ja) * | 1996-06-03 | 2004-12-16 | Engelhard Corp | ガラス基材の化粧品用真珠光沢顔料 |
| JP2014012734A (ja) * | 2006-03-24 | 2014-01-23 | Merck Patent Gmbh | 化粧品組成物 |
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