JPH05245339A - Method for removing carbon dioxide and sulfur compounds in combustion exhaust gas - Google Patents

Method for removing carbon dioxide and sulfur compounds in combustion exhaust gas

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JPH05245339A
JPH05245339A JP4524592A JP4524592A JPH05245339A JP H05245339 A JPH05245339 A JP H05245339A JP 4524592 A JP4524592 A JP 4524592A JP 4524592 A JP4524592 A JP 4524592A JP H05245339 A JPH05245339 A JP H05245339A
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雅己 川崎
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眞澄 藤井
泰一朗 須田
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Abstract

PURPOSE: To effectively decrease the SOx concentration in gas for CO2 removing treatment to the level of almost complete desulfurization treatment by burning sludge from a reclaimer generated from a CO2 process.
CONSTITUTION: In a highly effective desulfurization process, power consumption required for a desulfurizer is increased with the increase of the desulfurization level. On the other hand, when the desulfurization level is decreased, SOx remained in the desulfurization process reacts with alkanolamine in a CO2 process, causing the loss of expensive alkanolamine to be increased, resulting in the increase in the generated quantity of sludge. Therefore, as the desulfurization level in the highly effective desulfurization process, the SOx concentration in the treated gas is set in the range of 5-10ppm. After combustion exhaust gas is given desulfurization treatment in the desulfurization process, when the combustion exhaust gas comes into contact with water solution of alkanolamine to remove CO2, the SOx concentration remained in the desulfurization process is made in the range of 5-10ppm, causing the SOx concentration in the gas for CO2 removing treatment to be effectively restrained to ≤1ppm.
COPYRIGHT: (C)1993,JPO&Japio

Description

【発明の詳細な説明】 DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】 [0001]

【産業上の利用分野】本発明は燃焼排ガス中に含まれるSOx(硫黄酸化物)とCO 2 (二酸化炭素)を除去する方法に関する。 The present invention relates to a method for removing SOx contained in combustion exhaust gas (sulfur oxides) and CO 2 (carbon dioxide). さらに詳しくは、CO 2を除去すると共に、副次的にもSOxを発生させることなく燃焼排ガスからほぼ完全にSOxを除去できる燃焼排ガスからS More specifically, to remove the CO 2, from the flue gas can be almost completely removed SOx from flue gas without also generating SOx in secondary S
OxとCO 2を共に除去する方法に関する。 The Ox and CO 2 on how both removed.

【0002】 [0002]

【従来の技術】近年、地球の温暖化現象の原因の一つとして、CO 2による温室効果が指摘され、地球環境を守る上で国際的にもその対策が急務となってきた。 In recent years, as one of the causes of global warming, the greenhouse effect has been pointed out by the CO 2, international also the measures on protecting the global environment has become an urgent task. CO 2 CO 2
の発生源としては化石燃料を燃焼させるあらゆる人間の活動分野に及び、その排出抑制への要求が一層強まる傾向にある。 The sources Oyobi various fields of human activities, including burning of fossil fuels, there are increasing demands for its emissions. これに伴い大量の化石燃料を使用する火力発電所などの動力発生設備を対象に、ボイラの燃焼排ガスをアルカノールアミン水溶液等と接触させて燃焼排ガス中のCO 2を除去し、回収する方法および回収されたC To the target power generation facilities such as thermal power plants using large amounts of fossil fuels with this, the combustion exhaust gas of boilers into contact with an aqueous alkanolamine solution or the like CO 2 in the combustion exhaust gas is removed, a method for recovering and collecting has been C
2を大気へ放出することなく貯蔵する方法が精力的に研究されている。 Method of storing without the O 2 release into the atmosphere has been studied extensively.

【0003】また、化石燃料はその種類により程度の差はあるものの、燃焼によりSOxやNOx(窒素酸化物)などの汚染物質を発生させ、これらは大気汚染や酸性雨の原因とされ、そ排出基準が強化される傾向にある。 [0003] Although fossil fuels more or less by the type, to generate pollutants such as SOx and NOx (nitrogen oxides) by the combustion, which is a cause of air pollution and acid rain, its discharge there is a tendency that the criteria are strengthened. 特に大量に化石燃料を消費する大都市やその周辺においては、火力発電所、工場、自動車等からのSOxやNOxの排出を総量で規制しようとする傾向にある。 In the big cities and the surrounding especially that consume large amounts of fossil fuel, some thermal power plants, factories, the tendency to try to regulate in a total amount of emissions of SOx and NOx from automobiles and the like. 従って、火力発電所を例にとるならば、既存の設備からの排出規制の強化はもちろん、今後新設される設備においてはこれらの汚染物質の排出を極力抑えるか、あるいはほとんど排出しない程度の対策が講じたものでなければ、前記総量規制のため建設できないという事態になりつつある。 Thus, if the take-fired power plant as an example, the strengthening of emission regulations from existing facilities, of course, to take measures so as not to either reduce the emissions of these pollutants as much as possible, or almost discharged in equipment that is new future unless those taken, it is becoming a situation that can not be construction for the total amount regulation.

【0004】排煙脱硫法に関しては、従来より各種の乾式法や湿式法が提案されているが、石灰石(炭酸カルシウム)粉末の水スラリにSOxを吸収させ、石こうにして回収するいわゆる湿式石灰−石こう法が代表的なものである。 [0004] With respect to the flue gas desulfurization method, conventionally various dry method or a wet method has been proposed, in water slurry limestone (calcium carbonate) powder to absorb the SOx, so-called wet lime to recover in the gypsum - gypsum method is representative.

【0005】 [0005]

【発明が解決しようとする課題】燃焼排ガスからCO 2 THE INVENTION Problems to be Solved] CO 2 from combustion exhaust gas
を除去すると共にSOxなども除去するためには、それぞれの除去工程を組み合わせ、脱硫処理した後に脱CO In order to remove such SOx to remove the combines each removing step, removing CO after desulfurized
2処理することにより達成することができる。 It can be achieved by 2 process. そして条件を選択すれば、脱CO 2処理ガス中のSOxの濃度をほぼ完全な脱硫処理レベルであって、前記総量規制にも十分対応できる1ppm以下にまで効率よくSOxの排出を下げることが可能である。 And by selecting the condition, it can be substantially complete desulfurization treatment level the concentration of SOx in the de-CO 2 process gas, lowering the efficiency SOx emissions to below 1ppm sufficient information to be corresponding to the total amount control it is.

【0006】このような燃焼排ガスの処理方法においては、多かれ少なかれ下記のような脱CO 2工程からのリクレーミング操作によるスラッジの発生は通常避けられない。 [0006] In such method of processing a combustion exhaust gas, the generation of sludge due to reclaiming operations from more or less de-CO 2 process as described below is inevitable normal. スラッジの内容物の詳細については不明であるが、脱硫工程で除去されずに脱硫処理ガス中に残存するSOxが脱CO 2工程においてアルカノールアミンと反応(モノアミンでは前者1モルに対し、後者が2モル結合)して生じた安定塩が多分に含まれている。 Although for details of the contents of the sludge is not known, to the former one mole reaction with an alkanolamine SOx remaining desulfurized gas without being removed in the desulfurization step is in the de CO 2 step (monoamine, the latter two mol bonded) to the resulting stable salt is contained perhaps. 同様に脱硝工程で除去されなかったNOxの一部もこの安定塩を形成しているものと考えられる。 Some of NOx that has not been similarly removed in the denitration step may be considered to form the stable salt. この安定塩はCO 2を吸収したアルカノールアミンからアルカノールアミンを再生する過程でも、通常の条件下では再生しないため、 Since this stable salts in the course of reproducing the alkanolamine from alkanolamines that has absorbed CO 2, which does not play under normal conditions,
脱CO 2工程の系内に徐々に蓄積されることとなる。 And thus it is gradually accumulated in the system of the de CO 2 step. そして前記のように脱CO 2工程内に設けられる処理設備からスラッジとして系外に排出される。 And it is discharged from the system as a sludge from treatment facility provided in the manner de-CO 2 in the process. このスラッジの有効利用方法は今のところなく、別途焼却処理されているのが実状である。 Effective use of the method is not at the moment of this sludge, are the actual condition which is separately incinerated. しかし、脱硫処理前の燃焼排ガス中のSOxに比べれば微々たる量とはいえ、スラッジの焼却により副次的に再びSOx等を発生させることとなり、前記総量規制の観点からもこの改善が望まれていた。 However, although the insignificant amount compared to SOx in the combustion exhaust gas before the desulfurization treatment, secondarily will be generated SOx like again by incineration of the sludge, this improvement is desired in terms of the total amount control which was.

【0007】 [0007]

【課題を解決するための手段】本発明者らは前記課題に鑑み、燃焼排ガス中のSOxとCO 2を共に除去する際に発生するスラッジの取扱いについて鋭意検討した結果、そのスラッジを、脱硫や脱CO 2処理をすべき燃焼ガスを発生させる燃焼装置で燃焼させることが特に有効であるとの知見を得て、本発明を完成させることができた。 The present inventors have SUMMARY OF THE INVENTION In view of the above problems, a result of intensive studies for the handling of sludge generated in removing SOx and CO 2 in the combustion exhaust gas together, the sludge, desulfurization Ya to obtain a knowledge that it is burned in a combustion device for generating combustion gases to be de-CO 2 treatment is particularly effective, it was possible to complete the present invention.

【0008】すなわち、本発明の第一は燃焼装置から発生するSOxを含む燃焼排ガスを脱硫処理する工程および前記脱硫処理されたガスをアルカノールアミン水溶液と接触させてCO 2を除去する脱CO 2工程により燃焼排ガス中のCO 2とSOxを除去する方法において、脱CO 2工程から発生するリクレーマよりのスラッジを前記燃焼装置で燃焼させることを特徴とする燃焼排ガス中のCO 2とSOxを除去する方法である。 Namely, removing CO 2 process First of removing CO 2 and the step of the desulfurized gas into contact with an aqueous alkanolamine solution to flue gas desulfurization processes including SOx generated from the combustion device of the present invention method of removing in a method for removing CO 2 and SOx in the combustion exhaust gas, the CO 2 and SOx in combustion exhaust gas, characterized in that the combustion of sludge from reclaimer generated from de-CO 2 process in the combustion device by it is.

【0009】また、本発明の第二は前記第一において、 [0009] The second invention in the first,
脱硫処理する工程により脱硫処理ガス中のSOx濃度が5〜10ppmの範囲内になるように脱硫処理したのち、前記脱硫処理ガスを脱CO 2工程によりCO 2を除去すると共に脱CO 2処理ガス中のSOxの濃度が1p After desulfurization treatment so that SOx concentration in the desulfurized gas made within the scope of 5~10ppm by the step of desulfurization treatment, de-CO 2 process gas to remove the CO 2 the desulfurized gas with de CO 2 step 1p the concentration of SOx
pm以下となるようにSOxを除去することを特徴とする燃焼排ガス中のCO 2とSOxを除去する方法である。 a method of removing CO 2 and SOx in the combustion exhaust gas and removing the SOx so that the pm or less.

【0010】 [0010]

【作用】本発明の方法が適用される燃焼排ガスの処理工程の一例を図1に示す。 An example of a process of the combustion exhaust gas to which the method is applied of the effects of the present invention shown in FIG. 図1において、Aは石炭、ナフサ、重油などを燃料とするボイラであり、Bは脱硫工程であり、触媒の存在下でアンモニアを注入して窒素酸化物(NOx)を還元し、窒素と酸素に分解するものが例示される。 In Figure 1, A is a boiler for coal, naphtha, heavy oil and the like as fuel, B is the desulfurization step, by injecting ammonia in the presence of a catalyst by reduction of nitrogen oxides (NOx), nitrogen and oxygen which decomposition is illustrated. Cは電気集塵機等の集塵工程、Dは脱硫工程、Eは脱CO 2工程、Fは煙突、Gはスラッジ移送設備である。 C is dust collection step, such as an electric dust collector, D is the desulfurization step, E is de-CO 2 process, F is the chimney, G is a sludge transport facility.

【0011】本発明に採用される脱硫工程は、特に限定されていが、後述の理由により燃焼排ガスを処理して処理ガス中のSOxの濃度を10ppm以下に抑えることができるものが好ましい。 [0011] desulfurization step employed in the present invention is not particularly limited, preferred are those which can suppress the concentration of SOx in the process to process gas the flue gas for reasons described later 10ppm or less. このような高性能脱硫工程として、本願出願人が先に提案した「高性能排煙脱硫方法」(特願平3〜20304号)を採用することが特に好ましい。 Such high-performance desulfurization step, it is particularly preferred that the present applicant adopted a previously proposed "smart flue gas desulfurization process" (Japanese Patent Application No. Hei 3-20304). これを図2に示す。 This is shown in Figure 2.

【0012】図2において、燃焼排ガス200は第1吸収塔201に導かれ、ポンプP 1 、第1循環ライン20 [0012] In FIG. 2, the flue gas 200 is introduced into the first absorption tower 201, a pump P 1, first circulation line 20
5を介して第1ノズル203より噴霧される第1液溜2 The sprayed from the first nozzle 203 through a 5 1 liquid reservoir 2
09の吸収剤であるスラリS 1 (1%以下の炭酸カルシウムを含む石こうスラリ)と接触(例えば並流接触)させられ、必要に応じて設けられた第1充填層207を通過し、この間にスラリS 1中の炭酸カルシウムによって脱硫されつつスラリS Contacting the slurry S 1 09 is the absorbent (gypsum slurry containing 1% or less of calcium carbonate) (eg cocurrent contact) allowed it is, passes through the first filling layer 207 provided if necessary, during this time slurry S while being desulfurized by calcium carbonate in the slurry S 1 1と共に下降し、スラリS 1は第1液溜209に貯留され、脱硫された排ガスは例えば第1液溜209と第2液溜210を分割する分割板214 Descends with 1, slurry S 1 is stored in the first reservoir 209, divider plate 214 desulfurized exhaust gas to divide the first liquid reservoir 209 and second reservoir 210 e.g.
の上部空間を通って第2吸収塔202の方へ通過していく。 Continue to pass towards the second absorption tower 202 through the headspace.

【0013】この第1吸収塔201において、例えば約1,000ppmのSOxを含む燃焼排ガス200中のSOxはスラリS 1中の炭酸カルシウムによって吸収除去され、SOx濃度が数十ppm程度まで脱硫される。 [0013] In this first absorption tower 201, for example, SOx in the combustion exhaust gas 200 containing SOx about 1,000ppm is absorbed and removed by the calcium carbonate in the slurry S 1, SOx concentration is desulfurized up to several tens of ppm .

【0014】第2吸収塔202に送られた脱硫排ガスは第2吸収塔202内で、ポンプP 2 、第2循環ライン2 [0014] In desulfurization exhaust gas sent to the second absorption tower 202 is within the second absorption tower 202, the pump P 2, the second circulation line 2
06を介して第2ノズル204より噴霧される第2液溜210の吸収剤であるスラリS 2 (1%以上の炭酸カルシウムを含むスラリ)と接触(例えば向流接触)させられ、必要に応じて設けられた第2充填層208を通過し、この間にスラリS 2中の炭酸カルシウムによってさらに脱硫され、第1吸収塔201でSOx濃度数十pp 06 is allowed to contact with the slurry S 2 is absorbent of the second reservoir 210 to be sprayed from the second nozzle 204 via the (slurry containing 1% or more of calcium carbonate) (e.g. countercurrent contact), if necessary It passes through the second filling layer 208 provided Te is further desulfurized by the calcium carbonate in the slurry S 2 during this time, SOx concentration number first absorption tower 201 tens pp
m程度まで脱硫された排ガスはSOx濃度10ppm以下となり、最終的に脱硫排ガス250となって第2吸収塔202に排出される。 Exhaust gas which has been desulfurized to about m becomes less SOx concentration 10 ppm, and is discharged to the second absorption tower 202 is finally desulfurized flue gas 250. この第2吸収塔は能力的には処理ガス中のSOx濃度を1ppmまでも脱硫することも可能なものである。 The second absorption tower is intended also be possible to desulfurization even the SOx concentration in the process gas on the ability specifically to 1 ppm.

【0015】第2吸収塔202を循環する吸収剤であるスラリS 2は、吸収するSOxの絶対量は少ないので、 The slurry S 2 is absorbent circulating through second absorption tower 202, the absolute amount of the SOx absorbing less,
第2液溜210のスラリS 2中の炭酸カルシウム濃度の減少は小さいが、次第に炭酸カルシウムの濃度は減少するので、第2液溜210にその減少に見合う炭酸カルシウムを補給する。 Decreased calcium carbonate concentration in slurry S 2 of the second reservoir 210 is small, the concentration of progressively calcium carbonate due to the reduced, to replenish the calcium carbonate commensurate with the decrease in the second reservoir 210. 従って第2液溜210のスラリS 2の炭酸カルシウムの濃度は常に第1液溜209のスラリS Thus the concentration of the calcium carbonate slurry S 2 of the second reservoir 210 is always slurry S in the first reservoir 209
1のそれより大であるので、該スラリS 2を、例えば移送ライン211、コントロールバルブ212により第1 Because it is one larger than that, the slurry S 2, for example by transfer line 211, control valve 212 first
液溜209のスラリS 1のpH上昇用に使用し、第1吸収塔201のスラリS 1の脱硫能力を維持するようにする。 Used for the pH rise of the slurry S 1 of reservoir 209, so as to maintain the desulfurization capacity of the slurry S 1 of the first absorption tower 201.

【0016】なお、第1吸収塔201と第2吸収塔20 [0016] In addition, the first absorption tower 201 and the second absorption tower 20
2の排ガスの通路(図2の分割板214の上部空間)にはデミスタ213を設けて排ガスに帯同する飛散ミストが第1吸収塔201より第2吸収塔202に流入するのを防ぐようにすることが好ましい。 The second exhaust gas passage (space above division plate 214 in FIG. 2) so as to prevent the spread mist entrained in the exhaust gas by providing a demister 213 from flowing into the second absorption tower 202 from the first absorption tower 201 it is preferable.

【0017】前記高性能脱硫装置において、脱硫レベルを上げるほど脱硫装置に必要な消費電力は上昇する。 [0017] In the high-performance desulfurization apparatus, the power consumption necessary for the more desulfurizer increases the desulfurization level is raised. 一方、脱硫レベルを下げると、後述のように脱硫工程で残存するSOxが脱CO 2工程においてアルカノールアミンと反応し、高価なアルカノールアミンのロスが多くなり、また結果的にスラッジの発生量も多くなるので好ましくない。 On the other hand, lowering the desulfurization level, to react with an alkanolamine in the SOx is de-CO 2 process remaining in the desulfurization step as described later, increases the loss of expensive alkanolamine, also resulting in generation of sludge many undesirable since. 従って高性能脱硫工程における脱硫レベルとして、処理ガス中のSOx濃度を5〜10ppmの範囲に設定することが好ましい。 Thus as the desulfurization level in the high-performance desulfurization step, it is preferable to set the SOx concentration in the treated gas in the range of 5 to 10 ppm.

【0018】本発明においては、燃焼排ガスを脱硫工程により脱硫処理した後、脱CO 2工程によりアルカノールアミン水溶液と接触させてCO 2を除去する。 In the present invention, after desulfurized by a flue gas desulfurization process, it is contacted with an aqueous alkanolamine solution for removal of CO 2 by removing CO 2 step. この場合に、前記高性能脱硫装置を用いて脱硫工程で残存するSOx濃度を5〜10ppmの範囲にすると、前記のように脱CO 2処理ガス中のSOx濃度を効率よく1pp In this case, the if the concentration of SOx remaining in the desulfurization step is in the range of 5~10ppm using high performance desulfurization unit efficiently the concentration of SOx removal CO 2 process gas as 1pp
m以下に抑えることができる。 m can be suppressed to below.

【0019】ここで、CO 2を吸収するアルカノールアミン水溶液としてはモノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、ジイソプロパノールアミン、ジグリコールアミンなどの水溶液、あるいはこれらの混合水溶液を挙げることができるが、通常モノエタノールアミン(MEA) [0019] Here, as the aqueous alkanolamine solution to absorb CO 2 may be mentioned monoethanolamine, diethanolamine, triethanolamine, methyldiethanolamine, diisopropanolamine, aqueous solution such as diglycol amine, or a mixture of these aqueous solutions but usually monoethanolamine (MEA)
水溶液が好んで用いられる。 Aqueous solution is preferably used.

【0020】燃焼排ガス中に含まれるCO 2をアルカノールアミン水溶液、特にはMEA水溶液を用いて除去するプロセスは特に限定されないが、その一例について図3によって説明する。 The aqueous alkanolamine solution with CO 2 contained in the combustion exhaust gas are not particularly process particularly limited removed using aqueous MEA solution, it will be explained with reference to FIG. 3 for an example thereof. 図3では主要設備のみ示し、付属設備は省略した。 Figure 3 shows the only major equipment, ancillary equipment is omitted.

【0021】図3において、301は脱CO 2塔、30 [0021] In FIG. 3, 301 de-CO 2 column, 30
2は下部充填部、303は上部充填部またはトレイ、3 2 lower filling portion, the upper filling portion or a tray 303, 3
04は脱CO 2塔燃焼排ガス供給口、305は脱CO 2 04 de CO 2 tower combustion exhaust gas feed port, 305 de-CO 2
燃焼排ガス排出口、306はMEA水溶液供給口、30 Flue gas outlet, 306 MEA solution supply port, 30
7は第1ノズル、308は第2ノズル、309は必要に応じて設けられる燃焼排ガス冷却器、310はノズル、 7 first nozzle, the 308 second nozzle, 309 flue gas cooler which is provided if necessary, 310 nozzles,
311は充填部、312は加湿冷却水循環ポンプ、31 311 filling unit, 312 humidifying cooling water circulating pump, 31
3は補給水供給ライン、314はCO 2吸収MEA水溶液排出ポンプ、315は熱交換器、316はMEA水溶液再生塔(以下、「再生塔」と略称)、317は第1ノズル、318は下部充填部、319は再生加熱器(リボイラ)、320は上部充填部、321は還流水ポンプ、 3 up water supply line, the CO 2 absorbing aqueous MEA solution discharge pump 314, 315 heat exchanger, 316 MEA solution regeneration tower (hereinafter, "regenerator" abbreviated), first nozzle 317, 318 is lower filling parts, 319 regeneration heater (reboiler), 320 the upper filling portion, is 321 reflux water pump,
322はCO 2分離器、323は回収CO 2排出ライン、324は再生塔還流冷却器、325は第2ノズル、 322 CO 2 separator is recovered CO 2 discharge line 323, 324 regeneration tower reflux condenser, 325 second nozzle,
326は再生塔還流水供給ライン、327は必要に応じて設けられる冷却器、328は燃焼排ガス供給ブロア、 326 regeneration tower reflux water supply line 327 cooler which is provided if necessary, 328 the combustion gas supply blower,
329はリクレーマ(蓄積熱安定塩除去装置)、Gは図1と同様にスラッジ移送設備である。 329 Reclaimer (cumulative thermal stabilizer salt removal device), G is the sludge transport facility as in FIG.

【0022】図3において、脱硫工程を経た燃焼排ガスは燃焼排ガス供給ブロア328により燃焼排ガス冷却器309に押込められ、ノズル310からの加湿冷却水と充填部311で接触して加湿冷却され、脱CO 2塔燃焼排ガス供給口304を通って脱CO 2塔301へ導かれる。 [0022] In FIG. 3, the combustion exhaust gas passed through the desulfurization step is forced into combustion exhaust gas cooler 309 by the combustion exhaust gas supply blower 328 is fogging in contact with humidifying cooling water and the filling unit 311 from the nozzle 310, de through the CO 2 tower combustion exhaust gas feed port 304 are directed to the de-CO 2 tower 301. 燃焼排ガスと接触した加湿冷却水は燃焼排ガス冷却器309の下部に溜り、ポンプ312によりノズル31 Humidifying cooling water in contact with the combustion exhaust gas accumulates in the bottom of the combustion exhaust gas cooler 309, the nozzle 31 by a pump 312
0へ循環使用される。 0 circulation are used to. 加湿冷却水は燃焼排ガスを加湿冷却させることにより徐々に失われるので、補給水供給ライン313により補充される。 Since the humidifying cooling water is gradually lost by humidifying cooling the combustion exhaust gas is replenished by the makeup water supply line 313.

【0023】脱CO 2塔301に押し込められた燃焼排ガスは第1ノズル307から供給される一定濃度のME The combustion exhaust gas forced into de CO 2 tower 301 ME constant concentration supplied from the first nozzle 307
A水溶液と下部充填部302で向流接触させられ、燃焼排ガス中のCO 2はMEA水溶液により吸収除去され、 In A solution and lower filling portion 302 is brought into contact countercurrently, CO 2 in the combustion exhaust gas is absorbed and removed by the aqueous MEA solution,
脱CO 2燃焼排ガスは上部充填部303へと向う。 De CO 2 combustion exhaust gas directed to the upper filling portion 303. 脱C De-C
2塔301に供給されるMEA水溶液はCO 2を吸収し、その吸収による反応熱のため、MEA水溶液供給口306における温度よりも高温となり、CO 2吸収ME Aqueous MEA solution supplied to the O 2 tower 301 absorbs CO 2, because of the heat of reaction due to the absorption becomes a temperature higher than the temperature in the aqueous MEA solution supply port 306, CO 2 absorption ME
A水溶液排出ポンプ314により熱交換器315に送られ、加熱され、再生塔316へ導かれる。 Is delivered to a heat exchanger 315 by A solution discharge pump 314, is heated and led to regeneration tower 316. 再生されたM Reproduced M
EA水溶液の温度調節は熱交換器315あるいは必要に応じて熱交換器315とMEA水溶液供給口306の間に設けられる冷却器327により行うことができる。 Temperature regulation of the EA solution can be carried out by the cooler 327 provided between the heat exchanger 315 and the aqueous MEA solution supply port 306 as necessary or heat exchanger 315.

【0024】再生塔316では、再生加熱器(リボイラ)319による加熱でMEA水溶液が再生され、熱交換器315により冷却され脱CO 2塔301へ戻される。 [0024] In the regenerator 316, MEA solution is regenerated by heating with regeneration heater (reboiler) 319, which is cooled by the heat exchanger 315 back to the de-CO 2 tower 301. 再生塔316の上部において、MEA水溶液から分離されたCO 2は第2ノズル325より供給される還流水と接触し、再生塔還流冷却器324により冷却され、 In the upper part of regeneration tower 316, CO 2 separated from the aqueous MEA solution is in contact with reflux water supplied from the second nozzle 325 is cooled by regeneration tower reflux condenser 324,
CO 2分離器322にてCO 2に同伴した水蒸気が凝縮した還流水と分離され、回収CO 2排出ライン323よりCO 2回収工程へ導かれる。 CO 2 vapor entrained in CO 2 at separator 322 is separated from the reflux water condensed is led to the CO 2 recovery step from collecting CO 2 discharge line 323. 還流水の一部は還流水ポンプ321で再生塔316へ還流され、他の一部は再生塔還流水供給ライン326を経て脱CO 2塔301の上部の第2ノズル308と供給される。 Portion of the reflux water is returned to the regeneration tower 316 at the reflux water pump 321, the other part is supplied to the second nozzle 308 of the upper portion of the regeneration tower reflux water supply line 326 via by removing CO 2 tower 301.

【0025】本発明においては、脱硫工程で処理された燃焼排ガスは脱CO 2工程で処理されることによりCO [0025] In the present invention, the combustion exhaust gas treated with the desulfurization process CO by treatment with de-CO 2 step
2が除去されるが、同時に残存するSOxはほぼ完全に除去される。 Although 2 is removed, SOx is almost completely removed remaining simultaneously. これは、前記のように脱CO 2工程で使用されるMEA等のアルカノールアミンと残存SOxが反応するためであり、この反応によって再生等316において通常MEAが再生され得ない程度に安定な塩が生じる。 This is because the remaining alkanolamine of the MEA or the like used in the de-CO 2 process as described above SOx reacts, stable salts to the extent that normal MEA can not be reproduced in the reproduction or the like 316 by this reaction is occur. 従って、安定塩は徐々に脱CO 2工程系内に蓄積されるので、たとえば定期的に図3のリクレーマ(蓄積スラッジ除去装置)329を稼働させ、再生塔316の塔底液を処理する。 Accordingly, since stable salts is gradually accumulated in de CO in two steps based, for example, periodically reclaimer (storage sludge removing apparatus) in FIG. 3 329 operate the process the bottom liquid of the regenerator 316. その際、スラッジ化剤として炭酸ナトリウムのような塩類を使用してもよい。 At that time, it may be used salts such as sodium carbonate as sludge agents. 塔底液はリクレーマ329において、リボイラ319による加熱温度(通常120℃前後)よりも高い温度(例えば135℃ The column bottom liquid in the reclaimer 329, high temperature (eg 135 ° C. than the heating temperature by the reboiler 319 (usually 120 ° C. so)
前後)で加熱されるので、MEAや水分は再生塔316 Since it is heated before and after), MEA and moisture regeneration tower 316
にもどされるが、安定塩はスラッジとなってリクレーマ329に濃縮される。 Although returned to the stable salts are concentrated reclaimer 329 becomes sludge.

【0026】本発明の特徴は、ここで発生するスラッジを、脱硫や脱CO 2処理をすべき燃焼排ガスを発生させる燃焼装置、すなわち図1ではボイラAにて燃焼させることにある。 The features of the present invention, the sludge generated here, a combustion device for generating flue gas to be desulfurized and removed CO 2 process, i.e. to be combusted in FIG 1 boiler A. これにより、スラッジに含まれる安定塩等は燃焼排ガスの一部となって、再び図1の脱硝、集塵、 Thus, stable salts contained in the sludge is part of the combustion exhaust gas, again denitration of FIG. 1, the dust collecting,
脱硫、脱CO 2の各工程を経て処理されることになる。 Desulfurization, will be processed through the steps of de-CO 2.
従って、本発明により単に焼却すれば副次的に汚染の原因となるスラッジを完全に閉鎖工程の中で処理できることになる。 Therefore, the sludge simply causes secondarily contaminated if incinerated by the present invention can be processed in a completely closed process.

【0027】スラッジ移送設備Gとしては特に限定されず、どのような手段でもよい。 [0027] is not particularly limited as sludge transfer facilities G, it may be any means. 例えばスラッジをポンプにて昇圧して送るとか、あるいは液体燃料と混合して流動化させパイプで移送させる方法などが挙げられる。 For example Toka Send sludge by boosting at the pump, or a method for transferring the like in and mixed with the liquid fuel pipe is fluidized. ボイラでの燃焼方法としてはバーナー部分に上記流動化したスラッジを吹き付ける方法等が例示される。 As a combustion method in the boiler and a method of spraying the fluidized sludge burner portion is illustrated. またスラッジの燃焼を助けるため各種助燃剤を用いてもよい。 It may also be used various combustion improver to aid combustion of the sludge.

【0028】前記のように、安定塩となってスラッジを形成するアルカノールアミン分は回収されないので、脱CO 2工程においてはそのロス分を補給しなければならない。 [0028] As described above, since the alkanolamine component to form a sludge becomes stable salt is not recovered, in the de CO 2 process must replenish its loss in. このような理由から、脱CO 2工程にて処理される燃焼排ガス中のSOx濃度はできるだけ抑えることが好ましい。 For this reason, SOx concentration in the combustion exhaust gas to be treated by removing CO 2 step is preferably as far as possible suppressed. しかし、前述のように脱CO 2工程の前に設けられる脱硫工程で脱硫レベルを上げることは、消費電力の増大につながる。 However, raising the desulfurization level in the desulfurization step is provided before the de-CO 2 process as described above, it leads to an increase in power consumption. 従って本発明においては、脱硫工程による処理ガス中のSOx濃度を10〜5ppmの範囲内に設定することが好ましい。 Therefore, in the present invention, it is preferable to set the SOx concentration in the process gas by the desulfurization process in the range of 10~5Ppm. これにより、脱硫工程における消費電力の上昇を避けると共に、脱CO 2工程における高価なアルカノールアミンのロスも最小限に抑え、しかも脱CO 2工程を経た処理ガス中のSOxは1 Thus, the avoidance of increase in power consumption in the desulfurization step, loss of expensive alkanolamine in removing CO 2 process also suppressed to a minimum, yet SOx in the processing gas having passed through the de-CO 2 step 1
ppm以下、すなわちほぼ完全にSOxの除去が可能となる。 ppm or less, that it is possible to almost completely remove the SOx.

【0029】 [0029]

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明する。 EXAMPLES Hereinafter, the present invention is specifically described by examples.

【0030】(実施例A)図2の脱硫装置を用い、下記の処理条件でSO 2濃度1,000ppmの燃焼排ガスを処理した。 [0030] Using the desulfurization apparatus (Example A) 2, was treated flue gas of SO 2 concentration 1,000ppm in the process under the following conditions. その際のスラリ循環量を変えて動力(電力)と処理ガス中のSO 2濃度の関係は表1のとおりであった。 Relationship SO 2 concentration in the treated gas power (electric power) by changing the slurry circulation rate at that time was as shown in Table 1.

【0031】(1)処理条件 L/G(L:スラリ液量、G:排ガス量):25.6 第1吸収塔の高さ:19m 第2吸収塔の高さ:17m 第1吸収塔のスラリ固形成分中の炭酸カルシウムの割合:1.0重量%以下 第2吸収塔のスラリ固形成分中の炭酸カルシウムの割合:1.0重量%以上 第1吸収塔における脱硫率:98% 第2吸収塔における脱硫率:95% 処理燃焼排ガス量:1,000,000Nm 3 /h 処理燃焼排ガス温度:50℃ スラリ温度:50℃ [0031] (1) processing condition L / G (L: slurry liquid volume, G: amount exhaust gas): 25.6 the first absorption tower height: 19 m second absorption tower height: 17m of the first absorption tower the proportion of calcium carbonate in the slurry solids: 1.0 ratio of calcium carbonate slurry solids in component in percent by weight than the second absorption tower: 1.0 desulfurization rate in wt% or more first absorption tower: 98% second absorption desulfurization rate in the column: 95% treated flue gas volume: 1,000,000 3 / h treated flue gas temperature: 50 ° C. slurry temperature: 50 ° C.

【0032】(2)処理結果 [0032] (2) processing result

【表1】 [Table 1]

【0033】次に図2脱硫装置と、図3の脱CO 2装置を組み合わせ、上記各脱硫レベルの燃焼排ガスを脱CO [0033] and then 2 desulfurizer, a combination of de-CO 2 device of FIG. 3, the combustion exhaust gas of the respective desulfurization level de-CO
2処理した。 And 2 processing. その結果、脱CO 2処理ガス中に含まれるSO As a result, SO contained in de CO 2 process gas 2濃度はいずれも検出限界以下、すなわち1ppm 2 Any concentration below the detection limit, i.e. 1ppm
以下であった。 It was less than. この状態で処理工程の稼働を続けたところ、リクレーマから固形分として約150kg/hのスラッジが発生する。 Was continued operation of the state in the processing step, the sludge of approximately 150 kg / h is generated as solids from reclaimer. このスラッジの中には約10kg/ Some of this sludge about 10kg /
hの硫黄分を含んでおり、これをボイラAにおいて燃焼させSOxに転化させる。 Includes h sulfur, which is converted to SOx is burned in the boiler A.

【0034】(実施例B)図3の小型モデル実験装置として濡れ壁型吸収装置を用い、CO 2 、酸素(O [0034] (Example B) wetted with wall-type absorber as a small model experimental apparatus of FIG. 3, CO 2, oxygen (O 2 )、 2),
SO 2 、NO 2の濃度を調製したガスとMEA水溶液の接触吸収実験を行った。 It was contacted absorption experiment gas and the MEA aqueous solution prepared to a concentration of SO 2, NO 2. 各試験に共通の条件は以下の通りである。 Common conditions in each test are as follows. なお、供給ガス中のCO 2とO Incidentally, CO 2 and O in the feed gas 2濃度は平均的なボイラ燃焼排ガス濃度に設定した。 2 concentration was set to the average boiler flue gas concentration.

【0035】(1)共通条件 CO 2吸収塔方式:濡れ壁吸収塔 同高さ:7500mm 供給ガス(G)中のCO 2濃度:9vol% 供給ガス中のO 2濃度:9vol% 供給ガス温度:60℃ 供給ガス流量:2.0m 3 N/h・dry MEA水溶液(L)のMEA濃度:30重量% MEA水溶液流量:4.0リットル/h MEA水溶液温度:60℃ L/G比:2.0リットル/m 3 N ガス空塔速度:3.1mN/s [0035] (1) Common conditions the CO 2 absorber system: wetted wall absorption tower the height: 7500 mm CO 2 concentration in the feed gas (G): O 2 concentration of 9 vol% feed gas: 9 vol% feed gas temperature: 60 ° C. the feed gas flow rate: MEA concentration of 2.0m 3 N / h · dry MEA aqueous solution (L): 30 wt% MEA aqueous solution flow rate: 4.0 l / h MEA aqueous solution temperature: 60 ° C. L / G ratio: 2. 0 l / m 3 N gas superficial velocity: 3.1mN / s

【0036】(2)実験結果 [0036] (2) Experimental Results

【表2】 [Table 2]

【0037】CO 2の吸収率はいずれも95%であった。 The absorption rate of CO 2 was 95% both. 上記表2から分かるように、SO As it can be seen from Table 2, SO 2はMEA水溶液に吸収されて、いずれも検出限界以下、すなわち1pp 2 is absorbed in the aqueous MEA solution, both below the detection limit, i.e. 1pp
m以下に抑えることができた。 m was able to be suppressed to below. また、NO 2はいずれもほぼ20%の吸収率であった。 Further, NO 2 was approximately 20% of the absorptivity both. また、CO 2の吸収率は上記の通り、SO 2やNO 2の濃度に影響されないことも分かった。 Further, the absorption rate of CO 2 was also found to not affect the concentration of the street, SO 2 and NO 2 above. この実験終了後に、MEA水溶液を蒸発乾固させたところ、安定塩が得られた。 After this the end of the experiment, was evaporated to dryness MEA aqueous solution, stable salt was obtained. これをバーナで燃焼試験をしたところ、支障なく燃焼した。 This was the combustion test the burner and combustion without any trouble.

【0038】 [0038]

【発明の効果】以上詳細に述べたごとく、本発明の方法により、燃焼排ガスからCO 2を除去すると共に、副次的にもSOxを発生させることなくほぼ完全にSOxを除去することが可能となった。 As described in more detail, according to the present invention, the method of the present invention, to remove the CO 2 from the flue gas, can be removed almost completely SOx without causing secondary even SOx became.

【図面の簡単な説明】 BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS

【図1】本発明で採用する工程の説明図。 Illustration of the steps employed in the present invention; FIG.

【図2】本発明で採用することが好ましい高性能脱硫工程の一態様の説明図。 Figure 2 is an illustration of one embodiment of a is preferably high performance desulfurization step employed in the present invention.

【図3】本発明で採用する脱CO 2工程の一態様の説明図。 Illustration of an embodiment of FIG. 3 de CO 2 process employed in the present invention.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 堀田 善次 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 小林 賢治 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 吉田 邦彦 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 下條 繁 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 北村 耕一 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 川崎 雅己 大阪府大阪市北区中之島3丁目3番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 瀬戸 徹 広島県広島市西区観音新町四丁目6番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (72)発明者 光岡 薫 ────────────────────────────────────────────────── ─── of the front page continued (72) inventor Yoshitsugu Hotta Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome No. 3 No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Kenji Kobayashi Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome 3 Ban No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Kunihiko Yoshida Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome No. 3 No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Shigeru Shimojo Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome 3 Ban No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Koichi Kitamura Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome No. 3 No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Masami Kawasaki Osaka-shi, Osaka, Kita-ku Nakanoshima 3-chome 3 Ban No. 22 Kansai Electric Power Co., Ltd. in the (72) inventor Toru Seto Hiroshima, Hiroshima Prefecture, Nishi-ku, Kan'onshin-cho, chome No. 6 No. 22 Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. Hiroshima the laboratory (72) inventor Kaoru Mitsuoka 明 広島県広島市西区観音新町四丁目6番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (72)発明者 本田 充康 広島県広島市西区観音新町四丁目6番22号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (72)発明者 飯島 正樹 東京都千代田区丸の内二丁目5番1号 三 菱重工業株式会社内 Akira Hiroshima, Hiroshima Prefecture, Nishi-ku, Kan'onshin-cho, chome No. 6 No. 22 Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. Hiroshima the laboratory (72) inventor Honda TakashiYasushi Hiroshima, Hiroshima Prefecture, Nishi-ku, Kan'onshin-cho, chome No. 6 No. 22 Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. Hiroshima within the Institute ( 72) inventor Masaki Iijima, Chiyoda-ku, tokyo Marunouchi 2-chome fifth No. 1 Mitsubishi heavy Industries Co., Ltd. in

Claims (2)

    【特許請求の範囲】 [The claims]
  1. 【請求項1】 燃焼装置から発生するSOxを含む燃焼排ガスを脱硫処理する工程および前記脱硫処理されたガスをアルカノールアミン水溶液と接触させてCO 2を除去する脱CO 2工程により燃焼排ガス中のCO 2とSO 1. A CO in combustion exhaust gas by removing CO 2 removing the steps, and the desulfurized gas to flue gas desulfurization processes including SOx generated from the combustion device is contacted with an aqueous alkanolamine solution CO 2 2 and SO
    xを除去する方法において、脱CO 2工程から発生するリクレーマよりのスラッジを前記燃焼装置で燃焼させることを特徴とする燃焼排ガス中のCO 2とSOxを除去する方法。 A method of removing a x, a method for removing CO 2 and SOx in combustion exhaust gas, characterized in that the combustion of sludge from reclaimer generated from de-CO 2 process in the combustion device.
  2. 【請求項2】 脱硫処理する工程により脱硫処理ガス中のSOx濃度が5〜10ppmの範囲内になるように脱硫処理したのち、前記脱硫処理ガスを脱CO Wherein after the SOx concentration in the desulfurization treatment is in desulfurized gas by step has been desulfurized to be in the range of 5 to 10 ppm, the desulfurized gas leaving CO 2工程によりCO 2を除去すると共に脱CO 2処理ガス中のSOx SOx de CO 2 process gas to remove the CO 2 by 2 steps
    の濃度が1ppm以下となるようにSOxを除去することを特徴とする請求項1記載の燃焼排ガス中のCO 2とSOxを除去する方法。 How is the concentration to remove CO 2 and SOx in combustion exhaust gas according to claim 1, wherein the removal of SOx so that 1ppm or less.
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