JPH05180988A - チタン鉄材料からの放射性核種の除去を促進する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 添加フルオライドを含有する酸でチタン鉄材
料を浸出することを含んでなるチタン鉄材料からの放射
性核種の除去を促進する方法。 【効果】 チタン鉄材料から放射性核種が良好に除去さ
れる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、チタン鉄材料からの放
射性核種の除去を促進する方法に関し、特に、風化した
または変質したイルメナイトからトリウムおよび／また
はウランなどの放射性核種を除去することに関する。

【０００２】

【従来の技術および発明が解決しようとする課題】イル
メナイト（ＦeＴiＯ₃）とルチル（ＴiＯ₂)は、金属チタ
ンと二酸化チタンを製造するために主要で、工業的に重
要な鉱物原料である。イルメナイトとルチルは、「ミネ
ラルサンド」や「重質ミネラル」の成分として、ジルコ
ン（ＺrＳＯ₄）やモナズ石((Ｃe,Ｌa,Ｔh)ＰＯ₄）と共
にほとんど変わることなく天然に産出するが、イルメナ
イトが通常最も豊富である。イルメナイトの自然風化は
鉄の部分酸化を生じさせ、元来イルメナイト中で二価の
状態(Ｆe²⁺)で存在するのを三価の鉄(Ｆe³⁺)にする。電
気的中性を保つために、酸化された鉄の一部はイルメナ
イト格子から除去されなければならない。このことは、
より高いチタン含量（低い鉄含量）で多孔質の構造の原
因となる。このように風化された材料は「変質」イルメ
ナイトとして知られており、化学量論的な無変質のイル
メナイトのＴiＯ₂が５２.７％であるのに比べて、ＴiＯ
₂含量が６０％を越えることがある。イルメナイトの風
化や変質が進行するにつれて、アルミナ−シリケート
（クレイ）等の不純物が、変質イルメナイトの孔に存在
する独立した小粒として多孔質構造中に混入する。

【０００３】世界中で採掘されたイルメナイトの大部分
が、塗料顔料工業で使用する二酸化チタンの製造に使用
されている。顔料級のチタニア（二酸化チタン、Ｔi
Ｏ₂）は、イルメナイトに濃硫酸を反応させ、引き続き
硫酸チタンをチタニアに加水分解すること、いわゆる硫
酸塩法によって伝統的に製造されている。しかし、この
方法は環境を考慮することによって、だんだん不人気に
なりつつある。クロライド法は、塩素で揮発性のＴiＣl
₄を製造する反応を含んでおり、これは次にＴiＯ₂に転
化されるが、環境問題がほとんどないので、近年顔料級
のチタニアの製造に好ましい方法となっている。しかし
ながら、イルメナイト中の大量の鉄が処理中に塩素を過
剰に消費する原因となるので、ルチルまたは「合成ルチ
ル」がイルメナイトよりもクロライド法により好ましい
原料である。それ故、世界中のイルメナイト製造の増加
量は、顔料を製造するクロライド法に使用する合成ルチ
ル（ＴiＯ₂含量が９０％以上）に転化されつつある。イ
ルメナイトを合成ルチルへ品質向上させるために、多数
の異なった方法が開発されており、工業的に最も広く用
いられているのがベッハー（Ｂecher）法である。

【０００４】ベッハー法は、高温で還元キルン中で、イ
ルメナイト（好ましくは変質イルメナイト）中の鉄を金
属鉄へ還元することと、次いで金属鉄をエアレーター中
で酸化して粗チタン豊富な粒子から物理的に分離するこ
とができる微細酸化鉄を製造することを含む。ベッハー
法の生成物には、最後に薄い酸の浸出を行う。そのよう
にして製造されたチタン豊富なルチルは典型的にはＴi
Ｏ₂を９２％以上含有する。

【０００５】イルメナイトが原鉱物としてまたは質を向
上させた付加価値を有する合成ルチルとして市場に出て
いることに関係なく、生成物中におけるトリウムまたは
ウランなどの放射性核種のレベルに対する厳密なガイド
ラインに生産者が従う必要性が増加している。ベッハー
合成ルチル法は生成物中における放射性核種のレベルを
減少させないので、著しくチタン有価物を減少させるこ
となく、イルメナイトおよび／または合成ルチルなどの
他のチタン鉄材料から放射性核種を除去する工業的に満
足できる方法を開発する必要性が増加している。従っ
て、本発明の目的は、そのような方法を提供することで
ある。

【０００６】チタン鉄材料から放射性核種を除去する適
切な方法を決めることにおける困難さは、放射性核種が
種々のチタン含有鉱物にどのように存在するかというこ
とが知られていないことである。本発明者の実験によれ
ば、イルメナイトの酸による浸出は、イルメナイトから
トリウムおよびウランなどの放射性核種の限定された除
去しか達成しない。純粋なＴhＯ₂が酸に溶解することは
知られているが、チタン鉄材料において、トリウムはＴ
hＯ₂として存在しないことがあり、ＴhＯ₂としても、酸
に容易に溶解する形態にないことがある。

【０００７】少量のフルオライドを含有する濃ＨＮＯ₃
に純粋なＴhＯ₂およびＴhを溶解することも提案されて
いる［アメリカ合衆国アトミック・エナージー・コム
（Ｕ.Ｓ．Ａtomic Ｅnergy Ｃomm. ），ＴＩＤ−５２２
３，３０７−１７］。溶媒抽出によってトリウムからＵ
²³³を分離するために硝酸トリウム溶液を形成すること
が望ましいので、溶媒として硝酸が特に提案されてい
る。この文献の内容は高度に特殊化されており、Ｔhお
よびＴhＯ₂自体に対して特効があり、いずれかの試みが
チタン鉄材料に対する提案に適用される場合に、硝酸の
必要濃度に応じて、チタン有価物が著しく溶解する。そ
のような溶解は、チタンと酸との反応から生じ得る。前
記のように、チタン有価物に対して損害を与えない濃度
で行われるイルメナイトの酸による浸出が、イルメナイ
トからの放射性核種の限定された除去を達成するという
ことも確立されている。いずれにせよ、トリウムの含有
の機構が知られていないイルメナイトマトリックスから
のトリウムおよびウランの除去は、硝酸トリウム溶液か
らのウランの溶媒抽出ならびに既知の形態のＴhおよび
ＴhＯ₂の溶解と非常に異なった問題である。

【０００８】アメリカ合衆国特許第１５０１５８７号
は、フッ化水素酸中でイルメナイトを温浸し、次いでフ
ッ化チタン化合物を水酸化物で処理し、水酸化チタンを
回収するチタンの回収方法を開示している。これは、本
技術での基本的要求とは対照的に、チタン有価物の溶解
およびチタンとの反応が方法の必要部分である従来技術
の好適な例である。

【０００９】

【課題を解決するための手段】驚くべきことに、本発明
によれば、チタン有価物を溶解せずに実質的に保持する
ように設定されていることが好ましい酸濃度および方法
条件で、チタン鉄材料をフルオライドの存在下で酸によ
り浸出する場合に、チタン鉄材料からの放射性核種の除
去が大いに向上することを見いだした。

【００１０】本発明によれば、添加フルオライドを含有
する酸でチタン鉄材料を浸出することを含んでなるチタ
ン鉄材料からの放射性核種の除去を促進する方法が提供
される。

【００１１】酸濃度および他の方法条件は、酸またはフ
ルオライドとチタンとの反応によって材料からチタンを
酸およびフルオライドが実質的に溶解しないように選択
することが好ましい。「実質的に溶解しない」とは、１
０％未満、好ましくは５％未満、最も好ましくは２％未
満が溶解することを意味する。

【００１２】本発明の方法は、チタン鉄材料から浸出放
射性核種を分離することをさらに含んでなることが好ま
しい。そのような分離は、適切な既知方法、例えば、濾
過またはサイクロン分離によって行える。

【００１３】除去される放射性核種がトリウム放射性核
種および／またはウラン放射性核種からなるかまたはこ
れらを少なくとも含有することが好ましい。

【００１４】チタン鉄材料が、イルメナイト、変質イル
メナイト、還元イルメナイトまたは合成ルチルであるこ
とが好ましい。

【００１５】いずれかの適切な酸、例えば、硫酸、塩酸
および硝酸を酸浸出のために使用できる。鉱酸が一般に
好ましく、経済性および取り扱いの点から、硫酸が特に
好ましい。硝酸および塩酸は、煙りの含有という大きな
困難さがある。同様に、好適な添加剤、例えば、フッ化
水素酸（これが酸浸出のために使用される酸でない場
合）、フッ化ナトリウム、フッ化アンモニウムまたはフ
ルオロケイ酸ナトリウムを、添加フルオライドの供給源
として使用できる。

【００１６】本発明の方法において使用できる条件、例
えば、温度、薬剤濃度および浸出時間は、酸およびフル
オライドが材料からのチタンを実質的に溶解しないとい
う要求に加えて、必要な放射性核種の除去程度、使用し
た出発チタン鉄材料の性質、存在する放射性核種、およ
び放射性核種の初めのレベルに依存する。適切な条件
は、外的要因、例えば、経済的および他の実際的考慮に
も依存する。一般に、トリウムおよびウランなどの放射
性核物質の大きな程度の除去は、高温、高濃度の薬剤お
よび長い浸出時間を使用することによって達成される。

【００１７】浸出条件の苛酷さは、供給チタン鉄材料が
酸および／またはフルオライドと反応し、チタン有価物
の損失を生じさせる性質によって限定される。例えば、
イルメナイトは合成ルチルよりも高く酸／フルオライド
と反応する性質を有する。一般に、方法条件は、チタン
と酸／フルオライドとの反応によるチタンの損失を最小
限にするかまたは無くするように選択することが好まし
い。

【００１８】酸濃度は、少なくとも１モーラーであるこ
とが好ましい。チタン有価物の損失が避けられるまたは
少なくとも最小にされる最大酸濃度は、温度および実際
の使用チタン鉄材料に依存する。温度が高くなるほど、
最大酸濃度は低くなる。一次イルメナイトは変質イルメ
ナイトよりも反応性であり、変質イルメナイトはアナタ
ーゼ、ルチルおよび合成ルチルよりも反応性であり、従
って、最大酸濃度は合成ルチルにおいてよりも変質イル
メナイトにおいての方が低い。変質イルメナイトにおけ
る条件の満足な組合せは、９０℃において硫酸濃度３モ
ーラーである。しかし、９０℃において酸濃度は１０モ
ーラー程度に高くてもよい。腐食レベルおよび回収要求
などの酸取り扱いの一般的考慮によって設定される実際
的限界は、１０モーラーである。最大酸濃度は使用酸に
応じて変化し、例えば、塩酸よりも硫酸においては高
い。

【００１９】温度依存性および供給源材料依存性の同様
の考慮がフルオライド濃度に適用される。しかし、フル
オライド濃度は、０.０１〜２.０モーラー、最も好まし
くは０.０５〜０.５モーラーであることが好ましい。

【００２０】温度は約４０℃以上、最も好ましくは８０
℃以上であることが好ましい。最適な酸濃度および温度
条件において、処理時間は、４時間以下、最も好ましく
は約３０〜１２０分であることが好ましい。本発明の方
法は、大気圧でまたは大気圧近くで行うことが好まし
い。

【００２１】本発明の方法は、バッチ式または連続式で
種々の固形物濃度で行うことができる。固形物濃度が約
７５％（ｗ／ｗ固形物）以下である場合に、方法を加熱
反応器において撹拌懸濁で行うことができる。固形物濃
度が７５％（ｗ／ｗ固形物）よりも高い場合に、ほぼ湿
潤した固形物に対して方法を炉中のサッガー、または回
転キルン中で行うことができる。

【００２２】フルオライドの存在下でのチタン鉄材料の
酸浸出が、供給材料から酸／フルオライド溶解性不純物
を除去するという別の利点を生じさせる。したがって、
高いチタン含量を有する生成物が得られる。例えば、本
発明の方法によって得られた生成物においてＡl₂Ｏ₃含
量、およびある条件下ではＳiＯ₂含量が実質的に減少す
る。酸／フルオライド溶解性不純物の除去の程度（従っ
て、本発明における生成物のチタン含量の増加）は、使
用条件の苛酷さにも依存する。

【００２３】本発明の方法の効果は、酸／フルオライド
浸出の前に、塩基浸出、例えば、本願と同日に提出した
特許出願「チタン鉄材料からの放射性核種の除去の促進
法」（整理番号：１３６６６３）に従う塩基浸出を行う
ことによってさらに向上する。従って、本発明の好まし
い態様において、添加フルオライドを含有する酸による
浸出に付す前に、塩基薬剤、好ましくは苛性ソーダまた
は苛性カリなどの塩基性水溶液による前処理にチタン鉄
材料を付す。前処理は、０.１〜１５モーラーの濃度の
苛性溶液を用いて行うことが好ましい。塩基性水溶液の
温度は５０℃以上であることが好ましい。塩基薬剤によ
る処理の後に、酸浸出工程の前に、洗浄工程を用いるこ
とが好ましい。

【００２４】イルメナイト濃厚物は、モナザイト混入物
に起因して低レベルのトリウムを含有することが頻繁に
ある。本発明の方法は、チタン鉄材料から顕微鏡的モナ
ザイト粒を除去するのではなく、顕微鏡的放射性核種混
入物を除去すると考えられる。

【００２５】

【発明の好ましい態様】以下に実施例を示し、本発明を
具体的に説明する。

【００２６】実施例１ イルメナイト［ウエスタン・オーストラリア、エニーバ
・ノース（ＥneabbaＮorth）から］１００ｇを、７５０
ｒｐｍで連続的に回転する撹拌器、温度計（または熱電
対）を含むサーモポケットおよび還流コンデンサを備え
た反応器中で、０.１モーラーのフッ化アンモニウム
（固形ＮＨ₄Ｆ ０.７４ｇとして添加）を含有する５モ
ーラーの硫酸２００ｃｍ³と反応させた。熱電対に温度
コントローラーを介して接続されている加熱マントルに
よって反応器を加熱した。このようにして、反応混合物
を所望温度に保った。１１５℃で４０分間混合物を加熱
した。次いで固形物残渣を濾取し、充分に水洗し、分析
した。

【００２７】供給イルメナイト材料および酸／フルオラ
イド浸出生成物のＸＲＦ分析の結果を表１に示す。

【００２８】

【表１】 ＸＲＦ分析（％) 供給イルメナイト 酸／フルオライド処理生成物 ＴiＯ₂ ６１.５１ ６２.８２ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３４.５３ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.０１３ Ｕ₃Ｏ₈ ０.００５ ＜０.００２ ＳiＯ₂ １.０８ １.０３ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.３１

【００２９】表１および後の表において、「Ｆe₂Ｏ₃」
はＦe₂Ｏ₃として換算した全鉄をいう。

【００３０】実施例２ 酸浸出においてフルオライドを添加しない場合の影響を
示す。フッ化アンモニウムを添加しない以外は実施例１
と同様の手順を繰り返した。

【００３１】

【表２】 ＸＲＦ分析（％) 供給イルメナイト 酸処理生成物 ＴiＯ₂ ６１.５１ ６０.８４ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３３.９３ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.０２９ Ｕ₃Ｏ₈ ０.００５ ＜０.００２ ＳiＯ₂ １.０８ ０.９５ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.４３

【００３２】実施例３ 酸／フルオライド浸出において用いたフルオライド濃度
の影響を示す。種々のフルオライド濃度を用いた以外は
実施例１と同様の手順を繰り返した。

【００３３】

【表３】 供給 フルオライド濃度（モル／Ｌ) ＸＲＦ分析（％) イルメナイト ０.０４Ｍ ０.１０Ｍ ０.２５Ｍ ＴiＯ₂ ６１.５１ ６２.３１ ６２.８２ ６３.０５ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３４.４５ ３４.５３ ３４.４６ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.０２５ ０.０１３ ０.０１1 ＳiＯ₂ １.０８ ０.９９ １.０３ ０.７３ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.３６ ０.２８ ０.２５

【００３４】実施例４ 酸／フルオライド浸出において用いた温度での時間の影
響を示す。種々の浸出時間を用いた以外は実施例１と同
様の手順を繰り返した。

【００３５】

【表４】 供給 浸出時間（分） ＸＲＦ分析（％) イルメナイト ４０分 １２０分 ３６０分 ＴiＯ₂ ６１.５１ ６２.８２ ６３.５４ ６２.８３ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３４.５３ ３４.４９ ３３.１４ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.０１３ ０.０１１ ０.０１1 ＳiＯ₂ １.０８ １.０３ １.０３ １.１５ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.３１ ０.２８ ０.２５

【００３６】実施例５ 酸／フルオライド浸出において用いたフルオライド濃度
および温度での時間の補償影響を示す。（ａ）種々の浸
出時間を用い、（ｂ）０.０４Ｍのフッ化アンモニウム
を用いた以外は実施例１と同様の手順を繰り返した。

【００３７】

【表５】 供給 ０.４Ｍフルオライドによる浸出時間 ＸＲＦ分析（％) イルメナイト ４０分 １２０分 ３６０分 ＴiＯ₂ ６１.５１ ６２.３１ ６２.５０ ６３.１９ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３４.４５ ３３.９６ ３３.５３ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.０２５ ０.０１６ ０.０1３ ＳiＯ₂ １.０８ ０.９９ １.０３ １.０７ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.３６ ０.３０ ０.２７

【００３８】実施例６ 酸／フルオライド浸出の前に苛性浸出を用いる効果を示
す。実施例１と同様の装置を用いて、イルメナイト（エ
ニーバ・ノース）１００ｇを０.２モーラーの水酸化ナ
トリウム溶液１５０ｃｍ³で７５℃で９０分間浸出し
た。生成物を充分に水洗し、同様の装置中で、８７℃で
１２０分間、０.１モーラーのフッ化ナトリウムを含む
５モーラーの硫酸３００ｃｍ³で浸出した。生成物を再
び水洗した。この生成物を、以下の表６において「苛性
／酸／フルオライド」という。

【００３９】苛性浸出を省略する以外は前記と同様の手
順を繰り返し、同様のイルメナイトを処理した。この生
成物を表６において「酸／フルオライド」という。酸浸
出がフッ化ナトリウムを含まない以外は、同様のイルメ
ナイトを「苛性／酸／フルオライド」生成物と同様に処
理した。この生成物を表６において「苛性／酸」とい
う。

【００４０】

【表６】 浸 出 手 順 供給 苛性／酸／ 酸／ ＸＲＦ分析（％) イルメナイト フルオライド フルオライド 苛性／酸 ＴiＯ₂ ６１.５１ ６３.２５ ６３.１２ ６３.１６ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３５.０４ ３４.９８ ３５.２２ ３５.１３ ＴhＯ₂ ０.０４７ ０.００８ ０.０１７ ０.０２4 ＳiＯ₂ １.０８ ０.７１ ０.９７ ０.８４ Ａl₂Ｏ₃ ０.６１ ０.２９ ０.３４ ０.４７

【００４１】実施例７ 他のイルメナイトに対する酸／フルオライド浸出の効果
を示す。エニーバ・ウェストおよびエニーバ・サウスか
らのイルメナイトを、実施例１と同様の装置中で、０.
１モーラーのフッ化ナトリウムを含む３モーラーの硫酸
で９０℃で２時間浸出した。この生成物を、以下の表７
および表８において「酸／フルオライド」という。

【００４２】フッ化ナトリウムを省略する以外は前記と
同様の手順を繰り返し、同様のイルメナイトを処理し
た。この生成物を表７および表８において「酸のみ」と
いう。

【００４３】

【表７】 供給イルメナイト 浸 出 手 順 ＸＲＦ分析（％) エニーバ・ウェスト 酸／フルオライド 酸のみ ＴiＯ₂ ６２.６ ６３.５ ６２.６ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３２.９ ３１.１ ３１.０ Ａl₂Ｏ₃ ０.８３ ０.４８ ０.６３ ＳiＯ₂ １.１０ ０.９４ ０.９９ Ｔh ０.０３１１ ０.００４５ ０.０１５３ Ｕ ０.０００９ ０.０００４ ０.００１１

【００４４】

【表８】 供給イルメナイト 浸 出 手 順 ＸＲＦ分析（％) エニーバ・サウス 酸／フルオライド 酸のみ ＴiＯ₂ ６２.６ ６３.７ ６３.４ Ｆe₂Ｏ₃（全Ｆe） ３１.６ ３０.６ ３０.８ Ａl₂Ｏ₃ ０.７７ ０.４４ ０.６１ ＳiＯ₂ ０.７１ ０.７１ ０.６６ Ｔh ０.０２８８ ０.００８４ ０.０１１３ Ｕ ０.０００８ ０.０００４ ０.０００６

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ハリル・アラル オーストラリア3184ビクトリア、エルウッ ド、グレイグ・コート、ユニット２／10番 (72)発明者 ウォーレン・ジョン・ブラカード オーストラリア3125ビクトリア、バーウッ ド、チャーチ・ストリート２番 (72)発明者 デイビッド・エドワード・フリーマン オーストラリア3178ビクトリア、ノース・ ダンデノン、メンジーズ・アベニュー78番 (72)発明者 ハロルド・ロバート・ハリス オーストラリア6514ウエスタン・オースト ラリア、リーマン、モークーム・ロード 454番

Claims (17)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 添加フルオライドを含有する酸でチタン
   鉄材料を浸出することを含んでなるチタン鉄材料からの
   放射性核種の除去を促進する方法。
2. 【請求項２】 酸またはフルオライドとチタンとの反応
   によって材料からチタンを酸およびフルオライドが実質
   的に溶解しないように酸濃度および他の条件を選択する
   請求項１記載の方法。
3. 【請求項３】 チタン鉄材料から浸出放射性核種を分離
   することをさらに含んでなる請求項１または２記載の方
   法。
4. 【請求項４】 酸が鉱酸である請求項１〜３のいずれか
   に記載の方法。
5. 【請求項５】 酸が硫酸である請求項１〜３のいずれか
   に記載の方法。
6. 【請求項６】 酸の濃度が１０モーラー以下である請求
   項１〜５のいずれかに記載の方法。
7. 【請求項７】 酸の濃度が少なくとも１モーラーである
   請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
8. 【請求項８】 除去される放射性核種がトリウム放射性
   核種および／またはウラン放射性核種からなるかまたは
   これらを少なくとも含有する請求項１〜７のいずれかに
   記載の方法。
9. 【請求項９】 チタン鉄材料が、イルメナイト、変質イ
   ルメナイト、還元イルメナイトまたは合成ルチルである
   請求項１〜８のいずれかに記載の方法。
10. 【請求項１０】 添加フルオライドの供給源が、フッ化
    水素酸、フッ化ナトリウム、フッ化アンモニウムおよび
    フルオロケイ酸ナトリウムからなる群から選択されたも
    のである請求項１〜９のいずれかに記載の方法。
11. 【請求項１１】 添加フルオライド濃度が０.０１〜２.
    ０モーラーである請求項１〜１０のいずれかに記載の方
    法。
12. 【請求項１２】 添加フルライド濃度が０.０５〜０.５
    モーラーである請求項１１記載の方法。
13. 【請求項１３】 温度が約４０℃以上である請求項１〜
    １２のいずれかに記載の方法。
14. 【請求項１４】 固形物濃度が約７５％(ｗ／ｗ固形物)
    以下であり、方法を加熱反応器において撹拌懸濁で行う
    請求項１〜１３のいずれかに記載の方法。
15. 【請求項１５】 固形物濃度が７５％(ｗ／ｗ固形物)よ
    りも高く、ほぼ湿潤した固形物に対して方法を炉中のサ
    ッガー、またはロータリーキルン中で行う請求項１〜１
    ３のいずれかに記載の方法。
16. 【請求項１６】 浸出が、Ａl₂Ｏ₃およびＳiＯ₂の少な
    くとも１種を包含する不純物を溶解するのにも有効であ
    る請求項１〜１５のいずれかに記載の方法。
17. 【請求項１７】 添加フルライドを含有する酸による浸
    出の前に、塩基性薬剤、好ましくは強塩基、特に、苛性
    ソーダまたは苛性カリによる処理にチタン鉄材料を付す
    請求項１〜１６のいずれかに記載の方法。