JPH05171359A - 窒素とホウ素の含有量を極めて低くしたオーステナイト系ステンレス鋼 - Google Patents

窒素とホウ素の含有量を極めて低くしたオーステナイト系ステンレス鋼

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JPH05171359A
JPH05171359A JP4118849A JP11884992A JPH05171359A JP H05171359 A JPH05171359 A JP H05171359A JP 4118849 A JP4118849 A JP 4118849A JP 11884992 A JP11884992 A JP 11884992A JP H05171359 A JPH05171359 A JP H05171359A
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アルヴィン・ジョセフ・ジェイコブス
Gerald Myron Gordon
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、照射に暴露されるところで使用さ
れるが、照射により促進される応力腐蝕割れに対して抵
抗性があるステンレス鋼合金組成物に係る。 【構成】 本発明の合金組成物は製造したままの状態で
窒素含量ができるだけ低くなければならず、実質的にす
べてが結晶粒界ではなく合金マトリックス中に位置して
いるべきである。また本発明の合金組成物は、製造した
ままの材料のホウ素含量ができるだけ低くなければなら
ず、実質的にすべてが粒界ではなく合金マトリックス中
に位置している。本発明の合金はさらに製造したままの
状態で最大０．０１重量％の炭素を含有していなければ
ならない。ただし、組成物の必要強度条件を満たすこと
ができなければならない。ケイ素、リンおよびイオウの
合計含量はできるだけ低くなければならない。本発明の
ステンレス鋼合金組成物のニッケル含量は通常約９〜１
５重量％の範囲であり、クロム含量は約１８〜２０重量
％の範囲であり、残部は鉄である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核分裂原子炉の内部の
ように照射環境中で使用するオーステナイト系ステンレ
ス鋼組成物に係る。
【０００２】
【従来の技術】ステンレス鋼合金、特に高クロム‐ニッ
ケルタイプのステンレス鋼合金は、腐蝕その他の攻撃性
条件に対する耐性が良好であることがよく知られてお
り、そのために核分裂原子炉内で使用される部品として
広く使われている。たとえば、核燃料、中性子吸収制御
装置および中性子源保持具は、３０４タイプのステンレ
ス鋼や類似の合金組成物（アメリカ材料試験協会の公式
分類体系を使用する）のさややハウジングに被覆されて
いるかまたはその内部に収容されていることが多い。上
記のものを含めてこのような部品の多くは、大量の放射
線や高温のような攻撃条件が最も苛酷で消耗性である原
子炉の核分裂性燃料からなる炉心の中や周辺に位置す
る。
【０００３】軽水炉の炉心内に存在するこのような部品
は、粒界応力腐蝕割れ（ＩＧＳＣＣ）の特殊な形態であ
る、照射により補助される応力腐蝕割れ（ＩＡＳＣＣ）
によって機能を損うことがある。溶体化またはミル焼き
なまししたステンレス鋼は一般に、ＩＧＳＣＣに対して
本質的に耐性であると考えられていたが、大量の放射線
に暴露された後ＩＧＳＣＣによって劣化して機能を停止
することが判明した。このような照射に関連する粒界応
力および腐蝕割れによる機能停止は、ステンレス鋼金属
がいわゆる溶体化またはミル焼きなましされた状態にあ
っても、すなわち、典型的には約１８５０〜約２０５０
°Ｆの範囲内まで加熱した後急速に冷却して炭化物を溶
体化すると共にそれらの核生成と粒界への析出とを阻止
することによって処理されていても起こった。明らか
に、炉心内部において高照射場は、ＩＧＳＣＣが起こる
のを補助する上でなんらかの複雑な役割を果たしてい
る。照射が金属の機能停止を補助する上で考えられる過
程のひとつは、不純物が粒界に偏析するのを促進するこ
とである。
【０００４】今まで、３種類の不純物（すなわち、ケイ
素、リンおよびイオウ）の１種以上が照射の間粒界に偏
析し、（推測することができるだけであるが）なんらか
の機構によって粒界を周囲のマトリックス材料より割れ
易くすると広く信じられて来た。割れに対する自明の解
決策はこれらの不純物の含量を制限することであった。
【０００５】ステンレス鋼中で偏析することが知られて
いるもうひとつの元素は窒素であり、その含量も制限す
ることが推奨されている（米国特許第４，８３６，９７
６号）。一方、米国特許第４，８６３，６８２号では、
ステンレス鋼合金組成物中の炭素の割合に対して適合す
るニオブとタンタルの特定の割合が提案されている。ま
た、ステンレス鋼合金組成物のさまざまな熱処理法が米
国特許第４，６９９，６７１号および第４，８７８，９
６２号で提案されている。
【０００６】窒素はひとつの重要な点で上述の不純物と
は異なる。すなわち、窒素は熱中性子捕獲断面積が大き
く、偏析した後にも（ｎ，ｐ）反応を起こすことができ
る。こうして生成するプロトン（水素原子）は粒界割れ
の原因として知られているので、窒素の偏析を防止する
かその量を最小化することが是非とも必要になる。計算
によると、年間１００ｐｐｍものたくさんの水素が窒素
偏析と（ｎ，ｐ）反応の結果粒界に蓄積され得る。この
水素の量は広範囲の損傷を引起こすのに充分過ぎる。オ
ージェ電子分光法により未照射のステンレス鋼の粒界に
窒素が存在するかどうかは分かるが、このような検出技
術では照射後の粒界の窒素は検出されない。見掛上窒素
が存在しないことは、（ｎ，ｐ）反応を支持する証拠と
考えられるか、あるいはもっとありそうなことだが、マ
トリックス中の放射線欠陥によるトラップと考えること
ができる。
【０００７】ホウ素は、ステンレス鋼中で偏析する傾向
が強く、また熱中性子捕獲断面積も大きいのでその限り
において窒素と同様である。しかし、ホウ素は（ｎ，
ｐ）反応を起こす代わりに（ｎ，α）反応を起こす。こ
うして生成するα粒子（すなわちＨｅ原子）はプロトン
（すなわちＨ原子）と似て脆化剤であり、広範囲に損傷
を引き起こし得る。
【０００８】
【発明の概要】本発明は、照射に暴露されるところで使
用されるが照射により促進される応力腐蝕割れに対して
抵抗性を有するステンレス鋼合金組成物に係る。本発明
の合金組成物は製造したままの材料の状態で窒素含量が
できるだけ低くなければならず、最大で０．０１重量％
が容易に達成可能である。この窒素含量の実質的にすべ
てが（結晶）粒界ではなく合金マトリックス中に位置し
ているべきである。この窒素の局在化は、照射中窒素が
粒界に偏析する機会をもつ前に窒素をマトリックス中に
「トラップする」ことによって達成するのが好ましい。
また本発明の合金組成物は、製造したままの材料の状態
でホウ素含量ができるだけ低くなければならず、最大で
０．００３重量％が容易に達成可能である。このホウ素
含量もまたその実質的にすべてが粒界ではなく合金マト
リックス中に位置している。またホウ素はやはり、その
所望の局在化を達成するために窒素と同様に「トラッ
プ」されている。本発明の合金はさらに製造したままの
状態で最大で０．０１重量％の炭素を含有していなけれ
ばならない。ただし、その場合でも組成物の必要強度条
件を満たすことができなければならない。当業界で認識
されているように、ケイ素、リンおよびイオウの合計含
量はできるだけ低くなければならない。ケイ素は最大で
０．０２重量％、リンとイオウは各々約０．００２重量
％の最大含量に制限するのが好ましい。本発明のステン
レス鋼合金組成物のニッケル含量は通常約９〜１５重量
％の範囲であり、クロム含量は約１８〜２０重量％の範
囲であり、残部は鉄である。
【０００９】
【発明の詳細】本発明に係るステンレス鋼は、応力腐蝕
割れに対する抵抗性のために好んで用いられるオーステ
ナイト系ステンレス鋼である。ステンレス鋼をオーステ
ナイト状態に維持すると共にその鋼の強度を保つには、
合金成分としていくらかの炭素を含ませなければならな
い。これは、炭素がオーステナイト組織からマルテンサ
イト組織への変換を阻止できることが知られているため
である。しかし、炭素の割合はＩＡＳＣＣを抑えるため
に厳密に制限される。本発明のクロム‐ニッケルオース
テナイト系ステンレス鋼は３０４タイプおよび類似の高
クロム‐ニッケル合金からなり、たとえば、１９８０
年、米国オハイオ州メタルズ・パーク(Metals Park）の
アメリカ金属学会(American Society for Metals）刊、
「金属ハンドブック(Metals Handbook）」第９版、第３
巻、第５頁（この開示内容はここで引用したことにより
本明細書に含まれているものとする）に挙げられてい
る。これらの合金は、クロムが約１８〜２０重量％、ニ
ッケルが約９〜１５重量％のオーステナイト系ステンレ
ス鋼である。合金組成の大半は従来通り鉄である。
【００１０】少量の合金成分に関して、ケイ素、リンお
よびイオウの含量は厳密に制限するべきであることが業
界で教示されている。いろいろな合金組成物を試験する
ために、スウェリングチューブを原子力施設で照射した
後照射後試験にかけた。目視検査／染料浸透探傷試験の
組合せにより、試験した１９８のチューブのうち割れな
かったのは２１個だけであることが明らかになった。５
種の合金では割れなかったチューブは１個であり、他の
５種の合金では割れなかったチューブが２個であり、２
種の合金では割れなかったチューブが３個であった。こ
のデータから、試験したステンレス鋼合金の組成と割れ
なかったチューブの数との関係を示すためにいろいろな
プロットをとってみた。たとえば、窒素、炭素、ホウ
素、ケイ素、リンおよびイオウのそれぞれの含量を各合
金で割れなかったチューブの数に対して別々にプロット
した。その結果を図１〜６に示す。極めて予想外の結果
が得られた。ケイ素、リンおよびイオウの含量、すなわ
ち、ＬＡＳＣＣに関連していると最も広く信じられてい
る元素の含量は、ＬＡＳＣＣ抵抗性（割れなかったチュ
ーブの数）とまったくまたは極めて少ししか関連を示さ
なかった（図１〜３）。一方、特に窒素（図４）とホウ
素（図５）はＩＡＳＣＣ抵抗性とずっと強い関連を示し
た。窒素とホウ素の合計（図８）も、窒素とホウ素の含
有量の減少につれ、割れに対する抵抗が増加する傾向が
はっきり示された。さらに、炭素（図６）、そして特に
窒素と炭素の合計（図７）も、ケイ素、リン、イオウよ
りも、ＩＡＳＣＣ抵抗性と非常に強い関連を示した。こ
のような関連は窒素についてはすでに報告されていた
（米国特許第４，８３６，９７６号）が、炭素や炭素と
窒素の組合せについては報告がない。窒素と炭素の含量
は、ケイ素、リンおよびイオウの含量を考慮すると（図
９）、ＩＡＳＣＣ抵抗性とさらに強く関連していた。
【００１１】本発明の好ましいオーステナイト系ステン
レス鋼合金組成物の例を下記表に例示する。これらの合
金は３０４系列、３１６系列、３４８系列および３２１
系列の合金の中から選択したものである。
【００１２】
【表１】 表 １ 元素 重 量 ％ ３０４ ３１６ ３４８ ３２１ Ｃｒ 18.00 〜20.00 16.00 〜18.00 18.50 〜20.00 17.00 〜19.00 Ｎｉ 10.00 〜11.00 13.00 〜14.00 10.00 〜11.00 11.00 〜12.00 Ｍｏ 最大 0.3 2.00 〜 3.00 最大 0.3 最大 0.3 Ｎｂ − − 最大 0.25 − Ｔａ 最大 0.003 − − − Ｎｂ＋Ｔａ − − 14xC＜.65 − Ｎ 最大 0.005 最大 0.005 最大 0.005 最大 0.005 Ｃ 最大 0.01 最大 0.01 最大 0.01 最大 0.01 Ｓｉ 最大 0.02 最大 0.02 最大 0.02 最大 0.02 Ｐ 最大 0.002 最大 0.002 最大 0.002 最大 0.002 Ｓ 最大 0.002 最大 0.002 最大 0.002 最大 0.002 Ｆｅ 残 残 残 残 Ｍｎ 1.5〜 2.00 1.5〜 2.00 1.5〜 2.00 1.5〜 2.00 ＣｅまたはＹ Ｃｅ 0.1または Ｃｅ 0.1または Ｃｅ 0.1または Ｃｅ 0.1または Ｙ 0.05 Ｙ 0.05 Ｙ 0.05 Ｙ 0.05 Ｂ ＜ 0.0003 ＜ 0.0003 ＜ 0.0003 ＜ 0.0003 Ｔｉ − − − 最小 5xＣ 上記組成において、ニッケルの標準組成範囲［前掲の金
属ハンドブック(Metals Handbook）参照］の高い方を選
択したのは、窒素と炭素の含量の低下に基づくオーステ
ナイト安定性の損失分を補償するためであることに注意
されたい。少量（約０．２〜０．３重量％）のモリブデ
ンを添加したのは、やはり窒素と炭素が低下したときに
起こる強度の損失分を補償するためであり、これが好ま
しいからである。しかし、その存在が必要になるのは、
その材料の適用についてある種の強度問題を考慮する場
合だけである。セリウムとイットリウムの添加の目的
は、窒素が粒界に偏析する前に窒素をトラップすること
である。
【００１３】上記の好ましい組成の合金に対して約８％
までの照射前冷間加工を施して、添加元素のセリウムま
たはイットリウムが窒素をトラップする際の補助とする
ことができる。この程度の冷間加工自体は腐蝕または応
力腐蝕に対してそんなに悪影響を及ぼすことはないと予
想される。照射中窒素が粒界に偏析する機会をもつ前に
窒素をトラップすることに関して、たとえば、チタン、
ジルコニウム、ハフニウム、タンタル、ベリリウム、セ
リウム、イットリウムおよびニオブのように窒化物形成
能の強い元素が本発明の合金組成物に有用である。しか
し、窒化物形成性の強い元素を添加する場合、それらの
添加は照射中粒界から移行して消えてしまういわゆる
「過大」元素に限定される。（過大元素は合金の平均原
子容を増大させる）。上述の強い窒化物形成剤はすべて
過大元素の例である。
【００１４】窒素原子をトラップすることができるその
他の手段としては、たとえば、放射線欠陥（たとえば、
空孔および格子間クラスターならびに転位ループ）、照
射前冷間加工によって形成される転位、マトリックスと
析出物との間の界面、ならびに双晶境界がある。これら
４種の窒素トラップ法のうち、冶金業者は、冷間加工の
程度を変化させることによって冷間加工に伴う転位の分
布を制御することができるし、あるいは析出粒子の大き
さと密度を変化させることによって界面面積を制御する
ことができる。
【００１５】ホウ素は、強い偏析性をもち、中性子照射
場の影響の下で脆化性の気体種に変わり得るという点に
おいて窒素と似ているので、鋼中のホウ素の含量もまた
制限するべきである。限られたホウ素含量を達成するに
は、通常の製造したままの材料と同じくらい低い含量の
ものから出発し、マトリックス中にホウ素トラップを導
入することができる。強力なホウ化物形成性元素（たと
えば、Ｙ、Ｃｅ、Ｈｆ、ＴｉおよびＺｒ）や転位は有効
なトラップとなり得る。窒化物やホウ化物形成によって
かまたは転位部位や析出物表面においてトラップの程度
を最大にするためには、最終加工段階として約５００〜
８００℃の温度範囲で１〜数時間均質化処理するのが有
益であろう。このような処理の間窒素原子とホウ素原子
は結晶粒全体に拡散することができ、トラップと遭遇す
る確率が最大になる。その高温の端、すなわち８００
℃、では均質化処理の時間と同様に窒素とホウ素の平衡
粒界濃度が最小になる。この均質化熱処理の望ましい副
次的効果として、機械的性質がより均一になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】いろいろな合金組成のステンレス鋼チューブを
原子力施設で照射したときに割れたチューブと割れなか
ったチューブを、その合金中に含まれるケイ素の関数と
して表わしたグラフ。
【図２】合金中に含まれるリンの関数として表わした図
１と同様のグラフ。
【図３】合金中に含まれるイオウの関数として表わした
図１と同様のグラフ。
【図４】合金中に含まれる窒素の関数として表わした図
１と同様のグラフ。
【図５】合金中に含まれるホウ素の関数として表わした
図１と同様のグラフ。
【図６】合金中に含まれる炭素の関数として表わした図
１と同様のグラフ。
【図７】合金中に含まれる窒素と炭素の関数として表わ
した図１と同様のグラフ。
【図８】合金中に含まれる窒素とホウ素の関数として表
わした図１と同様のグラフ。
【図９】合金中に含まれる窒素、炭素、ケイ素、リン、
とイオウの関数として表わした図１と同様のグラフ。

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 照射により促進される応力腐蝕割れに対
    して抵抗性を有し、照射に暴露されるところで使用され
    るオーステナイト系ステンレス鋼合金組成物であって、 （ａ）Ｎが最大で０．０１重量％（ただし、このＮの実
    質的にすべてが粒界ではなくて合金マトリックス中に位
    置する）、 （ｂ）Ｂが最大で０．００３重量％（ただし、このＢの
    実質的にすべてが粒界ではなくて合金マトリックス中に
    位置する）、 （ｃ）Ｃが最大で０．０１重量％、 （ｄ）Ｓｉが最大で０．０２重量％、 （ｅ）Ｐが最大で０．００２重量％、 （ｆ）Ｓが最大で０．００２重量％、 （ｇ）Ｎｉ含量が約９〜１５重量％、 （ｈ）Ｃｒ含量が約１８〜２０重量％、 （ｉ）選択的に約０．３重量％までのＭｏ、 （ｊ）Ｎをマトリックス中にトラップするための成分、
    すなわちＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｂｅ、Ｃｅ、Ｙ、Ｎ
    ｂおよびこれらの混合物の１種以上を選択的に有効量で
    含み、 （ｋ）残部がＦｅ である合金組成物。
  2. 【請求項２】 さらに、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｂ
    ｅ、Ｃｅ、Ｙ、Ｎｂおよびこれらの混合物の１種以上を
    約２重量％までの範囲で含んでいる請求項１記載の合金
    組成物。
  3. 【請求項３】 さらに、Ｙ、Ｃｅ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｚｒお
    よびこれらの混合物の１種以上を含んでいる、請求項２
    記載の合金組成物。
  4. 【請求項４】 さらに、Ｍｏを約０．２〜０．３重量％
    含んでいる、請求項１記載の合金組成物。
  5. 【請求項５】 約８％までの範囲で冷間加工されてい
    る、請求項１記載の合金組成物。
  6. 【請求項６】 ＮおよびＢをマトリックス中にトラップ
    するのを補助するのに適度な時間約５００〜８００℃の
    温度で熱処理されている、請求項２記載の合金組成物。
  7. 【請求項７】 ＮおよびＢをマトリックス中にトラップ
    するのを補助するのに適度な時間約５００〜８００℃の
    温度で熱処理されている、請求項３記載の合金組成物。
  8. 【請求項８】 照射に暴露された構造部品中で照射によ
    り補助される応力腐蝕割れ（ＩＡＳＣＣ）の発生を低減
    するための方法であって、 （ａ）Ｎが最大で０．０１重量％（ただし、このＮの実
    質的にすべてが粒界ではなくて合金マトリックス中に位
    置する）、 （ｂ）Ｂが最大で０．００３重量％（ただし、このＢの
    実質的にすべてが粒界ではなくて合金マトリックス中に
    位置する）、 （ｃ）Ｃが最大で０．０１重量％、 （ｄ）Ｓｉが最大で０．０２重量％、 （ｅ）Ｐが最大で０．００２重量％、 （ｆ）Ｓが最大で０．００２重量％、 （ｇ）Ｎｉ含量が約９〜１５重量％、 （ｈ）Ｃｒ含量が約１８〜２０重量％、 （ｉ）選択的に、約０．３重量％までのＭｏ、 （ｊ）Ｎをマトリックス中にトラップするための成分、
    すなわちＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｂｅ、Ｃｅ、Ｙ、Ｎ
    ｂおよびこれらの混合物の１種以上を選択的に有効量で
    含み、 （ｋ）残部がＦｅ であるオーステナイト系ステンレス鋼合金組成物を前記
    構造部品を形成するのに用いる方法。
  9. 【請求項９】 用いられる前記合金組成物が、Ｔｉ、Ｚ
    ｒ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｂｅ、Ｃｅ、Ｙ、Ｎｂおよびこれらの
    混合物を１種以上約２重量％までの範囲で含んでいる請
    求項８記載の方法。
  10. 【請求項１０】 用いられる前記合金組成物が、さら
    に、Ｙ、Ｃｅ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｚｒおよびこれらの混合物
    の１種以上を含んでいる、請求項９記載の方法。
  11. 【請求項１１】 用いられる前記合金組成物が、Ｍｏを
    約０．２〜０．３重量％含んでいる、請求項８記載の方
    法。
  12. 【請求項１２】 前記合金組成物が約８％までの範囲で
    冷間加工されている、請求項８記載の方法。
  13. 【請求項１３】 前記合金組成物が、ＮおよびＢをマト
    リックス中にトラップするのを補助するのに適度な時間
    約５００〜８００℃の温度で熱処理されている、請求項
    ９記載の方法。
  14. 【請求項１４】 前記合金組成物が、ＮおよびＢをマト
    リックス中にトラップするのを補助するのに適度な時間
    約５００〜８００℃の温度で熱処理されている、請求項
    １０記載の方法。
  15. 【請求項１５】 前記構造部品の前記ＩＡＳＣＣが、軽
    水炉の炉心における照射に暴露されることによって引起
    こされる、請求項８記載の方法。
JP4118849A 1991-05-14 1992-05-12 窒素とホウ素の含有量を極めて低くしたオーステナイト系ステンレス鋼 Withdrawn JPH05171359A (ja)

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