JPH05129026A - 内部改質式燃料電池 - Google Patents
内部改質式燃料電池Info
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- JPH05129026A JPH05129026A JP3291344A JP29134491A JPH05129026A JP H05129026 A JPH05129026 A JP H05129026A JP 3291344 A JP3291344 A JP 3291344A JP 29134491 A JP29134491 A JP 29134491A JP H05129026 A JPH05129026 A JP H05129026A
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- H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
- H01M8/0625—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material in a modular combined reactor/fuel cell structure
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 電池特性、寿命特性に優れた内部改質式燃料
電池を提供する。 【構成】 間接内部改質式の燃料電池においては、改質
反応部の上、下に改質直後の燃料ガスが折り返して流れ
る部屋を設けた改質容器構造とすることにより、改質容
器内ガス導入部の局部な改質反応の進行による温度低下
と改質容器に隣接する燃料電池本体部の温存分布の不均
一とを緩和する。直接内部改質式の燃料電池において
は、改質触媒をＮｉ系の金属よりなる繊維状の触媒保持
材でおおうことにより、アノードガス中に浸み出してき
た電解質の付着による改質触媒の劣化を防止等する。
電池を提供する。 【構成】 間接内部改質式の燃料電池においては、改質
反応部の上、下に改質直後の燃料ガスが折り返して流れ
る部屋を設けた改質容器構造とすることにより、改質容
器内ガス導入部の局部な改質反応の進行による温度低下
と改質容器に隣接する燃料電池本体部の温存分布の不均
一とを緩和する。直接内部改質式の燃料電池において
は、改質触媒をＮｉ系の金属よりなる繊維状の触媒保持
材でおおうことにより、アノードガス中に浸み出してき
た電解質の付着による改質触媒の劣化を防止等する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、内部改質式燃料電池、
特に原料燃料ガスの改質部の構造に関する。
特に原料燃料ガスの改質部の構造に関する。
【０００２】
【従来の技術】原料燃料ガスを改質触媒により水素リッ
チな燃料ガスに改質後使用する内部改質式燃料電池に
は、改質触媒を燃料電池本体部、すなわち発電部の間に
設けられたガス改質専用の改質容器に装備する間接式と
燃料電池本体部内に装備する直接式とがある。
チな燃料ガスに改質後使用する内部改質式燃料電池に
は、改質触媒を燃料電池本体部、すなわち発電部の間に
設けられたガス改質専用の改質容器に装備する間接式と
燃料電池本体部内に装備する直接式とがある。
【０００３】ところで、従来の間接内部改質式燃料電池
においては、図６に示すようにその改質容器６１はガス
入口管６２と出口管６３を有する薄い密閉構造であり、
内部に改質触媒６４を充填させ、燃料電池本体部（図示
せず）に一体に設置し、燃料電池の作動熱を直接改質の
反応熱として利用することにより炭化水素系原料燃料ガ
スを水蒸気改質する構造としていた。そのため、改質容
器内でのガスフローは図７に示すように水平方面には改
質容器の内部に仕切板７１を設けて流れ方向を１８０°
変化させる等多種あるものの上下方向についてはその構
造は燃料電池本体からの反応熱の獲得のみを重視して単
層とされている。
においては、図６に示すようにその改質容器６１はガス
入口管６２と出口管６３を有する薄い密閉構造であり、
内部に改質触媒６４を充填させ、燃料電池本体部（図示
せず）に一体に設置し、燃料電池の作動熱を直接改質の
反応熱として利用することにより炭化水素系原料燃料ガ
スを水蒸気改質する構造としていた。そのため、改質容
器内でのガスフローは図７に示すように水平方面には改
質容器の内部に仕切板７１を設けて流れ方向を１８０°
変化させる等多種あるものの上下方向についてはその構
造は燃料電池本体からの反応熱の獲得のみを重視して単
層とされている。
【０００４】次に、従来の直接内部改質式燃料電池にお
いては、例えば図８に示すように改質触媒８１は酸化ニ
ッケルを主成分とするカソード８２、ニッケルを主成分
とするアノード８３及びリチウムアルミネートと電解質
（炭酸リチウム、炭酸カリウム）からなる電解質板８４
とを用いて構成した単位セル内のアノード側コルゲート
板８５内に直接配置する構造とされ、供給されてくるメ
タン等のガスを水素ガスに改質していた。
いては、例えば図８に示すように改質触媒８１は酸化ニ
ッケルを主成分とするカソード８２、ニッケルを主成分
とするアノード８３及びリチウムアルミネートと電解質
（炭酸リチウム、炭酸カリウム）からなる電解質板８４
とを用いて構成した単位セル内のアノード側コルゲート
板８５内に直接配置する構造とされ、供給されてくるメ
タン等のガスを水素ガスに改質していた。
【０００５】なお、本図に示す燃料電池は溶融炭酸塩型
であり、８６はカソード枠、８７はアノード枠、８８は
ステンレス製パンチング板、８９はニッケル製パンチン
グ板、８１０はステンレス製コルゲート板であり、これ
らは発電をなす、すなわち、いわば燃料電池本体を構成
するものであるが、いずれも本発明の要旨に直結せず、
またその構造、作用、材質等は周知のものであるため、
本図はもとより以下の実施例においてもその説明は原則
として省略する。
であり、８６はカソード枠、８７はアノード枠、８８は
ステンレス製パンチング板、８９はニッケル製パンチン
グ板、８１０はステンレス製コルゲート板であり、これ
らは発電をなす、すなわち、いわば燃料電池本体を構成
するものであるが、いずれも本発明の要旨に直結せず、
またその構造、作用、材質等は周知のものであるため、
本図はもとより以下の実施例においてもその説明は原則
として省略する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、間接式
内部改質式燃料電池においては、この水蒸気改質反応は
高温での吸熱反応かつ分子量の小さいガスの反応である
こともあり改質速度が著しく速く、ひいては改質容器内
の原料燃料ガス導入部分で局部的に改質反応が進行し、
この部分での改質容器温度が大きく低下する。このため
改質触媒の局部的劣化はもとより改質容器に隣接する燃
料電池本体部の面内温度分布に不均一が生じ、電圧、寿
命特性等にまで悪影響を与えていた。 一方、直接式内
部式燃料電池においては、改質触媒が既述のごとくアノ
ード側コルゲート板内に直接配置されているため、隣接
するアノード電極またはその周辺から浸み出してくる、
もしくは蒸気となって飛散してくる前記電解質が付着
し、触媒活性を劣化させ、ひいては電池特性と寿命特性
に悪影響を与えていた。
内部改質式燃料電池においては、この水蒸気改質反応は
高温での吸熱反応かつ分子量の小さいガスの反応である
こともあり改質速度が著しく速く、ひいては改質容器内
の原料燃料ガス導入部分で局部的に改質反応が進行し、
この部分での改質容器温度が大きく低下する。このため
改質触媒の局部的劣化はもとより改質容器に隣接する燃
料電池本体部の面内温度分布に不均一が生じ、電圧、寿
命特性等にまで悪影響を与えていた。 一方、直接式内
部式燃料電池においては、改質触媒が既述のごとくアノ
ード側コルゲート板内に直接配置されているため、隣接
するアノード電極またはその周辺から浸み出してくる、
もしくは蒸気となって飛散してくる前記電解質が付着
し、触媒活性を劣化させ、ひいては電池特性と寿命特性
に悪影響を与えていた。
【０００７】このため、間接式、直接式いずれの内部改
質式燃料電池においても改質触媒が原料燃料ガスの改質
反応を良好になしえるようなガス改質部の実現が、ま
た、間接式においては発電をなす燃料電池本体に悪影響
を与えないガス改質反応部の実現が望まれていた。本発
明は、かかる課題を解決する目的でなされたものであ
る。
質式燃料電池においても改質触媒が原料燃料ガスの改質
反応を良好になしえるようなガス改質部の実現が、ま
た、間接式においては発電をなす燃料電池本体に悪影響
を与えないガス改質反応部の実現が望まれていた。本発
明は、かかる課題を解決する目的でなされたものであ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、請求項１に係る発明においては、上下の積層電池の
中央に改質容器が設けられ、該改質容器内部の改質触媒
が炭化水素を主成分とする原料燃料ガスを水素リッチな
燃料電池用燃料ガスに水蒸気改質する間接内部改質式燃
料電池用の改質容器において、改質反応が行われる改質
反応部と、前記改質反応部の上下に改質直後の燃料電池
用燃料ガスが折り返して流れる部屋を設けた構造として
いることを特徴としている。
め、請求項１に係る発明においては、上下の積層電池の
中央に改質容器が設けられ、該改質容器内部の改質触媒
が炭化水素を主成分とする原料燃料ガスを水素リッチな
燃料電池用燃料ガスに水蒸気改質する間接内部改質式燃
料電池用の改質容器において、改質反応が行われる改質
反応部と、前記改質反応部の上下に改質直後の燃料電池
用燃料ガスが折り返して流れる部屋を設けた構造として
いることを特徴としている。
【０００９】請求項２に係る発明においては、上記改質
容器内改質反応部上、下の改質された燃料電池用燃料ガ
スが流れる部屋にガス透過性と熱伝導性とを有する固体
を充填したことを特徴としている。請求項３に係る発明
においては、炭化水素を主成分とする原料燃料ガスを改
質触媒を充填した電池内部に直接供給し水蒸気改質して
水素リッチな燃料電池用燃料ガスに改質する直接内部改
質式燃料電池において、上記改質触媒をＮｉ若しくはＮ
ｉ系合金からなる保持体に入れてアノード側ガス通路に
配置することを特徴としている。
容器内改質反応部上、下の改質された燃料電池用燃料ガ
スが流れる部屋にガス透過性と熱伝導性とを有する固体
を充填したことを特徴としている。請求項３に係る発明
においては、炭化水素を主成分とする原料燃料ガスを改
質触媒を充填した電池内部に直接供給し水蒸気改質して
水素リッチな燃料電池用燃料ガスに改質する直接内部改
質式燃料電池において、上記改質触媒をＮｉ若しくはＮ
ｉ系合金からなる保持体に入れてアノード側ガス通路に
配置することを特徴としている。
【００１０】請求項４に係る発明においては、前記、保
持体は金属ウール状であることを特徴としている。
持体は金属ウール状であることを特徴としている。
【００１１】
【作用】上記構成により、請求項１に係る発明において
は、改質容器内改質反応部上、下の燃料電池用燃料ガス
が折り返して流れる部屋の存在により改質反応部のガス
導入部の局部的温度低下が緩和され、また改質反応その
ものが改善され、改質触媒の局部的劣化も防止され、ひ
いては燃料電池本体の温度分布が改善される。
は、改質容器内改質反応部上、下の燃料電池用燃料ガス
が折り返して流れる部屋の存在により改質反応部のガス
導入部の局部的温度低下が緩和され、また改質反応その
ものが改善され、改質触媒の局部的劣化も防止され、ひ
いては燃料電池本体の温度分布が改善される。
【００１２】請求項２に係る発明においては、ガス透過
性と熱伝導性を有する固体からの伝熱により、上記ガス
改質反応部のガス導入部の局部的温度低下のより一層の
減少がなされる。請求項３に係る発明においては、Ｎｉ
若しくはＮｉ系合金からなる触媒保持体が電解質の改質
触媒への付着を防止することにより改質触媒の特性の低
下が防止される。
性と熱伝導性を有する固体からの伝熱により、上記ガス
改質反応部のガス導入部の局部的温度低下のより一層の
減少がなされる。請求項３に係る発明においては、Ｎｉ
若しくはＮｉ系合金からなる触媒保持体が電解質の改質
触媒への付着を防止することにより改質触媒の特性の低
下が防止される。
【００１３】請求項４に係る発明においては、上記保持
体が金属ウール状であるためより一層の改質触媒の活性
低下の防止と改質触媒と原料燃料ガスの良好な接触とが
確保される。
体が金属ウール状であるためより一層の改質触媒の活性
低下の防止と改質触媒と原料燃料ガスの良好な接触とが
確保される。
【００１４】
【実施例】（第１実施例）請求項１に係る発明を実施例
に基づき説明する。図１は、本発明に係る改質容器の構
造の一実施例を示す図である。なお、本図においては、
燃料電池本体部及び改質触媒が格納されている密閉容器
並びに改質触媒は本発明の要部でなくまた煩雑となるた
め図示していない。以下に、本発明に係る部分について
説明する。図において、１１は改質触媒充填用波板、１
２はガス仕切板、１３は改質容器を燃料電池本体部と区
切る上、下の仕切板（蓋）、１４は燃料ガスが折り返す
ため通過する孔である。そして、３枚の触媒充填用波板
１１で上、下が定められた部分が従来技術に係る改質容
器と同じ改質反応部１５である。なお、触媒充填用波板
１１が２枚でなく３枚であるのは、触媒を配置し易くす
るためである。
に基づき説明する。図１は、本発明に係る改質容器の構
造の一実施例を示す図である。なお、本図においては、
燃料電池本体部及び改質触媒が格納されている密閉容器
並びに改質触媒は本発明の要部でなくまた煩雑となるた
め図示していない。以下に、本発明に係る部分について
説明する。図において、１１は改質触媒充填用波板、１
２はガス仕切板、１３は改質容器を燃料電池本体部と区
切る上、下の仕切板（蓋）、１４は燃料ガスが折り返す
ため通過する孔である。そして、３枚の触媒充填用波板
１１で上、下が定められた部分が従来技術に係る改質容
器と同じ改質反応部１５である。なお、触媒充填用波板
１１が２枚でなく３枚であるのは、触媒を配置し易くす
るためである。
【００１５】また、改質反応部１５の上下に存在する、
間にガス仕切板１２をはさんで触媒充填用波板１１と上
若しくは下の仕切板１３で上下を仕切られた２つの部屋
が本発明に係る改質直後の燃料電池用燃料ガスが折り返
して流れる部屋１６である。なお、改質触媒充填用波板
１１は実際には波状かつ改質触媒を保持する構造部材を
装備しているが、これらは本発明の要部でなく、また煩
雑となるため燃料電池本体部等と同じく図示していな
い。
間にガス仕切板１２をはさんで触媒充填用波板１１と上
若しくは下の仕切板１３で上下を仕切られた２つの部屋
が本発明に係る改質直後の燃料電池用燃料ガスが折り返
して流れる部屋１６である。なお、改質触媒充填用波板
１１は実際には波状かつ改質触媒を保持する構造部材を
装備しているが、これらは本発明の要部でなく、また煩
雑となるため燃料電池本体部等と同じく図示していな
い。
【００１６】以上の構成により炭化水素系原料燃料ガス
はガス入口配管（図示せず）より導入され、改質容器内
ガス改質反応部１５に充填した改質触媒にて水素リッチ
な燃料ガスに水蒸気改質される。この水蒸気改質反応は
既述のごとく高温での吸熱反応であり、ガス分子量も小
さいこともあり入口部にて改質反応が急激に進行し、こ
のためガス導入部１５ａ付近の温度は低下する。しかし
ながら改質反応が進むにしたがい主に水素濃度が増加し
たこと、従に吸熱反応が進行したことによる温度低下で
改質反応が起こりにくくなる。その一方、上下の燃料電
池本体部から入熱があるためガス導入部より離れるにし
たがって原料燃料ガスの改質反応の結果生じた燃料ガス
の低下した温度は再度上昇しはじめる。ことに熱伝導性
が極めて良好な水素ガスが多量に含まれるため、この傾
向は著しい。そして、この高い温度の燃料ガスは改質触
媒充填用波板１１及びガス仕切板１２を通って折り返す
構造から再度改質容器内ガス改質部１５の上・下に折り
返して分流され、改質反応により温度が低下したガス導
入部１５ａを上下から挟み込み、加熱する。このため、
改質反応部１５の温度がならされ、ひいては均一な改質
反応、温度分布、良好な電圧、寿命特性が得られる。
はガス入口配管（図示せず）より導入され、改質容器内
ガス改質反応部１５に充填した改質触媒にて水素リッチ
な燃料ガスに水蒸気改質される。この水蒸気改質反応は
既述のごとく高温での吸熱反応であり、ガス分子量も小
さいこともあり入口部にて改質反応が急激に進行し、こ
のためガス導入部１５ａ付近の温度は低下する。しかし
ながら改質反応が進むにしたがい主に水素濃度が増加し
たこと、従に吸熱反応が進行したことによる温度低下で
改質反応が起こりにくくなる。その一方、上下の燃料電
池本体部から入熱があるためガス導入部より離れるにし
たがって原料燃料ガスの改質反応の結果生じた燃料ガス
の低下した温度は再度上昇しはじめる。ことに熱伝導性
が極めて良好な水素ガスが多量に含まれるため、この傾
向は著しい。そして、この高い温度の燃料ガスは改質触
媒充填用波板１１及びガス仕切板１２を通って折り返す
構造から再度改質容器内ガス改質部１５の上・下に折り
返して分流され、改質反応により温度が低下したガス導
入部１５ａを上下から挟み込み、加熱する。このため、
改質反応部１５の温度がならされ、ひいては均一な改質
反応、温度分布、良好な電圧、寿命特性が得られる。
【００１７】（第１実施例の実験結果）第１実施例の実
験効果について以下に説明する。図２は、本発明に係る
改質容器の性能実験のため製作した模擬電池の側面図で
ある。本図において、２１は模擬電池本体部、２２はヒ
ータであり、２３は本発明に係る改質容器、２４はガス
導入管、２５はガス出口管である。なお、本模擬電池に
おいては、改質後の燃料ガスは模擬電池本体部２１へは
流入せず、改質容器のガス改質反応部上下の燃料ガスが
折り返して流れる部屋を流れた後外部へ流出する構造と
している。また、ガス改質反応部とその上下の改質直後
の燃料ガスが折り返して流れる部屋のガスの流れ方向に
直角な断面積（流路断面積）は反応前後の体積変化を考
慮の上後者は前者の２倍としている。その上で、本図の
ごとく改質容器２３を上下とも模擬電池５セルよりなる
模擬燃料電池本体部２１の間に設置しガス導入管２４よ
りメタンガス、水蒸気を供給し改質容器内に充填したＮ
ｉ−ＭｇＯ系触媒にて改質させた。模擬電池、改質容器
内には熱電対を設置し、実温度の測定を行った。改質容
器と模擬電池の温度の設定はその上下に設置したヒータ
２２内のヒータを用い、ヒータ内温度が６５０℃となる
よう保持した。その上で、メタンガスと水蒸気を１：３
の比率に供給し改質容器内および隣接模擬電池セル内の
温度測定を行った。また、比較のため改質容器の構造は
従来技術に係るもの、すなわち水平方向一層のみであ
り、他の部分の構造は本実施例と同じ模擬燃料電池につ
いても同じ条件で実験を行った。その結果、従来技術に
係る改質容器構造の模擬燃料電池では、改質容器内の温
度差は約１５０℃、それに隣接する模擬電池セル内の温
度差は約５０℃であった。一方、本発明における改質容
器構造を有する改質容器においては改質容器内及び上下
の隣接する模擬電池内の温度差は各々約半分以下に減少
した。そして、この傾向はメタンガス、水蒸気の比率及
び流量を変化させた場合でも同様に示され、ひいては実
電池を用いても効果があることを確認した。なお、本発
明はその性質上固体電解質を用いた固体電解質型燃料電
池の平板積層タイプに応用することも可能であり、その
場合にも同様の効果を期待できる。
験効果について以下に説明する。図２は、本発明に係る
改質容器の性能実験のため製作した模擬電池の側面図で
ある。本図において、２１は模擬電池本体部、２２はヒ
ータであり、２３は本発明に係る改質容器、２４はガス
導入管、２５はガス出口管である。なお、本模擬電池に
おいては、改質後の燃料ガスは模擬電池本体部２１へは
流入せず、改質容器のガス改質反応部上下の燃料ガスが
折り返して流れる部屋を流れた後外部へ流出する構造と
している。また、ガス改質反応部とその上下の改質直後
の燃料ガスが折り返して流れる部屋のガスの流れ方向に
直角な断面積（流路断面積）は反応前後の体積変化を考
慮の上後者は前者の２倍としている。その上で、本図の
ごとく改質容器２３を上下とも模擬電池５セルよりなる
模擬燃料電池本体部２１の間に設置しガス導入管２４よ
りメタンガス、水蒸気を供給し改質容器内に充填したＮ
ｉ−ＭｇＯ系触媒にて改質させた。模擬電池、改質容器
内には熱電対を設置し、実温度の測定を行った。改質容
器と模擬電池の温度の設定はその上下に設置したヒータ
２２内のヒータを用い、ヒータ内温度が６５０℃となる
よう保持した。その上で、メタンガスと水蒸気を１：３
の比率に供給し改質容器内および隣接模擬電池セル内の
温度測定を行った。また、比較のため改質容器の構造は
従来技術に係るもの、すなわち水平方向一層のみであ
り、他の部分の構造は本実施例と同じ模擬燃料電池につ
いても同じ条件で実験を行った。その結果、従来技術に
係る改質容器構造の模擬燃料電池では、改質容器内の温
度差は約１５０℃、それに隣接する模擬電池セル内の温
度差は約５０℃であった。一方、本発明における改質容
器構造を有する改質容器においては改質容器内及び上下
の隣接する模擬電池内の温度差は各々約半分以下に減少
した。そして、この傾向はメタンガス、水蒸気の比率及
び流量を変化させた場合でも同様に示され、ひいては実
電池を用いても効果があることを確認した。なお、本発
明はその性質上固体電解質を用いた固体電解質型燃料電
池の平板積層タイプに応用することも可能であり、その
場合にも同様の効果を期待できる。
【００１８】（第２実施例）請求項２に係る発明を実施
例に基づき説明する。図３は本発明に係る改質容器の一
実施例の概念であり、第１実施例における図１と同じく
燃料電池本体、密閉容器等は省略してある。本図におい
て３１は改質反応部の上下に設けられた改質ガスが流れ
る部屋内のガス透過性と熱伝導性を有するニッケル系の
耐熱合金製の充填材である。
例に基づき説明する。図３は本発明に係る改質容器の一
実施例の概念であり、第１実施例における図１と同じく
燃料電池本体、密閉容器等は省略してある。本図におい
て３１は改質反応部の上下に設けられた改質ガスが流れ
る部屋内のガス透過性と熱伝導性を有するニッケル系の
耐熱合金製の充填材である。
【００１９】以上の構成により、請求項１の発明に比較
した場合に燃料電池本体からの改質容器への入熱がより
容易になされるだけでなく、改質反応部のより一層の温
度分布の均一化がなされる。なお、ここに充填材３１と
してニッケル系の耐熱合金を使用しているのは、運転温
度における耐熱性、電解質及び燃料ガスに対する化学的
安定性、経済性を考慮したものである。また、改質反応
部とその上下の改質直後の燃料ガスが流れる部屋の流路
断面積の比は、ガスの体積変化の他に充填材の流路抵抗
をも考慮の上決定している。
した場合に燃料電池本体からの改質容器への入熱がより
容易になされるだけでなく、改質反応部のより一層の温
度分布の均一化がなされる。なお、ここに充填材３１と
してニッケル系の耐熱合金を使用しているのは、運転温
度における耐熱性、電解質及び燃料ガスに対する化学的
安定性、経済性を考慮したものである。また、改質反応
部とその上下の改質直後の燃料ガスが流れる部屋の流路
断面積の比は、ガスの体積変化の他に充填材の流路抵抗
をも考慮の上決定している。
【００２０】（第２実施例の実験結果）第２実施例の実
験結果について以下に説明する。改質容器の改質反応部
上下の改質ガスが流れる部屋にガス透過性と熱伝導性を
有する固体を充填した他は第１実施例と同じ設備を使用
して本実施例の性能確認の実験を行った。
験結果について以下に説明する。改質容器の改質反応部
上下の改質ガスが流れる部屋にガス透過性と熱伝導性を
有する固体を充填した他は第１実施例と同じ設備を使用
して本実施例の性能確認の実験を行った。
【００２１】最初に、ガス透過性を有する固体として
は、改質触媒を他の部位の充填密度より高めて充填する
ことにより代用した。その結果は、改質容器内及び隣接
模擬電池内の温度差が約１／３になった。次にガス透過
性を有する固体として、Ｎｉ製の細線を折りあげたＮｉ
製フェルトをガス透過性を悪化させることなく充填密度
を高めた条件で充填して実験を行った。その結果、改質
触媒を充填したのと同等以上の結果を示した。
は、改質触媒を他の部位の充填密度より高めて充填する
ことにより代用した。その結果は、改質容器内及び隣接
模擬電池内の温度差が約１／３になった。次にガス透過
性を有する固体として、Ｎｉ製の細線を折りあげたＮｉ
製フェルトをガス透過性を悪化させることなく充填密度
を高めた条件で充填して実験を行った。その結果、改質
触媒を充填したのと同等以上の結果を示した。
【００２２】更に、この効果はメタンガス、水蒸気の比
率及び流量を変化させた場合にも不変であり、ひいては
模擬電池でなく実際に燃料電池を用いた場合にも充分に
期待しえることを確認した。 （第３実施例）請求項３及び４に係る発明を実施例に基
づいて説明する。
率及び流量を変化させた場合にも不変であり、ひいては
模擬電池でなく実際に燃料電池を用いた場合にも充分に
期待しえることを確認した。 （第３実施例）請求項３及び４に係る発明を実施例に基
づいて説明する。
【００２３】図４は請求項３及び４に係る発明の一実施
例の垂直断面図である。本図において、４１はリチウム
化酸化ニッケル多孔性焼結板からなるカソード電極、４
２はニッケル合金多孔性焼結板よりなるアノード電極、
４３はリチウムアルミネート粒末と有機バインダーを用
いたスラリーからテープキャスト法により製作した電解
質板、４４はペレット状Ｎｉ／ＭｇＯ系市販触媒を用い
た改質触媒、４５は発泡Ｎｉよりなる触媒保持材であり
この内部に改質触媒が固定された上でアノード側ガス流
路中に設置されている。改質触媒がＮｉに保持されてい
る詳細を図５に示す。本図において、５１は改質触媒、
５２は触媒保持材である。なお、本図のその他の構成は
図８に示した従来技術に係る直接内部改質式溶融炭酸型
燃料電池と同じである。以上の構造により、本実施例の
直接内部改質方式溶融炭酸燃料電池においては、アノー
ド側ガス通路に設けられた改質触媒によりガス改質がな
されると共に、Ｎｉ製パンチング板８９又はＮｉメッキ
若しくはＮｉコーティングしたコルゲート板８５等を伝
って原料燃料ガス中に侵入した電解質が繊維状の改質触
媒保持材により吸着除去され、あわせて乱流化された原
料燃料ガスそのものが改質触媒に衝突することによりガ
ス改質が効率良くなされる。
例の垂直断面図である。本図において、４１はリチウム
化酸化ニッケル多孔性焼結板からなるカソード電極、４
２はニッケル合金多孔性焼結板よりなるアノード電極、
４３はリチウムアルミネート粒末と有機バインダーを用
いたスラリーからテープキャスト法により製作した電解
質板、４４はペレット状Ｎｉ／ＭｇＯ系市販触媒を用い
た改質触媒、４５は発泡Ｎｉよりなる触媒保持材であり
この内部に改質触媒が固定された上でアノード側ガス流
路中に設置されている。改質触媒がＮｉに保持されてい
る詳細を図５に示す。本図において、５１は改質触媒、
５２は触媒保持材である。なお、本図のその他の構成は
図８に示した従来技術に係る直接内部改質式溶融炭酸型
燃料電池と同じである。以上の構造により、本実施例の
直接内部改質方式溶融炭酸燃料電池においては、アノー
ド側ガス通路に設けられた改質触媒によりガス改質がな
されると共に、Ｎｉ製パンチング板８９又はＮｉメッキ
若しくはＮｉコーティングしたコルゲート板８５等を伝
って原料燃料ガス中に侵入した電解質が繊維状の改質触
媒保持材により吸着除去され、あわせて乱流化された原
料燃料ガスそのものが改質触媒に衝突することによりガ
ス改質が効率良くなされる。
【００２４】ここに、本請求項３及び４に係る発明にお
いて改質触媒保持対としてニッケル若しくはニッケル系
合金、すなわちハステロイ、インコロイ、インコネル、
ニクロム等のニッケルを相当量含有する耐熱合金を使用
しているのは、 触媒、原料燃料ガス及び改質ガスに対し化学的に安定
している。 ニッケル若しくはニッケル系合金は炭酸リチウム、炭
酸カリウム等の炭酸塩型燃料電池に使用される電解質に
対し高温で純化学的に安定なだけでなく、物理化学的に
はじく性質がある。
いて改質触媒保持対としてニッケル若しくはニッケル系
合金、すなわちハステロイ、インコロイ、インコネル、
ニクロム等のニッケルを相当量含有する耐熱合金を使用
しているのは、 触媒、原料燃料ガス及び改質ガスに対し化学的に安定
している。 ニッケル若しくはニッケル系合金は炭酸リチウム、炭
酸カリウム等の炭酸塩型燃料電池に使用される電解質に
対し高温で純化学的に安定なだけでなく、物理化学的に
はじく性質がある。
【００２５】以上、による。次に金属ウール状とし
ているのは、金属繊維により原料燃料ガスの流れを一層
攪拌させることにより絶えず未反応の原料燃料ガスが改
質触媒に接触することにより良好な改質反応の持続を保
持しえ、併せて原料燃料ガス中の電解質粒子の金属繊維
への衝突の機会が多くなることにより良好な電解質粒子
の除去をなすことによる。なお、ハステロイ、インコネ
ル、ニクロム、タングステンニッケル等各種あるニッケ
ル系合金のうち、具体的にどれを使用するか、金属ウー
ルの比重、繊維径、密度、製造方法等を具体的に如何に
するか等は、燃料電池の運転温度、電解質が原料燃料ガ
ス中に混入する程度、改質触媒の単位個の重量、改質容
器の内部形状、流路抵抗等に応じ適宜最適のものが選択
される。
ているのは、金属繊維により原料燃料ガスの流れを一層
攪拌させることにより絶えず未反応の原料燃料ガスが改
質触媒に接触することにより良好な改質反応の持続を保
持しえ、併せて原料燃料ガス中の電解質粒子の金属繊維
への衝突の機会が多くなることにより良好な電解質粒子
の除去をなすことによる。なお、ハステロイ、インコネ
ル、ニクロム、タングステンニッケル等各種あるニッケ
ル系合金のうち、具体的にどれを使用するか、金属ウー
ルの比重、繊維径、密度、製造方法等を具体的に如何に
するか等は、燃料電池の運転温度、電解質が原料燃料ガ
ス中に混入する程度、改質触媒の単位個の重量、改質容
器の内部形状、流路抵抗等に応じ適宜最適のものが選択
される。
【００２６】具体的には、高温であれば高価でもより耐
熱性のある材料を使用する、触媒が重ければ繊維径を太
くする、電解質の混入量が多ければ嵩あたり重量一定の
もとで繊維径を細くする等である。製造方法も材質によ
っては、金属繊維や金属線を製造後にウール状に形成す
るのでなく発泡によりなす等である。従って、本発明に
いう金属ウールとは、金属繊維等より構成されたものに
限定されず、細長い金属箔をウール状にして多孔質性、
ガス透過性を有するように構成したもの、製法の如何を
問わず、結果的にウール状の構成となるものを含む概念
である。なお、本実施例においては６５０℃という運転
温度を考慮の上、発泡Ｎｉとしたものである。
熱性のある材料を使用する、触媒が重ければ繊維径を太
くする、電解質の混入量が多ければ嵩あたり重量一定の
もとで繊維径を細くする等である。製造方法も材質によ
っては、金属繊維や金属線を製造後にウール状に形成す
るのでなく発泡によりなす等である。従って、本発明に
いう金属ウールとは、金属繊維等より構成されたものに
限定されず、細長い金属箔をウール状にして多孔質性、
ガス透過性を有するように構成したもの、製法の如何を
問わず、結果的にウール状の構成となるものを含む概念
である。なお、本実施例においては６５０℃という運転
温度を考慮の上、発泡Ｎｉとしたものである。
【００２７】（第３実施例の実験結果）第３実施例の実
験結果について以下に説明する。実験は図４に示す実施
例の電池を使用して実験を行った。本電池は、２５０ｃ
ｍ2 サイズの単電池であり、従来技術に係る電池と同じ
条件にて昇温し、６５０℃となった状態で水蒸気を含む
メタンガスを燃料ガスとしてアノード側に流入させ、改
質触媒にて水素ガスに改質させた上で発電をなす実験を
行った。
験結果について以下に説明する。実験は図４に示す実施
例の電池を使用して実験を行った。本電池は、２５０ｃ
ｍ2 サイズの単電池であり、従来技術に係る電池と同じ
条件にて昇温し、６５０℃となった状態で水蒸気を含む
メタンガスを燃料ガスとしてアノード側に流入させ、改
質触媒にて水素ガスに改質させた上で発電をなす実験を
行った。
【００２８】なお、燃料ガス量はメタンガスベースによ
る算出で、燃料利用率４０％となるように調整した。発
電は、電流密度１５０ｍＡ／2 下で行い、電池特性が安
定した後特性測定を行った。その結果電池特性は、従来
の構成からなる電池特性と同等であることを確認した。
次に、電池の寿命特性であるが、従来技術に係る電池で
は１０００時間程度の寿命であるのに対して、本実験で
は２０００時間を越えてもなお安定な特性が得られた。
加えて、ガス利用率を増加させた高利用率特性において
も、従来技術に係る電池とその特性が同等であり、また
触媒保持材を新しく設置したことによる電池内を流れる
燃料ガスの差圧の増加等による電池の特性の劣化は認め
られなかった。
る算出で、燃料利用率４０％となるように調整した。発
電は、電流密度１５０ｍＡ／2 下で行い、電池特性が安
定した後特性測定を行った。その結果電池特性は、従来
の構成からなる電池特性と同等であることを確認した。
次に、電池の寿命特性であるが、従来技術に係る電池で
は１０００時間程度の寿命であるのに対して、本実験で
は２０００時間を越えてもなお安定な特性が得られた。
加えて、ガス利用率を増加させた高利用率特性において
も、従来技術に係る電池とその特性が同等であり、また
触媒保持材を新しく設置したことによる電池内を流れる
燃料ガスの差圧の増加等による電池の特性の劣化は認め
られなかった。
【００２９】以上、本発明を３種の実施例にもとづき説
明してきたが、本発明は何も上記３実施例に限定されな
いのは勿論である。すなわち、たとえば改質容器の改質
反応部とその上下の改質後の燃料ガスが流れる部屋との
流路断面積の比は改質反応の種類等に応じて適宜最適な
ものに変更されるのは勿論である。また、改質反応用の
補助的な熱源が別途設けられた燃料電池であってもよい
のは勿論である。
明してきたが、本発明は何も上記３実施例に限定されな
いのは勿論である。すなわち、たとえば改質容器の改質
反応部とその上下の改質後の燃料ガスが流れる部屋との
流路断面積の比は改質反応の種類等に応じて適宜最適な
ものに変更されるのは勿論である。また、改質反応用の
補助的な熱源が別途設けられた燃料電池であってもよい
のは勿論である。
【００３０】
【発明の効果】以上説明したように、請求項１及び２の
発明によれば間接式内部改質式燃料電池において改質容
器の原料燃料ガス導入部の温度の局部的低下と改質反応
の局部的進行が緩和され、また改質容器はもとより燃料
電池本体の温度分布の不均一が改善され電圧・寿命特性
等が改善される。
発明によれば間接式内部改質式燃料電池において改質容
器の原料燃料ガス導入部の温度の局部的低下と改質反応
の局部的進行が緩和され、また改質容器はもとより燃料
電池本体の温度分布の不均一が改善され電圧・寿命特性
等が改善される。
【００３１】請求項３及び４の発明によれば、直接式内
部改質式燃料電池において、アノード電極から侵入した
電解質による触媒の活性の低下の防止、ひいては電池特
性と寿命特性の向上がなされる。特に請求項４の発明は
これらの効果が増大する。すなわち、本願発明によれ
ば、直接式であれ間接式であれ電池特性、寿命特性の優
れた内部改質式燃料電池を提供し得る。
部改質式燃料電池において、アノード電極から侵入した
電解質による触媒の活性の低下の防止、ひいては電池特
性と寿命特性の向上がなされる。特に請求項４の発明は
これらの効果が増大する。すなわち、本願発明によれ
ば、直接式であれ間接式であれ電池特性、寿命特性の優
れた内部改質式燃料電池を提供し得る。
【図面の簡単な説明】
【図１】請求項１に係る発明の１実施例の斜視方向断面
の概念図である。
の概念図である。
【図２】請求項１に係る発明の性能実験のため製作した
模擬電池の側面図である。
模擬電池の側面図である。
【図３】請求項２に係る発明の１実施例の斜視方向断面
の概念図である。
の概念図である。
【図４】請求項３及び４に係る発明の１実施例の上下方
向断面図である。
向断面図である。
【図５】請求項４に係る発明の１実施例の詳細を示す図
である。
である。
【図６】従来技術に係る改質容器の構造を示す図であ
る。
る。
【図７】従来技術に係る改質容器の構造を示す図であ
る。
る。
【図８】従来技術に係る直接内部改質方式溶融炭酸塩型
燃料電池の断面図である。
燃料電池の断面図である。
１１ 改質触媒充填用波板 １２ ガス仕切板 １３ 改質容器上下の仕切板 １４ 燃料ガス透過用孔 １５ 改質反応部 １５ａ 改質反応部ガス導入部 １６ 改質反応部上下の燃料ガスが折り返して流れる
部屋 ２１ 模擬電池 ２２ ヒータ ２３ 改質容器 ２４ ガス導入管 ２５ ガス出口管 ３１ ガス透過性及び熱伝導性を有する充填材 ４１ カソード電極 ４２ アノード電極 ４３ 電解質板 ４４、５１、６４、８１ 改質触媒 ４５、５２ 触媒保持体 ６１ 改質容器 ６２ ガス入口管 ６３ ガス出口管 ７１ 仕切板 ８２ カソード ８３ アノード ８４ 電解質板 ８５ コルゲート板 ８９ パンチング板
部屋 ２１ 模擬電池 ２２ ヒータ ２３ 改質容器 ２４ ガス導入管 ２５ ガス出口管 ３１ ガス透過性及び熱伝導性を有する充填材 ４１ カソード電極 ４２ アノード電極 ４３ 電解質板 ４４、５１、６４、８１ 改質触媒 ４５、５２ 触媒保持体 ６１ 改質容器 ６２ ガス入口管 ６３ ガス出口管 ７１ 仕切板 ８２ カソード ８３ アノード ８４ 電解質板 ８５ コルゲート板 ８９ パンチング板
【手続補正書】
【提出日】平成４年１月２３日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１６】 以上の構成により炭化水素系原料燃料ガ
スはガス入口配管（図示せず）より導入され、改質容器
内ガス改質反応部１５に充填した改質触媒にて水素リッ
チな燃料ガスに水蒸気改質される。この水蒸気改質反応
は記述のごとく高温での吸熱反応であり、ガス分子量も
小さいこともあり入口部にて改質反応が急激に進行し、
このためガス導入部１５ａ付近の温度は低下する。その
一方、上下の燃料電池本体部から入熱があるためガス導
入部より離れるにしたがって原料燃料ガスの改質反応の
結果生じた燃料ガスの低下した温度は再度上昇しはじめ
る。ことに熱伝導性が極めて良好な水素ガスが多量に含
まれるため、この傾向は著しい。そして、この高い温度
の燃料ガスは改質触媒充填用波板１１及びガス仕切板１
２を通って折り返す構造から再度改質容器内ガス改質部
１５の上・下に折り返して分流され、改質反応により温
度が低下したガス導入部１５ａを上下から挟み込み、加
熱する。このため、改質反応部１５の温度がならされ、
ひいては均一な改質反応、温度分布、良好な電圧、寿命
特性が得られる。
スはガス入口配管（図示せず）より導入され、改質容器
内ガス改質反応部１５に充填した改質触媒にて水素リッ
チな燃料ガスに水蒸気改質される。この水蒸気改質反応
は記述のごとく高温での吸熱反応であり、ガス分子量も
小さいこともあり入口部にて改質反応が急激に進行し、
このためガス導入部１５ａ付近の温度は低下する。その
一方、上下の燃料電池本体部から入熱があるためガス導
入部より離れるにしたがって原料燃料ガスの改質反応の
結果生じた燃料ガスの低下した温度は再度上昇しはじめ
る。ことに熱伝導性が極めて良好な水素ガスが多量に含
まれるため、この傾向は著しい。そして、この高い温度
の燃料ガスは改質触媒充填用波板１１及びガス仕切板１
２を通って折り返す構造から再度改質容器内ガス改質部
１５の上・下に折り返して分流され、改質反応により温
度が低下したガス導入部１５ａを上下から挟み込み、加
熱する。このため、改質反応部１５の温度がならされ、
ひいては均一な改質反応、温度分布、良好な電圧、寿命
特性が得られる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２８】 なお、燃料ガス量はメタンガスベースに
よる算出で、燃料利用率４０％となるように調整した。
発電は、電流密度１５０ｍＡ／ｃｍ 2下で行い、電池特
性が安定した後特性測定を行った。その結果電池特性
は、従来の構成からなる電池特性と同等であることを確
認した。次に、電池の寿命特性であるが、従来技術に係
る電池では１０００時間程度の寿命であるのに対して、
本実験では２０００時間を越えてもなお安定な特性が得
られた。加えて、ガス利用率を増加させた高利用率特性
においても、従来技術に係る電池とその特性が同等であ
り、また触媒保持材を新しく設置したことによる電池内
を流れる燃料ガスの差圧の増加等による電池の特性の劣
化は認められなかった。 ─────────────────────────────────────────────────────
よる算出で、燃料利用率４０％となるように調整した。
発電は、電流密度１５０ｍＡ／ｃｍ 2下で行い、電池特
性が安定した後特性測定を行った。その結果電池特性
は、従来の構成からなる電池特性と同等であることを確
認した。次に、電池の寿命特性であるが、従来技術に係
る電池では１０００時間程度の寿命であるのに対して、
本実験では２０００時間を越えてもなお安定な特性が得
られた。加えて、ガス利用率を増加させた高利用率特性
においても、従来技術に係る電池とその特性が同等であ
り、また触媒保持材を新しく設置したことによる電池内
を流れる燃料ガスの差圧の増加等による電池の特性の劣
化は認められなかった。 ─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成４年１月２３日
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図４
【補正方法】変更
【補正内容】
【図４】
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図８
【補正方法】変更
【補正内容】
【図８】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 西岡 正人 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機株 式会社内 (72)発明者 尾久土 公彦 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機株 式会社内 (72)発明者 齋藤 俊彦 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機株 式会社内 (72)発明者 古川 修弘 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機株 式会社内
Claims (4)
- 【請求項１】 上下の積層電池の中央に改質容器が設け
られ、該改質容器内部の改質触媒が炭化水素を主成分と
する原料燃料ガスを水素リッチな燃料電池用燃料ガスに
水蒸気改質する間接内部改質式燃料電池用の改質容器に
おいて、 改質反応が行われる改質反応部と、 前記改質反応部の上下に改質直後の燃料電池用燃料ガス
が折り返して流れる部屋を設けたことを特徴とする改質
容器の構造。 - 【請求項２】 上記改質容器内改質反応部上、下の改質
された燃料電池用燃料ガスが流れる部屋にガス透過性と
熱伝導性とを有する固体を充填したことを特徴とする請
求項１記載の改質容器の構造。 - 【請求項３】 炭化水素を主成分とする原料燃料ガスを
改質触媒を充填した電池内部に直接供給し水蒸気改質し
て水素リッチな燃料電池用燃料ガスに改質する直接内部
改質式燃料電池において、 上記改質触媒をＮｉ若しくはＮｉ系合金からなる保持体
に入れてアノード側ガス通路に配置することを特徴とす
る改質触媒保持構造。 - 【請求項４】 前記、保持体は金属ウール状であること
を特徴とする請求項３記載の改質触媒保持構造。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3291344A JPH05129026A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | 内部改質式燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3291344A JPH05129026A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | 内部改質式燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05129026A true JPH05129026A (ja) | 1993-05-25 |
Family
ID=17767710
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3291344A Pending JPH05129026A (ja) | 1991-11-07 | 1991-11-07 | 内部改質式燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05129026A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100445183B1 (ko) * | 2001-11-29 | 2004-08-21 | 주식회사 경동도시가스 | 플레이트형 수증기 개질장치 |
| JP2011044244A (ja) * | 2009-08-19 | 2011-03-03 | Toyota Motor Corp | 燃料電池スタック装置 |
| US8071045B2 (en) | 2005-05-23 | 2011-12-06 | Honda Motor Co., Ltd. | Reformer |
| US8338041B2 (en) | 2007-05-16 | 2012-12-25 | Nippon Oil Corporation | Reformer and indirect internal reforming high temperature fuel cell |
| JP2016058362A (ja) * | 2014-09-12 | 2016-04-21 | 日産自動車株式会社 | 固体酸化物型燃料電池 |
-
1991
- 1991-11-07 JP JP3291344A patent/JPH05129026A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100445183B1 (ko) * | 2001-11-29 | 2004-08-21 | 주식회사 경동도시가스 | 플레이트형 수증기 개질장치 |
| US8071045B2 (en) | 2005-05-23 | 2011-12-06 | Honda Motor Co., Ltd. | Reformer |
| US8338041B2 (en) | 2007-05-16 | 2012-12-25 | Nippon Oil Corporation | Reformer and indirect internal reforming high temperature fuel cell |
| JP2011044244A (ja) * | 2009-08-19 | 2011-03-03 | Toyota Motor Corp | 燃料電池スタック装置 |
| JP2016058362A (ja) * | 2014-09-12 | 2016-04-21 | 日産自動車株式会社 | 固体酸化物型燃料電池 |
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