JPH0450999B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は使用済核燃料被覆管の処理法に係り、
特に使用済核燃料の再処理工程で排出された核燃
料被覆管から放射能を効果的に低減させて核燃料
被覆管の被処理材の保管を容易に行ない得るよう
にした使用済核燃料被覆管の処理法に関するもの
である。

〔発明の背景〕 原子炉で使用された使用済核燃料は再処理工場
に運搬され、貯蔵池中で数ケ月保管され、核燃料
中の放射能が減衰してから処理される。この処理
工程において、使用済核燃料は貯蔵池で一定期間
冷却された後に前処理工程で束にして切断され、
硝酸溶液等によつて溶解される。次いで、この硝
酸溶液中からウラン及びプルトニウムを分離した
後にこれらの核燃料物質が精製・転換されて再利
用される。

一方、この使用済核燃料の再処理工程で排出さ
れた核燃料被覆管は、不燃性固体廃棄物として未
処理のまま水槽中に貯蔵されている。

しかしながら、このようにして高放射能の核燃
料被覆管を貯蔵する場合には、膨大な貯蔵空間を
必要とする問題を有していた。

この問題を解決するために、使用済核燃料被覆
管の減容・固化処理技術の開発が進められてい
る。例えば、月刊誌「原子力工業」第26巻第８号
の第52頁〜56頁（1980年８月発行社日刊工業新聞
社、著者三枝利有他２名）には、減容・固化処理
法として熱間で静水圧を作用させて使用済核燃料
被覆管を高密度に圧縮成形する技術（熱間静水圧
プレス法）や、高周波加熱法もしくはアーク加熱
法を用いて使用済核燃料被覆管を溶融・鋳造する
技術（溶融法）が報告されている。

しかしながら、従来の減容・固化処理技術で
は、使用済核燃料被覆管の中に含まれ高放射能レ
ベルの成分元素を仕分けることなく、この核燃料
被覆管をそのまま減容・固化して保管するため
に、多量の高放射能廃棄物として保管しなければ
ならず、保管上長期にわたり危検性が考えられる
等の保管技術上の問題を有していた。

〔発明の目的〕

本発明は上記実情に鑑みてなされたものであ
り、その目的とするところは、使用済核燃料被覆
管の被処理材を従来より簡易な貯蔵設備により、
しかも安全に保管し得る使用済核燃料被覆管の処
理法を提供することにある。

〔発明の概要〕

本発明は、上記目的を達成するめに、核燃料の
再処理工程で排出されたジルコニウム合金からな
る使用済核燃料被覆管を粒界脆化雰囲気にさらし
て粒界破壊し、この粒界破壊により上記核燃料の
母材となるジルコニウム結晶粒に粒界破面を生じ
させ、次いでこの粒界破面に析出した析出物を除
去し、この除去工程によつて上記核燃料被覆管を
構成するジルコニウムと上記析出物に含有された
他の成分元素とを分離し、上記ジルコニウムと上
記他の元素を個別に貯蔵するものである。

上記処理法によれば、使用済核燃料被覆管の母
材たるジルコニウムと、ジルコニウム以外の他の
成分元素とが粒界脆化処理工程、粒界破壊工程並
びに分離工程を経てそれぞれ個別に仕分けされる
ことになる。

上記した使用済核燃料被覆管（ジルコニウム合
金）の組成分の中で、放射能の大部分は、重量比
で約２％以下を占めるジルコニウム以外の成分元
素から生じるものである。

従つて、上記処理手段を介してジルコニウムと
ジルコニウム以外の成分元素とを仕分ければ、ジ
ルコニウムの残留放射能を貯蔵工程において急激
に低減させることができる。その結果、使用済核
燃料被覆管の組成分のほとんどを占める（重量比
約98％）ジルコニウムを低放射能レベルで保管す
ることが可能となる。

〔発明の実施例〕

第１図は、本発明の一実施例を取り入れた核燃
料再処理工程のフローチヤートである。

同図に示すように、先ず軽水炉で使用された使
用済核燃料１０は再処理工場に運搬され、運搬容
器から取り出されて約半年間貯蔵池中に貯蔵され
る。この貯蔵工程１１で使用済核燃料１０を冷却
し、核燃料中の放射能の減衰を持つ。その後、次
の前処理工程１２で核燃料１０の集合体を機械的
にせん断し破砕する。次いで、核燃料１０の燃料
ペレツトを硝酸溶液中で溶解１３し、ビユレツク
ス法の工程に従つて硝酸溶液からウラン及びプル
トニウムを分離１４し、精製１５を行なう。

この核燃料再処理工程において、核燃料１０の
溶解処理工程１３が終了した時点で、せん断され
た多量の核燃料被覆管（本例では、ジルカロイー
２被覆管を使用する）弐破片が残る。この残量は
1000MWeの軽水炉においては、一炉心あたり約
30tの割合で発生する。

本実施例では、この使用済核燃料被覆管の破片
を、ヨウ素１％（重量比）を溶したメチルアルコ
ール溶液中（ステンレス製容器に収容されてい
る。）に室温で約150時間浸漬して粒界脆化処理１
６を行なう。即ち、使用済核燃料被覆管の破片を
ヨウ素／メチルアルコール溶液中に浸漬すると、
核燃料被覆管の母材（ジルコニウム）の結晶粒界
の結合力が弱まり、使用済核燃料被覆管が脆化さ
れる。従つて、わわずかな外力によつて核燃料被
覆材を粉末状の結晶粒に砕くこと可能となる。

また、核燃料被覆管の母材以外の成分元素、例
えばスズ，鉄，ニツケル，クロム等はZr₄Sn，
ZrFe₂，Zr₂Ni，ZrCr₂のように母材との金属間化
合物を形成しているが、これらの化合物は、母材
の結晶粒界に析出する。

粒界脆化処理１７のなされた核燃料被覆管は、
砕砕機に送られて破砕処理１６を受け、この破砕
処理工程１７で核燃料被覆管が粒界破壊されて粉
末化し、被覆管の母材（ジルコニウム）が直径数
ミクロンの結晶粒に分離される。

また、母材以外の成分元素スズ，鉄，ニツゲ
ル，クロム等を含有する析出物粒子は、上記した
核燃料被覆管の粒界破壊によつて粒界破面に顕出
する。これらの析出物の直径は約1μｍ以下であ
る。従つて破砕工程１６を受けた後には、直径が
1μｍ以上の核燃料被覆管の母材粒子と1μｍ以下
の母材以外の析出物粒子が得られる。

次いで、半減期別の仕分け工程１８において、
上記した母材粒子と母材以外の析出物粒子とを、
粒子の大きさから区別して分離し、母材粒子群と
析出物粒子群とに仕分けされる。

仕分けされたた母材と析出物は、それぞれ個別
に密封処理され貯蔵庫に送られる。

本実施例によれば、使用済核燃料被覆管は、粒
界脆化処理工程１６及び破砕工程１７を経て母材
と析出物とに分離することが可能でなる。

例えば、ジルカロイー２の核燃料被覆管には
Zr中にSn，Fe，Cr，Ni等の合金要素がそれぞれ
約1.5％、0.14％，0.10％，0.06％添加されている
が、上記した核燃料被覆管の処理工程により各添
加元素の約90％を除去することができる。

ジルカロイー２の使用済核燃料被覆管におい
て、放射能の大部分は、既述したように重量比で
約２％以下を占めるジルコニウム以外の成分元素
（例えばSn，Fe，Cr，Ni等）中にある。これら
を除去することによつて、約98％（重量比）を占
めるジルコニウムでは、その放射能が貯蔵中に急
激に低減することになる。

第２図は、本実施例に使用したジルカロイー２
核燃料被覆管の貯蔵時間と残留放射能の関係を示
すものである。

同図に示すように、従来の未処理のジルカロイ
ー２被覆管では、実線２１に示すように、⁹⁵Zrは
短半減期で⁹⁵Nbに壊変し、原子炉運転の停止後
約２年をすぎると、合金元素の誘導放射能である
¹²⁵Sb支配的になる。一方、本実施例の処理法に
よれば、ジルコニウム以外の成分元素が少いの
で、その放射能は破線２２に示すように、従来の
未処理ジルカロイー２被覆管に比べて約1/10に低
下する。これは貯蔵時間差にし約10年間の差に相
当することになる。

従つて、この種の貯蔵設備を従来よりも簡易化
し、更に被処理部材を安全に保管できる効果を奏
する。

また、本実施例の二次的な効果として、使用済
核燃料被覆管を回収し溶解することによつて再製
利用することが容易となる。

すなわち、使用済核燃料被覆管の再製プラント
を開発してゆくうえで、使用済核燃料被覆管から
生ずる放射線による環境汚染の防止及び作業員の
被曝低減を図る技術開発が望まれいるが、本例の
処理技術を採用すれば、使用済被覆管の放射能は
半減期が短いので急速に低減してゆき、放射線対
策を大幅に緩和することができるので、ジルコニ
ウムの再製プラントの開発に大きく寄与すること
ができる。

なお、本実施例では、核燃料被覆管としてジル
カロイー２被覆管を例にあげて説明したが、本発
明の主旨は、多結晶体からなる核燃料被覆管を粒
界破壊し、粒界に析出，偏析した合金元素又は不
純物元素を母材から分離する点にあるから、ジル
カロイー４やZr−Nb合金等の他の核燃料被覆管
にも適用できることはいうまでもない。

また、本実施例では、粒界ぜい化処理１６の手
段としてヨウ素／アルコール溶液を用いるが、ヨ
ウ素にかえて他のハロゲンを用いてもよい。

〔発明の効果〕

以上のように本発明の処理法によれば、核燃料
要素の再処理工程において、核燃料被覆管を構す
る母材元素を放射能の大部分を占める他の成分元
素と分離することにより、使用済核燃料被覆管の
残留放射能を短期間に著るしく低減化することが
できるので、使用済核燃料被覆管の被処理材を安
全に且つ容易に保管することができる。

更には、使用済核燃料被覆管の被処理材を再製
利用することも可能となる副次的効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の処理法の一実施例を取り入れ
た核燃料再処理工程のフローチヤート、第２図は
同上の一実施例により処理された使用済核燃料被
覆管と従来の未処理の使用済核燃料被覆管の残留
放射能を時間的推移経過に基いて比較したグラフ
図である。 １０……使用済核燃料、１６……粒界脆化処理
工程、１７……被覆管破砕工程、１８……使用済
核燃料被覆管の被処理部材仕分工程、１９……貯
蔵工程。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 核燃料の再処理工程で排出されたジルコニウ
   ム合金からなる使用済核燃料被覆管を粒界脆化雰
   囲気にさらして粒界破壊し、この粒界破壊により
   上記核燃料の母材となるジルコニウム結晶粒に粒
   界破面を生じさせ、次いでこの粒界破面に析出し
   た析出物を除去し、この除去工程により上記核燃
   料被覆管を構成するジルコニウムと上記析出物に
   含有された他の成分元素とを分離して、上記ジル
   コニウムと上記他の成分元素とを個別に貯蔵する
   ことを特徴とする使用済核燃料被覆管の処理法。