JPH04228585A - 組成物 - Google Patents

組成物

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JPH04228585A
JPH04228585A JP3193744A JP19374491A JPH04228585A JP H04228585 A JPH04228585 A JP H04228585A JP 3193744 A JP3193744 A JP 3193744A JP 19374491 A JP19374491 A JP 19374491A JP H04228585 A JPH04228585 A JP H04228585A
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JP
Japan
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hydroxy
oxyalkylene
composition
acid anhydride
poly
Prior art date
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Pending
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JP3193744A
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English (en)
Inventor
Bernard Tury
ビー・トゥリー
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Imperial Chemical Industries Ltd
Original Assignee
Imperial Chemical Industries Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔0002〕 〔0005〕
【発明が解決しようとする課題】腐食防止特性を与える
ことが示されている種々の物質は、有機媒質、特にオイ
ルおよびグリス中で使用可能である。しかしながら、腐
食防止特性を与える全ての物質がオイルまたはグリス中
で使用できるわけではない。さらに、本発明者らは、種
々のオイルおよびグリスが特定の腐食防止添加剤の存在
に対して異なる応答を示すことを見出した。特に本発明
者らは、広い範囲の腐食防止添加剤が、潤滑剤として用
いられる種類のポリ(オキシアルキレン)グリコール誘
導体の中で使用したとき、ほとんど効果がないことを見
出した。本発明者らはポリ(オキシアルキレン)グリコ
ール誘導体を基剤とし、驚くほど効果的な腐食防止特性
を有する組成物を得ることに成功した。従って、本発明
は、液状ポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導体お
よび長鎖カルボン酸無水物からなる組成物を提供するも
のである。 〔0006〕液体ポリ(オキシアルキレン)グリコール
誘導体は、特に滑剤として用いられるのに適しており、
アルキレンオキシド反復単位を含む高分子材料がその代
表的なものである。より詳しくは、液体ポリ(オキシア
ルキレン)グリコール誘導体は、エチレンオキシド若し
くはプロピレンオキシド反復単位を含むか、またはエチ
レンオキシドおよびプロピレンオキシド反復単位の両者
を含んでもよい。 〔0007〕ポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導
体は、モノー、ジー、またはポリーヒドロキシ化合物の
アルコキシレーションによって得られる生成物が代表的
であり、特にメタノール、エタノール、プロパノール、
ブタノール若しくは高次のアルカノールなどの脂肪族ヒ
ドロキシ化合物や、エチレングリコールのようなジオー
ル、またはグリセロールやペンタエリスリトールのよう
なポリオールなどである。それらの化合物においては、
1またはそれ以上のポリ(オキシアルキレン)グリコー
ル鎖があり、その一端がエーテル結合を介してヒドロキ
シ化合物の残基に結合している。 〔0008〕ポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導
体は水溶性もしくは不水溶性であり得る。水溶性のポリ
(オキシアルキレン)グリコール誘導体は、(オキシア
ルキレン)基を単独に、あるいはオキシエチレン基を主
に(少なくとも50重量%以上)含む物質である。不水
溶性のポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導体は、
典型的には(オキシレン)基を単独に、あるいはオキシ
プロピレン基を主に含む物質である。
〔0009〕ポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導
体は、少なくとも使用時温度(好適には25℃)におい
て、液状の物質である。ポリ(オキシアルキレン)グリ
コール誘導体は、滑剤、例えばギア・オイル若しくはグ
リースの基礎物質として用いられるのに好適であり得る
。選択的に、もしポリ(オキシアルキレン)グリコール
誘導体が高い粘度を有する水溶性物質ならば、作動油中
で使用することができる。ポリ(オキシアルキレン)グ
リコール誘導体の分子量は、ASTM試験方法D445
の方法を用いて40℃で測定した粘度(5から500、
000cStの範囲、より好適には10から250、0
00cStのまでの範囲)の物質のそれであってもよい
。 〔0010〕もし、ポリ(オキシアルキレン)グリコー
ル誘導体が、単独に若しくは主にオキシプロピレン反復
単位に基づく水溶性物質ならば、かかる物質は典型的に
は10から1200cStまでの粘度をもつ。 〔0011〕もしポリ(オキシアルキレン)グリコール
誘導体が、単独に若しくはオキシエチレン反復単位に基
づく水溶性物質ならば、かかる物質は25から250、
000cStまでの粘度をもつ。もしそのようなポリ(
オキシアルキレン)グリコール誘導体がオイルやグリー
ス中で使用するのに好適なものならば、かかる物質は好
適には25から1500cStまでの範囲の粘度をもつ
。1500から250、000cStまでの粘度をもち
、一般的に少なくとも15000cStの粘度をもつ高
粘度で水溶性の物質は、典型的には作動油中で用いられ
る。 〔0012〕適当なポリ(オキシアルキレン)グリコー
ル誘導体は、例えば少なくとも200から500cSt
までの粘度をもつ不水溶性物質を含む。適当な水溶性物
質は、少なくとも100cStの粘度をもち、好ましく
は750cStを超えない。適当なポリ(オキシアルキ
レン)グリコール誘導体は、インペリアル・ケミカル・
インダストリーズPLCからの“EMKAROX”(登
録商標)ポリアルキレングリコールとして入手できる。 〔0013〕長鎖のカルボン酸無水物(以後、便宜上単
に“無水物”と称する)は、好適には、ジカルボン酸、
特にα、β−ジカルボン酸の無水物である。無水物中の
長鎖は、直鎖若しくは分枝鎖、飽和若しくは不飽和脂肪
族炭化水素基であり、特に少なくとも6個の炭素原子を
もつヒドロカルビル基である。 〔0014〕本出願の好適な側面として、長鎖のカルボ
ン酸無水物は一般式(I)で表され、 ここで:R  は直鎖または分枝状、飽和または非飽和
の長鎖炭化水素基;X  は水素またはアルキル、アリ
ール、アルコキシまたはアルアルキル基;またはRおよ
び/またはXは、同じか、または異なってもよいもう1
つの環状酸無水物基に結合され;またはRおよびXは、
少なくとも1つの長鎖炭化水素基に置換されている環系
を一緒に形成する。 〔0015〕酸無水物は、典型的にはXが水素およびR
が長鎖炭化水素基のものである。長鎖炭化水素とは、炭
化水素鎖が少なくとも6つの炭素原子を有することを意
味する。R基は、少なくとも100の分子量を有する特
別な炭化水素鎖であり、これによりR基は典型的には少
なくとも8つの炭素原子を含む。R基は、例えばノニル
、デシル、デセニル、ドデシル、ドデセニル、テトラデ
セニル、ヘキサデシル、オクタデシル、オクタデセニル
等または、例えばドデセニルおよびテトラデセニル基の
混合のような異なる基の混合であってもよい直鎖または
分枝状の基である。 〔0016〕R基は、ポリマー状物質から誘導できるも
ので、例えば酸無水物中のRはイソブチレンポリマーか
ら誘導される。このような酸無水物は、R基が分子量約
200から8000、特に600から6000のイソブ
チレンポリマーである琥珀酸無水物(上記式のXが水素
)を含有する。Rがブテン−1、ブテン−2およびイソ
ブテンから作られたイソブチレンポリマーから誘導され
た誘導体が特に好ましい。主にイソブチレン単位を含む
このタイプの物質は、容易に入手でき、ポリイソブチレ
ン琥珀酸無水物、すなわちPIBSAと呼ばれている。 このタイプの物質は、対応するイソブチレンポリマーま
たはそれらの塩素置換生産物をマレイン酸無水物と反応
させて手軽に調製されている。 〔0017〕もし、RおよびXが一緒に環系を形成すれ
ば生成物は、例えば長鎖置換体がR基として定義される
ようなフタル酸無水物の長鎖置換誘導体であろう。酸無
水物から誘導される対応する酸は、長鎖カルボン酸無水
物中に存在し、その結果として本発明の組成物は、酸無
水物の加水分解により典型的に生成するこれらの酸を含
む。 〔0018〕酸無水物に加えて、本発明の組成物はさら
に成分としてハイドロキシオキシムを有利に含有する。 〔0019〕本発明の組成物の任意のさらなる成分であ
るハイドロキシオキシムは、 の部分を含む。より特別には、ハイドロキシオキシムは
、一般式: ここでR1は、水素原子または置換または非置換の炭化
水素基:およびR2は、炭化水素基が5から22の炭素
原子を含有する置換または非置換の炭化水素基である。 〔0020〕基R1は好ましくは水素原子であるが、し
かし、アルキル基、アリール基又はベンジル基(例えば
、メチル基等)であってもよい。ビスオキシム化合物に
おいては、第二オキシム基は6位にあるのが好ましく、
この種の特に好ましい化合物は、2,6−ビス(オキシ
イミノメチル)−4−ノニルフェノールのような2,6
−ビス(オキシイミノメチル)−4−アルキルフェノー
ル類である。 〔0021〕基R2は好ましくは炭素原子1〜14個を
有するアルキル基である。好適なモノオキシム類は2−
ヒドロキシ−5−アルキルベンズアルドキシム類である
。基R2は線状又は分枝状の、飽和又は不飽和の基であ
ることができる。R2が分枝状アルキル基である場合の
化合物は特に好ましい。この種の適当な化合物には2−
ヒドロキシ−5−ノニルベンズアルドキシム及び2−ヒ
ドロキシ−5−ドデシルベンズアルドキシム等がある。 R1が炭化水素基である場合の化合物は、例えば、2−
ヒドロキシ−5−ノニルアセトフェノンオキシムのよう
なケトオキシム類である。 〔0022〕酸無水物又はそれと相当する酸との混合物
対任意のヒドロキシオキシムの重量比は99:1〜1:
99であることができるが、通常、10:1〜1:10
、特に、5:1〜1:5である。しかし、好適な割合は
混合物中に存在する具体的な化合物に依存する。 〔0023〕本発明の組成物はその他の材料も含有する
ことができ、特に、潤滑剤組成物に対する公知の添加剤
である材料そして特にポリ(オキシアルキレン)グリコ
ール潤滑剤に使用できる材料を含有できる。このような
その他の添加剤には、例えば、石油スルホネート、アリ
ールスルホネート及びそれらの金属等の腐食抑制材料並
びに本明細書中で前述した種類のその他の腐食抑制材料
等がある。組成物の特性を改良するのに使用できるその
他の添加剤には、酸化防止剤、金属不動態化剤、粘度指
数改良剤、流動点低下剤、分散剤/洗浄剤、耐摩耗剤及
び極圧添加剤等がある。これらの目的に適した広範囲の
材料が知られている。酸化防止剤は典型的にはモノフェ
ノール類であることのできるフェノール類であるか、又
はチオビスフェノール類、アルキリデンビスフェノール
類及びβ−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒド
ロキシフェニル)−プロピオン酸と一価若しくは多価ア
ルコール類(例えば、オクタデカノール及びペンタエリ
トリトール)とのエステル類の場合のように二個以上の
フェノール基を含有する。又は、アミン酸化防止剤が存
在してもよい。金属不動態化剤にはトリアゾール類及び
チアゾール類並びにそれらの誘導体等があり、例えば、
置換ベンゾトリアゾール類及び置換2−メルカプトベン
ゾチアゾール類である。耐摩耗剤には硫黄−及び/又は
リン−及び/又はハロゲン−含有化合物等がある。これ
らのその他の添加剤の割合は潤滑剤分野の熟達した作業
者に公知のものであろう。 〔0024〕これらのその他の材料は、酸無水物、又は
酸無水物、酸及び/若しくは任意のヒドロキシオキシム
の混合物の重量の数倍(例えば、10倍)までの相当な
割合で組成物中に存在できる。一般に、大過剰のその他
の材料を使用することにより特別の利点はなく、好まし
くは、その他の材料の割合は混合物の重量の2倍を超え
ず、その他の材料は、酸無水物、又は酸無水物と酸及び
/若しくは任意のヒドロキシオキシムとの混合物の重量
に関して本質的に等しい重量割合で存在するのが都合よ
い。 〔0025〕前記したように、本発明の組成物は改良し
た腐食抑制を与える。本発明の一定の組成物は、増強し
た耐摩耗特性及び改良した酸化防止特性も与える。 〔0026〕従って、本発明の更に別の面として、金属
を本発明の組成物に接触させることからなる方法を提供
する。 〔0027〕  本発明の方法は、鉄、亜鉛、銅、錫及
びアルミニウムの腐食防止に特に適しており、特に、軟
鋼及び亜鉛めっき鋼に適している。 〔0028〕金属をかかる配合物を使用して何らかの適
切な方法処理することができる。我々は、金属とその配
合物を接触させて、保護すべき金属の表面上にある配合
物の薄膜、例えば、100μm以下の厚さの薄膜をその
まま保ちながらその配合物が金属から流れ去るようにす
ることが有用であることを見いだした。また、歯車箱用
油のような潤滑剤として使用する場合には、配合物は潤
滑剤として簡便な方法で使用できると同時に腐食に対し
て必要な保護を提供する。 〔0029〕配合物中に含まれる無水物、又は無水物及
び酸及び/又はヒドロキシオキシムの混合物の割合はそ
の配合物を使用する方法に応じて変わり、より苛酷な腐
食性環境が予想されるような条件下においては影響の割
合はより大きくなるであろう。一般に、配合物は、ポリ
(オキシアルキレン)グリコール誘導体無水物、いくら
かの相当する酸及び任意のヒドロキシオキシムからなる
配合物の全体に対して少なくとも0.01重量%の無水
物又は無水物、相当する酸及び/又はヒドロキシオキシ
ムの混合物を含有するが、更に、少なくとも0.1重量
%の無水物又は無水物、酸及び/又はヒドロキシオキシ
ムの混合物を含有するのが好ましいであろう。移送又は
貯蔵のために、配合物は適切な濃度、例えば30重量%
又はそれ以上の濃度の無水物又は無水物、酸及び/若し
くはヒドロキシオキシムの混合物を含有する場合がある
。しかしながら、使用中には、このような高い濃度は一
般的に腐食に対する適切なレベルの保護を達成するため
には必要ではない。従って、本発明の配合物は、通常、
5重量%以下の無水物又は無水物、酸及び/若しくはヒ
ドロキシオキシムの混合物を含有することはなく、2重
量%以下の無水物又は無水物、酸及び/若しくはヒドロ
キシオキシムの混合物を含有する配合物を使用して満足
すべき腐食防止効果を得た。 〔0030〕本発明の配合物を、金属物品をある現場か
ら別の現場まで移送する間に一時的な保護を与えるため
に使用してもよい。現在、多くの金属物品をグリース又
はワックスのような軟質塗料を用いて被覆している。し
かしながら、使用する前に金属表面から軟質塗料配合物
を除去する必要がある。本発明の配合物は金属表面に容
易に施し且つ除去できる。更に、金属物品が潤滑にする
ことを必要とする可動性部品からなる装置の一部である
場合、配合物は装置を操業するときには装置の部品の潤
滑剤として続いて使用してもよい。従って、例として、
歯車箱注型品を本発明の配合物で被覆して注型品を移送
する間に腐食に対する一時的な保護を与え、且つ続いて
金属表面から配合物を除去することなく歯車箱を組み立
てることもできる。組み立てた歯車箱は、潤滑剤として
本発明の配合物を用いて又は本発明の配合物と適合しう
る別の潤滑剤を用いて、使用してもよい。 〔0031〕無水物を含有する本発明の配合物は、腐食
に対して高い安全性を保証する保護を提供する。しかし
ながら、液体ポリ(オキシアルキレン)グリコール誘導
体及びヒドロキシオキシムを含有するが無水物を含有し
ない配合物は、耐食性は明らかに劣っている。無水物及
びヒドロキシオキシドの両方を含有する保護の配合物は
、低い濃度の無水物が混合物を含有する配合物に含まれ
ているとしても、少なくとも無水物を単独で使用した場
合よりよい耐食性を提供する。 〔0032〕本発明の種々の実施態様を以下に示す実施
例をの中で説明する。なお、すべての部、パーセントは
、特に別に方式で記載されていない限り、重量%を意味
し、更に、濃度はすべて重量/重量である。 〔0033〕実施例1 1インチ四方  (25.4mm四方)の輝きのある軟
鋼キューポン(平均重量7.5g)を、最初にアセトン
で十分に洗浄し、次いでエタノールで十分に洗浄した。 このキューポンは使用するまでケロシン中で保存し、使
用直前にアセトンで洗浄した。このようにして調製した
試験用キューポンを、インペリアルケミカルインダスト
リーズ(Imperial  Chemical  I
ndustries)PLCからEMKAROX  V
G  462  潤滑基剤として入手しうる2−ヒドロ
キシ−5−ノニルベンズアルドキシムと長鎖カルボン酸
無水物との混合物(重量比1:3)の、1%(w/w)
非水溶性ポリ(オキシアルキレン)グリコール(40℃
における粘度460cSt)溶液中に、約2分間浸漬し
た。ポリ(オキシアルキレン)グリコール溶液に浸漬し
た後、軟鋼キューポンを温暖で高湿な雰囲気下(40℃
における相対湿度90%)においた。そして、キューポ
ンを定期的に観察して、さび始めたか否かを調べた。比
較のために、洗浄しただけの軟鋼キューポンと、洗浄後
に添加物の入っていないポリ(オキシアルキレン)グリ
コール中に浸漬した軟鋼キューポンについても、同様に
温暖で高湿な雰囲気下で試験した。結果は表1に示すと
おりであった。 〔0034〕実施例2 実施例1に記載される方法で洗浄した試験用キューポン
を、インペリアルケミカルインダストリーズ(Impe
rial  Chemical  Industrie
s)PLCから’EMKAROX’VG  222  
として入手しうる潤滑基剤の、1%(w/w)非水溶性
ポリ(オキシアルキレン)グリコール(40℃における
粘度221cSt)溶液中に、2分間浸漬した。かかる
処理を行った試験用キューポンを50℃に保った蒸留水
中に移した。このキューポンを定期的に観察して、さび
始めたか否かを調べた。結果は表2に示すとおりであっ
た。 〔0035〕実施例3 インペリアルケミカルインダストリーズ(Imperi
al  ChemicalIndustries)PL
Cから’EMKAROX’VG  132W潤滑基剤と
して入手しうる、実施例1で使用した混合物の0.5%
(w/w)非水溶性ポリ(オキシアルキレン)グリコー
ル(40℃における粘度131cSt)溶液を用いて、
ASTM試験法D665Aを実施した。試験法にしたが
って合否判定を行った。結果は表3に示すとおりであっ
た。 〔0036〕実施例4から7 ASTM試験法D  665Bの処方は3%塩化ナトリ
ウム水溶液および0.25%あるいは1%付加溶液ある
いは実施例2において用いられたポリ(オキシアルキレ
ン)グリコール中の付加混合物を用いて遂行された。金
属材料は重量の低下を確かめるために試験前と終了後に
重さを量った。成功および失敗は試験法に従って査定さ
れた。結果は表4に記述されている。 〔0037〕 〔0038〕実施例8 実施例2において用いられたポリ(オキシアルキレン)
グリコール中の付加混合物の1%溶液のサンプルをビー
カーに入れ、重さを量った後に180℃のオーブン中で
強制通風状態に保たれた。ビーカーをさまざまな時間の
間隔で取り出し、室温まで冷やし、重さを量りオーブン
中へ戻した。重量パーセントの低下は三回の間隔で測定
され、その結果は表5に記述されている。これらの結果
は本発明の組成物の増大した酸化防止の特性を示してい
る。 〔0039〕 表5の注釈(a)  表1の注釈において規定されたと
うりである。 〔0040〕実施例9 Mettler  TA  4000  差動走査カル
クリメーター(Differential  Scan
ning  Culcrimeter)を用いて、作業
は実施例2において用いられたポリ(オキシアルキレン
)グリコール中の付加混合物の1%溶液を用いて遂行さ
れた。穴の空いた蓋のついた小さなアルミニウムの皿の
上でサンプルの重さを量り、毎分80mlの風速中で毎
分10℃ずつ25から350℃に温度を上げた。図は生
じたどのような熱風と、サンプルがさらされた増加温度
との間の関係も描いている。発熱し始めた温度を記録し
、表6に記述した。その結果は酸化防止の改良を説明し
ている。 〔0041〕

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】  液体ポリ(オキシアルキレン)グリコ
    ール誘導体及び長鎖カルボン酸無水物からなることを特
    徴とする組成物。
  2. 【請求項2】  当該液体ポリ(オキシアルキレン)グ
    リコール誘導体はアルキレンオキサイド繰り返し単位を
    含むポリマー材料である請求項1記載の組成物。
  3. 【請求項3】  当該ポリ(オキシアルキレン)グリコ
    ール誘導体は、ASTM試験法D445の方法を用いて
    40℃で測定した場合に、5から500,000cSt
    までの範囲の粘度を有する請求項1又は2記載の組成物
  4. 【請求項4】  当該ポリ(オキシアルキレン)グリコ
    ール誘導体は、もっぱら又は主にオキシプロピレン繰り
    返し単位に基づく非水溶性の材料であり、10から12
    00cStまでの範囲の粘度を有する請求項3記載の組
    成物。
  5. 【請求項5】  当該ポリ(オキシアルキレン)グリコ
    ール誘導体は、もっぱら又は主にオキシエチレン繰り返
    し単位に基づく水溶性の材料であり、25から250,
    000cStまでの範囲の粘度を有する請求項3記載の
    組成物。
  6. 【請求項6】  当該長鎖カルボン酸無水物は、α,β
    −ジカルボン酸の酸無水物である請求項1ないし5のい
    ずれかに記載の組成物。
  7. 【請求項7】  当該長鎖カルボン酸無水物は、下記の
    一般式(I)で表される化合物である請求項1ないし6
    のいずれかに記載の組成物。 (式中、Rは、直鎖又は分枝鎖であり飽和又は不飽和の
    長鎖ヒドロカルビル基であり;Xは、水素又はアルキル
    、アリール、アルコキシ若しくはアラルキル基であるか
    ;あるいは、R及び/又はXは、同一又は異なる別の環
    状酸無水物基に結合しているか;あるいは、R及びXは
    一緒になって、少なくとも1つの長鎖ヒドロカルビル基
    で置換されている環系を形成する)
  8. 【請求項8】  当該酸無水物は、Xが水素、Rがノニ
    ル、デシル、デセニル、ドデシル、ドデセニル、テトラ
    デシル、テトラデセニル、ヘキサデシル、オクタデシル
    又はオクタデセニルである酸無水物である請求項7記載
    の組成物。
  9. 【請求項9】  当該酸無水物は、Rがブテン−1、ブ
    テン−2及びイソブテンから作られるイソブチレンポリ
    マーであり、約200から8000までの分子量を有す
    る酸無水物である請求項7記載の組成物。
  10. 【請求項10】  式 で示される基を含むヒドロキシ−オキシムである成分を
    更に含有する請求項1ないし9のいずれかに記載の組成
    物。
  11. 【請求項11】  当該ヒドロキシ−オキシムは下記の
    一般式である請求項10記載の組成物。 (式中、R1は、水素原子又は置換若しくは非置換の炭
    化水素基;及びR2は、置換若しくは非置換の炭化水素
    基であって、当該炭化水素基は5から22までの炭素原
    子を含有する炭化水素基)
  12. 【請求項12】  当該ヒドロキシ−オキシムは、2−
    ヒドロキシ−5−アルキル−ベンズアルドオキシム又は
    2−ヒドロキシ−5−アルキルベンゾケトオキシムであ
    るモノ−オキシムである請求項11記載の組成物。
  13. 【請求項13】  当該ヒドロキシ−オキシムは、2−
    ヒドロキシ−5−ノニルベンズアルドオキシムである請
    求項12記載の組成物。
  14. 【請求項14】  当該酸無水物若しくはこれと対応す
    る酸との混合物と、当該ヒドロキシ−オキシムとの重量
    比が99:1と1:99の間の値である請求項10ない
    し13のいずれかに記載の組成物。
  15. 【請求項15】  ポリ(オキシアルキレン)グリコー
    ル誘導体、酸無水物、もし存在するならば、対応する酸
    及び/又はヒドキシ−オキシムの組成物全体に対して少
    なくとも0.01重量%の酸無水物又は酸無水物、酸及
    び/又はヒドロキシ−オキシムの混合物を含有する請求
    項1ないし14のいずれかに記載の組成物。
  16. 【請求項16】  30重量%までの酸無水物又は酸無
    水物、酸及び/又はヒドロキシ−オキシムの混合物を含
    有する請求項15記載の組成物。
  17. 【請求項17】  金属を請求項1ないし16のいずれ
    かに記載の組成物と接触させることを特徴とする方法。
  18. 【請求項18】  当該組成物を金属表面に塗布してそ
    の金属表面上に薄い膜を形成する請求項17記載の方法
    。 〔0001〕
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