JPH04156937A - 三相流動反応装置における気液分散器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は気体、液体、固体の三相流動反応装置に関し、
さらに詳しくは固体層を一定レベルに膨張するように気
体、液体も上方に流通させる流動反応器の下部に設置す
る気体、液体の分散器に関する。

〔従来の技術〕

気体、液体、固体の三相流動反応装置は三相の接触効率
が良好であり、かつ反応器内部の混合が良好であること
から反応装置、特に触媒を用い多量の反応熱も発生する
発熱反応系に対し有効であることが知られている。その
例としては、原油から分留された重、中質留分を触媒の
存在下で水素ガスを供給しながら行なう水素化脱硫反応
装置又は水素化分解反応装置である。

また、−酸化炭素と水素を主成分とする混合ガスを溶媒
と触媒の混合物の中に供給し、メチ〜ルアルコールを合
成させるた約合成反応装置である。

三相流動反応装置の一般的流動状態は、田中栄−：化学
工学、第３４巻、第１２号、１２６５頁（１９７０年）
等に詳しく述べられている通りであり、竪形円筒状容器
内の１／２〜２／３程度に充填された触媒等の固体粒子
を流動化させるに十分で、かつ固体粒子が同伴上昇しな
い速度で液体および気体を容器の下部から上方に流通さ
せることにより安定した固体粒子の流動層を形成させる
ものである。この流動状態を実現させるためには、ポン
プを用いて円筒状容器下部に供給する液の循環が不可欠
となる。これは触媒の流動化に必要な液流速を循環によ
り維持するために行なう。

また、この三相流動反応器を用いた具体例を挙げれば、
石油系型、中質留分の水素化脱硫を行なう場合は１００
〜１５０ｋｇ／ｃｍ２Ｇ、　３５０〜４００℃の条件下
で、０．５〜２Ｉ［ｌ［ｌ′ｌφの円筒状もしくは球状
のニッケルーモリブデン系、コバルト−モリブデン系又
はタングステン−モリブデン系の触媒と、供給油とガス
状水素を接触させることにより水素化反応が達成される
。

以下、従来の三相流動反応装置における気液分散器を第
３図によって説明する。

反応器本体１内部に触媒が充填されており、この触媒層
の上面２は液、ガスの上昇流により流動化し、膨張触媒
層上面３まで膨張する。触媒層の下部には分散板４が設
けられており、下部から供給されるガス、液の分散を良
好にすると共に触媒が容器下部に堆積しないようになっ
ている。供給ガス５は反応液６の大部である循環液７と
別々に反応器本体１の下部より供給され、分散板４に設
けられた分散器１４を通過し、触媒層を通過する間に反
応する。触媒層を通過した後、ガス及び液は触媒を分離
するための清澄層８を通り、反応ガス９及び反応液の一
品である反応生成液６ａは反応器本体ｌの上部の抜出し
管９から抜き出される。反応液６の大部は吸引部１０及
び吸引管１１を経て循環液７として図示省略のポンプを
介して反応器本体１に循環される。なお図中１２は循環
液７の衝突板、１３は反応器本体１のプレナムチャンバ
ーである。

以上は従来方式による典型的な三相流動反応装置である
が、ここに示した分散器の構造のような場合、供給され
たガスの分散が充分でなく、ガス−液の接触効率が悪い
ため、反応に必要量のガスを液中に溶解させるためには
極度に過剰なガスを供給し、ガス−液の接触界面積を確
保することとなる。そうなれば、高圧の反応系に供給す
るためのガスの圧縮機の動力は大きくなり、又、ガス供
給系の機器も大型化することとなる。

また、ガス分散が不均一であると反応の生起する個所が
不均一となり反応温度分布の不均一化や異常反応といっ
た問題が発生する恐れがあり、ガス及び液の分散をでき
る限り均一とすることが不可欠である。

この点を改良するため、従来第４図に示すようなガス分
散器が提案されている。第４図においては第３図と同一
のものに同一符号を付しである。循環液７は給液管１７
を経て衝突板１２に衝突後反応器本体１下部のプレナム
チャンバー１３内を上昇し、分散器１４の下部に１乃至
複数個設けられたスリット１５より供給ガス５と一緒に
供給され、触媒層に流入し、触媒層を一定高さに膨張さ
せる。この時、液の分散及び供給ガスの分散を助けるた
めに、分散板４には例えば蒸留塔に多用されるバブルキ
ャップ１６と類似の形状を有する分散器Ｉ４が設けられ
ている。

しかしながら、この形状の分散器１４は供給ガス及び液
の流通時の流動圧力損失が小さいため、プレナムチャン
バー１３内に形成される気液界面１８の微少な変動が個
々の分散器１４への供給ガスの供給量に大きく影響する
。

この現象を第５図によって説明する。すなわち、第５図
の気液界面１８が分散器１４一つの分散器１４ａのスリ
ブ）１５ａの付近で下方に変動すると供給ガス５はスリ
ット１５ａより流入するが他方の分散器１４ｂのスリブ
）１５ｂではまったく流入しないこととなり、気液界面
１８の変動が供給ガスの分散に大きく影響を与えること
となる。さらに触媒層の触媒がプレナムチャンバー１３
に落下することを防止するために設けられた触媒落下防
止キャップ１６が分散器１４に設けられているとはいう
ものの反応器の停止時に触媒の落下を完全に防止できる
とはいいがたい。この触媒粒子がプレナムチャンバー１
３を経て、ポンプに入るとポンプ故障の原因となり、三
相流動層の運転に多大な支障をきたす。

また、このバルブキャップ類似の分散器の欠点である低
圧損及び触媒の落下を改良するもとして、第６図に示す
技術が提案されている。この第６図（ａ）、　（ｂ）　
（（ａ）　：平面図、（ｂ）：正面図）に示す技術では
、分散板４に設けられた分散器１４のスリット１５より
の気液混相流体が第４図の分散キャップ１６のかわりに
取り付けられた分散プレー）１９を押しのけながら噴出
ノズル２０より触媒層へ分散されるようにされている。

噴出ノズル２０は分散器１４の周囲、例えば入方向に同
形状で貫通しており、外面端部はシールを目的とする弁
座構造を呈している。また分散プレート１９は柔軟な一
体構造で、前述の噴出ノズル２０の入面をそれぞれふさ
ぎ、外部よりの逆流を防止する弁構造である。分散プレ
ート１９は分散器１４の上部に固定ボルト２１により固
定されている。

混相流体の流入により分散プレー）１９は押しのけられ
噴出ノズル２０より流動層内２へ分散する。分散プレー
ト１９は一種のバネ構造を有しており、流体の流入停止
により再び噴出ノズル２０の弁座部と密着し、流動層内
の主として触媒粒子の分散器１４内への侵入を防′止す
る役目を果す。

分散状態はいわゆる流体噴出時に分散プレー）１９が振
動状態を呈することにより小きざみふるえ、ガス−液を
細かく切ることになり、特にガスは細泡化され良好な分
散状態を現出するとされているが、この技術では分散プ
レートの強度の均一性が非常に厳しく要求され、また分
散器は１個ばかりか複数個、実際の商業機では数百個に
も及ぶため、この分散プレートの品質管理が実際上不可
能に近く、かつこの分散プレートが高温下で振動するた
めの疲労破壊の問題が指摘されている。万一、この分散
プレートが疲労破壊すると前述した通り、この疲労破壊
した個所からガスが多量に触媒層に流れ込むことにより
、これによりガスの流入部での異常反応が生起し、非常
に危険な状態となるため、この疲労破壊は絶対防止する
必要がある。そのためには、この分散プレートの耐久信
頼性をいかにコントロールし、向上させつるかにかかっ
ており、定期点検時の点検は勿論のこと、不測の事態に
そなえて分散プレートを全数交換する等の必要が生じ、
工事施工等の観点より実際的でない。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明は上述した従来の三相流動反応装置における気液
分散器の有する欠点を解消し得て、気液分散が合目的に
実施することができる三相流動反応装置における気液分
散器を提供しようとするものである。

〔課題を解決するための手段〕

本発明は三相流動反応器の下部に多数の分散筒を植設し
た分散器取付は板を設け、該取付は板の下層の気液混合
層から上層の固体粒子層に前記分散筒を介して気液混相
流体を誘導して該固体粒子層を流動化する三相流動層反
応器の分しくする中央部外周に斜縦穴を複数個有するす
ング板を設けた円錐状フロートを当該フロート台座上に
設置し、同時に該分散筒上部に単数もしくは複数個の開
口部を設けると共に、当該分散部の頂部に該分散筒と軸
芯を同じにし、かつ該分散筒外径より大きい内径を有す
る上端を封じた固体粒子落下防止用円筒を設置し、上記
気液混相流体の上昇流によって該フロートが押し上げら
れ、該フロートと該フロート台座の間隙及び該フロート
中央部周囲のリング板に有する多数の斜縦穴より該流体
が当該分散筒上部へ流入し、引続き該開口部より該分散
筒と固体粒子落下防止用円筒間の間隙を経た後、該固体
粒子落下防止用円筒下端と分散器取付は板の間隙より該
流体を固体粒子層内に分散させるようにしてなることを
特徴とする三相流動反応器の分散器である。

以下、本発明の分散器の一実施例を第１図及び第２図（
ａ）、　（ｂ）によって説明し、その作用を併せて説明
する。

第１図は分散器の構成の説明図、第２図（ａ）は同分散
器のリング板付円錐状フロートの平面図、第２図ら）は
その正面図を示し、第４図と同一符号は第４図において
説明した部材と同一部を示し、２０は気液噴出ノズル、
２１は固定ボルト、２２はリング板付円錐状フロート、
２３は円錐状フロートの台座であり、台２図の３０は円
錐状フロート中央部外周に設けた斜縦穴である。

この実施例の気液分散器はバブルキャップタイプの分散
器１４内に円錐状フロート台座２３と該円錐状フロート
台座２３に内挿されたリング付き円錐状フロート２２を
設け、該リング付き円錐状フロート２２のリングには斜
縦穴３０を複数個配した構造となっている点が特徴であ
る。リング付円錐状フロート２２は両円錐型の金属より
製作されており、その中心軸が円錐状フロート台座２３
の中心軸の軸芯上に設置され、分散器１４内を流れる気
液混相流体により上方にもち上げられ、気液混相流体は
リング板付円錐状フロート２２と円錐状フロート台座２
３間の狭いすき間を通った後、リング板付円錐状フロー
ト２２のリング板に円周上均等に複数個設けた斜縦穴３
０を通り、分散器１４上方側面に複数個設けられた噴出
ノズル２０より横方向に噴出し、触媒落下防止円筒１６
により、その流れを下方にまげられた後、再度触媒落下
防止円筒１６と分散板４の狭いすき間より横方向に噴出
される。このすき間は三相流動層で使用される触媒粒子
径よりわずかに小さい方が、触媒粒子のプレナムチャン
バー内への逆流防止も計る上で好ましい。

また、本発明で採用するリング板付円錐状フロート２２
はその自重により気液混相流体の流入時に圧力損失が発
生するため、気体の分散を均一化させることが可能であ
ると共に、運転停止時は円錐状フロート２２が同台座２
３にセットされるため、流体の逆流に伴なって触媒粒子
がプレナムチャンバー１３に入ることを防止することが
可能である。

また円錐状フロートの中央部外周のリング板には斜縦穴
３０が複数個設けられており、該斜縦穴３０内を気液混
相流体が通ることにより旋回力が発生しリング板付き円
錐状フロー）２２自体が回転することによりリング板付
き円錐状フロート２２の垂直性が保たれるため分散器１
４壁との接触による円錐状フロートの作動不良が生じに
くいという効果も奏し得る。

またリング板付き円錐状フロート２２の斜縦穴３０を気
液が流通するとき円錐状フロート２２が自然回転するた
めガスが細く切断される効果も奏し得る。

本発明の分散器は通常の蒸留塔で使用されるバブルキャ
ップに類似し、かつリング板付円錐状フロートや同台座
も容易に機械加工が可能であり製作が簡単であることも
この分散器の有利性である。

本発明により、気液の分散性は著しく向上すると共に固
体粒子のプレナムチャンバーへの落下防止が達成可能と
なった。

以下、本発明分散器の具体例と従来の分散器の具体例と
を比較して本発明分散器の効果を立証する実験例をあげ
る。

〔実験例１〕 第４図に示す形状のプラスチック製コールドフローモデ
ルを用い、従来方式の性能を確認した。

反応器本体の内径は３００ｍであり、高さは３０００ｍ
ｍである。分散器は混相流路１４の径が２０ｍ、流出口
が５Ｉｌｆｌｌで周囲に等分に４ケ所設け、キャップ１
６径は３０１ＩＩ１１であり、キャップ１６と分散板４
との隙間は２Ｍである。このような分散器を４個取り付
けた。

供給液はＪＩＳ規定の白灯油を用いガスは窒素を、触媒
は見掛は比重１．３５で直径１．５ＩＩＩ１１長さ約５
１Ｉ１１の押し出し成型品を用いた。操作温度は常温、
操作圧力は常圧である。ガスは空塔速度が４　ＣＩ　／
　ｓｅｃとなるよう供給した。

また、触媒は静止時の充填層高が１７００ａｍとなるよ
う充填した。液は空塔速度１〜１０ｃｍ／ｓｅｃの範囲
で供給した。

このような条件下で試験し、がす滞留量（ガスホールド
アツプ）を測定したところ１２〜１５Ｖｏ１％であり、
直径散乱を越える大きな気泡が多数認められた。

また触媒の分散器への侵入も見られ、特に液、ガスを止
めた時など多数の触媒が侵入し、再流通時に偏流を生じ
た。

〔実験例２〕 実験例１に記載した試験装置の分散器を第６図に示す分
散器に変更し、同様の試験を実施した。分散プレートの
厚さは０．２　ｍ＋ｎのステンレス板を用いた。

この条件下においてガスの滞留量は、実験例１の第４図
、実験例２の第６図に示した分散器とも２３％に達し、
直径散開を越える気泡はほとんどなくなり全体的に微細
気泡で占められ、明らかに分散効果がよくなり、気液接
触効率の向上が認約られた。また、触媒の逆流、侵入も
完全に防止されたが、１０００時間の運転終了後分散プ
レートの固定ボルト周辺に４枚うち３枚にヘアークラッ
クが発見され、その耐久性に問題があることが判った。

〔実験例３〕 上記二側に示した分散器を第１図及び第２図に示す分散
器に示す分散器に変更し、同様の試験を実施した。この
条件下におけるガスの滞留量は２３％であり、ガスの直
径も非常に微細であった。

また、気体の分散も非常に均一化した。１０００時間、
２０００時間の運転終了後の解放点検結果でも何ら異常
は認められず、本発明分散器の優秀性が確認された。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の三相流動反応器の分散器の一実施例の
説明図、第２図（ａ）、（６）は本発明の分散器のリン
グ付円錐状フロートの詳細図、第３図、第４図は従来型
の分散器の態様の説明図、第５図は第４図の分散器の欠
点の説明図、第６図（ａ）、　（ｂ）は別な従来型の分
散器の態様の説明図である。 第１図 第２図 矢「１ｌＡ−Ａ 竿４図 第５図

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 　三相流動反応器の下部に多数の分散筒を植設した分散
   器取付け板を設け、該取付け板の下層の気液混合層から
   上層の固体粒子層に前記分散筒を介して気液混相流体を
   誘導して該固体粒子層を流動化する三相流動層反応器の
   分散器において、該分散筒の内部にフロート台座を設け
   、当該フロート台座軸芯と軸芯を等しくする中央部外周
   に斜縦穴を複数個有するリング板を設けた円錐状フロー
   トを当該フロート台座上に設置し、同時に該分散筒上部
   に単数もしくは複数個の開口部を設けると共に、当該分
   散筒の頂部に該分散筒と軸芯を同じにし、かつ該分散筒
   外径より大きい内径を有する上端を封じた固体粒子落下
   防止用円筒を設置し、上記気液混相流体の上昇流によっ
   て該フロートが押し上げられ、該フロートと該フロート
   台座の間隙及び該フロート中央部周囲のリング板に有す
   る多数の斜縦穴より該流体が当該分散筒上部へ流入し、
   引続き該開口部より該分散筒と固体粒子落下防止用円筒
   間の間隙を経た後、該固体粒子落下防止用円筒下端と分
   散器取付け板の間隙より該流体を固体粒子層内に分散さ
   せるようにしてなることを特徴とする三相流動反応装置
   における気液分散器。