JPH0374959B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH0374959B2 JPH0374959B2 JP59194244A JP19424484A JPH0374959B2 JP H0374959 B2 JPH0374959 B2 JP H0374959B2 JP 59194244 A JP59194244 A JP 59194244A JP 19424484 A JP19424484 A JP 19424484A JP H0374959 B2 JPH0374959 B2 JP H0374959B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gadolinium
- uranium
- pellets
- mixed powder
- powder
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
- 239000008188 pellet Substances 0.000 claims description 40
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 claims description 28
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 claims description 25
- UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N gadolinium atom Chemical compound [Gd] UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 25
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims description 22
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims description 21
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 21
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 claims description 18
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N Ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 11
- CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N gadolinium(iii) oxide Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[Gd+3].[Gd+3] CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 11
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 229910001938 gadolinium oxide Inorganic materials 0.000 claims description 8
- 229940075613 gadolinium oxide Drugs 0.000 claims description 8
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims description 8
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 5
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 5
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims description 5
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 229910021529 ammonia Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims description 4
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims description 4
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 claims description 2
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 17
- 238000000034 method Methods 0.000 description 15
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 14
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 11
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 6
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 5
- 231100000614 poison Toxicity 0.000 description 5
- 239000000047 product Substances 0.000 description 5
- 239000002574 poison Substances 0.000 description 4
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 3
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 3
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 3
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 3
- 239000005388 borosilicate glass Substances 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 2
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 2
- 239000006104 solid solution Substances 0.000 description 2
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 2
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 2
- -1 (U+Gd) O2 Chemical compound 0.000 description 1
- VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N Ammonium hydroxide Chemical compound [NH4+].[OH-] VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 description 1
- 235000011114 ammonium hydroxide Nutrition 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 229910001882 dioxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 description 1
- 238000005530 etching Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 150000002251 gadolinium compounds Chemical class 0.000 description 1
- ILCLBMDYDXDUJO-UHFFFAOYSA-K gadolinium(3+);trihydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[OH-].[Gd+3] ILCLBMDYDXDUJO-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N gold Chemical compound [Au] PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000010931 gold Substances 0.000 description 1
- 229910052737 gold Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 238000000465 moulding Methods 0.000 description 1
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910000069 nitrogen hydride Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011824 nuclear material Substances 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 230000000704 physical effect Effects 0.000 description 1
- 230000007096 poisonous effect Effects 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Manufacture Of Metal Powder And Suspensions Thereof (AREA)
Description
（産業分野）
本発明は核燃料ペレツト製造用の安定な二酸化
ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方法に
関する、 （従来技術とその問題点） 核燃料は原子炉に装荷されてから約３年間使用
される。使用期間が長くなるほど、原子炉の運転
効率は向上する。長期間使用に耐える燃料は高燃
焼度の性能を持つていなければならない。すなわ
ち、核分裂性のＵ−235の濃度を高くすることが
必要であり、この場合、余剰反応度を運転サイク
ル初期に吸収するための可燃性中性子吸収体（可
燃性中性子毒物質、以下可燃毒物という）が使用
されている。可燃毒物の例としては現在ホウケイ
酸ガラスが使用されているが、使用後の廃棄物と
して累積してくる。 そのため、ホウケイ酸ガラスに代つて、別の可
燃毒物であるガドリニウムの酸化物を核燃料中に
分散混合した燃料として原子炉に使用し、その後
の使用済燃料の再処理の際に可燃毒物も同時に処
理してしまうことが現実的な方法である。 従来の可燃毒物を添加した核燃料として開発さ
れたものの一つに、酸化ガドリニウム（Gd2O3）
を含有する二酸化ウラン（UO2）核燃料ペレツト
がある。この核燃料ペレツトを製造するための二
酸化ウランと酸化ガドリニウムとの混合粉末を製
造する方法としては従来次の二方法がある。 (1) 粉末混合法 この方法は二酸化ウラン粉末と酸化ガドリニ
ウム粉末とを機械的に混合し、高温で焼結して
UO2−Gd2O3固溶体を作りペレツトとする方法
である。 (2) 沈殿還元法 この方法は酸化ガドリニウムと酸化ウランを
溶解・沈殿させて均一に混合し、この沈殿物を
焙焼還元してUO2−Gd2O3粉末とし、これを加
圧成形後、焼結してペレツトとする方法であ
る。この沈殿還元法を利用したものには次の如
きものがある。 (a) 和田及びその他，英国原子エネルギー委員
会主催の協議会資料（1973）63.1〜63.3
（Wada et al.，BNES Conf.，（1973）63.1
〜63.3） (b) 福島及びその他，核物質ジヤーナル．105
（1982）201 （Fukuhima et al.，J.Nucl.Mat.，105
（1982）201） これらは、いずれにおいてもペレツトを作製し
て、その物理的性質の測定が行われているが、次
の問題点がある。 （問題点） (イ) 上記２件の論文ではペレツト製造用の安定な
UO2−Gd2O3混合粉末を製造することが目的で
ないため、（Ｕ＋Gd）濃度、液温についての記
述がなく、それらの値が変われば、焼結還元後
のUO2−Gd2O3粉末が室温空気中で酸化する恐
れがある。 (ロ) ペレツトの工業的規模での製造ができるか不
明である。 一方、沈殿還元法の別の利用方法が、特公昭47
−36634号公報に開示されているが、UO2と
Gd2O3の混合を均一にすることが目的であるた
め、次のごとき問題点がある。 （問題点） (イ) 焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末が室温空
気中で酸化することなくペレツト製造粉末とし
て直接利用できるか不明である。 (ロ) 実施例で示される量をスケールアツプし、ペ
レツトを工業的規模で製造できるか不明であ
る。 (ハ) PH条件と焙焼温度条件とを設定しただけでは
ペレツト製造に使用するための、空気中で安定
な混合粉末は得られない。 （本発明の目的） 本発明は上記の沈殿還元法の改良により、上記
の問題点を解決し、直接ペレツト製造用粉末とし
て使用できる、空気中で酸化しない安定なUO2−
Gd2O3粉末の製造を可能ならしめる方法を提供す
ることを目的とするものである。 （本発明の構成） すなわち、本発明によれば、ウラン及びガドリ
ニウムを含有する硝酸水溶液において、（Ｕ＋
Gd）濃度を60ｇ／〜110ｇ／の範囲とすると
共に液温を50℃以上とし、アンモニアを加えてPH
8.0以上として沈殿物を生ぜしめ、次いで該沈殿
物を別、乾燥後、空気または／および窒素ガス
中で550℃以上で焙焼し、さらに水素又は水素を
含む還元ガス雰囲気で550℃以上の温度で還元す
ることを特徴とする核燃料ペレツト製造用の二酸
化ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方
法、が得られる。 本発明は、以上のように、上記沈殿還元法の改
良発明であり、ウラン及びガドリニウム化合物を
溶解、沈殿させ、該沈殿物を焙焼、還元して得た
UO2−Gd2O3混合粉末は均一に混合されているだ
けでなく、ペレツト製造工程中でも酸化すること
なく安定でかつ遊離Gd2O3の存在しないペレツト
の製造を可能ならしめるUO2−Gd2O3混合粉末の
製造方法である。 上記焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末の安定
性は沈殿生成条件に大きく左右される。そのため
に、安定なUO2−Gd2O3混合粉末を製造するため
の沈殿物としては、 (1) 焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末が酸化さ
れないために、ウランの沈殿粒子がある程度大
きいことが必要である。 (2) 所定濃度のGd2O3入りUO2ペレツトを製造す
るためには、ウランとガドリニウム成分を完全
に沈殿させ、かつ焙焼還元における灼熱減量が
少ないことが必要であり、更に該ペレツト製造
のためには、焼結性がよく、空気中で酸化され
ない安定なUO2−Gd2O3粉末であることも必要
である。 (3) さらに、生産規模に実用化するためには、ウ
ランとガドリニウムの実験取扱量を少量でな
く、ある程度多くすることが必要である。 以上の諸点に着目し、種々研究した結果、本発
明を達成するにいたつたのである。 次に、本発明により、UO2−Gd2O3混合粉末を
製造した結果を以下に示す。 (1) ウランとガドリニウムの沈殿条件による焙焼
還元後のUO2−Gd2O3混合粉末の安定性につい
て。 ガドリニウム入りUO2燃料ペレツト、すなわ
ち（Ｕ＋Gd）O2中のガドリニウム含有量が
Gd2O3として6.00重量％になるように、U3O8と
Gd2O3を所定量秤量後硝酸に溶解し、次いでア
ンモニアを加え、（NH4）2U2O7とGd（OH）3と
よりなる沈殿物を生成した。添加するアンモニ
アはアンモニヤ水でも、またアンモニヤガスで
もよい。溶解液の（Ｕ＋Gd）濃度と液温を変
えた条件で生成した沈殿物を別、乾燥し、焙
焼還元して得たUO2−Gd2O3混合粉末の安定性
を表１に示す。表１の試料No.４からNo.７及びNo.
９の各UO2−Gd2O3混合粉末に対し各々65〜
125個のペレツト製造に供したが、すべてペレ
ツト製造工程中酸化されることなく安定であつ
た。また、得られたペレツトのガドリニウムの
均一性をASTM−C968（1983）法のカラーエツ
チングによる金相観察によつて調べたが、固溶
していない遊離Gd2O3はなく、製品ペレツトと
して良好であつた。 以上の結果から、溶液中の（Ｕ＋Gd）濃度
及び溶解液温が安定な混合粉末を製造する上で
重要なフアクターであることが確認された。す
なわち、溶解液温が50℃以上でかつ（Ｕ＋Gd）
濃度が60ｇ／〜110ｇ／の範囲で作製した
沈殿物はウラン粉末がある程度大きく、焙焼還
元後も安定なUO2−Gd2O3混合粉末であり、直
接ペレツト製造用粉末として使用し得ることが
判明した。さらに、（Ｕ＋Gd）濃度が60ｇ／
未満では取扱量が少量すぎて、大量生産には適
さないため、工業上利用することができない。
ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方法に
関する、 （従来技術とその問題点） 核燃料は原子炉に装荷されてから約３年間使用
される。使用期間が長くなるほど、原子炉の運転
効率は向上する。長期間使用に耐える燃料は高燃
焼度の性能を持つていなければならない。すなわ
ち、核分裂性のＵ−235の濃度を高くすることが
必要であり、この場合、余剰反応度を運転サイク
ル初期に吸収するための可燃性中性子吸収体（可
燃性中性子毒物質、以下可燃毒物という）が使用
されている。可燃毒物の例としては現在ホウケイ
酸ガラスが使用されているが、使用後の廃棄物と
して累積してくる。 そのため、ホウケイ酸ガラスに代つて、別の可
燃毒物であるガドリニウムの酸化物を核燃料中に
分散混合した燃料として原子炉に使用し、その後
の使用済燃料の再処理の際に可燃毒物も同時に処
理してしまうことが現実的な方法である。 従来の可燃毒物を添加した核燃料として開発さ
れたものの一つに、酸化ガドリニウム（Gd2O3）
を含有する二酸化ウラン（UO2）核燃料ペレツト
がある。この核燃料ペレツトを製造するための二
酸化ウランと酸化ガドリニウムとの混合粉末を製
造する方法としては従来次の二方法がある。 (1) 粉末混合法 この方法は二酸化ウラン粉末と酸化ガドリニ
ウム粉末とを機械的に混合し、高温で焼結して
UO2−Gd2O3固溶体を作りペレツトとする方法
である。 (2) 沈殿還元法 この方法は酸化ガドリニウムと酸化ウランを
溶解・沈殿させて均一に混合し、この沈殿物を
焙焼還元してUO2−Gd2O3粉末とし、これを加
圧成形後、焼結してペレツトとする方法であ
る。この沈殿還元法を利用したものには次の如
きものがある。 (a) 和田及びその他，英国原子エネルギー委員
会主催の協議会資料（1973）63.1〜63.3
（Wada et al.，BNES Conf.，（1973）63.1
〜63.3） (b) 福島及びその他，核物質ジヤーナル．105
（1982）201 （Fukuhima et al.，J.Nucl.Mat.，105
（1982）201） これらは、いずれにおいてもペレツトを作製し
て、その物理的性質の測定が行われているが、次
の問題点がある。 （問題点） (イ) 上記２件の論文ではペレツト製造用の安定な
UO2−Gd2O3混合粉末を製造することが目的で
ないため、（Ｕ＋Gd）濃度、液温についての記
述がなく、それらの値が変われば、焼結還元後
のUO2−Gd2O3粉末が室温空気中で酸化する恐
れがある。 (ロ) ペレツトの工業的規模での製造ができるか不
明である。 一方、沈殿還元法の別の利用方法が、特公昭47
−36634号公報に開示されているが、UO2と
Gd2O3の混合を均一にすることが目的であるた
め、次のごとき問題点がある。 （問題点） (イ) 焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末が室温空
気中で酸化することなくペレツト製造粉末とし
て直接利用できるか不明である。 (ロ) 実施例で示される量をスケールアツプし、ペ
レツトを工業的規模で製造できるか不明であ
る。 (ハ) PH条件と焙焼温度条件とを設定しただけでは
ペレツト製造に使用するための、空気中で安定
な混合粉末は得られない。 （本発明の目的） 本発明は上記の沈殿還元法の改良により、上記
の問題点を解決し、直接ペレツト製造用粉末とし
て使用できる、空気中で酸化しない安定なUO2−
Gd2O3粉末の製造を可能ならしめる方法を提供す
ることを目的とするものである。 （本発明の構成） すなわち、本発明によれば、ウラン及びガドリ
ニウムを含有する硝酸水溶液において、（Ｕ＋
Gd）濃度を60ｇ／〜110ｇ／の範囲とすると
共に液温を50℃以上とし、アンモニアを加えてPH
8.0以上として沈殿物を生ぜしめ、次いで該沈殿
物を別、乾燥後、空気または／および窒素ガス
中で550℃以上で焙焼し、さらに水素又は水素を
含む還元ガス雰囲気で550℃以上の温度で還元す
ることを特徴とする核燃料ペレツト製造用の二酸
化ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方
法、が得られる。 本発明は、以上のように、上記沈殿還元法の改
良発明であり、ウラン及びガドリニウム化合物を
溶解、沈殿させ、該沈殿物を焙焼、還元して得た
UO2−Gd2O3混合粉末は均一に混合されているだ
けでなく、ペレツト製造工程中でも酸化すること
なく安定でかつ遊離Gd2O3の存在しないペレツト
の製造を可能ならしめるUO2−Gd2O3混合粉末の
製造方法である。 上記焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末の安定
性は沈殿生成条件に大きく左右される。そのため
に、安定なUO2−Gd2O3混合粉末を製造するため
の沈殿物としては、 (1) 焙焼還元後のUO2−Gd2O3混合粉末が酸化さ
れないために、ウランの沈殿粒子がある程度大
きいことが必要である。 (2) 所定濃度のGd2O3入りUO2ペレツトを製造す
るためには、ウランとガドリニウム成分を完全
に沈殿させ、かつ焙焼還元における灼熱減量が
少ないことが必要であり、更に該ペレツト製造
のためには、焼結性がよく、空気中で酸化され
ない安定なUO2−Gd2O3粉末であることも必要
である。 (3) さらに、生産規模に実用化するためには、ウ
ランとガドリニウムの実験取扱量を少量でな
く、ある程度多くすることが必要である。 以上の諸点に着目し、種々研究した結果、本発
明を達成するにいたつたのである。 次に、本発明により、UO2−Gd2O3混合粉末を
製造した結果を以下に示す。 (1) ウランとガドリニウムの沈殿条件による焙焼
還元後のUO2−Gd2O3混合粉末の安定性につい
て。 ガドリニウム入りUO2燃料ペレツト、すなわ
ち（Ｕ＋Gd）O2中のガドリニウム含有量が
Gd2O3として6.00重量％になるように、U3O8と
Gd2O3を所定量秤量後硝酸に溶解し、次いでア
ンモニアを加え、（NH4）2U2O7とGd（OH）3と
よりなる沈殿物を生成した。添加するアンモニ
アはアンモニヤ水でも、またアンモニヤガスで
もよい。溶解液の（Ｕ＋Gd）濃度と液温を変
えた条件で生成した沈殿物を別、乾燥し、焙
焼還元して得たUO2−Gd2O3混合粉末の安定性
を表１に示す。表１の試料No.４からNo.７及びNo.
９の各UO2−Gd2O3混合粉末に対し各々65〜
125個のペレツト製造に供したが、すべてペレ
ツト製造工程中酸化されることなく安定であつ
た。また、得られたペレツトのガドリニウムの
均一性をASTM−C968（1983）法のカラーエツ
チングによる金相観察によつて調べたが、固溶
していない遊離Gd2O3はなく、製品ペレツトと
して良好であつた。 以上の結果から、溶液中の（Ｕ＋Gd）濃度
及び溶解液温が安定な混合粉末を製造する上で
重要なフアクターであることが確認された。す
なわち、溶解液温が50℃以上でかつ（Ｕ＋Gd）
濃度が60ｇ／〜110ｇ／の範囲で作製した
沈殿物はウラン粉末がある程度大きく、焙焼還
元後も安定なUO2−Gd2O3混合粉末であり、直
接ペレツト製造用粉末として使用し得ることが
判明した。さらに、（Ｕ＋Gd）濃度が60ｇ／
未満では取扱量が少量すぎて、大量生産には適
さないため、工業上利用することができない。
【表】
(2) ウランとガドリニウムの組成比の安定性につ
いて。 Gd2O3を硝酸に溶解し、それにNH3水を添加
してPHを6.6から９まで変化させ、水酸化ガド
リニウムとして沈殿させ、No.２の定性紙で
別したとき、液中に移行したガドリニウムの
損失量とPHの関係を示したのが表２である。 損失量は出発原料Gd2O3のガドリニウム量に
対する液に移行したガドリニウム量を重量％
で示している。
いて。 Gd2O3を硝酸に溶解し、それにNH3水を添加
してPHを6.6から９まで変化させ、水酸化ガド
リニウムとして沈殿させ、No.２の定性紙で
別したとき、液中に移行したガドリニウムの
損失量とPHの関係を示したのが表２である。 損失量は出発原料Gd2O3のガドリニウム量に
対する液に移行したガドリニウム量を重量％
で示している。
【表】
【表】
表２から損失量を0.1％以下にするためには
PH8.0以上で十分であることが判明した。 ウランとガドリニウムの組成比は出発原料の
所定量秤量した初期組成比の設定から溶解，沈
殿等以降最終のペレツト製造まで一貫して変化
しないことが必要である。そのためには、溶解
したウランとガドリニウムを完全に沈殿別す
ること及び沈殿粉末を焙焼還元するときの高温
での灼熱減量を防ぐことが必要である。焙焼還
元において、ウラン沈殿物（NH4）2U2O7は焙
焼時に350〜550℃でUO3になり、550℃以上で
U3O8となり、次に還元雰囲気でUO2となる。
これに対し、ガドリニウムの沈殿物Gd（OH）3
は焙焼時に550℃以上ではGd2O3となり、還元
によつてもGd2O3と変化しない。焙焼還元温度
が高いと、粉末である沈殿物の分解時の散逸と
蒸発による灼熱減量が大きく、ウランとガドリ
ニウムの組成比が変わる恐れがあり、また得ら
れた粉末は高密度の粗粒となり、焼結性が悪く
なる。一方、焙焼還元温度が低いと、焼結性の
よい粉末となるが、空気中で酸化する不安定な
粉末となる。 以上の観点から、溶解からペレツト製造ま
で、一貫した実験を行い組成比の変化と焼結性
との関係を調べた。表１の試料No.５で示す溶解
液にNH3水を加え、PH8.3で沈殿させ、表１の
760℃で焙焼還元して得たUO2−Gd2O3混合粉
末のウランとガドリニウムの重量組成比は初期
組成比15.87に対し、15.87±0.4％以内で一致し
て問題はなかつた。また、このUO2−Gd2O3混
合粉末中のＮ含有量の分析結果は10ppm以下で
あり、これまた問題はなかつた。この混合粉末
を加圧成形し、1750℃，5hr，H2ガス中で焼結
して作製したペレツトではウランとガドリニウ
ムの組成比は初期組成比の0.4％以内で一致し、
かつ焼結性がよく、製品として問題のない密度
のペレツトであつた。 さらに、該ペレツト中の製品仕様上規定され
ている不純物量も、分析結果、規定量以下であ
り、問題はなかつた。 また、表１の試料No.４，６，７，９のUO2−
Gd2O3混合粉末を使用してペレツトを製造した
が、粉末の焼結性はよく、また各ペレツト中の
ウランとガドリニウムの組成比は0.3％以内で
初期組成比と一致して問題はなかつた。 上記全体の結果から、焙焼還元温度はウラン
とガドリニウムの組成比の変動をさけかつ焼結
性のよいUO2−Gd2O3混合粉末を得るために、
あまり高温でない800℃未満がよく、一方空気
中及びペレツト製造工程中でも酸化しない安定
なUO2−Gd2O3混合粉末を得るには、焙焼還元
温度はウラン沈殿物が焙焼時にUO3からU3O8
となる550℃以上が必要である。焙焼は酸素ガ
スまたは／および窒素ガスよりなる酸化性雰囲
気内で、また還元は水素ガスを主体とする還元
性雰囲気内で行うことにより、所要のUO2−
Gd2O3混合粉末を得ることができる。 (3) ウランとガドリニウムの実験取扱量について ウランとガドリニウムの実験取扱量をビーカ
テスト量でなく、溶解槽7.6、沈殿槽25を
設置し、U3O8974.4ｇ，Gd2O360.0ｇを使用し、
溶解、沈殿以降ペレツト製造でも一貫して実験
を行つた。製造されたペレツトは製品ペレツト
として支障のないものであり、さらに装置を実
用化のためにスケールアツプしても、問題はな
いと思われる。次に、本発明を実施例によつて
具体的に説明するが、以下の実施例が本発明の
範囲を限定するものではない。 実施例 ガドリニウム入りUO2ペレツト中のガドリニウ
ムの含有量がGd2O3濃度として6.00wt％になるよ
うに、十分乾燥したU3O8を974.4ｇ，Gd2O3を
60.0ｇ秤量し、これらを硝酸に溶解し、蒸留水を
加えて（Ｕ＋Gd）濃度で83ｇ／とした。 この溶液を51.5℃に昇温し、撹拌しながらNH3
水を加えPH8.3で（NH4）2U2O7とGd（OH）3とより
なる沈殿物を作り、該沈殿物を別し、次いで
150℃、16時間乾燥した後、窒素ガス中で760℃、
３時間焙焼し雰囲気ガスを水素ガスに切り換え、
1.5時間還元してUO2−Gd2O3混合粉末を得た。 （本発明の効果） 本発明は以上の構成をとることによつて、次の
効果が得られる。 (1) 得られたUO2−Gd2O3混合粉末を使用し、通
常のペレツト製造工程と同じ方法で酸化ガドリ
ニウム入りの二酸化ウランペレツトを作製した
が、該混合粉末は製造工程中安定でペレツト製
造にそのまま直接使用できる粉末であつた。 (2) 作製したペレツトでは製品仕様上主要なGd
均一性は遊離ガドリニア（Gd2O3）もなく良好
でまたＣ，Ｎ等その他の不純物の含有量も問題
とならなかつた。 (3) ペレツト中のGd2O3濃度も製品仕様範囲に納
まる結果が得られ、ウランとガドリニウム成分
の一方の成分のみが全製造工程中損失すること
がなかつた。
PH8.0以上で十分であることが判明した。 ウランとガドリニウムの組成比は出発原料の
所定量秤量した初期組成比の設定から溶解，沈
殿等以降最終のペレツト製造まで一貫して変化
しないことが必要である。そのためには、溶解
したウランとガドリニウムを完全に沈殿別す
ること及び沈殿粉末を焙焼還元するときの高温
での灼熱減量を防ぐことが必要である。焙焼還
元において、ウラン沈殿物（NH4）2U2O7は焙
焼時に350〜550℃でUO3になり、550℃以上で
U3O8となり、次に還元雰囲気でUO2となる。
これに対し、ガドリニウムの沈殿物Gd（OH）3
は焙焼時に550℃以上ではGd2O3となり、還元
によつてもGd2O3と変化しない。焙焼還元温度
が高いと、粉末である沈殿物の分解時の散逸と
蒸発による灼熱減量が大きく、ウランとガドリ
ニウムの組成比が変わる恐れがあり、また得ら
れた粉末は高密度の粗粒となり、焼結性が悪く
なる。一方、焙焼還元温度が低いと、焼結性の
よい粉末となるが、空気中で酸化する不安定な
粉末となる。 以上の観点から、溶解からペレツト製造ま
で、一貫した実験を行い組成比の変化と焼結性
との関係を調べた。表１の試料No.５で示す溶解
液にNH3水を加え、PH8.3で沈殿させ、表１の
760℃で焙焼還元して得たUO2−Gd2O3混合粉
末のウランとガドリニウムの重量組成比は初期
組成比15.87に対し、15.87±0.4％以内で一致し
て問題はなかつた。また、このUO2−Gd2O3混
合粉末中のＮ含有量の分析結果は10ppm以下で
あり、これまた問題はなかつた。この混合粉末
を加圧成形し、1750℃，5hr，H2ガス中で焼結
して作製したペレツトではウランとガドリニウ
ムの組成比は初期組成比の0.4％以内で一致し、
かつ焼結性がよく、製品として問題のない密度
のペレツトであつた。 さらに、該ペレツト中の製品仕様上規定され
ている不純物量も、分析結果、規定量以下であ
り、問題はなかつた。 また、表１の試料No.４，６，７，９のUO2−
Gd2O3混合粉末を使用してペレツトを製造した
が、粉末の焼結性はよく、また各ペレツト中の
ウランとガドリニウムの組成比は0.3％以内で
初期組成比と一致して問題はなかつた。 上記全体の結果から、焙焼還元温度はウラン
とガドリニウムの組成比の変動をさけかつ焼結
性のよいUO2−Gd2O3混合粉末を得るために、
あまり高温でない800℃未満がよく、一方空気
中及びペレツト製造工程中でも酸化しない安定
なUO2−Gd2O3混合粉末を得るには、焙焼還元
温度はウラン沈殿物が焙焼時にUO3からU3O8
となる550℃以上が必要である。焙焼は酸素ガ
スまたは／および窒素ガスよりなる酸化性雰囲
気内で、また還元は水素ガスを主体とする還元
性雰囲気内で行うことにより、所要のUO2−
Gd2O3混合粉末を得ることができる。 (3) ウランとガドリニウムの実験取扱量について ウランとガドリニウムの実験取扱量をビーカ
テスト量でなく、溶解槽7.6、沈殿槽25を
設置し、U3O8974.4ｇ，Gd2O360.0ｇを使用し、
溶解、沈殿以降ペレツト製造でも一貫して実験
を行つた。製造されたペレツトは製品ペレツト
として支障のないものであり、さらに装置を実
用化のためにスケールアツプしても、問題はな
いと思われる。次に、本発明を実施例によつて
具体的に説明するが、以下の実施例が本発明の
範囲を限定するものではない。 実施例 ガドリニウム入りUO2ペレツト中のガドリニウ
ムの含有量がGd2O3濃度として6.00wt％になるよ
うに、十分乾燥したU3O8を974.4ｇ，Gd2O3を
60.0ｇ秤量し、これらを硝酸に溶解し、蒸留水を
加えて（Ｕ＋Gd）濃度で83ｇ／とした。 この溶液を51.5℃に昇温し、撹拌しながらNH3
水を加えPH8.3で（NH4）2U2O7とGd（OH）3とより
なる沈殿物を作り、該沈殿物を別し、次いで
150℃、16時間乾燥した後、窒素ガス中で760℃、
３時間焙焼し雰囲気ガスを水素ガスに切り換え、
1.5時間還元してUO2−Gd2O3混合粉末を得た。 （本発明の効果） 本発明は以上の構成をとることによつて、次の
効果が得られる。 (1) 得られたUO2−Gd2O3混合粉末を使用し、通
常のペレツト製造工程と同じ方法で酸化ガドリ
ニウム入りの二酸化ウランペレツトを作製した
が、該混合粉末は製造工程中安定でペレツト製
造にそのまま直接使用できる粉末であつた。 (2) 作製したペレツトでは製品仕様上主要なGd
均一性は遊離ガドリニア（Gd2O3）もなく良好
でまたＣ，Ｎ等その他の不純物の含有量も問題
とならなかつた。 (3) ペレツト中のGd2O3濃度も製品仕様範囲に納
まる結果が得られ、ウランとガドリニウム成分
の一方の成分のみが全製造工程中損失すること
がなかつた。
Claims (1)
- １ ウラン及びガドリニウムを含有する硝酸水溶
液において、（Ｕ＋Gd）濃度を60ｇ／〜110
ｇ／の範囲とすると共に液温を50℃以上とし、
アンモニアを加えてPH8.0以上として沈殿物を生
ぜしめ、次いで該沈殿物を別、乾燥後、空気ま
たは／および窒素ガス中で550℃以上の温度で焙
焼し、さらに水素又は水素を含む還元ガス中で
550℃以上の温度で還元することを特徴とする核
燃料ペレツト製造用の二酸化ウラン・酸化ガドリ
ニウム混合粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59194244A JPS6173803A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 核燃料ペレツト製造用の二酸化ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59194244A JPS6173803A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 核燃料ペレツト製造用の二酸化ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6173803A JPS6173803A (ja) | 1986-04-16 |
| JPH0374959B2 true JPH0374959B2 (ja) | 1991-11-28 |
Family
ID=16321377
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59194244A Granted JPS6173803A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 核燃料ペレツト製造用の二酸化ウラン・酸化ガドリニウム混合粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6173803A (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0751444B2 (ja) * | 1991-02-20 | 1995-06-05 | インスティチュート・オブ・ヌクリアー・エナージィ・リサーチ・チャイニーズ・アトミック・エナージィ・カウンシル・タイワン・アール・オー・シー | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
| JP4772743B2 (ja) * | 2007-05-15 | 2011-09-14 | 株式会社東芝 | 原子燃料サイクル施設の臨界管理法 |
| KR101024102B1 (ko) | 2009-01-15 | 2011-03-22 | 한국원자력연구원 | 자화율 차이가 큰 고농도 희토류 원소 고용 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 혼합 분말 제조 방법 및 구산화삼우라늄과 삼산화우라늄 분리 방법 |
| CN103706801B (zh) * | 2013-12-26 | 2016-05-25 | 四川材料与工艺研究所 | 铀锆合金粉末的制备方法 |
| CN105642907B (zh) * | 2016-01-29 | 2017-05-31 | 中国核动力研究设计院 | 一种uo2‑w金属陶瓷球制备方法 |
| CN113012835A (zh) * | 2019-12-20 | 2021-06-22 | 中核北方核燃料元件有限公司 | 一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法 |
-
1984
- 1984-09-17 JP JP59194244A patent/JPS6173803A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6173803A (ja) | 1986-04-16 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US9330795B2 (en) | Method for preparing a mixed fuel comprising uranium and at least one actinide and/or lanthanide applying a cation exchange resin | |
| US4247495A (en) | Method of producing PuO2 /UO2 /-nuclear fuels | |
| CA1121146A (en) | Method for the manufacture of (u,pu)o.sub.2 mixed crystals | |
| Assmann et al. | Survey of binary oxide fuel manufacturing and quality control | |
| JPS62232595A (ja) | 核燃料焼結体とその製造方法 | |
| US4231976A (en) | Process for the production of ceramic plutonium-uranium nuclear fuel in the form of sintered pellets | |
| US5978431A (en) | Nuclear fuel pellets | |
| US2868707A (en) | Process of making a neutronic reactor fuel element composition | |
| JPH0374959B2 (ja) | ||
| JPS6271892A (ja) | ガドリニア含有核燃料ペレツト | |
| US4279875A (en) | Method of releasing fission gases from irradiated fuel | |
| DE1962764C3 (de) | Verfahren zur Herstellung von dotiertem Urandioxid und dessen Verwendung als Kernreaktor-Brennstoff | |
| CA1172438A (en) | Treatment of fuel pellets | |
| US3287279A (en) | Preparation of a filterable co-precipitate of plutonium and uranium | |
| JP4674312B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット | |
| Lahr | Fabrication, properties, and irradiation behavior of U/Pu particle fuel for light water reactors | |
| US3320034A (en) | Conversion of uo to uc | |
| US3288717A (en) | Method for preparation of urania sols | |
| JP2559819B2 (ja) | プルトン酸ウラン酸アンモニウム、その製造方法および混合酸化物（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ▲下２▼を製造するためのその使用 | |
| US3846520A (en) | Sintering of sol-gel material | |
| JP2981580B2 (ja) | 核燃料体の製造方法 | |
| KR100290631B1 (ko) | 핵연료 제조방법 | |
| Kim et al. | Thermodynamic study on the (U1− yEry) O2±x solid solutions | |
| RU2098870C1 (ru) | Топливная композиция для реакторов на быстрых нейтронах и способ ее получения | |
| US3159583A (en) | Preparation of thorium silicate hydrosols |