JPH0353114B2 - - Google Patents
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Description
請求の範囲
1 少なくとも3つの層A,B及びCをもち、該
3つの層が3つの異なる重合体A,B及びCから
それぞれ共押出しされたものであり、層Bが層A
及び層C間にあり、且つ(i)重合体Bがエチレン/
一酸化炭素、エチレン/一酸化炭素/アクリル酸
及びエチレン/一酸化炭素/メタクリル酸から選
ばれた少なくとも1の炭素含有エチレン共重合体
からなり、(ii)重合体Cが塩化ビニリデンの重合体
又は共重合体からなり、(iii)重合体Aがエチレン系
重合体からなることを特徴とする共押出しされた
多層フイルム積層物。 発明の分野 少なくとも1の層が一酸化炭素含有インターポ
リマーである共押出しした多層積層物。 発明の背景 重合体を加熱する手段としての高周波電磁気エ
ネルギーの使用は、進んだ技術であり、それは多
くの分野特に従来の伝導性、対流性又は輻射性の
熱エネルギーが適当でないか又は実際的ではない
か又は可能ではない分野において適用されてい
る。例えば、重合体のそれ自体又は或る基体への
シーリングは、(もし重合体の組成が適切ならば)
所望の目的物を製造するのに重要な工業上の技術
である。 高周波加熱操作に適していない又は少なくとも
充分に適していない或る重合体が存在する。この
ような不適切な重合体において、高周波加熱は生
じないか、又はたとえ生じても、それは能率的で
はない長い処理時間後にやつと生ずるかの何れか
である。生産組立てラインでは、例えば早い加熱
シール操作が、一般に長期の加熱シール操作より
も好まれる。 高周波加熱に適していない重合体の中には、オ
レフイン重合体例えば2〜10個の炭素原子を有す
るエチレン、プロピレン、スチレン又は他のα−
オレフイン性不飽和炭化水素の重合体及び共重合
体がある。これらのオレフイン重合体のあるもの
は、オレフインとの共単量体としてアクリル酸
(又はメタクリル酸)又はそれらのアルキルエス
テルのそれらへの組み込みにより、極性基又は極
性しうる基を含むことができ、そしてこれらの基
は、高度の組み込みで、重合体へ僅かな高周波加
熱性を与え勝ちであるが、有効性が一般に僅かな
ので、それは工業上のベースでは有効ではない。
極性基を有するある重合体例えば塩素化P.E,エ
チレン/酢酸ビニル共重合体、PVC,ポリ塩化
ビニリデン及びポリアミドは、電磁気放射のある
周波数の影響下で加熱されうるが、一般により高
い周波数を用いる結合には充分に適していない。 ポリエチレンは、増感剤が重合体に加えられな
い限り、高周波加熱に実質的に適していないこと
が当業者に特に知られている。これは、それが直
鎖であるか又は枝分かれ鎖であるかに関係なく、
又はそれが低密度、中密度又は高密度であるかに
関係なく本当である(例えば米国特許第3336173
号,米国特許第3640913号及び米国特許第3810799
号参照)。 一方、ポリ塩化ビニリデン又は塩化ビニリデン
の共重合体はサラン の名で古くから知られてい
るが、他の重合体との接着性が極度に劣るという
問題点を有する。たとえば米国特許第3237953号
にはこれとエチレン−不飽和エステル共重合体と
の共押し出しが開示されているが、加熱すると両
層が剥離してしまう。サラン フイルムは酸素等
のガスの透過性が極めて小さくバリヤ層として用
いられ、他の重合体との積層体を熱延伸して通常
つくられる。本発明はサラン フイルムとポリエ
チレンとの積層物における上記した問題を解決す
るものである。 発明の要旨 本発明は少なくとも3つの層A,B及びCをも
ち、該3つの層が3つの異なる重合体A,B及び
Cからそれぞれ共押出しされたものであり、層B
が層A及び層C間にあり、且つ(i)重合体Bがエチ
レン/一酸化炭素、エチレン/一酸化炭素/アク
リル酸及びエチレン/一酸化炭素/メタクリル酸
から選ばれた少なくとも1つの炭素含有エチレン
共重合体からなり、(iii)重合体Cが塩化ビニリデン
の重合体又は共重合体からなり、(iii)重合体Aがエ
チレン系重合体からなることを特徴とする共押出
しされた多層フイルム積層物である。 詳細な説明 オレフイン重合体、共重合体及びターポリマー
の製造は、周知であり、そして方法及び技術は、
関連のある重合体技術の技術者にとり周知であ
る。多くの場合、本発明で関心のあるオレフイン
共重合体及びターポリマーは、周知の高圧、高
温、遊離基開始重合法例えば歴史的にポピユラー
なICI法又は米国特許第2497323号に記載された方
法により製造される。しかし、或る配位触媒又は
金属触媒(例えば周知のチグラー型、ナツタ型又
はフイリツプス型)を用いる重合法が、一般に多
くの金属・炭酸結合と反応性の高い一酸化炭素又
は他の酸素含有単量体により容易に被毒又は不活
性されない触媒(例えば米国特許第3083184号に
おける)を選ぶことにより用いられよう。 本発明では塩化ビニリデン重合体又は共重合体
層Cとエチレン系重合体(ポリエチレン)層Aと
の間に特定の炭素含有エチレン共重合体層Bを共
押出しによつて介在させることを本質とする。共
押出しによつて介在させるBはエチレン/一酸化
炭素(E/CO)、エチレン/一酸化炭素/アクリ
ル酸(E/CO/AA)又はエチレン/一酸化炭
素/メタクリル酸(E/CO/MA)の共重合体
であり、これらは公知の重合法でつくられる。 重合体例えばポリエチレンへ混合されてそれを
電磁気高周波エネルギーによりそれを加熱可能に
させる添加物(増感剤)例えばタルク、ZnCl2、
カーボンブラツク、ナイロン、酸化鉄などがある
ことも知られている。しかし、このような添加物
は、通常、或る適用にはなるべく避けたい明確な
視覚的、物理的又は化学的作用を有する。その上
増感剤として添加物を用いるとき、不規則な結果
をもたらしそして重合体を損なう「ホツト・スポ
ツト」を避けるために、増感剤の均一な分布を得
なければならないことに直面する。 さもなければ高周波加熱に適していない重合体
に、重合体鎖に沿つて高周波増感基を有する重合
体を用いることは、本発明の概念の範囲内にあ
る。本発明において、増感剤の結果として重合体
において都合の悪い視覚上の効果に出会わない。
本発明の重合体が全体を増感するために重合体
(例えば「マスターバツチ」として)と混合され
る本発明の態様においてすら、重合体は、一般に
視覚上の効果が少し又は全く出会わない程度に両
立しうる。従つて、本発明に従つてオレフイン重
合体の透明なフイルムが製造され、それらは高周
波エネルギーを用いて容易に加熱シールされる。
本発明がマイクロ波(MW)エネルギー(高周波
エネルギー範囲の特別な部分)の作用により加熱
されうる重合体の使用を提供し、それにより適当
な重合体が少ない工業界の必要性を満たすことを
助けるのが、特に重要である。エチレンインター
ポリマー中のCO基の量は、約0.1〜約50重量%、
好ましくは約1〜約40重量%、最も好ましくは約
5〜約30重量%の範囲であるべきである。 本明細書において用いられるとき、「高周波シ
ール可能性」とは、0.1〜30000MHzの電磁気エネ
ルギー周波数を用いて、それ自体の一部へ又は他
の材料へシール可能な重合体を結合することを意
味する。これは、従来の加熱シーリングとは対照
的に無線周波数(RF)加熱及びマイクロ波
(MW)加熱を含む。高周波の範囲は、一般に広
い周波数の範囲(0.01〜30000MHz)に及ぶ電磁
波を含み、そして超音波の周波数範囲(18KHz〜
1000KHz)、無線周波数(RF)範囲(1MHz〜
300MHz)及びマイクロ波(MW)周波数の範囲
(300MHz〜10000MHz)をカバーするように採ら
れる。RF及びMWの範囲が、本発明では特に好
ましく、さらに加工装置としてMWの使用が増大
しているのでMWの範囲に特に関心がある。 この技術(重合体又はブレンド)の用途は、高
速のシールが要求される包装の応用、例えば高周
波により活性化された接着剤フイルム;押出しコ
ーテイング;成型;滅菌包装、レトルト・ポー
チ、サンドウイツチ・バツグの如き用途のホツ
ト・メルト;フオーム、織物又はフイルム層の積
層;粉末成型などを含む。さらに、連続エキスト
ルーダー又はバツチエキストルーダーを含むRF
エキストルーダーに用いられるのに適した重合体
が提供される。ワイヤー及びケーブルコーテイン
グが。本発明により連続的RF−エキストルーダ
ーで適用される。 高周波電磁波により重合体をシールする利点
は、より早いしかもより能率的なシーリング、熱
伝導性の低い材料例えば紙又はカードボード外面
材を経るシーリング、より強いシール又は結合、
エネルギー入力の有効な使用に基づく改良された
経済性、より大きな表面積をシールし、結合し又
は積層する能力、より厚い又はより複雑なフイル
ム積層物のシーリング及び特別なシーリングを含
む。 電磁波の相互作用の一般的な加熱速度は、下記
の式 G=13.3×10-14fF2(E′tanδ) (1) [式中Gは加熱速度(cal/cm3・秒)であり、
fは電磁波の周波数(Hz)であり、F2は場の強
さ又はその力(ボルト/cm)であり、E′は重合体
の誘電率であり、そしてtan δは誘電損失正接
(HF電磁波に曝したときの物質の加熱性の基準)
である]を用いてシーリング速度を求めるのに用
いられる。従つて、一般に(tan δは周波数によ
り変化するので)周波数が高くなればなるほど、
加熱属どは早くなるか又は材料のシーリング能力
は早くなる。一酸化炭素(CO)含有インターポ
リマーは、広い周波数の範囲にわたつてシール又
は加熱され、それは加熱又はシーリングにおける
最適の速度についてマイクロ波周波数を用いる選
択の自由があることになる。この特徴(このよう
な広い周波数にわたる加熱又はシーリング)は、
COを含むこれらのインターポリマー又は共重合
体にとりユニークに思われる。 以下に参考例と実施例を示す。 参考例 1 下記の第表は、最大の力(275mlの水を2.48
分で沸騰させる)マイクロ波オーブン[シアー
ズ・マイクロクラシツク(Sears Microclassic)
マイクロ波オーブン]中で重合体を溶融するのに
必要な時間を示す。
3つの層が3つの異なる重合体A,B及びCから
それぞれ共押出しされたものであり、層Bが層A
及び層C間にあり、且つ(i)重合体Bがエチレン/
一酸化炭素、エチレン/一酸化炭素/アクリル酸
及びエチレン/一酸化炭素/メタクリル酸から選
ばれた少なくとも1の炭素含有エチレン共重合体
からなり、(ii)重合体Cが塩化ビニリデンの重合体
又は共重合体からなり、(iii)重合体Aがエチレン系
重合体からなることを特徴とする共押出しされた
多層フイルム積層物。 発明の分野 少なくとも1の層が一酸化炭素含有インターポ
リマーである共押出しした多層積層物。 発明の背景 重合体を加熱する手段としての高周波電磁気エ
ネルギーの使用は、進んだ技術であり、それは多
くの分野特に従来の伝導性、対流性又は輻射性の
熱エネルギーが適当でないか又は実際的ではない
か又は可能ではない分野において適用されてい
る。例えば、重合体のそれ自体又は或る基体への
シーリングは、(もし重合体の組成が適切ならば)
所望の目的物を製造するのに重要な工業上の技術
である。 高周波加熱操作に適していない又は少なくとも
充分に適していない或る重合体が存在する。この
ような不適切な重合体において、高周波加熱は生
じないか、又はたとえ生じても、それは能率的で
はない長い処理時間後にやつと生ずるかの何れか
である。生産組立てラインでは、例えば早い加熱
シール操作が、一般に長期の加熱シール操作より
も好まれる。 高周波加熱に適していない重合体の中には、オ
レフイン重合体例えば2〜10個の炭素原子を有す
るエチレン、プロピレン、スチレン又は他のα−
オレフイン性不飽和炭化水素の重合体及び共重合
体がある。これらのオレフイン重合体のあるもの
は、オレフインとの共単量体としてアクリル酸
(又はメタクリル酸)又はそれらのアルキルエス
テルのそれらへの組み込みにより、極性基又は極
性しうる基を含むことができ、そしてこれらの基
は、高度の組み込みで、重合体へ僅かな高周波加
熱性を与え勝ちであるが、有効性が一般に僅かな
ので、それは工業上のベースでは有効ではない。
極性基を有するある重合体例えば塩素化P.E,エ
チレン/酢酸ビニル共重合体、PVC,ポリ塩化
ビニリデン及びポリアミドは、電磁気放射のある
周波数の影響下で加熱されうるが、一般により高
い周波数を用いる結合には充分に適していない。 ポリエチレンは、増感剤が重合体に加えられな
い限り、高周波加熱に実質的に適していないこと
が当業者に特に知られている。これは、それが直
鎖であるか又は枝分かれ鎖であるかに関係なく、
又はそれが低密度、中密度又は高密度であるかに
関係なく本当である(例えば米国特許第3336173
号,米国特許第3640913号及び米国特許第3810799
号参照)。 一方、ポリ塩化ビニリデン又は塩化ビニリデン
の共重合体はサラン の名で古くから知られてい
るが、他の重合体との接着性が極度に劣るという
問題点を有する。たとえば米国特許第3237953号
にはこれとエチレン−不飽和エステル共重合体と
の共押し出しが開示されているが、加熱すると両
層が剥離してしまう。サラン フイルムは酸素等
のガスの透過性が極めて小さくバリヤ層として用
いられ、他の重合体との積層体を熱延伸して通常
つくられる。本発明はサラン フイルムとポリエ
チレンとの積層物における上記した問題を解決す
るものである。 発明の要旨 本発明は少なくとも3つの層A,B及びCをも
ち、該3つの層が3つの異なる重合体A,B及び
Cからそれぞれ共押出しされたものであり、層B
が層A及び層C間にあり、且つ(i)重合体Bがエチ
レン/一酸化炭素、エチレン/一酸化炭素/アク
リル酸及びエチレン/一酸化炭素/メタクリル酸
から選ばれた少なくとも1つの炭素含有エチレン
共重合体からなり、(iii)重合体Cが塩化ビニリデン
の重合体又は共重合体からなり、(iii)重合体Aがエ
チレン系重合体からなることを特徴とする共押出
しされた多層フイルム積層物である。 詳細な説明 オレフイン重合体、共重合体及びターポリマー
の製造は、周知であり、そして方法及び技術は、
関連のある重合体技術の技術者にとり周知であ
る。多くの場合、本発明で関心のあるオレフイン
共重合体及びターポリマーは、周知の高圧、高
温、遊離基開始重合法例えば歴史的にポピユラー
なICI法又は米国特許第2497323号に記載された方
法により製造される。しかし、或る配位触媒又は
金属触媒(例えば周知のチグラー型、ナツタ型又
はフイリツプス型)を用いる重合法が、一般に多
くの金属・炭酸結合と反応性の高い一酸化炭素又
は他の酸素含有単量体により容易に被毒又は不活
性されない触媒(例えば米国特許第3083184号に
おける)を選ぶことにより用いられよう。 本発明では塩化ビニリデン重合体又は共重合体
層Cとエチレン系重合体(ポリエチレン)層Aと
の間に特定の炭素含有エチレン共重合体層Bを共
押出しによつて介在させることを本質とする。共
押出しによつて介在させるBはエチレン/一酸化
炭素(E/CO)、エチレン/一酸化炭素/アクリ
ル酸(E/CO/AA)又はエチレン/一酸化炭
素/メタクリル酸(E/CO/MA)の共重合体
であり、これらは公知の重合法でつくられる。 重合体例えばポリエチレンへ混合されてそれを
電磁気高周波エネルギーによりそれを加熱可能に
させる添加物(増感剤)例えばタルク、ZnCl2、
カーボンブラツク、ナイロン、酸化鉄などがある
ことも知られている。しかし、このような添加物
は、通常、或る適用にはなるべく避けたい明確な
視覚的、物理的又は化学的作用を有する。その上
増感剤として添加物を用いるとき、不規則な結果
をもたらしそして重合体を損なう「ホツト・スポ
ツト」を避けるために、増感剤の均一な分布を得
なければならないことに直面する。 さもなければ高周波加熱に適していない重合体
に、重合体鎖に沿つて高周波増感基を有する重合
体を用いることは、本発明の概念の範囲内にあ
る。本発明において、増感剤の結果として重合体
において都合の悪い視覚上の効果に出会わない。
本発明の重合体が全体を増感するために重合体
(例えば「マスターバツチ」として)と混合され
る本発明の態様においてすら、重合体は、一般に
視覚上の効果が少し又は全く出会わない程度に両
立しうる。従つて、本発明に従つてオレフイン重
合体の透明なフイルムが製造され、それらは高周
波エネルギーを用いて容易に加熱シールされる。
本発明がマイクロ波(MW)エネルギー(高周波
エネルギー範囲の特別な部分)の作用により加熱
されうる重合体の使用を提供し、それにより適当
な重合体が少ない工業界の必要性を満たすことを
助けるのが、特に重要である。エチレンインター
ポリマー中のCO基の量は、約0.1〜約50重量%、
好ましくは約1〜約40重量%、最も好ましくは約
5〜約30重量%の範囲であるべきである。 本明細書において用いられるとき、「高周波シ
ール可能性」とは、0.1〜30000MHzの電磁気エネ
ルギー周波数を用いて、それ自体の一部へ又は他
の材料へシール可能な重合体を結合することを意
味する。これは、従来の加熱シーリングとは対照
的に無線周波数(RF)加熱及びマイクロ波
(MW)加熱を含む。高周波の範囲は、一般に広
い周波数の範囲(0.01〜30000MHz)に及ぶ電磁
波を含み、そして超音波の周波数範囲(18KHz〜
1000KHz)、無線周波数(RF)範囲(1MHz〜
300MHz)及びマイクロ波(MW)周波数の範囲
(300MHz〜10000MHz)をカバーするように採ら
れる。RF及びMWの範囲が、本発明では特に好
ましく、さらに加工装置としてMWの使用が増大
しているのでMWの範囲に特に関心がある。 この技術(重合体又はブレンド)の用途は、高
速のシールが要求される包装の応用、例えば高周
波により活性化された接着剤フイルム;押出しコ
ーテイング;成型;滅菌包装、レトルト・ポー
チ、サンドウイツチ・バツグの如き用途のホツ
ト・メルト;フオーム、織物又はフイルム層の積
層;粉末成型などを含む。さらに、連続エキスト
ルーダー又はバツチエキストルーダーを含むRF
エキストルーダーに用いられるのに適した重合体
が提供される。ワイヤー及びケーブルコーテイン
グが。本発明により連続的RF−エキストルーダ
ーで適用される。 高周波電磁波により重合体をシールする利点
は、より早いしかもより能率的なシーリング、熱
伝導性の低い材料例えば紙又はカードボード外面
材を経るシーリング、より強いシール又は結合、
エネルギー入力の有効な使用に基づく改良された
経済性、より大きな表面積をシールし、結合し又
は積層する能力、より厚い又はより複雑なフイル
ム積層物のシーリング及び特別なシーリングを含
む。 電磁波の相互作用の一般的な加熱速度は、下記
の式 G=13.3×10-14fF2(E′tanδ) (1) [式中Gは加熱速度(cal/cm3・秒)であり、
fは電磁波の周波数(Hz)であり、F2は場の強
さ又はその力(ボルト/cm)であり、E′は重合体
の誘電率であり、そしてtan δは誘電損失正接
(HF電磁波に曝したときの物質の加熱性の基準)
である]を用いてシーリング速度を求めるのに用
いられる。従つて、一般に(tan δは周波数によ
り変化するので)周波数が高くなればなるほど、
加熱属どは早くなるか又は材料のシーリング能力
は早くなる。一酸化炭素(CO)含有インターポ
リマーは、広い周波数の範囲にわたつてシール又
は加熱され、それは加熱又はシーリングにおける
最適の速度についてマイクロ波周波数を用いる選
択の自由があることになる。この特徴(このよう
な広い周波数にわたる加熱又はシーリング)は、
COを含むこれらのインターポリマー又は共重合
体にとりユニークに思われる。 以下に参考例と実施例を示す。 参考例 1 下記の第表は、最大の力(275mlの水を2.48
分で沸騰させる)マイクロ波オーブン[シアー
ズ・マイクロクラシツク(Sears Microclassic)
マイクロ波オーブン]中で重合体を溶融するのに
必要な時間を示す。
【表】
【表】
第表から分かるように、一酸化炭素を含むエ
チレン/ビニルアルコール重合体及びエチレンイ
ンターポリマーのみが、マイクロ波オーブン
(2450MHz)において溶融した。 参考例 2 一酸化炭素含有共重合体のRFシール可能性を
決めるために、3/32インチ(0.24cm)×12インチ
(30.5cm)の真チユウシーリング電極を備えしか
も20〜40MHz(RF)の周波数の範囲で操作する
キヤラナン(Callanan)1−1/2KW高周波電子
発生器を下記のシーリング実験に用いた。第表
に示される共重合体の3ミル(0.076mm)の吹込
みフイルムのサンプルを、種々のドエル設定(シ
ーリング時間)及びパワー設定を用いて上述の
RFシーラーを使用してシールしようとした。シ
ールを確かめ、2枚の材料がそれぞれのフイルム
を引き裂くことなくシールした点で分離され得な
いとき、シールがなされたとした。第表は、又
最少のシーリング時間並びにEVA共重合体に比
較してCO含有共重合体のアークに対する低抗生
の改善を示す。
チレン/ビニルアルコール重合体及びエチレンイ
ンターポリマーのみが、マイクロ波オーブン
(2450MHz)において溶融した。 参考例 2 一酸化炭素含有共重合体のRFシール可能性を
決めるために、3/32インチ(0.24cm)×12インチ
(30.5cm)の真チユウシーリング電極を備えしか
も20〜40MHz(RF)の周波数の範囲で操作する
キヤラナン(Callanan)1−1/2KW高周波電子
発生器を下記のシーリング実験に用いた。第表
に示される共重合体の3ミル(0.076mm)の吹込
みフイルムのサンプルを、種々のドエル設定(シ
ーリング時間)及びパワー設定を用いて上述の
RFシーラーを使用してシールしようとした。シ
ールを確かめ、2枚の材料がそれぞれのフイルム
を引き裂くことなくシールした点で分離され得な
いとき、シールがなされたとした。第表は、又
最少のシーリング時間並びにEVA共重合体に比
較してCO含有共重合体のアークに対する低抗生
の改善を示す。
【表】
【表】
本発明の範囲内で、有用な物品が製造され、そ
れらは上述のCO含有オレフイン重合体の高周波
電磁照射の加熱性及びシール可能性を利用する。
これら重合体の層又はプライは、それ自体では高
周波電磁照射シーリング又は結合に有効に適して
いない材料をシーリング又は結合する手段として
用いられる。粒子、フイルム、シート、ブロツ
ク、棒、球などを含む種々の基体が、少なくとも
結合されることが望ましい領域で、これらの重合
体により被覆され、次に特にマイクロ波の範囲の
周波数の高周波電磁照射を用いて、ともにシール
又は結合される。粉末又は粒子の形のこれらの重
合体は、加熱手段として高周波電磁照射を用い
て、有用な形に押出されるか、又はコーテイング
として他の材料(例えばワイヤー及びケーブルコ
ーテイング)に押出されよう。 エチレン/一酸化炭素/カルボン酸のターポリ
マーよりなる新規な接着剤は、本発明に従う態様
として製造される。ターポリマーのカルボン酸部
分は、二重結合を通して重合しうる任意の不飽和
カルボン酸、例えばアクリル酸、メタクリル酸、
クロトン酸、1−ブテン酸など、特にアクリル酸
又はメタクリル酸、最も特にアクリル酸であり、
これらの酸の塩例えば「イオノマー」塩として普
通知られている金属塩特にNa又はK塩を含む。
これらのE/CO/酸ターポリマーは、米国特許
第3520861号及び米国特許第4351931号に開示され
ているE/酸共重合体と同じやり方で行われよ
う。これらの特許は、遊離基開始剤を用いる高圧
撹拌オートクレーブ反応器を使用して均一なラン
ダムエチレン/カルボン酸共重合体を製造するこ
とを開示している。これらのターポリマーは、又
バツチ反応器中又は長い管反応器中でグラフト技
術により又はブロツク重合技術により製造される
が、上述の撹拌されるオートクレーブ反応器が用
いられそれにより実質的に均一且つランダムなタ
ーポリマーが製造されるのが好ましい。 たとえE/AA共重合体が、ポリエチレンに比
べて多くの基体と良好な接着性を有するものと一
般に見なされるのが、改良された接着が望ましい
若干の基体がある。改良された接着が望ましいこ
れらの基体の中で有名なのは、ポリアミド(例え
ばナイロン)、ポリオレフイン(例えばLDPE,
HDPE,LLDPE,PP,OPP,ポリイソプレン)、
フルオロポリマー(例えばPTFE)、ポリエチレ
ンテレフタレート(PET)、金属(例えばグラシ
ン、クラフトペーパーなど)、硬化されたエポキ
シ樹脂、エチレン/ビニルアルコール共重合体、
硬化されたノボラツク樹脂、ポリウレタン、ポリ
カーボネート、クロロポリマー(例えばポリクロ
ロプレン、PVC、ポリビニリデン)及び無機基
体(例えばガラス及び磁器)である。 逆に、EOC共重合体は、若干の基体に対して
僅かな熱活性化又は熱誘導接着性を示すが、これ
らE/CO/酸ターポリマーは、このような場合、
特にサラン(SARAN)重合体及びポリカーボネ
ート(ECOが或る接着性を有するとき)の如き
基体及びエチレン/ビニルアルコール共重合体、
ナイロン、アルミニウム(ECOが殆ど又は全く
接着性を示さないとき)に対して、一層大きな接
着性を示すことが分かつた。 これらのE/CO/酸ターポリマーの接着性は、
任意の好都合な方法、例えばホツト・メルト適用
により、基体上のその場での接着剤の後加熱によ
り、担体例えば溶媒中又は水性担体中又は非溶媒
中の分散物中の接着剤の適用により利用されう
る。接着剤は、同様な又は異なる材料の基体を結
合するのに用いられよう。前述した如く、これら
のターポリマーは、又フイルムとして又は他の材
料として用いられるのに適しており、そして特に
マイクロ波の範囲で又はその付近での周波数で高
周波加熱されうる有利な性質を有する。 これらのE/CO/酸ターポリマーは、同一の
方法により製造されたEAA共重合体に、光学的
及び物理的性質において全く似ている。これらの
新規な接着剤ターポリマーに関する限り、共単量
体成分の範囲は次の通りである。
れらは上述のCO含有オレフイン重合体の高周波
電磁照射の加熱性及びシール可能性を利用する。
これら重合体の層又はプライは、それ自体では高
周波電磁照射シーリング又は結合に有効に適して
いない材料をシーリング又は結合する手段として
用いられる。粒子、フイルム、シート、ブロツ
ク、棒、球などを含む種々の基体が、少なくとも
結合されることが望ましい領域で、これらの重合
体により被覆され、次に特にマイクロ波の範囲の
周波数の高周波電磁照射を用いて、ともにシール
又は結合される。粉末又は粒子の形のこれらの重
合体は、加熱手段として高周波電磁照射を用い
て、有用な形に押出されるか、又はコーテイング
として他の材料(例えばワイヤー及びケーブルコ
ーテイング)に押出されよう。 エチレン/一酸化炭素/カルボン酸のターポリ
マーよりなる新規な接着剤は、本発明に従う態様
として製造される。ターポリマーのカルボン酸部
分は、二重結合を通して重合しうる任意の不飽和
カルボン酸、例えばアクリル酸、メタクリル酸、
クロトン酸、1−ブテン酸など、特にアクリル酸
又はメタクリル酸、最も特にアクリル酸であり、
これらの酸の塩例えば「イオノマー」塩として普
通知られている金属塩特にNa又はK塩を含む。
これらのE/CO/酸ターポリマーは、米国特許
第3520861号及び米国特許第4351931号に開示され
ているE/酸共重合体と同じやり方で行われよ
う。これらの特許は、遊離基開始剤を用いる高圧
撹拌オートクレーブ反応器を使用して均一なラン
ダムエチレン/カルボン酸共重合体を製造するこ
とを開示している。これらのターポリマーは、又
バツチ反応器中又は長い管反応器中でグラフト技
術により又はブロツク重合技術により製造される
が、上述の撹拌されるオートクレーブ反応器が用
いられそれにより実質的に均一且つランダムなタ
ーポリマーが製造されるのが好ましい。 たとえE/AA共重合体が、ポリエチレンに比
べて多くの基体と良好な接着性を有するものと一
般に見なされるのが、改良された接着が望ましい
若干の基体がある。改良された接着が望ましいこ
れらの基体の中で有名なのは、ポリアミド(例え
ばナイロン)、ポリオレフイン(例えばLDPE,
HDPE,LLDPE,PP,OPP,ポリイソプレン)、
フルオロポリマー(例えばPTFE)、ポリエチレ
ンテレフタレート(PET)、金属(例えばグラシ
ン、クラフトペーパーなど)、硬化されたエポキ
シ樹脂、エチレン/ビニルアルコール共重合体、
硬化されたノボラツク樹脂、ポリウレタン、ポリ
カーボネート、クロロポリマー(例えばポリクロ
ロプレン、PVC、ポリビニリデン)及び無機基
体(例えばガラス及び磁器)である。 逆に、EOC共重合体は、若干の基体に対して
僅かな熱活性化又は熱誘導接着性を示すが、これ
らE/CO/酸ターポリマーは、このような場合、
特にサラン(SARAN)重合体及びポリカーボネ
ート(ECOが或る接着性を有するとき)の如き
基体及びエチレン/ビニルアルコール共重合体、
ナイロン、アルミニウム(ECOが殆ど又は全く
接着性を示さないとき)に対して、一層大きな接
着性を示すことが分かつた。 これらのE/CO/酸ターポリマーの接着性は、
任意の好都合な方法、例えばホツト・メルト適用
により、基体上のその場での接着剤の後加熱によ
り、担体例えば溶媒中又は水性担体中又は非溶媒
中の分散物中の接着剤の適用により利用されう
る。接着剤は、同様な又は異なる材料の基体を結
合するのに用いられよう。前述した如く、これら
のターポリマーは、又フイルムとして又は他の材
料として用いられるのに適しており、そして特に
マイクロ波の範囲で又はその付近での周波数で高
周波加熱されうる有利な性質を有する。 これらのE/CO/酸ターポリマーは、同一の
方法により製造されたEAA共重合体に、光学的
及び物理的性質において全く似ている。これらの
新規な接着剤ターポリマーに関する限り、共単量
体成分の範囲は次の通りである。
【表】
ASTM D−1238に従つて測定される。溶融流
速とも呼ばれるメルトインデツクス(M.I.)は、
好ましくは約0.5〜約2500の範囲、最も好ましく
は約1〜約60の範囲、さらに好ましくは約1〜約
20の範囲にある。 これらのE/CO/酸ターポリマーは、熱可塑
性であり、フイルム、シート、チユーブ又は他の
物品に熱成形される。これらのターポリマーの粉
末は、焼結された形に圧縮成形されるか、又は粉
末は基体の表面に適用され、それが熱可塑化され
るとき、基体上又は2個の基体間に接着層又はコ
ーテイングをもたらす。これらターポリマーのフ
イルム、ストリツプ又はシートは、2個の基体の
間に置かれ、そして熱可塑化されて接着又は積層
の層として働き、基体をともに保持する。 下記の実施例は、他の重合体と比較して、E/
CO/酸ターポリマーの或る態様を示すが、本発
明は示された特定の態様に制限されない。 参考例 3 下記の第表に示された実施例は、熱融合を誘
導する圧力及び温度での圧縮成型により製造され
る。接着についてテストされる樹脂のサンプル
は、先ず20ミル(0.5mm)プラークに圧縮成型さ
れ、次に基体(フイルム又はプラーク)に積層さ
れて基体への接着についてテストする。エチレ
ン/一酸化炭素/アクリル酸ターポリマー、E/
CO/AAの接着は、低密度ポリエチレン、
LDPE;エチレン/アクリル酸共重合体、E/
AA;エチレン/酢酸ビニル共重合体、E/
VA;エチレン/一酸化炭素共重合体、E/
CO;及びエチレン/一酸化炭素/酢酸ビニルタ
ーポリマー、E/CO/VAに比べて示される。
種々の基体に対するE/CO/AAターポリマー
について得られうる良好な接着性は、明らかであ
り、特に一般に多くの熱可塑化接着剤と強い結合
を形成しないナイロン(ポリアミド)及びポリカ
ーボネートについてそうである。
速とも呼ばれるメルトインデツクス(M.I.)は、
好ましくは約0.5〜約2500の範囲、最も好ましく
は約1〜約60の範囲、さらに好ましくは約1〜約
20の範囲にある。 これらのE/CO/酸ターポリマーは、熱可塑
性であり、フイルム、シート、チユーブ又は他の
物品に熱成形される。これらのターポリマーの粉
末は、焼結された形に圧縮成形されるか、又は粉
末は基体の表面に適用され、それが熱可塑化され
るとき、基体上又は2個の基体間に接着層又はコ
ーテイングをもたらす。これらターポリマーのフ
イルム、ストリツプ又はシートは、2個の基体の
間に置かれ、そして熱可塑化されて接着又は積層
の層として働き、基体をともに保持する。 下記の実施例は、他の重合体と比較して、E/
CO/酸ターポリマーの或る態様を示すが、本発
明は示された特定の態様に制限されない。 参考例 3 下記の第表に示された実施例は、熱融合を誘
導する圧力及び温度での圧縮成型により製造され
る。接着についてテストされる樹脂のサンプル
は、先ず20ミル(0.5mm)プラークに圧縮成型さ
れ、次に基体(フイルム又はプラーク)に積層さ
れて基体への接着についてテストする。エチレ
ン/一酸化炭素/アクリル酸ターポリマー、E/
CO/AAの接着は、低密度ポリエチレン、
LDPE;エチレン/アクリル酸共重合体、E/
AA;エチレン/酢酸ビニル共重合体、E/
VA;エチレン/一酸化炭素共重合体、E/
CO;及びエチレン/一酸化炭素/酢酸ビニルタ
ーポリマー、E/CO/VAに比べて示される。
種々の基体に対するE/CO/AAターポリマー
について得られうる良好な接着性は、明らかであ
り、特に一般に多くの熱可塑化接着剤と強い結合
を形成しないナイロン(ポリアミド)及びポリカ
ーボネートについてそうである。
【表】
【表】
参考例 4
エチレン/一酸化炭素共重合体(10重量%CO,
18.7M.I.)とエチレン/一酸化炭素/アクリル酸
ターポリマー(10重量%CO及び5重量%AA,
12.8M.I.)とを比較するために、それぞれの2ミ
ル(0.05mm)の厚さのコーテイングを種々の基体
に押出しコーテイングされ、そして1b/in(N/
m)で接着を測定する。下記の第表において、
サンプルAはE/CO共重合体であり、そして300
℃で押出しコーテイングされ;サンプルBはE/
CO/AAターポリマーであり、そして290℃で押
出しコーテイングされ;PVDCはポリ塩化ビニリ
デンを意味し;EVALはエチレン/ビニルアルコ
ール共重合体を意味し;LLDPEは直鎖低密度ポ
リエチレンを意味し;LDPEは低密度ポリエチレ
ンを意味し;PETはポリエチレンテレフタレー
トを意味し;OPP配向されたポリプロピレンを
意味する。
18.7M.I.)とエチレン/一酸化炭素/アクリル酸
ターポリマー(10重量%CO及び5重量%AA,
12.8M.I.)とを比較するために、それぞれの2ミ
ル(0.05mm)の厚さのコーテイングを種々の基体
に押出しコーテイングされ、そして1b/in(N/
m)で接着を測定する。下記の第表において、
サンプルAはE/CO共重合体であり、そして300
℃で押出しコーテイングされ;サンプルBはE/
CO/AAターポリマーであり、そして290℃で押
出しコーテイングされ;PVDCはポリ塩化ビニリ
デンを意味し;EVALはエチレン/ビニルアルコ
ール共重合体を意味し;LLDPEは直鎖低密度ポ
リエチレンを意味し;LDPEは低密度ポリエチレ
ンを意味し;PETはポリエチレンテレフタレー
トを意味し;OPP配向されたポリプロピレンを
意味する。
【表】
* すべての>サンプルは、接着破壊
ではなくフイルム破壊を生じ
た。上述は、E〓CO共重合体に比べ
たときE〓CO〓AAターポリマーの
優れた接着性を示す。
参考例 5 包装産業は、下記の第表の如く、多くのバリ
ヤー樹脂を利用しており、E/CO/酸ターポリ
マーは、1種以上のバリヤ一層を含む積層物を作
るのに良好な接着剤を作ることを見出す。
ではなくフイルム破壊を生じ
た。上述は、E〓CO共重合体に比べ
たときE〓CO〓AAターポリマーの
優れた接着性を示す。
参考例 5 包装産業は、下記の第表の如く、多くのバリ
ヤー樹脂を利用しており、E/CO/酸ターポリ
マーは、1種以上のバリヤ一層を含む積層物を作
るのに良好な接着剤を作ることを見出す。
【表】
体;サラン重合体
【表】
参考例 6
E/CO/酸ターポリマーが、同様なプラスチ
ツク又は樹脂の層、異なるプラスチツク又は樹脂
の層の間、及び/又はプラスチツク又は樹脂と完
全に異なる基体例えば紙、布、金属、グラス、ガ
ラス様材料、木材、皮革との層の間の熱可塑化接
着剤として有用であることが分かつた。これらの
ターポリマーは、又層がプラスチツク又は樹脂の
何れでもない例えば直前に名のあがつた材料の層
間の熱可塑化接着剤として有用である。 共押出し技術とその装置は周知であり、たとえ
ば米国特許第3223761号、同第3423498号、同第
3557265号、同第3576707号及び英国特許第
1115004号に記載されている。 一般的に言つて、共押出しは溶融又は可塑化重
合体を隣接ダイを通して押出し物が溶融、半溶融
又は可塑化状態にある間に一体化して多層積層物
を形成するように押出すことを包含する。積層さ
れる層数は一般に2〜1000又はそれ以上の多数に
及びその数は技術的にみれば本質的には制限され
ない。各層の厚さは一般に約0.05ミル〜30ミル
(0.00127mm〜約0.762mm)の範囲又はそれ以上で
あり、所望の結果又は最終用途によつて異なる。
各層は本質的に同じ厚さであつてもよいし他と独
立の厚さであつてもよい。各層に用いる材料は通
常隣接する層とは異なる、しかし同じ多層積層物
中でくりかえし用いることはできる。 共押出しでつくつた多層積層物は紙、金属、布
帛、木、ガラス、樹脂、又は他のプラスチツク又
は重合体等の共押出しされない基体に積層するこ
ともできる。 本発明は、多層共押出し積層物おいて、一酸化
炭素含有インターポリマーからなる少なくとも1
層、特にここにECO,ECOAA,ECOMAA又は
ECOVAとして示すものの少なくとも1層を用い
ることを包含する。共押出し積層物おいてハロポ
リマーの少なくとも1層をもつものも好ましい。 実施例 1 共押出しキヤストフイルムライン上で次の共押
出しテスト構造物をつくつた。このラインは2.5
インチのスクリユー直径をもつスキン層エキスト
ルーダーA、2インチのスクリユー直径を持つ接
着層エキストルーダーB及び1.25インチのスクリ
ユー直径をもつコア層エキストルーダーCでフイ
ードブロツクとダイを備えたものからなる。この
ラインを用意し、A/B/C/B/A型の共押出
し製品をつくつた。層の厚さはそれぞれ0.0018
cm/0.0005cm/0.0005cm/0.0005cm/0.0018cmで、
0.005cm厚さのフイルムとした。スキン層Aはメ
ルトインデツクス1.15g/10分、密度0.922g/
c.c.のLDPE樹脂である。この樹脂はLDPE681と
してザ ダウ ケミカル カンパニーから入手で
きる。コア層Cはサラン5253.12としてダウから
入手できるPVDC/塩化ビニル共重合体である。
代表的に用いたEVA接着樹脂は「対照」として
用いた。選んだ樹脂はVA含量28重量%、メルト
インデツクス5のEVA共重合体(EVA3294とし
てデユポンから入手しうる製品)である。「対照」
との比較のために本発明の一態様の例として接着
剤層BとしてECO共重合体(CO10%,M.I.2.5)
を用いた。比較データを表に示す。この表は
ECOが加温下に層間接着強度の低下を実質上抑
えていることを示している。
ツク又は樹脂の層、異なるプラスチツク又は樹脂
の層の間、及び/又はプラスチツク又は樹脂と完
全に異なる基体例えば紙、布、金属、グラス、ガ
ラス様材料、木材、皮革との層の間の熱可塑化接
着剤として有用であることが分かつた。これらの
ターポリマーは、又層がプラスチツク又は樹脂の
何れでもない例えば直前に名のあがつた材料の層
間の熱可塑化接着剤として有用である。 共押出し技術とその装置は周知であり、たとえ
ば米国特許第3223761号、同第3423498号、同第
3557265号、同第3576707号及び英国特許第
1115004号に記載されている。 一般的に言つて、共押出しは溶融又は可塑化重
合体を隣接ダイを通して押出し物が溶融、半溶融
又は可塑化状態にある間に一体化して多層積層物
を形成するように押出すことを包含する。積層さ
れる層数は一般に2〜1000又はそれ以上の多数に
及びその数は技術的にみれば本質的には制限され
ない。各層の厚さは一般に約0.05ミル〜30ミル
(0.00127mm〜約0.762mm)の範囲又はそれ以上で
あり、所望の結果又は最終用途によつて異なる。
各層は本質的に同じ厚さであつてもよいし他と独
立の厚さであつてもよい。各層に用いる材料は通
常隣接する層とは異なる、しかし同じ多層積層物
中でくりかえし用いることはできる。 共押出しでつくつた多層積層物は紙、金属、布
帛、木、ガラス、樹脂、又は他のプラスチツク又
は重合体等の共押出しされない基体に積層するこ
ともできる。 本発明は、多層共押出し積層物おいて、一酸化
炭素含有インターポリマーからなる少なくとも1
層、特にここにECO,ECOAA,ECOMAA又は
ECOVAとして示すものの少なくとも1層を用い
ることを包含する。共押出し積層物おいてハロポ
リマーの少なくとも1層をもつものも好ましい。 実施例 1 共押出しキヤストフイルムライン上で次の共押
出しテスト構造物をつくつた。このラインは2.5
インチのスクリユー直径をもつスキン層エキスト
ルーダーA、2インチのスクリユー直径を持つ接
着層エキストルーダーB及び1.25インチのスクリ
ユー直径をもつコア層エキストルーダーCでフイ
ードブロツクとダイを備えたものからなる。この
ラインを用意し、A/B/C/B/A型の共押出
し製品をつくつた。層の厚さはそれぞれ0.0018
cm/0.0005cm/0.0005cm/0.0005cm/0.0018cmで、
0.005cm厚さのフイルムとした。スキン層Aはメ
ルトインデツクス1.15g/10分、密度0.922g/
c.c.のLDPE樹脂である。この樹脂はLDPE681と
してザ ダウ ケミカル カンパニーから入手で
きる。コア層Cはサラン5253.12としてダウから
入手できるPVDC/塩化ビニル共重合体である。
代表的に用いたEVA接着樹脂は「対照」として
用いた。選んだ樹脂はVA含量28重量%、メルト
インデツクス5のEVA共重合体(EVA3294とし
てデユポンから入手しうる製品)である。「対照」
との比較のために本発明の一態様の例として接着
剤層BとしてECO共重合体(CO10%,M.I.2.5)
を用いた。比較データを表に示す。この表は
ECOが加温下に層間接着強度の低下を実質上抑
えていることを示している。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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US738007 | 1985-05-28 | ||
US06/738,007 US4678713A (en) | 1984-08-31 | 1985-05-28 | Co-extruded laminates containing carbon monoxide interpolymers |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62500852A JPS62500852A (ja) | 1987-04-09 |
JPH0353114B2 true JPH0353114B2 (ja) | 1991-08-14 |
Family
ID=24966181
Family Applications (1)
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JP61503060A Granted JPS62500852A (ja) | 1985-05-28 | 1986-05-27 | 一酸化炭素インタ−ポリマ−を含有する共押出し積層物 |
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EP (1) | EP0222900A4 (ja) |
JP (1) | JPS62500852A (ja) |
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AU (1) | AU582868B2 (ja) |
BR (1) | BR8606697A (ja) |
CA (1) | CA1300332C (ja) |
MX (1) | MX171339B (ja) |
WO (1) | WO1986007012A1 (ja) |
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US4902721A (en) * | 1987-05-04 | 1990-02-20 | The Dow Chemical Company | Foamable thermoplastic polymers and a method for foaming |
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CA2042822A1 (en) * | 1990-06-12 | 1991-12-13 | Hak-Rhim Han | Innerseal that can be applied by microwave energy |
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1985
- 1985-05-28 US US06/738,007 patent/US4678713A/en not_active Expired - Lifetime
-
1986
- 1986-05-27 JP JP61503060A patent/JPS62500852A/ja active Granted
- 1986-05-27 KR KR1019870700070A patent/KR900003825B1/ko not_active IP Right Cessation
- 1986-05-27 CA CA000510020A patent/CA1300332C/en not_active Expired - Fee Related
- 1986-05-27 AU AU59509/86A patent/AU582868B2/en not_active Ceased
- 1986-05-27 WO PCT/US1986/001161 patent/WO1986007012A1/en not_active Application Discontinuation
- 1986-05-27 BR BR8606697A patent/BR8606697A/pt unknown
- 1986-05-27 EP EP19860903915 patent/EP0222900A4/en not_active Ceased
- 1986-05-28 MX MX002630A patent/MX171339B/es unknown
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPS6085944A (ja) * | 1983-10-17 | 1985-05-15 | 三井・デユポン ポリケミカル株式会社 | 積層物 |
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AU5950986A (en) | 1986-12-24 |
CA1300332C (en) | 1992-05-12 |
MX171339B (es) | 1993-10-20 |
US4678713A (en) | 1987-07-07 |
JPS62500852A (ja) | 1987-04-09 |
WO1986007012A1 (en) | 1986-12-04 |
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