JPH03254069A - 内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池に関し
、特に、電池積層体での各ガスの流れ方向に関するもの
である。

〔従来の技術〕

燃料電池は、水素のような酸化され易いガスと酸素のよ
うな酸化性のあるガスとを電気化学反応プロセスを経て
反応とせることにより直流電力を得るようにしたもので
ある。燃料電池は、使用する電解質によって、リン酸型
、溶融炭酸塩型。

固体電解質型等に大別される。

このうち、溶融炭酸塩型の燃料電池の主要構成は、以下
のようなものである。すなわち、一対のガス拡散電極間
に溶融した炭酸塩電解質層を介在とせて単位電池が構Ｆ
ｔ５．テれている。そして、複数の単位電池が、これら
相互間に、両面に互いに直交する方向に燃料ガス通路及
び、酸化剤ガス通路が形ｆｉｌれたセパレータ板を介在
させて積層され、燃料電池積層体が構暇トれている。こ
のようにして構成すれる溶融炭酸塩型燃料電池にかいて
、アノードの電気化学反応にかいて活物質となる）］２
ＣＯを原燃料（たとえば、メタンなどを中心とする炭化
水素）から製造する従来方式としては、−般に外部改質
方式と内部改質方式とが考えられている。外部改質方式
電池は、燃料電池積層体の外部で、原燃料である炭化水
素から燃料電池で消費する水素を生成するものである。

一方、内部改質方式電池は、燃料電池積層体の内部で、
原燃料である炭化水素から燃料電池で消費する水素シよ
び一酸化炭素を生成する改質反応と、水素よう電気を生
み出す電気化学反応（電池反応）とを同時に進行させる
機能を有した燃料電池の一方式である。

したがって、内部改質方式電池は、吸熱反応である改質
反応と発熱反応である燃料電池反応とがか互いの熱的な
過不足を相補う形で組み合わされているという特長を有
してかり、内部改質方式の電池を用いた燃料電池発電シ
ステムは、従来の外部改質方式の燃料電池を用いた発電
システムに比べて熱の有効利用が容易に達成でき、高い
発電効率が得られる。

なか、内部改質方式の電池は、構造により直接内部改質
方式と間接内部改質方式に大別される。

すなわち、直接内部改質方式電池は、改質触媒を燃料極
（Ａｎｏｄｅ　）側のガス流路に設け、改質反応と電池
反応とを並列して進行させている。他方、間接内部改質
方式電池では、燃料ガス流路とは分離しながら且つ熱的
には、燃料ガス流路に隣接する領域に改質部分を設けて
いる。このことにより改質反応に必要、な反応熱として
燃料電池での生成熱を利用する一方、改質反応と電池反
応とをそれぞれ独立して進行させている。

直接内部改質方式電池では、燃料ガス電極に隣接する燃
料ガス流路に改質触媒が保持された構造で、改質反応は
直接電池の中で行なわれる。直接内部改質方式電池の最
大の課題は、燃料ガス電極に保持される電解質による改
質触媒の被毒現象であり、それは、このようね直接型の
内部改質方式電池の構造に起因するものである。

上記の欠点を除くために改質反応と電極反応とを分離し
たのが間接内部改質方式電池である。間接型改質器は、
数セルの単位電池よりなる電池ユニットと交互に積層さ
れ積層体を構成する。

第７図〜第９図は、例えば同一出願人による特願平０１
−１８５２５６号記細書に示された従来の間接内部改質
方式溶融炭酸塩型燃料電池を示し第７図は原燃料（６）
（たとえば、メタンなどの天然ガス）を供給するための
専用マニホールド部分を一部切欠いて示している。この
例では、数セルの単位電池（１ａ）の上部に間接型改質
器（８）を配置して、その改質器の上に数セルの単位電
池（１ｂ）を置き燃料電池積層体を構成するものである
、第８図は、第７図に示した間接内部改質方式溶融炭酸
型燃料電池の原燃料ガス（６ａ）〜（６ｄ）あるいは酸
化剤ガス（９）を電池本体へ供給するためのマニホール
ドαυ、　ＵＺを取りばずした燃料電池積層体（８）を
模式的に示す斜視図であり、間接型改質器（８）を組み
込んだセパレータ板（２）の燃料側（アノード側）を一
部切欠いた図である。この例では、板状の間接型改質器
（８）は、セパレータ板（２）の上に配置され単位電池
（１ａ）〜（ｌｅ）の数セル毎に積層され、積層体を構
成する。

第７図あるいは第８図に釦いて、（ｌａ）〜（１ｅ）は
電極などのコンポーネントを包含する単位電池、（２）
はセパレータ板、（４）は間接型改質器（８）の改質触
媒（５）を保持する波形板すなわちコルゲートフィン（
６）は原燃料（たとえば、メタンなどの炭化水素）ガス
、（γ）は改質触媒（５）で改質とれた水素リッチな改
質ガス、（９）は酸化剤ガス、（８０ａ）は原燃料（６
）を改質器（８）へ導く開口部、　　（８ａ）は積層体
の一側面に開口部（８０ａ）を有する原燃料ガス流路、
（８ｂ）はこの流路より供給される原燃料ガス（６）を
改質し、燃料ガスを原燃料ガス流路の開口部（８０ａ）
と同一側面にある開口部より放出する改質反応部を示す
。

また、ａυは酸化剤側（カソード側）のガスを電池本体
へ供給するカソード側マニホールド、α力は燃料側（ア
ノード側）のマニホールド、　Ｑ３１は各マニホールド
を電池積層体へ取り付けるコイルバネ、■は電池積層体
を保温するためのヒータを示す。

第９図は、第７図あるいは第８図で示した間接型改質器
（８）を上部より見た断面図である。

図に釦いて、（８０ｂ）は改質反応部（８ｂ）の開口部
（１２ａ）は原燃料ガス流路の開口部（８０ａ）と対向
配置とれ、原燃料ガス流路（８ａ）に原燃料ガス（６）
を供給する原燃料ガス供給マニホールド部、（１２ｂ）
は改質反応部（８ｂ）より放出される燃料ガス（７）を
各単位電池の燃料ガス流路に分配する分配マニホールド
部、ＧＱは改質器を原燃料ガス流路（ａｌ）と改質反応
部（８ｂ）とに分離する仕切板、同は原燃料ガス（６）
ｆ、水素リッチな改質ガスを生成するのに触媒充填部へ
導入するための原燃料ガスリターン部である。（１８ａ
）　（１８ｂ）は積層されるセルの層間のガスシールで
あるウェットシール領域をハツチングで示した。渣た、
Ｇｕは電池反応後の燃料ガスであるっな訃、原燃料ガス
供給マニホールド部（１２ａ）および燃料ガス分配マニ
ホールド部（１２ｂ　）は共に単位電池の複数セルにま
たがって、積層体の一側面に設けられてかり、燃料マニ
ホールド（１カを構成している。

第９図を用いて、従来の間接型内部改質方式溶融炭酸塩
型燃料電池のガスの流れについて説明する。外部より燃
料電池積層体（８）に供給される原燃料ガス（６）は、
電池本体側面に取り付けられた原燃料ガス供給マニホー
ルド部（１２ａ）から、まず、間接型改質器（８）に供
給される。改質器内においては原燃料ガス（６）は、改
質触媒（６）を保持しない原燃料ガス流路（ア）を経由
して、改質器内に有するガスリターン部αＤを経て、原
燃料ガス（６）の流れ方向を変えて、改質触媒（６）を
有する改質反応部（８ｂ）に導入され、水素リンチな改
質ガスすなわち燃料ガス（γ）が生成される。生成した
燃料ガス（７）は燃料ガス分配マニホールド部（１２１
））により電池本体の各々のセルのアノード側の流路に
供給され、また、カソード側の流路に空気などの酸化剤
ガス（９）が供給されて電池反応が生じることになる。

このように、改質反応面での原燃料ガス（６）の改質反
応が進行する方向と、電池反応面での燃料ガス（γンの
流れ方向とが対向流（Ｃｏｕｎｔｅｒ−ＦＩｏｗ　）と
なるような間接型内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池の
構造をとっていた。なかここで、原燃料ガス（６）を燃
料ガス（７ンに改質する改質反応は吸熱反応であり、ま
た燃料ガス（γ）と酸化剤ガス（９）により発電を行な
う電池反応は温度が高い程起こりやすい。

【発明が解決しようとする課題〕

従来の内部間接方式溶融炭酸塩型燃料電池は以上のよう
に構成されて訃り、吸熱反応である改質反応が最も盛ん
な部分と電池反応が盛んな部分に水平方向でずれがあり
、改質反応が原燃料ガスの導入部近傍にトいて急激に進
行するために、これに伴い電池から熱が奪われ、セル面
内で局所的な温度低下を生じて、セル面内に大きな温度
差が生じる。温度の高い領域と水素濃度の高い領域とが
面内で一致しているために、負荷を取った時のセル内の
電流密度分布に大きな差が生じる懸念があり、電池特性
が低いことが予想される。

この発明は、上記のような問題点を解消するためになと
れたもので、定常動作時における電池セル面内の電流密
度分布を均一にして、電池特性の優れた内部改質方式溶
融炭酸塩型燃料電池を得ることを目的としている。

〔課題を解決するための手段〕

この発明に係る内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池は、
改質反応面での原燃料ガスの改質反応が進行する方向と
、電池反応面での燃料ガスの流れ方向とが平行流となる
ように構成したものである。

〔作用〕

この発明にかける内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池は
、改質反応進行方向と電池反応進行方向とを同一方向に
することによりセル面内の温度の低い領域と水素濃度の
高い領域とを面内で一致させて、負荷を取った時のセル
面内の電流密度分布を均一にできるので電池特性の優れ
た内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池を提供できる。

〔実施例〕

以下、この発明の一実施例を図をもとに説明する。

第１図（ａｌ　、　（ｂｌはそれぞれこの発明の一実施
例による内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池の要部であ
る改質反応部を示す側面図および上面図である。

電池積層体の一側面から供給された原燃料ガス（６）は
、酸化剤ガス（９ａ）の流れ方向と直交して改質触媒（
５）間を流れ、改質反応により燃料ガス（γ）に改質さ
れる。改質された燃料ガス（γ）は第１図ｆｂｌに示す
ように改質反応部の周囲を通って原燃料ガス（６）が供
給された側面と同じ側面に導かれ、改質反応の進行方向
と同じ（平行な）流れ方向となるように、図示していな
いが改質反応部の上方や下方に積層された単位電池に供
給される。

第２図（ａｌ　、　（ｂｌはそれぞれ第１図に示すこの
発明の一実施例お゛よび第７図〜第９図に示す従来例に
釦ける各ガスの流れを模式的に示す説明図である。

この発明の一実施例による第２図（ａｌのものでｉｉ、
改質反応が進行する方向と燃料ガスの流れ方向とが平行
流となっている。そのため、改質（吸熱）反応による温
度の低い領域と燃料ガス供給上流側の水素濃度の高い領
域とがセル面内で一致している。一方、従来例による第
２図（ｂｌでは、改質反応が進行する方向と燃料ガスの
流れ方向とが対向流となっている。

第２図（ａｌ　、　（ｂｌに示した２ケースの内部改質
スタックモデルに対して、定常の電池運転条件下にトい
て、計算機によるシミュレーションを実施シた。

計算条件は、 （１）、平均電流密度　１５０　ｍＡ／ｃ！Ｉ（２〕、
燃料利用率　６０％ （８）、酸化剤利用率　２０％ （４）、有効電極面積　５０００ｃｒＩ（６弓　セル数
　６セル （６）、改質器　６セルの上下に配置 （７）、改質器の吸熱１ｋ　　７７０　Ｋｃａｌ　／ｈ
ｒで行った。その結果を表および第３図、第４図に示す
。これらの結果より、改質４釦よびセル面内の温度は、
ガスの流し方による差は、それ程顕著でない。従来のス
タックのガスの流し方である対向流の場合は、温度分布
と水素濃度分布が相対的に同じである、すなわち改質ガ
スの流れ方向に見ると第６図のような分布になるため、
セル面内の電流密度分布が増大する。一方、本発明で提
案する平行流をとるへ、セル面内の改質ガス入口では表
　温度分布と電流密度分布の比較 の改質反応による吸熱現象により冷却され、従来構造で
見られたようなセル面内の電流密度分布の大きな不均一
は見られない。すなわち、第５図のような分布になる。

この図に示したように、面内で電流密度が均一になると
いうことは、面内で電極反応が均一に起こっているとい
うことであるつしたがって過電流、過反応による局所的
な部材（主として電極、電解質板）の劣化が生じず、長
期にわｆｃシ安定した反応を面内で発生させることがで
き、電池の長寿命化につながるものである。

〔発明の効果〕

以上のように、この発明によれば、改質反応面での原燃
料ガスの改質反応が進行する方向と、電池反応面での燃
料ガスの流れ方向とが平行流となるように構成したので
、温度の低い領域と水素濃度の高い領域とが面内で一致
し、定常動作時にかける電池セル面内の電流密度分布を
均一化できる効果がある。

【図面の簡単な説明】

第１図（ａｌ　、　（ｂｌＦｉそれぞれこの発明の一実
施例による内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池の要部を
示す側面図会よび上面図、第２図ｆａｌ　、　ｆｂｌは
それぞれこの発明の一実施例および従来例に会ける各ガ
スの流れを模式的に示す説明図、第３図および第４図は
それぞれこの発明の一実施例および従来例にＤける計算
機・シミュレーションによるセル面内の電流密度分布を
示す説明図、第５図シよび第６図はそれぞれこの発明の
一実施例および従来例にかける燃料ガス流れ方向での電
流密度分布、温度分布、および水素濃度分布を示す特性
図、第７図は従来の内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池
をマニホールドの一部を切欠いて示す斜視図、第８図は
第７図の燃料電池積層体部分を模式的に示す斜視図、第
９図は第７図の間接型改質器を上部より見た断面図であ
る。 図に１いて、（１ａ）〜（１ｅ）は単位電池、（２）は
セパレータ板、（８）は電池積層体、（５）は改質触媒
、（６）。 （６ａ）〜（６ｄ）は原燃料ガス、（７）は燃料ガス、
（８）は間接型改質器、（９）は酸化剤ガスである。 なか、図中、同一符号は同−筐たは相当部分を示す。 第２図 丈だｊ豪４カ°°ス 清４然゛沫斗刀”ス（と丈嘗スリ＝Ｌ′１−ｒろ１め）
↑ １／ｆ１．′木ヰカ゛ス 第３図 第４図 第７図 第５図 ←林’１１７７ス 喝−一彦ズだ氷Ｓ力゛ス 第６図 一改１力゛ス ／！【たＡ１カース□ 第８図 只

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 燃料電極と酸化剤電極とを電解質マトリックスを介して
   対向配置し、上記燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ
   燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給して発電を行う電池反
   応部と、原燃料ガスを上記燃料ガスに改質する改質反応
   部とを積層体内に備える内部改質方式溶融炭酸塩型燃料
   電池において、上記改質反応面での上記原燃料ガスの改
   質反応が進行する方向と、上記電池反応面での上記燃料
   ガスの流れ方向とが平行流となるように構成したことを
   特徴とする内部改質方式溶融炭酸塩型燃料電池。