JPH032258B2 - - Google Patents
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- JPH032258B2 JPH032258B2 JP57127896A JP12789682A JPH032258B2 JP H032258 B2 JPH032258 B2 JP H032258B2 JP 57127896 A JP57127896 A JP 57127896A JP 12789682 A JP12789682 A JP 12789682A JP H032258 B2 JPH032258 B2 JP H032258B2
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- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明はガルバニ電池式酸素濃度計の改良に係
り、その目的とするところは、検知気体中に含ま
れる炭酸ガスの影響を受けず、かつ寿命の長い酸
素濃度計を提供せんとするにある。
り、その目的とするところは、検知気体中に含ま
れる炭酸ガスの影響を受けず、かつ寿命の長い酸
素濃度計を提供せんとするにある。
ガルバニ電池式酸素濃度計は、一般に手軽で安
価であり、かつ常温で作動するので、広い分野で
利用されており、酸素の電気化学的還元に有効な
金属からなる正極と鉛とからなる負極と電解液と
からなる電池で構成され、正極と負極との間に一
定の抵抗を接続したとき、そこに流れる電流と酸
素濃度との間に直線性があることを利用してい
る。従来のガルバニ電池式酸素濃度計には２つの
欠点がある。１つはセンサの寿命が６ケ月〜10ケ
月と非常に短かいため、１年の内１〜２回は必ず
センサ部を新しいものと交換しなければならない
こと。他の１つは、比較的高濃度の炭酸ガスを含
む検知気体中では使用出来ないあるいは極端に寿
命が短かくなることである。
価であり、かつ常温で作動するので、広い分野で
利用されており、酸素の電気化学的還元に有効な
金属からなる正極と鉛とからなる負極と電解液と
からなる電池で構成され、正極と負極との間に一
定の抵抗を接続したとき、そこに流れる電流と酸
素濃度との間に直線性があることを利用してい
る。従来のガルバニ電池式酸素濃度計には２つの
欠点がある。１つはセンサの寿命が６ケ月〜10ケ
月と非常に短かいため、１年の内１〜２回は必ず
センサ部を新しいものと交換しなければならない
こと。他の１つは、比較的高濃度の炭酸ガスを含
む検知気体中では使用出来ないあるいは極端に寿
命が短かくなることである。
これらは電解液として、水酸化カリウムあるい
は水酸化ナトリウムの水溶液が用いられているこ
とに由来する。
は水酸化ナトリウムの水溶液が用いられているこ
とに由来する。
以下、この点について説明する。
ガルバニ電池式酸素濃度計にはアルカリ電解液
を用いた場合、正極では、 O2＋2H2O＋4e-→4OH- ……(1) なる反応が起り、負極では 2Pb＋4OH-→2PbO＋2H2O＋4e- ……(2) なる反応が起る。負極反応生成物であるPbOは
電解液中に溶解して、鉛極の表面は常に更新され
る。ところが、電解液が負極反応生成物で飽和さ
れると、負極表面は不働態化され、負極の過電圧
が増大するために、正極と負極との間に流れる電
流が変化し、酸素濃度と電流との一定の関係が崩
れ、酸素濃度計の寿命が尽きる。
を用いた場合、正極では、 O2＋2H2O＋4e-→4OH- ……(1) なる反応が起り、負極では 2Pb＋4OH-→2PbO＋2H2O＋4e- ……(2) なる反応が起る。負極反応生成物であるPbOは
電解液中に溶解して、鉛極の表面は常に更新され
る。ところが、電解液が負極反応生成物で飽和さ
れると、負極表面は不働態化され、負極の過電圧
が増大するために、正極と負極との間に流れる電
流が変化し、酸素濃度と電流との一定の関係が崩
れ、酸素濃度計の寿命が尽きる。
従来、アルカリ電解液を用いたガルバニ電池式
酸素濃度計の寿命が短かかつたのは、負極生成物
であるPbOのアルカリ水溶液に対する溶解度がた
かだか0.1モル／程度と小さかつたからに他な
らない。
酸素濃度計の寿命が短かかつたのは、負極生成物
であるPbOのアルカリ水溶液に対する溶解度がた
かだか0.1モル／程度と小さかつたからに他な
らない。
一方、検知気体中に比較的多量の炭酸ガスが含
まれているときには、負極では前述の(2)式のよう
にPbOが生成する代りに不溶性の炭酸鉛
（PbCO3）あるいは塩基性炭酸鉛（Pb2CO3
（OH）2）が生成して負極の過電圧が著しく増大
するために、酸素濃度の測定ができなくなる。
まれているときには、負極では前述の(2)式のよう
にPbOが生成する代りに不溶性の炭酸鉛
（PbCO3）あるいは塩基性炭酸鉛（Pb2CO3
（OH）2）が生成して負極の過電圧が著しく増大
するために、酸素濃度の測定ができなくなる。
本発明は、従来の酸素濃度計がもつ上述の如き
欠点を除去せんとするものである。
欠点を除去せんとするものである。
長寿命でしかも炭酸ガスの影響を受けないガル
バニ電池式酸素濃度計の電解液に必要とされる条
件は、まず反応生成物である酸化鉛の電解液に対
する溶解度が大きいことと酸性であること、更に
正極からの水素発生がないことである。
バニ電池式酸素濃度計の電解液に必要とされる条
件は、まず反応生成物である酸化鉛の電解液に対
する溶解度が大きいことと酸性であること、更に
正極からの水素発生がないことである。
かかる条件を満足する電解液として、本願出願
者等はプロピオン酸とプロピオン酸のアルカリ金
属もしくはアンモニウム塩と鉛化合物との混合水
溶液を発見した。
者等はプロピオン酸とプロピオン酸のアルカリ金
属もしくはアンモニウム塩と鉛化合物との混合水
溶液を発見した。
以下、この混合水溶液について説明する。
ガルバニ電池式酸素濃度計に酸性電解液を用い
た場合、 正極では、O2＋4H+＋4e-→2H2O ……(3) 負極では、2Pb＋2H2O→2PbO＋4H+＋4e-
……(4) なる反応が起こり、負極ではアルカリ電解液を
用いた場合と同様酸化鉛（PbO）が生成する。
た場合、 正極では、O2＋4H+＋4e-→2H2O ……(3) 負極では、2Pb＋2H2O→2PbO＋4H+＋4e-
……(4) なる反応が起こり、負極ではアルカリ電解液を
用いた場合と同様酸化鉛（PbO）が生成する。
酸化鉛のプロピオン酸水溶液に対する溶解度
は、1.5モル／であり、アルカル電解液に対す
るそれの15倍である。
は、1.5モル／であり、アルカル電解液に対す
るそれの15倍である。
換言すれば、プロピオン酸を電解液とするガル
バニ電池式酸素濃度計は従来のそれの15倍の寿命
を有する。
バニ電池式酸素濃度計は従来のそれの15倍の寿命
を有する。
次に正極からの水素発生の問題について説明す
る。正極の水素発生平衡電位は次の(5)式で与えら
れる。
る。正極の水素発生平衡電位は次の(5)式で与えら
れる。
ここで、EH……25℃における水素発生平衡電
位 PH2……水素の分圧 PH……電解液のPH つまり(5)式において、PHが小さくなればなるほ
ど、正極の水素発生平衡電位が貴になり、それだ
け正極から水素が発生し易くなる。プロピオン酸
水溶液のようにPHが小さい溶液を電解液とする
と、殊に酸素濃度の低い検知気体の酸素濃度を測
定する場合には正極の電位がかなり卑となるの
で、水素が発生し易くなる。
位 PH2……水素の分圧 PH……電解液のPH つまり(5)式において、PHが小さくなればなるほ
ど、正極の水素発生平衡電位が貴になり、それだ
け正極から水素が発生し易くなる。プロピオン酸
水溶液のようにPHが小さい溶液を電解液とする
と、殊に酸素濃度の低い検知気体の酸素濃度を測
定する場合には正極の電位がかなり卑となるの
で、水素が発生し易くなる。
逆にPHが大きくなれば正極の水素発生平衡電位
は卑になり、水素が発生しにくくなる。
は卑になり、水素が発生しにくくなる。
そこでプロピオン酸（PH２〜３）にプロピオン
酸のアルカリ金属塩もしくはアンモニウム塩、例
えばプロピオン酸カリウム、プロピオン酸ナトリ
ウム、プロピオン酸リチウム、プロピオン酸アン
モニウムなどを加えていくと溶液のPHは大きくな
る。ここで溶液のPHが７よりも大きくなつてアル
カリ側に移行してしまうと炭酸ガスの影響を受け
るようになるのでPHは７以下、好ましくは４〜
4.5に押さえるようにすることが肝要である。
酸のアルカリ金属塩もしくはアンモニウム塩、例
えばプロピオン酸カリウム、プロピオン酸ナトリ
ウム、プロピオン酸リチウム、プロピオン酸アン
モニウムなどを加えていくと溶液のPHは大きくな
る。ここで溶液のPHが７よりも大きくなつてアル
カリ側に移行してしまうと炭酸ガスの影響を受け
るようになるのでPHは７以下、好ましくは４〜
4.5に押さえるようにすることが肝要である。
しかし溶液のPHが４〜6.5の範囲では、まだ水
素発生の危険がある。一方、鉛の平衡電位は次式
のように表わされ、 EPb／Pb＝−0.367＋0.0296log〔Pb〕
（VvsSCE） ……(6) ここでEPb／Pb……25℃における鉛の平衡
電位 〔Pb〕……電解液中の鉛イオンの活量 鉛イオンの添加量が多ければ多いほど鉛極の電
位、換言すれば正極の電位がより貴になることが
わかる。即ち、鉛の平衡電位が水素発生平衡電位
よりも貴になるまで、上述の混合溶液に鉛イオン
を添加してやれば水素は絶対発生しなくなる。
素発生の危険がある。一方、鉛の平衡電位は次式
のように表わされ、 EPb／Pb＝−0.367＋0.0296log〔Pb〕
（VvsSCE） ……(6) ここでEPb／Pb……25℃における鉛の平衡
電位 〔Pb〕……電解液中の鉛イオンの活量 鉛イオンの添加量が多ければ多いほど鉛極の電
位、換言すれば正極の電位がより貴になることが
わかる。即ち、鉛の平衡電位が水素発生平衡電位
よりも貴になるまで、上述の混合溶液に鉛イオン
を添加してやれば水素は絶対発生しなくなる。
鉛イオンは、例えば酸化鉛、プロピオン酸鉛あ
るいは酢酸塩の如き鉛化合物の形で添加すればよ
い。しかし、その添加量は水素発生を回避できる
最少限の量にすべきであり、多すぎると反応生成
物である酸化鉛の溶解度が減少して寿命が短かく
なる。
るいは酢酸塩の如き鉛化合物の形で添加すればよ
い。しかし、その添加量は水素発生を回避できる
最少限の量にすべきであり、多すぎると反応生成
物である酸化鉛の溶解度が減少して寿命が短かく
なる。
かくして得られた混合電解液、例えば２モル／
プロピオン酸と3.5モル／プロピオン酸カリ
と0.1モル／酸化鉛との混合水溶液のPHは6.25、
この時の水素発生平衡電位は−0.61V（vsSCE）、
鉛の平衡電位は−0.60V（vsSCE）となり、この混
合溶液中では鉛の平衡電位の方が水素発生平衡電
位よりも貴になるので、正極から水素が発生する
ことはない。また溶液は酸性であるため炭酸ガス
の影響を受けることもない。
プロピオン酸と3.5モル／プロピオン酸カリ
と0.1モル／酸化鉛との混合水溶液のPHは6.25、
この時の水素発生平衡電位は−0.61V（vsSCE）、
鉛の平衡電位は−0.60V（vsSCE）となり、この混
合溶液中では鉛の平衡電位の方が水素発生平衡電
位よりも貴になるので、正極から水素が発生する
ことはない。また溶液は酸性であるため炭酸ガス
の影響を受けることもない。
なお、電解液として、酢酸と酢酸ソーダと酢酸
鉛の混合水溶液を用いる例［アール，エルスワー
ス，「ザ・ケミカルエンジニア」（Ｒ，Elsworth，
The Chemical Engineer，）２月号，63−71
（1972）］もあるが、この場合には、酢酸と酢酸ソ
ーダとの混合比が5.0M対0.5Mであるため、PHが
３であり（第65頁右欄）やはり水素が発生する。
鉛の混合水溶液を用いる例［アール，エルスワー
ス，「ザ・ケミカルエンジニア」（Ｒ，Elsworth，
The Chemical Engineer，）２月号，63−71
（1972）］もあるが、この場合には、酢酸と酢酸ソ
ーダとの混合比が5.0M対0.5Mであるため、PHが
３であり（第65頁右欄）やはり水素が発生する。
この点を改善するために、本願発明者らは既に
PHが４〜７の酢酸系混合溶液を提案した（特願昭
57−72131号、特開昭58−187846号公報）。
PHが４〜７の酢酸系混合溶液を提案した（特願昭
57−72131号、特開昭58−187846号公報）。
この酢酸系電解液は、本願発明にかかるプロピ
オン酸系電解液と比較すると、鉛電極の反応生成
物に対する溶解度が高いため、常温でのセンサ寿
命はより長いが、粘度が相対的に低いために、−
５℃以下の低温では首尾よく作動しない。
オン酸系電解液と比較すると、鉛電極の反応生成
物に対する溶解度が高いため、常温でのセンサ寿
命はより長いが、粘度が相対的に低いために、−
５℃以下の低温では首尾よく作動しない。
プロピオン酸系電解液は、特に−５℃以下の低
温における作動に適している。
温における作動に適している。
以上、本発明によるガルバニ電池式酸素濃度計
の電解液について述べたが、更に本発明を説明す
るため、以下一実施例を図面に沿つて詳述する。
の電解液について述べたが、更に本発明を説明す
るため、以下一実施例を図面に沿つて詳述する。
第１図は本発明の一実施例にかかるガルバニ電
池式酸素濃度計の断面構造略図を示し、図に於て
１は正極となる直径５mmの白金板、２は負極とな
る鉛、３は電解液となる２モル／プロピオン酸
と3.5モル／プロピオン酸カリと0.1モル／酸
化鉛との混合水溶液、４は四弗化エチレン−エチ
レンコポリマーからなる厚さ20μの隔膜、５は前
記隔膜４をポリ塩化ビニール樹脂製のホルダー６
に固定するためのＯ−リング、７は正極１と負極
２との間に介在する抵抗である。
池式酸素濃度計の断面構造略図を示し、図に於て
１は正極となる直径５mmの白金板、２は負極とな
る鉛、３は電解液となる２モル／プロピオン酸
と3.5モル／プロピオン酸カリと0.1モル／酸
化鉛との混合水溶液、４は四弗化エチレン−エチ
レンコポリマーからなる厚さ20μの隔膜、５は前
記隔膜４をポリ塩化ビニール樹脂製のホルダー６
に固定するためのＯ−リング、７は正極１と負極
２との間に介在する抵抗である。
検知気体中の酸素が隔膜４を透過して正極１の
表面に達すると、正極では前述の(3)式に従う反応
が起り、透過して来た酸素の量に対応する電流が
正極１から負極２へ流れる。それ故、抵抗７の両
端の電圧を測定することにより酸素の透過量、換
言すれば酸素濃度を知ることができる。
表面に達すると、正極では前述の(3)式に従う反応
が起り、透過して来た酸素の量に対応する電流が
正極１から負極２へ流れる。それ故、抵抗７の両
端の電圧を測定することにより酸素の透過量、換
言すれば酸素濃度を知ることができる。
次に本発明にかかる混合電解液の効果を確かめ
るため、上述したものと同型の酸素濃度計４つを
準備し、従来の４モル／水酸化カリウム水溶液
２c.c.を電解液とするものＡ，Ｂと本発明にかかる
２モル／プロピオン酸と3.5モル／プロピオ
ン酸カリウムと0.1モル／酸化鉛との混合水溶
液２c.c.を電解液とするものＣ，Ｄの２種類の酸素
濃度計を製作し、Ａ及びＣは空気中で、Ｂ及びＤ
は21％酸素、10％炭酸ガス、69％窒素の混合ガス
中で寿命試験したところ、第２図に示すような結
果が得られた。
るため、上述したものと同型の酸素濃度計４つを
準備し、従来の４モル／水酸化カリウム水溶液
２c.c.を電解液とするものＡ，Ｂと本発明にかかる
２モル／プロピオン酸と3.5モル／プロピオ
ン酸カリウムと0.1モル／酸化鉛との混合水溶
液２c.c.を電解液とするものＣ，Ｄの２種類の酸素
濃度計を製作し、Ａ及びＣは空気中で、Ｂ及びＤ
は21％酸素、10％炭酸ガス、69％窒素の混合ガス
中で寿命試験したところ、第２図に示すような結
果が得られた。
第２図から、従来の水酸化カリウム水溶液を電
解液とする酸素濃度計は空気中でも６ケ月の寿命
Ａしかなく、炭酸ガスが10％含まれる場合には２
ケ月弱の寿命Ｂしかないのに比べて、本発明にか
かる混合水溶液を電解液とする酸素濃度計Ｃ，Ｄ
は、炭酸ガスの有無に係りなく長寿命を有するこ
とがわかる。
解液とする酸素濃度計は空気中でも６ケ月の寿命
Ａしかなく、炭酸ガスが10％含まれる場合には２
ケ月弱の寿命Ｂしかないのに比べて、本発明にか
かる混合水溶液を電解液とする酸素濃度計Ｃ，Ｄ
は、炭酸ガスの有無に係りなく長寿命を有するこ
とがわかる。
以上詳述した如く、本発明は長寿命でしかも炭
酸ガスの影響を受けないガルバニ電池式酸素濃度
計を提供するものであり、その工業的価値極めて
大である。
酸ガスの影響を受けないガルバニ電池式酸素濃度
計を提供するものであり、その工業的価値極めて
大である。
第１図は本発明−実施例にかかるガルバニ電池
式酸素濃度計の断面構造略図を示し、第２図は従
来品と本発明品との試験結果の比較を示す。 １……正極、２……負極、３……電解液、４…
…隔膜、５……Ｏ−リング、６……ホルダー、７
……抵抗、Ａ，Ｂ……従来品、Ｃ，Ｄ……本発明
品。
式酸素濃度計の断面構造略図を示し、第２図は従
来品と本発明品との試験結果の比較を示す。 １……正極、２……負極、３……電解液、４…
…隔膜、５……Ｏ−リング、６……ホルダー、７
……抵抗、Ａ，Ｂ……従来品、Ｃ，Ｄ……本発明
品。
Claims (1)
- １ 酸素を還元する上で活性の高い金属もしくは
金属酸化物を正極とし、鉛を負極とし、プロピオ
ン酸と、プロピオン酸のアルカリ金属塩もしくは
アンモニウム塩と、鉛化合物との混合水溶液であ
つて、かつそのPHが４〜７である混合水溶液を電
解液としてなることを特徴とする気体中あるいは
溶液中の酸素濃度を測定するためのガルバニ電池
式酸素濃度計。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57127896A JPS5917144A (ja) | 1982-07-21 | 1982-07-21 | ガルバニ電池式酸素濃度計 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57127896A JPS5917144A (ja) | 1982-07-21 | 1982-07-21 | ガルバニ電池式酸素濃度計 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5917144A JPS5917144A (ja) | 1984-01-28 |
| JPH032258B2 true JPH032258B2 (ja) | 1991-01-14 |
Family
ID=14971337
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57127896A Granted JPS5917144A (ja) | 1982-07-21 | 1982-07-21 | ガルバニ電池式酸素濃度計 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5917144A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63301208A (ja) * | 1987-05-30 | 1988-12-08 | Sekisui Chem Co Ltd | 接着剤用ポリビニルアセタ−ル樹脂 |
| DE3729287A1 (de) * | 1987-09-02 | 1989-03-23 | Draegerwerk Ag | Elektrochemische messzelle mit einem sauren elektrolyten |
-
1982
- 1982-07-21 JP JP57127896A patent/JPS5917144A/ja active Granted
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| THE CHEMICAL ENGINEER=1972 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5917144A (ja) | 1984-01-28 |
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