JPH03146894A - 核燃料組成物 - Google Patents

核燃料組成物

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JPH03146894A JP2246397A JP24639790A JPH03146894A JP H03146894 A JPH03146894 A JP H03146894A JP 2246397 A JP2246397 A JP 2246397A JP 24639790 A JP24639790 A JP 24639790A JP H03146894 A JPH03146894 A JP H03146894A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は、発電用原子炉の炉心内において使用するため
の、消耗性中性子吸収材を含有した核燃料の改良に関す
るものである。更に詳しく言えば本発明は、核分裂性酸
化物から成るセラミック核燃料中にそれの実用寿命を延
ばすための中性子吸収材を分散させて成る核燃料組成物
に関する。
発明の背景 原子炉用の核燃料には、主として2種の化学的形態が存
在している。第1の形態は、酸化物でない金属状の核分
裂性元素(たとえば、ウラン、プルトニウム、トリウム
およびそれらの混合物)から成るものである。この種の
核燃料の実例としては、金属ウラン、金属プルトニウム
、金属トリウム、およびかかる金属の混合物(すなわち
合金)が挙げられる。
第2の形態の核燃料は、核分裂性元素および(または)
燃料税元素の酸化物(たとえば、ウラン酸化物、プルト
ニウム酸化物、トリウム酸化物およびそれらの混合物)
から成る非金属性のセラミック核燃料である。商業的な
発電目的のために使用される原子炉用の標準的な核燃料
としては、ウラン酸化物とりわけ二酸化ウランが使用さ
れている。とは言え、かかる二酸化ウラン中には、その
他の核分裂性物質(たとえば、プルトニウムやトリウム
の酸化物)および(または〉消耗性中性子吸収材(たと
えば、ガドリニウム酸化物)が少量だけ含まれるのが普
通である。なお、上記のごとき消耗性中性子吸収材は当
業界において「可燃性毒物」と呼ばれることもある。
通常の原子炉においては、ウランおよびプルトニウムの
同位体から成る核分裂性物質の原子はそれらの原子核中
に中性子を吸収し、それによって原子核の崩壊または分
裂を受ける。このような核分裂反応の結果、より小さい
原子量およびより大きい運動エネルギーを持った平均2
個の原子核が生じると共に、やはり高いエネルギーを持
った通例2または3個の中性子が放出される。
核分裂によって放出された中性子は核燃料を含む炉心を
通って拡散し、そして幾つかの競合的な機構に従って利
用もしくは消費される。一部の中性子は、核分裂を起こ
すことなく核燃料物質中に捕獲される(すなわち、放射
捕獲される)。別の中性子は核燃料物質中に捕獲されて
核分裂反応を起こし、それによって追加の核分裂中性子
を放出する(すなわち、いわゆる核分裂連鎖反応を引起
こす〉。詳しく述べれば、高速中性子はウラン235お
よび238中に捕獲されるのに対し、熱中性子はウラン
−235中に捕獲される。更に別の中性子は、炉心およ
び隣接する構成要素中に存在する様々な異種物質および
非核分裂性物質、たとえば減速材、冷却材、各種の構造
材料、核燃料中に生じた核分裂生成物、および核分裂速
度を調節するために使用される中性子吸収用反応制御物
質による寄生捕獲を受ける。
核分裂による中性子の放出と各種の競合的な中性子消費
機構との間のバランスに応じ、核分裂反応が持続するか
、減衰するが、あるいは増強するかが決定される。核分
裂反応が持続する場合には、中性子増倍率は1.0に等
しく、中性子総数は一定に保たれ、そして各々の核分裂
現象に際して残留する平均1個の中性子が次の核分裂を
誘起することになる。
それ故、かかる核分裂反応による熱の発生は、反応によ
って生じた(中性子吸収能力の大きい物質を含む)核分
裂生成物の作用に打勝つのに十分なだけの核分裂性物質
が炉心内に存在する限りは連続的に継続されることにな
る。かかる核分裂反応によって発生された熱は、燃料容
器と接触しながら炉心を通って循環する冷却材(たとえ
ば水〉によって除去され、そしてそれを利用するための
手段(たとえば、発電手段)にまで輸送される。
原子炉内に存在する中性子総数、従って発生される熱量
または電力量は、非核分裂性の中性子吸収材による捕獲
の結果として中性子が消費される程度に依存する。この
ような中性子消費量は、核分裂反応を受ける核燃料物質
から成る炉心内に導入された中性子吸収用制御物質の相
対量および能力を変化させることによって調節されるの
である。
いずれにせよ、主として核燃料中における核分裂生成物
の蓄積の結果、核燃料の核分裂反応度は使用期間と共に
次第に低下する。このような核分裂反応度の低下は、通
例、中性子吸収用の制御棒を引抜くことによって補償さ
れる。すなわち、かかる制御棒の引抜きは核分裂のため
に利用し得る中性子総数を調節して一定レベルの反応度
を維持するために役立つのである。
原子炉の運転に際してより高い効率および経済性を達成
するため、燃料交換サイクル間における核燃料の実用寿
命を延ばすための努力が行われてきた。核燃料の実用寿
命を延ばすための通常の手段の1つは、過剰反応度を有
する核燃料を消耗性の中性子吸収材(原子力業界におい
てはしばしば「可燃性毒物」と呼ばれる)と組合わせて
使用することであった。すなわち、中性子吸収の結果と
して中性子吸収能力が次第に低下する酸化ガドリニウム
のごとき消耗性中性子吸収材〈または「可燃性毒物」〉
の導入によって核燃料の初期の過剰反応度が抑制される
のである。このように、核燃料の初期の過剰反応度が消
耗性中性子吸収材を用いた核分裂誘起中性子の除去によ
って中和され、それにより核燃料の使用期間を通じてそ
れの反応度が平均化もしくは安定化される結果、高い反
応度を有する核燃料を長期にわたって使用することが可
能となるのである。その場合には、消耗性中性子吸収材
の中性子吸収能力が核燃料の反応度の低下にほぼ比例し
ながら減少するようにして消耗性中性子吸収材が使用さ
れる結果、運転サイクルを通じて実質的に一定の反応度
レベルが維持されることになる。
上記のごとくにして核燃料の実用寿命を延はずための方
法および手段は、1974年3月26日付けの米国特許
第3799839号明細書中に詳しく開示されている。
また、消耗性中性子吸収材およびそれらの性質は、米国
原子力委員会発行の「ニュートロン・アブソーバ−・マ
テリアルズ・フォー・リアクター・コントロール(Ne
utron Absorber Materials 
For Reactor Control) Jの12
3〜150頁に収載されたダブリュー・エイ・ノースロ
ップ(W、A、 Northrop)の論文「可燃性毒
物設計のための原子核理論および計算」中に開示されて
いる。
発明の要約 本発明は、核分裂性元素の酸化物を含有するセラミック
燃料単位中に特定の消耗性中性子吸収材を分散させて成
るような原子炉用の改良された核燃料組成物に関する。
本発明に従えば、セラミッり燃料単位またはペレット中
において核分裂性酸化物材料と特定の消耗性中性子吸収
材とを組合わせて使用することにより、比較的−様な反
応度レベルを維持しながら原子炉内において長期にわた
り使用し得るような核燃料製品が得られる発明の目的 本発明の主たる目的は、原子炉内において使用するため
の改良された核燃料組成物を提供することにある。
また、燃料交換までの使用期間の延長をもたらすような
原子炉用の核燃料製品を提供することも本発明の目的の
1つである。
更にまた、実用寿命を延ばすために役立つ消耗性中性子
吸収材を含有した核分裂性元素の酸化物から成る改良さ
れたセラミック核燃料製品を提供することも本発明の目
的の1つである。
更にまた、燃料交換までの使用期間の延長をもたらすよ
うなウラン酸化物と消耗性中性子吸収材との組合せから
成るセラミック核燃料ペレットを提供することも本発明
の目的の1つである。
更にまた、二酸化ウランの全域にわたって消耗性中性子
吸収材を分散させて成るセラミック核燃料製品を提供す
ることも本発明の目的の1つである。
発明の詳細な説明 本発明は、水を冷却材および減速材とする発電用原子炉
内において使用するためのセラきツク核燃料の改良に関
するものである。本発明において使用し得るセラミック
核燃料物質としては、ウラン酸化物、プルトニウム酸化
物、トリウム酸化物およびそれらの混合物が挙げられる
。本発明を実施するために通例使用される好適な核燃料
物質は二酸化ウランであるが、この二酸化ウラン中には
プルトニウムおよび(または)トリウムの酸化物やその
他の常用添加物を少量だけ混入することもできる。
セラミック核燃料を製造するためには、粒子状のウラン
酸化物と微粒子状または粉末状の添加物との混合物を圧
縮成形することにより、適当な形状および密度を有する
取扱い可能な自立した物体11 またはペレットが形成される。次いで、かかる圧縮体を
焼結して粒子同士を融合させることにより、一体化した
セラミック燃料単位が得られる。
本発明に従えば、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物お
よび(または)トリウム酸化物から成る核分裂性酸化物
材料中に、窒化ホウ素(BN)、ニホウ化ジルコニウム
(2ZrB2)、酸化ホウ素(820B)および(また
は)ケイ化ホウ素(B6Si)を混入することにより、
原子炉内における長期使用が可能な改良された核燃料組
成物が得られる。その場合には、窒化ホウ素、ニホウ化
ジルコニウム、酸化ホウ素およびくまたは〉ケイ化ホウ
素が粉末または微粒子として使用され、そして核分裂性
元素の酸化物から成るセラミックペレットの全域にわた
って分散させられる。
本発明の実施に際しては、ウラン酸化物、プルトニウム
酸化物および(または〉トリウム酸化物から成る粉末状
の核分裂性酸化物材料中に、粉末状の窒化ホウ素、ニホ
ウ化ジルコニウム、酸化ホウ素および(または)ケイ化
ホウ素が実質的に均= 12 −に混合される。こうして得られた粉末混合物が常法に
従って圧縮成形されかつ焼結される。上記のごときホウ
素含有消耗性中性子吸収材を含んだ核燃料組成物は、通
例、第1図に示されるようなペレットに圧縮成形され、
次いで焼結によって一体化される。
上記のごときホウ素含有消耗性中性子吸収材は、核分裂
性酸化物材料を基準として約0502〜約0゜50重量
%の量で核分裂性酸化物材料中に添加される。なお、か
かる消耗性中性子吸収材は核分裂性酸化物材料を基準と
して約0.04〜約0.35重量%の量で添加されるこ
とが好ましい。窒化ホウ素の最適量は核分裂性酸化物材
料を基準として約0.13重量%であり、ニホウ化ジル
コニウムの最適量は約0.31重量%であり、酸化ホウ
素の最適量は約0.19重量%であり、またケイ化ホウ
素の最適量は約0.09重量%である。
本発明の核燃料組成物およびそれの製造方法を一層詳し
く説明するため、以下に実施例を示す。
実施例1 二酸化ウラン粉末を0.30重量%の粉末状ニホウ化ジ
ルコニウムと混合した。かがる粉末混合物を円筒形の鋼
製金型内において圧縮成形することにより、約5.8g
/cm3の密度を有するペレットを形成した。かかるペ
レットを湿性水素雰囲気中において約1700℃で約4
時間にわたり焼結した。
焼結後のペレットは約10.4 g/cm3の密度を有
していた。
こうして得られた焼結燃料ペレットのセラモグラフィー
によれば、二酸化ウランペレット母材中にニホウ化ジル
コニウムが一様に分布していることが判明した。
実施例2 最終の焼結燃料ペレット中において消耗性中性子吸収材
として役立つ上記のごとき粉末状添加物を使用すれば、
広範囲の濃度分布制御を行うことができる。すなわち、
燃料ペレットに対するホウ素含有消耗性中性子吸収材の
添加量を変化させることにより、複数の燃料棒から成る
燃料集合体中において各燃料棒の軸方向に沿った濃度分
布を調整することができると共に、相異なる燃料棒間に
おける空間的な濃度分布を調整することもできるのであ
る。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明に基づく核燃料ペレットの斜視図である

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物、トリウム酸化
    物およびそれらの混合物から成る群より選ばれた核分裂
    性酸化物材料から形成されたセラミック物体の全域にわ
    たり、窒化ホウ素、二ホウ化ジルコニウム、酸化ホウ素
    およびケイ化ホウ素から成る群より選ばれた少なくとも
    1種のホウ素含有消耗性中性子吸収材が分散しているこ
    とを特徴とする、原子炉の炉心内において使用するため
    の核燃料組成物。 2、前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性
    酸化物材料を基準として約0.02〜約0.50重量%
    の量で前記セラミック物体の全域にわたって分散してい
    る請求項1記載の核燃料組成物。 3、前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性
    酸化物材料を基準として約0.04〜約0.35重量%
    の量で前記セラミック物体の全域にわたって分散してい
    る請求項1記載の核燃料組成物。 4、前記核分裂性酸化物材料が主として二酸化ウランか
    ら成る請求項1記載の核燃料組成物。 5、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物、トリウム酸化
    物およびそれらの混合物から成る群より選ばれた核分裂
    性酸化物材料から形成されたセラミックペレットの全域
    にわたり、窒化ホウ素、二ホウ化ジルコニウム、酸化ホ
    ウ素およびケイ化ホウ素から成る群より選ばれた少なく
    とも1種のホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂
    性酸化物材料を基準として約0.02〜約0.50重量
    %の量で分散していることを特徴とする、原子炉の炉心
    内において使用するための核燃料組成物ペレット。 6、前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性
    酸化物材料を基準として約0.04〜約0.35重量%
    の量で前記セラミックペレットの全域にわたって分散し
    ている請求項5記載の核燃料組成物ペレット。 7、前記核分裂性酸化物材料が主として二酸化ウランか
    ら成る請求項5記載の核燃料組成物ペレット。 8、前記セラミックペレットの全域にわたって分散した
    前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性酸化
    物材料を基準として約0.13重量%の量で存在する窒
    化ホウ素である請求項5記載の核燃料組成物ペレット。 9、前記セラミックペレットの全域にわたって分散した
    前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性酸化
    物材料を基準として約0.31重量%の量で存在する二
    ホウ化ジルコニウムである請求項5記載の核燃料組成物
    ペレット。 10、前記セラミックペレットの全域にわたって分散し
    た前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性酸
    化物材料を基準として約0.19重量%の量で存在する
    酸化ホウ素である請求項5記載の核燃料組成物ペレット
    。 11、前記セラミックペレットの全域にわたって分散し
    た前記ホウ素含有消耗性中性子吸収材が前記核分裂性酸
    化物材料を基準として約0.09重量%の量で存在する
    ケイ化ホウ素である請求項5記載の核燃料組成物ペレッ
    ト。 12、主として二酸化ウランから成る核分裂性酸化物材
    料から形成されたセラミックペレットの全域にわたり、
    窒化ホウ素、二ホウ化ジルコニウム、酸化ホウ素および
    ケイ化ホウ素から成る群より選ばれた少なくとも1種の
    ホウ素含有消耗性中性子吸収材粉末が前記核分裂性酸化
    物材料を基準として約0.04〜約0.35重量%の量
    で分散していることを特徴とする、水を冷却材および減
    速材とする原子炉の炉心内において使用するための核燃
    料組成物ペレット。
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