JPH03113399A - 放射性金属廃棄物の減容処理方法 - Google Patents
放射性金属廃棄物の減容処理方法Info
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
燃料被覆管や、ジルコニウムもしくはジルカロイで作ら
れたトリチウムを吸蔵した使用済み金属材などの放射性
金属廃棄物の減容処理方法に関するものである。
廃棄物の減容処理方法としては、熱間静水圧成形法(H
I P ; Hot 1soslatic ?e+s
)や高温加圧法(HP ; Ho) Prcss )な
どを利用したものが提案されている。これはジルカロイ
クラッドハルをステンレス鋼などで形成されたHIP処
理用カプセル内に真空封入した後、このカプセルをHI
P処理容器内にいれ、このカプセルに例えばアルゴンガ
ス(Arガス)を圧力媒体として高温(例えば1000
℃)、高圧(例えば100 ke+/d )の静水圧を
作用させて上記ジルカロイクラッドハルを高密度の金属
固化体に減容処理するものである。
上記ジルカロイクラッドハル中には水素の放射性同位体
であるトリチウム(3重水素)が原子炉生成量のほぼ6
0%吸蔵され、このトリチウムが高温下でジルカロイク
ラッドハルから放出し、この放出されたトリチウムがカ
プセルを透過して加圧媒体であるA「ガスやHIP処理
容器を汚染する。この結果、従来方法ではトリチウムに
汚染された多量のA「ガスの処理や、HIP処理容器の
汚染除去などの後処理が必要となり、これらの作業に多
大の手間を要することとなる。
る。
り、カプセルからのトリチウムの透過放出を防止して減
容処理に伴う後処理作業を省力化することができる放射
°性金属廃棄物の減容処理方法を提供することを目的と
している。
放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、このカプ
セルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で加圧
することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減容処
理方法において、上記圧力容器内の雰囲気中に水分子を
その合計重量W (g)が圧力容器内の減容処理空間の
容積V(−)に基いて、 1.3X10−6XV≦W となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
空封入し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカプ
セルを高温下で加圧することにより減容処理する放射性
金属廃棄物の減容処理方法において、上記カプセルを圧
力容器内にいれる前にこのカプセルの外表面に酸化被膜
を形成するように構成した。
真空封入し、このカプセルを圧力容器内にいれ、このカ
プセルを高温下で加圧することにより減容処理する放射
性金属廃棄物の減容処理方法において、上記カプセルを
圧力容器内にいれる前にこのカプセルの外表面に酸化被
膜を形成するとともに、上記圧力容器内の雰囲気中に水
分子をその合計型ffiW(g)が圧力容器内の減容処
理空間の容積V (cl’)に基いて、 1.3X10−6xV≦W となるように含ませた状態で上記減容処理を行うように
構成した。
820分子が含まれているために、減容処理に伴いカプ
セルの外表面に酸化被膜が形成され、この酸化被膜によ
って内部の金属廃棄物からのトリチウムの透過が阻止さ
れる。
表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、この酸化被膜に
よって減容処理の初期からトリチウムの透過が阻止され
る。
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中の820分子により上記酸化被膜が
増強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強
化される。
施例が示されている。これらの実施例はジルカロイ製燃
料被覆管などのジルカロイクラッドハル(放射性金属廃
棄物)1をカプセル2内に封入するカプセル封入処理工
程Pea、Pub。
処理工程P2 a、P2 h、P2 cとから基本構成
される。
理工程PI 1では、ジルカロイクラッドハル1をステ
ンレス鋼などによって形成されたカプセル2内にいれ、
このカプセル2内を脱気して上記ジルカロイクラッドハ
ルを封入する(封入工程P11)。
2をHIP容器(圧力容器)3内に装入した後、このH
IP容器3内にA+ガス4を充填して密閉する。なおこ
のHIP容器3内には、上記カプセル2近傍にH20発
生剤として加熱により水分子(H20)を発生する水酸
化物(例えば水酸化カルシウム; Ca(OH)2 )
5が所定量置かれている。
するとともに、上記A【ガス4を圧力媒体として加圧(
例えば100 kli l#j)する。上記加熱により
上記C1(OH)2からHIP容器3内のArガス4中
にH2Oが発生され、このH2゜によりカプセル2の外
表面にクロム酸化物からなる酸化被膜6が形成されると
ともに、この酸化被膜6が形成された状態でカプセル2
は減容化されて高密度の金属固化体20となる。
放出されて上記カプセル2の素材を透過したトリチウム
は、その大部分が上記酸化被膜6によってそれ以上の透
過が阻止され、これによりArガス4やHIP容器3内
面へのトリチウムによる汚染を低減することができる。
炭素鋼などを透過するのに対して、酸化被膜6中では拡
散(移動)しにくい性質を有し、またトリチウムなどが
透過放出するには上記鋼中を原子の状態で透過した後、
その表面で上記原子が分子に結合される必要があるが、
この結合反応が上記酸化被膜6によって阻害されるため
と考えられる。したがってHIP減容処理工程後のA「
ガス4やHIP容器3の汚染除去作業を従来方法と比べ
て軽減したり省略したりすることができる。
総重量W (g)は、HIP容器3の減容処理容積V
(d)に基いて 1.3X10−6XV≦W の範囲から設定される。なお上記減容処理容積Vとは、
HIP容器3の内空容積から処理するカプセル2の体積
を除いた減容処理空間の容積をいう。
る場合には、これらの体積の合計を除けばよい。
IP減容処理に際して圧力媒体であるArガス4、カプ
セル2表面およびHIP容器3内面などに通常付着して
いる微量のH2Oと同量程度となり、従来方法と同様に
なる。このため上記最小設定値より小さい場合を除外し
ている。また上記H2O量を増加させるにしたがって酸
化被膜6の形成量は増大するが、ある量を超えると酸化
被膜6の形成量はそのH2O量に比例しては増大しなく
なると考えられる。しかもこの場合には、多量のH2O
によってHIP容器3内面やヒーターなどに酸化物が形
成される。このためカプセル2に酸化被膜6を形成する
うえで、あまり多量のH2Oは不要である。
、前処理工程PIOと、封入工程P1□とから構成され
ている。これは前処理工程PIOを行うことによりHI
P減容処理工程Pzh前にカプセル2の外表面にあらか
じめ酸化被膜6を形成し、この後に、封入工程PILが
第1実施例における封入工程P11(第1図参照)と同
様に行われるものである。
して行うことができる。すなわち、カプセル2を大気中
もしくは水蒸気中で加熱する加熱処理、カプセル2がス
テンレス鋼により形成されている場合には例えば硝酸液
などの中に浸漬させる不動態被膜処理、またはカプセル
2が炭素鋼により形成されている場合には例えば水酸化
ナトリウム(Na OH)などを用いた高温アルカリ溶
液中への浸漬処理などから選択される。
は、カプセル2がHIP容器3に装入されるとともに、
Arガスが上記HIP容器3内に充填されて密封される
。そして上記HIP容器3内を加熱(例えば1000℃
)するとともに、上記Arガス4を圧力媒体として加圧
(例えば100ksf/cl)する。これにより、カプ
セル2は酸化波膜6が形成された状態で減容化されて高
密度の金属同化体20となる。
前にカプセル2の外表面に酸化被膜6があらかじめ形成
されているために、上記HIP減容処理工程p2bにお
ける加熱はカプセル2の外表面に酸化被膜6がすでに形
成された状態で行われる。したがってHIP減容処理工
程P2bの初期からトリチウムの透過放出を防止するこ
とができるために、第1実施例で最終的に形成される酸
化被膜6と、上記前処理工程ptoにより形成される酸
化被膜6とが互いに同程度となるように条件設定した場
合には、第1実施例よりも第2実施例の方がArガス4
やHIP容器3内面へのトリチウムによる汚染を低減す
ることができる。すなわち第1実施例では、HIP減容
処理工程P2gの加熱過程において、この加熱と、酸化
波膜6の形成とが同時に進行されるために上記酸化被膜
6が十分に形成される以前にジルカロイクラッドハルか
らのトリチウムが透過放出する可能性があるからである
。したがって第2実施例ではHIP減容処理後のA「ガ
ス4やHIP容器3の汚染除去作業を第1実施例の場合
よりも軽減化することができる。
cが第2実施例におけるカプセル封入処理工程P1b、
HIP減容処理工程P2cが第1実施例におけるE(I
P減容処理工程P2!とそれぞれ同じ工程のもので構成
されている。すなわちこの第3実施例では、HIP減容
処理工程Pzb前にカプセル2の外表面にあらかじめ酸
化被膜6を形成し、HIP減容処理工程P2cにおいて
上記酸化被膜6をHIP容器3の雰囲気中のH2Oによ
ってさらに増強させるようにし、トリチウムの透過放出
防止効果がさらに増大するようにされている。
IPにより行う場合について説明したが、これに限らず
、減容処理をHPにより行うようにしてもよい。また上
記第1〜第3実施例ではカプセル2がステンレス鋼によ
り形成されている場合を示したが、これに限らず、この
カプセルが炭素鋼により形成されていてもよく、この場
合には、カプセルの外表面に鉄の酸化物からなる酸化被
膜が形成され、この酸化被膜によってトリチウムの透過
放出が阻止される。
容器3内でカプセル2の外表面に酸化被膜6を形成する
手段として加熱によりH2Oを発生するH20発生剤を
用いているが、この他に、加熱により酸素を分解発生す
る酸化物、例えばF!30、s 、Ni OもしくはC
a2Oを用いることもできる。
重水素を吸蔵させた吸蔵試料と、吸蔵させない未吸蔵試
料との2種類、カプセルとしてステンレス鋼製と炭素鋼
製との2種類をそれぞれ用い、第1図〜第3図に示すこ
の発明の方法と単にHIP処理を行う従来の方法とによ
って減容処理を行い、この減容処理の前と後とにおける
上記吸蔵試料中の重水素量を測定した。この結果を第1
表に示す。
高いことと、その拡散速度がトリチウムより大きいため
に安全側の評価ができることとの理由による。この重水
素の吸蔵は、オートクレーブにより300℃で40時間
以上の重水素浸漬処理を行い、これによりほぼ650〜
670 ppmの重水素が吸蔵された吸蔵試料を作成し
た。
40〜50皿のカプセルに上記試料をほぼ100〜20
09充填し、内部を0 、 2 Tartまで脱気する
ことにより行った。前処理工程P 10としては、水蒸
気中加熱処理、大気中加熱処理、硝酸液を用いた不動態
被膜処理(ステンレス鋼製カプセルの場合)および水酸
化ナトリウム溶液を用いたアルカリ高温溶液浸漬処理(
炭素鋼製カプセルの場合)の4種類を採用した。HIP
減容処理は、減容処理容積Vがほぼ3700ciのHI
P容器でA「ガスを圧力媒体として用い、100気圧の
加圧と1000℃の加熱との条件下で3時間行った。
o発生剤としては、蒸溜水およびCa(OH)2の2種
類を用いた。このH20発生剤は、HIP容器内の雰囲
気が減容処理容積V (alりに対して1.35X40
−6〜2.7X10−’ (9/ci)のH2Oを含有
するように、その量を変化させた。
プセルと、未吸蔵試料を封入したカプセルとの一対のカ
プセルをHIP容器内に装入してHIP減容処理工程を
行った。これは次の理由による。すなわち、ジルカロイ
は、高温下では微量の水素分圧を有する雰囲気下にある
と、多量の水素を吸蔵することになるという性質を有す
る。いいかえれば、多量の水素を吸蔵したジルカロイを
高温で加熱した場合には、ジルカロイから水素が放出さ
れることにより雰囲気内にわずかの水素分圧が形成され
るだけで平衡に達してしまい、それ以上の水素の放出は
起こらないということを意味する。
、1000℃においてIQTo+r以下であることが一
般に推測され、この試験において単一の吸蔵試料のみに
ついてHIP減容処理を実施した場合には、上記吸蔵試
料の重水素減少量はせいぜい10ppm程度と推定され
る。ところが重水素量測定において、この程度の量は重
水素量のサンプリング位置によって容易に変動するおそ
れがあり、上記単一の吸蔵試料のみの場合ではHIP減
容処理の前後での重水素放出量(減少量)の正確な評価
が困難となる。
封入したカプセルと、未吸蔵試料を封入したカプセルと
を同時にHIP減容処理し、吸蔵試料から未吸蔵試料へ
の重水素の放出(吸収)を促進させるようにした。これ
によりこの試験では、上記吸蔵試料からの重水素放出挙
動が増幅され、この結果、HIP減容処理の前後におけ
る重水素放出挙動を容易に評価することができる。
度依存性を調べるために予備試験を行った。この結果を
第4図に示す。予備試験は上記吸蔵試料を石英管中にい
れ、十分に排気をした後に加熱を開始し、質量分析計に
より放出重水素量を測定しつつ1000℃まで昇温させ
た。この結果、重水素は、第4図に示すように450℃
から放出を開始し、1000℃では吸蔵重水素がすべて
放出しつくされ、もはや試料からの重水素の放出はなく
なった。したがって1000℃までの加熱により、吸蔵
試料からの重水素放出挙動を評価することができる。
炭素鋼をそれぞれ示す。
ことにより行った。
を用いた。
行わない従来の方法による場合であり、この場合には比
較的多量の重水素の放出が生じている。
に一部残留してる。これは、HIP容器の内壁面やカプ
セルの外表面などに付着している微量のH2Oによって
カプセルの外表面に酸化被膜がわずかに形成され、この
酸化被膜により重水素の放出抑制効果が作用しているた
めと考えられる。
、試験Nα9.11.13.14.16.1819は第
2図に示す第2実施例の一方法、試験Nα10.12.
15.17は第3図に示す第3実施例の方法でそれぞれ
行なわれたものである。
は、2つのカプセル鋼種について含有820ftを1□
35 X 10−’〜2.7xlO−’ e/d (
総水分量でほぼ0.005〜19)の範囲で変化させて
試験を行った。この試験結果によれば、含有H2O量が
比較的少ない試験Nα3、胤4およびNα5では重水素
が若干量減少し、また含有H2O量が多い程、重水素の
放出防止効果が高く、特に試験魔6および魔7では重水
素の放出(減少)がまったく認められず、重水素の透過
放出が完全に防止されている。なおこれらの試験Nα6
およびNα7などにおいては処理後の数値が処理前のそ
れよりも増加しているが、これは分析誤差によるものと
考えられる。またカプセル鋼種において、試験漱3と魚
4、または試験魔6と丸8との対比から炭素鋼よりもス
テンレス鋼の方が重水素の放出防止効果は高い。
実施例の方法による場合)では、2つのカプセル鋼種に
ついて、前処理として水蒸気加熱処理、大気中加熱処理
、不動態被膜処理またはアルカリ高温溶液浸漬処理を行
い、HIP容器内の雰囲気調整は行わずにHIP減容処
理を行った。
少は認められるが、その量はわずかであり、これにより
前処理による重水素放出防止効果が認められる。またカ
プセル鋼種においては、上記第1実施例の方法による場
合と同様に炭素鋼よりもステンレス鋼の方が重水素の放
出防止効果は高い。
法による場合)では、前処理とHIP容器内の雰囲気調
整とを併用してHIP減容処理を行った。
35X10″’ (9/d)と比較的少ない場合(試
験NctlO,12)においても重水素の減少は認めら
れず、前処理と雰囲気内のH2Off1調整とを併用し
たすべての試験で重水素の放出が完全に防止されている
。
によれば、圧力容器内の雰囲気中に820分子が含有さ
れるために、減容処理に伴いカプセルの外表面に酸化被
膜が形成され、この酸化被膜によって内部の金属廃棄物
からカプセル外部へのトリチウムの透過放出が阻止され
、これにより圧力容器自身やこの容器内の圧力媒体の汚
染を容易に防止することができる。これによって減容処
理後における圧力容器の汚染除去作業や圧力媒体の処理
作業を軽減化もしくは省略化することができる。
表面にあらかじめ酸化被膜が形成されているために、減
容処理においてその初期から上記酸化被膜によってカプ
セル内からのトリチウムの透過放出を阻止することがで
きる。これによって減容処理後における圧力容器の汚染
除去作業や圧力媒体の処理作業を容易に軽減化もしくは
省略化することができる。
外表面にあらかじめ酸化被膜が形成され、しかも減容処
理において雰囲気中のH20分子により上記酸化被膜が
増強されるために、上記トリチウムの透過阻止作用が強
化され、このトリチウムの透過放出を確実に阻止するこ
とができる。これによって減容処理後における圧力容器
の汚染除去作業や圧力媒体の処理作業を容易に軽減化も
しくは省略化することができる。
図はこの発明の第2実施例を示す工程説明図、第3図は
この発明の第3実施例を示す工程説明図、第4図は放出
重水素量と温度との関係を示す関係図である。 1・・・ジルカロイクラッドハル、2・・・カプセル、
3・・・HIP容器、5・・・H20発生剤、6・・・
酸化被膜、PI a、PI b、Plc・・・カプセル
封入処理工程、P2 a、P2 b、P2 c =−H
IP減容処理工程、P 10・・・前処理工程、pH・
・・封入工程。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、この
カプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で
加圧することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減
容処理方法において、上記圧力容器内の雰囲気中に水分
子をその合計重量W(g)が圧力容器内の減容処理空間
の容積V(cm^3)に基いて、 1.3×10^−^6×V≦W となるように含ませた状態で上記減容処理を行うことを
特徴とする放射性金属廃棄物の減容処理方法。 2、放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、この
カプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で
加圧することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減
容処理方法において、上記カプセルを圧力容器内にいれ
る前にこのカプセルの外表面に酸化被膜を形成するよう
にしたことを特徴とする放射性金属廃棄物の減容処理方
法。 3、放射性金属廃棄物をカプセル内に真空封入し、この
カプセルを圧力容器内にいれ、このカプセルを高温下で
加圧することにより減容処理する放射性金属廃棄物の減
容処理方法において、上記カプセルを圧力容器内にいれ
る前にこのカプセルの外表面に酸化被膜を形成するとと
もに、上記圧力容器内の雰囲気中に水分子をその合計重
量W(g)が圧力容器内の減容処理空間の容積V(cm
^3)に基いて、 1.3×10^−^6×V≦W となるように含ませた状態で上記減容処理を行うことを
特徴とする放射性金属廃棄物の減容処理方法。
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- 1990-09-19 EP EP90402582A patent/EP0420723B1/en not_active Expired - Lifetime
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