JP7420040B2 - 界面構造探索方法 - Google Patents
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Description
固相と、液相との界面構造を探索する界面構造探索方法であって、
前記固相の表面に、前記液相が含有する分子が配置され、前記液相が含有する前記分子の配置が異なる複数の初期構造を決定する初期構造決定工程と、
複数の前記初期構造について構造緩和計算を行い、それぞれ安定構造を探索する安定構造探索工程と、
前記安定構造探索工程で求めた安定構造を表す記述子を作成する記述子作成工程と、
前記記述子を用いて、前記界面構造のエネルギーを予測するモデルを作成するモデル作成工程と、
前記モデルを用いて、前記界面構造を決定する界面構造決定工程と、を有する界面構造探索方法を提供する。
[界面構造探索方法]
本実施形態の界面構造探索方法について説明する。
(初期構造決定工程)
初期構造決定工程では、固相の表面に、液相が含有する分子が配置され、液相が含有する分子の配置が異なる複数の初期構造を決定できる。
(安定構造探索工程)
安定構造探索工程では、複数の初期構造について構造緩和計算を行い、それぞれ安定構造を探索できる。
(記述子作成工程)
記述子作成工程では、安定構造探索工程で求めた安定構造を表す記述子を作成できる。具体的には、安定構造探索工程で得られた安定構造の位置情報を数値化する際に必要となる記述子を作成できる。記述子作成工程において作成する記述子としては、例えば、予め選択した原子と原子の結合距離や、予め選択した原子間の結合数、動径分布関数などを用いることができる。特に、本発明の発明者の検討によれば、安定構造には特定の原子間の結合が大きな影響を及ぼしているため、記述子作成工程において作成する記述子は、予め選択した原子間の結合数を含むことが好ましい。なお、予め選択した原子間の結合数とは、例えば固相、および液相に含まれる原子から選択した、原子間の結合数を意味する。本発明の発明者の検討によれば、例えばリチウムイオン二次電池の正極材料と電解液との界面構造においては、安定構造には、リチウムと、マイナスイオンとなる原子との間の結合数が大きな影響を有している。このため、リチウムイオン二次電池の正極材料と電解液との界面構造においては、記述子が、リチウムとマイナスイオンとなる原子との結合数を含むことが好ましい。ここでいうマイナスイオンとなる原子とは、酸素やハロゲンが挙げられ、特に酸素であることが好ましい。
(モデル作成工程)
モデル作成工程では、記述子作成工程で作成した記述子を用いて、界面構造のエネルギーを予測するモデルを作成できる。予測モデルには線形回帰や、決定木回帰、ランダムフォレスト、ガウス過程回帰等から選択された手法を用いることができる。
(界面構造決定工程)
そして、界面構造決定工程では、モデル作成工程で得られた予測モデルを用いて、エネルギーが低いことが予測される界面構造を作成し、構造緩和計算により界面構造を決定できる。
[実施例1]
以下の手順により界面構造の探索を行った。
(初期構造決定工程)
初期構造決定工程では、固相である正極材料の表面に、液相である電解液の分子が配置され、分子の配置が異なる複数の初期構造を決定した。このため、初期構造は、固相として正極材料の表面構造と、液相として電解液の構造とを含む。
(安定構造探索工程)
安定構造探索工程では、初期構造作成工程で作成した24個の初期構造について構造緩和計算を行い、それぞれに対応する24個の安定構造を探索し、エネルギーを求めた。
(記述子作成工程)
記述子作成工程では、記述子として、図2の横軸に示した様に、LiNiO2のLiと以下の各酸素との結合数を用いた。具体的には、上記Liと、ECの二重結合酸素(surfLi/EC=O)、ECの単結合酸素(surfLi/EC-O)、EMCの二重結合酸素(surfLi/EMC=O)、EMCの単結合酸素(surfLi/EMC-O)の結合数を用いた。
(モデル作成工程)
モデル作成工程では、各安定構造が記述子作成工程で作成した10個の記述子(パラメータ)で特徴づけられるとして、エネルギーを予測するモデルを作成した。予測モデルとしては線形回帰を用いた。
(構造決定工程)
モデル作成工程で作成した予測モデルの線形回帰の結果、図2からも明らかなようにLiPF6のLiとEMCの二重結合酸素の結合数が多い方が低エネルギーになることが明らかになった。このため、構造として可能な範囲で、LiとEMCの二重結合が多い構造を新たに初期構造として採用し、構造緩和計算により安定構造を求めたところ、ランダム探索を行った後述する比較例1の場合よりも大きく安定となる構造を得ることができた。すなわち、本実施例で行った界面構造探索方法によれば、固相-液相の安定な界面構造を容易に推定できることを確認できた。
[比較例1]
実施例1と同じ液相の構造のみが異なる初期構造をランダムに24個作成した後、それぞれを構造緩和計算により24個の安定構造を得た。比較例1ではさらに液相の構造のみが異なる24個の構造をランダムに作成し、同様に構造緩和計算を行い24個の安定構造を得た。なお、上記48種類の初期構造は液相が含有する分子の配置のみが異なっており、含有する分子種や、その数は同じとなっている。
Claims (3)
- 固相と、液相との界面構造を探索する界面構造探索方法であって、
前記固相の表面に、前記液相が含有する分子が配置され、前記液相が含有する前記分子の配置が異なる複数の初期構造を決定する初期構造決定工程と、
複数の前記初期構造について構造緩和計算を行い、それぞれ安定構造を探索する安定構造探索工程と、
前記安定構造探索工程で求めた安定構造を表す記述子を作成する記述子作成工程と、
前記記述子を用いて、前記界面構造のエネルギーを予測するモデルを作成するモデル作成工程と、を有し、
前記モデルを用いて、前記界面構造を決定する界面構造決定工程と、を有する界面構造探索方法。 - 前記記述子作成工程において作成する前記記述子が、前記固相、および前記液相に含まれる原子から選択した、原子間の結合数を含む請求項1に記載の界面構造探索方法。
- 前記モデル作成工程において作成する前記モデルとして、線形回帰モデルを用いる請求項1または請求項2に記載の界面構造探索方法。
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胡 春平 Chunping Hu,第一原理計算ソフトウェア Advance/PHASEの適用事例,アドバンスシミュレーション Vol.23 Advance Simulation,日本,アドバンスソフト株式会社,2016年12月,第23巻,p.4-11 |
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