JP7385974B1 - Method and apparatus for synthesizing liquid hydrocarbons - Google Patents
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Abstract
【課題】酸素及び二酸化炭素が溶解している水に対する光触媒を介して液状炭化水素を極めて効率的に生成する方法及び装置を提供すること。【解決手段】二酸化炭素及び酸素が溶解しており、かつ液状炭化水素ＨＣと混合状態にある水を収容している反応槽１内にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水Ｗを一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって当該液状炭化水素ＨＣを更に合成するという方法及び装置であって、当該水Ｗよりも上側領域にて生成されている液状炭化水素ＨＣの層における上側界面に対し、調整自在の濃度による二酸化炭素を含有する空気Ａと接触させることによって、前記課題を達成することを特徴とする液状炭化水素ＨＣの合成方法及び合成装置。【選択図】図２An object of the present invention is to provide a method and apparatus for highly efficiently producing liquid hydrocarbons via a photocatalyst on water in which oxygen and carbon dioxide are dissolved. [Solution] Carbon dioxide and water W are converted into carbon monoxide through a photocatalyst in a reaction tank 1 containing water in which carbon dioxide and oxygen are dissolved and in a mixed state with liquid hydrocarbon HC. and hydrogen, and further synthesize the liquid hydrocarbon HC by a chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst, the method and apparatus comprising: Synthesis of liquid hydrocarbon HC, characterized in that the above object is achieved by contacting the upper interface of the layer of liquid hydrocarbon HC being produced with air A containing carbon dioxide at an adjustable concentration. Method and synthesis apparatus. [Selection diagram] Figure 2
Description
本発明は、水中において光触媒を介して二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元し、当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって液状炭化水素を合成する方法及び装置を対象としている。 The present invention provides a method and apparatus for reducing carbon dioxide and water to carbon monoxide and hydrogen in water via a photocatalyst, and synthesizing liquid hydrocarbons by a chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst. The target is
水中において二酸化炭素を還元させて液状炭化水素を合成することは、既に従来技術によって提唱されている。 The synthesis of liquid hydrocarbons by reducing carbon dioxide in water has already been proposed in the prior art.
例えば、特許文献１においては、光電気化学セルにおいて、二酸化炭素を含む水中に酸素を供給し、二酸化炭素を還元することによって、液状炭化水素を生成する方法が提唱されている（page 81, lines 4- 21）。 For example, Patent Document 1 proposes a method of producing liquid hydrocarbons by supplying oxygen to water containing carbon dioxide and reducing carbon dioxide in a photoelectrochemical cell (page 81, lines 4-21).
即ち、特許文献１における光触媒は、光電気化学セルを前提としており、陰極において液状炭化水素等による燃料を生成していることを前提としている（Claims 2, 77, 79）。
That is, the photocatalyst in Patent Document 1 is based on a photoelectrochemical cell, and is based on the premise that a fuel using liquid hydrocarbon or the like is generated at the cathode (
従って、特許文献１においては、純然たる光触媒による二酸化炭素及び水の還元が実現している訳ではない。
現に、特許文献１においては、水に対する紫外線の照射による酸素の活性化は実現されていない（この点において、特許文献２の場合と明らかに相違している。）。
Therefore, in Patent Document 1, reduction of carbon dioxide and water by pure photocatalyst is not realized.
In fact, in Patent Document 1, activation of oxygen by irradiating water with ultraviolet rays is not realized (in this point, it is clearly different from the case of Patent Document 2).
本願の発明者らは、特許文献２に示すように、二酸化炭素が溶解している水中に酸素を供給し、かつ酸素のナノバブルを発生させ、紫外線の照射によってナノバブルから生成された活性酸素の存在下において、光触媒を介して二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元することを前提とする液状炭化水素の製造方法及び製造装置を提唱している。
As shown in
しかしながら、特許文献２の場合には、酸素のナノバブルの生成、及び紫外線の照射による活性酸素の生成を必要不可欠としている点において、その構成は、必ずしもシンプルではない。
However, in the case of
特許文献１及び同２において、光触媒を介して液状炭化水素を生成した場合には、液状炭化水素の層が水よりも上側領域にて生成されている。
In
このような場合、二酸化炭素を含有する上側の空気との接触状態が実現するが、その場合には、空気が含有する炭酸ガスの濃度によって、水中の二酸化炭素における還元効率が左右される。 In such a case, a state of contact with the upper air containing carbon dioxide is realized, but in that case, the reduction efficiency of carbon dioxide in the water is influenced by the concentration of carbon dioxide gas contained in the air.
然るに、特許文献１、２のような従来技術においては、液状炭化水素が存在する上側界面と接触する空気における炭酸ガスの濃度の調整によって、効率的に液状炭化水素を生成するという基本的発想は全く提唱されていない。
本願の発明者らは、従来技術による炭化水素の合成方法及び合成装置を改良構成として、特願２０２３－１３２４０５出願（以下「先願発明」と称する。）において、下記（１）の炭化水素の合成方法及び下記（２）の炭化水素の合成装置の構成を提唱している。
（１）二酸化炭素及び酸素が溶解している水中における光触媒を介して、二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応による炭化水素の合成方法であって、当該水よりも上側領域にて生成されている炭化水素の層における上側界面に対し、調整自在の濃度による二酸化炭素を含有する空気と接触させることを特徴とする炭化水素の合成方法。
（２）水中にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した一酸化炭素と水素との化学反応によって、炭化水素を合成する炭化水素の合成装置であって、二酸化炭素及び酸素が溶解している水を収容するための反応槽、当該反応槽内における光触媒手段、及び当該反応槽の上側に二酸化炭素供給装置並びに当該二酸化炭素の噴出口における噴出量調整器具を備えていることを特徴とする炭化水素の合成装置。
しかしながら、先願発明においては、極めて効率的に液状炭化水素を形成し得る合成方法及び合成装置が特定されている訳ではない。
However, in the conventional techniques such as
The inventors of the present application have improved the conventional method and apparatus for synthesizing hydrocarbons in Japanese Patent Application No. 2023-132405 (hereinafter referred to as the "prior invention") to produce the following hydrocarbons (1). The synthesis method and the configuration of the hydrocarbon synthesis apparatus described in (2) below are proposed.
(1) Reducing carbon dioxide and water to carbon monoxide and hydrogen via a photocatalyst in water in which carbon dioxide and oxygen are dissolved, and further chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst. A method for synthesizing hydrocarbons by contacting an upper interface of a layer of hydrocarbons produced in a region above the water with air containing an adjustable concentration of carbon dioxide. A method for synthesizing hydrocarbons.
(2) Hydrocarbons that reduce carbon dioxide and water to carbon monoxide and hydrogen through a photocatalyst in water, and then synthesize hydrocarbons through a chemical reaction between carbon monoxide and hydrogen through the photocatalyst. The synthesis apparatus includes a reaction tank for containing water in which carbon dioxide and oxygen are dissolved, a photocatalyst means in the reaction tank, a carbon dioxide supply device and a carbon dioxide spout above the reaction tank. A hydrocarbon synthesis apparatus characterized in that it is equipped with an ejection amount adjusting device.
However, in the prior invention, a synthesis method and a synthesis apparatus that can form liquid hydrocarbons extremely efficiently are not specified.
本発明は、酸素及び二酸化炭素が溶解している水に対する光触媒を介して液状炭化水素を極めて効率的に生成する方法及び装置を提供することを課題としている。 An object of the present invention is to provide a method and apparatus for extremely efficiently producing liquid hydrocarbons through a photocatalyst for water in which oxygen and carbon dioxide are dissolved.
前記課題を解決するため、本発明の基本構成は、
（１）二酸化炭素及び酸素が溶解しており、かつ液状炭化水素と混合状態にある水を収容している反応槽内にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって当該液状炭化水素を更に合成する方法であって、当該水よりも上側領域にて生成されている液状炭化水素の層における上側界面に対し、調整自在の濃度による二酸化炭素を含有する空気と接触させることを特徴とする液状炭化水素の合成方法、
（２）液状炭化水素と混合状態にある水を収容している反応槽内にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水を一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって当該液状炭化水素を更に合成する装置であって、当該反応槽内における光触媒手段、及び当該反応槽の上側に二酸化炭素供給装置並びに当該二酸化炭素の噴出口における噴出量調整器具を備えていることを特徴とする液状炭化水素の合成装置、
からなる。
In order to solve the above problems, the basic configuration of the present invention is as follows:
(1) Carbon dioxide and water are reduced to carbon monoxide and hydrogen via a photocatalyst in a reaction tank containing water in which carbon dioxide and oxygen are dissolved and mixed with liquid hydrocarbons. A method of further synthesizing the liquid hydrocarbon by a chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst, the liquid hydrocarbon layer being generated in an area above the water. A method for synthesizing liquid hydrocarbons, characterized in that the upper interface of the liquid hydrocarbons is brought into contact with air containing carbon dioxide at an adjustable concentration;
(2) Carbon dioxide and water are reduced to carbon monoxide and hydrogen via a photocatalyst in a reaction tank containing water in a mixed state with liquid hydrocarbons, and the monoxide is further oxidized via the photocatalyst. A device for further synthesizing the liquid hydrocarbon by a chemical reaction between carbon and the hydrogen, comprising a photocatalyst means in the reaction tank, a carbon dioxide supply device above the reaction tank, and a jet of carbon dioxide at the spout. A liquid hydrocarbon synthesis device, characterized in that it is equipped with a volume adjustment device;
Consisting of
基本構成（１）の方法及び基本構成（２）の装置によって、反応槽において水よりも上側領域にて生成されている液状炭化水素の層における上側界面と接触する空気層における二酸化炭素の濃度を調整し、ひいては適切な濃度を選択することによって、極めて効率的な二酸化炭素の還元、更には液状炭化水素の生成を実現することができる。 By the method of basic configuration (1) and the device of basic configuration (2), the concentration of carbon dioxide in the air layer that comes into contact with the upper interface in the layer of liquid hydrocarbons generated in the region above water in the reaction tank is determined. By adjusting and thus selecting the appropriate concentration, a very efficient reduction of carbon dioxide and even production of liquid hydrocarbons can be achieved.
しかも、基本構成（１）の方法及び（２）の装置は、特許文献１における電極を採用する構成に比し極めてシンプルであって、しかも電圧の印加を要せずに、純然たる光触媒反応によって、燃料となる液状炭化水素を得ることができる。 Moreover, the method of basic configuration (1) and the device of (2) are extremely simple compared to the configuration using electrodes in Patent Document 1, and moreover, they do not require the application of voltage and can be achieved by a pure photocatalytic reaction. , it is possible to obtain liquid hydrocarbons that can be used as fuel.
更には、特許文献２の構成に比し、超音波振動装置のような酸素のナノバブルを発生させる機構を不要としている点においてシンプルな構成を実現している。
Furthermore, compared to the configuration of
このように、基本構成（１）の方法及び基本構成（２）の装置に立脚している本願発明は、シンプルな構成でありながら、極めて効率的な液状炭化水素の生成を実現することができる。
因みに、特許文献２の構成のうちには、別途調整した液状炭化水素と酸素のナノバブルから形成される活性酸素の存在下において、二酸化炭素を還元させる構成も包摂されているが、このような混合状態を、例えば２４時間設置した場合に、液状炭化水素が更に合成される割合は、通常１０～１５％である（段落［００２９］）のに対し、基本構成（１）において、液状炭化水素と接触している空気の二酸化炭素の濃度を４５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍの範囲内にて調整した場合には、後述するように、更に合成される液状炭化水素の割合を、２０～３０％とすることができる。
しかも、先願発明と対比した場合、液状炭化水素と光触媒によって活性化している水との混合状態によって、液状炭化水素の更なる合成の割合を増加し、かつ合成速度を向上することができる。
尚、基本構成（１）及び（２）は、液状炭化水素と混合状態を必須の要件としている点において、先願発明に対する選択発明に該当する。
As described above, the present invention, which is based on the method of basic configuration (1) and the device of basic configuration (2), can realize extremely efficient production of liquid hydrocarbons despite its simple configuration. .
Incidentally, the structure of
Moreover, when compared with the prior invention, the rate of further synthesis of liquid hydrocarbons can be increased and the synthesis rate can be improved by the mixed state of liquid hydrocarbons and water activated by a photocatalyst.
In addition, basic configurations (1) and (2) correspond to selection inventions with respect to the prior invention in that they require a mixed state with a liquid hydrocarbon.
基本構成（１）は、図１のブロック図に示すように、二酸化炭素及び酸素が溶解しており、かつ液状炭化水素ＨＣと混合状態にある水Ｗを収容している反応槽１内にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水Ｗを一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって当該液状炭化水素ＨＣを更に合成する方法であって、当該水Ｗよりも上側領域にて生成されている液状炭化水素ＨＣの層における上側界面に対し、調整自在の濃度による二酸化炭素を含有する空気Ａと接触させることを特徴とする液状炭化水素ＨＣの合成方法である。 As shown in the block diagram of FIG. 1, the basic configuration (1) consists of a reaction tank 1 containing water W in which carbon dioxide and oxygen are dissolved and mixed with liquid hydrocarbon HC. A method of reducing carbon dioxide and water W to carbon monoxide and hydrogen via a photocatalyst, and further synthesizing the liquid hydrocarbon HC by a chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst. A liquid hydrocarbon characterized in that the upper interface in a layer of liquid hydrocarbon HC generated in a region above the water W is brought into contact with air A containing carbon dioxide at an adjustable concentration. This is a method for synthesizing HC.
基本構成（２）の装置は、図２の模式図に示すように、液状炭化水素ＨＣと混合状態にある水Ｗを収容している反応槽１内にて光触媒を介して、二酸化炭素及び水Ｗを一酸化炭素及び水素に還元し、更に当該光触媒を介した当該一酸化炭素と当該水素との化学反応によって当該液状炭化水素ＨＣを更に合成する装置であって、当該反応槽１内における光触媒手段、及び当該反応槽１の上側に二酸化炭素供給装置２並びに当該二酸化炭素の噴出口における噴出量調整器具２１を備えていることを特徴とする液状炭化水素ＨＣの合成装置である。
As shown in the schematic diagram of FIG. 2, the device of basic configuration (2) is configured to generate carbon dioxide and water via a photocatalyst in a reaction tank 1 containing water W in a mixed state with liquid hydrocarbon HC. An apparatus that reduces W to carbon monoxide and hydrogen, and further synthesizes the liquid hydrocarbon HC by a chemical reaction between the carbon monoxide and the hydrogen via the photocatalyst, the photocatalyst in the reaction tank 1 This is a liquid hydrocarbon HC synthesis apparatus characterized in that it is equipped with a carbon
基本構成（１）、（２）のように、液状炭化水素ＨＣが形成されている水Ｗの上側界面に接触する空気Ａに含有されている二酸化炭素によって前記還元反応が促進され、しかも当該二酸化炭素の含有量によって前記還元反応の効率が左右される根拠については、以下のような技術的事項を推定することができる。 As in basic configurations (1) and (2), the reduction reaction is promoted by the carbon dioxide contained in the air A that contacts the upper interface of the water W where the liquid hydrocarbon HC is formed; The following technical matters can be assumed to be the reason why the efficiency of the reduction reaction is influenced by the carbon content.
水中に溶解している二酸化炭素については、水に対する光触媒によって、ラジカル水、即ち化学反応を起こし易い活性化した水の状態を形成した場合には、以下のような当該ラジカル化を原因とする還元反応が順次進行している。
ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋Ｈ２＋Ｏ２ ・・・（１）
即ち、前記（１）式においては、順次左側から右側への還元反応を呈しているが、個別の反応に着目した場合、部分的には、一酸化炭素分子が酸化されて二酸化炭素分子に変化する逆反応も存在するが、全体としては、順次二酸化炭素分子が一酸化炭素分子に還元される反応が進行することに帰する。
Regarding carbon dioxide dissolved in water, if radical water, that is, activated water that is susceptible to chemical reactions, is formed by a photocatalyst on water, the following reduction due to the radicalization occurs: The reactions are proceeding sequentially.
CO2 + H2O →CO+ H2 + O2 ...(1)
That is, in the above equation (1), the reduction reaction is shown sequentially from the left side to the right side, but if we focus on the individual reactions, we can see that some of the carbon monoxide molecules are oxidized and changed to carbon dioxide molecules. Although there are reverse reactions that occur, the overall result is that a reaction proceeds in which carbon dioxide molecules are reduced to carbon monoxide molecules.
前記（１）式の反応式に引き続き、ラジカル水中において、当該ラジカル化を原因として、以下のような液状炭化水素ＨＣを更に生成する反応式が進行する。
（２ｎ＋１）Ｈ２＋ｎＣＯ→ＣｎＨ２ｎ＋２＋ｎＨ２Ｏ ・・・（２）
従って、水Ｗの上側領域に生成されているＣｎＨ２ｎ＋２による液状炭化水素ＨＣの層は、前記（２）の反応式に由来している。
尚、炭素数ｎは、予め配合され、かつラジカル水と混合状態にある液状炭化水素ＨＣの炭素数と同一であることから、予め配合される液状炭化水素ＨＣは、鋳形と称されている。
但し、どうして、更に合成される液状炭化水素ＨＣの炭素数ｎが鋳形である液状炭化水素ＨＣの炭素数と同一であるかの根拠については、完全に解明されている訳ではない。
Following the reaction equation (1) above, the following reaction equation proceeds to further produce liquid hydrocarbon HC due to the radicalization in radical water.
(2n+1) H2 +nCO→ CnH2n +2 + nH2O ...(2)
Therefore, the layer of liquid hydrocarbon HC formed by C n H 2n+2 in the upper region of the water W is derived from the reaction formula (2) above.
In addition, since the carbon number n is the same as the carbon number of the liquid hydrocarbon HC that has been blended in advance and is in a mixed state with radical water, the liquid hydrocarbon HC that is blended in advance is called a mold. .
However, the reason why the carbon number n of the liquid hydrocarbon HC that is further synthesized is the same as the carbon number of the liquid hydrocarbon HC that is the template is not completely elucidated.
前記反応式（１）及び（２）の場合、液状炭化水素ＨＣの層の上側の空気Ａに含有されている二酸化炭素は、液状炭化水素ＨＣと親和性を有するため、液状炭化水素ＨＣの層を透過して下側領域の水Ｗに移行し、かつ溶解する。 In the case of reaction formulas (1) and (2), carbon dioxide contained in the air A above the layer of liquid hydrocarbon HC has an affinity for the layer of liquid hydrocarbon HC. The water passes through the water, moves to the water W in the lower region, and dissolves.
前記溶解によって、前記（１）の還元による反応式は、二酸化炭素の供給によって促進され、ひいては、（２）式の反応もまた促進されることに帰する。
但し、前記（１）式及び前記（２）式の反応が行われている水溶液における二酸化炭素の溶解の程度は不確定であるが故に、液状炭化水素ＨＣの層における上側界面において接触すべき適切な二酸化炭素の濃度は確定している訳ではない。
Due to the dissolution, the reaction formula (1) by reduction is promoted by the supply of carbon dioxide, and as a result, the reaction of formula (2) is also promoted.
However, since the degree of dissolution of carbon dioxide in the aqueous solution in which the reactions of formulas (1) and (2) are carried out is uncertain, it is important to consider The concentration of carbon dioxide is not determined.
前記状況を反映して、基本構成（１）及び（２）においては、上側界面における空気Ａが含有する二酸化炭素の濃度を調整自在としている。 Reflecting the above situation, in the basic configurations (1) and (2), the concentration of carbon dioxide contained in the air A at the upper interface is freely adjustable.
先願発明に対する選択発明に該当する基本構成（１）、（２）においては、予め配合された液状炭化水素ＨＣとラジカル水とが混合状態にあることを必要不可欠の要件としているが、このような要件によって、前記（２）の反応式は、迅速に進行することに帰する。
基本構成（１）及び（２）の混合状態は、反応槽１内において、液状炭化水素ＨＣ及びラジカル水を撹拌することによって実現することができる。
但し、基本構成（１）において、混合状態にある前記液状炭化水素ＨＣ及び前記水Ｗとが反応槽１に流入していることを特徴とする実施形態の場合、基本構成（２）において、前記液状炭化水素ＨＣと前記水Ｗとがピストンポンプ又はプランジャーポンプによって反応槽１に流入していることを特徴とする実施形態の場合には、何れも撹拌による反応槽１の機械振動を防止し、前記（１）及び（２）の各反応式の進行を円滑に促進することができる。
前記（１）、（２）の各反応式に着目する限り、前記界面の上側において調整自在の液状炭化水素ＨＣの濃度については、高いほど前記（１）式及び前記（２）式の各反応が促進されるが如くである。
In the basic configurations (1) and (2), which correspond to the selection invention with respect to the prior invention, it is an essential requirement that the liquid hydrocarbon HC and radical water mixed in advance are in a mixed state. Due to these requirements, the reaction formula (2) proceeds rapidly.
The mixed state of basic configurations (1) and (2) can be realized by stirring the liquid hydrocarbon HC and radical water in the reaction tank 1.
However, in the case of an embodiment characterized in that the liquid hydrocarbon HC and the water W in a mixed state flow into the reaction tank 1 in the basic configuration (1), in the basic configuration (2), the liquid hydrocarbon HC and the water W in a mixed state are In the case of an embodiment characterized in that the liquid hydrocarbon HC and the water W flow into the reaction tank 1 by a piston pump or a plunger pump, mechanical vibration of the reaction tank 1 due to stirring is prevented in both cases. , the progress of each of the reaction formulas (1) and (2) above can be smoothly promoted.
As far as we pay attention to the reaction formulas (1) and (2) above, the higher the concentration of the liquid hydrocarbon HC which can be adjusted above the interface, the higher the reaction formulas (1) and (2) above. This is how it is promoted.
ところが、発明者らの経験によれば、二酸化炭素の濃度が高いほど前記（１）、及び（２）式の反応が促進される訳ではなく、前記界面の上側における二酸化炭素が所定の濃度を超えた場合には、かえって液状炭化水素ＨＣの生成が減少する場合があることが判明している。 However, according to the experience of the inventors, the reactions of equations (1) and (2) above are not accelerated as the concentration of carbon dioxide is higher, and the carbon dioxide above the interface has a predetermined concentration. It has been found that if it exceeds the limit, the production of liquid hydrocarbon HC may actually decrease.
具体的には、二酸化炭素の濃度が９０００ｐｐｍを超えた場合に、液状炭化水素ＨＣの生成効率が減少する場合が多い。 Specifically, when the concentration of carbon dioxide exceeds 9000 ppm, the production efficiency of liquid hydrocarbon HC often decreases.
二酸化炭素の濃度が所定の数値を超えた場合に、液状炭化水素ＨＣの生成効率が低下する正確な根拠については、現時点では明らかではない。
但し、前記（１）、（２）の反応式における光触媒の機能が、二酸化炭素において所定の濃度を超えた場合には、却って低下することを推定することができる。
It is not clear at present the exact reason why the production efficiency of liquid hydrocarbon HC decreases when the concentration of carbon dioxide exceeds a predetermined value.
However, it can be estimated that the function of the photocatalyst in the reaction formulas (1) and (2) above is rather reduced when the concentration of carbon dioxide exceeds a predetermined concentration.
前記上側界面における二酸化炭素の適切の濃度は、水中に含有される二酸化炭素の含有量によって左右されるが、大抵の場合、４５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍの数値範囲によって適切な二酸化炭素の濃度を設定することができる。
このような数値範囲の選択の場合に、特許文献２の場合に比し、約２倍程度の液状炭化水素ＨＣの更なる合成を実現していることについては、既に効果の項において説明した通りである。
The appropriate concentration of carbon dioxide at the upper interface depends on the content of carbon dioxide contained in the water, but in most cases, the appropriate concentration of carbon dioxide can be set in the numerical range of 450 ppm to 5000 ppm. can.
As already explained in the effect section, when selecting such a numerical range, it is possible to synthesize about twice as much liquid hydrocarbon HC as in the case of
酸素のナノバブルを必要不可欠とする特許文献２の構成の場合には、反応槽１における温度としては、室温４０℃が好ましく、特に３０℃がより好ましいことが想定されていた（段落［００２８］）。
これに対し、基本構成（１）及び（２）の場合には、後述するように、酸素のナノバブルを生じさせておらず、その結果、水温については自然状態の場合、冷却する場合、加熱する場合の何れをも包摂しているが、水温は、液状炭化水素ＨＣの生成効率にさしたる影響を与えない。
In the case of the configuration of
On the other hand, in the case of basic configurations (1) and (2), as will be described later, oxygen nanobubbles are not generated, and as a result, the water temperature is different in the natural state, in the case of cooling, and in the case of heating. In all cases, the water temperature does not have a significant effect on the production efficiency of liquid hydrocarbon HC.
その根拠は、前記（１）式の還元反応及び（２）式の液状炭化水素ＨＣの合成反応によって作用する光触媒によって、水中にて局所的に熱振動よりも桁違いに大きな振動数による分子の振動が生じており、水温を左右する熱振動は、前記分子運動に殆ど影響を与えないことにあるものと解される。 The basis for this is that the photocatalyst that acts through the reduction reaction in formula (1) and the synthesis reaction of liquid hydrocarbon HC in formula (2) locally causes molecules to vibrate locally in water at an order of magnitude higher than thermal vibrations. It is understood that the thermal vibrations that affect the water temperature have little effect on the molecular motion.
特許文献２の構成においては、既に説明したように、酸素のナノバブルを生じさせ、紫外線の照射によって、活性酸素を生成している。
In the configuration of
しかしながら、超音波によってナノバブルを発生させる場合には、必然的に前記（１）の反応式に関与している水Ｗに振動を加えることに帰し、平穏な状態による前記（１）式の平衡による還元反応の進行に支障が生ずることにならざるを得ない。
但し、活性酸素が前記（１）式の還元反応に有効であることに変わりはない。
However, when nanobubbles are generated by ultrasonic waves, vibrations are inevitably applied to the water W involved in the reaction equation (1) above, and the equilibrium of the equation (1) in a calm state is caused. This inevitably causes trouble in the progress of the reduction reaction.
However, active oxygen is still effective in the reduction reaction of formula (1).
このような活性酸素の有効性を考慮し、基本構成（１）においては、溶解している酸素に対し紫外線の照射のみによって酸素の少なくとも一部を活性化している実施形態を採用することができ、基本構成（２）においては、反応槽１内に溶解している酸素の少なくとも一部を活性化するための紫外線照射装置を備えている実施形態を採用することができる。
因みに、紫外線の照射によって溶解している酸素の一部を活性化した場合には、活性化しない場合に比し、二酸化炭素の還元効率を大幅に増進することができる。
Considering the effectiveness of such active oxygen, in the basic configuration (1), it is possible to adopt an embodiment in which at least a part of the dissolved oxygen is activated only by irradiation with ultraviolet rays. In the basic configuration (2), an embodiment including an ultraviolet irradiation device for activating at least part of the oxygen dissolved in the reaction tank 1 can be adopted.
Incidentally, when part of the dissolved oxygen is activated by irradiation with ultraviolet rays, the efficiency of reducing carbon dioxide can be significantly improved compared to the case where it is not activated.
その根拠については、溶解している酸素の活性化によって過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）が形成され、その結果、以下のような化学式によって、効率的な二酸化炭素の還元を想定することができる。
ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ２→ＣＯ＋Ｈ２＋３Ｏ２／２ ・・・（３）
以下、実施例に即して説明する。
The basis for this is that hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) is formed by the activation of dissolved oxygen, and as a result, an efficient reduction of carbon dioxide can be assumed by the following chemical formula: .
CO 2 +H 2 O 2 →CO + H 2 +3O 2 /2 (3)
Hereinafter, description will be made based on examples.
実施例１は、基本構成（１）において、界面及びその上側近傍の湿度を５０％以下とすることを特徴としている。 Example 1 is characterized in that, in basic configuration (1), the humidity near the interface and its upper side is set to 50% or less.
前記上側界面における湿度が高い場合には、当該界面の近傍における空気Ａに含まれる二酸化炭素が空中において水蒸気を形成している水滴と一体化し、かつ漂流することによって界面に落下しないという弊害が増強することにならざるを得ない。 When the humidity at the upper interface is high, the negative effect of carbon dioxide contained in the air A near the interface uniting with water droplets forming water vapor in the air and drifting and not falling to the interface increases. I have no choice but to do it.
このような弊害を考慮し、実施例１においては、界面における湿度を５０％以下に設定している。 In consideration of such adverse effects, in Example 1, the humidity at the interface is set to 50% or less.
５０％以下という湿度の上限値を設定することによって、二酸化炭素の前記漂流を減少することができる。
尚、このような湿度の調整を行うためには、当該界面の上側にて加熱乾燥、又は水平方向への風力を形成することによって、当該界面の下側の水Ｗからの水蒸気による湿度の向上を抑制する風力乾燥の何れかを採用すると良い。
By setting an upper humidity limit of 50% or less, this drift of carbon dioxide can be reduced.
In addition, in order to adjust the humidity in this way, the humidity can be improved by water vapor from the water W below the interface by heating and drying the upper side of the interface or by generating wind force in the horizontal direction. It is best to adopt one of the wind drying methods that suppresses drying.
実施例２は、基本構成（２）において、反応槽１における界面の水平方向の面積を当該水平方向と直交する上下方向の断面積に比し、２倍以上であることを特徴としている。 Example 2 is characterized in that, in basic configuration (2), the area of the interface in the reaction tank 1 in the horizontal direction is more than twice the cross-sectional area in the vertical direction perpendicular to the horizontal direction.
このような特徴によって、基本構成（２）の装置においては、液状炭化水素ＨＣが生成する界面の面積を相対的に広く設定することができ、ひいては、前記（１）式の還元、更には（２）式の液状炭化水素反応を効率的に推進することができる。 Due to these characteristics, in the device of basic configuration (2), the area of the interface where liquid hydrocarbon HC is generated can be set relatively large, and this results in reduction of the above formula (1), and furthermore, ( 2) The liquid hydrocarbon reaction of the formula can be efficiently promoted.
基本構成（１）の方法、基本構成（２）の装置に立脚している本発明においては、液状炭化水素が生成されている界面に、濃度が調整自在である二酸化炭素を含有する空気と接触させるというシンプルな構成によって液状炭化水素を効率的に生成することができるという多大なメリットを有しており、産業上の利用価値は絶大である。 In the present invention, which is based on the method of basic configuration (1) and the apparatus of basic configuration (2), the interface where liquid hydrocarbons are generated is brought into contact with air containing carbon dioxide whose concentration can be adjusted. It has the great advantage of being able to efficiently generate liquid hydrocarbons with a simple configuration, and has tremendous industrial utility value.
Ｗ 水
Ａ 空気
ＨＣ 液状炭化水素（hydrocarbonの略）
１ 反応槽
２ 二酸化炭素供給装置
２１ 噴出量調整器具
W Water A Air HC Liquid hydrocarbon (abbreviation for hydrocarbon)
1
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