JP7385209B2 - 真空紫外光の発生方法及びそれに用いる装置 - Google Patents
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- G02—OPTICS
- G02F—OPTICAL DEVICES OR ARRANGEMENTS FOR THE CONTROL OF LIGHT BY MODIFICATION OF THE OPTICAL PROPERTIES OF THE MEDIA OF THE ELEMENTS INVOLVED THEREIN; NON-LINEAR OPTICS; FREQUENCY-CHANGING OF LIGHT; OPTICAL LOGIC ELEMENTS; OPTICAL ANALOGUE/DIGITAL CONVERTERS
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Description
本発明は、真空紫外光の発生方法及びそれに用いる装置に関するものである。
真空紫外コヒーレント光は、レーザ光電子分光用の光源や、生体分子の真空紫外円二色性測定用の光源として重要である。真空紫外コヒーレント光発生のためには、可視光や近赤外光領域のレーザ光を、非線形媒質を用いて波長変換する手法が広く用いられてきた。
しかしながら、多くの固体は真空紫外の波長領域で不透明となるだけでなく、位相整合を実現することが難しい。このため、真空紫外領域への波長変換に使用可能な結晶は非常に限られている（下記特許文献１及び２参照）。また一般に、このような希少な固体は流通が不安定で非常に高価であるという問題がある（下記非特許文献１参照）。さらには、この手法では、位相整合を実現するために結晶をプリズムで挟むという煩雑な準備が必要という問題もある（下記非特許文献１及び非特許文献２のFig.1(b)参照）。
また、希ガスを非線形媒質として用いて波長変化する手法も知られている。しかしながら、希ガスを用いる手法では、生成可能な波長がガスの種類ごとに狭い範囲に限られるだけでなく、波長変換のためのガス圧等の条件の制御が煩雑であるという問題がある。
また近年、軟Ｘ線領域までに到達するコヒーレント光を、高次（例えば１１次以上）の高調波として生成することが可能となっている（下記非特許文献３参照）。しかしながら、この手法では、パルス幅が数１０フェムト秒オーダの高強度極短パルス光源を用いる必要が生じるという問題があり、この光源の取り扱いが簡単ではない。また、この手法でも非線形媒質として主に希ガスが用いられるため、ガス圧等の制御が煩雑であるという問題が生じる。
また、真空紫外領域では偏光制御素子が限られているため、これらの手法で生成した真空紫外光を円偏光に制御するための手段が複雑であるという問題もある。
なお、本発明者らは、３回回転対称構造を形成した金属薄膜に励起レーザ光を照射することにより、偏光制御された可視光領域の２次高調波を生成する手法を提案している（下記非特許文献４参照）。しかしながら、この技術は、そもそも真空紫外光を生成するためのものではない。また、金属薄膜は、低い励起レーザ光強度で破壊される（つまり破壊閾値が低い）ので、得られる高調波の強度が低いという問題もある。
NATURE, Vol 457, 19 February 2009
"DUV/VUV ALL-SOLID-STATE LASERS: TWENTY YEARS OF PROGRESS", PENG et al., IEEE JOURNAL OF SELECTED TOPICS IN QUANTUM ELECTRONICS, VOL. 24, NO. 5, SEPTEMBER/OCTOBER 2018"
"Extreme ultraviolet high-harmonic spectroscopy of solids" T. T. Luu, M. Garg, S. Yu. Kruchinin, A. Moulet, M. Th. Hassan & E. Goulielmakis, Nature vol. 521, pp. 498-502 (28 May 2015)
"Polarization-Controlled Circular Second-Harmonic Generation from Metal Hole Arrays with Threefold Rotational Symmetry" Konishi et al., Phys. Rev. Lett. 112, 135502 (2 April 2014)
本発明者らは、位相整合条件のような伝搬効果に制約されない、波長以下の厚さの誘電体薄膜を非線形媒質として波長変換を行ったところ、光電子分光法などの用途に利用可能な程度に高い強度で真空紫外光を高調波として生成できるという新たな知見を得た。
本発明は、この新たな知見に基づいてなされたものである。本発明の主な目的の一つは、簡便な機構により、高い強度の真空紫外光を生成できる技術を提供することである。本発明の他の目的は、生成可能な真空紫外光の波長帯域を広げることができる技術を提供することである。また、本発明のさらに他の目的は、簡便に円偏光状態の真空紫外光を生成できる技術を提供することである。
前記した課題を解決する手段は、以下の項目のように記載できる。
（項目１）
少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射するステップと、
前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させるステップとを有しており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生方法。
少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射するステップと、
前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させるステップとを有しており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生方法。
（項目２）
Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
項目１に記載の真空紫外光の発生方法。
Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
項目１に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目３）
前記誘電体は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２、ＣａＦ２、ＬｉＦのいずれかの結晶である
項目１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。
前記誘電体は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２、ＣａＦ２、ＬｉＦのいずれかの結晶である
項目１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目４）
前記誘電体は、γ－Ａｌ２Ｏ３の結晶である
項目１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。
前記誘電体は、γ－Ａｌ２Ｏ３の結晶である
項目１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目５）
前記誘電体は、Ｓｉ基板上に前記γ－Ａｌ２Ｏ３の層をエピタキシャル成長させた後、前記Ｓｉ基板を除去することによって製造されたものである
項目４に記載の真空紫外光の発生方法。
前記誘電体は、Ｓｉ基板上に前記γ－Ａｌ２Ｏ３の層をエピタキシャル成長させた後、前記Ｓｉ基板を除去することによって製造されたものである
項目４に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目６）
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生させる
項目１～５のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生方法。
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生させる
項目１～５のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目７）
前記励起レーザ光における円偏光の回転方向を変更することにより、前記真空紫外光における円偏光の回転方向を変更するステップを有する
項目６に記載の真空紫外光の発生方法。
前記励起レーザ光における円偏光の回転方向を変更することにより、前記真空紫外光における円偏光の回転方向を変更するステップを有する
項目６に記載の真空紫外光の発生方法。
（項目８）
少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体と、
前記誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射する光源とを備えており、
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させる構成となっており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生装置。
少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体と、
前記誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射する光源とを備えており、
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させる構成となっており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生装置。
（項目９）
Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
項目８に記載の真空紫外光の発生装置。
Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
項目８に記載の真空紫外光の発生装置。
（項目１０）
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生可能とされている
項目８又は９に記載の真空紫外光の発生装置。
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生可能とされている
項目８又は９に記載の真空紫外光の発生装置。
（項目１１）
前記誘電体の膜厚は１０μｍ以下である
項目８～１０のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生装置。
前記誘電体の膜厚は１０μｍ以下である
項目８～１０のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生装置。
（項目１２）
項目８～１１のいずれか１項に記載の装置により得られた真空紫外光を用いて試料の特性を測定する測定システム。
項目８～１１のいずれか１項に記載の装置により得られた真空紫外光を用いて試料の特性を測定する測定システム。
本発明によれば、簡便な機構により、光電子分光法などの用途にも利用可能な程度に高い強度の真空紫外光を生成することができる。また、本発明によれば、生成可能な真空紫外光の波長帯域を簡易な手法で広げることができる。さらに、本発明によれば、薄膜に所定の構造を形成しておくことで、真空紫外光の偏光状態の制御が容易になる。
以下、本発明の第１実施形態に係る真空紫外光の発生方法を、図１～図８を参照しながら説明する。
（発生装置）
まず、この発生方法に用いる、真空紫外光の発生装置の概要を、図１に基づいて説明する。
まず、この発生方法に用いる、真空紫外光の発生装置の概要を、図１に基づいて説明する。
この測定装置は、光源１と、誘電体２とを主要な構成として備えている。さらに、この装置は、レンズ３と、容器４と、フィルタ５と、分光器６と、検出器７とを追加的な構成として備えている。
（光源）
光源１は、誘電体２の表面に向けて、誘電体２を透過可能な波長を有する励起レーザ光（以下単に「励起光」と称することがある）１１を照射する構成となっている。このような光源としては、例えば、チタンサファイア（Ｔｉ：Ｓａ）レーザやイッテルビウム系（Ｙｂ系）レーザと光パラメトリック増幅器などの波長変換機構とを組み合わせることによって、目的とする波長や出力のレーザ光の生成が可能となるものが用いられている。
光源１は、誘電体２の表面に向けて、誘電体２を透過可能な波長を有する励起レーザ光（以下単に「励起光」と称することがある）１１を照射する構成となっている。このような光源としては、例えば、チタンサファイア（Ｔｉ：Ｓａ）レーザやイッテルビウム系（Ｙｂ系）レーザと光パラメトリック増幅器などの波長変換機構とを組み合わせることによって、目的とする波長や出力のレーザ光の生成が可能となるものが用いられている。
例えば、後述する誘電体２から三次高調波として真空紫外光を発生させる場合、励起レーザ光１１の波長は６００～２００ｎｍの範囲とすることが好適である。具体的には、励起レーザ光１１の波長は、目的とする三次高調波の波長に基づいて決定可能である。
また、光源１としては、通常、パルスレーザ（例えばナノ秒パルスレーザ、ピコ秒パルスレーザ、フェムト秒パルスレーザなど）が用いられるが、実用上十分な強度が得られるのであれば連続波（ＣＷ）レーザを用いることも可能である。
このようなレーザとしては、従来から知られているものを使用できるので、これについてのこれ以上詳しい説明は省略する。
（誘電体）
誘電体２は、薄膜状に形成されている。この誘電体２は、内部が真空とされた容器４の内部に収納されており、誘電体２の少なくとも裏面側（励起レーザ光１１の進行方向において下流側）が真空中に露出されている。本実施形態では、誘電体２の表面側（励起レーザ光１１の進行方向において上流側）も真空中に露出されている。
誘電体２は、薄膜状に形成されている。この誘電体２は、内部が真空とされた容器４の内部に収納されており、誘電体２の少なくとも裏面側（励起レーザ光１１の進行方向において下流側）が真空中に露出されている。本実施形態では、誘電体２の表面側（励起レーザ光１１の進行方向において上流側）も真空中に露出されている。
また、誘電体２は、励起レーザ光１１の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、誘電体２の裏面方向に向けて発生させる構成となっている。ここで一般に、Ｎ≧２である。本実施形態ではＮ＝３としている。
具体的には、誘電体２は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２、ＣａＦ２、ＬｉＦのいずれかの結晶であることが好ましい。特に、誘電体２を、γ－Ａｌ２Ｏ３の結晶とすることが好ましい。
誘電体２は、その表面が励起レーザ光１１に交差する方向に延在するように配置されている。より具体的には、本実施形態の誘電体２は、その表面が励起レーザ光１１に直交する方向に延在するように配置されている。
（レンズ）
レンズ３は、光源１からの励起レーザ光１１を集光して誘電体２に照射するための要素である。レンズ３としては、必要な集光機能を発揮できるものであれば、様々な構造のものを使用できる。レンズ３の焦点距離や開口数などのパラメータは、必要な機能に応じて選択可能である。レンズ３の焦点位置は、誘電体２が設置される位置又はその近傍であることが好ましい。
レンズ３は、光源１からの励起レーザ光１１を集光して誘電体２に照射するための要素である。レンズ３としては、必要な集光機能を発揮できるものであれば、様々な構造のものを使用できる。レンズ３の焦点距離や開口数などのパラメータは、必要な機能に応じて選択可能である。レンズ３の焦点位置は、誘電体２が設置される位置又はその近傍であることが好ましい。
（容器）
容器４は、内部を真空状態に保持できるものである。容器４の内部には、誘電体２が収納されている。これにより、本実施形態では、誘電体２の表裏両面が真空中に露出するようになっている。
容器４は、内部を真空状態に保持できるものである。容器４の内部には、誘電体２が収納されている。これにより、本実施形態では、誘電体２の表裏両面が真空中に露出するようになっている。
容器４には、励起レーザ光１１を内部に取り込むための窓４１が設けられている。窓４１の材質としては、励起レーザ光１１に対して透明な材質、例えば石英が用いられている。
（フィルタ）
フィルタ５は、励起レーザ光１１を阻止し、かつ、誘電体２から発生した真空紫外光２１を透過させるものである。このようなフィルタ５としては、例えば金属と誘電体の多層膜を用いたバンドパスフィルタ等を用いることができる。
フィルタ５は、励起レーザ光１１を阻止し、かつ、誘電体２から発生した真空紫外光２１を透過させるものである。このようなフィルタ５としては、例えば金属と誘電体の多層膜を用いたバンドパスフィルタ等を用いることができる。
フィルタ５の背後には、内部において真空を保持するように構成された通路５１が設けられている。
（分光器）
分光器６は、真空紫外光２１を内部に取り込んでその分光を行うことができる構成となっている。このような分光器６としては、従来から知られているものを利用可能なので、詳しい説明は省略する。
分光器６は、真空紫外光２１を内部に取り込んでその分光を行うことができる構成となっている。このような分光器６としては、従来から知られているものを利用可能なので、詳しい説明は省略する。
（検出器）
検出器７は、分光器６で分光された真空紫外光を検出できる構成となっている。本実施形態では、検出器７としてＣＣＤアレイが用いられている。検出器７としても、従来から知られているものを利用可能なので、詳しい説明は省略する。
検出器７は、分光器６で分光された真空紫外光を検出できる構成となっている。本実施形態では、検出器７としてＣＣＤアレイが用いられている。検出器７としても、従来から知られているものを利用可能なので、詳しい説明は省略する。
（第１実施形態における真空紫外光の発生方法）
つぎに、前記した装置を用いた真空紫外光の発生方法について説明する。
つぎに、前記した装置を用いた真空紫外光の発生方法について説明する。
（励起レーザ光の照射）
まず、薄膜状の誘電体２の表面に向けて、光源１から励起レーザ光１１を出射する。出射された励起レーザ光１１は、レンズ３により集光され、容器４の窓４１を通過した後、誘電体２の表面に照射される。本実施形態では、レンズ３により励起レーザ光１１を集光しているので、高強度の励起レーザ光１１を誘電体２に照射することができる。したがって、得られる三次高調波の強度を高めることが可能になる。
まず、薄膜状の誘電体２の表面に向けて、光源１から励起レーザ光１１を出射する。出射された励起レーザ光１１は、レンズ３により集光され、容器４の窓４１を通過した後、誘電体２の表面に照射される。本実施形態では、レンズ３により励起レーザ光１１を集光しているので、高強度の励起レーザ光１１を誘電体２に照射することができる。したがって、得られる三次高調波の強度を高めることが可能になる。
（真空紫外光の発生）
薄膜状の誘電体２の表面に照射された励起レーザ光１１は、誘電体２における非線形光学効果により波長変換され、誘電体２の背面側に向かう真空紫外光２１となる。つまり、本実施形態の方法により、コヒーレントな真空紫外光を発生させることができる。発生した真空紫外光２１は、フィルタ５を通過して、分光器６に到達して分光される。分光された真空紫外光は検出器７により検出される。
薄膜状の誘電体２の表面に照射された励起レーザ光１１は、誘電体２における非線形光学効果により波長変換され、誘電体２の背面側に向かう真空紫外光２１となる。つまり、本実施形態の方法により、コヒーレントな真空紫外光を発生させることができる。発生した真空紫外光２１は、フィルタ５を通過して、分光器６に到達して分光される。分光された真空紫外光は検出器７により検出される。
誘電体２に照射された励起レーザ光１１は、誘電体２に対して透明なので誘電体２を透過するが、フィルタ５により阻止される。したがって、この実施形態によれば、励起レーザ光１１が真空紫外光の検出精度に影響するおそれを解消することができる。
（実験例１）
前記した方法により真空紫外光を発生させた結果を実験例１として図２及び図３に示す。実験条件は下記の通りである。
誘電体の材料：γ－Ａｌ２Ｏ３
誘電体の膜厚：５０ｎｍ
励起レーザ光の波長：４６８ｎｍ
励起レーザ光のパルス幅：約８０ｆｓ
パルスの繰り返し周波数：１ｋＨｚ
励起レーザ光の平均パワー：２３．５ｍＷ
積算時間（Accumulation time）：２秒
前記した方法により真空紫外光を発生させた結果を実験例１として図２及び図３に示す。実験条件は下記の通りである。
誘電体の材料：γ－Ａｌ２Ｏ３
誘電体の膜厚：５０ｎｍ
励起レーザ光の波長：４６８ｎｍ
励起レーザ光のパルス幅：約８０ｆｓ
パルスの繰り返し周波数：１ｋＨｚ
励起レーザ光の平均パワー：２３．５ｍＷ
積算時間（Accumulation time）：２秒
図２の縦軸は任意単位であるが、この方法により、例えばレーザ光を用いた光電子分光（photoemission spectroscopy）などの用途において実用上十分な強度の真空紫外光を、三次高調波（ＴＨＧ）として得ることができている。
つまり、本実施形態では、光の波長以下の薄膜状の誘電体を用いた場合でも、十分高強度の真空紫外光を発生させることができる。これは本発明者による新たな知見である。またこれは、レーザ破壊閾値の大きな誘電体を用いることによって、高パワーの励起レーザ光を用いることが可能になったことと、薄膜状とすることによって、誘電体による真空紫外光の吸収が抑制されたことによるものと想定される。
ここで、この実験例１において観測された真空紫外光の１パルス当たりの最大フォトン数を光電子増倍管からのシグナル強度を用いて見積もると約８．０×１０５である。これは、１秒当たりのフォトン数に換算すると約８．０×１０８であり、光電子分光法などの用途のためには十分な強度である（参照：Cheng-Tien Chiang, Michael Huth, Andreas Trutzschler, Mario Kiel, FrankOSchumann, Jurgen Kirschner and Wolf Widdra "Boosting laboratory photoelectron spectroscopy by megahertz highorder harmonics" New J. Phys. 17 (2015) 013035）。
比較のために、本実施形態の誘電体に代えてバルクのサファイアを用いた場合の結果を図３に示す。図３には、図２に示された結果も併せて記載している。バルクのサファイアとしては、厚さ５００μｍのものを用いた。他の実験条件は前記した実験例１と同様とした。
図３から明らかなように、バルク構造では真空紫外光はほとんど得られない。これに対して、本実施形態の誘電体２を用いることにより、実用上十分な強度の真空紫外光を得ることができる。
（実験例２）
励起レーザ光１１の波長を変化させることにより、得られる三次高調波の波長を変化させた例を実験例２として説明する。図４に示されるように、実験例２では、広い波長範囲で波長可変である真空紫外光を三次高調波として発生させることができる。
励起レーザ光１１の波長を変化させることにより、得られる三次高調波の波長を変化させた例を実験例２として説明する。図４に示されるように、実験例２では、広い波長範囲で波長可変である真空紫外光を三次高調波として発生させることができる。
従来の真空紫外光の発生方法では、真空紫外光の波長を簡便に可変とすることは難しかったが、本実施形態の手法を用いることにより、真空紫外光の波長を広い範囲で可変とすることが簡便にできるという利点がある。したがって、本実施形態の装置によれば、例えば、真空紫外光の波長を広い帯域で掃引しながら分光を行うことができるという利点がある。
なお、図４の縦軸は任意単位であり、得られる真空紫外光の強度はそれぞれ１に正規化されている。実際の真空紫外光の強度は一般に波長により様々であるが、各波長についての真空紫外光の強度は実験等により既知なので、例えば分光などを行う場合の支障はない。
（実験例３）
励起レーザ光１１の出力を変化させることにより、得られる三次高調波の強度を変化させた例を実験例３として説明する。
励起レーザ光１１の出力を変化させることにより、得られる三次高調波の強度を変化させた例を実験例３として説明する。
実験例３では、励起レーザ光の強度を下記のように変化させた。
７．４ｍＷ
５．６ｍＷ
４．４ｍＷ
３．１ｍＷ
１．６ｍＷ
７．４ｍＷ
５．６ｍＷ
４．４ｍＷ
３．１ｍＷ
１．６ｍＷ
前記以外の実験条件は実験例１と同様とした。実験例３の結果を図５に示す。この図から分かるように、励起レーザ光の強度と、得られる真空紫外光の強度との間には正の相関がある。したがって、励起レーザ光の強度を強めることにより、真空紫外光の強度を強めることができる。また、本実施形態によれば、誘電体薄膜を波長変換物質として用いたので、励起レーザ光における破壊閾値（つまり薄膜が破壊する時のレーザ光強度）が高く、したがって、高強度の励起レーザ光を照射できることも分かる。
比較のため、バルクのサファイアに対して比較例として同様の実験を行った。結果を図６に示す。この比較例では、励起レーザ光の強度を下記のように変化させた。
８．０ｍＷ
５．８ｍＷ
３．７ｍＷ
２．４ｍＷ
１．２ｍＷ
８．０ｍＷ
５．８ｍＷ
３．７ｍＷ
２．４ｍＷ
１．２ｍＷ
図６から分かるように、バルクのサファイアでは、励起レーザ光の強度を強めても、十分な真空紫外光の強度を得ることは難しい。
（実験例４）
薄膜状の誘電体２の材料と、励起レーザ光の強度と、得られる三次高調波の強度との関係を実験例４として説明する。
薄膜状の誘電体２の材料と、励起レーザ光の強度と、得られる三次高調波の強度との関係を実験例４として説明する。
実験例４では、以下の組成及び膜厚の誘電体２を用いた。
・材質：ＳｉＯ２、膜厚：１００ｎｍ
・材質：Ｓｉ３Ｎ４、膜厚：５０ｎｍ
・材質：γ－Ａｌ２Ｏ３、膜厚：５０ｎｍ
・材質：ＳｉＯ２、膜厚：１００ｎｍ
・材質：Ｓｉ３Ｎ４、膜厚：５０ｎｍ
・材質：γ－Ａｌ２Ｏ３、膜厚：５０ｎｍ
結果を図７に示す。ＳｉＯ２の場合は、三次高調波の生成効率は低いが、励起レーザ光強度を高めても破壊を生じにくいことが分かる。したがって、高強度の励起レーザ光を用いる場合にはＳｉＯ２が好適である。
Ｓｉ３Ｎ４の場合は、三次高調波の生成効率は高いが、比較的に低い励起レーザ光強度で破壊を生じた。
γ－Ａｌ２Ｏ３の場合は、三次高調波の生成効率が高く、しかも、励起レーザ光の強度を高めたときでも破壊を生じにくいことが分かる。ただし、この例では、ＳｉＯ２よりも低い励起レーザ光強度で破壊を生じた。
（誘電体の製造方法）
次に、図８をさらに参照して、本実施形態における誘電体２を製造する方法の一例について説明する。
次に、図８をさらに参照して、本実施形態における誘電体２を製造する方法の一例について説明する。
（図８（ａ））
まず、シリコン結晶の基板８の表面に、エピタキシャル成長により、γ－Ａｌ２Ｏ３の組成及び結晶構造を持つ誘電体２を生成する（参考文献： M. Ishida et al ., Appl. Phys. Lett. 55, 556 (1989)）。ここで、基板８の厚さは５２５μｍ、誘電体２の厚さは５２ｎｍとしたが、これに制約されるものではない。
まず、シリコン結晶の基板８の表面に、エピタキシャル成長により、γ－Ａｌ２Ｏ３の組成及び結晶構造を持つ誘電体２を生成する（参考文献： M. Ishida et al ., Appl. Phys. Lett. 55, 556 (1989)）。ここで、基板８の厚さは５２５μｍ、誘電体２の厚さは５２ｎｍとしたが、これに制約されるものではない。
（図８（ｂ））
以降の図では、説明の便宜上、誘電体２を下側に配置した状態で記載している。この段階では、基板８の表面（図８（ｂ）において上面）に、厚さ約２μｍのレジスト層９を形成する。また、誘電体２の表面（図８（ｂ）において下面）に保護層１０を形成する。この状態で、電子線リソグラフィにおける露光を行う。この露光により、レジスト層９を、所定の形状あるいはパターンで変質させることができる。ただし、電子線リソグラフィは露光手段の一例にすぎず、これには制約されない。
以降の図では、説明の便宜上、誘電体２を下側に配置した状態で記載している。この段階では、基板８の表面（図８（ｂ）において上面）に、厚さ約２μｍのレジスト層９を形成する。また、誘電体２の表面（図８（ｂ）において下面）に保護層１０を形成する。この状態で、電子線リソグラフィにおける露光を行う。この露光により、レジスト層９を、所定の形状あるいはパターンで変質させることができる。ただし、電子線リソグラフィは露光手段の一例にすぎず、これには制約されない。
（図８（ｃ））
ついで、深堀りＲＩＥ（Reactive Ion Etching）により、レジスト層９及び基板８のエッチングを行う。このエッチングは、電子線リソグラフィで形成された形状あるいはパターンに従って行われる。ＲＩＥを所定の深さまで精密に行うことにより、誘電体２の一面側を露出させることができる。ただし、ＲＩＥはエッチング手段の一例にすぎず、これには制約されない。
ついで、深堀りＲＩＥ（Reactive Ion Etching）により、レジスト層９及び基板８のエッチングを行う。このエッチングは、電子線リソグラフィで形成された形状あるいはパターンに従って行われる。ＲＩＥを所定の深さまで精密に行うことにより、誘電体２の一面側を露出させることができる。ただし、ＲＩＥはエッチング手段の一例にすぎず、これには制約されない。
（図８（ｄ））
ついで、保護層１０を除去する。これにより、薄膜状の誘電体２を得ることができる。また、誘電体２の周縁を、基板８により支持することができる。
ついで、保護層１０を除去する。これにより、薄膜状の誘電体２を得ることができる。また、誘電体２の周縁を、基板８により支持することができる。
前記した誘電体２の形成方法では、誘電体２としてγ－Ａｌ２Ｏ３を用いたので、誘電体２のバックリングを生じにくいという利点がある。すなわち、誘電体としてＳｉＯ２などの材料を用いた場合に、前記の手法で薄膜を生成すると、薄膜内の引張り応力によりバックリングを生じることがある。このため、このバックリングを防ぐプロセスが一般的には必要となる（参考：Appl. Phys. Lett. 102, 192108 (2013)）。これに対して、前記した方法では、シリコン製の基板８の表面に成長させたγ－Ａｌ２Ｏ３の特性により、薄膜内の引張り応力が小さい。このため、特段のバックリング防止プロセスを用いることなく、バックリングを防止することができるという利点がある。
（第２実施形態）
次に、本発明の第２実施形態に係る真空紫外光の発生方法について説明する。まず、この方法に用いる真空紫外光の発生装置を、図９を参照しながら説明する。なお、この第２実施形態の説明においては、前記した第１実施形態の装置と基本的に共通する要素については、同一符号を用いることにより、説明の煩雑を防ぐ。
次に、本発明の第２実施形態に係る真空紫外光の発生方法について説明する。まず、この方法に用いる真空紫外光の発生装置を、図９を参照しながら説明する。なお、この第２実施形態の説明においては、前記した第１実施形態の装置と基本的に共通する要素については、同一符号を用いることにより、説明の煩雑を防ぐ。
この第２実施形態の装置では、光源１とレンズ３との間に、偏光子１０１とλ／４波長板１０２とを配置している。この第２実施形態では、偏光子１０１とλ／４波長板１０２とを用いることにより、円偏光の励起レーザ光１１を誘電体２に照射できるようになっている。
また、この第２実施形態の装置では、試料２とフィルタ５との間に、真空紫外用λ／４波長板２０１と真空紫外用偏光子２０２を配置している。
さらに、この第２実施形態の誘電体２は、励起レーザ光１１の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有している。ここでＮは、目的とする高調波の次数であり、この実施形態では、Ｎ＝３である。そして、この誘電体２は、４回回転対称構造を励起レーザ光１１が透過することによって、円偏光の真空紫外光を発生させるようになっている。
４回回転対称構造の具体例を図１０に示す。また、この構造の一部を図１１に模式的に示す。
４回回転対称構造を持つ誘電体薄膜の透過特性をシミュレーション及び実験により求めた結果を図１２に示す。この例では、４回回転対称構造を構成する周期的な空孔部２２（図１１参照）の間隔を６００ｎｍとしている。この結果から、シミュレーションでも実験でも、透過スペクトルに観測されるディップの波長は一致することが確認できる。
図１３（ａ）には、４回回転対称構造の周期を６００ｎｍとした場合、５００ｎｍとした場合、このような構造を形成しない場合（すなわち前記した第１実施形態と同様の場合）についての透過特性を示す。この特性によれば、励起レーザ光１１の波長が例えば４７５ｎｍのとき、６００ｎｍ周期の４回回転対称構造を持つフォトニック結晶の共鳴モードが励起されることが分かる（図１３（ａ）の縦破線を参照）。
励起レーザ光１１の波長を４７５ｎｍとした場合に得られる三次高調波のスペクトルを、周期構造なしの例（図１３（ｂ））、周期６００ｎｍの例（図１３（ｃ））、周期５００ｎｍの例（図１３（ｄ））についてそれぞれ示す。なお、これらの図においては、励起レーザ光１１が直線偏光（ＬＰＬ）の場合、左回り円偏光（ＬＣＰ）の場合、右回り円偏光（ＲＣＰ）の場合をそれぞれ示している。
これらの図から、以下のことが分かる。
・共鳴モードにないときは、直線偏光の場合のみ、強い三次高調波を生じる（図１３（ｂ）及び（ｄ））。
・共鳴モードにあるときは、直線偏光、左回り円偏光、右回り円偏光のいずれの場合であっても、強い三次高調波を生じる（図１３（ｂ）及び（ｄ））。なお、「共鳴モードにある」とは、言い換えると、「励起レーザ光の波長が、透過特性におけるディップの位置にある」（図１３（ａ）参照）ということである。
・共鳴モードにないときは、直線偏光の場合のみ、強い三次高調波を生じる（図１３（ｂ）及び（ｄ））。
・共鳴モードにあるときは、直線偏光、左回り円偏光、右回り円偏光のいずれの場合であっても、強い三次高調波を生じる（図１３（ｂ）及び（ｄ））。なお、「共鳴モードにある」とは、言い換えると、「励起レーザ光の波長が、透過特性におけるディップの位置にある」（図１３（ａ）参照）ということである。
第２実施形態の装置によれば、円偏光の真空紫外光を簡易に生成できるので、円偏光の真空紫外光を用いた各種のシステムを低コストで構築可能である。例えば、円偏光の真空紫外光を用いて電子スピンの情報取得を行うことができる。
第２実施形態における他の構成及び利点は、第１実施形態と基本的に同様なので、これ以上詳しい説明は省略する。
（第３実施形態）
次に、本発明の第３実施形態として、真空紫外光における円偏光の回転方向を制御する方法について説明する。まず、この方法に用いる真空紫外光の発生装置を、図１４を参照しながら説明する。なお、この第３実施形態の説明においては、前記した第２実施形態の装置と基本的に共通する要素については、同一符号を用いることにより、説明の煩雑を防ぐ。
次に、本発明の第３実施形態として、真空紫外光における円偏光の回転方向を制御する方法について説明する。まず、この方法に用いる真空紫外光の発生装置を、図１４を参照しながら説明する。なお、この第３実施形態の説明においては、前記した第２実施形態の装置と基本的に共通する要素については、同一符号を用いることにより、説明の煩雑を防ぐ。
第３実施形態では、真空紫外用のλ／４波長板２０１と真空紫外用の偏光子２０２とにより、真空紫外光における左右の円偏光成分を測定できるようになっている。具体的には、この実施形態では、図１５（ａ）及び（ｂ）に示すように、真空紫外用λ／４波長板の光学軸（fast軸又はslow軸）の傾斜方向を切り替えることにより、左右の円偏光成分（ILCPとIRCP）を測定できる。
測定した結果を図１６に示す。測定の条件は前記した第２実施形態の例と同じである。また、図１６（ａ）は図１３（ａ）と同じ特性であり、図１６（ｂ）は図１３（ｃ）と同じ特性である。
４回回転対称構造における周期構造の周期を６００ｎｍとし、励起レーザ光１１における円偏光の回転方向を切り替えた場合の結果を図１６（ｃ）（ｄ）に示す。励起レーザ光がＲＣＰである場合（図１６（ｃ）参照）、ＬＣＰの三次高調波を選択的に生成することができる。一方、レーザ光がＬＣＰである場合（図１６（ｄ）参照）、ＲＣＰの三次高調波を選択的に生成することができる。
このように、本実施形態の装置によれば、励起レーザ光の偏光方向を切り替えることにより、得られる三次高調波（本例では真空紫外光）を、ＬＣＰとＲＣＰとの間で切り替えることができるという利点がある。従来の真空紫外光の発生方法においては、円偏光を得ること自体が難しいという問題があった。これに対して、本実施形態では、円偏光を容易に得ることができるばかりか、その回転方向の制御も簡便に行うことができるという利点がある。
第３実施形態の装置によれば、様々な偏光状態を持つ真空紫外光を簡易に生成できるので、偏光状態が制御された真空紫外光を用いた各種のシステムを低コストで構築可能である。例えば、生体における円二色性を計測することができる。また、コヒーレントな真空紫外光を用いることで、高い集光性能や時間分解能を得ることもできる。
なお、本発明者らは、前記非特許文献２において、金属薄膜に３回回転対称構造を形成することによって２次高調波の偏光方向を制御する手法を提案している。しかしながら、前記したように、この技術は、そもそも真空紫外光を生成するためのものではない。また、金属薄膜を用いた場合は、破壊閾値が低いので、高強度の励起レーザ光を用いることができない。さらに、誘電体内部の電界の状態は、金属薄膜の場合とは異なっており、同じ物理現象が生じるわけでないことに注意する。
第３実施形態における他の構成及び利点は、第２実施形態と基本的に同様なので、これ以上詳しい説明は省略する。
（誘電体の膜厚についての補足）
以下、図１７及び図１８をさらに参照して、誘電体２における好ましい膜厚について補足して説明する。なお、誘電体２は位相整合条件を満たさないとする。
以下、図１７及び図１８をさらに参照して、誘電体２における好ましい膜厚について補足して説明する。なお、誘電体２は位相整合条件を満たさないとする。
まず、前提として、誘電体２を薄膜状でなくバルクとした場合、励起レーザ光のスペクトルが、自己位相変調の効果により広がってしまうという問題を生じる。例えば、誘電体２の膜厚が１０μｍ以上の場合をバルクと称すると、この場合は、スペクトルの分散のため、目的とする波長の三次高調波（ＴＨＧ）の強度が大幅に低下する。したがって、この観点からは、誘電体２の膜厚は薄いことが望ましい。つまり、バルクでなく、膜厚１０μｍ以下の薄膜状とすることが望ましい。
ここで、励起レーザ光の波長を４７０ｎｍ（ＴＨＧは１５７ｎｍ）の場合にＡｌ２Ｏ３製の自立薄膜から発生するＴＨＧ強度の膜厚依存性をプロットしたグラフを図１７に示す（参考：N.Bloembergen and P.S.Pershan, "Light Waves at the Boundary of Nonlinear Media", Phys. Rev. 128, 606 (1962)）。
図１７に示されるように、膜厚に対するＴＨＧの発生強度は、約４００ｎｍの周期で振動しながら、その包絡線は膜厚が増大するにつれて減少していることがわかる。なお、図１７における符号Ｌｃはコヒーレンス長を示している。
ここで、約４００ｎｍ周期でＴＨＧの強度が振動する理由は、位相整合条件が成り立っていない（すなわち位相不整合になっている）ことによる。励起レーザ光（以下「基本波」と称することがある）の波長、屈折率の実部、屈折率の虚部、波数をそれぞれλ１,ｎ１,κ１,ｋ１とし、三倍波の波長、屈折率の実部、屈折率の虚部、波数をλ３,ｎ３,κ３,ｋ３とすると、波数の定義から
である。ここで
とおくと、コヒーレンス長Ｌｃは、
とあらわされる（参考：黒田「非線形工学デバイスの物理」，光学,３８巻第８号ｐ４０８（２００９）の式（１１））。媒質の厚さがコヒーレンス長Ｌｃより大きくなると、変換効率は減少に転じ、２Ｌｃを超えるとまた増大を繰り返すため、膜厚に対して２Ｌｃ周期で、ＴＨＧ強度が振動する。
一方、ＴＨＧ強度の包絡線が膜厚に対して減少する理由は、発生した真空紫外のＴＨＧに対して吸収が生じるためである。ＴＨＧが媒質の中を通る距離が長いほど吸収量が大きくなるため、ＴＨＧ強度は全体的に減少していく。
上記の理由により、図１７に示すように、膜厚が約Ｌｃの場合にＴＨＧ強度は最大となる。
ただし、基本波および三倍波の波長が短くなって吸収が大きくなり、Ｌｃよりも短い距離でＴＨＧが誘電体に吸収されてしまうようになると、膜厚をＬｃまで厚くする意味はなくなってしまう。光が物質に吸収される典型的な距離である侵入長δの大きさは
で表されるため、第三次高調波の侵入長
がＬｃより大きい場合にのみ上記の議論は成り立つ。
侵入長を考慮したときの、Ｌｃの具体的な膜厚を検討する。いくつかの典型的な誘電体について、文献値に基づいてＬｃ，δ3の、三次高調波の波長に対する依存性をプロットしたものを図１８に示す。
ＴＨＧ波長２００ｎｍから、波長が短くなるにつれてＬｃは単調減少する。波長１００ｎｍ近傍でＬｃは大きく増大するが、この波長領域では侵入長δ3がＬｃよりも小さくなっているため、膜厚を大きくしてもＴＨＧ強度は増大しない。これらの特性に鑑みると、Ｌｃの最大値は、真空紫外領域の最長波長である１９０ｎｍ近傍でのＬｃの値であり、誘電体２の膜厚も、この値程度にするのが好ましいと考えられる。
上記のグラフを見ると、三次高調波の波長が１９０ｎｍの場合におけるＬｃは、図１８のそれぞれのグラフにおいて約１０００ｎｍ、約２０００ｎｍ、約５００ｎｍである。図１７に示したように、ＬｃはＴＨＧ強度のピークを与える厚さであり、これより多少厚くても使用上は問題ない。また一般に、誘電体における真空紫外領域での屈折率は、それほど大きくは物質に依存しない。このような状況に鑑みると、誘電体２の膜厚は５μｍ以下とすることがより好ましいと考えられる。
あるいは、前記したＬｃ及びδ３のうち、大きいほうの値の３倍以下、より好ましくは２倍以下の膜厚とすることが好ましいともいえる。
なお、本発明の内容は、前記実施形態に限定されるものではない。本発明は、特許請求の範囲に記載された範囲内において、具体的な構成に対して種々の変更を加えうるものである。
例えば、前記した実施形態では、高調波の次数ＮとしてＮ＝３としたが、必要な強度の高調波が得られるのであれば、Ｎ＝２でもよく、Ｎ≧４でもよい。ただし、誘電体薄膜を波長変換素子として用いる場合は、Ｎ＝３とすることが最も好適と考えられる。
１ 光源
１１ 励起レーザ光
２ 誘電体
２１ 真空紫外光
２２ 空孔部
３ レンズ
４ 容器
４１ 窓
５ フィルタ
５１ 通路
６ 分光器
７ 検出器
８ 基板
９ レジスト層
１０ 保護層
１０１ 偏光子
１０２ λ／４波長板
１０４ 光電子増倍管
１０５ 電流電圧変換アンプ
１０６ オシロスコープ
２０１ 真空紫外用λ／４波長板
２０２ 真空紫外用偏光子
１１ 励起レーザ光
２ 誘電体
２１ 真空紫外光
２２ 空孔部
３ レンズ
４ 容器
４１ 窓
５ フィルタ
５１ 通路
６ 分光器
７ 検出器
８ 基板
９ レジスト層
１０ 保護層
１０１ 偏光子
１０２ λ／４波長板
１０４ 光電子増倍管
１０５ 電流電圧変換アンプ
１０６ オシロスコープ
２０１ 真空紫外用λ／４波長板
２０２ 真空紫外用偏光子
Claims (11)
- 少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射するステップと、
前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させるステップとを有しており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生方法。 - Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
請求項１に記載の真空紫外光の発生方法。 - 前記誘電体は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２、ＣａＦ２、ＬｉＦのいずれかの結晶である
請求項１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。 - 前記誘電体は、γ－Ａｌ２Ｏ３の結晶である
請求項１又は２に記載の真空紫外光の発生方法。 - 前記誘電体は、Ｓｉ基板上に前記γ－Ａｌ２Ｏ３の層をエピタキシャル成長させた後、前記Ｓｉ基板を除去することによって製造されたものである
請求項４に記載の真空紫外光の発生方法。 - 前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、ここでＮは前記Ｎ次高調波におけるＮであり、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生させる
請求項１～５のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生方法。 - 前記励起レーザ光における円偏光の回転方向を変更することにより、前記真空紫外光における円偏光の回転方向を変更するステップを有する
請求項６に記載の真空紫外光の発生方法。 - 少なくとも裏面側が真空中に露出された薄膜状の誘電体と、
前記誘電体の表面に向けて、前記誘電体を透過可能な波長を有する励起レーザ光を照射する光源とを備えており、
前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射によるＮ次高調波として、真空紫外光を、前記誘電体の裏面方向に向けて発生させる構成となっており、
ここでＮ≧２である
真空紫外光の発生装置。 - Ｎ＝３であり、
前記励起レーザ光の波長は６００～２００ｎｍの範囲におけるいずれかの波長である
請求項８に記載の真空紫外光の発生装置。 - 前記誘電体は、前記励起レーザ光の照射方向と交差する方向に延在する（Ｎ＋１）回回転対称構造を有しており、ここでＮは前記Ｎ次高調波におけるＮであり、
前記励起レーザ光は、円偏光とされており、
前記（Ｎ＋１）回回転対称構造を前記励起レーザ光が透過することによって、円偏光の前記真空紫外光を発生可能とされている
請求項８又は９に記載の真空紫外光の発生装置。 - 前記誘電体の膜厚は１０μｍ以下である
請求項８～１０のいずれか１項に記載の真空紫外光の発生装置。
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