JP7368358B2 - ハイブリッドシンチレーション材料、関連するパーツ、機器および装置の物品、これらの製造方法または測定方法 - Google Patents
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Description
-高速区画の蛍光減衰定数と低速区画の蛍光減衰定数との差が小さすぎ、そのため、これらの段階間のシンチレーションパルスの分離が電子的に可能でない;
-高速区画の蛍光減衰定数と低速区画の蛍光減衰定数との差が大きすぎ、低速シンチレータのシンチレーションパルスが、シンチレーションパルス捕捉機器の電子的バックグラウンドノイズ中に部分的にまたは完全に遮蔽され得、これは、誤った値の取得をもたらすことがある;
-発光シグナルが、低速区画の蛍光減衰定数の典型的にはおよそ6~10倍の期間にわたって捕捉される。フォスウィッチシンチレータとの相互作用における電離粒子の多重度または電離放射線の高強度に起因する高い計数率が生じると、シンチレーションパルスのパイルアップ(すなわち、同一の捕捉時間窓中に2つのパルスが存在すること)の確率が次第に高くなる。このため、いくつかのパルスが同じ捕捉時間窓内に出現することがあり得、これは、捕捉電子機器の飽和の現象によるパイルアップの拒絶をもたらし、したがって、計数率の過小評価をもたらす。
-ポリマーマトリックスと、
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、および非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2より大きい、典型的には0.2~1に含まれ、好適には0.5より大きい、典型的には0.5~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む蛍光性混合物と、
を含む(実際には、からなることさえある)、プラスチックシンチレーション用ハイブリッド材料に関する。
-重合開始剤、例えば、光開始剤、具体的には、TPO(2,4,6-トリメチルベンゾイル(ジフェニル)ホスフィンオキシド)、より具体的には0.5重量%のTPOなど。これは、重合を開始するための光開始剤の使用は、より低いシンチレーション収率を有する、実際には光子活性化源による光退色を受ける蛍光色素分子さえ含有するシンチレータをもたらし得るからであり、ならびに/または
-15%のナフタレン、1.5%のPPO、0.08%のPOPOP、0.5%のTPOおよび残りはTMPTA(エトキシル化されたトリメチロールプロパントリアクリレート);ならびに/または
-10%のナフタレン、0.1%のPPO、0.1%のPOPOPおよび残りはポリスチレン;ならびに/または
-例えば、鉛、スズ、ビスマスまたはこれらの混合物から選択される金属元素を含む金属化合物(すなわち、無機または有機金属化合物)。このような金属元素は、シンチレーション収率を低下させ得る;ならびに/または
-二次蛍光色素分子。
-両端の値は、表記されているパラメータ中の範囲に含まれ;
-誤差の限界が表記されている場合を除き、記載された値に対する不確実性の限界は、表記された最終的な数字に対する最大誤差が、四捨五入に関する慣例から推定されるようにしなければならない例えば、3.5という測定に対しては、誤差の限界は3.45~3.54であり;
-表記されている温度は、大気圧での実施が考えられており;
-プラスチックシンチレータの成分の重量百分率はいずれも、プラスチックシンチレータの総重量を表し、残りはポリマーマトリックスによって構成される。
-86%のモル濃度:15n秒;
-95.6%のモル濃度:28n秒;
-96%のモル濃度:35n秒;
-99%のモル濃度:80n秒;
-100%のモル濃度:90n秒。
“https://www.picoquant.com/images/uploads/page/files/7253/technote_tcspc.pdf”、
および研究“D.V.O’Connor,D.Phillips,“Time Correlated Single Photon Counting”,Academic Press,New York,1984,pages 25 to 34”[参考文献5]に記載されているように、時間相関単一光子計数によって測定される。
-オキサゾール(例えば、2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)など)および/または
-3~6のフェニル環を含み、そのうち少なくとも1つのフェニル環が、オルト、メタまたは好ましくはパラ位に少なくとも1つの置換基(例えば、好ましくは1~10の炭素原子、好適には1~4の炭素原子を含む、直鎖または分岐の、好ましくは飽和の、アルキル置換基R)を必要に応じて含む炭化水素(すなわち、ヘテロ原子を有さない)である多環式芳香族化合物、例えば、p-テルフェニル(pTP)、m-テルフェニル(mTP)、p-クアテルフェニル、ビフェニル、1-ビニルビフェニル、2-ビニルビフェニル、4-イソプロピルビフェニル、p-セキシフェニルもしくはこれらの混合物など;および/または
-オキサジアゾール、例えば、2-フェニル-5-(4-ビフェニル)-1,3,4-オキサジアゾール(PBD)、2-(4’-(t-ブチル)フェニル)-5-(4’’-ビフェニリル)-1,3,4-オキサジアゾール(ブチル-PBD)もしくはこれらの混合物など;および/または
-アントラセンのファミリーの化合物、アントラセン、メタクリル酸9-アントラセニルもしくはこれらの混合物など;および/または
-ビニル基によって置換されたナフタレン(1-ビニルナフタレンまたは2-ビニルナフタレンなど)、上に定義されているとおりのR置換基によって置換されたナフタレン(例えば、1-メチルナフタレンなど)もしくはこれらの混合物;および/または
-カルバゾール、例えば、N-ビニルカルバゾール、N-エチルカルバゾール、N-(2-エチルヘキシル)カルバゾールもしくはこれらの混合物など;および/または
-テトラフェニルブタジエン
などの少なくとも1つの化合物から選択される。
a)重合媒体であって
-とりわけこのポリマーマトリックスに対して記載されている代替的形態の1または複数にしたがって、本明細書に定義されているとおりであり得るポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
-液体蛍光性混合物であって、液体蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる、好適には0.5~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む重合媒体を用意すること、
b)ハイブリッド材料を得るために、前記重合媒体を重合すること、
を含む。
-典型的には、0.002重量%~0.5重量%、実際には、0.002重量%~0.2重量%に含まれる重量濃度にしたがう二次蛍光色素分子と;および/または
-典型的には、0.1重量%~20重量%(より具体的には、20.0重量%)、実際には、0.001重量%~1重量%に含まれる重量濃度にしたがう架橋剤と;および/または
-典型的には、0.001重量%~1重量%の濃度にしたがう重合開始剤と、
を含むことができる。
-ポリマーマトリックスと、
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その発光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nm(実際には、355nm~365nm)に含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む蛍光性混合物と、
を含むハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成される。
-ハイブリッド材料は、1重量%~25重量%(実際には、1重量%~5重量%)の取り込まれた蛍光性混合物を含み、および/または;
取り込まれた蛍光性混合物は、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%(実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の主要一次蛍光色素分子を含み、および/または;実際には、ナフタレンからなる、95.6モル%~99.1モル%の主要一次蛍光色素分子と、ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子とを含み;
-追加的一次蛍光色素分子は、ポリマーマトリックスに共有結合されており、および/または;
-追加的一次蛍光色素分子は、2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)、p-テルフェニル(pTP)、m-テルフェニル(mTP)、ビフェニル、2-フェニル-5-(4-ビフェニリル-1,3,4-オキサジアゾール(PBD)、2-(4’-(t-ブチル)フェニル)-5-(4’’-ビフェニリル)-1,3,4-オキサジアゾール(ブチル-PBD)、アントラセン、p-クアテルフェニル、テトラフェニルブタジエン、N-エチルカルバゾール、N-(2-エチルヘキシル)カルバゾール、4-イソプロピルビフェニル、p-セキシフェニル、1-ビニルビフェニル、2-ビニルビフェニル、1-ビニルナフタレン、2-ビニルナフタレン、1-メチルナフタレン、N-ビニルカルバゾール、メタクリル酸9-アントラセニルもしくはこれらの混合物から選択され、追加的一次蛍光色素分子は、好ましくは、2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)、p-テルフェニル(pTP)、実際には、m-テルフェニル(mTP)もしくはこれらの混合物である。
a’)押出混合物であって、
-とりわけ、記載されている代替的形態の1または複数にしたがって、本明細書に定義されているとおりのポリマーマトリックスを形成することが意図された重合された成分と、ただし、ポリマーマトリックスが、少なくとも1つの架橋されたポリマーから完全にまたは部分的に(好ましくは、ポリマーマトリックス中の10重量%を超えるポリマー)構成される場合を除き;
-押出用蛍光性混合物であって、押出用蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%(実際には、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%、実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と;
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む押出用蛍光性混合物と、
を含む押出混合物を用意すること、
b’)170℃~200℃に含まれる押出温度での押出雰囲気下で、ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されるパーツを得るために金型を通じて押出混合物を押出すこと、
を含む、製造方法にも関する。
a)第一の鋳型中に、第一の重合媒体であって、
-本明細書に記載されている代替的形態の1または複数にしたがって定義されているとおりのポリマーマトリックス(とりわけ、ポリマーマトリックスが、少なくとも1つの架橋されたポリマーから完全にまたは部分的に構成されている場合)の少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
-液体蛍光性混合物であって、液体蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルおよび蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む第一の重合媒体を用意すること、
b)パーツを直接得るために、またはパーツを得るために続いて修飾される(例えば、とりわけプレフォームを線引きすることによって機械加工される)パーツのプレフォームを得るために、第一の重合媒体を重合すること、
にしたがう重合媒体を介した少なくとも1つの重合を含む、方法にも関する。
c)ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されるポリマーファイバー11を、被覆を欠いたシンチレーション光ファイバー10として得るために、ファイバー線引き塔中で、パーツのプレフォームを加熱することによって軟化し、次いで線引きすること、
を含む。
-b1)前記パーツの前記第一のプレフォームを第二の円筒状鋳型中に配置し、次いで、前記第二の円筒状鋳型の内側面と前記パーツの前記第一のプレフォームの外側面とによって定められる自由容積を、被覆材料の屈折率がハイブリッド材料の屈折率より小さい光ファイバー用被覆材料の前駆体を含む第二の重合媒体で満たすこと、
-b2)前記パーツの第二のプレフォーム(パリソンを構成する)を得るために、前記パーツの前記第一のプレフォームを覆う被覆材料を形成するために前記第二の重合媒体を重合すること、
c)被覆12が設けられたシンチレーション光ファイバー10として、ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されたおよびポリマーファイバー11を被覆する被覆12が設けられたポリマーファイバー11を得るために、ファイバー線引き塔中で、前記パーツの前記第二のプレフォームを加熱によって軟化し、次いで線引きすること、
を含む。
-ポリマーファイバー11の直径が、50μm~1mmに含まれる、および/または;
-被覆12の厚さが、1μm~20μmに含まれる、および/または;
-シンチレーション光ファイバーの長さが0.1~2kmに含まれる。
-90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%(実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の主要一次蛍光色素分子、および/もしくは;実際には、i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、したがってii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子とを含む;
-追加的一次蛍光色素分子は、0.5~1に含まれる非極性溶媒中での蛍光量子収率を有する、ならびに/または;
-とりわけ、記載されている代替的形態の1または複数にしたがって本明細書に定義されているとおりの、二次蛍光色素分子を含む。
-ポリマーマトリックスと、
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む蛍光性混合物と、
を含むハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成され;電子捕捉モジュールが、前記パーツが電離放射線または電離粒子と接触したときに前記パーツによって発せられる放射線発光放射を収集することが可能であるように、前記パーツが前記電子捕捉モジュールに連結されている、プラスチックシンチレーション検出用機器にも関する。
-ハイブリッド材料は、1重量%~25重量%(実際には、1重量%~5重量%)の取り込まれた蛍光性混合物を含み、および/または;
-取り込まれた蛍光性混合物は、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%(実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の主要一次蛍光色素分子を含み;実際には、i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子とを含み;および/または
-追加的一次蛍光色素分子は、ポリマーマトリックスに共有結合されており、および/または;
-追加的一次蛍光色素分子は、2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)、p-テルフェニル(pTP)、m-テルフェニル(mTP)、ビフェニル、2-フェニル-5-(4-ビフェニリル-1,3,4-オキサジアゾール(PBD)、2-(4’-(t-ブチル)フェニル)-5-(4’’-ビフェニリル)-1,3,4-オキサジアゾール(ブチル-PBD)、アントラセン、p-クアテルフェニル、テトラフェニルブタジエン、N-エチルカルバゾール、N-(2-エチルヘキシル)カルバゾール、4-イソプロピルビフェニル、p-セキシフェニル、1-ビニルビフェニル、2-ビニルビフェニル、1-ビニルナフタレン、2-ビニルナフタレン、1-メチルナフタレン、N-ビニルカルバゾール、メタクリル酸9-アントラセニルもしくはこれらの混合物から選択され、追加的一次蛍光色素分子は、好ましくは、2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)、p-テルフェニル(pTP)、実際には、m-テルフェニル(mTP)もしくはこれらの混合物である。
a’’)パーツとしての第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1を用意すること、およびその蛍光減衰定数が第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1の蛍光減衰定数より小さい第二の高速プラスチックシンチレータ要素2を用意すること、;これらのプラスチックシンチレータ要素の各々が、他方のプラスチックシンチレータ要素の大きさと同じ大きさの研磨された表面をさらに有し;
b’’)プラスチックシンチレータ組立品を得るために、それらの研磨された表面を介して、第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1と第二の高速プラスチックシンチレータ要素2を連結すること;
c’’)電子捕捉モジュールが、プラスチックシンチレータ組立品が電離放射線または電離粒子と接触されたときにプラスチックシンチレータ組立品によって発せられる放射線発光放射を収集することが可能であるように、前記パーツを備えるプラスチックシンチレータ組立品を電子捕捉モジュールに連結すること;
を含む。
a’’’)パーツとしての第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1によって、またはその蛍光減衰定数が第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1の蛍光減衰定数より小さい第二の高速プラスチックシンチレータ要素2によって構成されたプラスチックシンチレータ要素が、工程a’’’)の終結時にプラスチックシンチレータ組立品を得るために、重合支持体を構成する他方のプラスチックシンチレータ要素上での重合によってインサイチュで製造され、
b’’’)電子捕捉モジュールが、プラスチックシンチレータ組立品が電離放射線または電離粒子と接触されたときにプラスチックシンチレータ組立品によって発せられる放射線発光放射を収集することが可能であるように、前記パーツを備えるプラスチックシンチレータ組立品が電子捕捉モジュールに連結される;
を含む。
i)機器中に含まれるパーツが(パーツが含有するハイブリッド材料によって)放射線発光放射を発するために、とりわけその代替的形態の1または複数にしたがって、本明細書に定義されているとおりのプラスチックシンチレーション検出用機器が電離放射線または電離粒子と接触され;
ii)機器の電子捕捉モジュールを用いて、放射線発光放射が測定される;
を含む。
-代替的形態の1または複数にしたがって本明細書において定義されているとおりのポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
-液体蛍光性混合物であって、液体蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%(実際には、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%、実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と;
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む、重合組成物にも関する。
-その重心がそれぞれ330nm~380nmに含まれる波長および405nm~460nmに含まれる波長にある光吸収スペクトルおよび蛍光発光スペクトル、ならびに0.5~1に含まれる非極性溶媒中でのその蛍光量子収率、または
-その重心がそれぞれ330nm~380nmに含まれる波長および460nm~550nmに含まれる波長にある光吸収スペクトルおよび蛍光発光スペクトル、ならびに0.5~1に含まれる非極性溶媒中でのその蛍光量子収率、または
-その重心がそれぞれ330nm~380nmに含まれる波長および550nm~630nmに含まれる波長にある光吸収スペクトルおよび蛍光発光スペクトル、ならびに0.5~1に含まれる非極性溶媒中でのその蛍光量子収率、
を有することができる。
i)ポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
ii)重合キット用蛍光性混合物であって、重合キット用蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度として、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む、重合組成物にも関する。
-モノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物を含有する第一の区画I)と;
-重合キット用蛍光性混合物を含有する第二の区画II)と;
を含むことができる。
典型的には、重合溶媒は、モノマーおよびオリゴマーと混合することができる。
i’)その代替的形態の1または複数にしたがって本明細書に定義されているとおりのポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物を含む第一の重合混合物と;およびキット中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99,6モル%(実際には、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%、実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と;
ii’)その代替的形態の1または複数にしたがって本明細書に定義されているとおりのポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物を含む第二の重合混合物と;およびキット中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む、キットにも関する。
-第一の重合混合物は、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子を含むことができ、第二の重合混合物は、0.9モル%~10モル%(より具体的には、10.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子を含むことができ;
-第一の重合混合物は、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子を含むことができ、第二の重合混合物は、4モル%(より具体的には、4.0モル%))~0.9モル%の追加的一次蛍光色素分子を含むことができる。
-第一の重合混合物を含有する第一の区画I’)と;
-第二の重合混合物を含有する第二の区画II’)と、
を含むことができる。
-モノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物は、キットの成分の75重量%~99重量%に相当することができ、および/または;
-主要一次蛍光色素分子は、キットの成分の1重量%~25重量%に相当することができ、および/または;
それぞれIII)架橋剤または重合開始剤を含有する少なくとも1つの補助的区画をさらに含むことができる。
i’’)その代替的形態の1または複数にしたがって本明細書において定義されているとおりのポリマーマトリックスを形成することが意図される(必要に応じて顆粒の形態の)重合された成分;
ii’)押出キット用蛍光性混合物であって、押出キット用蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)80モル%(より具体的には、80.0モル%)~99.6モル%(実際には、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%、実際には、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%)の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と;
ii)0.4モル%~20モル%(より具体的には、20.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1(実際には、0.5~1)に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む押出キット用蛍光性混合物と、
を含む、キットにも関する。
-押出キット用蛍光性混合物は、90モル%(より具体的には、90.0モル%)~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、0.9モル%~10モル%(より具体的には、10.0モル%)の追加的一次蛍光色素分子とを含むことができ;
-押出キット用蛍光性混合物は、96モル%(より具体的には、96.0モル%)~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、4モル%(より具体的には、4.0モル%)~0.9モル%の追加的一次蛍光色素分子とを含むことができる。
-重合された成分を含有する第一の区画I’’)と、
-押出キット用液体蛍光性混合物を含有する第二の区画II’’)と、
を含むことができる。
-二次蛍光色素分子および/または重合溶媒を含有する第二の区画
も含むことができる。
別段の記載がなければ、実施例は、大気圧および周囲温度で実施される。
1.1.二次蛍光色素分子を有するプラスチックシンチレータの製造の実施例1
続いてスチレン(80mL、すなわち、94.78重量%)が添加される、蛍光性分子(主要一次蛍光色素分子として5重量%(3.624g)のナフタレン+追加的一次蛍光色素分子として0.2重量%(183mg)の2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO)および二次蛍光色素分子として0.02重量%(15.2mg)の9,10-ジフェニルアントラセン(DPA))を含む液体混合物を、予め不活性アルゴン雰囲気下で乾燥された一口丸底フラスコ中に導入する。
不活性アルゴン雰囲気下において、140℃で5日間、密封された鋳型を加熱した後、プラスチックシンチレータを鋳型から取り出し、精密研削し、次いで研磨した。
続いてスチレン(80mL、94.78重量%)が添加される、蛍光性分子(主要一次蛍光色素分子として5重量%のナフタレン(3.624g)+0.2重量%の2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO、183mg)および二次蛍光色素分子として0.02重量%の1,4-ビス(4-メチル-5-フェニル-2-オキサゾリル)ベンゼン(ジメチルPOPOP、15.2mg))を含む液体混合物を、予め不活性アルゴン雰囲気下で乾燥された一口丸底フラスコ中に導入する。
続いて、架橋剤として、80重量%のスチレン(64mL)、次いで、14.78重量%のジメタクリル酸1,4-ブタンジイル(10.3mL)
が添加される、蛍光性分子(一次蛍光色素分子として5重量%のナフタレン(3.624g)+0.2重量%の2,5-ジフェニルオキサゾール(PPO、183mg)および二次蛍光色素分子として0.02重量%の9,10-ジフェニルアントラセン(DPA、15.2mg))を含む液体混合物を、予め不活性アルゴン雰囲気下で乾燥された一口丸底フラスコ中に導入する。
不活性アルゴン雰囲気下において、65℃で10日間、密封された鋳型を加熱した後、プラスチックシンチレータを鋳型から取り出し、精密研削し、次いで研磨した。
前記実施例に開示されているものと同様の製造方法にしたがって、図1の表中に明記されている特徴にしたがい、プラスチックシンチレータを製造する。
τ中央値=τ高速×%高速+τ低速×%低速
-高速(指標a):Eljen Technology社によって販売されている「Eljen EJ-200」参照シンチレータ;
-低速(指標b):Eljen Technology社によって販売されている「Eljen EJ-240」参照シンチレータ;
-ハイブリッド(指標c):本発明のハイブリッド材料を含む。
3.1.測定プロトコール。
二次蛍光色素分子がその中に取り込まれている本発明のハイブリッド材料を含むプラスチックシンチレータが、光グリスによって、電子捕捉モジュールの光検出器の機能を果たす光電子増倍管に接続されている。
この測定プロトコールに基づき、6kBqに等しい4π活性の塩素36β放射能源を用いて、定量的測定を実施する。この源をプラスチックシンチレータの上側部分に配置する。
放射線Rに関する縦軸に沿って、「フォスウィッチ」型の平行六面体形状のプラスチックシンチレータの断面図を表す図5および6を参照して、このような機器を記載する。したがって、別段の記載がなければ、ここに表されている機器の各パーツは、平行六面体形状である。これらの2つの図面において、同一の数字の参照番号は同じ要素を表す。
図5によって例示されている第一の実施形態によれば、本発明のプラスチックシンチレーション検出機器Dは、本発明のハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されている第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素1である本発明のパーツと第二の高速プラスチックシンチレータ要素2とを備える。これらの要素は、フォスウィッチシンチレータ上の入射放射線の(または入射粒子の)伝播の方向Rに関して、それぞれ、上流および下流に位置している。慣例的に、したがって、これらの要素は、本明細書の以下では、「上流ハイブリッドシンチレータ1」および「下流高速シンチレータ2」と表される。図5によって例示されている構成では、上流ハイブリッドシンチレータ1は、「厚い」と表記される下流高速シンチレータ2より小さい長手方向の厚さを有するので、「薄い」と表記される。これらの特徴の全てを示す本発明のプラスチックシンチレーション検出用機器は、γ線とβ粒子との改善された識別を示す。
図6によって例示されている第二の実施形態によれば、本発明のプラスチックシンチレーション検出機器Dは、文献国際公開第2013076279号[参考文献11]に記載されているとおりの構造を有する。したがって、本発明のプラスチックシンチレーション検出機器Dは、図5に記載されている光インターフェース層5などの結合層を備えていない。本発明の結合層を有しないプラスチックシンチレーション検出用機器は、それにもかからず、本発明のハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成された第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素を含む点で、参考文献[8]に記載されているものとは異なる。
図8は、円筒断面のシンチレーション光ファイバー10を表す。シンチレーション光ファイバー10は、本発明のハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されたポリマーファイバー11を備える。ファイバーの内側コアを構成するポリマーファイバー11は、ポリマーファイバーを被覆し、被覆材料から完全にまたは部分的に構成された被覆12で被覆されている。
-例えば、製造中にパーツの物理的パラメータを測定するために、材料の非破壊的検査のために、敷地の入り口および出口地点での放射能のモニタリングのために、および放射性廃棄物のモニタリングのために、産業分野において、
-例えば、土壌の天然放射能の評価のために、地球物理学の分野において、
-基礎物理学、特に核物理学の分野において、
-例えば、重要なインフラの安全性、移動する物(荷物、コンテナ、乗り物など)のモニタリングのために、ならびに産業部門、原子力部門および医学部門の労働者を放射線から保護するために、物および人の安全の分野において、
-医療用画像化の分野において、
適用可能である。
[1] Moser, S.W.; Harder, W.F.; Hurlbut, C.R.; Kusner, M.R., “Principles and practice of plastic scintillator design”, Radiat. Phys. Chem., 1993, vol. 41, No. l/2, 31-36.
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[7] Velapoli, R.A.; Mielenz, K.D., “A Fluorescence Standard Reference Material: Quinine Sulfate Dihydrate”, Appl. Opt., 1981, 20, 1718.
[8] WO 2013076281.
[9] Techniques de l’ingenieur, Extrusion-extrusion monovis (partie 1), Reference AM3650, publication of 2002.
[10] Techniques de l'ingenieur, Mesures de radioactivite par scintillation liquide, Reference p2552, publication of 10/03/2004.
[11] WO 2013076279.
Claims (15)
- プラスチックシンチレーション測定用ハイブリッド材料であって、
-ポリマーマトリックスと、
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルのおよび蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む蛍光性混合物と、
を含む、プラスチックシンチレーション測定用ハイブリッド材料。 - 前記取り込まれた蛍光性混合物が、96モル%~99.1モル%の主要一次蛍光色素分子を含む、請求項1に記載のハイブリッド材料。
- 前記取り込まれた蛍光性混合物が0.002重量%~0.5重量%に含まれるハイブリッド材料の重量に関する重量濃度で二次蛍光色素分子をさらに含む、請求項1または2のいずれか一項に記載のハイブリッド材料。
- 重合媒体を介した重合による請求項1~3のいずれか一項に記載のハイブリッド材料の製造方法であって、以下の連続する工程:
a)重合媒体であって、
-請求項1~3のいずれか一項に記載のポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
-液体蛍光性混合物であって、前記液体蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルのおよび蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中での蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む重合媒体を用意すること、
b)ハイブリッド材料を得るために、前記重合媒体を重合すること、
を含む、方法。 - 請求項1~3のいずれか一項に記載のハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されるプラスチックシンチレーション検出用パーツであって、
-ポリマーマトリックスと、
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その発光吸収スペクトルのおよび蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む蛍光性混合物と、
を含むパーツ。 - 前記パーツが
-平行六面体形状を有し、プラスチックシンチレーション検出用機器中に取り込まれることが可能なプラスチックシンチレータ区画である、または
-円筒形状を有し、前記ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されているポリマーファイバー(11)であって、前記ポリマーファイバーを被覆しおよびその屈折率が前記ハイブリッド材料の屈折率より小さい光ファイバー用被覆材料から完全にまたは部分的に構成される被覆(12)が設けられたまたは設けられていないポリマーファイバー(11)を備えるシンチレーション光ファイバー(10)であり、前記ハイブリッド材料が架橋されていない少なくとも1つのポリマーから完全にまたは部分的に構成されるポリマーマトリックスを含む、請求項5に記載のプラスチックシンチレーション検出用パーツ。 - ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成される、請求項5または6のいずれか一項に記載のプラスチックシンチレーション検出用パーツの押出による製造方法であって、以下の連続する工程:
a’)押出混合物であって、
-請求項5に記載のポリマーマトリックスを形成することが意図された重合された成分と、
-押出用蛍光性混合物であって、前記押出用蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む押出用蛍光性混合物と、
を含む押出混合物を用意すること、
b’)170℃~200℃に含まれる押出温度での押出雰囲気下において、完全にまたは部分的にハイブリッド材料に含まれる前記パーツを得るために、金型を通して前記押出混合物を押出すこと、
を含む、方法。 - ハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成される、請求項5または6のいずれか一項に記載のプラスチックシンチレーション検出用パーツの重合による製造方法であって、以下の連続する工程:
a)第一の重合媒体であって、
-請求項1に記載のポリマーマトリックスの少なくとも1つの構成成分ポリマーを形成することが意図されたモノマー、オリゴマーまたはこれらの混合物と、
-液体蛍光性混合物であって、前記液体蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中での蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と、
を含む液体蛍光性混合物と、
を含む第一の重合媒体を第一の鋳型中に用意すること、
b)前記パーツまたは前記パーツを得るために続いて改変される前記パーツのプレフォームを直接得るために前記第一の重合媒体を重合すること、
にしたがう重合媒体を介した少なくとも1つの重合を含む、方法。 - ハイブリッドプラスチックシンチレータ要素として、プラスチックシンチレーション検出のための請求項5または6のいずれか一項に記載のパーツを備えるプラスチックシンチレーション検出用機器であって、前記パーツが、
-ポリマーマトリックスと;
-前記ポリマーマトリックス中に取り込まれた蛍光性混合物であって、前記取り込まれた蛍光性混合物中の一次蛍光色素分子の総モル数に関するモル濃度で、
i)95.6モル%~99.1モル%の、ナフタレンからなる主要一次蛍光色素分子と、
ii)0.9モル%~4.4モル%の追加的一次蛍光色素分子であって、その光吸収スペクトルの重心および蛍光発光スペクトルの重心がそれぞれ250nm~340nmに含まれる波長および330nm~380nmに含まれる波長を有し、その蛍光減衰定数が1n秒~10n秒に含まれ、非極性溶媒中でのその蛍光量子収率が0.2~1に含まれる追加的一次蛍光色素分子と
を含む蛍光性混合物と;
を含むハイブリッド材料から完全にまたは部分的に構成されており、電子捕捉モジュールが、前記パーツが電離放射線または電離粒子と接触されたときに前記パーツによって発せられた放射線発光放射を収集することが可能であるように、前記パーツが前記電子捕捉モジュールに連結されている、
プラスチックシンチレーション検出用機器。 - 前記ハイブリッドプラスチックシンチレータ要素が第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素(1)であり、機器が第二の高速プラスチックシンチレータ要素(2)をさらに備え、前記第二の高速プラスチックシンチレータ要素(2)の蛍光減衰定数が前記第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素(1)の蛍光減衰定数より小さく、これらのプラスチックシンチレータ要素(1)および(2)がプラスチックシンチレータ組立品を形成し、機器が例えばフォスウィッチ型の機器である、請求項9に記載のプラスチックシンチレーション検出用機器。
- 機器が薄いプラスチックシンチレータ要素と厚い高速シンチレータ要素とを備えるように、前記プラスチックシンチレータ要素(1)および(2)が異なる厚さを有し、機器に関して電離放射線の伝播または電離粒子の伝播の方向Rを基準として、前記薄い第一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素(1)を上流に、および前記厚い第二の高速プラスチックシンチレータ要素(2)を下流に備える、請求項9または10のいずれか一項に記載のプラスチックシンチレーション検出用機器。
- 前記パーツが単一のハイブリッドプラスチックシンチレータ要素を備える、請求項9~11のいずれか一項に記載のプラスチックシンチレーション検出用機器。
- 電離放射線の検出用携帯式計器、ウォークスルー型スキャナまたはCCD検出器によって構成される、請求項9~12のいずれか一項に記載の機器を備えるプラスチックシンチレーション検出用装置の物品。
- 電子捕捉モジュールが、パーツが電離放射線または電離粒子と接触されたときに前記パーツによって発せられる放射線発光放射を収集することが可能であるように、ハイブリッドプラスチックシンチレータ要素としての前記パーツが前記電子捕捉モジュールに連結されている、請求項9~12のいずれか一項に記載のプラスチックシンチレーション検出用機器の製造方法。
- 以下の連続する工程:
i)機器中に含まれる前記パーツが放射線発光放射を発するために、請求項9~12のいずれか一項に記載の機器または請求項13に記載の装置の物品が電離放射線または電離粒子と接触され;
ii)前記放射線発光放射が、前記機器の電子捕捉モジュールを用いて測定される;
を含む、プラスチックシンチレーション測定方法。
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