JP7259399B2

JP7259399B2 - 気液界面積の算出方法及びガス吹込み口の位置設計方法

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Application number: JP2019032448A
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Inventors: 剛秀本間; 大志内藤
Original assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd
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Filing date: 2019-02-26
Publication date: 2023-04-18
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Description

本発明は、気液界面積の算出方法及びガス吹込み口の位置設計方法に関する。

液中に気泡が分散する気液反応系においては、気液界面積がその反応性に大きく影響を及ぼすため、気液界面積を正確に算出する方法が求められている。この気液界面積を正確に算出して最適化するように反応槽を設計することができれば、反応効率が高まることが期待される。

しかしながら、特に、非鉄金属を分散させたスラリーに空気を吹き込んで撹拌し、加圧下で酸素と反応させて非鉄金属を液中に浸出させる、いわゆる加圧浸出等に用いられる、密閉型の加圧型反応槽では、槽内の気泡の分散状態を直接観察することが困難である。したがって、このような系においては特に気液界面積の算出方法が重要であるが、その方法は充分に確立されていない。

液中に気泡が分散する系における計算には、相間抗力、揚力、壁面潤滑力等を考慮するが、このうち相間抗力のモデルとしては、例えばＳｃｈｉｌｌｅｒ－Ｎａｕｍａｎｎの式（非特許文献１）、Ｇｒａｃｅの式（非特許文献２）等が用いられている。このうち、Ｓｃｈｉｌｌｅｒ－Ｎａｕｍａｎｎの式は、流体粒子を剛体球とするモデルである。また、Ｇｒａｃｅの式は、流体粒子の楕円変形を考慮するモデルである。これらのようなモデルによれば、より現実に則した相間抗力を求めることができるものである。

Ｌ．ＳｃｈｉｌｌｅｒａｎｄＡ．Ｎａｕｍａｎｎ，ＶＤＩＺｅｉｔｓ，７７，３１８（１９３３）．Ｒ．Ｃｌｉｆｔ，Ｊ．Ｒ．Ｇｒａｃｅ，Ｍ．Ｅ．Ｗｅｂｅｒ，"Ｂｕｂｂｌｅｓ，ＤｒｏｐｓａｎｄＰａｒｔｉｃｌｅｓ"，ＡｃａｄｅｍｉｃＰｒｅｓｓ，ＮｅｗＹｏｒｋ，Ｕ．Ｓ．Ａ．（１９７８）．

しかしながら、Ｓｃｈｉｌｌｅｒ－Ｎａｕｍａｎｎのモデルや、Ｇｒａｃｅのモデルは一様な流れの中の１つの気泡を対象としてモデル化されたものである。したがって、撹拌され、且つ気泡が多数存在する条件において、このようなモデルでは気液撹拌槽中の気液界面積を求めるには充分でない。

また、液中に気泡が分散していると、撹拌翼の回転に伴う遠心力によって、密度の低い気泡には中心へ向かう力が働き、通気量が多いほど撹拌翼近傍のガスの割合が大きくなる。このようにして撹拌翼近傍のガスの割合が大きくなると、気泡が撹拌翼にまとわりつく、いわゆるフラッディング現象が起こり、撹拌動力が大きく低下し、それによって気泡の挙動も変化するが、このような撹拌動力の低下を考慮したモデルはこれまでない。

さらに、気液界面での反応が進行すれば、例えば液相の密度や粘度等の物性値が変化し得る。例えば液相の密度が高くなると撹拌動力も大きくなるが、このような気液反応の進行に伴う物性値の変化による撹拌動力の変動を考慮したモデルもこれまでにはない。

本発明は、以上のような実情に鑑みてなされたものであり、撹拌反応槽における気泡の実際の挙動及び撹拌翼の撹拌動力の低下及び気液反応の進行に伴う物性値の変化による影響を考慮して、従来法よりも精度の高い気液界面積の算出方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、上述した課題を解決するために鋭意検討を重ねた。その結果、相間抗力として気泡の分裂・合体を考慮した補正関数を用いて撹拌動力計算値を求め、撹拌動力実測値と対比して調整した補正関数に基づき気液界面積を算出することにより、従来よりも精度の高い気液界面積の算出方法を提供することができることを見出し、本発明を完成するに至った。具体的に、本発明は、以下のものを提供する。

（１）本発明の第１の発明は、撹拌翼を備える気液撹拌槽において、液相と、該液相に分散する気泡との気液界面積の算出方法であって、下記（１）式～（３）式より、相間交換係数Ｋを算出する相間交換係数算出工程と、下記（４）式に示す補正関数の式より、補正関数ηを算出する補正関数算出工程と、下記（５）式に示す補正相間交換係数の式より、補正相間交換係数Ｋ’を算出する補正相間交換係数算出工程と、前記補正相間交換係数Ｋ’より算出される撹拌動力計算値と、撹拌動力実測値に物性値の変動を考慮して算出した撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断、及び前記撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と、該基本物性値及び熱力学法則による実験式から算出される補正物性値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断を行う対比工程と、前記撹拌動力計算値と前記撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値内である場合の補正関数を調整補正関数η’として算出する調整補正関数算出工程と、前記調整補正関数η’に基づいて気液界面積を算出する気液界面積算出工程と、を含む気液界面積の算出方法である。

（上式において、ρは液相の密度、ｄは気泡径、Ａは気泡表面積、ｆは抵抗関数、τは緩和時間である。）

（上式において、Ｃ_ｄは抵抗係数、Ｒｅはレイノルズ数である。）

（上式において、ρは液相の密度、ｄは気泡径、μは液相の粘度である。）

（上式において、ηは補正関数、ｒ_ｄは気泡の体積分率である。また、０．１≦ｑ≦０．５、０．１≦ｍ≦０．３、ｐ＝－１，－０．５，０，２，４のいずれかである。）

（上式において、Ｋ’は補正相間交換係数、Ｋは相間交換係数、ηは補正関数である。）

（２）本発明の第２の発明は、第１の発明において、前記対比工程において、前記撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と前記補正物性値との対比の結果が閾値外である場合に、前記撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値を、前記補正物性値に置き換える、気液界面積の算出方法である。

（３）本発明の第３の発明は、第１又は第２の発明において、前記対比工程において、前記撹拌動力計算値と前記撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値外である場合に、前記撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と前記補正物性値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断を行う、気液界面積の算出方法である。

（４）本発明の第４の発明は、撹拌翼及び液相へのガス吹込み口を備える気液撹拌槽における前記ガス吹込み口の位置設計方法であって、第１乃至第３いずれかの発明に係る気液界面積の算出方法により算出される前記気液界面積が所定の値となるように、前記ガス吹込み口の位置を設計する、ガス吹込み口の位置設計方法である。

本発明によれば、撹拌反応槽における気泡の実際の挙動及び撹拌翼の撹拌動力の低下を考慮して、従来よりも精度の高い気液界面積の算出方法を提供することができる。

本実施の形態に係る気液界面積の算出方法を示すフローチャートである。本実施形態に係るモデル及びＧｒａｃｅモデルの気液撹拌層における補正関数対気泡の体積分率のプロットの一例である。実施例における撹拌動力値対液相の密度のプロットである。本実施の形態に係る気液撹拌槽の断面模式図である。

以下、本発明の具体的な実施形態（以下「本実施の形態」という）について詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。

なお、本明細書において、「ｍａｘ（Ｘ，Ｙ）」、「ｍｉｎ（Ｘ，Ｙ）」とは、それぞれＸ及びＹのうち、数値の大きいもの、小さいものとする。

≪１．気液界面積の算出方法≫
気液界面積の算出方法は、撹拌翼を備える気液撹拌槽において、液相と、その液相に分散する気泡との気液界面積を算出する方法である。

具体的に、本実施の形態に係る気液界面積の算出方法は、相間交換係数算出工程Ｓ１と、補正関数算出工程Ｓ２と、補正相間交換係数算出工程Ｓ３と、対比工程Ｓ４、調整補正関数算出工程Ｓ５と、気液界面積算出工程Ｓ６とを含むものである。

図１は、本実施の形態に係る気液界面積の算出方法を示すフローチャートである。なお、このフローチャートには、各工程に対応する符号（Ｓ１～Ｓ６）を付した。以下、気液界面積の算出方法における各工程について、図１を参照して順を追って説明する。

［物性値設定工程］
物性値設定工程Ｓ０は、相間交換係数算出工程Ｓ１～気液界面積算出工程Ｓ６の前工程として、物性値を設定する。物性値は、気液撹拌槽内の反応物等の物理量や、初期温度等に基づき設定する。ここで、「物性値」とは、後述する撹拌動力計算値の算出に用いる物性値をいい、下記（１）式～（３）式及び（６）式～（８）式に用いる物性値をいう。より具体的に、物性値としては、例えば密度ρや粘度μ等が挙げられる。

［（１）相間交換係数算出工程］
相間交換係数算出工程Ｓ１は、下記（１）式～（３）式より、相間交換係数Ｋを算出する工程である。

ここで、気泡径ｄとしては、任意の値を選択する。例えば、ガス吹込み口を用いて液相にガスを供給するような系では、ガス吹込み口の径の大きさやガス吹込みの速度を考慮して算出することができる。また、予備実験をして気泡径ｄを測定してもよい。

また、気泡表面積Ａとしては、気泡を剛体球と仮定して、気泡径ｄから比表面積を求める。

［（２）補正関数算出工程］
補正関数算出工程Ｓ２は、下記（４）式に示す補正関数の式より、補正関数ηを算出する工程である。具体的に、補正関数算出工程Ｓ２においては、ｐ、ｑ及びｍとして、任意の値を選択して補正関数ηを算出する。

これに対し、従来のＧｒａｃｅモデルにおける補正関数は下記（４’）式のように示される。

上記（４）式の技術的意義について、図２を参照して、従来の（４’）式のＧｒａｃｅモデルと対比しながら説明する。図２は、本実施形態に係るモデル及びＧｒａｃｅモデルの気液撹拌層における補正関数対気泡の体積分率のプロットの一例である。Ｇｒａｃｅモデルにおいては、気泡の体積分率ｒ_ｄが増加するごとに、補正関数が減少し、これに伴い補正関数を係数とする抵抗係数が減少するものとしている。

これに対し、本実施形態に係るモデルにおいて、補正関数対気泡の体積分率のプロットは、シグモイド型のような形状を有している。なお、図２の本実施形態に係るモデルでは、上記（４）式の変数についてｑ＝０．３、ｍ＝０．３とした。本実施形態に係るモデルでは、上記（４）式のうち、ｑの項を設けることにより、ｒ_ｄの値が所定の値ｑ（図２において０．３）を超えるまでは補正関数が低下しないものとした。これは、気泡の密集度が低いときすなわちｒ_ｄが小さいときは気泡同士の影響が無いとして、液相中の気泡の合体や分裂は、液相や気相（気泡）の粘度や密度に影響を受けるため、この影響を反映させることを目的としている。例えば、液相の粘度や密度が大きい場合や気泡が少ない場合、気泡の合体はあまり起こらず、これによって補正関数及び抵抗係数が低下しないとしたものである。また、気泡が増加しｒ_ｄの値がさらに大きくなった場合には、補正関数の最小値をｍとすることで、補正関数ηが所定の値ｍ（図２において０．３）よりも低下しないものとした。気泡が多い場合、気泡の合体が起こり液相からの影響は小さくなるものの、液相からの影響を受け続けるため、補正関数及び抵抗係数がゼロにはならないものとした。

このようにして、上記（４）式において、Ｇｒａｃｅの式と同様に気泡の楕円変形を考慮するとともに、さらにｑ、ｍの変数を設け、これらの変数によって気泡の分離及び合体を考慮する。このようにして、相間交換係数Ｋに補正を加えることで、後段の撹拌動力計算値算出工程で気泡の分離及び合体が考慮された撹拌動力計算値が算出され、これに基づき気液界面積を精度良く算出することができる。

［（３）補正相間交換係数算出工程］
補正相間交換係数算出工程Ｓ３は、下記（５）式に示す補正相間交換係数の式より、補正相間交換係数Ｋ’を算出する工程である。具体的に補正相間交換係数Ｋ’は、相間交換係数算出工程において算出した相間交換係数Ｋと、補正関数算出工程において算出した補正関数ηの積である。

［（４）対比工程］
対比工程Ｓ４は、補正相間交換係数Ｋ’より算出される撹拌動力計算値と、撹拌動力実測値に物性値の変動を考慮して算出した撹拌動力補正実測値とを対比し、その対比の結果が閾値内であるか否かの判断をし（撹拌動力対比工程Ｓ４１）、且つ撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と、基本物性値及び熱力学法則による実験式から算出される補正物性値とを対比し、その対比の結果が閾値内であるか否かの判断をする（物性値対比工程Ｓ４２）工程である。以下、それぞれの工程について、詳しく説明する。

（４－１）撹拌動力対比工程
撹拌動力対比工程４１は、補正相間交換係数Ｋ’より算出される撹拌動力計算値と、撹拌動力実測値（一例としては、実測した密度ρに、気液撹拌槽の環境を考慮して補正した補正密度ρ’）に物性値の変動を考慮して算出した撹拌動力補正実測値とを対比し、その対比の結果が閾値内であるか否かの判断をする工程である。

まず、撹拌動力計算値について説明する。「撹拌動力計算値」とは、気液撹拌槽の撹拌翼の撹拌動力の計算値のことをいう。

撹拌動力計算値は、液相及び気泡それぞれにおいて、下記（６）式に示す連続の方程式、下記（７）式に示す運動量の方程式及び下記（８）式に示す相間抗力の式を解き、撹拌翼に作用する力を求め、これに基づき算出されたトルクから算出する。具体的には、トルク（Ｎｍ）に回転数（ｒｐｍ）を掛けて、９５４９で割ることによって、撹拌機の仕事率すなわち撹拌動力（ｋＷ）を算出する。

（上式において、αは体積分率、ρは密度、ｕは流速である。また、ｋはＧ又はＬであり、ＧとＬはそれぞれ気泡、液相における変数を意味するものとする。）

（上式において、αは体積分率、ρは密度、ｕは流速、Ｐは圧力、τは応力ひずみテンソル、ｇは重力加速度、Ｍは相間抗力、Ｆは揚力、ｋはＧ又はＬであり、ＧとＬはそれぞれ気泡、液相における変数を意味するものとする。）

（上式において、Ｍは相間抗力、Ｋは相間交換係数、ｕは流速である。）

次に、撹拌動力補正実測値について説明する。「撹拌動力補正実測値」とは、撹拌動力実測値に物性値の変動を考慮して算出される値である。ここで、「撹拌動力実測値」とは、撹拌機のモーターに接続された電力計の指示値に基づき算出する値である。また、「撹拌動力」とは、撹拌機モーターが単位時間あたりの流体に与えるエネルギーと定義される。なお、以下において液相の密度ρを一例として詳しく説明するが、例えば粘度等他の物性値についても同様に用いることができる。ここで、撹拌動力計算値の算出には、密度として、通常、反応初期段階の液相内の反応物等の物質量を反映させた理論値や、液相の初期段階の実測値等を用いる。しかしながら、当該気液撹拌槽は、化学反応を想定したものであるから、その内部では反応物等の物質量や液相の温度等の反応の環境が変化し、これによって、液相における密度が変化する。そして、このように密度が変化すると、これにしたがって撹拌動力値も影響を受けるためこの密度の変化を考慮する必要がある。

一方で、撹拌動力計算値との対比の対象とすべき撹拌動力実測値は、当該気液界面積の算出の前に、通常、一点又は数点の条件（すなわち、特定の密度）のみにおいて実測を行う。しかしながら、上述したとおり、気液撹拌槽内の環境の変化により密度が変化するため、撹拌動力実測値が必ずしも当該気液撹拌槽の環境を反映したものとは限らない。

図３は、撹拌動力値対液相の密度のプロットの一例である。この図３は、撹拌動力実測値と、密度及び撹拌動力値の理論相関式とから、撹拌動力実測値について密度を変化させたときの撹拌動力の値を算出し、その算出した撹拌動力の値に対する液相の密度をプロットしたものである。この図から分かるように、物性値の一例である密度が変化すると、比較対象の撹拌動力の値が変化するので、撹拌動力対比工程の結果にも大きな影響を及ぼし得る。そこで、この物性値に対する撹拌動力の値の相関図上の値を、物性値の変動を反映させた「撹拌動力補正実測値」とする。

そこで、撹拌動力対比工程Ｓ４１では、上記のような物性値（密度）の変動を考慮して、撹拌動力計算値を求めた系における物性値を補正物性値として算出し、撹拌動力計算値と、当該補正物性値を有する系における物性値の変動の影響を、撹拌動力実測値に反映させて得た撹拌動力補正実測値との対比を行う。

ここで、物性値としては、例えば密度ρや粘度μが挙げられる。物性値としては、これらのうち単数又は複数の物性値の変動を考慮して撹拌動力補正実測値を求めることができる。しかしながら、詳細は後述するが、本実施形態に係る気液界面積の算出方法は、撹拌動力対比工程Ｓ４１及び物性値対比工程Ｓ４２の対比の結果が閾値内となるまで、相間交換係数算出工程Ｓ１又は補正関数算出工程Ｓ２から計算を繰り返すことを前提としているため、複数の物性値を用いると計算が複雑化する可能性が高くなる。そこで、撹拌動力値の変動に影響を与える物性値を数個程度優先して用いることが好ましく、撹拌動力値の変動に最も影響を与える物性値のみを用いることがより好ましい。気液反応槽において、撹拌動力値の変動に最も影響を与える物性値は密度であるため、物性値として密度ρを選択することが好ましい。

物性値として密度ρを用いる場合において、補正物性値としての補正密度ρ’の算出方法としては、撹拌槽内での化学反応進行による補正と温度上昇による補正を行い算出することが挙げられる。ここで、「基本物性値」とは、例えば日本化学会編「化学便覧」及び「化学工学便覧」に記載されている、一般的、汎用的な物質についての測定値であり、このうち槽内の液に近い物質（例えば水）の測定値を用いる。撹拌槽内での化学反応進行を考慮して行う補正は、例えば液中の物質が反応した割合に応じて、その物質の体積の増加又は減少により密度を加減するものである。また、温度上昇を考慮して行う補正は、例えば撹拌槽内の温度に応じて体積を増減させるものであり、その変化率は、例えば日本機械学会「技術資料流体の熱物性値集」に記載されている異なる温度・圧力における密度の値から、その変化率を乗じるものである。

撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値との対比方法としては、特に限定されるものではない。例えば、撹拌動力計算値と、補正物性値（一例として補正密度ρ’）のときの物性値変動を反映させた撹拌動力補正実測値との差の絶対値が所定の閾値（例えば、１０％、５％）内であるか否かにより判断する。

そして、撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値内である場合、後段の調整補正関数算出工程Ｓ５に進む。

一方、撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値外である場合、撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と、基本物性値及び熱力学法則による実験式から算出される補正物性値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断を行う、物性値対比工程Ｓ４２に進む。

（４－２）物性値対比工程
物性値対比工程Ｓ４２は、撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と、基本物性値及び熱力学法則による実験式から算出される補正物性値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断をする工程である。

その対比の基準としては特に限定されないが、基本物性値と、補正物性値との差の絶対値が所定の閾値（例えば、１０％、５％）内であるか否かにより判断する。そして、閾値外である場合、両者に差異が生じているものと判断し、一方、閾値内である場合、両者に差異が生じていないと判断する。

撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と補正物性値との対比の結果が閾値内である場合、両物性値には差異がないが、撹拌動力計算値と撹拌動力実測値との間に相関が低いので、補正関数ηを調整すべきである。したがって、補正関数算出工程Ｓ２に戻り、ｑ、ｍ及びｐを変更して再度計算を行う。

具体的に、撹拌動力計算値が撹拌動力補正実測値よりも大きい場合、抗力を小さくすべくｑを小さく、ｍを小さくする。一方で、撹拌動力計算値が撹拌動力補正実測値よりも小さい場合、抗力を大きくするようにｑを大きく、ｍを大きくする。

また、ｐは気相と液相の体積割合によって相間交換係数が変化する、気相と液相との力の伝わり方が異なる度合いを調整するパラメータである。化学反応の進行による気相と液相の相互作用を考慮する場合は、この度合を特に考慮する必要があり、一方、気相と液相の流速に対して化学反応速度が小さい場合は、気相と液相の体積割合によらず略一定とみなすことができる。ｐは、通常２（化学反応影響を考慮）又は０（化学反応の影響を考慮しなくてもよい）としておき、先にｑとｍを変化させて調整し、これらの調整ができない場合に化学反応の影響を考慮して調整する。

このようにして、撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値を対応させるように、上記（４）式の変数ｐ、ｑ及びｍを変更する。これにより、ｐ、ｑ及びｍが現実の反応系における撹拌動力補正実測値を反映したものとなり、また、気泡の存在による撹拌動力の低下（フラッディング）の影響を反映したものとなり、精度良く気液界面積を算出することができる。

一方、撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と補正物性値との対比の結果が閾値外である場合、両物性値には差異があり、且つ撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値との間に相関が低いので、物性値及び補正関数ηの両方を調整すべきである。したがって、物性値設定工程Ｓ０に戻り、撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値を、補正物性値に置き換えて、この補正物性値を用いて再度Ｓ０から同様の計算を行う。そして、この再度の計算に際しては、補正関数算出工程Ｓ２において、上述したことと同様にして、ｑ、ｍ及びｐを変更して計算を行う。

以上のようにして、撹拌動力計算値と撹拌動力補正実測値との対比の結果及び撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と補正物性値との対比の結果が閾値内となるまで計算を繰り返し、補正関数η及び補正物性値を調整する。

［（５）調整補正関数算出工程］
調整補正関数算出工程Ｓ５は、撹拌動力対比工程Ｓ４１における対比の結果が閾値内である場合の補正関数ηを調整補正関数η’として算出する工程である。

［（６）気液界面積算出工程］気液界面積算出工程Ｓ６は、調整補正関数η’に基づいて気液界面積を算出する工程である。具体的には、上記（６）式～（８）式の計算結果より、撹拌動力と同時に気泡の量、気泡径が求められ、気泡量を気泡径で割ることによって気液界面積を求める。

以上のようにして、気液界面積をより正確に求めることができる、これを利用して例えば気液界面積が最大となるガス吹込み口の位置を知ることができ、効率的な化学反応を行うことができる気液撹拌槽を設計することができる。

≪２．ガス吹込み口の位置設計方法≫
本実施の形態に係るガス吹込み口の位置設計方法は、撹拌翼及び液相へのガス吹込み口を備える気液撹拌槽におけるものであり、上述した気液界面積の算出方法により算出される気液界面積が所定の値となるように、ガス吹込み口の位置を設計するものである。

図４は、本実施の形態に係る気液撹拌槽の断面模式図である。気液撹拌槽１は、反応槽１１と撹拌翼１２とガス吹込み口１３とを備え、その反応槽１１の内部に液相Ｌが充填されている。また、液相Ｌ中にはガス吹込み口１３から気泡Ｇが供給され、これにより気泡Ｇが分散している。

なお、図４においては、反応槽１１として球状のものを用いているが、その形状は液相Ｌを格納し得るものであれば特に限定されず通常の円筒状のもの等を用いることができる。また、反応槽１１の素材としても、液相Ｌの水圧及び反応槽内に圧力を印加する場合にはその圧力に耐えるものであれば特に限定されず、例えばステンレス等、各種金属、合金等を用いることができる。さらに、撹拌翼１２の形状、位置及び素材、ガス吹込み口１３の形状、素材についても、特に限定されるものではなく、適宜選択することができる。

以上のような気液撹拌槽において、液相中に分散される気泡の挙動は、ガス吹込み口の位置に大きく影響を受ける。より具体的に、ガス吹込み口の位置が変化すると、気液撹拌槽内の気泡の分布が変わる。したがって、ガス吹込み口の位置の設計は非常に重要である。一方で、上述した気液界面積の算出方法によれば、精度良く気液界面積を算出することができる。例えば、気液撹拌槽のモデルで吹込み位置を、例えば撹拌機から距離を少しずつ大きくしたり、吹き込む角度を変えて計算したりすることで、槽内の吹込み位置の座標に対し気液界面積をプロットして、所定の値になる位置を特定する。そこで、ガス吹込み口を変化させて、それぞれの場合において上述した気液界面積の算出方法により気液界面積を算出する。このようにして算出した気液界面積のうち、所定の値を示す場合のガス吹込み口の位置に設計する。

なお、気液間の反応性を高くするならば気液界面積を最大とすればよく、また、反応性を低くするならば気液界面積を最小とすればよい。さらに、気液間の反応性に最適値があるならば、そのように気液界面積を決定すればよい。

このようなガス吹込み口の位置設計方法によれば、気液界面積が例えば最大となるガス吹込みを精度良く特定することができ、その気液撹拌槽における化学反応の効率を高めることができる。

以下、本発明の実施例を示してさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。

図４の模式図に示すような撹拌翼を備える内径３２００ｍｍの気液撹拌槽内に、液相として密度ρ：１０８０ｋｇ／ｍ^３、粘度：０．０１Ｐａ・ｓのスラリーを収容して、撹拌翼の下部側方に設置されたガス吹込み口から気相として密度：１４．１ｋｇ／ｍ^３の空気を吹き込んだ。

（実施例１）
本実施例においては、物性値として密度のみを選択し、密度の影響のみを考慮して計算を行った。まず、上記条件における撹拌動力実測値を求めた。次いで、この撹拌動力実測値に対して、密度と撹拌動力値の理論相関式から、密度を変化させたときの撹拌動力実測値の変動を計算した。図３は、実施例における撹拌動力値対液相の密度のプロットである。

次に、図４に示す気液撹拌槽について、オイラー・オイラー法で分散相（気相）における合体、分裂を考慮したポピュレーションバランスモデルを用いた連続相－分散相の混相流でモデル化を行い、液相（連続相）中の気相（分散相）の体積分率を解析した。具体的には、解析ソフトＡＮＳＹＳＦｌｕｅｎｔを用いて、図１に示すフローチャートに従って、液相と気相の連続の方程式と運動方程式を立て、撹拌翼の回転数を１３５ｒｐｍとした時の槽内の気相の体積分率の分布を解析した。ここで相間交換係数の算出は上記（５）式を用い、Ｋの計算は（１）式～（３）式に基づいて行った。なお、ガス吹込み口から供給された空気は直径５ｍｍの気泡として液相に導入されると仮定し、抵抗関数ｆは非特許文献２であるＧｒａｃｅの文献で開示された数式を用いた。

求められた気相の体積分率の分布において、撹拌翼に及ぼすトルクを計算してそのトルクから得られる撹拌動力実測値と、熱力学理論に基づいて液相の密度ρ’とを計算した。この計算結果（撹拌動力計算値）と、図３より算出される密度ρ’のときの密度の変動を反映させた撹拌動力補正実測値とを対比した。なお、両者の差異が５％以下のときを閾値内と、５％超のときを閾値外とした。そして両者における差異が閾値外である場合には、次いで液相の補正密度ρ’と、撹拌動力の計算に用いた基本密度ρとを対比した。なお、両者の差異が５％以下のときを閾値内と、５％超のときを閾値外とした。そして、両者における差異が閾値内である場合には、補正関数算出工程Ｓ２に戻って、上記（４）式に示す相間交換係数Ｋの補正関数ηのｐ、ｑ及びｍを調整し、再度槽内の気相の体積分率の分布を解析し直し、その結果に基づいて各回転数における撹拌動力を再計算した。一方、両者における差異が閾値外である場合には、物性値設定工程Ｓ０に戻って、液相の基本密度ρを、補正密度ρ’に置き換え、この補正密度ρを用いて再度Ｓ１から計算を行った。補正関数算出工程Ｓ２では、上記（４）式に示す相間交換係数Ｋの補正関数ηのｐ、ｑ及びｍを調整し、再度槽内の気相の体積分率の分布を解析し直し、その結果に基づいて各回転数における撹拌動力を再計算した。この操作を撹拌動力計算値と、図３から得られる密度ρ’のときの密度の変動を考慮した撹拌動力実測値との差異が閾値内になるまで繰り返し、補正関数ηの変数を絞り込んだ結果、ｐ＝２、ｑ＝０．４、ｍ＝０．３が最適値であると判断し、その値に基づき調整補正関数η’を算出し、気液界面積を計算した。また、撹拌動力計算値と図３から得られる密度ρ’のときの密度の変動を反映させた撹拌動力補正実測値との差異が閾値内となった時に、撹拌動力の計算に用いた液相の密度は１１７８ｋｇ／ｍ^３であり、初期値に対して＋９．１％の差異があった。

１気液撹拌槽
１１反応槽
１２撹拌翼
１３ガス吹込み口

Claims

撹拌翼を備える気液撹拌槽において、液相と、該液相に分散する気泡との気液界面積の算出方法であって、
下記（１）式～（３）式より、相間交換係数Ｋを算出する相間交換係数算出工程と、
下記（４）式に示す補正関数の式より、補正関数ηを算出する補正関数算出工程と、
下記（５）式に示す補正相間交換係数の式より、補正相間交換係数Ｋ’を算出する補正相間交換係数算出工程と、
前記補正相間交換係数Ｋ’より算出される撹拌動力計算値と、撹拌動力実測値に物性値の変動を考慮して算出した撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断を行う対比工程と、
前記撹拌動力計算値と前記撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値内である場合の補正関数を調整補正関数η’として算出する調整補正関数算出工程と、
前記調整補正関数η’に基づいて気液界面積を算出する気液界面積算出工程と、
を含む
気液界面積の算出方法。

（上式において、ρは液相の密度、ｄは気泡径、Ａは気泡表面積、ｆは抵抗関数、τは緩和時間である。）

（上式において、Ｃ_ｄは抵抗係数、Ｒｅはレイノルズ数である。）

（上式において、ρは液相の密度、ｄは気泡径、μは液相の粘度である。）

（上式において、ηは補正関数、ｒ_ｄは気泡の体積分率である。また、０．１≦ｑ≦０．５、０．１≦ｍ≦０．３、ｐ＝－１，－０．５，０，２，４のいずれかである。）

（上式において、Ｋ’は補正相間交換係数、Ｋは相間交換係数、ηは補正関数である。）
前記対比工程において、前記撹拌動力計算値と前記撹拌動力補正実測値との対比の結果が閾値外である場合に、前記撹拌動力計算値の算出に用いた基本物性値と、該基本物性値及び熱力学法則による実験式から算出される補正物性値との対比の結果が閾値内であるか否かの判断を行う
請求項１に記載の気液界面積の算出方法。
前記対比工程において、
前記基本物性値と前記補正物性値との対比の結果が閾値内である場合には、前記補正関数算出工程に戻り、
前記基本物性値と前記補正物性値との対比の結果が閾値外である場合には、該基本物性値を、前記補正物性値に置き換える
請求項２に記載の気液界面積の算出方法。
撹拌翼及び液相へのガス吹込み口を備える気液撹拌槽における前記ガス吹込み口の位置設計方法であって、
請求項１乃至３いずれか１項に記載の気液界面積の算出方法により算出される前記気液界面積が所定の値となるように、前記ガス吹込み口の位置を設計する
ガス吹込み口の位置設計方法。