JP7080422B1 - Aluminum nitride sintered body and its manufacturing method, circuit board, and bonded substrate - Google Patents

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Abstract

主成分として窒化アルミニウムと、副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、酸化物はY2O3・Al2O3を含有する、窒化アルミニウム焼結体を提供する。窒化アルミニウム焼結体100と、窒化アルミニウム焼結体100に取り付けられている導体部20とを備える回路基板300を提供する。Provided is an aluminum nitride sintered body containing aluminum nitride as a main component, zirconium nitride as a subcomponent, and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements, and the oxide contains Y2O3 and Al2O3. Provided is a circuit board 300 including an aluminum nitride sintered body 100 and a conductor portion 20 attached to the aluminum nitride sintered body 100.

Description

本開示は、窒化アルミニウム焼結体、回路基板、及び接合基板に関する。 The present disclosure relates to aluminum nitride sintered bodies, circuit boards, and bonded substrates.

近年、モーター等の産業機器、及び電気自動車等の製品には、大電力制御用のパワーモジュールが用いられている。このようなパワーモジュールには、半導体素子から発生する熱を効率的に拡散するとともに、漏れ電流を抑制するため、セラミック板を備える回路基板等が用いられている。このようなセラミック板に用いられるセラミック焼結体は、通常、セラミック原料粉末を所定形状に成形してセラミック成形体とした後に、セラミック成形体を焼結することで製造される。 In recent years, power modules for high power control have been used in industrial equipment such as motors and products such as electric vehicles. In such a power module, a circuit board or the like provided with a ceramic plate is used in order to efficiently diffuse the heat generated from the semiconductor element and suppress the leakage current. The ceramic sintered body used for such a ceramic plate is usually manufactured by molding a ceramic raw material powder into a predetermined shape to form a ceramic molded body, and then sintering the ceramic molded body.

セラミック焼結体としては、窒化物、炭化物、硼化物、又は珪化物等で構成されるものが知られている。このうち、窒化アルミニウム焼結体は、熱伝導性及び電気絶縁性に優れている。このため、パワーモジュール等の電子部品のヒートシンク材として用いられている。これらの用途への適性を高めるため、特許文献1では、焼結助剤として酸化物換算で3~20質量部のZr,Tiの群から選択される窒化物を用いて、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率と機械的強度を高くする技術が提案されている。 As the ceramic sintered body, those composed of nitrides, carbides, borides, silices and the like are known. Of these, the aluminum nitride sintered body is excellent in thermal conductivity and electrical insulation. Therefore, it is used as a heat sink material for electronic parts such as power modules. In order to enhance the suitability for these applications, in Patent Document 1, an aluminum nitride sintered body is used as a sintering aid by using a nitride selected from the group of Zr and Ti in an amount of 3 to 20 parts by mass in terms of oxide. A technique for increasing the thermal conductivity and mechanical strength of Zirconium has been proposed.

特開2018-184316号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2018-184316

パワーモジュール等の電子部品は、一層の高性能化が図られており、これに伴って、電子部品に用いられる各種製品の性能への要求レベルが益々高くなっていくと考えられる。特許文献1のように、窒化アルミニウム焼結体において酸素含有量を低減しつつ窒化ジルコニウムを添加することは、熱伝導率の向上には有効であると考えられる。しかしながら、特許文献1のように、助剤相のYAM(2Y・Al)が増えると、機械的特性のうち破壊靭性値が低下することが分かった。Electronic components such as power modules are being further improved in performance, and along with this, it is expected that the level of performance requirements for various products used in electronic components will become higher and higher. It is considered that adding zirconium nitride while reducing the oxygen content in the aluminum nitride sintered body as in Patent Document 1 is effective in improving the thermal conductivity. However, as in Patent Document 1, it was found that when the amount of YAM (2Y 2 O 3 , Al 2 O 3 ) in the auxiliary agent phase increases, the fracture toughness value among the mechanical properties decreases.

本開示では、高い破壊靭性値を有する窒化アルミニウム焼結体を提供する。また、このような窒化アルミニウム焼結体を備えることによって、信頼性に優れる回路基板及び接合基板を提供する。 The present disclosure provides an aluminum nitride sintered body having a high fracture toughness value. Further, by providing such an aluminum nitride sintered body, a circuit board and a bonded substrate having excellent reliability are provided.

本開示の一側面に係る窒化アルミニウム焼結体は、主成分として窒化アルミニウムと、副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、酸化物はY・Alを含有する。The aluminum nitride sintered body according to one aspect of the present disclosure contains aluminum nitride as a main component, zirconium nitride as a subcomponent, and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements, and the oxide is Y2 . Contains O 3 , Al 2 and O 3 .

上記窒化アルミニウム焼結体は、副成分として、窒化ジルコニウムとともに、Y・Alを含有する酸化物を含む。主成分として含まれる窒化アルミニウムは、高い熱伝導性を有している。この主成分に加えて上記副成分を含有することによって、熱伝導率を大きく損なうことなく、破壊靭性値を高くすることができる。このような窒化アルミニウム焼結体は、パワーモジュール等、窒化アルミニウム焼結体が用いられる製品の信頼性を向上することができる。The aluminum nitride sintered body contains an oxide containing Y2O3 and Al2O3 as an auxiliary component together with zirconium nitride. Aluminum nitride contained as a main component has high thermal conductivity. By containing the above-mentioned sub-component in addition to this main component, the fracture toughness value can be increased without significantly impairing the thermal conductivity. Such an aluminum nitride sintered body can improve the reliability of products in which the aluminum nitride sintered body is used, such as a power module.

上記酸化物は3Y・5Alを含有してもよい。これによって、電気絶縁性を高くすることができる。The oxide may contain 3Y 2 O 3.5Al 2 O 3 . This makes it possible to improve the electrical insulation.

3Y・5Alの含有量よりも、Y・Alの含有量の方が高くてもよい。これによって、破壊靭性値を一層高くすることができる。 The content of Y2O3 / Al2O3 may be higher than the content of 3Y2O3.5Al2O3 . Thereby, the fracture toughness value can be further increased.

本開示の一側面に係る回路基板は、窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている導体部と、を備える。この回路基板は、高い破壊靭性値を有する上述の窒化アルミニウム焼結体を備える。したがって、この回路基板は優れた信頼性を有する。また、パワーモジュール等の製品に用いられたときに、製品の信頼性を向上することができる。 The circuit board according to one aspect of the present disclosure includes an aluminum nitride sintered body and a conductor portion attached to the aluminum nitride sintered body. This circuit board comprises the aluminum nitride sintered body described above having a high fracture toughness value. Therefore, this circuit board has excellent reliability. Further, when used in a product such as a power module, the reliability of the product can be improved.

本開示の一側面に係る接合基板は、上述のいずれかの窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている金属板と、を備える。この接合基板は、高い破壊靭性値を有する上述の窒化アルミニウム焼結体を備える。したがって、この接合基板は優れた信頼性を有する。また、パワーモジュール等の製品に用いられたときに、製品の信頼性を向上することができる。 The bonding substrate according to one aspect of the present disclosure includes any of the above-mentioned aluminum nitride sintered bodies and a metal plate attached to the aluminum nitride sintered body. This bonded substrate comprises the aluminum nitride sintered body described above having a high fracture toughness value. Therefore, this bonded substrate has excellent reliability. Further, when used in a product such as a power module, the reliability of the product can be improved.

本開示によれば、高い破壊靭性値を有する窒化アルミニウム焼結体を提供することができる。また、このような窒化アルミニウム焼結体を備えることによって、信頼性に優れる回路基板及び接合基板を提供することができる。 According to the present disclosure, it is possible to provide an aluminum nitride sintered body having a high fracture toughness value. Further, by providing such an aluminum nitride sintered body, it is possible to provide a circuit board and a bonded substrate having excellent reliability.

図1は、一実施形態に係る接合基板を示す斜視図である。FIG. 1 is a perspective view showing a bonding substrate according to an embodiment. 図2は、一実施形態に係る回路基板の斜視図である。FIG. 2 is a perspective view of a circuit board according to an embodiment.

以下、場合により図面を参照して、本開示の一実施形態について説明する。ただし、以下の実施形態は、本開示を説明するための例示であり、本開示を以下の内容に限定する趣旨ではない。各要素の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。 Hereinafter, an embodiment of the present disclosure will be described with reference to the drawings as the case may be. However, the following embodiments are examples for explaining the present disclosure, and are not intended to limit the present disclosure to the following contents. The dimensional ratio of each element is not limited to the ratio shown in the figure.

本実施形態の窒化アルミニウム焼結体は、主成分として窒化アルミニウムと、副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、酸化物は、Y・Alを含有する。本開示における主成分とは、セラミック焼結体に含まれる成分のうち、最も含有量が多い成分をいう。主成分以外の成分は、副成分と称する。副成分は、主成分とは異なる成分であり、主成分中に分散していてよい。例えば、副成分は、主成分である窒化アルミニウムの粒子の粒界に含まれていてよい。The aluminum nitride sintered body of the present embodiment contains aluminum nitride as a main component, zirconium nitride as a subcomponent, and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements , and the oxide is Y2O3 . -Contains Al 2 O 3 . The main component in the present disclosure means the component having the highest content among the components contained in the ceramic sintered body. Components other than the main component are referred to as sub-components. The sub-component is a component different from the main component and may be dispersed in the main component. For example, the sub-component may be contained in the grain boundaries of the aluminum nitride particles as the main component.

窒化アルミニウム焼結体における主成分(窒化アルミニウム)の含有量は、熱伝導性を高くする観点から、80質量%以上であってよく、85質量%以上であってよく、90質量%以上であってもよい。窒化アルミニウム焼結体における主成分(窒化アルミニウム)の含有量は、十分に緻密な窒化アルミニウム焼結体とする観点から、97質量%以下であってよく、95質量%以下であってよく、93質量%以下であってもよい。窒化アルミニウム焼結体の各成分の含有量は、例えばX線回折によって求めることができる。X線回折には、例えば、株式会社リガク製のMiniFlex(装置名)を用いることができる。 The content of the main component (aluminum nitride) in the aluminum nitride sintered body may be 80% by mass or more, 85% by mass or more, and 90% by mass or more from the viewpoint of increasing thermal conductivity. You may. The content of the main component (aluminum nitride) in the aluminum nitride sintered body may be 97% by mass or less, 95% by mass or less, and 93, from the viewpoint of obtaining a sufficiently dense aluminum nitride sintered body. It may be mass% or less. The content of each component of the aluminum nitride sintered body can be determined by, for example, X-ray diffraction. For X-ray diffraction, for example, MiniFlex (device name) manufactured by Rigaku Co., Ltd. can be used.

窒化アルミニウム焼結体における窒化ジルコニウムの含有量は、3質量%以上であってよく、4質量%以上であってよく、5質量%以上であってもよい。これによって、強度を高くすることができる。同様の観点から、副成分全体に対する窒化ジルコニウムの含有量は、10質量%以上であってよく、20質量%以上であってよく、30質量%以上であってもよい。窒化アルミニウム焼結体における窒化ジルコニウムの含有量は、熱伝導率を維持する観点から、10質量%以下であってよく、9質量%以下であってもよい。同様の観点から、副成分全体に対する窒化ジルコニウムの含有量は、70質量%以下であってよく、60質量%以下であってよく、55質量%以下であってもよい。 The content of zirconium nitride in the aluminum nitride sintered body may be 3% by mass or more, 4% by mass or more, or 5% by mass or more. This makes it possible to increase the strength. From the same viewpoint, the content of zirconium nitride with respect to the total subcomponent may be 10% by mass or more, 20% by mass or more, or 30% by mass or more. The content of zirconium nitride in the aluminum nitride sintered body may be 10% by mass or less, or 9% by mass or less, from the viewpoint of maintaining thermal conductivity. From the same viewpoint, the content of zirconium nitride with respect to the total subcomponent may be 70% by mass or less, 60% by mass or less, or 55% by mass or less.

窒化アルミニウム焼結体における、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物の含有量は、窒化アルミニウム焼結体を十分に緻密化する観点から、0.5質量%以上であってよく、1質量%以上であってよく、2質量%以上であってよい。窒化アルミニウム焼結体における、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物の含有量は、熱伝導性を高くする観点から、8質量%以下であってよく、7質量%以下であってよく、5質量%以下であってもよい。これらの酸化物の含有量及び組成は、例えば、窒化アルミニウム焼結体から、水酸化ナトリウム水溶液を用いて主成分を加水分解反応で除去した後、残存物のX線回折を行って求めることができる。X線回折には、例えば、株式会社リガク製のMiniFlex(装置名)を用いることができる。 The content of the oxide having yttrium and aluminum as constituent elements in the aluminum nitride sintered body may be 0.5% by mass or more from the viewpoint of sufficiently densifying the aluminum nitride sintered body, and is 1% by mass. It may be the above, and may be 2% by mass or more. The content of the oxide having yttrium and aluminum as constituent elements in the aluminum nitride sintered body may be 8% by mass or less, 7% by mass or less, and 5 from the viewpoint of increasing thermal conductivity. It may be mass% or less. The content and composition of these oxides can be determined, for example, by removing the main component from the aluminum nitride sintered body by a hydrolysis reaction using an aqueous sodium hydroxide solution and then performing X-ray diffraction of the residue. can. For X-ray diffraction, for example, MiniFlex (device name) manufactured by Rigaku Co., Ltd. can be used.

構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物は、Y・Alを含有する。Y・Alは、Y-Al系化合物の一種であり、YAPとも称される成分である。以下、本開示では「YAP」と称する場合もある。構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAPの含有量は、窒化アルミニウム焼結体を十分に緻密化させる観点から、30質量%以上であってよく、40質量%以上であってよく、50質量%以上であってもよい。一方、窒化アルミニウム焼結体の電気絶縁性を高くする観点から、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAPの含有量は、80質量%以下であってよく、75質量%以下であってよく、70質量%以下であってもよい。構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAPの含有量の一例は30~80質量%である。 Oxides having yttrium and aluminum as constituent elements contain Y2O3 and Al2O3 . Y 2 O 3 · Al 2 O 3 is a kind of Y 2 O 3 − Al 2 O 3 system compound, and is a component also called YAP. Hereinafter, it may be referred to as "YAP" in the present disclosure. The content of YAP with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements may be 30% by mass or more, 40% by mass or more, and may be 40% by mass or more, from the viewpoint of sufficiently densifying the aluminum nitride sintered body. It may be 50% by mass or more. On the other hand, from the viewpoint of increasing the electrical insulation of the aluminum nitride sintered body, the content of YAP with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements may be 80% by mass or less, and may be 75% by mass or less. It may be 70% by mass or less. An example of the YAP content with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements is 30 to 80% by mass.

構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物は、Y・Alに加えて、3Y・5Alを含有してもよい。3Y・5Alも、Y-Al系化合物の一種であり、YAGとも称される成分である。以下、本開示では「YAG」と称する場合もある。構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAGの含有量は、電気絶縁性を高くする観点から、5質量%以上であってよく、10質量%以上であってよく、15質量%以上であってもよい。構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAGの含有量は、窒化アルミニウム焼結体を十分に緻密化させる観点から、50質量%以下であってよく、40質量%以下であってよく、35質量%以下であってもよい。構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対するYAGの含有量の一例は5~50質量%である。The oxide having yttrium and aluminum as constituent elements may contain 3Y 2 O 3.5 Al 2 O 3 in addition to Y 2 O 3・ Al 2 O 3 . 3Y 2O 3.5Al 2O 3 is also a kind of Y2O3 - Al2O3 system compound and is a component also called YAG. Hereinafter, it may be referred to as "YAG" in the present disclosure. The content of YAG with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements may be 5% by mass or more, 10% by mass or more, and 15% by mass or more from the viewpoint of increasing the electrical insulating property. There may be. The content of YAG with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements may be 50% by mass or less, 40% by mass or less, from the viewpoint of sufficiently densifying the aluminum nitride sintered body. It may be 35% by mass or less. An example of the content of YAG with respect to the whole oxide having yttrium and aluminum as constituent elements is 5 to 50% by mass.

YAGの含有量よりも、YAPの含有量の方が高くてもよい。これによって、窒化アルミニウム焼結体の破壊靭性値を一層高くすることができる。同様の観点から、YAGに対するYAPの質量比は、1.1以上であり、1.5以上であってよく、2以上であってもよい。上記質量比は、原料として用いられる焼結助剤の組成(種類及び配合割合)、及び焼成条件を変えることによって調整することができる。例えば、焼結助剤として用いるAlに対するYの配合割合を高くすることによって、上記質量比を大きくすることができる。YAGに対するYAPの質量比は、例えば10以下であってよい。The content of YAP may be higher than the content of YAG. Thereby, the fracture toughness value of the aluminum nitride sintered body can be further increased. From the same viewpoint, the mass ratio of YAP to YAG is 1.1 or more, may be 1.5 or more, and may be 2 or more. The mass ratio can be adjusted by changing the composition (type and blending ratio) of the sintering aid used as a raw material and the firing conditions. For example, the mass ratio can be increased by increasing the blending ratio of Y 2 O 3 to Al 2 O 3 used as a sintering aid. The mass ratio of YAP to YAG may be, for example, 10 or less.

窒化アルミニウム焼結体は、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物として、YAP及びYAG以外の酸化物を含有してもよい。ただし、高い破壊靭性値を維持する観点から、Y-Al系化合物の一種である、2Y・Alの含有量は低いことが好ましい。以下、本開示では、2Y・Alを、「YAM」と称する場合もある。酸化物全体に対するYAMの含有量は、窒化アルミニウム焼結体の破壊靭性値を十分に高くする観点から、10質量%以下であってよく、5質量%以下であってよく、1質量%以下であってもよい。窒化アルミニウム焼結体は、YAMを実質的に含まなくてもよい。例えば0.1質量%未満であってもよい。The aluminum nitride sintered body may contain an oxide other than YAP and YAG as an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements. However, from the viewpoint of maintaining a high fracture toughness value, it is preferable that the content of 2Y 2 O 3 · Al 2 O 3 which is a kind of Y 2 O 3 − Al 2 O 3 system compound is low. Hereinafter, in the present disclosure, 2Y 2 O 3 and Al 2 O 3 may be referred to as “YAM”. The content of YAM with respect to the entire oxide may be 10% by mass or less, 5% by mass or less, and 1% by mass or less from the viewpoint of sufficiently increasing the fracture toughness value of the aluminum nitride sintered body. There may be. The aluminum nitride sintered body may be substantially free of YAM. For example, it may be less than 0.1% by mass.

窒化アルミニウム焼結体は、副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物以外のものを含有していてもよい。そのような副成分として、酸化アルミニウム、及び酸化イットリウム等が挙げられる。ただし、熱伝導率の低下を抑制する観点から、酸化アルミニウムの含有量は低い方が好ましい。窒化アルミニウム焼結体における酸化アルミニウム(Al)の含有量は、1質量%以下であってよく、0.5質量%以下であってよく、0.1質量%以下であってもよい。The aluminum nitride sintered body may contain zirconium nitride as an auxiliary component and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements. Examples of such subcomponents include aluminum oxide, yttrium oxide and the like. However, from the viewpoint of suppressing the decrease in thermal conductivity, it is preferable that the content of aluminum oxide is low. The content of aluminum oxide (Al 2 O 3 ) in the aluminum nitride sintered body may be 1% by mass or less, 0.5% by mass or less, or 0.1% by mass or less. ..

窒化アルミニウム焼結体における酸素の含有量は、0.3~3質量%であってよく、0.5~2質量%であってもよい。酸素は、副成分として含まれる酸化物に含まれていてよい。上述の範囲で酸素を含有することによって、窒化アルミニウム焼結体の密度及び熱伝導性を十分に高くすることができる。窒化アルミニウム焼結体における酸素の含有量は、市販の酸素・窒素分析装置によって求めることができる。 The oxygen content in the aluminum nitride sintered body may be 0.3 to 3% by mass, and may be 0.5 to 2% by mass. Oxygen may be contained in the oxide contained as a subcomponent. By containing oxygen in the above range, the density and thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body can be sufficiently increased. The oxygen content in the aluminum nitride sintered body can be determined by a commercially available oxygen / nitrogen analyzer.

窒化アルミニウム焼結体の外形は、特に限定されず、例えば板状であってよい。これによって、他部材との接合を円滑に行うことができる。窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は、JIS R1611に準拠し、レーザーフラッシュ法で測定することができる。測定試料は、厚さ1.0mmのシート状に加工して測定することができる。シートの形状は、縦×横×厚さ=50mm×50mm×1.0mmの直方体形状であってよい。測定装置は、例えば、株式会社リガク製のLF/TCM-8510B(商品名)を用いる。測定温度は、23±1℃としてよい。 The outer shape of the aluminum nitride sintered body is not particularly limited, and may be, for example, a plate shape. This makes it possible to smoothly join with other members. The thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body conforms to JIS R1611 and can be measured by a laser flash method. The measurement sample can be processed into a sheet having a thickness of 1.0 mm for measurement. The shape of the sheet may be a rectangular parallelepiped shape of length × width × thickness = 50 mm × 50 mm × 1.0 mm. As the measuring device, for example, LF / TCM-8510B (trade name) manufactured by Rigaku Corporation is used. The measurement temperature may be 23 ± 1 ° C.

窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は、100W/m・K以上であってよく、120W/m・K以上であってよく、140W/m・K以上であってもよい。このような窒化アルミニウム焼結体は、例えば、パワーモジュール等のヒートシンク材として好適である。ただし、その用途はこれに限定されるものではない。 The thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body may be 100 W / m · K or more, 120 W / m · K or more, or 140 W / m · K or more. Such an aluminum nitride sintered body is suitable as a heat sink material for, for example, a power module or the like. However, its use is not limited to this.

窒化アルミニウム焼結体の破壊靭性値(KIC)は、3.1MPa・m1/2以上であってよく、3.3MPa・m1/2以上であってよく、3.5MPa・m1/2以上であってもよい。本開示における破壊靭性値(KIC)は、SEPB法によって測定される値であり、JIS R1607:2015に準拠して測定される。窒化アルミニウム焼結体の破壊靭性値(KIC)の上限は、製造の容易性の観点から、例えば6MPa・m1/2であってよい。The fracture toughness value ( KIC ) of the aluminum nitride sintered body may be 3.1 MPa · m 1/2 or more, 3.3 MPa · m 1/2 or more, and 3.5 MPa · m 1 / It may be 2 or more. The fracture toughness value (KIC) in the present disclosure is a value measured by the SEBP method and is measured in accordance with JIS R1607: 2015. The upper limit of the fracture toughness value ( KIC ) of the aluminum nitride sintered body may be, for example, 6 MPa · m 1/2 from the viewpoint of ease of manufacture.

窒化アルミニウム焼結体の密度は、熱伝導率を十分に高くする観点から、3.0g/cm以上であってよく、3.1g/cm以上であってもよい。密度は、原料として用いられる焼結助剤の配合割合、成形条件及び焼成条件を変えることによって調整することができる。The density of the aluminum nitride sintered body may be 3.0 g / cm 3 or more and may be 3.1 g / cm 3 or more from the viewpoint of sufficiently increasing the thermal conductivity. The density can be adjusted by changing the blending ratio of the sintering aid used as a raw material, molding conditions and firing conditions.

窒化アルミニウム焼結体の製造方法の一例を以下に説明する。まず、原料を準備する。原料としては、例えば、窒化アルミニウム粉末、窒化ジルコニウム粉末、焼結助剤、及び、添加剤等を用いることができる。添加剤としては、バインダー、可塑剤、分散媒、及び離型剤等が挙げられる。バインダーとしては、例えば、可塑性又は界面活性効果を有するメチルセルロース系のもの、熱分解性に優れたアクリル酸エステル系のものが挙げられる。可塑剤としては、例えばグリセリンが挙げられる。分散媒としては、イオン交換水及びエタノール等が挙げられる。窒化アルミニウム粉末は、特に限定されるものではなく、金属アルミニウムを窒素雰囲気下で窒化する直接窒化法、及び、酸化アルミニウムをカーボンで還元する還元窒化法等、公知の方法で製造された窒化アルミニウム粉末を使用できる。窒化ジルコニウム粉末も、特に限定されるものではなく、公知の製造方法で製造されたものを用いることができる。 An example of a method for manufacturing an aluminum nitride sintered body will be described below. First, prepare the raw materials. As the raw material, for example, aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, sintering aid, additives and the like can be used. Examples of the additive include a binder, a plasticizer, a dispersion medium, a mold release agent and the like. Examples of the binder include a methylcellulose-based binder having a plasticity or a surface-active effect, and an acrylic acid ester-based binder having an excellent thermal decomposition property. Examples of the plasticizer include glycerin. Examples of the dispersion medium include ion-exchanged water and ethanol. The aluminum nitride powder is not particularly limited, and is an aluminum nitride powder produced by a known method such as a direct nitriding method in which metallic aluminum is nitrided in a nitrogen atmosphere and a reduced nitriding method in which aluminum oxide is reduced with carbon. Can be used. The zirconium nitride powder is also not particularly limited, and one produced by a known production method can be used.

焼結助剤としては、イットリウム及びアルミニウムを有する粒子状の酸化物を形成するものを用いる。例えば、酸化アルミニウム及び酸化イットリウムを用いる。これらは液相を形成して焼結を促進する。これによって、窒化アルミニウム焼結体を十分に緻密化することができる。両者の配合割合を変えて、窒化アルミニウム焼結体における酸化物の組成を調整してもよい。例えば、酸化イットリウムに対する酸化アルミニウムの質量比は0.5~2であってよく、0.8~1.5であってもよい。これによって、YAPの生成が促進され破壊靭性値を十分に高くすることができる。また、熱伝導率を十分に高くすることができる。 As the sintering aid, one that forms a particulate oxide having yttrium and aluminum is used. For example, aluminum oxide and yttrium oxide are used. These form a liquid phase and promote sintering. Thereby, the aluminum nitride sintered body can be sufficiently densified. The composition of the oxide in the aluminum nitride sintered body may be adjusted by changing the blending ratio of both. For example, the mass ratio of aluminum oxide to yttrium oxide may be 0.5 to 2 or 0.8 to 1.5. This promotes the production of YAP and can sufficiently increase the fracture toughness value. In addition, the thermal conductivity can be sufficiently increased.

窒化アルミニウム粉末、窒化ジルコニウム粉末、焼結助剤及び添加剤を配合して混合し、成形原料を得る。成形原料をドクターブレード法等の公知の方法によって例えばシート状に成形する。得られた成形体の脱脂を行ってもよい。脱脂方法は特に限定されず、例えば、成形体を空気中又は窒素等の非酸化雰囲気中で300~700℃に加熱して行ってよい。加熱時間は、例えば1~10時間であってよい。 Aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, sintering aid and additives are mixed and mixed to obtain a molding raw material. The molding raw material is molded into a sheet, for example, by a known method such as a doctor blade method. The obtained molded body may be degreased. The degreasing method is not particularly limited, and for example, the molded product may be heated to 300 to 700 ° C. in air or in a non-oxidizing atmosphere such as nitrogen. The heating time may be, for example, 1 to 10 hours.

窒化アルミニウム焼結体は、上述の成形体を焼成して得ることができる。焼成は、不活性ガス雰囲気中で、1760~1840℃に昇温する。1760~1840℃における保持時間は、例えば1~6時間とする。焼成温度が低過ぎたり、保持時間が短くなり過ぎたりすると、YAGの生成が促進され、YAGに対するYAPの質量比が小さくなる傾向にある。一方、焼成温度が高過ぎたり、保持時間が長くなり過ぎたりすると、異常粒成長等が発生し易くなり、破壊靭性値のばらつきが大きくなる傾向にある。焼成は大気圧下で行ってよい。 The aluminum nitride sintered body can be obtained by firing the above-mentioned molded product. The firing is carried out by raising the temperature to 1760 to 1840 ° C. in an atmosphere of an inert gas. The holding time at 1760 to 1840 ° C. is, for example, 1 to 6 hours. If the firing temperature is too low or the holding time is too short, the formation of YAG is promoted and the mass ratio of YAP to YAG tends to be small. On the other hand, if the firing temperature is too high or the holding time is too long, abnormal grain growth or the like is likely to occur, and the variation in fracture toughness value tends to be large. Baking may be carried out under atmospheric pressure.

上述の製造方法によって得られた窒化アルミニウム焼結体は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい。窒化アルミニウム板に導体部又は金属板を取り付けて、回路基板又は接合基板としてもよい。接合基板は、例えば、窒化アルミニウム板の主面と銅板等の金属板の主面とを、ろう材を用いて接合して作製してよい。接合基板は、一対の金属板とその間に窒化アルミニウム焼結体とを有する積層構造を有していてよい。 The aluminum nitride sintered body obtained by the above-mentioned production method may be processed into a desired shape, if necessary. A conductor portion or a metal plate may be attached to the aluminum nitride plate to form a circuit board or a bonded board. The bonded substrate may be manufactured by joining, for example, the main surface of an aluminum nitride plate and the main surface of a metal plate such as a copper plate using a brazing material. The bonded substrate may have a laminated structure having a pair of metal plates and an aluminum nitride sintered body between them.

回路基板は、接合基板の金属板の一部をエッチング等によって除去して回路となる導体部を形成して作製してよい。回路基板は、板状の窒化アルミニウム焼結体の一対の主面のそれぞれに導体部が取り付けられていてもよいし、一方の主面のみに導体部が取り付けられていてもよい。一方の主面のみに導体部が取り付けられている場合、他方の主面には、金属板が取り付けられていてもよいし、ヒートシンクとなる冷却フィンが取り付けられていてもよい。 The circuit board may be manufactured by removing a part of the metal plate of the bonded substrate by etching or the like to form a conductor portion to be a circuit. In the circuit board, the conductor portion may be attached to each of the pair of main surfaces of the plate-shaped aluminum nitride sintered body, or the conductor portion may be attached to only one main surface. When the conductor portion is attached only to one main surface, a metal plate may be attached to the other main surface, or a cooling fin serving as a heat sink may be attached to the other main surface.

図1は、一実施形態に係る接合基板の斜視図である。接合基板200は、互いに対向するように配置された一対の金属板110と、一対の金属板110の間に板状の窒化アルミニウム焼結体100を備える。金属板110としては、銅板が挙げられる。窒化アルミニウム焼結体100と、金属板110の形状及びサイズは同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属板110と窒化アルミニウム焼結体100の主面同士は、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。接合基板200は、一対の金属板110の一方を放熱材とし、他方を導体部に加工してもよい。導体部は、レジストを用いて金属板110をエッチングして形成してもよい。これによって、信頼性に優れる回路基板を形成することができる。 FIG. 1 is a perspective view of a bonding substrate according to an embodiment. The bonding substrate 200 includes a pair of metal plates 110 arranged so as to face each other, and a plate-shaped aluminum nitride sintered body 100 between the pair of metal plates 110. Examples of the metal plate 110 include a copper plate. The shape and size of the aluminum nitride sintered body 100 and the metal plate 110 may be the same or different. The main surfaces of the metal plate 110 and the aluminum nitride sintered body 100 may be joined to each other by, for example, a brazing material. In the bonding substrate 200, one of the pair of metal plates 110 may be used as a heat radiating material, and the other may be processed into a conductor portion. The conductor portion may be formed by etching the metal plate 110 with a resist. This makes it possible to form a circuit board having excellent reliability.

図2は、一実施形態に係る回路基板の斜視図である。回路基板300は、板状の窒化アルミニウム焼結体100と、一方の主面100A上に導体部20と、他方の主面上に金属板110を備える。導体部20は、パワーモジュール等の製品において電気回路の一部を構成する。導体部20と窒化アルミニウム焼結体100の主面100Aは、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。回路基板300を例えばパワーモジュール等の製品に用いた場合に、導体部20は回路の一部を構成し、金属板110は放熱材として機能してもよい。また、回路基板300は、金属板110に代えて冷却フィンを有していてもよい。回路基板300は、高い破壊靭性値を有する窒化アルミニウム焼結体100を備えることから、信頼性に優れる。このため、パワーモジュール等の種々の製品に好適に用いることができる。 FIG. 2 is a perspective view of a circuit board according to an embodiment. The circuit board 300 includes a plate-shaped aluminum nitride sintered body 100, a conductor portion 20 on one main surface 100A, and a metal plate 110 on the other main surface. The conductor portion 20 constitutes a part of an electric circuit in a product such as a power module. The conductor portion 20 and the main surface 100A of the aluminum nitride sintered body 100 may be joined by, for example, a brazing material. When the circuit board 300 is used in a product such as a power module, the conductor portion 20 may form a part of the circuit, and the metal plate 110 may function as a heat radiating material. Further, the circuit board 300 may have cooling fins instead of the metal plate 110. Since the circuit board 300 includes the aluminum nitride sintered body 100 having a high fracture toughness value, the circuit board 300 is excellent in reliability. Therefore, it can be suitably used for various products such as power modules.

以上、本開示の幾つかの実施形態について説明したが、本開示は上記実施形態に何ら限定されるものではない。例えば、本開示の窒化アルミニウム焼結体、接合基板及び回路基板の形状及び構造は、図1及び図2のものに限定されない。例えば、回路基板は、窒化アルミニウム焼結体100の両方の主面に、導体部が取り付けられていてもよい。導体部20は、金属板110をエッチングして形成することに代えて、金属粉末を溶射し熱処理することによって形成してもよい。 Although some embodiments of the present disclosure have been described above, the present disclosure is not limited to the above embodiments. For example, the shapes and structures of the aluminum nitride sintered body, the bonded substrate and the circuit board of the present disclosure are not limited to those of FIGS. 1 and 2. For example, the circuit board may have conductor portions attached to both main surfaces of the aluminum nitride sintered body 100. The conductor portion 20 may be formed by spraying a metal powder and heat-treating it instead of forming the metal plate 110 by etching.

以下、実施例及び比較例を挙げて本開示の内容をさらに具体的に説明する。ただし、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the contents of the present disclosure will be described in more detail with reference to Examples and Comparative Examples. However, the present disclosure is not limited to the following examples.

[実施例1]
(窒化アルミニウム焼結体の作製)
窒化アルミニウム粉末と、窒化ジルコニウム粉末と、酸化イットリウム粉末と、酸化アルミニウム粉末とを、90.5:3.0:3.5:3.0の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。混合粉末100質量部に対し、セルロースエーテル系バインダー(信越化学工業株式会社製、商品名:メトローズ)を6質量部、グリセリン(花王株式会社製、商品名:エキセパール)を5質量部、及びイオン交換水を10質量部添加して、ヘンシェルミキサーを用いて1分間混合し、成形原料を得た。この成形原料を、ドクターブレード法によって成形し、シート状の成形体(厚み:1.4mm)を作製した。
[Example 1]
(Manufacturing of aluminum nitride sintered body)
Aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, yttrium oxide powder, and aluminum oxide powder are blended in a mass ratio of 90.5: 3.0: 3.5: 3.0 and mixed using a ball mill. A mixed powder was obtained. 6 parts by mass of cellulose ether binder (manufactured by Shinetsu Chemical Industry Co., Ltd., trade name: Metrose), 5 parts by mass of glycerin (manufactured by Kao Co., Ltd., trade name: Exepearl) and ion exchange with respect to 100 parts by mass of the mixed powder. 10 parts by mass of water was added and mixed for 1 minute using a Henchel mixer to obtain a molding raw material. This molding raw material was molded by the doctor blade method to prepare a sheet-shaped molded body (thickness: 1.4 mm).

成形体を、空気中において570℃で5時間加熱して脱脂した。次に、脱脂した成形体を加熱炉に入れて、窒素ガス雰囲気中(大気圧)、1800℃まで昇温した。1800℃で4時間保持した後、焼結体を加熱炉内で放冷した。このようにして窒化アルミニウム焼結体を作製した。 The molded product was degreased by heating in air at 570 ° C. for 5 hours. Next, the degreased molded product was placed in a heating furnace and heated to 1800 ° C. in a nitrogen gas atmosphere (atmospheric pressure). After holding at 1800 ° C. for 4 hours, the sintered body was allowed to cool in a heating furnace. In this way, an aluminum nitride sintered body was produced.

(組成分析)
X線回折測定を行って、窒化アルミニウム焼結体の組成分析を行った。分析には、株式会社リガク製のMiniFlex(商品名)を用いた。主成分である窒化アルミニウムの他に、副成分として、窒化ジルコニウム(ZrN)、Y・Al(YAP)、及び3Y・5Al(YAG)が検出された。一方、2Y・Al(YAM)は検出されなかった。
(Composition analysis)
X-ray diffraction measurement was performed to analyze the composition of the aluminum nitride sintered body. For the analysis, MiniFlex (trade name) manufactured by Rigaku Co., Ltd. was used. In addition to aluminum nitride, which is the main component, zirconium nitride (ZrN) , Y2O3 ・Al2O3 ( YAP) , and 3Y2O3.5Al2O3 ( YAG) were detected as sub - components. .. On the other hand, 2Y 2 O 3 and Al 2 O 3 (YAM) were not detected.

窒化アルミニウム焼結体を、約20℃の水酸化ナトリウム水溶液(NaOH濃度:10%)に24時間浸漬し、主成分である窒化アルミニウムを加水分解反応によって溶解した。上述のX線回折測定装置を用いて、残存した、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物を含む副成分の定性及び定量分析を行った。各副成分の含有量は、表1に示すとおりであった。なお、表1には、窒化アルミニウム焼結体を基準とする副成分全体の含有量と、副成分全体(窒化アルミニウム焼結体から主成分を除いた成分の合計値)を基準とする各成分の含有量を示した。表2には、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物全体に対する、YAP,YAG,YAMの含有量を示した。また、YAGに対するYAPの比率も示した。 The aluminum nitride sintered body was immersed in a sodium hydroxide aqueous solution (NaOH concentration: 10%) at about 20 ° C. for 24 hours, and aluminum nitride as a main component was dissolved by a hydrolysis reaction. Using the above-mentioned X-ray diffraction measuring device, qualitative and quantitative analysis of residual zirconium nitride and auxiliary components including oxides having yttrium and aluminum as constituent elements was performed. The content of each sub-ingredient was as shown in Table 1. In Table 1, the content of the entire sub-components based on the aluminum nitride sintered body and each component based on the entire sub-components (total value of the components excluding the main component from the aluminum nitride sintered body) are shown. The content of is shown. Table 2 shows the contents of YAP, YAG, and YAM with respect to the entire oxide having yttrium and aluminum as constituent elements. The ratio of YAP to YAG is also shown.

(酸素含有量の測定)
株式会社堀場製作所製の酸素・窒素分析装置(商品名:EMGA-920)を用いて、窒化アルミニウム焼結体に含まれる酸素の含有量を測定した。測定結果は、表1に示すとおりであった。酸素の含有量は、窒化アルミニウム焼結体全体を基準とする値である。
(Measurement of oxygen content)
The oxygen content in the aluminum nitride sintered body was measured using an oxygen / nitrogen analyzer (trade name: EMGA-920) manufactured by HORIBA, Ltd. The measurement results are as shown in Table 1. The oxygen content is a value based on the entire aluminum nitride sintered body.

(破壊靭性値の測定)
窒化アルミニウム焼結体の破壊靭性値(KIC)を測定した。この破壊靭性値(KIC)は、SEPB法によって測定される値であり、JIS R1607:2015に準拠し、市販の測定装置(インストロン製、装置名:万能試験機5582型)を用いて測定した。測定結果を以下の基準で評価した。
3.5MPa/m1/2以上:A
3.0Pa/m1/2を超え、且つ3.5MPa/m1/2未満:B
3.0Pa/m1/2以下:C
(Measurement of fracture toughness value)
The fracture toughness value ( KIC ) of the aluminum nitride sintered body was measured. This fracture toughness value (KIC) is a value measured by the SEBP method, conforms to JIS R1607: 2015, and is measured using a commercially available measuring device (manufactured by Instron, device name: universal testing machine 5582 type). did. The measurement results were evaluated according to the following criteria.
3.5MPa / m 1/2 or more: A
More than 3.0 Pa / m 1/2 and less than 3.5 MPa / m 1/2 : B
3.0 Pa / m 1/2 or less: C

(熱伝導率の測定)
窒化アルミニウム焼結体を加工して、縦×横×厚さ=50mm×50mm×1.0mmの直方体形状の測定試料を調製した。JIS R1611:2011に準拠し、レーザーフラッシュ法で上記測定試料の熱伝導率を測定した。測定装置は、株式会社リガク製のLF/TCM-8510B(商品名)を用いた。測定温度は、23±1℃とした。
(Measurement of thermal conductivity)
The aluminum nitride sintered body was processed to prepare a measurement sample having a rectangular parallelepiped shape of length × width × thickness = 50 mm × 50 mm × 1.0 mm. According to JIS R1611: 2011, the thermal conductivity of the above-mentioned measurement sample was measured by a laser flash method. As the measuring device, LF / TCM-8510B (trade name) manufactured by Rigaku Co., Ltd. was used. The measurement temperature was 23 ± 1 ° C.

[実施例2]
窒化アルミニウム粉末と、窒化ジルコニウム粉末と、酸化イットリウム粉末と、酸化アルミニウム粉末とを、90:3.5:3.5:3.0の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。この混合粉末を用いたこと以外は、実施例1と同様にして成形及び焼成を行って、窒化アルミニウム焼結体を得た。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の各評価を、実施例1と同じ手順で行った。結果は表1及び表2に示すとおりであった。
[Example 2]
Aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, yttrium oxide powder, and aluminum oxide powder are blended in a mass ratio of 90: 3.5: 3.5: 3.0, mixed using a ball mill, and mixed powder. Got Molding and firing were carried out in the same manner as in Example 1 except that this mixed powder was used to obtain an aluminum nitride sintered body. Each evaluation of the aluminum nitride sintered body thus obtained was carried out in the same procedure as in Example 1. The results are as shown in Tables 1 and 2.

[実施例3]
窒化アルミニウム粉末と、窒化ジルコニウム粉末と、酸化イットリウム粉末と、酸化アルミニウム粉末とを、86.5:7.0:3.5:3.0の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。この混合粉末を用いたこと以外は、実施例1と同様にして成形及び焼成を行って、窒化アルミニウム焼結体を得た。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の各評価を、実施例1と同じ手順で行った。結果は表1及び表2に示すとおりであった。
[Example 3]
Aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, yttrium oxide powder, and aluminum oxide powder are mixed at a mass ratio of 86.5: 7.0: 3.5: 3.0 and mixed using a ball mill. A mixed powder was obtained. Molding and firing were carried out in the same manner as in Example 1 except that this mixed powder was used to obtain an aluminum nitride sintered body. Each evaluation of the aluminum nitride sintered body thus obtained was carried out in the same procedure as in Example 1. The results are as shown in Tables 1 and 2.

[実施例4]
加熱炉における1800℃での保持時間を6時間にしたこと以外は、実施例1と同様にして窒化アルミニウム焼結体を得た。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の各評価を、実施例1と同じ手順で行った。結果は表1及び表2に示すとおりであった。
[Example 4]
An aluminum nitride sintered body was obtained in the same manner as in Example 1 except that the holding time at 1800 ° C. in the heating furnace was set to 6 hours. Each evaluation of the aluminum nitride sintered body thus obtained was carried out in the same procedure as in Example 1. The results are as shown in Tables 1 and 2.

[比較例1]
窒化アルミニウム粉末と、窒化ジルコニウム粉末と、酸化イットリウム粉末とを、93.5:3.5:3.0の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。この混合粉末を用いたこと以外は、実施例1と同様にして成形及び焼成を行って、窒化アルミニウム焼結体を得た。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の各評価を、実施例1と同じ手順で行った。結果は表1及び表2に示すとおりであった。
[Comparative Example 1]
Aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, and yttrium oxide powder were blended in a mass ratio of 93.5: 3.5: 3.0 and mixed using a ball mill to obtain a mixed powder. Molding and firing were carried out in the same manner as in Example 1 except that this mixed powder was used to obtain an aluminum nitride sintered body. Each evaluation of the aluminum nitride sintered body thus obtained was carried out in the same procedure as in Example 1. The results are as shown in Tables 1 and 2.

[比較例2]
窒化アルミニウム粉末と、酸化イットリウム粉末と、酸化アルミニウム粉末とを、93.5:3.5:3.0の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。この混合粉末を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、窒化アルミニウム焼結体を得た。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の各評価を、実施例1と同じ手順で行った。結果は表1及び表2に示すとおりであった。
[Comparative Example 2]
Aluminum nitride powder, yttrium oxide powder, and aluminum oxide powder were blended in a mass ratio of 93.5: 3.5: 3.0 and mixed using a ball mill to obtain a mixed powder. An aluminum nitride sintered body was obtained in the same manner as in Example 1 except that this mixed powder was used. Each evaluation of the aluminum nitride sintered body thus obtained was carried out in the same procedure as in Example 1. The results are as shown in Tables 1 and 2.

Figure 0007080422000001
Figure 0007080422000001

Figure 0007080422000002
Figure 0007080422000002

表1中の「-」は、X線回折で検出されなかったことを示す。ZrNと、YAPを含む実施例1,2,4の窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は、120W/m・Kを超えていた。また、実施例3の窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は100W/m・Kを超えていた。このように、実施例1~4の窒化アルミニウム焼結体は、高い熱伝導率を維持しつつ高い破壊靭性値を有することが確認された。実施例1~4では、いずれも、酸化アルミニウム、酸化イットリウム及びYAMは検出されず、検出限界以下(<0.1質量%)であった。このように検出限界以下の成分は窒化アルミニウム焼結体に含まれていないとみなして、表2の各酸化物の含有量を算出した。 "-" In Table 1 indicates that it was not detected by X-ray diffraction. The thermal conductivity of the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1, 2 and 4 containing ZrN and YAP exceeded 120 W / m · K. Further, the thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body of Example 3 exceeded 100 W / m · K. As described above, it was confirmed that the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1 to 4 have a high fracture toughness value while maintaining a high thermal conductivity. In Examples 1 to 4, aluminum oxide, yttrium oxide and YAM were not detected and were below the detection limit (<0.1% by mass). As described above, the content of each oxide in Table 2 was calculated on the assumption that the components below the detection limit were not contained in the aluminum nitride sintered body.

本開示によれば、高い破壊靭性値を有する窒化アルミニウム焼結体が提供される。また、このような窒化アルミニウム焼結体を備えることによって、信頼性に優れる回路基板及び接合基板が提供される。 According to the present disclosure, an aluminum nitride sintered body having a high fracture toughness value is provided. Further, by providing such an aluminum nitride sintered body, a circuit board and a bonded substrate having excellent reliability are provided.

20…導体部、100…窒化アルミニウム焼結体、110…金属板、200…接合基板、300…回路基板。 20 ... Conductor part, 100 ... Aluminum nitride sintered body, 110 ... Metal plate, 200 ... Bonded substrate, 300 ... Circuit board.

Claims (8)

主成分として窒化アルミニウムと、
副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、
前記主成分と前記副成分の合計に対して前記主成分の含有量が80~97質量%であり、
前記酸化物全体に対し、
・Al の含有量が40質量%以上であり、
3Y ・5Al の含有量が10質量%%以上であり、
2Y ・Al の含有量が1質量%以下である、窒化アルミニウム焼結体。
Aluminum nitride as the main component,
It contains zirconium nitride as an accessory component and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements.
The content of the main component is 80 to 97% by mass with respect to the total of the main component and the sub-component.
For the entire oxide
The content of Y 2 O 3 and Al 2 O 3 is 40% by mass or more, and the content is 40% by mass or more.
The content of 3Y 2 O 3.5Al 2 O 3 is 10% by mass or more , and the content is 10% by mass or more.
An aluminum nitride sintered body having a content of 2Y 2 O 3 and Al 2 O 3 of 1% by mass or less.
3Y・5Alの含有量よりもY・Alの含有量の方が高い、請求項1に記載の窒化アルミニウム焼結体。 The aluminum nitride sintered body according to claim 1 , wherein the content of Y2O3 / Al2O3 is higher than the content of 3Y2O3.5Al2O3 . 主成分として窒化アルミニウムと、
副成分として、窒化ジルコニウム、並びに、構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、
前記主成分と前記副成分の合計に対して前記主成分の含有量が80~97質量%であり、
前記酸化物はY ・Al 及び3Y ・5Al を含有し
3Y・5Alに対するY・Alの比率が2以上である、窒化アルミニウム焼結体。
Aluminum nitride as the main component,
It contains zirconium nitride as an accessory component and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements.
The content of the main component is 80 to 97% by mass with respect to the total of the main component and the sub-component.
The oxide contains Y 2 O 3 · Al 2 O 3 and 3Y 2 O 3.5 Al 2 O 3 and
An aluminum nitride sintered body in which the ratio of Y 2 O 3 and Al 2 O 3 to 3Y 2 O 3.5 Al 2 O 3 is 2 or more.
前記副成分全体に対する前記窒化ジルコニウムの含有量が10~70質量%である、請求項1~3のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体。The aluminum nitride sintered body according to any one of claims 1 to 3, wherein the content of the zirconium nitride with respect to the entire subcomponent is 10 to 70% by mass. 前記窒化アルミニウム焼結体全体に対する前記酸化物の含有量が2~8質量%である、請求項1~4のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体。The aluminum nitride sintered body according to any one of claims 1 to 4, wherein the content of the oxide with respect to the entire aluminum nitride sintered body is 2 to 8% by mass. 請求項1~5のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている導体部と、を備える回路基板。 A circuit board comprising the aluminum nitride sintered body according to any one of claims 1 to 5 and a conductor portion attached to the aluminum nitride sintered body. 請求項1~5のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム焼結体と、当該窒化アルミニウム焼結体に取り付けられている金属板と、を備える接合基板。 A bonded substrate comprising the aluminum nitride sintered body according to any one of claims 1 to 5 and a metal plate attached to the aluminum nitride sintered body. 窒化アルミニウム粉末と、窒化ジルコニウム粉末と、酸化アルミニウム及び酸化イットリウムを含む焼結助剤と、を含む原料を成形して成形体を得る工程と、前記成形体を1760~1840℃で1~6時間焼成して焼成して窒化アルミニウム焼結体を得る工程と、を有し、
主成分として窒化アルミニウムと、副成分として、窒化ジルコニウム、並びに構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物と、を含み、
前記主成分と前記副成分の合計に対して前記主成分の含有量が80~97質量%であり、
前記酸化物はY・Alを含有する、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
A step of molding a raw material containing aluminum nitride powder, zirconium nitride powder, and a sintering aid containing aluminum oxide and yttrium oxide to obtain a molded body, and the molded body at 1760 to 1840 ° C. for 1 to 6 hours. It has a process of firing and firing to obtain an aluminum nitride sintered body.
It contains aluminum nitride as a main component, zirconium nitride as a subcomponent, and an oxide having yttrium and aluminum as constituent elements.
The content of the main component is 80 to 97% by mass with respect to the total of the main component and the sub-component.
A method for producing an aluminum nitride sintered body, wherein the oxide contains Y 2 O 3 and Al 2 O 3 .
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