JP6974836B2 - 一方向プリプレグテープの製造装置と製造方法 - Google Patents

Description

本発明は一方向プリプレグテープの製造装置と製造方法に係り、特に高い生産性（高速引取速度）を維持しつつ強化繊維とマトリクス樹脂を均一混在化した低ボイド率の一方向プリプレグテープの製造装置と製造方法に関する。

熱可塑性樹脂をマトリクスとして使用する複合材（ＦＲＴＰ）は靭性が高く、プリプレグの保存管理が容易であり、硬化反応が不要なので、射出成形・スタンピング成形など成形サイクルの高速化が可能である。更に、ＦＲＴＰはリサイクル性に優れ、溶接、補修等のリペア性も優れている等、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）を上回る多数の利点があることから幅広い分野で実用化されている。

しかし、熱可塑性樹脂は力学的特性に優れたものほど一般的に高分子量で溶融粘度が高い。溶融粘度が高いと強化繊維への溶融含浸と低ボイド率化が困難になる。また、プリプレグ中で強化繊維と樹脂の均一混在化も困難になる。このため、高分子量・高粘度の熱可塑性樹脂を強化繊維中に含浸した低ボイド率ＦＲＴＰは生産性が低く（低速引取速度）、製造コストが高い。

そこで、高分子量・高粘度の熱可塑性樹脂を使用した低ボイド率ＦＲＴＰを含浸性よく効率的に生産する様々な方法が以下のように提案されている。１）溶媒で希釈して低粘度化した溶液を連続繊維束に含浸し、次工程で溶媒を除去する方法（特許文献１：特開２００５−２３９８４３号公報）、２）高粘度の熱可塑性樹脂をエマルジョン、ディスパーション化したものを連続繊維束に含浸した後に溶媒を除去する方法（特許文献２：特開２００２−２４９９８４号公報）、３）高粘度の熱可塑性樹脂粉末を流動床中で連続繊維束の中に入れた後加熱溶融含浸する方法（特許文献３：特許第３６７２０４３号公報）、４）溶融樹脂中に浸漬した連続繊維束を開繊し、しごき、さらに樹脂に圧力を付与するなどして機械的に含浸させるプルトルージョン法（特許文献４：特開２００９−１４３１５８号公報）等などがその例である。さらに、５）サイジング剤、カップリング剤などで繊維の表面を改質することで熱可塑性樹脂に対する繊維の濡れ性などを改善することで含浸性を向上させる方法も提案されている（特許文献５：特開昭６１−２３６８３２号公報）。

１）と２）の方法は溶媒を使用するので環境対策にコストがかかり、また溶媒除去のため生産性向上（引取速度の高速化）も困難であるという課題がある。４）のプルトルージョン法は繊維の毛羽立ちが発生しやすく、ボイド率低減が困難であるという課題がある。３）と５）の方法は生産性向上とコストダウンが難しいという課題がある。

６）また、最近では樹脂を吐出するスリットダイを使用して含浸性向上と毛羽立ち抑制を両立させる方法も提案されているが（特許文献６：特開２０１４−６９３９１号公報）、この方法は生産性向上のため繊維束の引取速度を高速化すると、繊維束とその支持ガイドとの間の摩擦によって繊維束に毛羽立ちが発生しやすいという課題がある。

７）一方、繊維束に含浸した樹脂を乾燥・固化するため、当該繊維束を搬送ベルトに載せて乾燥炉を通過させる方法が知られている（特許文献７：特開２００６−１４２８１９公報）。しかし、強化繊維が一方向に配列されたテープ状強化繊維束は、乾燥・固化中に繊維の配列が乱れやすく、そのためにボイド率が増大する傾向がある。

８）搬送ベルトを上下ダブルに配置して繊維の配列を乱れにくくしたダブルベルトプレス方式も知られているが（特許文献８：特開２０１７−６６２５５号公報）、繊維束がベルトで挟まれるため樹脂の溶媒が逃げにくく、残留溶媒のためやはりボイド率が増大する傾向がある。

特開２００５−２３９８４３号公報 特開２００２−２４９９８４号公報 特許第３６７２０４３号公報 特開２００９−１４３１５８号公報 特開昭６１−２３６８３２号公報 特開２０１４−６９３９１号公報 特開２００６−１４２８１９公報 特開２０１７−６６２５５号公報

そこで本発明の目的は、繊維の毛羽立ちが少なく繊維と樹脂が均一混在化した低ボイド率の一方向プリプレグテープを高い生産性（高速引取速度）で製造可能な一方向プリプレグテープの製造装置と製造方法を提供することにある。

本発明に係る一方向プリプレグテープの製造装置は、強化繊維が一方向に配列されたテープ状繊維束を載せて前記一方向に連続搬送する搬送ベルトと、連続搬送される前記テープ状繊維束の表面にマトリクスとしての流動状態の樹脂を塗工するスリットダイと、前記樹脂が塗工・含浸された前記テープ状繊維束を加熱して前記樹脂を固化する乾燥領域とを有するテープ状繊維束用の樹脂含浸固化装置において、前記乾燥領域における前記搬送ベルトの搬送経路を、前記搬送ベルトの側方から見て前記テープ状繊維束を載せた側が凸となる曲面状にしたことを特徴とする。

また、本発明に係る一方向プリプレグテープの製造方法は、強化繊維が一方向に配列されたテープ状繊維束を搬送ベルトに載せて前記一方向に連続搬送する工程と、前記テープ状繊維束の表面にマトリクスとしての流動状態の樹脂を塗工する工程と、前記樹脂が塗工・含浸された前記テープ状繊維束を、前記搬送ベルトの搬送経路を当該搬送ベルトの側方から見て前記テープ状繊維束を載せた側が凸となる曲面状にした状態で加熱して前記樹脂を乾燥・固化する工程と、を有することを特徴とする。

本発明は乾燥領域の搬送ベルトの搬送経路を当該搬送ベルトの側方から見てテープ状繊維束を載せた側が凸となる曲面状にしたので、搬送ベルトに対する繊維束の密着度を向上することができる。これにより、
１）繊維束にかかる張力を低くしても、繊維束の幅方向収縮を抑制してその薄層・広幅状態を維持することができる。
２）必要以上に繊維束に負荷がかからないため、繊維の破損を抑制することができる。
３）繊維の破損に起因したボイドの発生を抑制することができる。
４）低ボイド化によりプリプレグテープの品質・強度を向上することができる。
以上の効果が得られる。

一方向プリプレグテープの製造装置の概略側面図である。 樹脂塗工部の側面図である。 樹脂塗工部のスリットダイの斜視図である。 乾燥領域の搬送ベルトの搬送経路を示す概略側面図である。 実施例１−３と実施例１１−１３をまとめた表である。 実施例４−８と実施例１４−１５をまとめた表である。 実施例９−１０と比較例１−２をまとめた表である。

（一方向プリプレグテープ製造装置の概略）
以下、図１を参照して一方向プリプレグテープ製造装置の概略について説明する。図１の製造装置１００は箱状の乾燥・固化炉１１０を備えている。この乾燥・固化炉１１０は樹脂を固化する乾燥領域を形成するもので、図１の繊維束の搬送経路（供給ロール１３０から引取ロール１６０）に向かった左右方向の長さが約６ｍである。そして、乾燥・固化炉１１０の下側に、横長矩形状の経路に沿って循環駆動される搬送ベルト１２０が配設されている。当該搬送ベルト１２０は、通気性と耐熱性、離型性を有するベルトで構成することができ、例えばガラス基材にフッ素樹脂をコーティングしたファブリックベルトや、スチールネットベルト、不織布ベルト等で構成することができる。尚、この乾燥・固化炉１１０の長さについては特に限定されず、乾燥温度や生産速度等に応じて適宜変更される。

当該搬送ベルト１２０の横長矩形状の内側に、第２支持ロール１７２、第３支持ロール１７３、第４支持ロール１７４、第５支持ロール１７５、第６支持ロール１７６が、搬送ベルト１２０の搬送方向と直角に配設されている。そして第４支持ロール１７４が駆動ロールとされ、駆動モータに連結されて回転駆動されることで、搬送ベルト１２０が矢印方向に循環移動するようになっている。他の支持ロールは搬送ベルト１２０の移動により連れ回りする従動ローラとされている。

また第２支持ロール１７２と第３支持ロール１７３との間に、後述する中間支持ロール１８１〜１８９が、所定間隔かつ搬送ベルト１２０の搬送方向と直角に配設されている。これら中間支持ロール１８１〜１８９は前述の第１〜第６支持ロール１７１〜１７６より小径であり、いずれも搬送ベルト１２０の移動により連れ回りする従動ローラとされている。

中間支持ロール１８１〜１８９の間隔と、その前後の第２支持ロール１７２及び第３支持ロール１７３との間隔は以下の通りである。
・第２支持ロール１７２と中間支持ロール１８１の距離：０．７ｍ
・中間支持ロール１８１と１８２の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８２と１８３の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８３と１８４の距離： １．０ｍ
・中間支持ロール１８４と１８５の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８５と１８６の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８６と１８７の距離： １．０ｍ
・中間支持ロール１８７と１８８の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８８と１８９の距離： ０．５ｍ
・中間支持ロール１８１と第３支持ロール１７３の距離：０．７ｍ

これら間隔は例示であって、すべて等間隔にしたり、ロール本数を増減したり、適宜変更可能なことは勿論である。但し、ロールの本数を増やして密に配設すると搬送ベルト１２０の後述する凸曲面状をより滑らかにすることができるのでより好ましいが、ロールの設備コストとメンテナンスの手間が増えるというデメリットが生じる。

搬送ベルト１２０の左側（上流側）に所定距離だけ離れて繊維束Ｆの供給ロール１３０が配設されている。そして当該供給ロール１３０と搬送ベルト１２０との間に、昇降式のテンションロール１４０と、第１支持ロール１７１と、樹脂塗工部１５０が配設されている。

また搬送ベルト１２０の右側（下流側）に所定距離だけ離れて引取ロール１６０が配設されている。そして当該引取ロール１６０と乾燥・固化炉１１０の間における、第３支持ロール１７３と第４支持ロール１７４との間の搬送ベルト１２０に、搬送ベルト１２０の外側に配置された水冷ロール１９０が、搬送ベルト１２０をＶ字状に押し下げるようにして当接している。この水冷ロール１９０と引取ロール１６０の間に、小径の案内ロール１９１が配設されている。

樹脂塗工部１５０は図１、図２のように、乾燥・固化炉１１０の直前位置に配置された２つのスリットダイ１５１、１５２で構成されている。上流側の第１スリットダイ１５１と下流側の第２スリットダイ１５２は、繊維束Ｆの搬送経路の上下に配置され、上流側の第１スリットダイ１５１によって繊維束Ｆの下面に樹脂が塗工され、下流側の第２スリットダイ１５２によって繊維束Ｆの上面に樹脂が塗工される。

第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２は、繊維束Ｆの進行方向において水平距離［Ｌ₂］でずらして設置されている。当該水平距離［Ｌ₂］は適宜増減調節すること
が可能である。なお、図２において、繊維束Ｆは上流側のスリット１５１ａに対して上り傾斜で進入する進入角度θで示されている。

スリットダイを使用した従来の樹脂塗工方法では、繊維束の片側からのみの塗工が普通であるが、本発明の実施形態では上下両側から塗工する。これにより、繊維束Ｆの隙間にくまなくマトリクス樹脂を含浸させることができる。

また第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２を繊維束Ｆの進行方向で水平距離［Ｌ₂］でずらして設置することで、各スリットダイから樹脂塗工をする際に、繊維束Ｆの隙間に初めから存在するエアをダイとは反対側に確実に追い出すことができる。これにより樹脂含浸率向上とボイド率低減を図ることができる。

なお、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２は、上下を入れ替えることも可能である。すなわち、第１スリットダイ１５１を繊維束Ｆの上側に配置し、第２スリットダイ１５２を繊維束Ｆの下側に配置することも可能である。

各スリットダイ１５１、１５２は図３に示すように、一対の金型間に吐出口幅ｗの切り欠きを有するシム１５１ｂ、１５２ｂを挟み込んだもので、吐出口幅ｗは繊維束Ｆの幅よりもやや広くしてある。当該シム１５１ｂ、１５２ｂを異なる厚さのものに交換することで、スリットダイ１５１、１５２の樹脂吐出口である扁平スリット１５１ａ、１５２ａの間隔（吐出口厚みｔ）を調整することができる。

樹脂の吐出量を一定にして厚みｔを増大すると単位体積当りの塗工量が減少し、減少すると塗工量が増大する。なお、シム１５１ｂ、１５２ｂの吐出口は１つではなく複数にして樹脂吐出口を多条化することや、吐出口幅ｗを広くして、複数本の繊維束Ｆを引き揃えた広幅のシートに一括で同時に樹脂塗工することも可能である。

第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２は、図２のように、それぞれのスリット１５１ａ、１５２ａの高さ位置に関してわずかにダイギャップ［ｈ］が付けられている。当該ダイギャップ［ｈ］は後述するように大きすぎても小さすぎても樹脂含浸後の一方向プリプレグテープに付着する樹脂量の単位長さあたりの精度（以下、「樹脂付着精度」と称する）が悪くなり、更に繊維束Ｆの表面外観及び繊維束Ｆ内への樹脂の含浸が好ましくない結果となる。

このためダイギャップ［ｈ］は樹脂付着精度を向上するために拡繊した繊維束Ｆの厚み［ｔ'］に合わせて１／２ｔ'≦ｈ≦５ｔ'、より好ましくは１／２ｔ'≦ｈ≦３ｔ'の範囲に調整する必要がある。ダイギャップ［ｈ］が上記範囲よりも大きすぎると、繊維束表面に樹脂が斑に付着してテープの表面品位が悪化すると共に、樹脂束内部への樹脂の含浸不良となる。したがって、このようなテープを用いてシート材を製造すると、シート内部に多数のボイドが残存して物性低下を招く。

これとは反対にダイギャップ［ｈ］が１／２ｔ'よりも小さすぎると、樹脂束内部への樹脂の含浸は良好であるが、繊維束がダイと強く接触するため繊維束表面に塗工された樹脂がこそぎ落とされ、繊維束が擦過される。したがって、テープ表面に繊維束が露出したり、フィラメント切れが起きたりしてテープの表面品位が悪化する。

スリットダイ１５１、１５２に供給される熱可塑性樹脂は、例えば粘度１００−２００ｍＰａ・ｓのものを使用することができる。具体的には、熱可塑性樹脂として、ナガセケムテックス社製の熱溶融エポキシ（主剤：ＸＮＲ６８５０Ｖ、固化剤：ＸＮＨ６８５０Ｖ）を主剤１００重量部：硬化剤８重量部の割合で混合したものを使用することができる。混合後の溶液中には１５〜２０重量％の溶剤が含まれる。後述する実施例と比較例ではこのナガセケムテックス社製の熱可塑性樹脂を使用した。尚、主剤と硬化剤の配合割合、溶剤量等については乾燥条件、生産速度等に応じて適宜変更される。

（乾燥・固化炉と搬送ベルト）
乾燥・固化炉１１０は、任意の加熱源（例えば電気ヒータ）を有する送風機付きの乾燥・固化炉である。炉の温度は樹脂に含まれる溶剤の蒸発温度以上とし、かつ、溶剤の発火温度の２／３以下の温度で加温送風するのが好ましい。この実施形態では１７０℃の温度で加温送風する。尚、この乾燥・固化炉１１０の加熱方法については特に限定されず、例えばクォーツヒーターやセラミックヒーターなどを加熱源とした赤外線の輻射熱による加熱方法等も使用することができる。

乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０は、乾燥・固化炉１１０の入口側の第２支持ロール１７２と、乾燥・固化炉１１０の出口側の第３支持ロール１７３と、第２支持ロール１７２と第３支持ロール１７３との間に設置された９本の中間支持ロール１８１〜１８９で支持されている。

中間支持ロール１８１〜１８９は、図４に示すように、水平方向に対する各ロール間の傾斜角度［θ_n］が、それぞれ−９０°＜θ₁〜θ₉＜＋９０°、より好ましくは−４５°＜θ₁〜θ₉＜＋４５°で変化するように配設されている。マイナス（−）は下り傾斜、プラス（＋）は上り傾斜であり、図４では水平線に対して下り傾斜の傾斜角度が示されている。これにより、繊維束と搬送ベルトとの密着性を向上させることができる。なお、図４の中間支持ロール１８１〜１８９の配置は、傾斜角度［θ_n］の変化を分かりやすくするために、図１に比べて傾斜角度［θ_n］を誇張して図示している。また、各ロールの傾斜角度について、上り傾斜を含む場合は、樹脂含浸後の繊維束の搬送ベルトへの密着性の点から、図２で示される繊維束のスリットダイへの進入角度θよりも小さいことが好ましい。

詳しくは、搬送ベルト１２０の支持面で構成される搬送経路は、図４のように、搬送ベルト１２０の側方から見て搬送ベルト１２０の支持面側（図４で上側）で凸となる曲面状（アーチ状）とされている。この曲面状は円弧状（楕円の部分円弧を含む）であって、図４のように下り傾斜の円弧状、上り傾斜の円弧状、又は下り傾斜と上り傾斜の円弧状を組み合わせたものであっても良い。そして当該曲面状は、望ましくは、前記ロール間の角度［θ_n］をそれぞれ−９０°＜θ₁〜θ₉＜０°、更に望ましくは−４５°＜θ₁〜θ₉＜０°で変化させることで、搬送方向下流側に行くにつれて次第に曲率が増大するように構成されている。尚、搬送経路は図４で示される水平方向に対して上側に加えて、搬送ベルト１２０の支持面側が下側の場合は下側に凸となる円弧状とすることも可能である。

本発明において、乾燥・固化炉１１０内に搬送ベルトを設けることにより、乾燥・固化炉１１０内で繊維束Ｆの含浸樹脂が固化（重合）される際、当該繊維束Ｆに対して搬送ベルト１２０から所定の面抗力が継続的に作用する。当該面抗力は、具体的には、繊維束Ｆと搬送ベルト１２０との間の密着力として作用し、当該密着力により、繊維束Ｆが低張力であっても、含浸樹脂が固化・減容する際の繊維束Ｆの乱れによる種々の弊害を抑制することができる。更に搬送ベルト１２０の搬送経路を曲面状とすることにより、繊維束Ｆと搬送ベルト１２０との密着性が向上し面抗力をより効率的にかけることができる。また、繊維束Ｆが低張力であると樹脂の含浸性が向上するので、ボイド率の低減を促進することもできる。

すなわち、
１）繊維束にかかる張力を低くしても、樹脂の重合収縮に伴う繊維束Ｆの幅方向収縮を適度に抑制してその薄層・広幅状態を維持することができる。
２）必要以上に繊維束に負荷がかからないため、フィラメント切れによる毛羽立ちといった繊維の破損を抑制することができる。
３）繊維の破損によるボイドの発生を抑制することができる。
４）低ボイド化又はボイドレス化によりプリプレグテープの品質・強度を向上することができる。なお、曲率を漸増させないで一定曲率とした場合であっても、繊維束Ｆと搬送ベルト１２０との間に所定の密着力が得られ、当該密着力は繊維束Ｆが低張力であっても安定的に維持することができる。

（一方向プリプレグテープの製造）
一方向プリプレグテープ製造装置１００は以上のように構成されている。この製造装置１００に、あらかじめ拡繊した繊維束Ｆ（厚み［ｔ'］と幅［ｗ'］）を供給ロール１３０から供給し、樹脂塗工部１５０で後述の製造条件でマトリクスとしての熱可塑性樹脂を含浸させる。

樹脂塗工部１５０のスリットダイ１５１、１５２に対して熱可塑性樹脂が所定圧で定量供給されると、スリットダイ１５１、１５２の扁平スリット１５１ａ、１５２ａから吐出された樹脂が、拡繊された繊維束Ｆに含浸される。扁平スリット１５１ａ、１５２ａの口の大きさは、スリットダイ１５１、１５２に挟み込むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚み［ｔ］とシム１５１ｂ、１５２ｂの切込みの大きさ（吐出口の幅［ｗ］）で決まり、スリット部の口の大きさによって樹脂の吐出圧［ｐ］が変化する。

テープ状繊維束Ｆにスリットダイ１５１、１５２から吐出された樹脂が塗工・含浸された後、当該樹脂含浸した繊維束Ｆは、第２支持ロール１７２の位置で、循環駆動する搬送ベルト１２０上に引き取られる。そして当該繊維束Ｆは乾燥・固化炉１１０内で図４のように上凸状に屈曲して走行する搬送ベルトに載せられた状態で乾燥・固化炉１１０を通過する。

乾燥・固化炉１１０の内部温度は約１７０℃に設定されており、繊維束Ｆの樹脂は乾燥・固化炉１１０を通過する際に、加熱により乾燥・固化（重合）し、一方向プリプレグテープとなる。この際、搬送ベルト１２０の上凸状の屈曲形状のため、繊維束Ｆに対して搬送ベルト１２０から所定の面抗力が継続的に作用する。当該面抗力により繊維束Ｆと搬送ベルト１２０との間の適度の密着力が維持され、当該密着力により含浸樹脂が固化・減容する際の繊維束Ｆの乱れが抑制される。

乾燥・固化炉１１０から出た一方向プリプレグテープは、第３支持ロール１７３から第４支持ロール１７４に移動する間に、その上面に水冷ロール１９０が当接されて冷却される。冷却された一方向プリプレグテープは、第４支持ロール１７４の位置で搬送ベルト１２０から離脱し、案内ロール１９１を介して、引取ロール１６０に巻き取られる。以上の工程を経ることにより、繊維束Ｆに熱可塑性樹脂が十分に含浸され、低ボイド率で表面平滑性が高く、広幅・薄層の繊維束Ｆで構成された一方向プリプレグテープを得る事ができる。

（実施例と比較例）
次に、本発明の一方向プリプレグテープの性能を確認するため、実施例１〜１５と比較例１〜２の複数のプリプレグテープの試作を行った結果について、図５Ａ〜図５Ｃを参照して説明する。試作に使用した強化繊維と樹脂の種類及び乾燥・固化条件は、比較する試作品間でボイド率や表面品位に優劣が出ないように選定した。但し、図５Ｃの実施例９、１０と比較例１〜２は、搬送ベルトの有無やベルト形状の相違によるテープの性能を比較検討するため、ベルト条件を後述するように設定している。

一方、以下の値はそれぞれ変化させて試作を行った。
・スリットダイ１５１、１５２に挟み込むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚み［ｔ］と吐出口の幅［ｗ］
・繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］
・スリットダイ１５１、１５２の上下間の距離（ダイギャップ）［ｈ］
・水平方向に対する支持ロール間の傾斜角度［θ］
・第２スリットダイ１５２と搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２の軸心までの水平距離［Ｌ₁］

（一方向プリプレグテープの製造条件）
・塗工ダイについて（図３）
ｔ（μｍ）：１０≦ｔ≦２００
ｗ（ｍｍ）： １．１ｗ'≦ｗ≦１．５ｗ'（ｗ'：繊維束Ｆの幅）

・含浸機構について（図２）
Ｌ₁（第２スリットダイ１５２から第２支持ロール１７２の軸心までの水平距離）：０ｍｍ＜Ｌ₁≦２００ｍｍ
θ（第１、２支持ロール１７１、１７２間の繊維束Ｆの搬送路と水平方向とのなす角度）：０°＜θ≦５°
ｈ（上下のスリットダイ１５１、１５２間のダイギャップ）：１／２ｔ'≦ｈ≦３ｔ'（ｔ'：繊維束Ｆの厚み）
Ｔ（繊維束Ｆに掛かる張力）：０．００３ｃN／本≦Ｔ≦０．１ｃN／本

・乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０の形状
θ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）
・樹脂粘度：１００−２００ｍＰａ・ｓ
・乾燥温度：１７０℃

（使用した繊維束とマトリクス樹脂の種類）
繊維束Ｆに使用した強化繊維は、
Ａ）Ｆｏｒｍｏｓａ社製の炭素繊維ＴＡＩＲＹＦＩＬ−ＴＣ３６Ｐ（総フィラメント数１２０００本、単糸直径７μｍ）（以下「強化繊維Ａ」と称す）、
Ｂ）三菱ケミカル社製のＰＹＲＯＦＩＬ ＴＲ５０Ｓ１５Ｌ（総フィラメント数１５０００本、単糸直径７μｍ）（以下「強化繊維Ｂ」と称す）、
Ｃ）三菱ケミカル社製のＰＹＲＯＦＩＬ ＴＲＨ５０ ６０Ｍ（総フィラメント数６００００本、単糸直径７μｍ）（以下「強化繊維Ｃ」と称す）
である。またマトリクス樹脂はナガセケムテックス社製の熱溶融エポキシ（主剤：ＸＮＲ６８５０Ｖ、固化剤：ＸＮＨ６８５０Ｖ）を主剤１００重量部：硬化剤８重量部の割合で混合し、１５〜２０重量％の溶剤が含まれるものを使用した。

拡繊した繊維束Ｆに熱可塑性樹脂を塗工・含浸して一方向プリプレグテープ（ＦＲＴＰ）を製造する際、溶剤による表面張力や、溶剤の乾燥による樹脂の減容ないし固化収縮により、テープの幅方向では収縮が起きる。これに対してテープの厚み方向では繊維束の層間に樹脂が含浸するので見掛けの厚みが増大する。その為、拡繊した繊維束Ｆの幅［ｔ'］は、一方向プリプレグテープの目標とする幅の１．０〜１．２倍にするが、厚み［ｗ'］は、目標とする厚みの０．８〜１．０倍にするのがよい。

繊維束Ｆに使用する強化繊維は典型的には炭素繊維であるが、その他の例えばアラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維なども使用可能である。また、これら強化繊維は数千本以上のフィラメントで構成されるものが好ましく、前記１２０００本に限らず、例えば３０００〜６００００本の範囲のものも使用可能である。また、使用する強化繊維は一種だけでなく、二種以上を組み合わせて使用することも可能である。

また、マトリクス樹脂は前記ナガセケムテックス社製の「熱溶融エポキシ」のような熱可塑性樹脂に限らず、熱硬化性樹脂も使用可能である。熱可塑性樹脂は反応性樹脂（現場重合型樹脂）や非晶性樹脂が特に好ましく、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ）、変性ポリアミド樹脂等が好適に利用される。また、樹脂を溶かす溶剤については、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、シクロペンタノン、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）、２−メチルー２−ピロリドン（ＮＭＰ）等を使用することができる。

現場重合型熱可塑性樹脂は、成形コストを削減し得る熱可塑性樹脂として近年注目を集めている。現在実用化されている熱可塑性樹脂複合材料では、成形時の樹脂は溶融粘度が高いポリマーの状態であるため含浸工程で高温高圧が必要となり、その結果成形コストが高くなっている。

現場重合型熱可塑性樹脂を用いて複合材料を成形すると、強化繊維へ低粘度なモノマーの状態で含浸することができる。この含浸後に樹脂を反応させ、架橋構造を持たない直鎖状ポリマー（架橋構造を持たないため熱可塑性を示す）とする。現場重合型熱可塑性樹脂を用いることで、熱硬化性樹脂の易含浸性と、熱可塑性樹脂の再加工性及びリサイクル性を兼備した複合材料が得られる。

（目標とする一方向プリプレグテープの寸法・性状）
目標とする一方向プリプレグテープの平均厚みは、好ましくは３０〜２００μｍ、より好ましくは５０μｍ〜１５０μｍである。平均厚みが下限の３０μｍ以下であると、厚み方向の繊維含有本数が少なく、樹脂含浸した際に繊維割れを起こす。また、平均厚みが上限の２００μｍ以上であると、多数の一方向プリプレグテープ片を積層してシート化する際の積層数が少なく、シートの強化物性のバラつきが大きくなってしまう。

一方向プリプレグテープの平均幅は、一方向プリプレグテープの平均厚みと、使用する原糸の単糸直径及びフィラメント数に依存する。例えば単糸直径７μｍ、フィラメント数１２０００本の原糸を使用した場合、テープ平均幅は好ましくは７ｍｍ〜４０ｍｍ、より好ましくは１０ｍｍ〜３０ｍｍである。

一方向プリプレグテープ中の強化繊維体積含有量［Ｖｆ］は、得られた一方向プリプレグテープの目付から平均炭素繊維目付を引くことにより得られた樹脂目付と、炭素繊維・熱可塑性樹脂の密度より算出して求める。強化繊維体積含有量［Ｖｆ］と樹脂体積含有量［Ｖｒ］の和は、Ｖｆ＋Ｖｒ＝１００％となる。試作した一方向プリプレグテープ１００ｍあたりランダムに１０か所１ｍ分の一方向プリプレグテープを抜き出して重量を測定し、平均値と、平均値に対する平均偏差の割合［％］（樹脂付着精度）を算出した。

一方向プリプレグテープ中の強化繊維体積含有率［Ｖｆ］は、Ｖｆ＝３０％〜６０％になるように制御する。その際の樹脂付着精度は２％以内が好ましく、より好ましくは１％以内である。強化繊維体積含有率［Ｖｆ］が上限の６０％より高くなると樹脂の未含浸部が増えてボイドレス化が困難になり、下限の３０％より低くなるとシート化した際の機械強度を確保するのが困難になる。

また、樹脂付着精度が２％以上であると、シート化した際に部分的な強化繊維体積含有率［Ｖｆ］の偏りが発生し、シートの機械強度にバラつきが生じる。ここで「樹脂付着精度」とは、試作した一方向プリプレグテープ１００ｍあたりランダムに抜き出した１０か所の１ｍ分の一方向プリプレグテープの重量を測定し、樹脂体積含有率［Ｖｒ］を算出して、当該１０か所の［Ｖｒ］測定値の相加平均値からの各測定値の平均偏差を相加平均値に対するパーセント［％］で表したものである。例えば［Ｖｒ］＝６０％（平均値）のプリプレグテープで樹脂付着精度が２．０％の場合、［Ｖｒ］＝５８〜６２％となる。

本発明により得られる一方向プリプレグテープは、繊維間にボイドが含まれることなく樹脂が均一に含浸した状態となっているため、これを用いて得られるシート材はその機械的強度を高めやすい。そのため、多数の一方向プリプレグテープ片を積層し、加熱・加圧して得られた平均厚み２ｍｍを有するシートにおいて、ＪＩＳ−Ｋ７０５２又はＪＩＳ−Ｋ７０７５に従い測定した時、そのボイド率は０〜０．４％を有する。

一方向プリプレグテープの表面品位は、テープ表面に均一に樹脂が塗工され、繊維がむき出しになった部分がなくて表面平滑性が高く、毛羽やフィラメント切れなどの強化繊維の破損がなく、繊維方向の隙間（繊維割れ）がないことが好ましい。繊維がむき出しになった部分や、繊維割れがあると、テープ内に繊維過多や樹脂過多の箇所が多くなる、及びテープ内部にボイドが含まれる、又はこれらの何れかにより、シート化した際の物性低下を招く。また、毛羽やフィラメント切れ一方向プリプレグテープ内の強化繊維の破損はシート化した際の機械的強度を確保するのが困難になる。

（一方向プリプレグテープの性能評価方法）
一方向プリプレグテープの厚み及び幅の測定は、デジタルノギス及びマイクロゲージを使用して行った。試作した一方向プリプレグテープ１００ｍあたりランダムに１０か所測定し、一方向プリプレグテープの厚み及び幅を平均値として算出した。

一方向プリプレグテープ中の樹脂体積含有量［Ｖｒ］は、得られた一方向プリプレグテープの目付から平均炭素繊維目付を引くことにより得られた樹脂目付と、炭素繊維・熱可塑性樹脂の密度より算出して求める。樹脂体積含有量［Ｖｒ］と強化繊維体積含有量［Ｖｆ］の和は、Ｖｒ＋Ｖｆ＝１００％となる。試作した一方向プリプレグテープ１００ｍあたりランダムに１０か所測定し、平均値と、平均値に対する平均偏差の割合［％］（樹脂付着精度）を算出した。

一方向プリプレグテープ中の樹脂体積含有量[Ｖｒ]及び樹脂付着精度は、本実施例においても上記した方法で算出した。

以下の実施例１〜５と実施例１１〜１５から、スリットダイ１５１、１５２のシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］と吐出口の幅［ｗ］、樹脂塗布後の空走距離［Ｌ₁］、進入角度［θ］、ダイギャップ［ｈ］、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］の適否を検討する（図５Ａ、図５Ｂ参照）。

（スリットダイ１５１、１５２のシムの厚さ［ｔ］と吐出口の幅［ｗ］の検討）
［実施例１１］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍ（殆どの比較例・実施例で共通）に拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸させ、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％（殆どの比較例・実施例で共通）の一方向プリプレグテープの製造を目的として試作した。

前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を１６ｍｍとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の角度［θ］を０°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２の軸心までの水平距離［Ｌ₁］を２６０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ（全ての比較例・実施例で共通）、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、糸速（引取速度）を５ｍ／ｍｉｎ（全ての比較例・実施例で共通）で実施した。

結果、吐出圧［ｐ］は１００ｋＰａであり、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ３９％（樹脂付着精度２．０％）、平均幅８ｍｍ、平均厚み１８０μｍであり、ボイド率が０．７％とやや高く、表面品位は、テープ端に繊維がむき出しになった部分があり、樹脂ムラがみられた他、毛羽も見られたが、繊維割れは見られなかった（総合評価×）。

［実施例１２］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を４００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を１６ｍｍとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の角度［θ］を０°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２の軸心までの水平距離［Ｌ₁］を２６０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、吐出圧［ｐ］は２０ｋＰａであり、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ３８％（樹脂付着精度５．０％）、平均幅７ｍｍ、平均厚み２００μｍであり、ボイド率が１．０％と高く、表面品位は、テープ端に繊維がむき出しになった部分があり、樹脂ムラがみられた他、毛羽も見られたが、繊維割れは見られなかった（総合評価×）。

［実施例１］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の角度［θ］を０°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を２６０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、吐出圧［ｐ］は９０ｋＰａであり、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．５％）、平均幅９ｍｍ、平均厚み１６０μｍであり、ボイド率が０．４％と低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

実施例１１、１２と実施例１より、樹脂の吐出圧［ｐ］はスリットダイ１５１、１５２のスリット部の大きさが小さい程上昇し、吐出圧［ｐ］が高い程、強化繊維体積含有量［Ｖｆ］のコントロールと樹脂付着精度が向上する。その為、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚み［ｔ］より薄いことが好ましく、１０μｍ≦ｔ≦２００μｍの範囲が好ましい。

吐出口幅［ｗ］は拡繊した繊維束Ｆの幅より広くした方が一方向プリプレグテープの幅方向への樹脂塗工が安定し、表面品位と強化繊維体積含有含浸量［Ｖｒ］のコントロール、樹脂付着精度が向上する。一方で、吐出口幅[ｗ]が繊維束幅「ｗ'」よりも広過ぎる場合、繊維束に対して塗工しきれない樹脂がロスとなるため、好ましくは繊維束Ｆの幅［ｗ'］に対し、１．１ｗ'≦ｗ≦１．５ｗ'の範囲で吐出口幅［ｗ］を広くすることが望ましい。

（樹脂塗布後の空走距離［Ｌ₁］、進入角度［θ］の検討）
［実施例２］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を９０ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を０°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１８０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ２］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．５％）、平均幅１１ｍｍ、平均厚み１３５μｍであり、ボイド率が０．４％と低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

［実施例３］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイに挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を９０ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１８０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．５％）、平均幅１２ｍｍ、平均厚み１２５μｍであり、ボイド率が０．４％と低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

実施例１〜３より、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］が短い事によって、樹脂含浸後に、樹脂の表面張力による幅収縮を起こす前に繊維束Ｆの広幅・薄層を維持したまま搬送ベルトに接触させ、面抗力をかけることができる。作業性から０ｍｍ＜Ｌ₁≦２００ｍｍの範囲が好ましく、より広幅・薄層を維持するためには０ｍｍ＜Ｌ₁≦１５０ｍｍが望ましい。

また、第２支持ロール１７２を第１支持ロール１７１よりも上部に設置し、第１、２支持ロール間の繊維束Ｆの搬送路と水平方向とのなす角度［θ］を０°以上にすることで、樹脂含浸させた繊維束Ｆを搬送ベルトにより密接に接触させることができ、一方向プリプレグテープの広幅・薄層をより維持できる。角度［θ］は０°＜θ≦５°の範囲が好ましい。

（ダイギャップ［ｈ］の検討）
［実施例１３］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を９０ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を０μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１８０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ２］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度２．５％）、平均幅１２ｍｍ、平均厚み１２５μｍであり、ボイド率が０．６％とやや高く、表面品位は、繊維がむき出しになっている部分があり、樹脂ムラが見られた他、毛羽、繊維割れも見られた（総合評価×）。

［実施例１４］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を１００μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を９０ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を４００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１８０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４２％（樹脂付着精度２．５％）、平均幅１２ｍｍ、平均厚み１２５μｍであり、ボイド率が１．２％と高く、表面品位はテープ表面にまだら模様に樹脂塗工されて樹脂ムラがあり、繊維がむき出しになっている部分が見られたが、毛羽、繊維割れは見られなかった（総合評価×）。

実施例３と実施例１３、１４より、ダイギャップ［ｈ］は得られる拡繊した繊維束Ｆの厚み［ｔ'］に合わせて調整することが必要であることが分かる。ダイギャップ［ｈ］が狭すぎると拡繊した繊維束Ｆがスリットダイ１５１、１５２に接触し、塗工した樹脂がそぎ落とされて樹脂ムラが起き、樹脂付着精度が低下する。

また、スリットダイ１５１、１５２に接触することで強化繊維の破損を起こし、表面外観の悪化を起こす。逆に広すぎると樹脂がテープ基材上に均一に塗工されず、樹脂ムラが起き、強化繊維体積含有率［Ｖｆ］のコントロール、樹脂付着精度が低下する。そのため、繊維束Ｆの厚み［ｔ'］に対してダイギャップ［ｈ］は、１／２ｔ'≦ｔ≦３ｔ'の範囲にするのが好ましい。

（繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］の検討）
［実施例４］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、吐出圧［ｐ］は２００ｋＰａであり、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅１５．０ｍｍ、平均厚み１００μｍであり、ボイド率が０．２％ときわめて低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

［実施例５］
強化繊維Ａを使用し、平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂含浸を施し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を２００ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．００３ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅１０．０ｍｍ、平均厚み１４５μｍであり、ボイド率が０．２％ときわめて低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

[実施例６]
強化繊維Ｂを使用して、平均幅１８ｍｍに拡繊した繊維束Ｆを使用した以外は実施例４と同様の製造方法で一方向プリプレグテープを製作した。

結果得られた一方向プリプレグテープはＶｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅が１５．０ｍｍ、平均厚みが１２５μｍであり、ボイド率が０．２％と極めて低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

［実施例７］
強化繊維束Ｂを使用して、平均幅１８ｍｍに拡繊した繊維束Ｆを使用し、繊維束にかかる張力Ｔを０．０６ｃN／本とした以外は実施例４と同様の製造方法で一方向プリプレグテープを製作した。

結果得られた一方向プリプレグテープはＶｆ４０％（樹脂付着精度１．５％）、平均幅が１５．５ｍｍ、平均厚みが１１５μｍであり、ボイド率が０．３％と極めて低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

［実施例８］
強化繊維Ｃを使用して、平均幅が６０ｍｍ、平均厚み５０μｍに拡繊した繊維束Fを使用し、吐出口の幅［ｗ］を７２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を１５０ｋＰａ、繊維束にかかる張力を０．００６ｃN／本とした以外は実施例４と同様の製造方法で一方向プリプレグテープを製作した。

結果得られた一方向プリプレグテープはＶｆ４０％（樹脂付着精度１．３％）、平均幅が５４．０ｍｍ、平均厚みが１４０μｍであり、ボイド率が０．２％と極めて低く、表面品位は繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れなく良好であった（総合評価○）。

［実施例１５］
強化繊維Ｂを使用して、平均幅１８ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆを使用し、繊維束にかかる張力Ｔを０．１ｃN／本とした以外は実施例４と同様の製造方法で一方向プリプレグテープを製作した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度２．５％）、平均幅１３．０ｍｍ、平均厚み１４０μｍであり、ボイド率が０．６％とやや高く、表面品位は、繊維むき出し、樹脂ムラは見られなかったが、フィラメント切れ、繊維割れが見られ、テンションロール１４０や樹脂塗工部１５０に強化繊維が破損し発生した毛羽が付着するようになった（総合評価×）。

実施例４〜８と実施例１５より、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］は、張力が高すぎる場合、繊維が引き揃えられて繊維束Ｆ内部への樹脂含浸性が悪くなり、樹脂付着精度が低下する。また工程間のロール・ガイド類で擦れて強化繊維が破損し、毛羽が発生、繊維割れを引き起こす。

一方で張力が低すぎると、工程間のロール・ガイド類に接触した際、拡繊した繊維束Ｆの端が折れ込んで狭窄してしまい、薄層・広幅が維持できない。その為、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］は低張力である事が好ましく、更に好ましくは０．００３ｃN／本≦Ｔ≦０．０６ｃN／本の範囲が好ましい。

実施例１１〜１５と実施例１〜８で得られた一方向プリプレグテープをシート化し、ＪＩＳ−７０５２あるいはＪＩＳ−７０７５に従ってボイド率の測定を行った。

結果、実施例１１〜１５の一方向プリプレグテープは、いずれもシート化した際のボイド率が０．６〜１．２％と高く、樹脂含浸状態が悪い。これに対して実施例１〜８の一方向プリプレグテープは、シート化した際のボイド率が０．２〜０．４％と低く、樹脂含浸状態が良好であった。

（搬送ベルトの搬送面の曲率の検討）（図５Ｃ）
［比較例１］
強化繊維Ａを使用して平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を２００ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ₁＝θ₂＝・・・＝θ₉（０°＜θ₁〜θ₉＜１°）の形状とし、糸速（引取速度）を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅８ｍｍ、平均厚み１８０μｍであり、表面品位は、繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽は見られなかったが、繊維割れが見られた（総合評価×）。

［実施例９］
強化繊維Ａを使用して平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を２００ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ₁＞θ₂＞・・・＞θ₉（θ₁〜θ₄＞０°、θ₅＝０°、θ₆〜θ₉＜０°）の形状とし、引取速度を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

傾斜角度は１°＜θ₁~θ₉＜−１°とし、具体的な傾斜角度［θ_n］は次の通りである。
θ₁：０．８６°、θ₂：０．８０°、θ₃：０．６９°、θ₄：０．４０°、θ₅：０．００°、θ₆：−０．４０°、θ₇：−０．６９°、θ₈：−０．８０°、θ₉：−０．８６°
当該θ_nの大きさは、図２の樹脂塗工部１５０のθよりも小さくするのが好ましい。

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅１２ｍｍ、平均厚み１２５μであり、表面品位は、繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れがなく良好なものであった（総合評価○）。

［実施例１０］
強化繊維Ａを使用して平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を２００ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２から搬送ベルト１２０の第２支持ロール１７２までの距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の
水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥・固化炉１１０内の搬送ベルト１２０をθ１＞θ２＞・・・＞θ９（θ１〜θ９＜０°）の形状とし、糸速（引取速度）を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

傾斜角度は０°＜θ₁~θ₉＜−１°とし、具体的な傾斜角度［θ_n］は次の通りである。
θ₁：−０．０１°、θ₂：−０．０２°、θ₃：−０．０７°、θ₄：−０．１５°、θ₅：−０．１９°、θ₆：−０．２５°、θ₇：−０．２７°、θ₈：−０．３０°、θ₉：−０．５２°

結果、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ４０％（樹脂付着精度１．０％）、平均幅１５ｍｍ、平均厚み１００μｍであり、表面品位は、繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽、繊維割れがなく良好なものであった（総合評価○）。

［比較例２］
強化繊維Ａを使用して平均幅１６ｍｍ、平均厚み４０μｍに拡繊した繊維束Ｆに樹脂を含浸し、Ｖｒ６０％、Ｖｆ４０％の一方向プリプレグテープの製造を目的として製作した。前述した製造方法で一方向プリプレグテープを製作し、スリットダイ１５１、１５２に挟むシム１５１ｂ、１５２ｂの厚さ［ｔ］を５０μｍ、吐出口の幅［ｗ］を２２ｍｍ、吐出圧［ｐ］を２００ｋＰａとし、繊維束Ｆに掛かる張力［Ｔ］を０．０２ｃN／本、ダイギャップ［ｈ］を１００μｍ、第１支持ロール１７１と第２支持ロール１７２間の進入角度［θ］を１°、第２スリットダイ１５２の吐出口から第２支持ロール１７２間の距離［Ｌ₁］を１１０ｍｍ、第１スリットダイ１５１と第２スリットダイ１５２間の水平距離［Ｌ₂］を３．３ｍｍ、乾燥炉内のでの繊維束Ｆの搬送、乾燥・固化には搬送ベルトを用いずに、糸速（引取速度）を５ｍ／ｍｉｎで実施した。

結果、Ｖｆ４０％では繊維束Ｆの幅方向の収縮が大きく、ロッド状になってしまい、工程間の屈曲部で折れて破損してしまい、作製できなかった。そのため樹脂吐出量を減らし、得られた一方向プリプレグテープは、Ｖｆ５０％（樹脂付着精度４．０％）、平均幅６ｍｍ、平均厚み２５０μｍであり、表面品位は、繊維むき出し、樹脂ムラ、毛羽は見られなかったが、繊維割れが見られた（総合評価×）。

図５Ｃの実施例９、１０と比較例１、２より、樹脂含浸後の繊維束Ｆを搬送ベルト１２０上で乾燥・固化させることにより、一方向プリプレグテープの広幅・薄層を維持することができることが分かる。乾燥・固化炉１１０中での繊維束Ｆの搬送ベルト１２０への接触が甘いと（低面抗力・低密着力）、繊維束Ｆに十分な面抗力が掛からず、樹脂の体積減少や硬化収縮による繊維束Ｆの収縮が起こりやすい。

このため繊維束Ｆの広幅・薄層を維持できないか、もしくは繊維割れを起こす可能性が高い。搬送ベルト１２０の形状は、繊維束Ｆに、より効率よく面抗力をかけるために、円弧状に近いことが好ましい。また、進行方向に対して曲率が漸増、すなわち進行方向に対して益々下がり続ける円弧形状であることがより好ましい。

以上、本発明の実施形態と実施例・比較例について述べたが、本発明は前記実施形態に限定されることなく種々の変形が可能である。例えば、乾燥・固化炉１１０の水平方向長さや、中間支持ロール１８１〜１８９の本数・間隔等は、適宜変更可能である。また乾燥・固化炉１１０の形式は任意であり、送風機付きの乾燥・固化炉を輻射熱方式に変更することも可能である。

Ｆ：テープ状繊維束
１８１〜１８９：中間支持ロール
１７１〜１７６：第１〜第６支持ロール
１００：一方向プリプレグテープ製造装置
１１０：乾燥・固化炉
１２０：搬送ベルト
１３０：供給ロール
１４０：テンションロール
１５０：樹脂塗工部
１５１：スリットダイ
１５１ａ：扁平スリット
１５１ｂ：シム
１５２：スリットダイ
１５２ａ：扁平スリット
１５２ｂ：シム
１６０：引取ロール
１９０：水冷ロール
１９１：案内ロール

Claims (9)

1. 強化繊維が一方向に配列されたテープ状繊維束を載せて前記一方向に連続搬送する搬送ベルトと、
   連続搬送される前記テープ状繊維束の表面にマトリクスとしての流動状態の樹脂を塗工するスリットダイと、
   前記樹脂が塗工・含浸された前記テープ状繊維束を加熱して前記樹脂を固化する乾燥領域とを有するテープ状繊維束用の樹脂含浸固化装置において、
   前記乾燥領域における前記搬送ベルトの搬送経路を、前記搬送ベルトの側方から見て前記テープ状繊維束を載せた側が凸となる曲面状にしたことを特徴とする一方向プリプレグテープの製造装置。
2. 前記搬送経路の曲面状の曲率が、前記搬送ベルトの搬送方向下流側に向かって漸増することを特徴とする請求項１の製造装置。
3. 前記スリットダイが前記乾燥領域の入口側に配設されると共に、当該スリットダイは前記テープ状繊維束の上下両面に塗工する一対のスリットダイで構成されることを特徴とする請求項１又は２の製造装置。
4. 前記上下一対のスリットダイが、前記搬送ベルトの搬送方向において所定間隔を空けて配置されていることを特徴とする請求項２の製造装置。
5. 前記一対のスリットダイが、搬送方向上流側に前記テープ状繊維束の下面を塗工する下側スリットダイを配置し、搬送方向下流側に前記テープ状繊維束の上面を塗工する上側スリットダイを配置したことを特徴とする請求項４の製造装置。
6. 前記乾燥領域が、乾燥炉と、前記搬送ベルトの搬送方向と直角に前記乾燥炉内を水平方向に横断する方向に配設された複数のロールを有し、当該複数のロールによって前記搬送ベルトの前記搬送経路が規定されることを特徴とする請求項１から５のいずれか１項の製造装置。
7. 前記樹脂が熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であることを特徴とする請求項１から６のいずれか１項の製造装置。
8. 強化繊維が一方向に配列されたテープ状繊維束を搬送ベルトに載せて前記一方向に連続搬送する工程と、
   前記テープ状繊維束の表面にマトリクスとしての流動状態の樹脂を塗工する工程と、
   前記樹脂が塗工・含浸された前記テープ状繊維束を、前記搬送ベルトの搬送経路を当該搬送ベルトの側方から見て前記テープ状繊維束を載せた側が凸となる曲面状にした状態で加熱して前記樹脂を乾燥・固化する工程と、を有することを特徴とする一方向プリプレグテープの製造方法。
9. 前記樹脂が熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であることを特徴とする請求項８の製造方法。

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