JP6967255B2 - 水素同位体を含む水の分離方法 - Google Patents
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Description
本発明は、重水やトリチウム水などの水素同位体を含む水の分離方法に関するものである。
原子炉などによって生成される重水素やトリチウムが外部環境に放出されるのを抑制するため、これらの水素同位体や、これらを含む重水を除去する技術が必要となる。そのための技術としては、例えば、選択透過性を有する膜を用いる技術が知られている。具体的には、部分的にジチオカーバメート化したポリ塩化ビニルをアクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）とブレンドし、不均質系で光臭素化を行って得られた気体分離膜を用いて、トリチウム、重水素と軽水素とを分離する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
しかしながら、上記のような分離膜を用いる手法は、トリチウム、重水素や軽水素などの気体の分離に適用することは容易であるが、水素同位体を含む液体状態の水の分離に適用することはできない。
本発明は、上記の点に鑑みてなされたものであり、水素同位体を含む液体状態の水の分離を実用的に可能にすることを目的としている。
第１の発明は、
互いに対向する１対の対向面部材の間に水素同位体を含む水を導入するとともに、上記対向面部材の間に温度差を保たせて、水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水と、低い水とを分離することを特徴とする。
互いに対向する１対の対向面部材の間に水素同位体を含む水を導入するとともに、上記対向面部材の間に温度差を保たせて、水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水と、低い水とを分離することを特徴とする。
ここで、２種類以上の気体や液体の混合物に温度勾配を持たせると、その混合物の成分に濃度勾配を生じる現象がソレー効果等として知られている。具体的には、例えば「微細流路を用いたソーレ効果ガス分離器の高率化」（芝浦工業大学、機械機能工学科、卒業研究第２回審査会概論、２０１４年１０月２４日）と称される論文に記載されているように、「水素と二酸化炭素との系では、軽分子系分子は高温領域に移動し、重分子は低温領域に移動する」現象が確認されている。
しかしながら、上記現象は濃度勾配の計測が容易でない場合が多いことなどから、そのメカニズムや、種々の物質に関する挙動は不明な点が多いのが現状である。特に、水のような液体においては、一般に水素結合が分子の挙動に与える影響等が複雑に関係すると考えられ、さらに水素同位体の検出の難しさから水素同位体を含む水のソレー効果に関する現象は確認されていなかった。
これに対して、本願発明者らは種々実験を繰り返した結果、水素同位体を含む水においては、温度勾配に応じて、上記論文とは逆の分子量の大きい水素同位体を含む水が高温側に移動して濃度勾配が生じることを確認し、さらに、その分離効率は、例えば東京電力福島第一原子力発電所の汚染水に含まれるトリチウム濃度を国の規制値濃度まで低下させるのに実用化可能なレベルであり得ることを確認し、本願発明を完成させたものである。
上記対向面部材は、互いに平行な平板状の対向面を有するようにしてもよい。これによって、例えば水素同位体を含む水が導入される領域の均質化を図り易くすることができる。
上記のようにして分離された水素同位体を取り出す方法の具体的な例としては、例えば、
上記対向面部材の間に導入された水素同位体を含む水が静止状態に保たれ、かつ、上記対向面部材の温度差が保たれた状態で、高温側対向面部材の近傍における水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における水素同位体を含む水の濃度が相対的に低い水を取り出すようにしてもよい。
上記対向面部材の間に導入された水素同位体を含む水が静止状態に保たれ、かつ、上記対向面部材の温度差が保たれた状態で、高温側対向面部材の近傍における水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における水素同位体を含む水の濃度が相対的に低い水を取り出すようにしてもよい。
また、
上記対向面部材の間に水素同位体を含む水を連続的に導入し、かつ、下流側における高温側対向面部材の近傍における水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における水素同位体を含む水の濃度が相対的に低い水を取り出すようにしてもよい。
上記対向面部材の間に水素同位体を含む水を連続的に導入し、かつ、下流側における高温側対向面部材の近傍における水素同位体を含む水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における水素同位体を含む水の濃度が相対的に低い水を取り出すようにしてもよい。
また、
上記水素同位体を含む水の導入、および取り出しを多段階行うようにしてもよい。これによって、トリチウム水の濃度を大幅に減少させることなどが容易にできる。
上記水素同位体を含む水の導入、および取り出しを多段階行うようにしてもよい。これによって、トリチウム水の濃度を大幅に減少させることなどが容易にできる。
本発明によれば、水素同位体を含む液体の水の分離を実用的に可能にすることができる。
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（分離装置）
水素同位体を含む水を分離する分離装置は、例えば、図１に示すように、互いに平行な平板状の対向面を有する１対の対向面部材である銅板１１・１２が、透明な部材から成る壁部材１３を介して接合されて成っている。上記銅板１１・１２の間には、上記対向面に平行な面内の形状が寸法Ｄ＝４０ｍｍの矩形で、対向面間の寸法Ｈ＝１．５ｍｍの分離室が形成され、試料１４が導入されるようになっている。また、各銅板１１・１２の対向面と反対側の表面には、ペルチェ素子１５・１６が設けられ、銅板１１・１２の対向面の温度を０〜１００℃の範囲などに設定することにより両対向面の温度差ΔＴを最大１００Ｋなどに設定し得るようになっている。
水素同位体を含む水を分離する分離装置は、例えば、図１に示すように、互いに平行な平板状の対向面を有する１対の対向面部材である銅板１１・１２が、透明な部材から成る壁部材１３を介して接合されて成っている。上記銅板１１・１２の間には、上記対向面に平行な面内の形状が寸法Ｄ＝４０ｍｍの矩形で、対向面間の寸法Ｈ＝１．５ｍｍの分離室が形成され、試料１４が導入されるようになっている。また、各銅板１１・１２の対向面と反対側の表面には、ペルチェ素子１５・１６が設けられ、銅板１１・１２の対向面の温度を０〜１００℃の範囲などに設定することにより両対向面の温度差ΔＴを最大１００Ｋなどに設定し得るようになっている。
（水素同位体を含む水の分離）
上記銅板１１・１２間に形成された分離室に、重水（Ｄ２Ｏ）と軽水（Ｈ２Ｏ）とを、重水（Ｄ２Ｏ）の濃度が２５ｍｏｌ％、または７５ｍｏｌ％となるように混合した試料１４を導入し、銅板１１・１２の対向面の温度差ΔＴを１０Ｋ、または２０Ｋに保つとともに、壁部材１３、および試料１４にレーザ光を透過させて屈折角を計測し、銅板１１・１２の各対向面近傍領域の試料１４の半重水（ＤＨＯ）の重量分率差ΔＣを求めたところ、ほぼ定常状態となる５時間後には図２に示すようになった（重水の濃度が７５ｍｏｌ％、温度差ΔＴが１０Ｋの場合については２回計測した結果をプロットしている。）。
上記銅板１１・１２間に形成された分離室に、重水（Ｄ２Ｏ）と軽水（Ｈ２Ｏ）とを、重水（Ｄ２Ｏ）の濃度が２５ｍｏｌ％、または７５ｍｏｌ％となるように混合した試料１４を導入し、銅板１１・１２の対向面の温度差ΔＴを１０Ｋ、または２０Ｋに保つとともに、壁部材１３、および試料１４にレーザ光を透過させて屈折角を計測し、銅板１１・１２の各対向面近傍領域の試料１４の半重水（ＤＨＯ）の重量分率差ΔＣを求めたところ、ほぼ定常状態となる５時間後には図２に示すようになった（重水の濃度が７５ｍｏｌ％、温度差ΔＴが１０Ｋの場合については２回計測した結果をプロットしている。）。
上記計測により、分子量の大きな半重水は高温側の銅板１１側に移動し、例えば、初期濃度が７５ｍｏｌ％、温度差ΔＴが２０Ｋのとき、分離効率は１００×[上下の濃度差]/[仕込み濃度]から０．３８３％と得られる。上記のような分離現象は、水素同位体として重水素に限らずトリチウムを含む場合にも起こる。さらに、水と半重水からなる溶液よりも、水（Ｈ２Ｏ：分子量１８）とトリチウム水（ＴＨＯ：分子量２０）から成る溶液の方が水素同位体の分子量の差が大きいため、温度勾配による分離が起こりやすい。
ここで、初期濃度ｗ０のトリチウム水を分離効率Ｐでｎ回繰り返して処理したときの最終濃度ｗｆは、
ｗｆ＝ｗ０×（１−Ｐ）ｎ
となる。ここでは、分離効率に濃度依存性がないと仮定している。
ｗｆ＝ｗ０×（１−Ｐ）ｎ
となる。ここでは、分離効率に濃度依存性がないと仮定している。
そこで、例えば東京電力福島第一原子力発電所の汚染水に含まれるトリチウム濃度（季節変動により０．５×１０６〜４．２×１０６Ｂｑ／Ｌ）のうち最高の濃度の場合に、国の規制値である６×１０４Ｂｑ／Ｌの濃度に低下させるためには、ｎ＝１１０７回の処理を繰り返せばよく、１回あたりの処理時間が上記のように５時間とすると２３０日となり、現実的に実用化レベルの分離効率が得られていることになる。また、重水の濃度が２５ｍｏｌ％、銅板１１・１２間の温度差ΔＴが１０Ｋの場合などでも、やはり十分に実用化レベルであり、また、後述のような処理時間の短縮も可能である。
なお、上記のように銅板１１・１２間に導入されて静止状態に保たれた水を取り出す方法は特に限定されず、例えば、濃度勾配を大きく崩すことなく、銅板１１・１２間に仕切り壁を徐々に挿入して取り出したり、銅板１１・１２間の水を仕切り壁で区画された部屋に徐々に押し出して取り出したりしてもよい。
一方、銅板１１・１２間に、層流状態を保つような形で水を徐々に導入し、下流側で銅板１１側と銅板１２側とに分岐させて連続的に取り出し得るようにしたりしてもよい。そのような分離のための装置は、例えばマイクロ流体デバイス技術を用いて作製することも容易にできる。また、そのような連続処理が可能な装置は、複数組み合わせて、上記のような繰り返し処理を可能にすることが特に容易である。
（処理時間の短縮について）
上記処理時間は一例であり、以下のような種々の短縮手法や、これらの組み合わせによって短縮することが容易に可能である。
上記処理時間は一例であり、以下のような種々の短縮手法や、これらの組み合わせによって短縮することが容易に可能である。
まず、上記のような分離過程は、次のような指数関数に従う濃度勾配形成現象であると考えられる。
ｗ（ｔ）＝ｗ０ ｅｘｐ（−ｔ／τ）
ここで、
ｗ０：初期濃度
ｔ：経過時間
τ：時定数（例えば１．０５ｈ）
である。
ｗ（ｔ）＝ｗ０ ｅｘｐ（−ｔ／τ）
ここで、
ｗ０：初期濃度
ｔ：経過時間
τ：時定数（例えば１．０５ｈ）
である。
そこで、上記のように１回あたりの処理時間を５時間とすると２３０日要するのに対し、定常状態となるのを待つことなく、１回の処理時間を１時間として繰り返し処理すれば７５日、１０分とすれば５２日で上記と同様の濃度低下を得られることになる。
また、銅板１１・１２間の温度勾配を大きくすれば、より分離効率を高くでき、例えば線形応答の過程が成り立つ範囲では、温度差を２倍にすることによって濃度差を２倍にすることができ、やはり処理時間の短縮が可能となる。
また、上記分離過程における時定数τは、銅板１１・１２の対向面間の寸法Ｈの２乗に反比例すると考えられるので、上記寸法Ｈを１／２にすると時定数τは１／４となり、やはり処理時間の短縮が可能となる。
なお、例えばエチレングリコールの場合に重量分率が０．０１％以下の溶液で分離の濃度依存性が線形性からずれ、低濃度になるほど分離効率が高くなることが知られている。そこで、トリチウム濃度が非常に低濃度である場合には、分離効率が格段に大きくなって処理日数がより短縮されることも期待される。
（その他の事項）
なお、上記の例では銅板１１・１２の対向面は互いに平行な平板状である例を示したが、これに限らず、対向面に勾配を持たせて温度勾配を領域によって異ならせるようにしたり、水素同位体を含む水を流通させる場合に流路断面積を変化させて流速を下流側に向けて増減させるようにしたりしてもよい。下流の分離部分には、分離板を設置してもよい。さらに、表面の形状を平板状に限らず、起伏を持たせるようにしたりしてもよい。平板の材料は、熱伝導率が高い材料であれば、銅板でなくてもよい。例えば、銀、アルミニウム、窒化ケイ素セラミックスなどでもよい。
なお、上記の例では銅板１１・１２の対向面は互いに平行な平板状である例を示したが、これに限らず、対向面に勾配を持たせて温度勾配を領域によって異ならせるようにしたり、水素同位体を含む水を流通させる場合に流路断面積を変化させて流速を下流側に向けて増減させるようにしたりしてもよい。下流の分離部分には、分離板を設置してもよい。さらに、表面の形状を平板状に限らず、起伏を持たせるようにしたりしてもよい。平板の材料は、熱伝導率が高い材料であれば、銅板でなくてもよい。例えば、銀、アルミニウム、窒化ケイ素セラミックスなどでもよい。
１１ 銅板
１２ 銅板
１３ 壁部材
１４ 試料
１５ ペルチェ素子
１６ ペルチェ素子
１２ 銅板
１３ 壁部材
１４ 試料
１５ ペルチェ素子
１６ ペルチェ素子
Claims (5)
- 互いに対向する１対の対向面部材の間に水素同位体である重水素を含む水を導入するとともに、上記対向面部材の間に温度差を保たせて、分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水を高温側の上記対向面部材側に移動させて、上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度が相対的に高い水と、低い水とを分離することを特徴とする水素同位体を含む水の分離方法。
- 請求項１の水素同位体を含む水の分離方法であって、
上記対向面部材は、互いに平行な平板状の対向面を有することを特徴とする水素同位体を含む水の分離方法。 - 請求項１または請求項２の水素同位体を含む水の分離方法であって、
上記対向面部材の間に導入された水素同位体である重水素を含む水が静止状態に保たれ、かつ、上記対向面部材の温度差が保たれた状態で上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度勾配が生じた後に、高温側対向面部材の近傍における上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度が相対的に低い水を取り出すことを特徴とする水素同位体を含む水の分離方法。 - 請求項１または請求項２の水素同位体を含む水の分離方法であって、
上記対向面部材の間に水素同位体である重水素を含む水を連続的に導入し、かつ、下流側における高温側対向面部材の近傍における上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度が相対的に高い水を取り出す一方、上記高温側対向面部材の近傍よりも低温側対向面部材側における上記分子量の大きい水素同位体を含む水である半重水の濃度が相対的に低い水を取り出すことを特徴とする水素同位体を含む水の分離方法。 - 請求項３または請求項４の水素同位体を含む水の分離方法であって、
上記水素同位体を含む水の導入、および取り出しを多段階行うことを特徴とする水素同位体を含む水の分離方法。
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