JP6914165B2

JP6914165B2 - シンチレータユニット、放射線測定装置及び放射線測定方法

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Publication number: JP6914165B2
Application number: JP2017207795A
Authority: JP
Inventors: 結花加藤; 良至緒方; はるか箕輪
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Filing date: 2017-10-27
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Description

本発明は、シンチレータユニット、放射線測定装置及び放射線測定方法に関し、特に、固体のシンチレータを利用して放射線を検出する技術に関する。

液体サンプル中の放射性物質を測定する放射線測定装置としてシンチレーションカウンタが知られている。シンチレーションカウンタは、典型的には、液体シンチレータを利用して放射性物質から出る放射線（例えばβ線）を検出する装置である。液体シンチレータを利用する場合、有機廃液が生じる、化学クエンチングへの対処が必要となる、多量のサンプルを測定対象にし難い、等の問題が生じる。

液体シンチレータに代えて、プラスチックシンチレータを利用した測定方法が提案されている。その測定方法では、例えば、液体サンプルを一対のプラスチックシンチレータ部材で挟むことによりサンドイッチ体が構成される。そのサンドイッチ体がバイアル等の容器の中に配置される。その後、サンドイッチ体を収容した容器がシンチレーションカウンタにセットされる。シンチレーションカウンタにおいて、その容器が測定室内に送り込まれ、その容器内で生じたシンチレーション（発光）が検出される。

特許文献１及び特許文献２に開示された放射線測定装置においては、サンドイッチ体それ全体が板状の形態を有しており、そのサンドイッチ体が起立状態で（起立姿勢で）容器内に配置されている。なお、特許文献３に開示された放射線測定装置においては、多数のビーズを収容した容器内に放射性ガスが封入されている。個々のビーズはプラスチックシンチレータ材料により構成される。

容器内に配置されたサンドイッチ体が起立姿勢を有する場合（すなわち水平積層型の場合）、各プラスチックシンチレータ部材の厚み（面状に広がったサンプルに直交する方向の厚み）を大きくすることが困難となる。具体的には、エネルギーの高い放射線の検出を行う場合、プラスチックシンチレータ部材の厚みを大きくすることが求められるが、容器の内径又は開口径により規定される厚さ上限を超えて、サンドイッチ体の厚みを大きくすることは困難である。また、水平積層型の場合、方向依存性が生じ易くなる。すなわち、サンドイッチ体の周囲に配置された複数の光検出器において、サンドイッチ体で生じたシンチレーションを検出する場合、サンドイッチ体の向きに応じて、各光検出器の検出効率又は検出感度が変化してしまうおそれがある。

なお、放射性サンプルが付着している担体（フィルタ等）をそのまま測定対象にしたいという要望、及び、測定後において放射線サンプルを再利用したいという要望に応えることも求められている。以下、場合により、複数のシンチレータ部材、放射性サンプル、及び、それらを保持した部材からなる組立体をシンチレータユニットと称する。

国際公開ＷＯ２０１４／０８８０４６号公報特開２０１６−２２３８１３号公報特開２０１６− ２４１３３号公報

本発明の目的は、高感度又は高精度での放射線検出を可能とする新しい構造をもったシンチレータユニットを提供することにある。あるいは、液体サンプルに含まれる放射性物質を高感度で検出することが可能な新たな測定方法を実現することにある。

実施形態に係るシンチレータユニットは、放射性サンプルの上側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成された上側部材と、前記放射性サンプルの下側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成され、前記上側部材と共に前記放射性サンプルを直接的又は間接的に挟む下側部材と、前記上側部材、前記放射性サンプル及び前記下側部材からなる積層体を保持する保持器と、を含む。

上記構成によれば、上側部材、放射性サンプル及び下側部材が上下方向（垂直方向）に積層され、これによって積層体が構成される。その積層体が保持器によって保持される。積層体は垂直積層構造を有するので、上側部材及び下側部材の厚み（上下方向の厚み）を大きくし易い。また、シンチレータユニットの周囲（水平方向の周囲）に配列された複数の光検出器でシンチレーションを検出する場合、垂直積層構造によれば、水平積層構造に比べて方向依存性を低減でき、あるいは、方向依存性を無くすことが可能となる。保持器は、積層体を保持する部材であり、それは容器、枠体、スタンド等により構成され得る。

実施形態において、前記積層体は円柱状の形態を有する。この構成によれば、上側部材及び下側部材のそれぞれが円盤状の形態を有することになり、方向依存性を無くすことが可能となる。上側部材及び下側部材の形態（上方から見た形態）を例えば多角形としてもよいが、それらの形態を円形とすれば、方向依存性を無くすことができる他、製造容易、位置決め容易、各受光面を積層体に近付け易い、等の利点を得られる。

実施形態において、前記保持器は前記積層体を収容した容器である。容器内に積層体を配置すれば、積層体の位置決めが容易となり、また、放射性サンプルが漏れ出てきた場合にそれを容器内に閉じ込めることが可能となる。

実施形態に係るシンチレータユニットは、前記容器内において前記積層体の中間レベルが基準レベルに合うように前記積層体を支持する支持部材を含む。この構成によれば、検出感度を規定レベルに合わせることが可能であり、あるいは、検出感度を高められる。

実施形態において、前記容器は、前記容器内に前記積層体が収容された状態において前記積層体に対して上下方向に押圧力を与える構造を含む。この構成によれば、放射性サンプルに対して上側部材及び下側部材を近付けられる。これにより、放射性サンプルから出た放射線の減弱を低減して、発光効率を高められる。

実施形態において、前記上側部材と前記下側部材との間に配置され、前記放射性サンプルを含むサンプルシートを含み、前記サンプルシートは、前記放射性サンプルの上側に設けられた上側フィルムと、前記放射性サンプルの下側に設けられた下側フィルムと、を含む。この構成によれば、上側部材及び下側部材が放射性サンプルに直接的に接触しないので、それらの放射性汚染を防止できる。また、それらを再利用することも容易となる。これは測定コストの低減をもたらすものである。

実施形態において、前記上側フィルムと前記下側フィルムは、それらの周縁部分において互いに接合されている。この構成によれば、放射性サンプルを密閉空間内に閉じ込めることが可能となる。これにより放射性サンプルの取り扱いが容易となる。また、コンタミネーションが生じ難くなる。

実施形態において、前記放射性サンプルは担体に付着しており、前記放射性サンプルが付着している前記担体が前記上側フィルムと前記下側フィルムとの間に挟み込まれている。放射性サンプルが付着している担体を一対のフィルム間に挟み込めばサンプルシートを簡単に作成することが可能となる。

実施形態に係る放射線測定装置は、シンチレータユニットを保持したラックと、前記ラックから取り出されたシンチレータユニットが送り込まれる測定室と、前記測定室に配置されたシンチレータユニットに向く複数の受光面を有する複数の光検出器と、を含み、前記シンチレータユニットは、放射性サンプルの上側に設けられたシンチレータ部材により構成された上側部材と、前記放射性サンプルの下側に設けられたシンチレータ部材により構成され、前記上側部材と共に前記放射性サンプルを直接的又は間接的に挟む下側部材と、前記上側部材、前記放射性サンプル及び前記下側部材からなる積層体を保持する保持器と、を含む。

上記構成によれば、放射線測定時において、積層体の周囲に配置された複数の光検出器によって、積層体で生じた光が検出される。積層体は垂直積層構造を有するので、積層体の向きに依存する検出感度の変化を軽減又は防止できる。

実施形態に係る放射線測定方法は、液体サンプル中の放射性物質を担体に付着させる工程と、前記放射性物質が付着した担体を一対のフィルムで挟み込むことによりサンプルシートを製作する工程と、前記サンプルシートを上側シンチレータ部材及び下側シンチレータ部材で挟み込むことにより積層体を構成する工程と、前記積層体を容器内に配置することによりシンチレータユニットを構成する工程と、前記シンチレータユニットをシンチレーションカウンタにセットし、そのシンチレーションカウンタにおいて前記放射性物質から出る放射線を検出する工程と、を含む。

液体サンプルそれ自体を検出対象とするのではなく、液体サンプル中の放射性物質を抽出し又は凝集させた上で、それを検出対象とすれば、検出感度を高められる。また、その構成によれば、採取された多量の液体サンプルを測定対象にすることも容易となる。担体を一対のフィルムに挟み込んでサンプルシートを構成すれば、放射性物質の取り扱いが容易となる。また、その構成によれば、測定後における放射性物質及びシンチレータ部材の再利用が可能となる。個々の工程（放射線検出工程を除く）は、手作業により行い得るが、一部又は全部の工程を自動化してもよい。

本発明によれば、高感度又は高精度での放射線検出を可能とする新しい構造をもったシンチレータユニットを提供できる。あるいは、液体サンプルに含まれる放射性物質を高感度で検出することが可能な新たな測定方法を実現できる。

実施形態に係る放射線測定装置の構成例を示す図である。シンチレータユニットの第１構成例を示す図である。サンプル層の第１例を示す図である。サンプル層の第２例を示す図である。サンプル層の第3例を示す図である。サンプル層の第４例を示す図である。積層体の変形例を示す図である。シンチレータユニットの第２構成例を示す図である。シンチレータユニットの第3構成例を示す図である。シンチレータユニットの変形例を示す図である。前処理過程を示すフローチャートである。測定過程を示すフローチャートである。測定対象が⁹⁰Srである場合におけるその娘核種⁹⁰Ｙの成長曲線を示す図である。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。

図１には、実施形態に係るシンチレーションカウンタにおける主要部の構成が例示されている。図示されたシンチレーションカウンタ１０は、サンプル中の放射性物質から出る放射線を検出し、それにより得られた検出信号に基づいて放射性物質の濃度、放射能等を演算する放射線測定装置である。

実施形態において、化学処理前の元サンプルは、海水、湖水、河川水等の液体サンプルである。測定対象である放射線物質は、例えば、サンプル中の放射性ストロンチウム⁹⁰Srである。その半減期は２８．８年であり、その娘核種⁹⁰Yの半減期は６４．１時間である。親核種である⁹⁰Srだけを分離しても、その直後から娘核種⁹⁰Yが生じてくる。⁹⁰Srの分離後、約２週間で放射平衡が生じる。放射平衡が生じてから（親核種と娘核種の存在比率が一定状態となってから）放射線測定を行うこともできるが、後述する娘核種⁹⁰Yの成長曲線を利用すれば、放射平衡に至る前に、放射線測定を行うこともできる。放射線測定においては、⁹⁰Srから出るβ線及び⁹⁰Yから出るβ線が測定される。他の放射性物質が測定対象とされてもよい。また、他の放射線（例えばγ線）が測定されてもよい。

図１において、搬送台を構成するステージ１２上において、ラック１３が搬送される。ラック１３は、図示の例では、複数のシンチレータユニット（シンチレータボトル）を保持している。図１においては、ラック１３から取り出された特定のシンチレータユニット１４が測定室１６内へ搬送されている。図１においては、取り出し前のシンチレータユニット１４Ａが二点鎖線で表現されている。放射線測定後、シンチレータユニット１４は、ラック１３へ戻される。その後、ラック１３が搬送方向３８へ１ステップ移送され（符号１３Ａ参照）、その状態で、次のシンチレータユニットが測定室１６へ送り込まれる。このような過程が繰り返される。

測定室１６は、鉛等の放射線遮蔽部材で囲まれている。放射線遮蔽部材により、宇宙線等の外来放射線が測定室１６内部へ進入することが阻止され、あるいは、その進入が大幅に軽減される。外来放射線に由来するパルスを計数対象から除外するために、公知のガード検出器を設けてもよい。

エレベータ機構１８は、ラック１３と測定室１６との間で、シンチレータユニット１４を搬送するものである。図１においては、ステージ１２の下方に測定室１６が設けられているが、それは例示に過ぎないものである。ステージ１２の上方に測定室１６が設けられてもよい。その場合、エレベータ機構１８によって、シンチレータユニット１４が上方へ搬送される。なお、図１においては、上下方向（垂直方向）がｚ方向であり、第１水平方向がｘ方向であり、第２水平方向がｙ方向である。

測定室１６の内部には、複数の光検出器３４，３６が備える複数の受光面３４ａ，３６ａが配置されている。複数の受光面３４ａ，３６ａは、シンチレータユニット１４の円筒面状の側面に対向している。複数の光検出器３４，３６の全体が測定室１６の内部に配置されてもよい。複数の光検出器３４，３６は、例えば、上方から見て１８０度の角度間隔をもって配置された２つの光電子増倍管、あるいは、上方から見て１２０度の角度間隔をもって配置された３つの光電子増倍管により構成される。もちろん、それら以外の構成が採用されてもよい。２つの光電子増倍管から出力される２つの検出信号、又は、３つの光電子増倍管から出力される３つの検出信号に対して、同時計数処理が適用される。同時計数処理後の信号に基づいて計数値が演算される。その計数値に基づいて、対象核種である⁹⁰Srについての濃度、放射能その他が演算される。これについては後に説明する。

シンチレータユニット１４は、円筒形状を有するボトル２０と、その内部に収容された円柱状の積層体２２と、により構成される。ボトル２０は円柱状の内部空間を有する。その内部空間に、垂直積層構造を有する積層体２２が収容及び配置されている。ボトル２０は保持器の一例である。ボトル２０は、本体２４と、その上部開口を閉じるキャップと、からなる。ボトル２０は、光学的な透明性を有する材料により構成される。光透過性を重視してボトル２０を透明度の高い材料で構成してもよいし、光散乱性を重視してボトル２０を散乱性材料（例えば乳白色を有するある程度透明性な材料）で構成してもよい。必要に応じて、ボトル２０に対して各受光面３４ａ，３６ａへ光を導く反射材を設けてもよい。

積層体２２は、後述するように、サンプルシートからなる中間層、上層を構成する上側シンチレータ層（上側部材）、及び、下層を構成する下側シンチレータ層（下側部材）からなる。サンプルシート内の放射性物質（実施形態においては⁹⁰Sr及び⁹⁰Y）からのβ線がいずれかのシンチレータ層の内部に進入すると、シンチレーションが生じ、つまり発光が生じる。その光が複数の光検出器３４，３６で検出される。

ｚ方向における複数の光検出器３４，３６の中間レベル（受光面中心レベル）がｚ１で示されている。シンチレータユニット１４を測定室１６内に配置した状態において、積層体２２の中間レベル（サンプルシートレベル）が中間レベルｚ１に合うように、ボトル２０内における積層体２２の高さが設定される。その高さ設定のために、後述するスペーサが利用される。このような高さ調整によれば検出効率を高められる。

なお、図１においては、複数の受光面３４ａ，３６ａとシンチレータユニット１４との間にある程度の隙間が存在しているが、実際には、光検出効率を高めるために、複数の受光面３４ａ，３６ａは、シンチレータユニット１４に対して非接触で近接している。測定室１６は放射線測定時において暗室とされる。このためシャッタ機構が設けられているが、それは図示省略されている。

図２の左側には、シンチレータユニット１４が示されている。図２の右側には、シンチレータユニット１４中の積層体２２が示されている。

図２の左側を参照すると、シンチレータユニット１４はシンチレータボトルである。具体的には、シンチレータユニット１４は、中空容器としてのボトル２０と、ボトル２０内に配置された積層体２２と、ボトル２０内において積層体２２を支持するスペーサ５０と、を有する。ボトル２０は、円筒形を有する中空の本体４２と、本体４２の上部開口を塞ぐキャップ４０と、により構成される。キャップ４０と本体４２とに跨がって構成された螺合構造については、図示省略されている。本体４２の上部の外周面には一方のねじ構造が形成されており、キャップ４０の内周面には他方のねじ構造が形成されており、本体４２に対してキャップ４０を一方方向へ回転させると、２つのねじ構造の噛み合い状態が形成される。他方方向へ回転させると、その噛み合い状態が解除される。

他の方式によって本体４２に対してキャップ４０が取り付けられてもよい。例えば、本体４２とキャップ４０とに跨がって凹凸構造を形成し、その凹凸構造によって両者の結合状態が形成されてもよい。あるいは、キャップを有しないボトル２０を利用することも考えられる。

後述するように、サンプルシート内に放射性物質が閉じ込められている。それを前提とした場合、ボトル２０の主機能は積層体２２の保持にある。よって、積層体２２を適切に保持及び搬送できる限りにおいて、容器以外の保持器を利用し得る。例えば、枠体、スタンド等を利用して積層体２２を保持してもよい。その場合、光ガイドを有する保持器を利用してもよい。

もっとも、ボトル２０によれば、放射性物質が漏れ出てきた場合において、それをボトル２０内に閉じ込めることが可能となる。また、ボトル２０によれば、積層体２２の配置及び位置決めが容易であり、積層体２２の取り出しも容易となる。本体４２にキャップ４０が装着されていれば、ボトル２０の転倒時において積層体２２が外部に不用意に飛び出ないという利点が得られる。

積層体２２は、サンプルシートからなるサンプル層４８、その上側に設けられた上側シンチレータ層（上側部材）４４、及び、サンプル層４８の下側に設けられた下側シンチレータ層（下側部材）４６によって構成される。実施形態において、積層体２２は、円柱状の形態又はある程度の厚さをもった円盤状の形態を有し、その外径はボトル２０の内径に実質的に一致している。ボトル２０の内周面と積層体２２の外周面との間に生じる隙間は僅かである。このような構成によれば、積層体２２の水平方向の位置決めが容易となる。つまり、ボトル２０を正しく位置決めすれば、結果として、積層体２２を正しく位置決めできる。

サンプル層４８は、円形又は円盤状の形態を有する。サンプル層４８の内部には、面状に広がる放射性物質が閉じ込められている。上側シンチレータ層４４及び下側シンチレータ層４６は、β線を検出することが可能な固体のシンチレータ材料、具体的には、プラスチックシンチレータ材料により構成されている。他のシンチレータ材料が利用されてもよい。他の放射線、例えばγ線、を検出するシンチレータ材料が利用されてもよい。上側シンチレータ層４４及び下側シンチレータ層４６は互いに同一の形態を有し、具体的には、ある程度の厚みをもった円盤状の形態又は円柱状の形態を有している。上側シンチレータ層４４及び下側シンチレータ層４６のそれぞれの形態を、上方から見て多角形とすることも考えられる。多角形として、四角形、六角形、八角形等があげられる。方向依存性をできるだけ少なくするためには、円形又は円形に近い多角形を採用するのが望ましい。製造の観点からは、円形を採用するのが望ましい。

スペーサ５０は、図示の構成例において、円筒状の形態を有している。その形態は一例に過ぎない。円柱状のスペーサ、支柱を有する台座、等が利用されてもよい。本体４２の内周面に、スペーサとして機能するリング状の凸部等を形成してもよい。もっとも、本体４２とスペーサとを別体化すれば、積層体２２の厚みに応じて、スペーサを選択することが可能となる。図２の左側において、スペーサ５０のリング状下面が本体４２の内底面に当接している。スペーサ５０のリング状上面が積層体２２の下面に当接している。スペーサ５０は光学的に透明な材料で構成される。スペーサ５０に光反射作用又は光拡散作用を発揮させるようにしてもよい。積層体２２が正しい姿勢となるように、つまり、その中心線が垂直になるように、スペーサ５０によって積層体２２が支持される。

シンチレータユニット１４において、サンプル層４８から出たβ線５２が上側シンチレータ層４４又は下側シンチレータ層４６に進入すると、その内部で発光が生じ、その光がボトル２０の外部へ出る。その光が複数の光検出器で検出される。

図２の右側において、積層体２２は、既に説明したように、上下方向に並んだ、上側シンチレータ層（上側部材）４４、シンチレータ層（サンプルシート）４８及び下側シンチレータ層（下側部材）４６により構成される。上側シンチレータ層４４は、上面４４ａ、下面４４ｂ及び側周面４４ｃを有する。それらの一部又は全部に対して粗面加工が施されてもよい。あるいは、それらの一部又は全部に対して鏡面加工が施されてもよい。上側シンチレータ層４４の直径はＷ１であり、その厚みはＤ１である。

下側シンチレータ層４６は、上面４６ａ、下面４６ｂ及び側周面４６ｃを有する。上記同様に、それらの一部又は全部に対して粗面加工が施されてもよい。あるいは、それらの一部又は全部に対して鏡面加工が施されてもよい。下側シンチレータ層４６の直径はＷ１であり、その厚みはＤ１である。上側シンチレータ層４４と下側シンチレータ層４６とで非同一の形態を採用することも可能であるが、検出効率又は検出精度の観点からは、それらを同一の形態とするのが望ましい。同一の形態とすれば、製作コストを低減でき、組立ても容易となる、という利点も得られる。

なお、サンプル層４８に接する下面４４ｂ及び上面４６ａを鏡面とし、それ以外の上面４４ａ、側周面４４ｃ、下面４６ｂ及び側周面４６ｃを粗面としてもよい。上記Ｗ１は、例えば、３０ｍｍ又は５０ｍｍである。上記Ｄ１は、例えば、１０〜２０ｍｍの範囲内に設定される。もっとも、各数値は例示であり、検出する放射線の種類及びエネルギーによって、各数値は変わり得る。例えば、ボトル２０の高さは８０ｍｍであり、その外径は３０．５ｍｍ又は５０．５ｍｍである。ボトル２０の内径は例えば３０ｍｍ又は５０ｍｍである。サンプル層４８の高さは、ボトル底面レベルから４３ｍｍである。それらの数値も例示に過ぎないものである。

サンプル層４８は、図示の例では、サンプルシートにより構成される。図示されたサンプルシートは、フィルタとしての濾紙５６を包み込んでいる。濾紙５６には放射性物質が付着している。例えば、濾紙５６の一方面に、面状に広がった放射性物質が付着している。濾紙５６の全体にわたって放射性物質が浸潤していてもよい。濾紙５６ごとパッケージ化すれば作業性が良好となる。放射性物質を再利用する場合においても作業性が良好となる。もっとも、濾紙による放射線の減弱を無視できないような場合、放射性物質だけをパッケージ化するのが望ましい。サンプル層４８についての幾つかの構成例について、後に図３乃至図６を用いて説明する。

サンプル層４８の直径はＷ１であり、その厚みはＤ２である。サンプル層４８の直径は上側シンチレータ層４４及び下側シンチレータ層４６の直径と同じかそれ以下とされる。Ｄ２は例えば、０．２ｍｍから６ｍｍの範囲内に設定される。低エネルギー放射線を検出する場合、いわゆる自己吸収を低減するため、サンプル層４８（特に後述する一対のフィルム）の厚さを小さくするのが望ましい。サンプル層４８の直径Ｗ１よりも、濾紙５６の直径の方が小さい。両者の直径差に相当する周縁部が２つのフィルムの接合領域として機能する。

図３には、図２に示したサンプル層４８の断面が示されている。サンプル層４８はサンプルシートとして構成されており、そのサンプルシートは、放射性物質が付着した濾紙５６、及び、それを包み込む一対のフィルム５８，６０によって構成されている。一対のフィルム５８，６０に対してはラミネート加工が施されており、すなわち、それらの周縁部５８ａ，６０ａは、熱的処理により互いに接合されており、つまり、熱溶着した状態にある（符号６２参照）。一対のフィルム５８，６０間に無用な空気層が入り込まないように、加熱圧着方式で、ラミネート加工が実施される。

ラミネート加工によれば、放射性物質の取扱いや位置決めが容易となる。特に、濾紙から放射性物質を取り出す処理が不要になるという利点を得られる。また、そのようなサンプルシートを上側部材と下側部材とで挟み込むことにより、上側部材と下側部材の汚染を防止することができ、それらを再利用することが容易となる。放射性物質を再利用（例えば他の装置で再測定）することも容易となる。個々のフィルムを、放射線の減弱があまり生じない材料で構成するのが望ましく、また、個々のフィルムの厚みを、放射線の減弱があまり生じない程度にするのが望ましい。個々のフィルムを非常に薄いポリエチレンで構成してもよい。

図４には、サンプル層の第２例が示されている。サンプル層４８Ａは、放射性物質が付着している薄い樹脂シート６４、及び、ラミネート加工用の一対のフィルム５８，６０により構成されている。樹脂シート６４は例えばポリテトラフルオロエチレンにより構成される。このように、濾紙以外の部材に対してラミネート加工を施してもよい。

図５には、サンプル層の第３例が示されている。サンプル層４８Ｂは、選択性ディスク６６、及び、ラミネート加工用の一対のフィルム５８，６０により構成されている。選択性ディスクは、特定の放射性物質のみを選択的に抽出、捕集するための部材であり、図示の例では、選択性ディスクが積層構造を有している。例えば、測定対象核種である⁹⁰Srを選択的に抽出する選択性ディスクが利用される。単一の固層からなる選択性ディスクが利用されてもよい。

図６には、サンプル層の第４例が示されている。サンプル層４８Ｃは、濾紙等のフィルタ６８からなる。フィルタ６８には放射性物質が付着している。フィルタ６８に対するラミネート加工は施されていない。フィルタ６８の上面に上側シンチレータ層４４が直接的に当接され、フィルタ６８の下面に下側シンチレータ層４６が直接的に当接されている。図３乃至図５に示されていた間接的当接方式の場合、放射線のエネルギーが低い場合、一対のフィルムでの放射線の減弱が問題となるが、図６に示す直接当接方式によれば、一対のフィルムが存在しないので、そこでの放射線の減弱が生じない。もっとも、図６に示す第４例によると、上側部材４４及び下側部材４６に対して放射性物質が直接付着してしまう。それを避けるには、図３乃至図５に示した構成を採用するのが望ましい。

図７には、積層体の変形例が示されている。積層体４８Ｄは、放射性物質が付着したフィルタ７０、及び、それを挟み込む一対の円形のシンチレータシート７２，７４により構成されている。シンチレータシート７２，７４は、上記の上側部材及び下側部材として機能するものである。それらは例えばプラスチックシンチレータにより構成される。一対のシンチレータシート７２，７４に対してラミネート加工が施されてもよいし、そうでなくてもよい。この構成を採用する場合、個々のシンチレータシート７２，７４の厚みをある程度大きくした方がよい。フィルタ７０中の放射性物質から出た放射線７６がシンチレータシート７２，７４に進入すると、そこでシンチレーションが生じ、その光７８が外界へ放出される。粗面加工、光反射材等を利用して、外界へ放出された光が複数の受光面へ導かれる。

図８には、シンチレータユニットの第２構成例が示されている。シンチレータユニット１４Ｂは、ボトル２０Ｂと積層体２２とにより構成される。ボトル２０Ｂは、本体４２とキャップ４０Ｂとからなる。積層体２２はスペーサ５０によって支持されている。積層体２２の上側には押圧板８０が設けられている。押圧板８０は透明性を有する材料により構成される。押圧板８０の上面とキャップ４０Ｂの天井面８１との間に押圧手段として機能するスプリング８２が配置されている。本体４２に対してキャップ４０Ｂを一方方向へ回転させると、両者間に設けられた螺合構造の作用により、本体４２とキャップ４０Ｂが近付く方向に運動する。これにより、スプリング８２が圧縮状態となり、あるいは更なる圧縮状態となり、押圧板８０を介して積層体２２へ上下方向の押圧力（圧縮力）が生じる。その押圧力により、積層体２２において、中間層としてのサンプル層に対して上側層及び下側層が密着する。これにより、サンプル層に対して上側層及び下側層を近付けることが可能となり、検出効率を高められる。スプリング８２を除外して、押圧板８０を重りとして機能させてもよい。

図９には、シンチレータユニットの第３構成例が示されている。シンチレータユニット１４Ｃは、ボトル２０Ｃと積層体２２とにより構成される。ボトル２０Ｃにおけるキャップ４０Ｃには、筒状の脚部８８が形成されている。具体的には、キャップ４０Ｃの内周面８６から下方へ脚部８８が伸長しており、脚部８８の下端は本体の上部開口を介して本体の内部まで進入している。本体に対してキャップ４０Ｃを回転させると、脚部８８の下端の高さが徐々に下がり、押圧板８０に対して押圧力が生じる。これにより、図８に示した第２構成例と同様に、積層体２２に対して圧縮力が与えられる。スペーサ５０を弾性変形材料で構成してもよい。

図１０には、シンチレータユニットの変形例が示されている。シンチレータユニット１４Ｄは、ボトル９２と積層体２２とにより構成される。ボトル９２は、上下方向に二分割されており、具体的には、上側パーツ９４Ａと、下側パーツ９４Ｂとにより構成されている。上側パーツ９４Ａの上部は細径状のネック部を構成しており、そのネック部は開口部を有している。その開口部がキャップ９６によって覆われている。下側パーツ９４Ｂの中にはスペーサ５０が落とし込まれた上で、スペーサ５０上に積層体２２が配置される。その上で、下側パーツ９４Ｂに対して上側パーツ９４Ａが接合される。例えば、２つのエッジ部９８ａ，９８ｂが接着材その他によって接合されてもよい。

上記変形例は、市販のボトル９２の内部に積層体２２を配置したいような場合に採用し得る。上記変形例によると、ボトル９２の再利用が困難であり、また、分割作業等の面倒な作業が生じるので、図２等に示したボトル、つまり、ボトル内径に近い外径を有する積層体を上部開口から落とし込めるボトルであってシンチレーションカウンタでハンドリング可能なボトル、を採用するのが望ましい。

次に、図１１〜図１３を用いて、上記シンチレータユニットを利用した放射線測定方法について説明する。実施形態に係る放射線測定方法は、大別して前処理過程と測定過程とからなる。前処理過程が図１１に例示されており、測定過程が図１２に例示されている。

図１１に示す前処理過程において、Ｓ１０では、元サンプル（多量であってもよい）が化学処理され、これにより対象核種としての⁹⁰Srを含むサンプルが生成される。例えば、イオン交換カラムを利用して⁹⁰Srを含む溶出液が取り出される。その溶出液に対して一定の化学処理を適用することにより、⁹⁰Srを含む沈殿物が生成される。⁹⁰Srの分離タイミングがイットリウム成長曲線の開始時刻とされる。⁹⁰Srの分離の直後からその娘核種⁹⁰Yが生じる。Ｓ１２では、その沈殿物が濾紙上に捕集される。その上で乾燥工程を経て、Ｓ１４において、⁹⁰Srを含む濾紙がラミネート加工され、これによってサンプルシートが生成される。Ｓ１６では、サンプルシートを含む積層体が構成され、それをボトル内に配置することによって、シンチレータユニットが構成される。

図１２に示す測定過程において、Ｓ２０では、シンチレータユニットがシンチレーションカウンタにセットされる。Ｓ２２では、シンチレーションカウンタにおいて、シンチレータユニットが測定室へ搬送される。その上で、シンチレーションが検出される。これにより計数値等としての測定値が得られる。Ｓ２４では、測定値、経過時間及び成長曲線に基づいて、娘核種⁹⁰Yの計数値を除外したところでの親核種⁹⁰Srの濃度、放射能等が演算される。経過時間は、上記の開始時刻から放射線測定時までの時間である。成長曲線の例が図１３に示されている。横軸は経過（時間）日数であり、縦軸は成長率である。成長率は、放射平衡状態を１００％とした場合における比率である。成長曲線から、親核種⁹⁰Srと娘核種⁹⁰Yの存在比率が求められる。すなわち、経過時間に対応する存在比率を特定することにより、測定値から、親核種⁹⁰Srの濃度、放射能等を演算できる。

上記放射線測定方法によれば、多量のサンプル水に含まれる多量の特定の核種を測定対象にすることもできるので測定感度を高められる。また、放射平衡状態に至る前に早期に測定対象核種の濃度等を演算することが可能である。更に、担体としての濾紙をそのままラミネート加工すればよいので、作業性が良好となる。シンチレーションカウンタにおいて、コンタミネーションも生じ難い。

１０シンチレーションカウンタ、１４シンチレータユニット（シンチレータボトル）、１６測定室、２０ボトル、２２積層体、２４本体、４４上側シンチレータ層（上側部材）、４６下側シンチレータ層（下側部材）、４８サンプル層（サンプルシート）。

Claims

放射性サンプルの上側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成された上側部材と、
前記放射性サンプルの下側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成され、前記上側部材と共に前記放射性サンプルを直接的又は間接的に挟む下側部材と、
前記上側部材と前記下側部材との間に配置され、前記放射性サンプルを含むサンプルシートと、
前記上側部材、前記放射性サンプル、前記サンプルシート及び前記下側部材からなる積層体を保持する保持器と、
を含み、
前記サンプルシートは、
前記放射性サンプルの上側に設けられた上側フィルムと、
前記放射性サンプルの下側に設けられた下側フィルムと、
を含む、ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項１記載のシンチレータユニットにおいて、
前記積層体は円柱状の形態を有する、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項１記載のシンチレータユニットにおいて、
前記保持器は前記積層体を収容した容器である、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項３記載のシンチレータユニットにおいて、
前記容器内において前記積層体の中間レベルが基準レベルに合うように前記積層体を支持する支持部材を含む、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項３記載のシンチレータユニットにおいて、
前記容器は、前記容器内に前記積層体が収容された状態において前記積層体に対して上下方向に押圧力を与える構造を含む、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項５記載のシンチレータユニットにおいて、
前記容器はキャップを有し、
前記押圧力を与える構造は、前記キャップの下降運動により前記積層体に対して前記押圧力を与える、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項１記載のシンチレータユニットにおいて、
前記上側フィルムと前記下側フィルムは、それらの周縁部分において互いに接合されている、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
請求項１記載のシンチレータユニットにおいて、
前記放射性サンプルは担体に付着しており、
前記放射性サンプルが付着している前記担体が前記上側フィルムと前記下側フィルムとの間に挟み込まれている、
ことを特徴とするシンチレータユニット。
シンチレータユニットを保持したラックと、
前記ラックから取り出されたシンチレータユニットが送り込まれる測定室と、
前記測定室に配置されたシンチレータユニットに向く複数の受光面を有する複数の光検出器と、
を含み、
前記シンチレータユニットは、
放射性サンプルの上側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成された上側部材と、
前記放射性サンプルの下側に設けられた固体のシンチレータ部材により構成され、前記上側部材と共に前記放射性サンプルを直接的又は間接的に挟む下側部材と、
前記上側部材、前記放射性サンプル及び前記下側部材からなる積層体を保持する保持器と、
を含むことを特徴とする放射線測定装置。
液体サンプル中の放射性物質を担体に付着させる工程と、
前記放射性物質が付着した担体を一対のフィルムで挟み込むことによりサンプルシートを製作する工程と、
前記サンプルシートを上側シンチレータ部材及び下側シンチレータ部材で挟み込むことにより積層体を構成する工程と、
前記積層体を容器内に配置することによりシンチレータユニットを構成する工程と、
前記シンチレータユニットをシンチレーションカウンタにセットし、そのシンチレーションカウンタにおいて前記放射性物質から出る放射線を検出する工程と、
を含むことを特徴とする放射線測定方法。