JP6834461B2 - Light emitting device and its manufacturing method - Google Patents
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Description
本開示は、発光装置及びその製造方法に関する。 The present disclosure relates to a light emitting device and a method for manufacturing the same.
発光素子を用いた表面実装型発光装置は、小型で電力効率が良く鮮やかな色を発光する。
例えば、特許文献１において、発光素子と、発光素子を載置する基台と、発光素子を被覆する第２樹脂成形体と、を有する発光装置が記載されている。
また、特許文献２において、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填材を含有し、無機質充填材として、金属水酸化物を無機質充填材に対して１０重量％以上含有する光半導体用エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた光半導体素子搭載用基板及び光半導体装置等が記載されている。
A surface mount type light emitting device using a light emitting element is small, has good power efficiency, and emits bright colors.
For example,
Further, in Patent Document 2, an epoxy resin composition for an opto-semiconductor containing an epoxy resin, a curing agent, and an inorganic filler, and containing a metal hydroxide in an amount of 10% by weight or more based on the inorganic filler as the inorganic filler. A substrate for mounting an optical semiconductor element, an optical semiconductor device, and the like using this are described.
しかしながら、基台又は光半導体用エポキシ樹脂組成物を用いた光半導体素子搭載用基板の強度には改良の余地がある。
そこで本実施形態は、相対曲げ強度の高い発光装置及びその製造方法を提供することを目的とする。
However, there is room for improvement in the strength of the substrate or the substrate for mounting the optical semiconductor element using the epoxy resin composition for optical semiconductor.
Therefore, an object of the present embodiment is to provide a light emitting device having a high relative bending strength and a method for manufacturing the same.
本発明の実施形態に係る発光装置は、リードと前記リードを保持する第１樹脂組成物とを有する基台と、前記基台に載置される発光素子と、を有し、前記第１樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｄ）可撓性部材、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料を有し、前記（Ａ）エポキシ樹脂は脂環式エポキシ化合物を主成分とし、前記（Ｂ）硬化剤は酸無水物若しくはジカルボン酸であり、前記（Ｄ）可撓性部材は前記硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体であり、前記（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーであり、前記（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が前記第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、前記（Ｅ）強化材が前記第１樹脂組成物全体に対して５重量％〜４５重量％である。 The light emitting device according to the embodiment of the present invention has a base having a lead and a first resin composition holding the lead, and a light emitting element mounted on the base, and the first resin. The composition comprises (A) epoxy resin, (B) curing agent, (D) flexible member, (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, (G) pigment, and the above-mentioned (A) epoxy. The resin is mainly composed of an alicyclic epoxy compound, the (B) curing agent is an acid anhydride or a dicarboxylic acid, and the (D) flexible member is 0.1 to 5.0 with respect to the curing agent. It is an equivalent amount of polyhydric alcohol or a polycondensate thereof, and the (E) reinforcing material is a fibrous filler having a fiber length of 10 μm to 250 μm, a fiber diameter of 3 μm to 50 μm, and an aspect ratio of 2 to 90. ) The total amount of the reinforcing material, the (F) inorganic filler, and the (G) pigment is 60% by weight to 85% by weight with respect to the entire first resin composition, and the (E) reinforcing material is the first. 1 It is 5% by weight to 45% by weight based on the whole resin composition.
本発明の実施形態に係る発光装置の製造方法は、第１樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｄ）可撓性部材、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料を有し、前記（Ａ）エポキシ樹脂は液状の脂環式エポキシ化合物を主成分とし、前記（Ｂ）硬化剤は液状の酸無水物若しくはジカルボン酸であり、前記（Ｄ）可撓性部材は前記（Ｂ）硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体であり、前記（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーであり、前記（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が前記第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、前記（Ｅ）強化材が前記第１樹脂組成物全体に対して５重量％〜４０重量％となるように混合し、前駆体を準備し、前記第１樹脂組成物の前駆体を加熱し、仮硬化することにより、ペレットを作成し、前記ペレットを仮硬化温度より高い温度で加熱し、リードフレームが配置された金型内に溶融した前記第１樹脂組成物の中間体を流し込み、硬化する。 In the method for producing a light emitting device according to the embodiment of the present invention, the first resin composition comprises (A) epoxy resin, (B) curing agent, (D) flexible member, (E) reinforcing material, and (F). It has an inorganic filler and (G) pigment, the (A) epoxy resin contains a liquid alicyclic epoxy compound as a main component, and the (B) curing agent is a liquid acid anhydride or dicarboxylic acid. The flexible member (D) is a polyhydric alcohol having an amount of 0.1 to 5.0 equivalents with respect to the curing agent (B) or a polycondensate thereof, and the reinforcing material (E) has a fiber length of 10 μm to 250 μm. It is a fibrous filler having a fiber diameter of 3 μm to 50 μm and an aspect ratio of 2 to 90, and the total amount of the (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is the entire first resin composition. The precursor is prepared by mixing the reinforcing material (E) in an amount of 60% to 85% by weight and 5% by weight to 40% by weight based on the entire first resin composition. Then, the precursor of the first resin composition is heated and temporarily cured to prepare pellets, and the pellets are heated at a temperature higher than the temporary curing temperature and melted in a mold in which a lead frame is arranged. The intermediate of the first resin composition is poured and cured.
本発明の実施形態は、相対曲げ強度の高い発光装置及びその製造方法を提供することができる。 An embodiment of the present invention can provide a light emitting device having a high relative bending strength and a method for manufacturing the same.
以下、実施形態に係る発光装置及びその製造方法を説明する。だたし、本発明は、この実施の形態及び実施例に限定されない。 Hereinafter, the light emitting device and the manufacturing method thereof according to the embodiment will be described. However, the present invention is not limited to this embodiment and examples.
＜第１の実施の形態＞
＜発光装置＞
第１の実施の形態に係る発光装置について図面を用いて説明する。図１は、第１の実施の形態に係る発光装置を示した概略平面図である。図２は、第１の実施の形態に係る発光装置を示した概略断面図である。図２は図１のＩＩ−ＩＩ線に沿って切断している。
第１の実施の形態に係る発光装置は、リード２０とリード２０を保持する第１樹脂組成物３０とを有する基台４０と、基台に載置される発光素子１０と、を有する。発光素子１０は第２樹脂組成物５０により覆われている。発光素子１０とリード２０とは電気的に接続されている。
<First Embodiment>
<Light emitting device>
The light emitting device according to the first embodiment will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a schematic plan view showing a light emitting device according to the first embodiment. FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing a light emitting device according to the first embodiment. FIG. 2 is cut along line II-II of FIG.
The light emitting device according to the first embodiment includes a
発光素子１０は、同一面側に正負一対の第１の電極１１と第２の電極１２とを有している。本明細書においては、同一面側に正負一対の電極を有するものについて説明するが、発光素子の上面と下面とから正負一対の電極を有するものを用いることもできる。この場合、発光素子の下面の電極はワイヤを用いずに、電気伝導性のあるダイボンド部材を用いてリード２０と電気的に接続してもよい。
The
リード２０は発光素子１０及び外部電極と電気的に接続される。リード２０は一対であり、発光素子１０の第１の電極１１と第２の電極１２とそれぞれ接続される。発光素子１０は、一対のリード２０上の一方にダイボンド部材を介して載置され、一対のリード２０上の他方にワイヤ６０を介して電気的に接続される。
The
基台４０は、底面４０ａと側面４０ｂとを持つ凹部４０ｃを形成している。リード２０は、基台４０の凹部４０ｃの底面４０ａから露出している。この露出部分にダイボンド部材を介して発光素子１０を載置している。凹部４０ｃの開口部は、底面４０ａよりも広口になっており、側面４０ｂには傾斜が設けられていることが好ましい。
The
第２樹脂組成物５０は、発光素子１０を被覆するように凹部４０ｃ内に配置している。第２樹脂組成物５０は、透光性樹脂を用いている。第２樹脂組成物５０は蛍光物質を含有してもよい。
本明細書において、発光素子１０が載置されている側を主面側と呼び、その反対側を裏面側と呼ぶ。
The
In the present specification, the side on which the
第１樹脂組成物３０は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｄ）可撓性部材、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料を有している。第１樹脂組成物３０は、（Ｃ）硬化触媒が含有されていることが好ましい。（Ａ）エポキシ樹脂は脂環式エポキシ化合物を主成分とする。（Ｂ）硬化剤は酸無水物若しくはジカルボン酸である。（Ｄ）可撓性部材は（Ｂ）硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体である。（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーである。アスペクト比は繊維長÷繊維径である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、（Ｅ）強化材が第１樹脂組成物全体に対して５重量％〜４５重量％である。これにより相対曲げ強度の高い発光装置を提供することができる。
The
脂環式エポキシ化合物を主体とし、酸無水物若しくはジカルボン酸で硬化させたエポキシ樹脂組成物は、光劣化の原因となる炭素−炭素間の２重結合を主骨格に殆ど含まないため、長時間の光照射後も光劣化が少なく、高耐光、高耐熱の物性を有する。また、特定の形状の繊維状フィラーを第１樹脂組成物中に所定量含有させることにより、剛性と靱性のバランスに優れた高い機械的強度、寸法安定性を奏する樹脂成形体を得ることができる。
液状の脂環式エポキシ樹脂を主に用いることにより、繊維状フィラーや強化材、無機充填材、顔料等を高充填することができ、顕著な高反射、高隠ぺい性を有し、且つ、強度に優れるという効果を奏する。これに対し、固形の合成樹脂に無機繊維及び白色顔料を配合した場合、合成樹脂の粘度が高くなることにより、ハンドリング性が悪くなってしまう。
The epoxy resin composition, which is mainly composed of an alicyclic epoxy compound and is cured with an acid anhydride or a dicarboxylic acid, contains almost no carbon-carbon double bond which causes photodeterioration in the main skeleton, so that it takes a long time. It has low light deterioration even after light irradiation, and has high light resistance and high heat resistance. Further, by containing a predetermined amount of a fibrous filler having a specific shape in the first resin composition, a resin molded product having an excellent balance between rigidity and toughness and exhibiting high mechanical strength and dimensional stability can be obtained. ..
By mainly using a liquid alicyclic epoxy resin, it is possible to highly fill fibrous fillers, reinforcing materials, inorganic fillers, pigments, etc., and it has remarkable high reflection, high hiding property, and strength. It has the effect of being excellent. On the other hand, when the solid synthetic resin is mixed with the inorganic fiber and the white pigment, the viscosity of the synthetic resin becomes high and the handleability deteriorates.
また、第１樹脂組成物は、さらに、（Ｂ）硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール又はその重縮合体を含む。多価アルコールには、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール等を用いることができる。これらの多価アルコール又はその重縮合体を添加することにより、得られるエポキシ樹脂組成物の可撓性をさらに向上することができる。
これにより相対曲げ強度の高い発光装置を提供することができる。また、発光装置は、光反射率が高く、高耐熱、耐光性を有する。
In addition, the first resin composition further contains 0.1 to 5.0 equivalents of the polyhydric alcohol or a polycondensate thereof with respect to the (B) curing agent. As the polyhydric alcohol, for example, ethylene glycol, diethylene glycol, trimethylene glycol, triethylene glycol, propylene glycol, 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol and the like can be used. By adding these polyhydric alcohols or polycondensates thereof, the flexibility of the obtained epoxy resin composition can be further improved.
This makes it possible to provide a light emitting device having high relative bending strength. In addition, the light emitting device has high light reflectance, high heat resistance, and light resistance.
各構成部材について詳述する。
（Ａ）エポキシ樹脂は脂環式エポキシ化合物を主成分とする。脂環式エポキシ樹脂には、シクロヘキセンエポキシ化物誘導体、水素化ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエステル等を用いることが好ましく、着色の少ないものが好ましく、着色のないものが特に好ましい。これら脂環式エポキシ樹脂を用いることにより、光劣化を起こしにくく、かつ、可撓性に優れたエポキシ樹脂組成物を得ることができる。特に、３，４−エポキシシクロヘキシルメチルカルボキシレートに代表されるシクロヘキセンエポキシ化物誘導体を主体に、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエステルや、水素化ビスフェノールＡジグリシジルエーテルなどのシクロヘキサン誘導体とエピクロルヒドリンよりなるエポキシ樹脂を必要に応じて混合することが好ましい。また、ビスフェノールＡジグリシジエーテルよりなる液状又は固形のエポキシ樹脂なども必要に応じ混合することができる。
Each component will be described in detail.
The epoxy resin (A) contains an alicyclic epoxy compound as a main component. As the alicyclic epoxy resin, a cyclohexene epoxidized derivative, a hydrogenated bisphenol A diglycidyl ether, a hexahydrophthalic acid diglycidyl ester and the like are preferably used, those with less coloring are preferable, and those without coloring are particularly preferable. By using these alicyclic epoxy resins, it is possible to obtain an epoxy resin composition that is less likely to cause photodegradation and has excellent flexibility. In particular, an epoxy resin consisting mainly of a cyclohexene epoxidized derivative typified by 3,4-epoxycyclohexylmethylcarboxylate, a cyclohexane derivative such as hexahydrophthalic acid diglycidyl ester, hydrogenated bisphenol A diglycidyl ether, and epichlorohydrin. It is preferable to mix if necessary. In addition, a liquid or solid epoxy resin made of bisphenol A diglycidiether can be mixed as needed.
（Ｂ）硬化剤は酸無水物若しくはジカルボン酸である。硬化剤は着色の少ないものが好ましく、着色のないものが特に好ましい。
酸無水物は、以下の一般式（１）で示されるものを用いることができる。
(B) The curing agent is an acid anhydride or a dicarboxylic acid. The curing agent is preferably less colored, and particularly preferably uncolored.
As the acid anhydride, one represented by the following general formula (1) can be used.
一般式（１）中、Ｒ１は炭素数０〜１２の環式若しくは脂肪族アルキル又はアリールを示す。
酸無水物として、例えば、プロピオン酸無水物、無水コハク酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸無水物、３−メチル−１，２シクロヘキサンジカルボン酸無水物、４−メチル−１，２シクロヘキサンジカルボン酸無水物、無水フタル酸、４，４’−ビ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、水素化メチルナジック酸無水物などを用いることができる。
ジカルボン酸は、以下の一般式（２）で示されるものを用いることができる。
In the general formula (1), R1 represents a cyclic or aliphatic alkyl or aryl having 0 to 12 carbon atoms.
Examples of acid anhydrides include propionic acid anhydride, succinic anhydride, 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid anhydride, 3-methyl-1,2-cyclohexanedicarboxylic acid anhydride, and 4-methyl-1,cyclohexanedicarboxylic acid anhydride. Phthalic anhydride, 4,4'-biphthalic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, methylhexahydrophthalic anhydride, trialkyltetrahydrophthalic anhydride, hydride methylnadic acid anhydride and the like can be used.
As the dicarboxylic acid, one represented by the following general formula (2) can be used.
ＨＯＯＣ−Ｒ２−ＣＯＯＨ 一般式（２） HOOC-R 2- COOH General formula (2)
一般式（２）中、Ｒ２は炭素数０〜１２のアルキル又はアリールを示す。
ジカルボン酸として、例えば、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、２，２’−ビフェニルジカルボン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、１，６−ヘキサンジカルボン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、ｏ−フタル酸、ｍ−フタル酸、ｐ−フタル酸などを用いることができる。
これらの硬化剤は、単独もしくは、必要に応じ、混合して使用してもよい。
硬化剤との割合は、エポキシ樹脂中のエポキシ当量に対して、硬化剤中の活性基（酸無水当量または水酸基）が０．８〜１．２当量となるような割合であることが好ましく、０．８〜１．０当量となるような割合であることがより好ましい。この範囲外の場合には、得られる硬化体のガラス転移温度が低くなることがあり、耐熱、耐光性が低下する場合がある。
In the general formula (2), R2 represents an alkyl or aryl having 0 to 12 carbon atoms.
Examples of the dicarboxylic acid include 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 2,2'-biphenyldicarboxylic acid, oxalic acid, succinic acid, adipic acid, 1,6-hexanedicarboxylic acid, 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, 1 , 3-Cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, o-phthalic acid, m-phthalic acid, p-phthalic acid and the like can be used.
These curing agents may be used alone or in admixture, if necessary.
The ratio with the curing agent is preferably such that the active group (acid anhydride equivalent or hydroxyl group) in the curing agent is 0.8 to 1.2 equivalent to the epoxy equivalent in the epoxy resin. More preferably, the ratio is 0.8 to 1.0 equivalent. If it is out of this range, the glass transition temperature of the obtained cured product may be lowered, and the heat resistance and light resistance may be lowered.
（Ｃ）硬化触媒としては、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、ベンジルジメチルアミン等のアミン類、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン等の有機リン化合物、トリフェニルエチルホスフォニウムブロマイド等に代表されるハロゲン化トリフェニルモノアルキルホスフォニウム、テトラブチルホスホニウムＯ,Ｏ'-ジエチルジチオホスフェート等の第４級ホスフォニウム塩、４級アンモニウム塩、有機金属塩類、およびこれらの誘導体などが挙げられる。これらの硬化触媒は、単独もしくは、必要に応じ、混合して使用してもよい。 (C) Examples of the curing catalyst include imidazoles such as 2-methylimidazole and 2-ethyl-4-methylimidazole, amines such as 2,4,6-tris (dimethylaminomethyl) phenol and benzyldimethylamine, and triphenyl. Organic phosphorus compounds such as phosphine and tributylphosphine, quaternary phosphonium salts such as triphenylmonoalkylphosphonium halide typified by triphenylethylphosphine bromide, tetrabutylphosphonium O, O'-diethyldithiophosphate and the like Examples include quaternary ammonium salts, organometallic salts, and derivatives thereof. These curing catalysts may be used alone or in admixture, if necessary.
（Ｄ）可撓性部材は硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体である。
可撓剤としては、多価アルコールとして、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール等を用いることができる。また、これら多価アルコールのうちの１種又は２種以上を縮合重合した重縮合体を用いることもできる。多価アルコール又はこれらの重縮合体は、酸無水物又はジカルボン酸に対して０．１〜５．０当量、好ましくは０．２〜３．０当量用いることが望ましい。可撓性部材は、エポキシ樹脂硬化の助触媒としても機能する。
(D) The flexible member is 0.1 to 5.0 equivalents of polyhydric alcohol or a polycondensate thereof with respect to the curing agent.
As the flexible agent, as the polyhydric alcohol, for example, ethylene glycol, diethylene glycol, trimethylene glycol, triethylene glycol, propylene glycol, 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol and the like can be used. Further, a polycondensate obtained by condensation polymerization of one or more of these polyhydric alcohols can also be used. It is desirable to use a polyhydric alcohol or a polycondensate thereof with respect to an acid anhydride or a dicarboxylic acid in an amount of 0.1 to 5.0 equivalents, preferably 0.2 to 3.0 equivalents. The flexible member also functions as an auxiliary catalyst for curing the epoxy resin.
（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーである。
強化材としては、カップリング処理された繊維状フィラーを使用することが好ましい。繊維状フィラーとしては、例えば、チタン酸カリウムウィスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー、炭酸カルシウムウィスカー、硫酸マグネシウムウィスカー、ワラストナイトなどが挙げられる。繊維状フィラーとしてガラスフィラーが好ましく、ガラスフィラーとしては、チョップドストランドまたは連続フィラメント繊維等を使用できる。
(E) The reinforcing material is a fibrous filler having a fiber length of 10 μm to 250 μm, a fiber diameter of 3 μm to 50 μm, and an aspect ratio of 2 to 90.
As the reinforcing material, it is preferable to use a fibrous filler that has been subjected to a coupling treatment. Examples of the fibrous filler include potassium titanate whiskers, aluminum borate whiskers, zinc oxide whiskers, calcium carbonate whiskers, magnesium sulfate whiskers, and wallastnite. A glass filler is preferable as the fibrous filler, and chopped strands, continuous filament fibers, or the like can be used as the glass filler.
繊維長としては、１０μｍ〜２５０μｍが好ましく、特に３０μｍ〜１００μｍである事がより好ましい。繊維長を１０μｍ以上とすることにより強化材としての効果が向上し、また、２５０μｍ以下とすることによりエポキシ樹脂等への練り込み時、分散性の悪化を招くのを低減することができる。特に繊維長を２５０μｍ以下とすることによりトランスファーモールドによる成形金型への樹脂の未充填を低減し、小型パッケージの光反射用成形体形成時の成形性を向上することができる。
繊維径としては、３μｍ〜５０μｍが好ましく、特に３μｍ〜３０μｍである事がより好ましい。繊維径を３μｍ以上とすることにより強化材としての効果が向上する。また、繊維径を５０μｍ以下とすることによりエポキシ樹脂等への練り込み時、分散性の悪化を招くのを低減することができる。
The fiber length is preferably 10 μm to 250 μm, and more preferably 30 μm to 100 μm. When the fiber length is 10 μm or more, the effect as a reinforcing material is improved, and when the fiber length is 250 μm or less, it is possible to reduce the deterioration of dispersibility when kneading into an epoxy resin or the like. In particular, by setting the fiber length to 250 μm or less, it is possible to reduce the non-filling of the resin in the molding die by the transfer mold and improve the moldability when forming the light-reflecting molded body of the small package.
The fiber diameter is preferably 3 μm to 50 μm, and more preferably 3 μm to 30 μm. By setting the fiber diameter to 3 μm or more, the effect as a reinforcing material is improved. Further, by setting the fiber diameter to 50 μm or less, it is possible to reduce the deterioration of dispersibility when kneading into an epoxy resin or the like.
アスペクト比は、２〜９０が好ましく、特に４〜５０である事が好ましい。アスペクト比を２以上にすることにより強度を向上させることができる。また、９０以下にすることによりエポキシ樹脂等への練り込み時、分散性の悪化を招くのを低減することができる。
繊維状フィラーに使用されるカップリング剤については、樹脂組成物との密着性が向上するものであれば、特に制限はなく、シランカップリング剤、チタンカップリング剤等を用いることができる。これらの中でも、シランカップリング剤が好ましく、アミノシラン、エポキシシランが特に好ましい。
The aspect ratio is preferably 2 to 90, and particularly preferably 4 to 50. The strength can be improved by setting the aspect ratio to 2 or more. Further, when the content is 90 or less, it is possible to reduce the deterioration of dispersibility when kneading into an epoxy resin or the like.
The coupling agent used for the fibrous filler is not particularly limited as long as it improves the adhesion to the resin composition, and a silane coupling agent, a titanium coupling agent, or the like can be used. Among these, a silane coupling agent is preferable, and aminosilane and epoxysilane are particularly preferable.
（Ｆ）無機充填材としては、反射特性、機械的強度を損なわないものであれば、特に制限はなく、例えば、アルミナ、シリカ、石英、酸化錫、酸化亜鉛、一酸化錫、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム等の酸化物、窒化硼素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物、ＳｉＣ等の金属炭化物、炭酸カルシウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等の金属炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、ほう酸アルミニウム、チタン酸バリウム、リン酸カルシウム、珪酸カルシウム、クレー、石膏、硫酸バリウム、マイカ、ケイソウ土、白土、無機バルーン、タルク、蛍光物質、金属片（銀粉等）等が挙げられる。シリカとしてはヒュームシリカ、沈降性シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、超微粉無定形シリカ、無水珪酸等を使用することができる。
無機充填剤としては、アルミナ、若しくは、シリカであることが好ましい。反射率が高く、安定的だからである。
The inorganic filler is not particularly limited as long as it does not impair the reflection characteristics and mechanical strength. For example, alumina, silica, quartz, tin oxide, zinc oxide, tin monoxide, calcium oxide, and oxidation. Oxides such as magnesium and beryllium oxide, metal nitrides such as boron nitride, silicon nitride and aluminum nitride, metal carbides such as SiC, metal carbonates such as calcium carbonate, potassium carbonate, sodium carbonate, magnesium carbonate and barium carbonate, and water. Metal hydroxides such as aluminum oxide and magnesium hydroxide, aluminum borate, barium titanate, calcium phosphate, calcium silicate, clay, gypsum, barium sulfate, mica, keiso clay, white clay, inorganic balloons, talc, fluorescent substances, metal pieces ( (Silver powder, etc.) and the like. As the silica, fume silica, precipitated silica, fused silica, crystalline silica, ultrafine powder amorphous silica, silicon dioxide and the like can be used.
The inorganic filler is preferably alumina or silica. This is because it has high reflectance and is stable.
（Ｇ）顔料としては、有色の顔料を用いることができ、目的に応じて黒色、白色、灰色などを用いることができる。顔料は、白色顔料であることが好ましい。白色顔料を用いることで反射率を高めることができたり、顔料への光吸収を低減できたりするからである。顔料は、酸化チタンであることが好ましい。酸化チタンは可視光に対して安定で、かつ、高い屈折率を有するため、基台の光反射性を高めることができる。酸化チタンとして、光安定性の高いルチル型が好ましく、光活性による樹脂劣化を回避するため、無機酸化物で表面処理が施されたものを用いることがより好ましい。酸化チタンの粒径についても特に制限されないが、光散乱効率の点より、平均粒径０．１μｍ〜５．０μｍ程度のものを使用でき、０．１μｍ〜３．０μｍが好ましく、０．１μｍ〜１．０μｍが特に好ましい。強化材として大きな粒径のものを使用し、その隙間に微小粒子の無機部材や顔料を充填することにより光反射性を高めることができる。酸化チタンの形状についても特に制限はなく、粒子状、繊維状、板状、薄片状、鱗片状、雲母状等の各種形状のものを使用できる。また、樹脂組成物中での酸化チタンの分散性を高める、あるいは、樹脂との密着性を高める目的でカップリング剤、分散剤等の表面処理を施したものを用いることが好ましい。 As the (G) pigment, a colored pigment can be used, and black, white, gray or the like can be used depending on the purpose. The pigment is preferably a white pigment. This is because the reflectance can be increased or the light absorption into the pigment can be reduced by using the white pigment. The pigment is preferably titanium oxide. Since titanium oxide is stable to visible light and has a high refractive index, the light reflectivity of the base can be enhanced. As the titanium oxide, a rutile type having high photostability is preferable, and in order to avoid resin deterioration due to photoactivity, it is more preferable to use a titanium oxide surface-treated with an inorganic oxide. The particle size of titanium oxide is not particularly limited, but from the viewpoint of light scattering efficiency, an average particle size of about 0.1 μm to 5.0 μm can be used, preferably 0.1 μm to 3.0 μm, and 0.1 μm to 0.1 μm. 1.0 μm is particularly preferable. Light reflectivity can be enhanced by using a reinforcing material having a large particle size and filling the gaps with fine particle inorganic members or pigments. The shape of titanium oxide is not particularly limited, and various shapes such as particle-like, fibrous, plate-like, flaky, scaly, and mica-like can be used. Further, it is preferable to use a resin composition that has been subjected to surface treatment such as a coupling agent or a dispersant for the purpose of enhancing the dispersibility of titanium oxide or enhancing the adhesion with the resin.
（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、（Ｅ）強化材が第１樹脂組成物全体に対して５１０重量％〜４５重量％である。このように強化材、無機充填材、顔料を第１樹脂組成物に対して高充填することにより、相対曲げ強度の高い基台及び発光装置を提供することができる。また、白色顔料を用いることにより高い強度を持ちつつ、光反射率の高い発光装置を提供することができる。 The total amount of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 60% by weight to 85% by weight with respect to the entire first resin composition, and (E) reinforcing material is the first. It is 510% by weight to 45% by weight with respect to the entire resin composition. By highly filling the first resin composition with the reinforcing material, the inorganic filler, and the pigment in this way, it is possible to provide a base and a light emitting device having high relative bending strength. Further, by using a white pigment, it is possible to provide a light emitting device having high intensity and high light reflectance.
強化材、無機充填材、顔料の合計量が第１樹脂組成物全体に対して６０重量％以上とすることで、樹脂成分が多いことによる耐熱性の低下や機械的強度の低下、さらには隠蔽性不足による反射性能の低下等を抑制することができる。特に６５重量％以上とすることが耐熱性の観点から好ましい。また、強化材、無機充填材、顔料の合計量が第１樹脂組成物全体に対して８５重量％以下、好ましくは８０重量％以下とすることにより、コンパウンドの粘度上昇に伴うハンドリング性の悪化や、強化材等の分散性低下によるエポキシ樹脂との密着性の低下を抑制することができる。 By setting the total amount of the reinforcing material, the inorganic filler, and the pigment to 60% by weight or more with respect to the entire first resin composition, the heat resistance is lowered due to the large amount of the resin component, the mechanical strength is lowered, and the concealment is further performed. It is possible to suppress deterioration of reflection performance due to lack of sex. In particular, it is preferably 65% by weight or more from the viewpoint of heat resistance. Further, by setting the total amount of the reinforcing material, the inorganic filler, and the pigment to 85% by weight or less, preferably 80% by weight or less with respect to the entire first resin composition, the handleability is deteriorated due to the increase in the viscosity of the compound. , It is possible to suppress a decrease in adhesion to an epoxy resin due to a decrease in dispersibility of a reinforcing material or the like.
顔料は、第１樹脂組成物全体に対して、５重量％以上５０重量％以下含有されていることが好ましく、特に１０重量％以上４０重量％以下含有されていることがより好ましい。例えば、顔料である酸化チタンの含有量を５重量％以上とすることで隠蔽力を発揮し、基台４０の壁厚が薄くても基台を透過する光量を抑え、発光効率の低下を抑えることができる。また、５０重量％以下含有することにより、コンパウンドの粘度上昇を抑え、ハンドリング性の向上及び強度向上を図ることができる。
強化材は、第１樹脂組成物全体に対して、５重量％以上４５重量％以下含有されていることが好ましく、特に１５重量％以上３５重量％以下含有されていることがより好ましい。強化材として繊維状フィラーを用いた場合、５重量％以上とすることで、強化材としての効果がより発揮され、また、４５重量％以下とすることにより、コンパウンドの粘度上昇を抑え、ハンドリング性の向上及び顔料の分散性阻害を抑え、強度及び反射性能の向上を図ることができる。
特に強化材に高屈折率材料を用いた場合、光反射材としての性能が一層向上する。
顔料である酸化チタンの配合量は、目的とする反射性能及び隠蔽性が確保できる範囲で、適宜設定可能である。
The pigment is preferably contained in an amount of 5% by weight or more and 50% by weight or less, and more preferably 10% by weight or more and 40% by weight or less, based on the entire first resin composition. For example, by setting the content of titanium oxide, which is a pigment, to 5% by weight or more, the hiding power is exhibited, and even if the wall thickness of the
The reinforcing material is preferably contained in an amount of 5% by weight or more and 45% by weight or less, and more preferably 15% by weight or more and 35% by weight or less, based on the entire first resin composition. When a fibrous filler is used as the reinforcing material, the effect as a reinforcing material is more exhibited by setting it to 5% by weight or more, and the viscosity increase of the compound is suppressed by setting it to 45% by weight or less, and the handling property is improved. It is possible to improve the strength and the reflection performance by suppressing the improvement of the dispersibility of the pigment and the inhibition of the dispersibility of the pigment.
In particular, when a high refractive index material is used as the reinforcing material, the performance as a light reflecting material is further improved.
The blending amount of titanium oxide, which is a pigment, can be appropriately set within a range in which the desired reflection performance and hiding property can be secured.
発光素子１０は、公知のものを利用でき、例えば、発光ダイオードを用いるのが好ましい。また、発光素子１０は、任意の波長のものを選択することができる。例えば、青色、緑色の発光素子としては、ＺｎＳｅや窒化物系半導体（ＩｎXＡｌYＧａ1-X-YＮ、０≦Ｘ、０≦Ｙ、Ｘ＋Ｙ≦１）、ＧａＰを用いたものを用いることができる。さらに、赤色の発光素子としては、ＧａＡｌＡｓ、ＡｌＩｎＧａＰなどを用いることができる。なお、発光装置において発光素子１０は、１個のみ搭載されているが、複数搭載する構成としてもよい。複数の発光素子１０は、同じ色又は互いに異なる色を発光するものでもよい。また、発光素子１０は、前記した以外の材料からなる半導体発光素子を用いることもできる。発光素子１０は、組成や発光色、大きさや、個数などは目的に応じて適宜選択することができる。発光素子１０は、凹部４０ｃに充填された第２樹脂組成物５０によって被覆されている。
A known
発光素子は、４３０ｎｍ以上４８５ｎｍに発光ピーク波長を持つものを使用することが好ましいが、４５０ｎｍ〜４７５ｎｍに発光ピーク波長を持つものがより好ましい。高い光束を発揮することができるからである。
また、樹脂組成物は、その他添加材として、従来公知の樹脂添加剤である酸化防止剤、紫外線吸収剤、着色剤、顔料、蛍光物質、難燃剤、離型剤等を本発明の好ましい特性を損なわない範囲で単独もしくは、２種以上を配合してもよい。
発光装置は、ＪＥＩＴＡ ＥＤ４７０２Ｂによる実装後の基板曲げ試験において、１２０％以上の曲げ強度を有している。これにより相対曲げ強度の高い発光装置を提供することができる。また、壊れ難い発光装置を提供することができる。
It is preferable to use a light emitting device having a light emitting peak wavelength of 430 nm or more and 485 nm, but more preferably one having a light emitting peak wavelength of 450 nm to 475 nm. This is because a high luminous flux can be exhibited.
Further, as the resin composition, as other additives, conventionally known resin additives such as antioxidants, ultraviolet absorbers, colorants, pigments, fluorescent substances, flame retardants, mold release agents and the like are used as preferable properties of the present invention. It may be used alone or in combination of two or more as long as it does not impair.
The light emitting device has a bending strength of 120% or more in a substrate bending test after mounting by JEITA ED4702B. This makes it possible to provide a light emitting device having high relative bending strength. Further, it is possible to provide a light emitting device that is hard to break.
＜発光装置の製造方法＞
第１の実施の形態に係る発光装置の製造方法について説明する。
第１樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｄ）可撓性部材、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料を少なくとも有する前駆体を用意する。第１樹脂組成物は、（Ｃ）硬化触媒が含有されていることが好ましい。（Ａ）エポキシ樹脂は液状の脂環式エポキシ化合物を主成分とする。（Ｂ）硬化剤は液状の酸無水物若しくはジカルボン酸である。（Ｄ）可撓性部材は（Ｂ）硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体である。（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーである。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、（Ｅ）強化材が第１樹脂組成物全体に対して１０重量％〜４５重量％である。これらを混合して前駆体を用意する。
<Manufacturing method of light emitting device>
A method of manufacturing a light emitting device according to the first embodiment will be described.
The first resin composition comprises a precursor having at least (A) an epoxy resin, (B) a curing agent, (D) a flexible member, (E) a reinforcing material, (F) an inorganic filler, and (G) a pigment. prepare. The first resin composition preferably contains (C) a curing catalyst. The epoxy resin (A) contains a liquid alicyclic epoxy compound as a main component. (B) The curing agent is a liquid acid anhydride or dicarboxylic acid. The (D) flexible member is (B) a polyhydric alcohol in an amount of 0.1 to 5.0 equivalents or a polycondensate thereof with respect to the curing agent. (E) The reinforcing material is a fibrous filler having a fiber length of 10 μm to 250 μm, a fiber diameter of 3 μm to 50 μm, and an aspect ratio of 2 to 90. The total amount of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 60% by weight to 85% by weight with respect to the entire first resin composition, and (E) reinforcing material is the first. It is 10% by weight to 45% by weight with respect to the entire resin composition. These are mixed to prepare a precursor.
第１樹脂組成物の前駆体を加熱し、仮硬化する。加熱温度は仮硬化できる温度であればよく、６０℃〜９０℃が好ましく、７０℃〜８０℃がより好ましい。
ペレットを作成する。
ペレットを加熱し、リードフレームが配置された金型内に第１樹脂組成物の中間体を流し込む。加熱温度はペレットが溶融する温度であればよく、１６０℃〜１９０℃が好ましく、１６５℃〜１８５℃がより好ましい。
流し込まれた第１樹脂組成物の中間体を硬化する。
以上の工程を経ることにより、相対曲げ強度の高い発光装置を製造することができる。
The precursor of the first resin composition is heated and temporarily cured. The heating temperature may be any temperature at which temporary curing can be performed, preferably 60 ° C to 90 ° C, and more preferably 70 ° C to 80 ° C.
Make pellets.
The pellet is heated and the intermediate of the first resin composition is poured into the mold in which the lead frame is arranged. The heating temperature may be any temperature at which the pellets melt, preferably 160 ° C. to 190 ° C., more preferably 165 ° C. to 185 ° C.
The intermediate of the poured first resin composition is cured.
By going through the above steps, a light emitting device having high relative bending strength can be manufactured.
以下、実施例１〜１７、比較例１〜５について説明する。
実施例１〜５、比較例１〜２は、（Ｅ）強化材の重量を比較したものである。実施例１〜５、比較例１〜２における（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７５重量％である。
実施例６〜７、比較例３はカップリング処理の有無、（Ｅ）強化材の有無について比較したものである。
実施例８〜１２、比較例４は（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を比較したものである。また（Ｅ）強化材の有無について比較したものである。
実施例１３〜１７、比較例５は（Ｅ）強化材の種類、有無について比較したものである。
Hereinafter, Examples 1 to 17 and Comparative Examples 1 to 5 will be described.
In Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2, the weights of the (E) reinforcing materials were compared. The blending amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment in Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2 are 75% by weight.
Examples 6 to 7 and Comparative Example 3 compare the presence / absence of the coupling treatment and the presence / absence of (E) the reinforcing material.
Examples 8 to 12 and Comparative Example 4 compare the blending amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment. In addition, (E) a comparison was made regarding the presence or absence of a reinforcing material.
Examples 13 to 17 and Comparative Example 5 compare the types and presence / absence of (E) reinforcing material.
＜実施例１＞
実施例１は、下記の材料を液温２５℃以下の条件で２０分間混練し、光反射用成形耐形成用樹脂組成物を作製する。
（Ａ）エポキシ樹脂：３，４エポキシシクロヘキシルメチルカルボキシレート １００重量部
（Ｂ）硬化剤：４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸 １１３重量部
（Ｃ）硬化触媒：メチルトリブチルホスホニウムジメチルホスフェート ２重量部
（Ｄ）可撓性部材：エチレングリコール ５重量部
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長６０μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比６） ９０重量部（１０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ３１５重量部（３５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
特に記載のない限り、強化材はカップリング処理を施している。実施例１〜５における（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７５重量％である。
これらを混合して第１樹脂組成物の前駆体を作成する。第１樹脂組成物の前駆体を加熱し、仮硬化を行う。ペレットを作成する。このペレットを加熱し、リードフレームが配置された金型内に第１樹脂組成物の中間体を流し込む。この第１樹脂組成物の中間体を金型温度１８０℃、キュア９０秒にてトランスファーモールド成形を行い、１６５℃の温度で２．５時間エージングを行い、厚さ４ｍｍの板状のテストピースを作製した。
<Example 1>
In Example 1, the following materials are kneaded at a liquid temperature of 25 ° C. or lower for 20 minutes to prepare a molding-resistant resin composition for light reflection.
(A) Epoxy resin: 3,4 epoxycyclohexylmethylcarboxylate 100 parts by weight (B) Curing agent: 4-methylhexahydrophthalic anhydride 113 parts by weight (C) Curing catalyst: Methyltributylphosphonium dimethyl phosphate 2 parts by weight (D) ) Flexible member: Ethylene glycol 5 parts by weight (E) Reinforcing material: Glass filler (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
Unless otherwise stated, the reinforcing material is coupled. The blending amounts of the (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment in Examples 1 to 5 are 75% by weight.
These are mixed to prepare a precursor of the first resin composition. The precursor of the first resin composition is heated to carry out temporary curing. Make pellets. The pellets are heated and the intermediate of the first resin composition is poured into the mold in which the lead frame is arranged. The intermediate of this first resin composition was transfer-molded at a mold temperature of 180 ° C. and a cure of 90 seconds, and aged at a temperature of 165 ° C. for 2.5 hours to obtain a plate-shaped test piece having a thickness of 4 mm. Made.
＜実施例２＞
実施例２は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長６０μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比６） ２７０重量部（３０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） １３５重量部（１５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
<Example 2>
In Example 2, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. ..
(E) Reinforcing material: Glass filler (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
＜実施例３＞
実施例３は、（Ｅ）強化材の粒子径を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長１００μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比１０） ９０重量部（１０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ３１５重量部（３５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
<Example 3>
In Example 3, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that the particle size of the reinforcing material (E) was changed.
(E) Reinforcing material: Glass filler (fiber length 100 μm,
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
＜実施例４＞
実施例４は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比を変えた以外は、実施例３と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長１００μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比１０） ２７０重量部（３０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） １３５重量部（１５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
<Example 4>
In Example 4, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 3 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. ..
(E) Reinforcing material: Glass filler (fiber length 100 μm,
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
＜実施例５＞
実施例５は、（Ｅ）強化材の粒子径を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長２００μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比２０） ９０重量部（１０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ３１５重量部（３５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
<Example 5>
In Example 5, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that the particle size of the reinforcing material (E) was changed.
(E) Reinforcing material: Glass filler (fiber length 200 μm,
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
＜実施例６＞
実施例６は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、及び、（Ｅ）強化材の粒子径を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。実施例６〜７における（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７０重量％である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） １４８重量部（２０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） １４８重量部（２０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２２２重量部（３０重量％）
<Example 6>
Example 6 has the same conditions as in Example 1 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment, and (E) the particle size of the reinforcing material are changed. A cured product of the first resin composition was prepared. The blending amounts of the (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment in Examples 6 to 7 are 70% by weight.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 222 parts by weight (30% by weight)
＜実施例７＞
実施例６の（Ｅ）強化材をカップリング処理しなかった以外は、実施例６と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
<Example 7>
A cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 6 except that the reinforcing material (E) of Example 6 was not coupled.
＜実施例８＞
実施例８は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、及び、（Ｅ）強化材の粒子径を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して６０重量％である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、２：７：６である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） ４５重量部
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） １５７重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １３５重量部
<Example 8>
Example 8 has the same conditions as in Example 1 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment, and (E) the particle size of the reinforcing material are changed. A cured product of the first resin composition was prepared. The total amount of the reinforcing material (E), the inorganic filler (F), and the pigment (G) is 60% by weight based on the total amount of the first resin composition. The compounding ratio of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 2: 7: 6.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
＜実施例９＞
実施例９は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えた以外は、実施例８と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して６５重量％である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、２：７：６である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） ５６重量部
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） １９４重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １６７重量部
<Example 9>
In Example 9, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 8 except that the amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. .. The total amount of the reinforcing material (E), the inorganic filler (F), and the pigment (G) is 65% by weight based on the total amount of the first resin composition. The compounding ratio of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 2: 7: 6.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
＜実施例１０＞
実施例１０は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えた以外は、実施例８と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して７５重量％である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、２：７：６である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） ９０重量部
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ３１５重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部
<Example 10>
In Example 10, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 8 except that the blending amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. .. The total amount of the reinforcing material (E), the inorganic filler (F), and the pigment (G) is 75% by weight based on the total amount of the first resin composition. The compounding ratio of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 2: 7: 6.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
＜実施例１１＞
実施例１１は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えた以外は、実施例８と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して８０重量％である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、２：７：６である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） １２０重量部
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ４１９重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ３５９重量部
<Example 11>
In Example 11, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 8 except that the amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. .. The total amount of the reinforcing material (E), the inorganic filler (F), and the pigment (G) is 80% by weight based on the total amount of the first resin composition. The compounding ratio of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 2: 7: 6.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
＜実施例１２＞
実施例１２は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えた以外は、実施例８と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して８５重量％である。（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、２：７：６である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長５０μｍ、繊維径１１μｍ、アスペクト比４．５） １６９重量部
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ５９３重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ５０９重量部
<Example 12>
In Example 12, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 8 except that the amounts of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. .. The total amount of the reinforcing material (E), the inorganic filler (F), and the pigment (G) is 85% by weight based on the total amount of the first resin composition. The compounding ratio of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment is 2: 7: 6.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
＜実施例１３＞
実施例１３は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、（Ｅ）強化材を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材は実施例１同様カップリング処理を施している。
（Ｅ）強化材：繊維状酸化亜鉛（繊維長５０μｍ、繊維径５μｍ、アスペクト比１０） １１２重量部（１０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ６７１重量部（６０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Example 13>
In Example 13, the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that (E) a reinforcing material, (F) an inorganic filler, (G) a pigment compounding ratio, and (E) a reinforcing material were changed. Made a cured product of. (E) The reinforcing material is subjected to a coupling treatment as in Example 1.
(E) Reinforcing material: Fibrous zinc oxide (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜実施例１４＞
実施例１４は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比を変えた以外は、実施例１３と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：繊維状酸化亜鉛（繊維長５０μｍ、繊維径５μｍ、アスペクト比１０） ２２４重量部（２０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ５５９重量部（５０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Example 14>
In Example 14, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 13 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. ..
(E) Reinforcing material: Fibrous zinc oxide (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜実施例１５＞
実施例１５は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比を変えた以外は、実施例１３と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：繊維状酸化亜鉛（繊維長５０μｍ、繊維径５μｍ、アスペクト比１０） ３３６重量部（３０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ４４７重量部（４０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Example 15>
In Example 15, a cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 13 except that the compounding ratios of (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment were changed. ..
(E) Reinforcing material: Fibrous zinc oxide (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜実施例１６＞
実施例１６は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、（Ｅ）強化材を変えた以外は、実施例１３と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｅ）強化材はキンセイマテック社製ＳＨ１８００（カップリング処理無し）を使用する。
（Ｅ）強化材：ワラストナイト（繊維長２８μｍ、繊維径３．５μｍ、アスペクト比８） １１２重量部（１０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ６７１重量部（６０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Example 16>
In Example 16, the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 13 except that (E) a reinforcing material, (F) an inorganic filler, (G) a pigment compounding ratio, and (E) a reinforcing material were changed. Made a cured product of. (E) SH1800 (without coupling treatment) manufactured by Kinsei Matek Co., Ltd. is used as the reinforcing material.
(E) Reinforcing material: Wallastnite (fiber length 28 μm, fiber diameter 3.5 μm, aspect ratio 8) 112 parts by weight (10% by weight)
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜実施例１７＞
実施例１７は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、（Ｅ）強化材を変えた以外は、実施例１６と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。
（Ｅ）強化材：ワラストナイト（繊維長２８μｍ、繊維径３．５μｍ、アスペクト比８） ２２４重量部（２０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ５５９重量部（５０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Example 17>
In Example 17, the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 16 except that (E) a reinforcing material, (F) an inorganic filler, (G) a pigment compounding ratio, and (E) a reinforcing material were changed. Made a cured product of.
(E) Reinforcing material: Wallastnite (fiber length 28 μm, fiber diameter 3.5 μm, aspect ratio 8) 224 parts by weight (20% by weight)
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜比較例１＞
比較例１は、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比、（Ｅ）強化材を変えた以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。比較例１における（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７５重量％である。
（Ｅ）強化材：ガラスフィラー（繊維長６０μｍ、繊維径１０μｍ、アスペクト比６） ４５０重量部（５０重量％）
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ９０重量部（１０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １３５重量部（１５重量％）
<Comparative example 1>
In Comparative Example 1, the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that (E) a reinforcing material, (F) an inorganic filler, (G) a pigment compounding ratio, and (E) a reinforcing material were changed. Made a cured product of. The blending amounts of the (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment in Comparative Example 1 are 75% by weight.
(E) Reinforcing material: Glass filler (
(F) Inorganic filler: fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 135 parts by weight (15% by weight)
＜比較例２＞
比較例２は、（Ｅ）強化材が入っておらず、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料のみ配合されている。（Ｅ）強化材の重量を変えたり、（Ｅ）強化材を用いなかったりしたこと以外は、実施例１と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。比較例２における（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７５重量％である。
（Ｅ）強化材：使用せず
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ４０５重量部（４５重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部（３０重量％）
<Comparative example 2>
In Comparative Example 2, (E) a reinforcing material is not contained, and only (F) an inorganic filler and (G) a pigment are blended. A cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 1 except that (E) the weight of the reinforcing material was changed and (E) the reinforcing material was not used. The blending amounts of the (F) inorganic filler and the (G) pigment in Comparative Example 2 are 75% by weight.
(E) Reinforcing material: Not used (F) Inorganic filler: Fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 270 parts by weight (30% by weight)
＜比較例３＞
比較例３は、（Ｅ）強化材が入っておらず、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料のみ配合されている。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えたり、（Ｅ）強化材を用いなかったりしたこと以外は、実施例６と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。比較例３における（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量は７５重量％である。
（Ｅ）強化材：使用せず
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ２９６重量部（４０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２２２重量部（３０重量％）
<Comparative example 3>
In Comparative Example 3, (E) a reinforcing material is not contained, and only (F) an inorganic filler and (G) a pigment are blended. A cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 6 except that the blending amounts of (F) inorganic filler and (G) pigment were changed and (E) no reinforcing material was used. did. The blending amounts of the (F) inorganic filler and the (G) pigment in Comparative Example 3 are 75% by weight.
(E) Reinforcing material: Not used (F) Inorganic filler: Fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 222 parts by weight (30% by weight)
＜比較例４＞
比較例４は、（Ｅ）強化材が入っておらず、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料のみ配合されている。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えたり、（Ｅ）強化材を用いなかったりしたこと以外は、実施例８と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して７５重量％である。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合比は、９：６である。
（Ｅ）強化材：使用せず
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ４０５重量部
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） ２７０重量部
<Comparative example 4>
In Comparative Example 4, (E) a reinforcing material is not contained, and only (F) an inorganic filler and (G) a pigment are blended. A cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 8 except that the blending amounts of (F) inorganic filler and (G) pigment were changed and (E) no reinforcing material was used. did. The total blending amount of the inorganic filler (F) and the pigment (G) is 75% by weight based on the entire first resin composition. The compounding ratio of the (F) inorganic filler and the (G) pigment is 9: 6.
(E) Reinforcing material: Not used (F) Inorganic filler: Fused silica (
＜比較例５＞
比較例５は、（Ｅ）強化材が入っておらず、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料のみ配合されている。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の配合量を変えたり、（Ｅ）強化材を用いなかったりしたこと以外は、実施例１３と同条件にて第１樹脂組成物の硬化物を作成した。（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計配合量は、第１樹脂組成物全体に対して８０重量％である。
（Ｅ）強化材：使用せず
（Ｆ）無機充填材：溶融シリカ（中心粒径３０μｍ） ７８３重量部（７０重量％）
（Ｇ）顔料：酸化チタン（中心粒径 ０．２５μｍ） １１２重量部（１０重量％）
<Comparative example 5>
In Comparative Example 5, (E) a reinforcing material is not contained, and only (F) an inorganic filler and (G) a pigment are blended. A cured product of the first resin composition was prepared under the same conditions as in Example 13 except that the blending amounts of (F) inorganic filler and (G) pigment were changed and (E) no reinforcing material was used. did. The total blending amount of the inorganic filler (F) and the pigment (G) is 80% by weight based on the entire first resin composition.
(E) Reinforcing material: Not used (F) Inorganic filler: Fused silica (
(G) Pigment: Titanium oxide (center particle size 0.25 μm) 112 parts by weight (10% by weight)
＜試験結果＞
実施例１乃至５、比較例１及び２の波長４３０ｎｍ〜７３０ｎｍにおける光反射率を、高速分光色彩計（CMS-35SP、村上色彩技術研究所製）を用いて測定した。光反射率は、同波長範囲において９０％以上を○とした。また、実施例１乃至５、比較例１及び２の相対曲げ強度を測定するに際し、万能試験機（インストロン社製、5566型）を用いて三点曲げ強度を測定した。また、実施例１乃至５、比較例１及び２の成形性について成形可能なものを○とした。
得られた結果を表１に示す。
<Test result>
The light reflectances of Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2 at wavelengths of 430 nm to 730 nm were measured using a high-speed spectrocolorimeter (CMS-35SP, manufactured by Murakami Color Technology Laboratory). The light reflectance was marked with a value of 90% or more in the same wavelength range. Further, when measuring the relative bending strengths of Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2, the three-point bending strength was measured using a universal testing machine (manufactured by Instron, type 5566). In addition, those that can be molded with respect to the moldability of Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 and 2 were marked with ◯.
The results obtained are shown in Table 1.
この結果から、比較例１は成形できず、実施例１〜５、比較例２は成形可能であり、強度向上が認められた。これは比較例１において（Ｅ）強化材であるガラスフィラーの含有量が多く、成形金型における未充填が発生し、成形不可の判定となった。ただし、不完全ながら得られた比較例１の小片の光反射率は９０％以上であり、〇判定であった。
また、比較例２に比べて、実施例１〜４は、相対曲げ強度（％）が大きく、大きく曲げられることが分かった。
From this result, Comparative Example 1 could not be molded, and Examples 1 to 5 and Comparative Example 2 could be molded, and the strength was improved. In Comparative Example 1, the content of the glass filler (E), which is a reinforcing material, was high, and the molding die was not filled, so that it was determined that molding was not possible. However, the light reflectance of the small piece of Comparative Example 1 obtained incompletely was 90% or more, and it was judged as 〇.
Further, it was found that, as compared with Comparative Example 2, Examples 1 to 4 had a large relative bending strength (%) and could be bent significantly.
実施例６及び７、比較例３についても、上記同様、光反射率、相対曲げ強度、成形性について測定し、得られた結果を表２に示す。 In Examples 6 and 7 and Comparative Example 3, the light reflectance, the relative bending strength, and the moldability were measured in the same manner as described above, and the obtained results are shown in Table 2.
この結果から、比較例３に比べて、実施例６及び７は、相対曲げ強度（％）が大きく、大きく曲げられることが分かった。カップリング処理が施されている強化材を用いた実施例６の方が、カップリング処理が施されていない強化材を用いた実施例７よりも相対曲げ強度が大きい。これは実施例６の方が実施例７に比べてより（Ｅ）強化材と樹脂の密着性が高く、且つ均一に分散されていることによるものと思われる。 From this result, it was found that the relative bending strengths (%) of Examples 6 and 7 were larger than those of Comparative Example 3 and that they could be bent significantly. Example 6 using the reinforcing material that has been subjected to the coupling treatment has a higher relative bending strength than Example 7 that uses the reinforcing material that has not been subjected to the coupling treatment. It is considered that this is because (E) the reinforcing material and the resin have higher adhesion and are uniformly dispersed in Example 6 than in Example 7.
実施例８乃至１２、比較例４について、光反射率、相対曲げ強度、相対たわみ量、相対曲げ弾性率、成形性について測定し、得られた結果を表３に示す。 Light reflectance, relative bending strength, relative deflection amount, relative bending elastic modulus, and moldability were measured for Examples 8 to 12 and Comparative Example 4, and the results obtained are shown in Table 3.
この結果から、比較例４に比べて、実施例８乃至１２は、強度向上が認められた。特に（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料が６０重量％〜８０重量％の範囲である実施例８乃至１１は、たわみが大きく、かつ、弾性率が低い結果となった。実装後の基板曲げ試験（ＪＥＩＴＡ ＥＤ−４７０２Ｂ 試験方法００３）は、実装された基板に工程内で起こる単発の曲げストレスが加わったとき、発光素子とその接合部にかかるストレスに対する耐性を評価するために用いられ、発光装置の信頼性において重視される検査項目の一つである。実装後の基板曲げ試験は、高強度、低弾性率を有する樹脂組成物において非常に有効的である。 From this result, the strength of Examples 8 to 12 was improved as compared with Comparative Example 4. In particular, Examples 8 to 11 in which (E) the reinforcing material, (F) the inorganic filler, and (G) the pigment are in the range of 60% by weight to 80% by weight resulted in a large deflection and a low elastic modulus. It was. The substrate bending test after mounting (JEITA ED-4702B test method 003) is for evaluating the resistance to stress applied to the light emitting element and its joint when a single bending stress occurring in the process is applied to the mounted substrate. It is one of the inspection items that are used in the above and are emphasized in the reliability of the light emitting device. The substrate bending test after mounting is very effective in a resin composition having high strength and low elastic modulus.
実施例１３乃至１８、比較例５について、光反射率、相対曲げ強度、成形性について測定し、得られた結果を表４に示す。 Light reflectance, relative bending strength, and moldability were measured for Examples 13 to 18 and Comparative Example 5, and the results obtained are shown in Table 4.
この結果から、比較例５に比べて、実施例１３乃至１７は、相対曲げ強度が大きく、大きく曲げられることが分かった。
以上より、本実施形態に係る第１樹脂組成物を用いることにより、相対曲げ強度の高い、かつ、反射率の高い発光装置及びその製造方法を提供することができる。
From this result, it was found that the relative bending strengths of Examples 13 to 17 were larger and the bending was larger than that of Comparative Example 5.
From the above, by using the first resin composition according to the present embodiment, it is possible to provide a light emitting device having high relative bending strength and high reflectance and a method for producing the same.
実施形態に係る発光装置は、液晶のバックライト、フルカラーディスプレイ、スイッチ内照明、照明用光源、各種インジケーターや交通信号灯などに利用可能な、発光ダイオード等の光半導体素子と蛍光体等の光変換物質を組み合わせた発光装置に用いられる。 The light emitting device according to the embodiment is an optical semiconductor element such as a light emitting diode and a light conversion material such as a phosphor, which can be used for a liquid crystal backlight, a full-color display, in-switch lighting, a light source for lighting, various indicators, a traffic signal light, and the like. It is used in a light emitting device that combines the above.
１０ 発光素子
１１ 第１の電極
１２ 第２の電極
２０ リード
３０ 第１樹脂組成物
４０ 基台
４０ａ 底面
４０ｂ 側面
４０ｃ 凹部
５０ 第２樹脂組成物
６０ ワイヤ
10 Light emitting element 11
Claims (7)
前記第１樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｄ）可撓性部材、（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料を有し、
前記（Ａ）エポキシ樹脂は脂環式エポキシ化合物を主成分とし、
前記（Ｂ）硬化剤は酸無水物若しくはジカルボン酸であり、
前記（Ｄ）可撓性部材は前記（Ｂ）硬化剤に対して０．１〜５．０当量の多価アルコール若しくはその重縮合体であり、
前記（Ｅ）強化材は繊維長１０μｍ〜２５０μｍ、繊維径は３μｍ〜５０μｍ、アスペクト比が２〜９０である繊維状フィラーであり、
前記（Ｅ）強化材、（Ｆ）無機充填材、（Ｇ）顔料の合計量が前記第１樹脂組成物全体に対して６０重量％〜８５重量％であり、かつ、前記（Ｅ）強化材が前記第１樹脂組成物全体に対して５重量％〜４５重量％である、発光装置。 It has a base having a reed and a first resin composition for holding the reed, and a light emitting element mounted on the base.
The first resin composition has (A) epoxy resin, (B) curing agent, (D) flexible member, (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment.
The epoxy resin (A) contains an alicyclic epoxy compound as a main component.
The curing agent (B) is an acid anhydride or a dicarboxylic acid.
The (D) flexible member is 0.1 to 5.0 equivalents of a polyhydric alcohol or a polycondensate thereof with respect to the (B) curing agent.
The reinforcing material (E) is a fibrous filler having a fiber length of 10 μm to 250 μm, a fiber diameter of 3 μm to 50 μm, and an aspect ratio of 2 to 90.
The total amount of the (E) reinforcing material, the (F) inorganic filler, and the (G) pigment is 60% by weight to 85% by weight with respect to the entire first resin composition, and the (E) reinforcing material. Is 5% by weight to 45% by weight based on the total amount of the first resin composition.
前記凹部の底面は前記リードが配置されている請求項１乃至請求項５のいずれか一項に記載の発光装置。 The base forms a recess having a bottom surface and a side surface.
The light emitting device according to any one of claims 1 to 5, wherein the lead is arranged on the bottom surface of the recess.
前記第１樹脂組成物の前駆体を加熱し、仮硬化し、
ペレットを作成し、
前記ペレットを加熱し、リードフレームが配置された金型内に前記第１樹脂組成物の中間体を流し込み、
前記流し込まれた前記第１樹脂組成物の中間体を硬化する、発光装置の製造方法。 The first resin composition has (A) epoxy resin, (B) curing agent, (D) flexible member, (E) reinforcing material, (F) inorganic filler, and (G) pigment. A) The epoxy resin contains a liquid alicyclic epoxy compound as a main component, the (B) curing agent is a liquid acid anhydride or dicarboxylic acid, and the (D) flexible member is relative to the curing agent. A fibrous form of 0.1 to 5.0 equivalent amount of polyhydric alcohol or a polycondensate thereof, wherein the (E) reinforcing material has a fiber length of 10 μm to 250 μm, a fiber diameter of 3 μm to 50 μm, and an aspect ratio of 2 to 90. It is a filler, and the total amount of the (E) reinforcing material, the (F) inorganic filler, and the (G) pigment is 60% by weight to 85% by weight with respect to the entire first resin composition, and the above ( E) The reinforcing material is mixed so as to be 5% by weight to 45% by weight with respect to the entire first resin composition, and a precursor is prepared.
The precursor of the first resin composition was heated, temporarily cured, and then pre-cured.
Make pellets,
The pellets are heated and the intermediate of the first resin composition is poured into a mold in which a lead frame is arranged.
A method for producing a light emitting device, which cures the intermediate of the first resin composition that has been poured.
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