JP6803466B2 - 可撓性支持体を架橋性液状シリコーン組成物でコーティングする際のロールを含む装置におけるミスト形成を防止するための方法 - Google Patents

可撓性支持体を架橋性液状シリコーン組成物でコーティングする際のロールを含む装置におけるミスト形成を防止するための方法 Download PDF

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Description

本発明は、一般的には、高速ロールを用いて紙又は合成ポリマー（ポリオレフィン、ポリエステル等）又は織物材料（textile）のシートのような様々な可撓性支持体をシリコーンでコーティングする分野に関する。
より詳細には、本発明は、重付加によって、脱水素縮合によって、重縮合によって、カチオン式で又はラジカル式で架橋して特に不粘着性（剥離性）及び／又は疎水性を有する保護フィルム又はコーティングを形成することができる１種以上のオルガノポリシロキサンを含む液状組成物による可撓性材料のコーティングに関する。
可撓性支持体は、紙、厚紙、プラスチックフィルム、金属フィルム又は織物材料であることができる。これらのシリコーンでコーティングされた支持体の用途には、例えば：食品用の紙（調理、包装）、粘着ラベル／テープ、ベルトコンベア等がある。
これらの可撓性支持体の架橋性（即ち架橋可能な）液状シリコーンによるコーティングは、連続的に且つ非常に高速で作動するコーティング装置によって実施される。これらの装置は、複数のロール（特にプレスロール及びコーティングロールを含む）から成るコーティングヘッドを含み、これに互いに連関した一連のロールによって架橋性液状シリコーン組成物が連続的に供給される。可撓性支持体のストリップ（帯状物）がプレスロールとコーティングロールとの間を高速で循環し、それにより少なくとも一方の面を（コーティングヘッドの下流に配置された架橋手段によって架橋させることが予定される）シリコーンフィルムでコーティングされる。これらの架橋手段は、例えば熱、放射線（例えば紫外線）又は電子ビームの放射源であることができる。
生産性の競争において、不粘着性シリコーンでコーティングされた可撓性支持体の製造業者は、より一層高速の可撓性支持体ストリップ走行線速度に適した液状シリコーンコーティング配合物を求めている。高速コーティングのための新たなシリコーン配合物についてのこの研究において、経済性のファクターはもちろん無視できないことである。
しかしながら、連続コーティング機についての高速化は、コーティングロールから動いている可撓性支持体ストリップへの液状シリコーンフィルムの移動に関しての問題点の代名詞であることが知られている。これらの移動の問題（「スプリッティング」）は、特にコーティングヘッドの周辺領域並びにより特定的には回転しているロール同士の接触点及び／又はコーティングロールとコーティングされるべき可撓性支持体との間の接触点において、ミスト又はエーロゾルの形成（「ミスティング（misting）」、「フォギング（fogging）」）となって現れてくる。このミスト又はこのエーロゾルの密度は、走行線速度が増すにつれて、従ってロールの回転速度が増すにつれて、増大する。
この現象は、まず第一に消耗材料の損失、とりわけ下流（例えばオーブン）において支持体上にコーティング液体の液滴が堆積するという結果を招き、これはコーティングの品質を損なうものである。
さらに、望ましくないミストの形成は、ロールコーティング装置の付近で高レベルのエーロゾルに曝される作業者にとっての産業衛生及び安全性の観点から、不利な結果をもたらす。このエーロゾルは有毒な場合がある。
さらに、ミストはロールコーティング装置の急速な汚染をもたらし、メンテナンス上の制約及び早過ぎる消耗を引き起こす。
このミストという結果に対して保護するためには、コーティングヘッドの周りにミストを捕捉することができる吸引システムを配置させるのが一般的である。
さらに、この現象を未然に防ぐためのコーティングヘッドの調整法が当業者にはいくつか知られている。その例には、以下のものが包含される：
Ａ．速度を低下させる。これは生産性にとって不利である。
Ｂ．シリコーン付着率を減らす。これは得ることが望まれるシリコーンコーティングされた可撓性支持体の特性（外観、被覆性、不粘着性、機械的特性）にとって不利である。
Ｃ．コーティングロールの接線速度と紙の線速度との間の差を大きくする。しかし一定の差を超えるとコーティング層の均質性がひどく妨げられる。さらに、この手段によると、ミストの密度を減らすことは可能であるが、コーティング速度を有意に増加させるのに十分にミストを除去することはできない。
Ｄ．コーティングロールとプレスロールとの間の圧力を高める。ここでもまた、ある程度の限界があり、十分にはミスト形成現象をなくせない。
ロールコーティング機におけるミストの形成を防止するための別のアプローチは、液状シリコーンコーティング組成物の配合に働きかけることから成るものである。
このアプローチに従えば、シリコーンコーティング液体を構成するオルガノポリシロキサンの数平均重合度を低減させ、従ってシリコーンコーティング浴の粘度を低下させることによって、ミストの密度を抑制することが知られている。
これらの既知の技術には、特性、特に得ることが求められる可撓性シリコーンで処理された支持体の不粘着性をかなり変化させてしまうという重大な欠点がある。
シリコーン配合物を介するこのアプローチを例証するために、国際公開ＷＯ２００４／０４６２４８号パンフレットを引用することができる。この国際公開パンフレットには、可撓性支持体コーティング用途用のミスティング防止用添加剤として星形枝分れシリコーンポリマーを使用することが記載されている。これらの星形枝分れシリコーンポリマーの調製方法は、反応性≡ＳｉＨ単位を含有するオルガノポリシロキサンと長鎖オレフィンとを（ヒドロシリル化によって）不完全に反応させて一部置換されたポリヒドロオルガノシロキサンを得て、これを次いでヒドロシリル化によってＭＱタイプのビニルシリコーン樹脂及び長鎖ジオレフィンと反応させることを含む。この種の組成物は比較的複雑であり、従って得るのに費用がかかることは明白である。さらに、これらは依然として高速シリコーンロールコーティングにおけるミスティングの防止に関して、改善の余地を残す。
ヨーロッパ特許公開第０７１６１１５号公報には、シリコーンコーティング組成物の製造方法が記載されており、この組成物はミストの密度を下げることができると示されている。この方法に従えば、トリメチルシリルを末端とする重合度１２のポリジメチルメチルヒドロシロキサン、並びに末端基がジメチルビニルシロキシタイプのものであり且つ重合度が３００である、ペルフルオロエチルブチル及びメチルビニル官能基で置換されたポリジメチルシロキサン０．０１％、並びにポリプロピレングリコール及び随意にステアリル又はオレイルアルコールが用いられる。これは、ポリオキシプロピレン基で官能化されたポリジメチルシロキサンをもたらす。これらの官能化ポリジメチルシロキサンは、他の官能化ポリジメチルシロキサン（例えばヘキセニル単位で官能化されたもの）と組み合わされ、また、白金をベースとするヒドロシリル化触媒とも組み合わされて、ミスティングの減少を可能にするシリコーンコーティング組成物を形成する。この官能化単位は、ステアリン酸又はオレイン酸残基のような疎水性残基であることができる。
米国特許第４８０６３９１号明細書に記載された発明は、シリコーンをベースとするインク及びワニス、より特定的にはこれらのインク／ワニスを高速で作動するロールコーティング機を用いて基材に塗布する方法に関する。この特許明細書には特に、１５０００〜５００００ｍＰａ・ｓの範囲の２５℃における粘度を有するビニルを末端基とするポリジメチルシロキサンを含む組成物が開示されている。これらの液状コーティング組成物はさらに、白金をベースとする触媒及び高い比表面積を有するシリカ（より特定的にはヒュームドシリカ）から成るレオロジー添加剤を含む。
米国特許第６０５７０３３号明細書には、可撓性支持体上をコーティングして、ＵＶ誘発カチオン架橋後に不粘着性コーティングを形成することが予定されるシリコーン組成物が開示されている。これらの組成物は、オルガノポリシロキサンに加えて、平均長さ１５〜１００μｍ及び平均厚さ５〜４０μｍのセルロース繊維を含む。用いられるオルガノポリシロキサンは、ＵＶ下でのラジカル架橋を可能にするアクリルオキシ又はメタクリルオキシタイプの架橋性基で官能化されたオルガノポリシロキサンである。この組成物中に加えられたセルロース繊維は、脆弱でない架橋シリコーン不粘着性コーティングを得るという技術上の問題点の解決策を提供することを可能にする。このセルロース繊維は次の点に関して改善をもたらすことが示されている：支持体へのシリコーンコーティングフィルムの移動、打抜き耐性、機械的特性（引張抵抗及び引裂抵抗）、紙へのコーティングの固着、紙内部へのコーティング液の吸収の減少、そしてついでにミスティングの減少。この最後の点については、米国特許第６０５７０３３号明細書にはセルロース繊維がもたらすミストの減少を評価するための量的要素が何ら提供されていない。この減少は全く不十分なままであると考える必要がある。
国際公開ＷＯ２００４／０４６２４８号パンフレット ヨーロッパ特許公開第０７１６１１５号公報 米国特許第４８０６３９１号明細書 米国特許第６０５７０３３号明細書
このような従来技術に鑑みて、本発明の本質的な目的の１つは、架橋したコーティングの前駆体となる液状シリコーン組成物で可撓性支持体をコーティングする（高速で作動するロールコーティング装置によって行われるコーティング）時のミスティングを効果的に防止する方法を提供することにある。
本発明の別の本質的な目的は、架橋させることが予定されるシリコーン組成物で可撓性支持体をコーティングする（高速で作動するロールコーティング装置で行われるコーティング）時のミスティングを簡単且つ経済的に防止する方法を提供することにある。
本発明の別の本質的な目的は、シリコーンコーティングの前駆体である新規の液状シリコーン組成物Ｘであって、（特に支持体への結合及び粘着に関して）非常に良好な品質を有ししかも経時安定性が非常に良好な不粘着性プロファイルを有する架橋したシリコーンコーティングをもたらしつつも、高速ロールコーティングの際にミスティングを僅かしか示さない前記組成物を提供することにある。
本発明の別の本質的な目的は、ロールコーティング装置を用いて、架橋して不粘着性コーティングになることができるシリコーン組成物で可撓性支持体をコーティングする際のミスティングを防止する方法を提供することにある。
これらの全ての目的及び他の目的は、本発明によって達成される。本発明は、まず最初に、可撓性支持体をコーティングする時のミスティングを防止するための方法を提供する。この方法は、次の工程（I）及び（II）：
（I）次の成分：
・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
を含み、シリコーンコーティングの前駆体となる液状シリコーン組成物Ｘを調製する工程；
（II）この液状シリコーン組成物Ｘをロールコーティング装置によって可撓性支持体上にコーティングする工程：
を含み、
この方法は、ミスティング防止用添加剤Ｅを工程（I）において前記液状シリコーン組成物Ｘに加えることを特徴とし、ここで、このミスティング防止用添加剤Ｅは、以下の成分：
・少なくとも１個のアルケン又はアルキン官能基を含み且つその置換基の少なくとも１つが酸官能基である有機化合物、並びに少なくとも１個の酸官能基及び少なくとも１個のアルケン又はアルキン官能基を含み且つその置換基の少なくとも１つが電子求引基である有機化合物から選択される少なくとも１種の化合物Ｆと；
・少なくとも１個の第１又は第２アミン官能基を含む少なくとも１種の化合物と：
を１０℃〜１００℃の範囲の温度において反応させることによって得ることができるものである。
前記の第１又は第２アミン官能基を含む化合物は、有機化合物及び有機ケイ素化合物から選択することができる。本発明に従って用いることができる第１又は第２アミン官能基を含む有機化合物は、ｎ−プロピルアミン、ｎ−イソプロピルアミン、ｎ−ブチルアミン、ｎ−ベンジルアミン、ｎ−ヘキシルアミン、ｎ−シクロヘキシルアミン、ｎ−オクチルアミン、ｎ−（２−エチルヘキシル）アミン、ｎ−（２−フェニルエチル）アミン、ｎ−（３−メトキシプロピル）アミン、ｎ−ノニルアミン、ｎ−イソノニルアミン、ｎ−デシルアミン、ｎ−ドデシルアミン、エチレンジアミン及び１，３−ジアミノプロパン等の第１アミン並びにＮ，Ｎ−ジプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジヘキシルアミン、Ｎ，Ｎ−ジシクロヘキシルアミン、Ｎ，Ｎ−ジ（２−メトキシエチル）アミン、Ｎ，Ｎ−ジオクチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジ（２−エチルヘキシル）アミン、Ｎ，Ｎ−ジイソノニルアミン、Ｎ，Ｎ−ジ（トリデシル）アミン、モルホリン、ピペリジン、ピロリジン、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、ピペラジン、Ｎ，Ｎ’−ジメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジエチルエチレンジアミン及びＮ，Ｎ’−ジイソプロピルエチレンジアミン等の第２アミンから選択することができる。
有機ケイ素化合物の場合、少なくとも１個の第１又は第２アミン官能基を含む有機ケイ素化合物は、シラン又はオルガノポリシロキサンであることができる。本発明の好ましい実施形態に従えば、少なくとも１個の第１又は第２アミン官能基を含む化合物は、好ましくは、下で定義されるオルガノポリシロキサンＯである。
かくして、好ましい実施形態に従えば、本発明は、可撓性支持体をコーティングする時のミスティングを防止するための方法に関し、この方法は、次の工程（I）及び（II）：
（I）次の成分：
・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
を含み、シリコーンコーティングの前駆体となる液状シリコーン組成物Ｘを調製する工程；
（II）この液状シリコーン組成物Ｘをロールコーティング装置によって可撓性支持体上にコーティングする工程：
を含み、
この方法は、ミスティング防止用添加剤Ｅを工程（I）において前記液状シリコーン組成物Ｘに加えることを特徴とし、ここで、このミスティング防止用添加剤Ｅは、以下の成分：
・少なくとも１つの置換基が酸官能基であるアルケン又はアルキン官能基を少なくとも１個含む有機化合物、並びに酸官能基を少なくとも１個含み且つ少なくとも１つの置換基が電子求引基であるアルケン又はアルキン官能基を少なくとも１個含む有機化合物から選択される少なくとも１種の化合物Ｆと；
・次式：
Figure 0006803466
 ［ここで、
ａは１又は２であり、ｂは０、１又は２であり、ａ＋ｂは１、２又は３であり、
ｃは１、２又は３であり、
記号Ｙは同一であっても異なっていてもよく、式（Ｉ．３）：
−Ｅ1−(ＮＨ−Ｇ)h−(ＮＨ2)i （Ｉ．３）
（ここで、
ｈは０又は１であり；
ｉは０又は１であり；
ｈ＋ｉは１又は２であり、
Ｅ1は１〜３０個の炭素原子を有する二価脂肪族、環状脂肪族又は芳香族炭化水素基、好ましくは１〜１０個の炭素原子を有する脂肪族基を表し；
Ｇが存在する場合、このＧは１〜１０個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基を表し、これはｉが０の時は一価であり、ｉが１の時は二価である）
の官能基を表し、
記号Ｚ1及びＺ2は同一であっても異なっていてもよく、１〜３０個の炭素原子を有し且つ随意に１個以上の不飽和結合及び／又は１個以上のフッ素原子、ヒドロキシル基若しくは基−ＯＲ1（ここで、Ｒ1は直鎖状、環状若しくは分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ10炭化水素基を表す）を含有する一価炭化水素基を表し、好ましくはＺ1及びＺ2は１〜８個の炭素原子を有するアルキル基、２〜６個の炭素原子を有するアルケニル基及び６〜１２個の炭素原子を有するアリール基｛随意に１個以上のフッ素原子、ヒドロキシル基又は基−ＯＲ1（ここで、Ｒ1は直鎖状、環状若しくは分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ10炭化水素基を表す）を含有するもの｝より成る群から選択される一価炭化水素基、さらにより一層好ましくはメチル、エチル、プロピル、３，３，３−トリフルオロプロピル、ビニル、ヒドロキシル、エトキシル、メトキシル、キシリル、トリル及びフェニル基より成る群から選択される一価炭化水素基を表す］
のシロキシ単位（Ｉ．１）及び（Ｉ．２）を含むオルガノポリシロキサンから選択される少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＯと：
を１０℃〜１００℃の範囲の温度において反応させることによって得ることができるものであり、
前記オルガノポリシロキサンＯは、式（Ｉ．３）の官能基を少なくとも１個有するシロキシ単位（Ｉ．１）を１分子当たり少なくとも１個含むものとする。
特定的な実施形態に従えば、上記のミスティング防止用添加剤Ｅは、１０〜９０℃の範囲、より一層好ましくは１０〜７５℃の範囲の反応温度において得られる。
この方法の１つの利点は、可撓性支持体をシリコーン組成物でコーティングするための系においてミスト形成をかなり（１０００のファクターまで）減らせることである。特に有効なミスティング防止用添加剤Ｅを選択したのは、本発明者の功績である。科学的理論やメカニズムに限定されることは望まないが、本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅのこの特性は、それを得るために採用される反応の性状によるものと思われる。一方で、オルガノポリシロキサンＯが有するＮＨ結合と化合物Ｆのアルケン又はアルキン官能基との間でアザ−マイケル反応が実施される。他方で、化合物Ｆは少なくとも１個の酸官能基をもまた有するので、本発明の方法は又、オルガノポリシロキサンＯのアミン官能基と化合物Ｆの酸官能基との間の酸−塩基反応をも採用する。これらのイオン結合は前記ミスティング防止用添加剤Ｅに超分子イオン構造及び粘弾性特性を付与し、高速で稼働するロールコーティング系におけるミストの形成を防止するのに用いることができるものにする。これらの粘弾性特性は、ミスティング防止用添加剤Ｅの糸様外観によって特徴付けることができる。「高速で・・・コーティング」とは、１００ｍ／分以上、好ましくは３００ｍ／分超（例えば５００〜１０００ｍ／分の範囲）の速度を意味するものとする。
化合物ＦとオルガノポリシロキサンＯとの間の反応の時間は、反応成分Ｆ及びＯの性状並びに温度に依存する。当業者であれば、オルガノポリシロキサンＯが持つＮＨ結合と化合物Ｆのアルケン又はアルキン官能基との間の反応を達成するためにどのように調節するかわかるであろう。この反応の進行度は、1Ｈ−ＮＭＲによって監視することができる。情報として、５０℃における反応時間は数時間〜数日間の範囲であることができる。
本発明に従う方法においてこのミスティング防止用添加剤Ｅを使用することの別の利点は、可撓性支持体上にコーティングした後の重合による架橋の品質である。実際、シリコーンコーティングの架橋の品質及び架橋のレベルの評価は、工場試験「スメア」（汚れ）（smear）により、コーティング機から出てきた時にコーティング上を指で触ってコーティングの表面の油っぽさを評価することによって行う。さらに、得られる抽出性物質の割合が低いことによって例証されるように、架橋速度は非常に興味深いものである。
本発明に従う方法においてこのミスティング防止用添加剤Ｅを使用することの別の利点は、可撓性支持体上の架橋シリコーンコーティングの特性（特に支持体に対する粘着性及び経時安定性が良好な不粘着性プロファイルに関して）に影響を及ぼさないことである。
本発明の範囲内で、化合物Ｆの定義中の電子求引基とは、電子を引き寄せる基、即ち水素より電気陰性度が高く、その結果電子不足結合をもたらす原子又は原子団を意味するものとする。かくして、本発明の範囲内で、電子求引基はアルケン又はアルキン官能基の電子を乏しくさせる。電子求引基としては、特にケトン官能基、酸官能基、アミド官能基、ホスホネートエステル官能基、ホスホン酸官能基、スルホン酸官能基、スルホン官能基、エステル官能基、チオエステル官能基、ＮＯ2基、ＣＮ基等を挙げることができる。
本発明の範囲内で、酸官能基とは、特にカルボン酸、スルホン酸及びホスホン酸官能基を意味するものとする。例えば、そして好ましくは、本発明の化合物Ｆは、少なくとも１個の炭素−炭素二重結合若しくは三重結合を含み且つその置換基の少なくとも１つがカルボン酸、スルホン酸若しくはホスホン酸官能基である有機化合物、又はカルボン酸、スルホン酸若しくはホスホン酸官能基から選択される少なくとも１個の酸官能基及び少なくとも１個の炭素−炭素二重結合若しくは三重結合を含み且つその置換基の少なくとも１つが電子求引基である有機化合物から選択される。この化合物Ｆは次いで、文献“Michael addition reactions in macromolecular design for emerging technologies” Progress in Polymer Science 31 (5), 487-531 (2006)に記載されたように、アザ−マイケル反応に従って第１又は第２アミンと反応させることができる。好ましくは、本発明に従う化合物Ｆは、少なくとも１個の炭素−炭素二重結合を含み且つその置換基の少なくとも１つがカルボン酸官能基であるか、又は少なくとも１個のカルボン酸官能基及び少なくとも１個の炭素−炭素二重結合を含み且つその置換基の少なくとも１つが電子求引基である。さらにより一層好ましくは、本発明に従う化合物Ｆにおいて、前記の少なくとも１個の炭素−炭素二重結合及び少なくとも１個の酸官能基は、共役系である。これらの化合物の中では、好ましくは次式（II）の化合物を挙げることができる：
Figure 0006803466
 ここで、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は同一であっても異なっていてもよく、水素原子、ＣＯＯＨ基又はＣ1〜Ｃ6、好ましくはＣ1〜Ｃ3アルキル基、好ましくはメチルを表し；Ｒ5は水素原子、Ｃ1〜Ｃ6アルキル基又はＣ6〜Ｃ10アリール基を表し、ここで、該アルキル及びアリール基は少なくとも１個のＣＯＯＨ基を含む。好ましくは、式（II）の化合物において、Ｒ2及びＲ3は同一であっても異なっていてもよく、水素原子又はＣ1〜Ｃ6、好ましくはＣ1〜Ｃ3アルキル基、好ましくはメチルを表し；Ｒ4は水素原子、Ｃ1〜Ｃ6、好ましくはＣ1〜Ｃ3アルキル基、好ましくはメチル、又はＣＯＯＨ基を表し；Ｒ5は水素原子、Ｃ1〜Ｃ6アルキル基又はＣ6〜Ｃ10アリール基を表し、ここで、該アルキル及びアリール基は少なくとも１個のＣＯＯＨ基を含む。
好ましくは、本発明の化合物Ｆは、以下のものより成る群から選択される：アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、アクリル酸２−カルボキシエチル、アクリル酸３−カルボキシプロピル、マレイン酸、フマル酸、２−（アクリロイルオキシ）酢酸、２−（アクリロイルオキシ）プロパン酸、３−（アクリロイルオキシ）プロパン酸、２−（アクリロイルオキシ）−２−フェニル酢酸、４−（アクリロイルオキシ）ブタン酸、２−（アクリロイルオキシ）−２−メチルプロパン酸、５−（アクリロイルオキシ）ペンタン酸、（Ｅ）−２−ブテン酸、（Ｚ）−１−プロペン−１，２，３−トリカルボン酸、桂皮酸、ソルビン酸、２−ヘキセン酸、２−ペンテン酸、２，４−ペンタジエン酸、エテンスルホン酸、ビニルホスホン酸、（１−フェニルビニル）ホスホン酸、３−（ビニルスルホニル）プロパン酸、２−（ビニルスルホニル）酢酸、２−（ビニルスルホニル）コハク酸、アセチレンジカルボン酸及びプロピオル酸。好ましくは本発明の化合物Ｆは、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、アクリル酸２−カルボキシエチル、アクリル酸３−カルボキシプロピル、マレイン酸及びフマル酸から選択される。好ましくは、化合物Ｆは、（メタ）アクリル酸又はアクリル酸２−カルボキシエチルである。さらにより一層好ましくは、化合物Ｆはアクリル酸である。
本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅは、コーティングの際にミスティング量を減らすのに足りる量で用いられる。もちろん、当業者であれば、日常的な試験によって、これらの量を困難なく決定することができる。好ましくは、本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅは、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘの総重量を基準として１．５重量部超の量、好ましくは２〜１５重量部の範囲の量で、用いられる。
オルガノポリシロキサンＯは、直鎖状、分岐鎖状又は環状構造を有することができる。直鎖状である場合、このオルガノポリシロキサンは、シロキシ単位「Ｄ」（特にシロキシ単位Ｙ2ＳｉＯ2/2、ＹＺ1ＳｉＯ2/2及びＺ2 2ＳｉＯ2/2より成る群から選択されるもの）及びシロキシ単位「Ｍ」（特にＹ3ＳｉＯ1/2、ＹＺ1 2ＳｉＯ1/2、Ｙ2Ｚ1ＳｉＯ1/2及びＺ2 3ＳｉＯ1/2より成る群から選択されるもの）（ここで、Ｙ、Ｚ1及びＺ2は上で定義した通りである）から実質的に成り、このオルガノポリシロキサンＯは、上で定義した式（Ｉ．３）の官能基を少なくとも１個含むシロキシ単位を１分子当たり少なくとも１個含むものとする。特に好ましい実施形態において、オルガノポリシロキサンＯは、次式：
Figure 0006803466
 （ここで、
Ｙ、Ｚ1及びＺ2は上記の定義を有し、
ａは１又は２であり、ｂは０、１又は２であり、ａ＋ｂは２又は３であり、
ｃは２又は３である）
のシロキシ単位（Ｉ．１）及び（Ｉ．２）を含むオルガノポリシロキサンから選択される。特に好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、ＹＺ1ＳｉＯ2/2及びＹＺ1 2ＳｉＯ1/2より成る群から選択される単位（Ｉ．１）並びにＺ2 2ＳｉＯ2/2及びＺ2 3ＳｉＯ1/2より成る群から選択される単位（Ｉ．２）を含むオルガノポリシロキサン（ここで、Ｙ、Ｚ1及びＺ2は上で定義した通りである）であって、上で定義した式（Ｉ．３）の官能基を少なくとも１個含むシロキシ単位を１分子当たり少なくとも１個含むものから選択される。好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、２〜５０００の範囲、好ましくは２〜１５００の範囲、より一層好ましくは２〜５００の範囲の重合度を有する。好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、１〜１００の範囲、好ましくは２〜８０の範囲の数のシロキシ単位（Ｉ．１）を含む。好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、１ｇ当たり１×１０-5〜１０×１０-2モルの範囲、好ましくは５×１０-5〜５×１０-2モルの範囲の量のＮＨ結合を含む。好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、下記の式（III）、（IV）、（V）及び（VI）の化合物から選択することができる：
Figure 0006803466
 ここで、ｋは１〜１０００、好ましくは１〜８００である；
Figure 0006803466
 ここで、ｌは１〜１０００、好ましくは１〜８００であり、ｍは１〜１５０、好ましくは１〜１００である；
Figure 0006803466
 ここで、ｎは１〜１０００、好ましくは１〜８００であり、ｏは１〜１５０、好ましくは１〜１００である；及び
Figure 0006803466
 ここで、ｐは１〜１００、好ましくは１〜８００である。
別の実施形態に従えば、オルガノポリシロキサンＯは、上記の式（IV）及び（V）中の末端トリメチルシリルが末端ジメチルメトキシシリル単位に置き換えられた化合物から選択することができる。特定的な実施形態において、オルガノポリシロキサンＯは、エマルション状であることができる。オルガノポリシロキサンＯを規定するすべての好ましい特徴は、互いに組み合わせることができる。
一般的に、少なくとも１つの置換基が電子求引基又は酸官能基である化合物Ｆのアルケン又はアルキン官能基のモル数（好ましくは少なくとも１つの置換基が電子求引基又は酸官能基であるＣ＝Ｃ二重結合のモル数）と、オルガノポリシロキサンＯが有するＮ−Ｈ結合のモル数との間の比に相当する比ｒを規定することができる。この比ｒは、次の関係式に相当する。
Figure 0006803466
 同様に、化合物Ｆの酸官能基のモル数とオルガノポリシロキサンＯのアミン官能基のモル数との間の比に相当する比Ｊを規定することも可能である。この比Ｊは、次の関係式に相当する。
Figure 0006803466
アミン官能基は、第１又は第２アミンを指すことが意図される。従って、１モルの第１アミン官能基は２モルのＮＨ結合を含有し、１モルの第２アミンは１モルのＮＨ結合を含有するものと理解しなければならない。好ましくは、比Ｊは０．５〜３の範囲、好ましくは０．５〜１．５の範囲、さらにより一層好ましくは０．５〜１．１の範囲である。好ましくは、比ｒは０．０５〜２の範囲、好ましくは０．２〜１．５の範囲、さらにより一層好ましくは０．２５〜０．７５の範囲である。
好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、１〜１０００００ｍＰａ・ｓの範囲、好ましくは１００〜５００００ｍＰａ・ｓの範囲の動的粘度を有する。さらにより一層好ましくは、オルガノポリシロキサンＯは、５０００〜１０００００ｍＰａ・ｓの範囲の動的粘度を有する。
本開示において言及されるすべての粘度は、２５℃におけるいわゆる「ニュートン」動的粘度値、即ち、測定される粘度が速度勾配に依存しなくなるのに十分低い剪断速度勾配においてBrookfield粘度計を用いて、それ自体既知の態様で測定される動的粘度値に該当する。
前記ミスティング防止用添加剤Ｅは、粘弾性液体又は粘弾性固体であることができる。ミスティング防止用添加剤Ｅが粘弾性液体と粘弾性固体との間の遷移状態にある時には、ゲルと称することができる。かくして、調節可能な粘弾性特性を有するミスティング防止用添加剤Ｅを得ることが可能である。
未公開国際出願ＰＣＴ／ＥＰ２０１５／０８０８４３号に記載されたように、ミスティング防止用添加剤Ｅの調製方法は、上で定義した通りの少なくとも１種の化合物Ｆと少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＯとの間の反応を含む。好ましい実施形態に従えば、少なくとも１種の化合物Ｆと少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＯとの間の反応は、空気中で大気圧下で実施されるが、アルゴン又は窒素雰囲気のような不活性ガス雰囲気下で行うこともできる。
好ましくは、化合物ＦとオルガノポリシロキサンＯとを溶媒の不在下で（バルク状で）接触させる。本発明の１つの実施形態に従えば、化合物ＦとオルガノポリシロキサンＯとを溶媒の存在下で接触させる。溶媒は特に以下のものから選択される：
・極性プロトン性溶媒、例えば水、アルコール、イオン性液体；
・非極性溶媒、例えばヘプタン、トルエン、メチルシクロヘキサン；
・極性非プロトン性溶媒、例えばケトン（例えばアセトン）、エーテル、エステル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）。
特定的な実施形態に従えば、化合物ＦとオルガノポリシロキサンＯとをフィラーの存在下で接触させる。本発明の範疇において、フィラーは好ましくは無機フィラーである。これらは特にケイ質フィラーであることができる。ケイ質材料に関しては、それらは補強用又は半補強用フィラーとしての働きをすることができる。補強用ケイ質フィラーは、コロイドシリカ並びにヒュームド及び沈降シリカ粉末並びにそれらの混合物から選択される。これらの粉末は、一般的に０．１μｍ（マイクロメーター）未満の平均粒子寸法及び３０ｍ2／ｇ超、好ましくは３０〜３５０ｍ2／ｇの範囲のＢＥＴ比表面積を有する。同様に、ケイ藻土や粉砕石英のような半補強用ケイ質フィラーを用いることもできる。実用的なしかし非限定的な態様において、用いられるフィラーは、石英とシリカとの混合物であることができる。フィラーは、任意の好適な物質で処理されていてよい。
フィラーは、オルガノポリシロキサンＯと直接混合してもよく、オルガノポリシロキサンＯと化合物Ｆとを混合した後の反応混合物に導入してもよい。重量に関しては、成分Ｏ及びＦの合計を基準として０．５〜３０重量％、好ましくは０．５〜１０重量％の量のフィラーを用いるのが好ましい。
本発明に従う方法の特別な実施形態に従えば、工程（I）において、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡは、ラジカル式で架橋可能なオルガノポリシロキサンである。この場合、このオルガノポリシロキサンＡは、（メタ）アクリレート官能基、好ましくはアクリレート官能基を含むオルガノポリシロキサンＡ１である。より詳細には、オルガノポリシロキサンＡ１は、以下のものを含む：
ａ１）次式（VII．１）の少なくとも１種の単位：
Ｒ6 aＺ3 bＳｉＯ(4-a-b)/2 （VII．１）
［式中、
記号Ｒ6は同一であっても異なっていてもよく、それぞれ直鎖状若しくは分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ18アルキル基、Ｃ6〜Ｃ12アリール若しくはアラルキル基｛随意に（好ましくはハロゲン原子で）置換されていてよい｝、又はアルコキシ基−ＯＲ7（ここで、Ｒ7は水素原子又は１〜１０個の炭素原子を有する炭化水素基である）を表し、
記号Ｚ3は式−ｙ−（Ｙ’）n：
｛ここで、
ｙは多価直鎖状又は分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ18アルキレン基（随意に二価Ｃ1〜Ｃ4オキシアルキレン又はポリオキシアルキレン基で延長されていてよく且つ随意にヒドロキシ基で置換されていてよい）を表し、
Ｙ’は一価アルケニルカルボニルオキシ基を表し、
ｎは１、２又は３である｝
の一価基であり、
ａは０、１又は２の整数であり、ｂは１又は２の整数であり、合計ａ＋ｂは１、２又は３である］；及び
ａ２）随意としての次式（VII．２）の単位：
Ｒ8 aＳｉＯ(4-a)/2 （VII．２）
［式中、
記号Ｒ8は同一であっても異なっていてもよく、それぞれ直鎖状若しくは分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ18アルキル基又はＣ6〜Ｃ12アリール若しくはアラルキル基｛随意に（好ましくはハロゲン原子で）置換されていてよい｝を表し、
ａは０、１、２又は３の整数である］。
本発明のこの態様に従えば、組成物Ｘ中にオルガノポリシロキサンＡ１と共に用いられる光開始剤Ｃは、ラジカル光開始剤Ｃ１であり、これは芳香族ケトンであって、紫外線（ＵＶ）下に曝露した後に
・カルボニル官能基（例えばアシルホスホネート誘導体、アシルホスフィンオキシド誘導体、ベンゾインエーテル誘導体及びアセトフェノン誘導体）に対してα位においてホモリティック開裂を起こして２つのラジカルフラグメント（その一方はベンゾイル基である）を生成するもの（タイプＩの光開始剤）、又は
・水素ドナー分子（より一般的には「共開始剤」と称される）から水素を除去することによって励起状態に促進された時にフリーラジカルを生成し、これが不活性ケチル基及び対応ドナーから誘導される開始剤基の生成をもたらすもの（タイプIIの光開始剤）
から選択することができる。
好ましくは、ラジカル光開始剤Ｃ１は、α−ヒドロキシケトン、ベンゾインエーテル、芳香族α−アミノケトン及びアシルホスフィンオキシドより成る群から選択される。好ましくは、ラジカル光開始剤Ｃ１は、アシルホスフィンオキシドであり、より一層好ましくは、ラジカル光開始剤Ｃ１は、（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィン酸エチル（CAS No. 84434-11-7）である。
本発明の別の実施形態に従えば、工程（I）において、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡは、重付加によって架橋可能なオルガノポリシロキサンである。この場合、オルガノポリシロキサンＡは、式（VIII．１）のシロキシ単位を少なくとも２個含み且つ随意にその他の単位の少なくとも一部が式（VIII．２）のシロキシ単位であるオルガノポリシロキサンＡ２である：
Figure 0006803466
 ［式中、
Ｗはアルケニル基、好ましくはビニル又はアリルであり、
記号Ｚ4は同一であっても異なっていてもよく、
・１〜２０個の炭素原子を有し且つ１個以上のハロゲン（好ましくはフッ素）で随意に置換されていてよい直鎖状若しくは分岐鎖状アルキル基、好ましくはメチル、エチル、プロピル、オクチル及び３，３，３−トリフルオロプロピル、
・５〜８個の環炭素原子を有するシクロアルキル基（随意に置換されていてよい）、
・６〜１２個の炭素原子を有するアリール基（随意に置換されていてよい）並びに／又は
・５〜１４個の炭素原子を有するアルキル部分及び６〜１２個の炭素原子を有するアリール部分を有するアラルキル基（随意にアリール部分上をハロゲン及び／又はアルキルで置換されていてもよい）
を表し、
ａは１又は２、好ましくは１であり、ｂは０、１又は２であり、ａ＋ｂは１、２又は３であり、
ｃは０、１、２又は３である］。
重付加によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ２の例には、ジメチルビニルシリル末端基を有するジメチルポリシロキサン、トリメチルシリル末端基を有するメチルビニルジメチルポリシロキサンコポリマー、ジメチルビニルシリル末端基を有するメチルビニルジメチルポリシロキサンコポリマーがある。
この態様に従えば、架橋用有機ケイ素化合物Ｂは、式（IX．１）のシロキシ単位を少なくとも３個含み且つ随意にその他の単位の少なくとも一部が式（IX．２）のシロキシ単位である化合物Ｂ２である：
ＨＬcＳｉＯ(3-c)/2 （IX．１）
ＬgＳｉＯ(4-g)/2 （IX．２）
［ここで、
Ｈは水素原子であり、
記号Ｌは同一であっても異なっていてもよく、
・１〜２０個の炭素原子を有し且つ１個以上のハロゲン（好ましくはフッ素）で随意に置換されていてよい直鎖状若しくは分岐鎖状アルキル基、好ましくはメチル、エチル、プロピル、オクチル及び３，３，３−トリフルオロプロピル、
・５〜８個の環炭素原子を有するシクロアルキル基（随意に置換されていてよい）、
・６〜１２個の炭素原子を有するアリール基（随意に置換されていてよい）並びに／又は
・５〜１４個の炭素原子を有するアルキル部分及び６〜１２個の炭素原子を有するアリール部分を有するアラルキル基（随意にアリール部分上をハロゲン及び／又はアルキルで置換されていてもよい）
を表し、
ｃは０、１又は２であり、
ｇは０、１、２又は３である］。
架橋用有機ケイ素化合物Ｂ２の例には、例えば次のものがある。
・ヒドロジメチルシリル末端基を有するジメチルポリシロキサンポリマー、
・ポリ（ジメチルシロキシ）（メチルヒドロシロキシ）−α，ω−ジメチルヒドロシロキシポリマー、
・ＭＤＤH：（ジメチルシロキシ）（ヒドロメチルシロキシ）単位を有し且つトリメチルシリル末端基を有するコポリマー、
・ＭHＤＤH：（ジメチルシロキシ）（ヒドロメチルシロキシ）単位を有し且つヒドロジメチルシリル末端基を有するコポリマー、
・ＭＤH：トリメチルシリル末端基を有するヒドロメチルポリシロキサン。
さらにこの態様に従えば、触媒Ｃは重付加触媒Ｃ２である。重付加触媒Ｃ２は、白金族に属する少なくとも１種の金属の化合物であることができる。この触媒は特に白金及びラジウムの化合物から選択することができるが、例えばＷＯ２０１５／００４３９６号及びＷＯ２０１５／００４３９７号に記載されたもののようなケイ素の化合物、ＷＯ２０１６／０７５４１４号に記載されたもののようなゲルマニウムの化合物、又はＷＯ２０１６／０７１６５１号、ＷＯ２０１６／０７１６５２号及びＷＯ２０１６／０７１６５４号に記載されたもののようなニッケル、コバルト若しくは鉄の錯体から選択することもできる。一般的に好ましい触媒は、白金である。この場合、重付加触媒Ｃ２の重量による量は、白金金属の重量によって計算して、２〜４００ｐｐｍの範囲である。
本発明の別の実施形態に従えば、工程（I）において、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡは、重縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンである。この場合、オルガノポリシロキサンＡは、ヒドロキシル基又は加水分解性基、例えばアルコキシを有し、室温において湿分の作用下で一般的に触媒Ｃ３の存在下で重縮合反応によって架橋する直鎖状又は分岐鎖状オルガノポリシロキサンＡ３である。触媒Ｃ３は重縮合反応の触媒である。重縮合触媒は、当業者に広く知られている。何らかの限定を意味するものではないが、触媒Ｃ３はとりわけ、当業者に広く知られたスズをベースとする化合物、欧州特許公開第２２６８７４３号及び欧州特許公開第２３６７８６７号に記載されたグアニジンのような有機触媒、又は例えば欧州特許公開第２２２２６２６号、欧州特許公開第２２２２７５６号、欧州特許公開第２２２２７７３号、欧州特許公開第２９３５４８９号、欧州特許公開第２９３５４９０号、及びＷＯ２０１５／０８２８３７号に記載されたＺｎ、Ｍｏ、Ｍｇ等をベースとする金属錯体から選択することができる。さらにこの態様に従えば、架橋用有機ケイ素化合物Ｂは、加水分解性基（好ましくはアルコキシ基）を少なくとも３個有する化合物、例えばケイ酸塩、アルキルトリアルコキシシラン又はアミノアルキルトリアルコキシシラン等である化合物Ｂ３である。
本発明の別の実施形態に従えば、工程（I）において、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡは、脱水素縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンである。この場合、オルガノポリシロキサンＡは、ヒドロキシル基を有する直鎖状、分岐鎖状又は架橋オルガノポリシロキサンＡ４である。この態様に従えば、架橋用有機ケイ素化合物Ｂは、ヒドロシリル又はＳｉＨ基を有する直鎖状、分岐鎖状又は架橋オルガノポリシロキサンである化合物Ｂ４である。オルガノポリシロキサンＡ４と架橋剤Ｂ４との間の脱水素縮合反応は、触媒Ｃ４の存在下で行われる。何らかの限定を意味するものではないが、触媒Ｃ４は、欧州特許公開第２４４３２０７号及び欧州特許公開第２４４３２０８号に記載されたような、金属化合物（例えば白金若しくはイリジウムをベースとするもの）又は例えばグアニジンタイプの有機化合物から選択することができる。
本発明の別の実施形態に従えば、工程（I）において、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡは、カチオン式で架橋可能なオルガノポリシロキサンである。この場合、オルガノポリシロキサンＡは、エポキシ、アルケニルエーテル、オキセタン及びジオキソラン官能基より成る群から選択される反応性官能基Ｇを少なくとも１個含むオルガノポリシロキサンＡ５である。これらのオルガノポリシロキサンＡ５は、オニウム塩タイプのカチオン性光開始剤Ｃ５である光開始剤Ｃが有効量で存在する下で、化学線（ＵＶ）又は電子ビームによる活性化によって架橋する。好ましくは、光開始剤Ｃ５は、例えば欧州特許公開第５６２８９７号及び欧州特許公開第２９０４０２１号に記載されたようなヨードニウムホウ酸塩である。特定的な例には、下記のヨードニウムホウ酸塩がある。
Figure 0006803466
 エポキシ又はビニルオキシ官能性オルガノポリシロキサンであることができるオルガノポリシロキサンＡ５は、特にドイツ国特許第４００９８８９号、欧州特許公開第０３９６１３０号、欧州特許公開第０３５５３８１号、欧州特許公開第０１０５３４１、仏国特許第２１１０１１５号、仏国特許第２５２６８００号に記載されている。エポキシ官能性オルガノポリシロキサンは、≡ＳｉＨ単位を有するオイルとエポキシ官能性化合物、例えば１，２−エポキシ−４−ビニル−４−シクロヘキサン（ＶＣＭＸ）又はアリルグリシジルエーテルとの間のヒドロシリル化反応によって調製することができる。ビニルオキシ官能性オルガノポリシロキサンは、ＳｉＨ単位を有するオイルとアリルビニルエーテル又はアリルビニルオキシエトキシベンゼンのようなビニルオキシ官能性化合物との間のヒドロシリル化反応によって調製することができる。
存在させる場合、架橋禁止剤Ｄは一般的に、すぐ使える組成物に所定のポットライフを付与するために用いられる。特に、工程（I）においてシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物ＸのオルガノポリシロキサンＡが重付加又は脱水素によって架橋可能なオルガノポリシロキサンであり且つ用いられる触媒Ｃが白金をベースとする場合に、これらの架橋禁止剤を存在させる。架橋禁止剤Ｄは、好ましくは、アセチレン性アルコール（エチニルシクロヘキサノール：ＥＣＨ）、マレイン酸ジアリル、イソシアヌル酸トリアリル、マレイン酸ジアルキル（マレイン酸ジエチル若しくはジアルキルアルキニルジカルボキシレート）（ジエチルアセチレンジカルボキシレート）又はオルガノポリシロキサン（有利には環状であり且つ少なくとも１個のアルケニルで置換されたもの）（テトラメチルビニルシクロテトラシロキサンが特に好ましい）、又はアルキル化マレイン酸から選択される。アセチレン性アルコールは、本発明に従って用いることができる遅延剤である。例として、次のものを挙げることができる：
・１−エチニル−１−シクロヘキサノール；
・３−メチル−１−ドデシン−３−オール；
・３，７，１１−トリメチル−１−ドデシン−３−オール；
・１，１−ジフェニル−２−プロピン−１−オール；
・３−エチル−６−エチル−１−ノニン−３−オール；
・３−メチル−１−ペンタデシン−３−オール。
シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘ中には、架橋シリコーンコーティングの不粘着特性を調節することを可能にするために、少なくとも１種の粘着性調整剤系Ｋを用いるのが有利であり得る。例示として、粘着性調整剤系Ｋは、
・重付加によって架橋する配合物の場合には：式ＭＤViＱ；ＭＭViＱ；ＭＭViＤViＱ；ＭＭViＤＤViＱ；ＭＤHＱ又はＭＭHＱ（ここで、Ｖｉはビニル基である）のオルガノポリシロキサン樹脂であることができ、
・重縮合又は脱水素縮合によって架橋する配合物の場合には：式ＭOHＱのオルガノポリシロキサン樹脂であることができ、そして
・放射線下で架橋する配合物の場合には：式ＭＤHＱ又はＭＭHＱのオルガノポリシロキサン樹脂であることができる。
ここで、
・記号「Ｄ」は式(ＣＨ3)2ＳｉＯ2/2のシロキシ単位を表し、
・記号「ＤVi」は式(ＣＨ3)(ビニル)ＳｉＯ2/2のシロキシ単位を表し、
・記号「ＤH」は式(ＣＨ3)ＨＳｉＯ2/2のシロキシ単位を表し、
・記号「Ｍ」は式(ＣＨ3)3ＳｉＯ1/2のシロキシ単位を表し、
・記号「ＭVi」は式(ＣＨ3)2(ビニル)ＳｉＯ1/2のシロキシ単位を表し、
・記号「ＭH」は式(ＣＨ3)2ＨＳｉＯ1/2のシロキシ単位を表し、
・記号「ＭOH」は式(ＣＨ3)2(ＯＨ)ＳｉＯ1/2のシロキシ単位を表し、
・記号「Ｑ」は式ＳｉＯ4/2のシロキシ単位を表す。
本発明に従う方法の好ましい態様に従えば、工程（I）においてミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種のラジカル式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ１、
・少なくとも１種のラジカル光開始剤Ｃ１、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ１及び光開始剤Ｃ１は、上で定義した通りである。
本発明に従う方法の好ましい態様に従えば、工程（I）においてミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の重付加によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ２、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ２、
・少なくとも１種の触媒Ｃ２、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ。
オルガノポリシロキサンＡ２、架橋剤Ｂ２、触媒Ｃ２、粘着性調整剤系Ｋ及び架橋禁止剤Ｄは、上で定義した通りである。
本発明に従う方法の別の態様に従えば、工程（I）においてミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の重縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ３、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ３、
・少なくとも１種の触媒Ｃ３、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ３、架橋剤Ｂ３、触媒Ｃ３及び粘着性調整剤系Ｋは、上で定義した通りである。
本発明に従う方法の別の態様に従えば、工程（I）においてミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の脱水素縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ４、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ４、
・少なくとも１種の触媒Ｃ４、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ。
オルガノポリシロキサンＡ４、架橋剤Ｂ４、触媒Ｃ４、粘着性調整剤系Ｋ及び架橋禁止剤Ｄは、上で定義した通りである。
本発明に従う方法の別の態様に従えば、工程（I）においてミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種のカチオン式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ５、
・少なくとも１種の光開始剤Ｃ５、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ５、光開始剤Ｃ５及び粘着性調整剤系Ｋは、上で定義した通りである。
これらの成分に加えて、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘはまた、重付加により、重縮合により、脱水素縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋するシリコーン組成物中に慣用の少なくとも１種の添加剤を含むこともできる。例えば、顔料及びフィラーＰを挙げることができる。フィラーＰは、無機フィラーであるのが好ましい。斯かるフィラーは、非常に微細に粉砕した製品の形にあることができる。これらのフィラーには、ヒュームドシリカ及び沈降シリカが包含される。それらの比表面積は、例えば４０ｍ2／ｇ以上、大抵の場合４０〜３００ｍ2／ｇの範囲である。これらのフィラーＰはまた、もっと粗く粉砕した製品の形、例えば１μｍ超の平均粒子直径を有する製品の形にあることもできる。斯かるフィラーの例としては、粉砕石英、ケイ藻土シリカ、酸化鉄、酸化マグネシウム、酸化亜鉛及び様々な形のアルミナ（水和又は非水和）を挙げることができる。それらの比表面積は、例えば３０ｍ2／ｇ以下である。フィラーＰは、様々な有機ケイ素化合物で処理することによって表面変性されていることができる。この有機ケイ素化合物は、この目的のために従来から用いられているものであり、例えばオルガノクロロシラン、ジオルガノシクロポリシロキサン、ヘキサオルガノジシロキサン、ヘキサオルガノジシラザン又はジオルガノシクロポリシラザンであることができる。被処理フィラーは、大抵の場合、２％〜２０％の有機ケイ素化合物を含有する。
本発明はさらに、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘであって、
・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
を含む前記液状シリコーン組成物Ｘにも関する。
本発明の１つの態様に従えば、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種のラジカル式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ１；
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種のラジカル光開始剤Ｃ１；及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ１、ミスティング防止用添加剤Ｅ、光開始剤Ｃ１及び粘着性調整剤系Ｋは、上で定義した通りである。
本発明の別の態様に従えば、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の重付加によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ２、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ２、
・少なくとも１種の触媒Ｃ２、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ。
オルガノポリシロキサンＡ２、ミスティング防止用添加剤Ｅ、架橋剤Ｂ２、触媒Ｃ２、粘着性調整剤系Ｋ及び架橋禁止剤Ｄは、上で定義した通りである。
本発明の別の好ましい態様に従えば、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の重縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ３、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ３、
・少なくとも１種の触媒Ｃ３、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ３、ミスティング防止用添加剤Ｅ、架橋剤Ｂ３、触媒Ｃ３及び粘着性調整剤系Ｋは、上で定義した通りである。
別の好ましい実施形態に従えば、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種の脱水素縮合によって架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ４、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ４、
・少なくとも１種の触媒Ｃ４、
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ。
オルガノポリシロキサンＡ４、ミスティング防止用添加剤Ｅ、架橋剤Ｂ４、触媒Ｃ４、粘着性調整剤系Ｋ及び架橋禁止剤Ｄは、上で定義した通りである。
別の好ましい実施形態に従えば、シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘは、以下のものを含む：
・少なくとも１種のカチオン式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ５、
・少なくとも１種の上記ミスティング防止用添加剤Ｅ、
・少なくとも１種の光開始剤Ｃ５、及び
・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ。
オルガノポリシロキサンＡ５、ミスティング防止用添加剤Ｅ、光開始剤Ｃ５及び粘着性調整剤系Ｋは、上で定義した通りである。
本発明は最後に、可撓性支持体をシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘでコーティングする時のミスティングを減らすために、上で定義した通りのミスティング防止用添加剤Ｅを使用することにも関する。
従って、本発明は、高速で運転されるロールコーティング装置を用いた可撓性支持体［例えば紙、合成ポリマー（ポリオレフィン、ポリエステル等）又は織物材料］をコーティングする際のミストの生成を防止するための、独創的であり、簡単であり、経済性がよく且つ信頼できる手段を提供するものである。実際の産業上の結果として、コーティングの品質にとって有害なこのミスティング現象を起こすことなく、運転速度をさらに高めることができる。本発明が提供する防止手段はまた、可撓性支持体の少なくとも一方の面の上で得ることが望まれる架橋したシリコーンコーティングの外観品質、被覆性、不粘着性及び機械的特性（ラブオフ）を損なわないという、無視できない利点をも有する。
さらに、ミスティングが減少すれば、高速で運転される工業用シリコーンロールコーティング装置の近辺にいる作業員にとっての衛生上及び安全上の環境が有意に向上する。
以下の実施例は、本発明の特定実施形態を例示するためのものであり、本発明の範囲をこれらの実施形態だけに限定するものではない。
（Ｉ）ミスティング防止用添加剤Ｅの調製：
例示として与えた下記の実施例においては、以下の定義に従う：
・Ｍｎは数平均分子量を表す。
実施例において用いるオルガノポリシロキサンは、次式を有する：
Figure 0006803466
 ・オルガノポリシロキサン（３）：式（III）の化合物であって、Ｍｎ＝約３０００ｇ／モル、１ｇ当たりのＮ−Ｈ結合の量＝１．３３×１０-3モル／ｇのもの；
・オルガノポリシロキサン（４）：式（III）の化合物であって、Ｍｎ＝約５００００ｇ／モル、１ｇ当たりのＮ−Ｈ結合の量＝８．０×１０-5ｍｏｌ／ｇ；
・オルガノポリシロキサン（５）：式（III）の化合物であって、Ｍｎ＝約３００００ｇ／モル、１ｇ当たりのＮ−Ｈ結合の量＝１．３３×１０-4モル／ｇ。
例１：本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅ１の調製：
２５ミリリットルの一口フラスコ中で、１０．０ｇのＰＤＭＳ（５）と０．０３９ｇのアクリル酸とを混合して、モル比ｒ＝０．６３及びモル比Ｊ＝１．２６とする。この反応混合物を５０℃の温度において７日間電磁式で撹拌する。反応後の処理は適用しなかった。得られた生成物をＣＤＣｌ3中、２７℃で1Ｈ−ＮＭＲ分析（１２８スキャン）したところ、アクリル官能基が消失したことが示された。
例２：本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅ２の調製：
２５ミリリットルの一口フラスコ中で、１３．４８ｇのオルガノポリシロキサン（４）と０．０２２ｇのアクリル酸とを混合して、モル比ｒ＝０．５２及びモル比Ｊ＝１．０３とする。この反応混合物を５０℃の温度において８日間電磁式で撹拌する。反応後の処理は適用しなかった。得られた生成物をＣＤＣｌ3中、２７℃で1Ｈ−ＮＭＲ分析（１２８スキャン）したところ、アクリル官能基が消失したことが示された。
例３：本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅ３の調製：
２５ミリリットルの一口フラスコ中で、１０．０１ｇのオルガノポリシロキサン（３）と０．４６１ｇのアクリル酸とを混合して、モル比ｒ＝０．５及びモル比Ｊ＝０．９９とする。この反応混合物を５０℃の温度において７日間電磁式で撹拌する。反応後の処理は適用しなかった。得られた生成物をＣＤＣｌ3中、２７℃で1Ｈ−ＮＭＲ分析（１２８スキャン）したところ、アクリル官能基が消失したことが示された。
例４：本発明に従うミスティング防止用添加剤Ｅ４の調製：
二口フラスコ中で、ヘキシルアミンとアクリル酸とを、アクリル酸／第１アミンの比が１に等しくなるような割合で混合する。この混合物を５０℃の温度において２４時間撹拌する。
得られた生成物Ｅ１、Ｅ２及びＥ３はすべて、それぞれの出発オルガノポリシロキサンの粘度より少なくとも１０倍高い粘度を有する。得られた生成物は、粘弾性液体と言うことができる。生成物Ｅ２及びＥ３において、比Ｊは１と同等なので、すべての酸及びアミン官能基はイオンの形にある（アンモニウムカルボキシレート）。化合物Ｅ１の場合、比Ｊは１．２６であり、従って酸官能基の２５％がＣＯＯＨの形にあって、イオンの形にはない。
（II）ミスティング防止用添加剤としての試験
（Ｉ）で調製したミスティング防止用添加剤Ｅ１〜Ｅ４をミスティング防止用途について試験した。
高速で作動するロールコーティング装置で生成するミストを分析し且つ定量測定するために、比濁計を備えた実験室規模の「パイロットミスティング機」（GRIMM社から入手したPortable Dust Monitor Series 1.100）を用いた（これは、０．５μｍ超の寸法を有する粒子、即ち大気中に放出されるすべての粒子を測定することが可能である）。
コーティング装置は（フランス国のErmap社より入手）は、２本のローラーを含み、紙のストリップが５０〜９２０ｍ／分の線速度で走行することを可能にする。プレスロール及びコーティングロールの２つのプレスは、直径１０ｃｍを有する。プレスロールはゴムで被覆され、コーティングロールはクロムで被覆されている。コーティングロールは、２本のロールの速度が同調するように、ダンベル様の形状にされている。プレスロールはモーターで駆動させることができ、コーティングロールと一定圧力で接触する。シリコーンコーティング液は、２本のローラーの間隙に直接注がれる。この液の使用量は０．２５ミリリットルとする。
比濁計は、ミスト又はエーロゾル中の粒子の濃度を測定し、この濃度はμｇ／ｍ3で表される。
化合物Ａ１（９５部）及び化合物Ａ２（５部）並びに光開始剤としての（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィン酸エチル（CAS No. 84434-11-7）（１部）から成るラジカル式で架橋可能なシリコーン組成物中で、各種添加剤のミスティング防止性能を試験した。化合物Ａ１及びＡ２は共に、次式を有する。
Figure 0006803466
 （Ａ１についてはｐ＝８５、ｑ＝７．５であり、Ａ２についてはｐ＝２２０、ｑ＝３．８である。）
上記の組成物に、（Ｉ）で調製したミスティング防止用添加剤Ｅ１〜Ｅ４を０、１又は３重量部加える。この混合物を撹拌して均質化させる。
ミスト密度の測定結果を下記の表１にμｇ／ｍ3で示す。
Figure 0006803466
生成物Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３又はＥ４はシリコーン組成物中で非常にミスティング防止挙動を有する。組成物中に添加剤１重量部で、ミストが大幅に減少する。３重量部で、結果は優秀である。
生成物Ｅ１及びＥ２は、単純に撹拌することによって試験した配合物中に化合物Ｅ３より容易に混合されるという利点を有する。
（III）ポリマー支持体上の不粘着性シリコーンコーティングの製造
添加剤Ｅ１又はＥ２を３重量部含むシリコーン組成物をポリエステル支持体上にRotomecパイロットコーティング機によってコーティングする。コーティング機の速度は５０ｍ／分とし、水銀灯出力は１００Ｗ／ｃｍに固定して、ＵＶ下での架橋を行う。付着量は０．９〜１．１ｇ／ｍ2の範囲とする。コーティング機出口において、実施した試験は、スメア、ラブオフ、デウェッティング及びシリコーン抽出性物質測定である。
不粘着性シリコーンコーティングでコーティングされた支持体上で試験を実施した。
スメア：フィンガートレース法による表面重合品質チェック。これは、以下から成る：
・検査すべきシリコーンコーティング支持体のサンプルを、平たく固い表面上に配置させる；
・指先で適度にだがしっかりと押圧することによってトレースを作る；そして
・こうして作ったトレースを肉眼で、好ましくは低角度光中で、検査する。これにより、表面の光沢の差から非常に僅かなトレースの存在さえ見ることが可能となる。評価は品質によるものである。以下の格付区分を用いてスメアを定量化する：
Ａ：非常に良好。指によるトレースはない。
Ｂ：やや劣る。トレースはほとんど見えない。
Ｃ：はっきりしたトレース。
Ｄ：非常にはっきりしたトレース及び表面の油っぽさ。生成物はほとんど重合していない。
即ち、最良の結果から最悪の結果まで、ＡからＤまで格付区分する。
ラブオフ：指で前後に擦ることによるシリコーンの可撓性支持体への付着力のチェック。これは、以下から成る：
・検査すべきシリコーンコーティング支持体のサンプルを、平たく固い表面上に、シリコーンを上面として、配置させる；
・指先を前後に１０回、適度にだがしっかりと押圧しながら、動かす（約１０ｃｍの長さにわたって）；
・ラブオフの外観を肉眼で検査する。ラブオフは、指の下を転がる白い微粉又は極小ペレットの存在に該当する。
評価は、品質によるものである。以下の格付区分を用いてラブオフを定量化する：
・１０：非常に良好。１０回前後に動かした後にもラブオフは起こらなかった。
・１：非常に劣る。最初に動かした後にラブオフ。
格付は、ラブオフが起こるまでに前後に動かした回数（１〜１０）に相当する。即ち、最良の結果から最悪の結果まで、１から１０まで格付区分する。
デウェッティング：コーティングと接触させた粘着剤へのシリコーンの移動を、標準化表面張力のインクを用いて評価することによる、シリコーン層の重合度の評価。この方法は、以下の通りである：
・特徴付けすべきシリコーンコーティング紙の、走行方向（機械方向）で採取した約２０×５ｃｍのサンプルを選択する。
・粘着テープを約１５ｃｍの長さに切り取り、次いで、その粘着面を試験する紙の上に配置させ、折らずに圧力をかけながら粘着テープの長さ方向に指を１０回滑らせる（３Ｍ社からの「Ｓｃｏｔｃｈ」粘着テープ、商品番号６１０、幅：２５ｍｍ）。
・粘着テープを取り除き、これを粘着部を上にして平らにして置く。
・（使い捨て）綿棒を用いて、テープの粘着部上にインクのマークを約１０ｃｍの長さで付着させる（ＳＨＥＲＭＡＮ又はＦＥＲＡＲＩＮＩ及びＢＥＮＥＬＩ銘柄のインク；表面張力約３０ダイン／ｃｍ及び粘度２〜４ｍＰａ／ｓ）。ストップウォッチを直ちに始動させる。
・インクのマークの外観が変化した時に、デウェッティング現象の段階に入ったと見なし、ストップウォッチを停止させる。
・インクは、シリコーンでコーティング後２分以内にテープの粘着部上に付着させなければならない。
・得られた結果が１０秒未満である場合、粘着剤上へのシリコーンの移行が起こったと考えられ、重合が不完全であると考えられる。
・デウェッティング現象が観察されるまでに経過した時間（秒）に応じて、０から１０までの格付を付与する。
・得られた結果が１０秒であれば、重合が完了していると考えられる。この場合、１０の格付が付与される。これは結果が非常に良好であることを意味する。
・得られた格付及び使用したインク（名称、銘柄、表面張力、粘度）に留意せよ。
抽出性物質：重合の際に形成される網状構造上にグラフトしなかったシリコーンの量の測定。これらのシリコーンを、機械から出てきたらすぐにサンプルをＭＩＢＫ中に最短２４時間浸漬させることによって、フィルムから抽出する。測定はフレーム吸収分光法によって実施する。
各種工場試験の結果を下記の表に示す。
Figure 0006803466
ミスティング防止用添加剤Ｅ１又はＥ２を３部含む２つの配合物の工場試験は、満足できるものだった。得られたコーティングの特性の劣化はなかった。
剥離性：標準化粘着剤TESA 4651を用いて剥離力の測定を実施した。多層物品の試験片（シリコーン表面に粘着剤を接触させたもの）を、必要とされる圧力条件下、２３℃で１日、７０℃で１日、７０℃で７日間保存し、次いで、当業者に周知のFINAT 3試験（FTM 3）に従って低い剥離速度で試験した。剥離力はｃＮ／インチで表される、周囲温度（２３℃）又はもっと高い促進エージング試験用の温度（一般的に７０℃）のいずれかでサンプルを加圧した後、動力計を用いて剥離力を測定する。
結果を下記の表３に記録する。
Figure 0006803466

Claims (8)

  1. 可撓性支持体をコーティングする時のミスト形成を防止するための方法であって、
    次の工程（I）及び（II）：
    （I）次の成分：
    ・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
    ・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
    ・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
    ・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
    ・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
    を含み、シリコーンコーティングの前駆体となる液状シリコーン組成物Ｘを調製する工程；
    （II）前記液状シリコーン組成物Ｘをロールコーティング装置によって可撓性支持体上にコーティングする工程：
    を含み、
    工程（I）において前記液状シリコーン組成物Ｘにミスティング防止用添加剤Ｅを加えること；並びに
    前記ミスティング防止用添加剤Ｅが、以下の成分：
    ・式（II）：
    Figure 0006803466
     （ここで、
    Ｒ 2 、Ｒ 3 及びＲ 4 は同一であっても異なっていてもよく、水素原子、ＣＯＯＨ基又はＣ 1 〜Ｃ 6 アルキル基を表し；
    Ｒ 5 は水素原子を表す）
    の化合物から選択される少なくとも１種の化合物Ｆと；
    ・第１又は第２アミン官能基を少なくとも１個含む有機化合物及び有機ケイ素化合物から選択される少なくとも１種の化合物と：
    の間の１０℃〜１００℃の範囲の温度における酸−塩基反応生成物及びアザ−マイケル反応生成物の内の少なくとも１種であること：
    を特徴とする、前記方法。
  2. 次の工程（I）及び（II）：
    （I）次の成分：
    ・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
    ・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
    ・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
    ・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
    ・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
    を含み、シリコーンコーティングの前駆体となる液状シリコーン組成物Ｘを調製する工程；
    （II）前記液状シリコーン組成物Ｘをロールコーティング装置によって可撓性支持体上にコーティングする工程：
    を含み、
    工程（I）において前記液状シリコーン組成物Ｘにミスティング防止用添加剤Ｅを加えること；並びに
    前記ミスティング防止用添加剤Ｅが、以下の成分：
    ・式（II）：
    Figure 0006803466
     （ここで、
    Ｒ 2 、Ｒ 3 及びＲ 4 は同一であっても異なっていてもよく、水素原子、ＣＯＯＨ基又はＣ 1 〜Ｃ 6 アルキル基を表し；
    Ｒ 5 は水素原子を表す）
    の化合物から選択される少なくとも１種の化合物Ｆと；
    ・次式：
    Figure 0006803466
     ［ここで、
    ａは１又は２であり、ｂは０、１又は２であり、ａ＋ｂは１、２又は３であり、
    ｃは１、２又は３であり、
    記号Ｙは同一であっても異なっていてもよく、式（Ｉ．３）：
    −Ｅ1−(ＮＨ−Ｇ)h−(ＮＨ2)i （Ｉ．３）
    （ここで、
    ｈは０又は１であり；
    ｉは０又は１であり；
    ｈ＋ｉは１又は２であり、
    Ｅ1は１〜３０個の炭素原子を有する二価脂肪族、環状脂肪族又は芳香族炭化水素基を表し；
    Ｇが存在する場合、このＧは１〜１０個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基を表し、これはｉが０の時は一価であり、ｉが１の時は二価である）
    の官能基を表し、
    記号Ｚ1及びＺ2は同一であっても異なっていてもよく、１〜３０個の炭素原子を有し且つ随意に１個以上の不飽和結合及び／又は１個以上のフッ素原子、ヒドロキシル基若しくは基−ＯＲ1（ここで、Ｒ1は直鎖状、環状若しくは分岐鎖状Ｃ1〜Ｃ10炭化水素基を表す）を含有する一価炭化水素基を表す］
    のシロキシ単位（Ｉ．１）及び（Ｉ．２）を含むオルガノポリシロキサンから選択される少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＯと：
    の間の１０℃〜１００℃の範囲の温度における酸−塩基反応生成物及びアザ−マイケル反応生成物の内の少なくとも１種であること；並びに
    前記オルガノポリシロキサンＯが、式（Ｉ．３）の官能基を少なくとも１個有するシロキシ単位（Ｉ．１）を１分子当たり少なくとも１個含むこと：
    を特徴とする、請求項１に記載の可撓性支持体をコーティングする時のミスト形成を防止するための方法。
  3. 前記化合物Ｆがアクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、２−ヘキセン酸、及び２−ペンテン酸より成る群から選択される、請求項１又は２に記載の可撓性支持体をコーティングする時のミスト形成を防止するための方法。
  4. 前記オルガノポリシロキサンＯが次式：
    Figure 0006803466
     （ここで、
    Ｙ、Ｚ1及びＺ2は請求項２に記載の定義を有し、
    ａは１又は２であり、ｂは０、１又は２であり、ａ＋ｂは２又は３であり、
    ｃは２又は３である）
    のシロキシ単位（Ｉ．１）及び（Ｉ．２）を含むオルガノポリシロキサンから選択される、請求項２に記載の可撓性支持体をコーティングする時のミスト形成を防止するための方法。
  5. 請求項１又は２に記載のミスティング防止用添加剤Ｅが加えられるシリコーンコーティングの前駆体となる前記液状シリコーン組成物Ｘが、
    ・少なくとも１種のラジカル式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ１、
    ・少なくとも１種のラジカル光開始剤Ｃ１、及び
    ・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ
    を含む、請求項１又は２に記載の可撓性支持体をコーティングする時のミスト形成を防止するための方法。
  6. シリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘであって、
    ・重付加により、脱水素縮合により、重縮合により、カチオン式で又はラジカル式で架橋可能な少なくとも１種のオルガノポリシロキサンＡ、
    ・請求項１又は２に記載の少なくとも１種のミスティング防止用添加剤Ｅ、
    ・随意としての１種以上の架橋用有機ケイ素化合物Ｂ、
    ・随意としての、前記オルガノポリシロキサンＡに考えられる反応のタイプに応じて選択される種類の、１種以上の触媒又は光開始剤Ｃ、
    ・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ、及び
    ・随意としての１種以上の架橋禁止剤Ｄ
    を含む、前記液状シリコーン組成物Ｘ。
  7. ・少なくとも１種のラジカル式で架橋可能なオルガノポリシロキサンＡ１、
    ・請求項１又は２に記載の少なくとも１種のミスティング防止用添加剤Ｅ、
    ・随意としての１種以上のラジカル光開始剤Ｃ１、及び
    ・随意としての１種以上の粘着性調整剤系Ｋ
    を含む、請求項６に記載の液状シリコーン組成物Ｘ。
  8. 可撓性支持体をシリコーンコーティングの前駆体である液状シリコーン組成物Ｘでコーティングする時のミスト形成を減少させるための、請求項１又は２に記載のミスティング防止用添加剤Ｅの使用。
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