JP6796011B2 - 制御方法および制御装置 - Google Patents

Description

本発明は、バッチ重合プロセスをモデル化した反応プロセスモデルを適応的に調整し、調整結果をバッチ重合プロセスのＰＩＤ制御に反映するＢ２Ｂ制御方式の制御方法および制御装置に関するものである。

容積が数リットルの反応装置を使った試作実験などにより製造処方が確立された高機能性ポリマーを、スケールアップした数ｍ³の反応器で変種変量生産するバッチ重合プロセスを制御対象とする場合、新製品のため品質規格が厳しく、初回のバッチ運転から直ちに、品質を規定する反応温度を精密に制御することが求められる。このため、発明者は、プロセスモデルをベースにしたＢ２Ｂ（Batch to Batch）制御システムを提案した（特許文献１参照）。
しかしながら、従来のＢ２Ｂ制御では、加温開始からポリマーの抜き出しを完了するまでのバッチサイクル時間が長いという課題があった。

特開２０１３−６９０９４号公報

本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、昇温過程のあるバッチ重合プロセスにおいて、製品品質を保ちつつバッチサイクル時間を短縮して生産性を向上することができる制御方法および制御装置を提供することを目的とする。

本発明の制御方法は、バッチ重合プロセスの過去のバッチ運転により得られた、反応器の内部の反応温度と反応の徐熱に用いる冷媒の入口温度と前記冷媒の出口温度と前記冷媒の循環流量との組からなる時系列データに基づいて、前記反応器に投入される開始剤および原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定する第１のステップと、前記時系列データを用いて前記反応温度と前記冷媒の温度とに関する熱収支モデルのパラメータを調整する第２のステップと、前記反応速度定数と前記温度依存係数とによって規定される重合反応モデルから計算される、所望の終了時点における前記原料の濃度の推定値が所望の濃度と一致するように、反応温度目標値の時間パターンを決定する第３のステップと、前記重合反応モデルと前記熱収支モデルとからなる重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、前記反応温度が前記反応温度目標値の時間パターンと一致するように前記冷媒の入口温度目標値の時間パターンを決定する第４のステップと、前記重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラの制御パラメータを調整する第５のステップと、バッチ重合プロセスにおいて前記冷媒の入口温度が前記入口温度目標値と一致し且つ前記反応温度が前記反応温度目標値と一致するように前記コントローラによって制御を行なう第６のステップとを含むことを特徴とするものである。

また、本発明の制御方法の１構成例において、前記第１のステップは、前記時系列データから反応発熱量を推定する第７のステップと、前記反応発熱量の推定値の時間積分値に基づいて、バッチ経過時間におけるバッチ重合プロセスの生成物質の濃度を推定する第８のステップと、前記生成物質の濃度の推定値に基づいて、未反応で残留する前記原料の濃度を推定する第９のステップと、前記時系列データと前記未反応の原料の濃度の推定値とに基づいて、前記開始剤および前記原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定する第１０のステップとを含むことを特徴とするものである。
また、本発明の制御方法の１構成例において、前記第３のステップは、前記反応温度の昇温速度の上限と前記反応温度目標値の上下限とを制約条件として、前記原料の濃度の推定値と前記所望の濃度との２乗誤差を最小とする最適化問題を解くことにより、前記反応温度目標値の時間パターンを決定するステップを含むことを特徴とするものである。

また、本発明の制御装置は、バッチ重合プロセスの過去のバッチ運転により得られた、反応器の内部の反応温度と反応の徐熱に用いる冷媒の入口温度と前記冷媒の出口温度と前記冷媒の循環流量との組からなる時系列データに基づいて、前記反応器に投入される開始剤および原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定するように構成された反応速度定数推定部と、前記時系列データを用いて前記反応温度と前記冷媒の温度とに関する熱収支モデルのパラメータを調整するように構成されたモデル調整部と、前記反応速度定数と前記温度依存係数とによって規定される重合反応モデルから計算される、所望の終了時点における前記原料の濃度の推定値が所望の濃度と一致するよう、反応温度目標値の時間パターンを決定するように構成された反応温度目標値軌道決定部と、前記重合反応モデルと前記熱収支モデルとからなる重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、前記反応温度が前記反応温度目標値の時間パターンと一致するように前記冷媒の入口温度目標値の時間パターンを決定するように構成された冷媒入口温度時間パターン設定部と、前記重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラの制御パラメータを調整するように構成された制御パラメータ調整部と、バッチ重合プロセスにおいて前記冷媒の入口温度が前記入口温度目標値と一致し且つ前記反応温度が前記反応温度目標値と一致するように制御を行なうコントローラとを備えることを特徴とするものである。

本発明では、バッチ重合プロセスの過去のバッチ運転により得られた、反応温度と冷媒の入口温度と冷媒の出口温度と冷媒の循環流量との組からなる時系列データに基づいて、開始剤および原料のそれぞれの反応速度定数と原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定し、前記時系列データを用いて反応温度と冷媒の温度とに関する熱収支モデルのパラメータを調整し、前記反応速度定数と前記温度依存係数とによって規定される重合反応モデルから計算される、所望の終了時点における原料の濃度の推定値が所望の濃度と一致するように、反応温度目標値の時間パターンを決定し、前記重合反応モデルと前記熱収支モデルとからなる重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、冷媒の入口温度目標値の時間パターンを決定し、前記重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラの制御パラメータを調整し、バッチ重合プロセスにおいて冷媒の入口温度が入口温度目標値と一致し且つ反応温度が反応温度目標値と一致するようにコントローラによって制御を行なう。本発明によれば、昇温過程のあるバッチ重合プロセスにおいて、生成物質の品質を保ちつつバッチサイクル時間を短縮して生産性を向上することができる。

従来のバッチ重合プロセスの計装図である。 従来の制御装置の構成を示すブロック図である。 従来の制御装置の動作を説明するフローチャートである。 従来の制御系のブロック線図である。 従来の冷媒入口温度目標値の時間パターンの１例を示す図である。 従来の反応温度目標値の時間パターンの１例を示す図である。 従来のＩＩ²−ＰＤコントローラでプロセスをフィードバック制御する制御系のブロック線図である。 従来のモデル調整部の構成を示すブロック図である。 本発明の実施例に係る制御装置の構成を示すブロック図である。 本発明の実施例に係る制御装置の動作を説明するフローチャートである。 本発明の実施例に係る制御装置の反応速度定数推定部の動作を説明するフローチャートである。 本発明の実施例におけるバッチ運転実績データの１例を示す図である。 本発明の実施例のシミュレーション時に計算した伝熱係数を示す図である。 本発明の実施例において反応発熱量とポリマー濃度と未反応の原料モノマーの濃度とを推定した結果を示す図である。 本発明の実施例における原料モノマー濃度の推定値と真値とを示す図である。 本発明の実施例における反応温度目標値の時間パターンの１例を示す図である。 本発明の実施例における原料モノマー濃度と反応温度目標値の時間パターンとポリマー濃度とバッチサイクルの短縮時間の１例を示す図である。

図１は特許文献１に開示されたバッチ重合プロセスの計装図である。バッチ重合プロセスにおいては、完全混合槽型の反応器１００に、バルブ１０５〜１０７を介して原料モノマーと溶媒と助剤とを定量仕込み、反応温度まで加温する。反応器１００は、冷却のためのコイル１０１と、同じく冷却のためのジャケット１０２と、反応物質の反応温度を測定する温度センサ１０３と、反応物質を攪拌する攪拌機１０４とを備えている。

原料モノマーの加温後に、バルブ１０８を介して反応器１００に重合開始剤（触媒）を定量加えると、数分以内の誘導時間（induction period）だけ遅れて急激にラジカル重合反応が始まる。反応温度を一定に保つ主反応は約２時間で、その後さらに反応温度を昇温して反応を加速し、開始剤の添加から８時間程度で反応終点となる。生成されたポリマーは、反応器１００からバルブ１０９を介して抜き出される。加温開始から生成ポリマーの抜き出しを完了するまでのバッチ時間は概ね１２時間である。

重合反応による発熱量は、反応器１００に設けられたコイル１０１とジャケット１０２とを一定流量で循環する冷媒（冷水）により除熱される。冷媒は、入口側配管１１０からコイル１０１とジャケット１０２に供給され、出口側配管１１１に排出される。出口側配管１１１に排出された冷媒は、一部が冷却塔１１３によって冷却され、残りが入口側配管１１０に戻されるようになっている。入口側配管１１０には、冷媒入口温度を測定する温度センサ１１２が設けられている。また、入口側配管１１０には、バルブ１１４，１１５を介して蒸気と冷却塔１１３によって冷却された冷水とが供給される。

制御装置１１６は、冷媒入口温度が冷媒入口温度目標値の時間パターンと一致し、かつ反応温度が反応温度目標値の時間パターンと一致するように、冷媒入口温度制御と反応温度制御のカスケード制御を行なう。また、制御装置１１６は、バッチ経過時間に対応して冷媒入口温度の目標値を変更する、フィードフォワード制御（Feed-Forward Control）の機能を有している。

図２は特許文献１に開示された従来の制御装置１１６の構成を示すブロック図、図３は制御装置１１６の動作を説明するフローチャートである。制御装置１１６は、重合プロセスのダイナミクスモデルである重合プロセスモデルをあらかじめ記憶するモデル記憶部１と、バッチ重合プロセスの実験データから重合の反応速度定数を推定する反応速度定数推定部２と、反応温度を反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝に一致させる冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝をシミュレーションにより定める冷媒入口温度時間パターン設定部３と、フィードフォワード制御を実行するフィードフォワード制御実行部４と、カスケード制御のための制御パラメータを調整する制御パラメータ調整部５と、カスケード制御を実行するカスケード制御実行部６と、重合プロセスモデルを適応的に調整するモデル調整部７とを備えている。

バッチ運転を開始する前に、モデル調整部７は、バッチ運転実績データを用いて重合プロセスモデルのモデルパラメータを調整し（図３ステップＳ１）、制御パラメータ調整部５は、重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いて制御パラメータ（ＰＩＤパラメータ）を調整する（ステップＳ２）。上記のようなバッチ重合プロセスを制御対象とするバッチ運転が開始されると、フィードフォワード制御実行部４は、冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝に応じて冷媒入口温度目標値Ｔ_ci ^setを出力するフィードフォワード制御を実行し（ステップＳ３）、カスケード制御実行部６は、冷媒入口温度Ｔ_ciが冷媒入口温度目標値と一致し且つ反応温度Ｔ_rが反応温度目標値と一致するようにカスケード制御（ＰＩＤ制御）を実行する（ステップＳ４）。以上のようなステップＳ３，Ｓ４の処理を、バッチ重合プロセスが終了するまで（ステップＳ５においてＹＥＳ）、一定間隔のバッチ経過時間ｔ毎に実行する。

重合プロセスモデルは、ラジカル重合の重合反応モデル１０と、熱収支モデル１１とからなる。重合反応モデル１０は、開始剤の重量濃度（残存量の仕込量に対する分率）ｘ_iの時間変化および原料モノマーの重量濃度ｘ_mの時間変化を表すものである。ここで、開始剤の反応速度定数ｋ_iおよび原料モノマーの反応速度定数ｋ_mは共に０より大である。そして、反応温度Ｔ_rと冷媒温度Ｔ_cとに関する熱収支モデル１１では、反応物質の熱容量をＣ_r、冷媒の熱容量をＣ_c、重合反応熱（−ΔＨ_r）＞０による発熱量をＱ_r、反応物質と冷媒との熱交換による除熱量をＱ_c1、循環冷媒による除熱量をＱ_c2とする。このとき、バッチ経過時間ｔにおける重合プロセスモデルは式（１）〜式（４）のようになる。

式（１）、式（２）が重合反応モデル１０を表し、式（３）、式（４）が熱収支モデル１１を表している。開始剤の反応速度定数は一定とし、原料モノマーの反応速度定数だけに温度依存性があるとする。この原料モノマーの反応速度定数をアレニウス式（Arrhenius rate expression）で表す。

ここで、Ｔ_r0は反応温度Ｔ_rの基準状態値、ｋ_m0は反応速度定数ｋ_mの基準状態値、ｂ_mは温度依存定数である。重合レートＲ_mは、原料モノマー濃度の変化速度の絶対値にモノマー仕込量Ｗ_mを乗じた式（６）で与えられる。

熱収支モデル１１の発熱量と除熱量は次のようになる。コイル１０１とジャケット１０２を循環する冷媒の入口温度Ｔ_ciと冷媒の出口温度Ｔ_coとの差が小さいので、冷媒温度Ｔ_cはＴ_ciとＴ_coの算術平均（Ｔ_ci＋Ｔ_co）／２とした。重合反応熱（−ΔＨ_r）＞０による発熱量Ｑ_r（ｔ）、反応物質と冷媒との熱交換による除熱量Ｑ_c1（ｔ）、循環冷媒による除熱量Ｑ_c2（ｔ）は、式（７）、式（８）、式（９）のようになる。

ここで、ｃ_cは冷媒の比熱、ｆ_cは冷媒の循環流量である。また、Ａ_tは全伝熱面積であり、コイル１０１の伝熱面積をＡ_c、ジャケット１０２の伝熱面積をＡ_jとすると、Ａ_t＝Ａ_c＋Ａ_jとなる。また、コイル１０１の総括伝熱係数をＵ_c、ジャケット１０２の総括伝熱係数をＵ_jとすると、総括伝熱係数Ｕ_c，Ｕ_jをコイル１０１とジャケット１０２のそれぞれの伝熱面積Ａ_c，Ａ_jで加重平均した総括伝熱係数Ｕ（ｔ）は、Ｕ（ｔ）＝（Ｕ_c（ｔ）Ａ_c＋Ｕ_j（ｔ）Ａ_j）／Ａ_tとなる。総括伝熱係数Ｕ_c，Ｕ_jは、モノマー濃度などから推算することができる。

反応速度定数推定部２は、原料モノマーの重量濃度（残存量の仕込量に対する分率）ｘ_mの実験データから、開始剤の反応速度定数ｋ_iおよび原料モノマーの反応速度定数ｋ_mを推定する。この反応速度定数ｋ_i，ｋ_mの推定方法は、文献「小河 守正，“バッチ重合プロセスのモデルベースＢ２Ｂ制御”，計測自動制御学会論文集，Ｖｏｌ．４６，Ｎｏ．３，ｐ．１３９−１４８，２０１０」に開示されているので、詳細な説明は省略する。反応速度定数推定部２の処理は、事前に１回だけ行っておけばよい。

冷媒入口温度時間パターン設定部３は、シミュレーション実行部３０と、時系列テーブル記憶部３１とを有する。シミュレーション実行部３０は、重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、反応温度Ｔ_rが所望の反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝と一致するように冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝を定める。時系列テーブル記憶部３１は、シミュレーション実行部３０が定めた冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝を記憶する。冷媒入口温度時間パターン設定部３の処理は、事前に１回だけ行っておけばよい。

制御パラメータ調整部５は、プロセス動特性モデル作成部５０と、ゲインスケジューリング部５１とを有する。特許文献１では、冷媒入口温度制御と反応温度制御のカスケード制御のアルゴリズムとしてＰＩＤを用いるが、ＰＩＤによる制御を設計するには、操作量（冷媒入口温度）と制御量（反応温度）との関係を表わす、線形のプロセス動特性モデルが必要になる。

プロセス動特性モデル作成部５０は、このような線形のプロセス動特性モデルを作成するものである。具体的には、プロセス動特性モデル作成部５０は、モデル記憶部１に記憶されている重合プロセスモデルを逐次線形化して状態方程式モデルを作成し、さらに状態方程式モデルを伝達関数モデルに変換する。ゲインスケジューリング部５１は、プロセス動特性モデル作成部５０が作成した伝達関数モデルを用いて、制御パラメータ（ＰＩＤパラメータ）を調整する。

以下、プロセス動特性モデル作成部５０の動作について説明する。バッチプロセスの状態変数は常に変化し、連続プロセスでは一般的な定常状態（すべての状態変数が一定の状態）が存在しない。そこで、バッチ経過時間ｔに対応して与えられる反応温度目標値軌道｛ｔ，Ｔ_r ^set｝に、反応温度Ｔ_rを完全に追従制御できると仮定する。そのときの重合レートは式（１）〜式（４）の重合反応モデルと式（５）、式（６）から定まり、さらに総括伝熱係数も決まる。

そして、反応温度目標値軌道｛ｔ，Ｔ_r ^set｝に沿った重合レートのもとで、式（１）〜式（４）における熱収支モデルの左辺＝０となる状態、すなわち反応温度Ｔ_rが目標値軌道｛ｔ，Ｔ_r ^set｝に常に一致するように冷媒入口温度Ｔ_ciが調節されている状態を、仮想的な平衡状態と呼ぶことにする。この平衡状態のまわりで熱収支モデルだけを逐次線形化することにより、反応温度のプロセス動特性モデルを得る。

例えば、バッチ経過時間ｔの平衡状態における重合レートを＊Ｒ_mのように表わす。このとき、反応温度の微小変化ΔＴ_r（ｔ）による重合レート変化量ΔＲ_m（ｔ）は式（１０）で表わされる。

ここで、＊Ｔ_rはバッチ経過時間ｔの平衡状態における反応温度、Δｋ_mは原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの変化量である。バッチ経過時間ｔの平衡状態における重合反応熱（−ΔＨ_r）＞０による発熱量を＊Ｑ_rとすると、発熱量の変化量ΔＱ_r（ｔ）は、＊Ｑ_r＝＊Ｒ_m（−ΔＨ_r）より、式（１１）のようになる。

逐次線形化したうえで、平衡状態からの変化量をΔＴ_r（ｔ）→Ｔ_r（ｔ）のように書き換えると、状態方程式モデルは式（１２）、式（１３）のように表わされる。

状態量ｘ（ｔ）、操作量ｕ（ｔ）、制御量ｙ（ｔ）は、それぞれ式（１４）、式（１５）、式（１６）のようになる。

さらに、式（１２）、式（１３）の係数Ａ，ｂ，ｃは式（１７）のようになる。ここで、＊Ｕはバッチ経過時間ｔの平衡状態における総括伝熱係数である。

次に、伝達関数モデルの作成方法について説明する。状態方程式モデルから、伝達関数モデルＰ（ｓ）は式（１８）のようになる。なお、ｓはラプラス演算子である。

式（１８）の係数ｎ₀，ｄ₂，ｄ₁は式（１９）のようになる。

式（１８）の分母多項式の根の逆数である時定数Ｔ_p1，Ｔ_p2は式（２０）のようになる。

ゲインＫ_pは式（２１）で表される。

時定数Ｔ_p1，Ｔ_p2のうち動特性を支配する時定数をＴ_p1（｜Ｔ_p1｜＞Ｔ_p2＞０）とする。時定数Ｔ_p1が負のとき不安定プロセスとなり、不安定プロセスとなる条件は式（２２）のように表される。

不安定プロセスとなるときは式（２１）で表わされるゲインＫ_pも負になる。重合反応の進行に伴い、不安定から安定なシステムに移行していくプロセスを、伝達関数モデルで見通しよく表現するために、ゲインと時定数は絶対値を取り常に正の値にする。すなわち、｜Ｋ_p｜→Ｋ_p、｜Ｔ_p1｜→Ｔ_p1とする。そして、プロセスむだ時間Ｔ_Lを付加した伝達関数モデルは式（２３）のようになる。

制御システムを構成する温度センサ、操作部さらにカスケード制御２次ループの遅れなどが重なったものを、プロセスむだ時間Ｔ_Lとして付加することができる。式（２３）の分母第１項の±符号が、正のとき安定プロセス、負になると不安定プロセスである。ゲインＫ_pおよび時定数Ｔ_p1の計算値が負になる場合に、このゲインＫ_pおよび時定数Ｔ_p1を絶対値に置き換え、±符号を負にする。
不安定条件を物理的に解釈するために状態方程式モデルに戻ると、ａ₁₁＜０のとき不安定プロセスになる。すなわち、式（２４）が成立する。

バッチ経過時間ｔの平衡状態における反応物質と冷媒との熱交換による除熱量を＊Ｑ_c1、平衡状態における冷媒温度をＴ_cとすると、平衡状態＊Ｑ_r＝＊Ｑ_c1＝＊ＵＡ_t（＊Ｔ_r−＊Ｔ_c）から＊ＵＡ_t＝＊Ｑ_r／（＊Ｔ_r−＊Ｔ_c）なので、不安定条件は次の簡単な関係式で与えられる。

このように、反応速度定数に温度催存性があり、反応温度Ｔ_rと冷媒温度Ｔ_cの温度差が式（２５）の条件を満たすとき、重合プロセスは不安定になる。この不安定さは、重合レートが高く発熱量が大きい反応初期において、ポリマーの生成により総括伝熱係数Ｕが急激に低下するため、冷媒温度Ｔ_cを下げ反応温度Ｔ_rとの温度差を大きくとり除熱量を確保している状態を意味する。
以上で、プロセス動特性モデル作成部５０による伝達関数モデルの作成処理が終了する。

次に、フィードフォワード制御実行部４とカスケード制御実行部６の動作について説明する。図４は特許文献１に開示された従来の制御系のブロック線図である。図４におけるＦはフィードフォワード制御実行部４が実現するフィードフォワードコントローラである。フィードフォワード制御実行部４は、冷媒入口温度時間パターン設定部３の時系列テーブル記憶部３１に予め記憶されている冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝を参照し、現在のバッチ経過時間ｔに対応する冷媒入口温度目標値Ｔ_ci ^setを出力する。図５に冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝の１例を示す。このように冷媒入口温度目標値の時間パターンは、バッチ経過時間ｔと冷媒入口温度目標値Ｔ_ci ^setとの組からなる時系列データである。

また、図４におけるＣ₁はカスケード制御実行部６が実現する反応温度コントローラ（Ｉ−ＰＤコントローラまたはＩＩ²−ＰＤコントローラ）、Ｃ₂は同じくカスケード制御実行部６が実現する冷媒入口温度コントローラ（ＰＩ−Ｄコントローラ）、Ｐ₁は重合プロセス、Ｐ₂は冷却プロセス、ｄ₁，ｄ₂は外乱である。

反応温度コントローラＣ₁には、反応温度目標値Ｔ_r ^setが与えられる。図６に反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝の１例を示す。このように反応温度目標値の時間パターンは、バッチ経過時間ｔと反応温度目標値Ｔ_r ^setとの組からなる時系列データである。反応温度コントローラＣ₁は、反応温度Ｔ_rと反応温度目標値Ｔ_r ^setとが一致するように操作量ｕ₁を演算する。操作量ｕ₁と冷媒入口温度目標値Ｔ_ci ^setとは加算され、この加算結果が冷媒入口温度目標値ｒ₂として冷媒入口温度コントローラＣ₂に与えられる。冷媒入口温度コントローラＣ₂は、冷媒入口温度Ｔ_ciと冷媒入口温度目標値ｒ₂とが一致するように操作量ｕ₂を演算する。この操作量ｕ₂に応じて、図１に示したバルブ１１４，１１５の開度が決定される。

次に、カスケード制御実行部６が実現する反応温度コントローラＣ₁について説明する。まず、反応温度コントローラＣ₁としてＩ−ＰＤコントローラを用いる場合について説明する。カスケード制御２次ループの冷媒入口温度制御は、混合プロセスが制御対象なので、非常に速い応答特性を持つ。さらに、式（２３）の伝達関数モデルにおける、冷媒の熱容量による遅れに対応する時定数とむだ時間はそれぞれ０．２ｍｉｎ程度なので、時定数Ｔ_p2およびプロセスむだ時間Ｔ_Lは（Ｔ_p1／１０）に対して十分に小さい。そこで、時定数Ｔ_p2およびプロセスむだ時間Ｔ_Lを無視して、プロセス動特牲を式（２６）に示すように１次遅れ特性と見なす。

Ｉ−ＰＤコントローラは、ＰＩＤパラメータを｛Ｋ_c，Ｔ_i，Ｔ_d｝、微分ゲインを１／γ、目標値をｒ（ｓ）、制御量をｙ（ｓ）、制御量偏差をｅ（ｓ）＝ｒ（ｓ）−ｙ（ｓ）、操作量をｕ（ｓ）とすると、式（２７）で表される。

Ｋ_cは比例ゲイン、Ｔ_iは積分時間、Ｔ_dは微分時間である。また、目標値ｒ（ｓ）は図４の反応温度目標値Ｔ_r ^setに相当し、制御量ｙ（ｓ）は図４の反応温度Ｔ_rに相当し、操作量ｕ（ｓ）は図４の操作量ｕ₁に相当する。Ｉ−ＰＤコントローラの目標値応答特性Ｗ_c（ｓ）＝ｙ（ｓ）／ｒ（ｓ）は式（２８）のようになる。

望ましい目標値応答特性Ｗ_d（ｓ）を２次臨界制動とし、応答の速さを規定するチューニングパラメータＴ_Fを用いる。

目標値応答特性Ｗ_c（ｓ），Ｗ_d（ｓ）の分母多項式の係数相等条件から、微分時間Ｔ_dがゼロとなる条件を付加して、比例ゲインＫ_cと積分時間Ｔ_iが求まる。そして、微分時間Ｔ_dは、経験的に積分時間Ｔ_iの１／８に設定する。このようにして得られるＰＩＤ設定則を表１に示す。ここで、ｑ≡Ｔ_F／Ｔ_p1＜１である。

表１に示すＰＩＤパラメータ｛Ｋ_c，Ｔ_i，Ｔ_d｝および微分ゲイン１／γがカスケード制御実行部６に予め設定されており、カスケード制御実行部６は反応温度コントローラＣ₁（Ｉ−ＰＤコントローラ）の動作を実現することができる。

次に、反応温度コントローラＣ₁としてＩＩ²−ＰＤコントローラを用いる場合について説明する。Ｉ−ＰＤコントローラは良い制御性能を示すが、反応温度目標値Ｔ_r ^setと反応温度Ｔ_rとの間に微小な定常偏差が生じることがある。この定常偏差は、バッチ経過時間を通して、ランプ状外乱が作用していることによる。プロセスの伝達関数が原点に極をもたない場合、フィードバック制御システムがランプ状外乱にオフセットフリーとなるには、内部モデル原理から、コントローラは自身の極にランプ状外乱の原点の２位極を含まなければならない。すなわち、２重積分動作が必要になる。

ＩＩ²−ＰＤコントローラでプロセスＰ（ｓ）をフィードバック制御する制御系のブロック線図を図７に示す。図７において、Ｋ_cは比例ゲイン、Ｔ_i1は積分時間、Ｔ_i2は２重積分時間、Ｔ_dは微分時間、１／γは微分ゲイン、ｄは外乱である。図７に示すＳ（ｓ）はカスケード制御実行部６が実現する目標値補償器であり、式（３０）のように表される。

２重積分動作による目標値応答の行き過ぎを抑えるため、目標値ｒ（ｓ）を目標値補償器Ｓ（ｓ）に通し、目標値補償器Ｓ（ｓ）の出力ｒ_s（ｓ）をコントローラに与える。外乱ｄ（ｓ）は操作量ｕ（ｓ）に加法的に作用するプロセス入力等価外乱とする。ＩＩ²−ＰＤコントローラは、積分動作と２重積分動作が制御偏差ｅ（ｓ）＝ｒ_s（ｓ）−ｙ（ｓ）に作用し、比例動作と微分動作（微分ゲイン１／γ）は制御量ｙ（ｓ）だけに働く。これにより、１組のＰＩＩ²Ｄパラメータ｛Ｋ_c，Ｔ_i1，Ｔ_i2，Ｔ_d｝で、目標値追従性と外乱抑制性を同時に満たす２自由度制御システムを構成する。

プロセス伝達関数モデルとして式（２３）を用い、一般性のあるＰＩＩ²Ｄ設定則を与える。ランプ状外乱は、持続時間ｔ_rの間に操作量等価な外乱量ｄ_rだけ、定速度ａ≡ｄ_r／ｔ_rで変化する。

この外乱に対する制御量ｙ（ｓ）の望ましい応答特性Ｗ_d（ｓ）を一般化臨界制御応答とする。制御システムの因果律を保つため、プロセス動特性モデルの相対次数ｊに対して一般化臨界制動の次数ｎ＝ｊ＋２とし、制御量応答をプロセスむだ時間だけ遅らせる。ここには、制御性能を調整する２つのパラメータがある。整定時間を決めるパラメータＴ_Fと、制御量の減衰比を規定するパラメータαＫ_pである。

ランプ状外乱に対する望ましい制御量応答を実現するＰＩＩ²Ｄ設定則を導く。ＩＩ²−ＰＤ制御に内在する目標値補償器Ｓ（ｓ）を図７のように目標値入力側に設けると、コントローラを次式のＰＩＩ²ＤコントローラＣ₁（ｓ）としてＰＩＩ²Ｄ設定則を設計できる。

外乱応答が望ましい制御量応答に一致する条件から、このＰＩＩ²Ｄコントローラは式（３４）のように定まる。

式（３４）に、次数ｎ＝４とした式（３２）のＷ_d（ｓ）と式（２３）のＰ（ｓ）とを代入し、むだ時間をマクローリン（Maclaurin）展開近似すると、分数多項式表現は次のようになる。αは無次元で、ランプ状外乱速度ａが時間の逆数の次元ｈ−１を持つので、分数多項式の係数の次元はいずれも一致する。

式（３３）のＰＩＩ²Ｄアルゴリズムの不完全微分項を無視したものと式（３５）を分数多項式で表し、係数相等条件から表２のＰＩＩ²Ｄ設定則を得る。

表２に示すＰＩＤパラメータ｛Ｋ_c，Ｔ_i1，Ｔ_i2，Ｔ_d｝および微分ゲイン１／γがカスケード制御実行部６に予め設定されており、カスケード制御実行部６は反応温度コントローラＣ₁（ＩＩ²−ＰＤコントローラ）の動作を実現することができる。
冷媒入口温度コントローラＣ₂については一般的なＰＩ−Ｄコントローラなので、説明は省略する。

次に、モデル調整部７の動作について説明する。Ｂ２Ｂ制御は、バッチ運転の実績データを用いて重合プロセスモデルを適応的に調整し、その結果をモデルベース制御に反映するものである。同品種の実績データを使うので、重合反応モデル１０を固定し、熱収支モデル１１を適応させる。熱収支モデル１１の主な変動要因は、反応物質粘度とコイル・ジャケット総括伝熱係数Ｕの推算誤差、および伝熱面の汚れによる総括伝熱係数Ｕの変化である。

図８はモデル調整部７の構成を示すブロック図である。モデル調整部７は、実績データ記憶部７０と、平滑化部７１と、２乗誤差算出部７２と、非線形最適化部７３と、モデルパラメータ調整部７４とを有する。特許文献１で用いるバッチ運転実績データは、反応器１００で生成しようとするポリマーと同種のポリマーを過去に生産したときの実績データ（前回の実績データ）であり、バッチ経過時間ｔ、冷媒入口温度Ｔ_ci、反応温度Ｔ_rの時系列データ｛ｔ（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_r（ｋ）｝である。ここで、ｋはサンプリング周期τ（τは例えば１０ｓｅｃ）の離散時間ｔ_kの時点である。実績データ記憶部７０は、このバッチ運転実績データを予め記憶している。つまり、実績データ記憶部７０は、前回のバッチ運転における開始から終了までのｎサンプルの時系列データを記憶している。

入力手段となる平滑化部７１は、冷媒入口温度Ｔ_ci（ｋ）を平滑化した冷媒入口温度Ｔ_ciav（ｋ）を、重合反応モデル１０と熱収支モデル１１とからなる重合プロセスモデルの入力として与える。これにより、重合プロセスモデルからは、出力である反応温度Ｔ_rav（ｋ）が得られる。平滑化部７１は、ｎサンプルの冷媒入口温度Ｔ_ciav（ｋ）を重合プロセスモデルに順次入力するので、重合プロセスモデルからは、ｎサンプルの反応温度Ｔ_rav（ｋ）が順次得られることになる。冷媒入口温度Ｔ_ci（ｋ）を平滑化する理由は、冷媒入口温度Ｔ_ci（ｋ）の変動が大きいからである。平滑化の手法としては、例えばローパスフィルタがある。

２乗誤差算出部７２は、ｎサンプルの反応温度Ｔ_rav（ｋ）とｎサンプルの反応温度の実績値Ｔ_r（ｋ）との２乗誤差Ｅを式（３６）のように計算する。

非線形最適化部７３は、２乗誤差Ｅを最小とする非線形最適化問題を数値的に解き、重合プロセスモデルの伝熱特性適応パラメータλ∈｛λ₁，λ₂，λ₃｝を得る。伝熱特性適応パラメータλ∈｛λ₁，λ₂，λ₃｝は、次の意味を持つ。まず、総括伝熱係数Ｕは反応物質粘度μや攪拌機回転数Ｎなどにより変化する。伝熱特性適応パラメータλ₁は、この総括伝熱係数Ｕを調整するためのものである。すなわち、総括伝熱係数Ｕは、伝熱特性適応パラメータλ₁により式（３７）のように調整される。

ｇ（）は関数である。具体的には、コイル１０１の総括伝熱係数Ｕ_c、ジャケット１０２の総括伝熱係数Ｕ_jは、それぞれ式（３８）、式（３９）のように調整される。

反応物質粘度μは原料モノマー濃度ｘ_mにより変わる。伝熱特性適応パラメータλ₂，λ₃は、この反応物質粘度μを調整するためのものである。すなわち、反応物質粘度μは、伝熱特性適応パラメータλ₂，λ₃により式（４０）のように調整される。

ｆ（）は関数である。具体的には、初期粘度μ₀とモノマー濃度依存定数μ₁と上記の次数ｎとパラメータλ₂，λ₃とを用いて、反応物質粘度μは式（４１）のように調整される。

コイル１０１の総括伝熱係数Ｕ_cと総括伝熱係数Ｕ_cの境膜伝熱係数ｈ_cとは、式（４２）のような関係にある。

ジャケット１０２の総括伝熱係数Ｕ_jと総括伝熱係数Ｕ_jの境膜伝熱係数ｈ_jとは、式（４３）のような関係にある。

そして、境膜伝熱係数ｈ_cは、反応物質粘度μと攪拌機回転数Ｎを用いて式（４４）のように表される。

μ_wは境膜面におけるモノマー粘度である。境膜伝熱係数ｈ_jは、式（４５）のように表される。

なお、式（４２）〜式（４５）は実験的に求めた１例の式であって、これに限るものではない。
モデルパラメータ調整部７４は、非線形最適化部７３が求めた伝熱特性適応パラメータλ₁を用いて、モデルパラメータである総括伝熱係数Ｕを式（３７）、式（３８）、式（３９）のように調整すると共に、非線形最適化部７３が求めた伝熱特性適応パラメータλ₂，λ₃を用いて、モデルパラメータである反応物質粘度μを式（４０）、式（４１）のように調整する。こうして、重合プロセスモデルが適応的に調整され、モデル調整部７の動作が終了する。

次に、制御パラメータ調整部５のゲインスケジューリング部５１の動作について説明する。前述のとおり、制御パラメータ調整部５のプロセス動特性モデル作成部５０は、モデル記憶部１に記憶されている重合プロセスモデルを線形近似して伝達関数モデルを作成する。

ゲインスケジューリング部５１は、プロセス動特性モデル作成部５０が作成した伝達関数モデルを用いて、制御パラメータ（ＰＩＤパラメータ）を調整する。反応温度コントローラＣ₁としてＩ−ＰＤコントローラを用いる場合、ゲインスケジューリング部５１は、ＰＩＤパラメータ｛Ｋ_c，Ｔ_i，Ｔ_d｝を調整する。また、反応温度コントローラＣ₁としてＩＩ²−ＰＤコントローラを用いる場合、ゲインスケジューリング部５１は、ＰＩＤパラメータ｛Ｋ_c，Ｔ_i1，Ｔ_i2，Ｔ_d｝を調整する。ゲインスケジューリングについては、例えば文献「D.E.Seborg et al.，“Process Dynamics and Control”，Second Edition，John Wiley & Sons，Inc.，pp.428-430，2003」に開示されているので、詳細な説明は省略する。以上の構成は特許文献１に開示されている。

［実施例］
次に、本実施例の特徴的な構成について説明する。本実施例では、これまで述べてきた反応温度精密制御を活用して生産性を向上させる。すなわち、昇温反応過程のあるバッチ重合プロセスにおいて、製品品質を保ちつつバッチサイクル時間の短縮を図る。このために、制御装置に２つの機能を増強する。

本実施例においてもバッチ重合プロセスの計装図は従来と同様であるので、図１の符号を用いて説明する。図９は本実施例の制御装置１１６ａの構成を示すブロック図であり、図２と同一の構成には同一の符号を付してある。

本実施例の制御装置１１６ａは、重合プロセスのダイナミクスモデルである重合プロセスモデルをあらかじめ記憶するモデル記憶部１ａと、バッチ重合プロセスの実験データから重合の反応速度定数を推定する反応速度定数推定部２ａと、反応温度を反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝に一致させる冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝をシミュレーションにより定める冷媒入口温度時間パターン設定部３と、フィードフォワード制御を実行するフィードフォワード制御実行部４と、カスケード制御のための制御パラメータを調整する制御パラメータ調整部５と、カスケード制御を実行するカスケード制御実行部６と、重合プロセスモデルを適応的に調整するモデル調整部７と、反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝を決定する反応温度目標値軌道決定部８とを備えている。

図１０は本実施例の制御装置１１６ａの動作を説明するフローチャートである。バッチ運転を開始する前に、反応速度定数推定部２ａは、バッチ運転実績データに基づいて開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定する（図１０ステップＳ１０）。
モデル調整部７は、バッチ運転実績データを用いて重合プロセスモデル（熱収支モデル１１ａ）のモデルパラメータを調整する（図１０ステップＳ１１）。

反応温度目標値軌道決定部８は、所望の終了時点における原料モノマー濃度の推定値が所望のモノマー濃度と一致するように、反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝を決定する（図１０ステップＳ１２）。
冷媒入口温度時間パターン設定部３は、重合プロセスモデルと反応温度目標値軌道決定部８が決定した反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝とを用いて冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝を決定して記憶する（図１０ステップＳ１３）。

制御パラメータ調整部５は、重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラ（フィードフォワード制御実行部４およびカスケード制御実行部６）の制御パラメータ（ＰＩＤパラメータ）を調整する（図１０ステップＳ１４）。

バッチ重合プロセスを制御対象とするバッチ運転が開始されると、フィードフォワード制御実行部４は、冷媒入口温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_ci ^set｝に応じて冷媒入口温度目標値Ｔ_ci ^setを出力するフィードフォワード制御を実行し（図１０ステップＳ１５）、カスケード制御実行部６は、冷媒入口温度Ｔ_ciが冷媒入口温度目標値と一致し且つ反応温度Ｔ_rが反応温度目標値と一致するようにカスケード制御（ＰＩＤ制御）を実行する（図１０ステップＳ１６）。以上のようなステップＳ１５，Ｓ１６の処理を、バッチ重合プロセスが終了するまで（図１０ステップＳ１７においてＹＥＳ）、一定間隔のバッチ経過時間ｔ毎に実行する。

本実施例の増強機能の第一は、バッチ運転実績データに基づく反応速度定数の推定である。反応機構は明確でも実験データが不備なために、反応速度定数とその温度依存係数のパラメータを推定できないことがある。この場合に，バッチ運転実績データから反応発熱量を推算して、その数値積分値からポリマー（生成物質）の濃度を求める。このポリマー濃度から未反応で残留する原料モノマー濃度が決まるので、以下の方法でパラメータ推定できる。

［反応速度定数推定の原理］
以下、重合反応モデルの反応速度定数をパラメータ推定する原理を数値例と共に示す。ポリマーの製造処方を開発する実験により、反応時間（バッチ経過時間）ｔ（ｎ）のときの原料モノマー濃度ｘ_m（ｎ）の実測値が与えられる。そのｎ_max組のデータ｛ｔ（ｎ），ｘ_m（ｎ）｜ｎ＝１，２，・・・・，ｎ_max｝から開始剤の反応速度定数ｋ_iおよび原料モノマーの反応速度定数ｋ_mを推定する。

重合反応モデルは式（１）〜式（４）に示した。その反応速度定数（パラメータ）推定問題を定式化するために、重合反応モデルの状態変数とパラメータの表記法を次の式（４６）に示すように変える。重合反応モデルの状態変数の初期値は、ｘ₁（０）＝１、ｘ₂（０）＝１である。

重合反応モデルは次の式（４７）のようになる。

ここで、ｘ，θ，ｆ（ｘ，θ），ｇ（ｘ，θ），ｈは次のとおりである。

パラメータ推定問題を一般化して定式化するために、状態変数と出力変数などを以下の式（４９）のように拡張する。ここでは、複数ｋ_maxの出力変数の実験データであるチルダｙが与えられるものとしている。なお、以降では数式の頭に付した「〜」をチルダと呼ぶ。

重合反応モデル解ｙ＝ｈとの残差ｅ＝チルダｙ−ｈを対角行列Ｗで重み付けした２次形式の目的関数Φを式（５０）のように定義する。

この目的関数のｎ組目を式（５１）のように展開する。

パラメータ推定問題は、後述するように非線形最適化問題として定式化できる。それをソルバーで数値的に解く際に、目的関数の勾配（gradient）∇Φを与え、効率的に解を得るようにする。ｎ組目の目的関数の勾配は、重み行列が対角行列なので、次の式（５２）のようになる。

∂ｈ（ｎ）／∂θは直接求められないので、状態変数をパラメータで１次微分したモデル感度行列（model sensitibity matrix）Ｓ（ｎ）≡（∂ｘ（ｎ）／∂θ）^Tを導入して次の式（５３）のように表す。

このとき目的関数の勾配∇Φは次式のようになる。

目的関数の勾配∇Φはｎ_max組の実験データのそれぞれの勾配の総和なので次の式（５５）のようになる。

次に、モデル感度行列は次の式（５６）のように定義され、ベクトル微分∂ｘ（ｎ）／∂θの転置であることに注意する。

このモデル感度行列は解析的に求まらないので、式（５７）のように、時間に関する微分方程式で表現する。

ｆ_i（ｘ，θ）に関してｘ，θは共に独立変数である。しかし、重合反応モデルの制約を受け、θが変化すると、重合反応モデルでは従属変数であるｘが変わる。このため、∂ｆ_i／∂θ_jはθ_jそのものの変化と、それによるｘの変化の両方を考慮しなければならない。そこで、次式のように連鎖律（chain rule）を適用する。

式（５８）の右辺第１項がθ_jの変化によるｘの変化分によるもの、右辺第２項がθ_jそのものの変化分によるものである。ここで、偏微分の右添字はそれらの変数が一定であることを表している。たとえばθ_≠jは、θ_j以外のθ₁，θ₂，・・・・，θ_j-1，θ_j+1，・・・・，θ_jmaxが一定であることを表している。

そして、ｆ_x＝∂ｆ／∂ｘ，ｆθ＝∂ｆ／∂θとおくと、次式のように書くことができる。

さらに次の式（６０）、式（６１）のように行列を定義する。

これにより、式（６２）のようなモデル感度行列の微分方程式を得る。

このモデル感度行列の微分方程式を重合反応モデルと共に制約に加えると、パラメータ推定問題は次の式（６３）のように、非線形最適化問題として定式化される。さらに、非線形最適化問題のソルバーには、式（５５）で表される目的関数の勾配∇Φを与える。

本実施例では、実際の重合反応モデルの反応速度定数を、実験データに基づきパラメータ推定する。重合反応モデルは、すでに式（４７）に示したとおりである。２次形式の目的関数Φを次の式（６４）のように定義する。出力変数が一つなので、重み行列はスカラーでＷ＝１である。

目的関数Φは、実験データであるチルダｙ（ｎ）＝チルダｘ₂（ｎ）と推定パラメータに基づく重合反応モデル解ｙ（ｎ）＝ｈ（ｎ）＝ｘ₂（ｎ）の残差ｅ（ｎ）＝チルダｙ（ｎ）−ｙ（ｎ）の２乗和である。ここで、残差ベクトルｅ＝［ｅ₁ ｅ₂ ｅ_nmax］^Tである。
推定パラメータの単位変化に対する目的関数の変化を表す勾配は、式（５５）から次の式（６５）のようになる。

ここで、モデル感度行列Ｓの微分方程式は次の式（６６）のようになる。

ｆ_x，ｆ_θは式（６７）のようになる。

また、∂ｈ／∂ｘは次のとおりである。

モデル感度行列Ｓの微分方程式はＭＡＴＬＡＢ（登録商標） optimization toolboxの非線形最適化ソルバーfminconなどにより数値的に解ける。数値計算を効率化するため目的関数の勾配を与える。以上が、反応速度定数推定の原理である。次に、より実際的な推定処理について説明する。

［バッチ運転実績データに基づく反応速度定数の推定］
バッチ運転実績データから、反応発熱量とポリマー濃度を推算する。その推算結果から原料モノマー濃度も定まるので、バッチ時間とモノマー濃度推定値の時系列データから、開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定する。

［重合プロセスモデル］
従来と同様に、重合プロセスモデルは、ラジカル重合の重合反応モデル１０と、熱収支モデル１１ａとからなり、バッチ反応開始からの経過時間ｔを用いて式（６９）〜式（７３）で表せる。

重合反応モデル１０は、開始剤の重量濃度（残存量の仕込量に対する分率）ｘ_iの時間変化および原料モノマーの重量濃度ｘ_mの時間変化を表すものである。開始剤の反応速度定数ｋ_iおよび原料モノマーの反応速度定数ｋ_mは共に０より大である。一方、本実施例の熱収支モデル１１ａは、式（３）、式（４）に、反応器１００のコイル１０１とジャケット１０２の伝熱壁の熱容量に関する式を追加したものである。

ここで、Ｔ_rは反応温度、Ｔ_Mは伝熱壁温度、Ｔ_cは冷媒温度である。また、反応物質（反応液）の熱容量をＣ_r、伝熱壁の熱容量をＣ_M、冷媒の熱容量をＣ_c、重合反応熱（−ΔＨ_r）＞０による発熱量をＱ_r、反応物質と伝熱壁との熱交換による除熱量をＱ_c1、伝熱壁と循環冷媒との熱交換による除熱量をＱ_c2、循環冷媒による除熱量をＱ_c3としている。式（６９）、式（７０）が重合反応モデル１０を表し、式（７１）〜式（７３）が熱収支モデル１１ａを表している。

開始剤の反応速度定数ｋ_iは一定とし、原料モノマーの反応速度定数ｋ_mだけに温度依存性があるとする。この原料モノマーの反応速度定数ｋ_mをアレニウス式で表すと、式（５）のようになる。Ｔ_r0は反応温度Ｔ_rの基準状態値、ｋ_m0は反応速度定数ｋ_mの基準状態値、ｂ_mは温度依存定数である。重合レートＲ_mは、原料モノマー濃度の変化速度の絶対値にモノマー仕込量Ｗ_mを乗じた式（６）で与えられる。

熱収支モデル１１ａの発熱量と除熱量は次のようになる。コイル１０１とジャケット１０２を循環する冷媒の入口温度Ｔ_ciと冷媒の出口温度Ｔ_coとの差が数℃と小さいので、冷媒温度Ｔ_cはＴ_ciとＴ_coの算術平均で近似する。重合反応熱（−ΔＨ_r）＞０による発熱量Ｑ_r（ｔ）、反応物質と伝熱壁との熱交換による除熱量Ｑ_c1（ｔ）、伝熱壁と循環冷媒との熱交換による除熱量Ｑ_c2（ｔ）、循環冷媒による除熱量Ｑ_c3（ｔ）は、それぞれ式（７４）、式（７５）、式（７６）、式（７７）のようになる。

ここで、ｃ_cは冷媒の比熱、ｆ_cは冷媒の循環流量である。コイル１０１の反応物質側の伝熱面積Ａ_brとジャケット１０２の反応物質側の伝熱面積Ａ_jrとを合わせた反応物質側の伝熱面積Ａ_r、コイル１０１の冷媒側の伝熱面積Ａ_bcとジャケット１０２の冷媒側の伝熱面積Ａ_jcとを合わせた冷媒側の伝熱面積Ａ_c、コイル１０１の反応物質側の伝熱係数Ｕ_br（ｔ）とジャケット１０２の反応物質側の伝熱係数Ｕ_jr（ｔ）とを伝熱面積Ａ_br，Ａ_jrで加重平均した反応物質側の伝熱係数Ｕ_r（ｔ）、コイル１０１の冷媒側の伝熱係数Ｕ_bcとジャケット１０２の冷媒側の伝熱係数Ｕ_jcとを伝熱面積Ａ_bc，Ａ_jcで加重平均した冷媒側の伝熱係数Ｕ_c（ｔ）は次の式（７８）のとおりである。原料モノマー濃度の影響を受けて、時変な伝熱係数Ｕ_br（ｔ），Ｕ_jr（ｔ）は運転条件から推算することが可能である。

［ポリマー濃度とモノマー濃度の推算］
本実施例で用いるバッチ運転実績データは、反応器１００で生成しようとするポリマーと同種のポリマーを過去に生産したときの実績データ（前回の実績データ）であり、バッチ経過時間ｔ、反応温度Ｔ_r、冷媒入口温度Ｔ_ci、冷媒出口温度Ｔ_co、冷媒循環流量ｆ_cの時系列データ｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_co（ｋ），ｆ_c（ｋ）｝である。ここで、ｋはサンプリング周期Δｔの離散時間ｔ_kの時点である。このバッチ運転実績データは、モデル調整部７の実績データ記憶部７０に記憶され、反応速度定数推定部２ａに与えられるようになっている。

反応発熱量Ｑ_rは式（７９）のように２次ルンゲクッタ（Runge-kutta）近似して再帰的に求まる。

バッチ反応の開始時間０から終了時間ｔ_bまでの反応発熱量Ｑ_rの時間積分が生成ポリマー全量に対応することから、バッチ経過時間ｔにおけるポリマー濃度であるハットｘ_pを次式から推定できる。なお、数式の頭に付した「∧」をハットと呼ぶ。ハットが付与された値は推定値であることを示している。

そして、未反応の原料モノマーの濃度であるハットｘ_mは次の式（８１）のようになる。

［反応速度定数と温度依存係数の推定法］
バッチ経過時間ｔと反応温度Ｔ_rと未反応の原料モノマー濃度の推定値ハットｘ_mの時系列｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），ハットｘ_m（ｋ）｝を用いて、開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定する。この推定は、任意のモデルパラメータによるモノマー濃度計算値であるハットｘ_m（ｋ）の誤差ｅ（ｋ）≡チルダｘ_m（ｋ）−ハットｘ_m（ｋ）の２次形式を最小化する最適化問題として、次の式（８２）のように定式化できる。

ここで、状態変数ｘ（ｔ）≡［ｘ_i（ｔ） ｘ_m（ｔ）］^T、最適化変数θ≡［ｋ_i ｋ_m0 ｂ_m］^Tである。

以上のようにして、反応速度定数推定部２ａは、開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定することができる。図１１は反応速度定数推定部２ａの処理の流れを説明するフローチャートである。図９に示すように、反応速度定数推定部２ａは、反応発熱量推定部２０と、ポリマー濃度推定部２１（生成物質濃度推定部）と、モノマー濃度推定部２２（原料濃度推定部）と、反応速度定数・温度依存係数推定部２３とから構成される。

反応速度定数推定部２ａの反応発熱量推定部２０は、バッチ運転実績データ｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_co（ｋ），ｆ_c（ｋ）｝から反応発熱量Ｑ_r（ｋ）を推定する（図１１ステップＳ１００）。反応速度定数推定部２ａのポリマー濃度推定部２１は、反応発熱量Ｑ_r（ｋ）の推定値ハットＱ_r（ｋ）の時間積分値からバッチ経過時間ｔにおけるポリマー濃度ｘ_p（ｔ）を推定する（図１１ステップＳ１０１）。反応速度定数推定部２ａのモノマー濃度推定部２２は、ポリマー濃度ｘ_p（ｔ）の推定値ハットｘ_p（ｔ）から未反応で残留する原料モノマーの濃度ｘ_m（ｔ）を推定する（図１１ステップＳ１０２）。

そして、反応速度定数推定部２ａの反応速度定数・温度依存係数推定部２３は、バッチ運転実績データ｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_co（ｋ），ｆ_c（ｋ）｝に含まれる反応温度Ｔ_rの時系列Ｔ_r（ｋ）と未反応の原料モノマーの濃度の推定値ハットｘ_m（ｋ）と、原料モノマーの濃度ｘ_mの実験データとから、開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定する（図１１ステップＳ１０３）。以上で、反応速度定数推定部２ａの動作が終了する。従来と同様に、反応速度定数推定部２ａの処理は、事前に１回だけ行っておけばよい。

［数値例］
バッチ運転実績データ｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_co（ｋ），ｆ_c（ｋ）｝の１例を図１２（Ａ）、図１２（Ｂ）に示す。図１２（Ａ）、図１２（Ｂ）の横軸はバッチ経過時間ｔ［ｈ］、図１２（Ａ）の縦軸は温度［℃］、図１２（Ｂ）の縦軸は流量［ｋｇ／ｈ］である。このバッチ運転実績データは、以下に示す高機能性ポリマーの運転条件に基づき、式（６９）〜式（７３）の重合プロセスモデルを用いて、制御シミュレーションにより作成したものである。

本実施例の数値例で用いる高機能性ポリマーの運転条件を表３に示す。

そして，重合反応モデルのパラメータを真値ｋ_i＝０．０５９２、ｋ_m0＝０．３８２、ｂ_m＝６９００（Ｔ_r0＝７０℃）として、表３の運転条件で制御シミュレーションを行なった。その結果得られた、反応温度、冷媒入口温度、冷媒出口温度、冷媒循環流量の時系列｛ｔ（ｋ），Ｔ_r（ｋ），Ｔ_ci（ｋ），Ｔ_co（ｋ），ｆ_c（ｋ）｝をバッチ運転実績データとした。

また、シミュレーション時に計算した伝熱係数を図１３（Ａ）、図１３（Ｂ）に示す。図１３（Ａ）はコイル１０１の反応物質側の伝熱係数Ｕ_brとコイル１０１の冷媒側の伝熱係数Ｕ_bcを示し、図１３（Ｂ）はジャケット１０２の反応物質側の伝熱係数Ｕ_jrとジャケット１０２の冷媒側の伝熱係数Ｕ_jcを示している。図１３（Ａ）、図１３（Ｂ）の横軸はバッチ経過時間ｔ［ｈ］、縦軸は伝熱係数［ｋａｃｌ／ｍ²ｈＫ］である。

図１２（Ａ）、図１２（Ｂ）の例では、バッチ経過時間ｔ＝２時間までは反応温度Ｔ_r＝７０℃の等温過程である。そして１時間でＴ_r＝８０℃まで昇温反応する。その後１時間はＴ_r＝８０℃を保持し、さらに１時間かけてＴ_r＝９０℃まで昇温反応し、等温での熟成反応に移る。このバッチ運転実績データを用いて、反応発熱量Ｑ_rとポリマー濃度ｘ_pと未反応の原料モノマーの濃度ｘ_mとを推定した結果を図１４（Ａ）、図１４（Ｂ）に示す。図１４（Ａ）、図１４（Ｂ）の横軸はバッチ経過時間ｔ［ｈ］、図１４（Ａ）の縦軸は熱量［ｋｃａｌ／ｈ］、図１４（Ｂ）の縦軸は濃度［ｗｔ．％］である。

そして、反応温度Ｔ_rの時系列と未反応の原料モノマーの濃度の推定値ハットｘ_mの時系列とを用いることにより、開始剤の反応速度定数ｋ_i＝０．０６６１７、原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0＝０．３８４７、反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_m＝７３４１という推定結果を得た。なお、反応温度Ｔ_rの基準状態値Ｔ_r0＝７０℃である。

これらの真値は、上記のようにｋ_i＝０．０５９２、ｋ_m0＝０．３８２、ｂ_m＝６９００である。推定値と真値によるモノマー濃度を比較し図１５（Ａ）、図１５（Ｂ）に示した。図１５（Ａ）は未反応の原料モノマーの濃度の真値ｘ_mと推定値ハットｘ_mとを示し、図１５（Ｂ）は真値ｘ_mと推定値ハットｘ_mとの誤差を示している。

真値ｘ_mと推定値ハットｘ_mとの最大誤差は−０．４７ｗｔ．％で、許容誤差±２ｗｔ．％以内である。このように，重合反応の実験データが不備であっても、バッチ運転実績データから重合反応モデルのパラメータを推定することができる。重合反応モデルが不明確な対象の反応温度精密制御を設計する上で、反応速度定数推定部２ａの機能は有用である。

［反応温度目標値軌道の決定］
次に、本実施例の増強機能の第二は、反応速度定数の温度依存性を利用して、バッチサイクル時間を短縮する反応温度目標値軌道の決定である。その目標値軌道で運転した場合の製品仕上がり品質を予測し、品質規格を満たすことを確認する。品質不良が予測される場合は、望ましいバッチサイクル時間を変更して目標値軌道の決定操作を繰り返す。そして、得られた目標値軌道に従って反応温度を精密制御する。

多段階の昇温反応過程を持つバッチ重合プロセスにおいて、バッチ処方で規定された平均的な反応温度目標値の軌道｛ｔ，Ｔ_r ^set｝を変更することによってバッチサイクル時間を短縮する。すなわち、昇温速度を速めることによって反応を加速し、原料モノマーの濃度を速く終点濃度に到達させる。本実施例では、反応温度目標値の軌道｛ｔ，Ｔ_r ^set｝を、図１６（Ｂ）に示すような直線を多段につないだ折れ線とする。

図１６（Ａ）は未反応の原料モノマーの濃度ｘ_mを示している。図１６（Ａ）、図１６（Ｂ）の横軸はバッチ経過時間ｔ、図１６（Ａ）の縦軸は濃度、図１６（Ｂ）の縦軸は温度である。図１６（Ｂ）では従来の平均的な反応温度目標値の軌道を点線１５０で示し、本実施例の反応温度目標値の軌道を実線１５１で示している。図１６（Ａ）の１６０は反応温度目標値が点線１５０の軌道を辿るときの原料モノマーの濃度ｘ_mを示し、１６１は反応温度目標値が実線１５１の軌道を辿るときの原料モノマーの濃度ｘ_mを示している。実線１５１の折れ点の座標を決めることにより、反応温度目標値の軌道を規定できる。

［反応温度目標値軌道の決定法］
重合レートＲ_pとポリマー生産量Ｐ_Pは、原料モノマーの仕込量をＷ_mとしたとき、重合反応モデル１０により計算される原料モノマー濃度の推定値であるチルダｘ_mを用いて、次の式（８４）、式（８５）のように表すことができる。

まず、バッチ終点近傍の時点ｔ_bにおける生産量を規定するモノマー濃度ｘ_meを与える。そして、そのｔ_b時点の原料モノマー濃度の推定値チルダｘ_m（ｔ_b）が所望のモノマー濃度ｘ_meにできるだけ一致するように、反応温度目標値の時間パターン｛ｔ（ｉ），Ｔ_r ^set（ｉ）｝を求める。上記のように反応速度定数推定部２ａにより開始剤の反応速度定数ｋ_iと原料モノマーの反応速度定数ｋ_mの基準状態値ｋ_m0と反応速度定数ｋ_mの温度依存係数ｂ_mとを推定することができれば、重合反応モデル１０によりｔ_b時点の未反応の原料モノマー濃度ｘ_m（ｔ_b）を推定することが可能である。

反応温度目標値の時間パターン｛ｔ（ｉ），Ｔ_r ^set（ｉ）｝を求める方法は、次式の最適化問題として定式化できる。ここで、ｅ（ｔ_b）≡チルダｘ_m（ｔ_b）−ｘ_me、最適化変数φ≡［ｔ（ｉ） Ｔ_r ^set（ｉ）］^Tとし、制約条件として昇温速度の上限ｖ_rと目標値軌道座標の上限φ_uと目標値軌道座標の下限φ_lとを設定した。

以上のようにして、反応温度目標値軌道決定部８は、反応温度目標値の時間パターン｛ｔ，Ｔ_r ^set｝を決定することができる（図１０ステップＳ１１）。

［数値例］
表３の運転条件で説明した高機能性ポリマーについて、ポリマーの生産が完了するまでのバッチサイクル時間を短縮する反応温度目標値軌道を求めた。ｔ_b＝５．０ｈ、ｘ_me＝５．０ｗｔ．％のときの結果を図１７（Ａ）、図１７（Ｂ）、図１７（Ｃ）、図１７（Ｄ）に示す。図１７（Ａ）は原料モノマーの濃度ｘ_mを示し、図１７（Ｂ）は反応温度目標値Ｔ_r ^setを示し、図１７（Ｃ）は生成されるポリマーの濃度ｘ_pを示し、図１７（Ｄ）はバッチサイクル時間の短縮時間を示している。図１７（Ａ）〜図１７（Ｃ）の横軸はバッチ経過時間ｔ［ｈ］、図１７（Ａ）、図１７（Ｃ）の縦軸は濃度［ｗｔ．％］、図１７（Ｂ）の縦軸は温度［℃］である。また、図１７（Ｄ）の横軸はポリマーの生産量［％］、図１７（Ｄ）の縦軸は時間［ｈ］である。

図１７（Ｂ）では従来の平均的な反応温度目標値の軌道を点線１７０で示し、本実施例の反応温度目標値の軌道を実線１７１で示している。図１６（Ａ）の１８０は反応温度目標値が点線１７０の軌道を辿るときの原料モノマーの濃度ｘ_mを示し、１８１は反応温度目標値が実線１７１の軌道を辿るときの原料モノマーの濃度ｘ_mを示している。図１６（Ｃ）の１９０は反応温度目標値が点線１７０の軌道を辿るときのポリマーの濃度ｘ_pを示し、１９１は反応温度目標値が実線１７１の軌道を辿るときのポリマーの濃度ｘ_pを示している。

図１７（Ｄ）によれば、従来のバッチサイクル時間８．０ｈに対して、ポリマーの生産量が９５％に達したときの短縮時間は０．５２ｈである。これは、図１７（Ｂ）の実線１７１で示した反応温度目標値の軌道を完全に実現できれば、０．５２／８．０×１００＝６．５％の生産性向上が期待できることを意味している。

冷媒入口温度時間パターン設定部３とフィードフォワード制御実行部４と制御パラメータ調整部５とカスケード制御実行部６とモデル調整部７の動作は従来と同様である。ただし、本実施例では、モデル調整部７の調整対象が熱収支モデル１１でなく、熱収支モデル１１ａとなる。

本実施例で説明した制御装置１１６ａは、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、記憶装置及びインタフェースを備えたコンピュータと、これらのハードウェア資源を制御するプログラムによって実現することができる。本発明の制御方法を実現させるためのプログラムは、フレキシブルディスク、ＣＤ−ＲＯＭ、ＤＶＤ−ＲＯＭ、メモリカードなどの記録媒体に記録された状態で提供され、記憶装置に格納される。ＣＰＵは、記憶装置に格納されたプログラムに従って本実施例で説明した処理を実行する。

本発明は、バッチ重合プロセス制御に適用することができる。

１ａ…モデル記憶部、２ａ…反応速度定数推定部、３…冷媒入口温度時間パターン設定部、４…フィードフォワード制御実行部、５…制御パラメータ調整部、６…カスケード制御実行部、７…モデル調整部、８…反応温度目標値軌道決定部、１０…重合反応モデル、１１ａ…熱収支モデル、２０…反応発熱量推定部、２１…ポリマー濃度推定部、２２…モノマー濃度推定部、２３…反応速度定数・温度依存係数推定部、３０…シミュレーション実行部、３１…時系列テーブル記憶部、５０…プロセス動特性モデル作成部、５１…ゲインスケジューリング部、７０…実績データ記憶部、７１…平滑化部、７２…２乗誤差算出部、７３…非線形最適化部、７４…モデルパラメータ調整部、１１６ａ…制御装置。

Claims (6)

1. バッチ重合プロセスの過去のバッチ運転により得られた、反応器の内部の反応温度と反応の徐熱に用いる冷媒の入口温度と前記冷媒の出口温度と前記冷媒の循環流量との組からなる時系列データに基づいて、前記反応器に投入される開始剤および原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定する第１のステップと、
   前記時系列データを用いて前記反応温度と前記冷媒の温度とに関する熱収支モデルのパラメータを調整する第２のステップと、
   前記反応速度定数と前記温度依存係数とによって規定される重合反応モデルから計算される、所望の終了時点における前記原料の濃度の推定値が所望の濃度と一致するように、反応温度目標値の時間パターンを決定する第３のステップと、
   前記重合反応モデルと前記熱収支モデルとからなる重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、前記反応温度が前記反応温度目標値の時間パターンと一致するように前記冷媒の入口温度目標値の時間パターンを決定する第４のステップと、
   前記重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラの制御パラメータを調整する第５のステップと、
   バッチ重合プロセスにおいて前記冷媒の入口温度が前記入口温度目標値と一致し且つ前記反応温度が前記反応温度目標値と一致するように前記コントローラによって制御を行なう第６のステップとを含むことを特徴とする制御方法。
2. 請求項１記載の制御方法において、
   前記第１のステップは、
   前記時系列データから反応発熱量を推定する第７のステップと、
   前記反応発熱量の推定値の時間積分値に基づいて、バッチ経過時間におけるバッチ重合プロセスの生成物質の濃度を推定する第８のステップと、
   前記生成物質の濃度の推定値に基づいて、未反応で残留する前記原料の濃度を推定する第９のステップと、
   前記時系列データと前記未反応の原料の濃度の推定値とに基づいて、前記開始剤および前記原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定する第１０のステップとを含むことを特徴とする制御方法。
3. 請求項１または２記載の制御方法において、
   前記第３のステップは、前記反応温度の昇温速度の上限と前記反応温度目標値の上下限とを制約条件として、前記原料の濃度の推定値と前記所望の濃度との２乗誤差を最小とする最適化問題を解くことにより、前記反応温度目標値の時間パターンを決定するステップを含むことを特徴とする制御方法。
4. バッチ重合プロセスの過去のバッチ運転により得られた、反応器の内部の反応温度と反応の徐熱に用いる冷媒の入口温度と前記冷媒の出口温度と前記冷媒の循環流量との組からなる時系列データに基づいて、前記反応器に投入される開始剤および原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定するように構成された反応速度定数推定部と、
   前記時系列データを用いて前記反応温度と前記冷媒の温度とに関する熱収支モデルのパラメータを調整するように構成されたモデル調整部と、
   前記反応速度定数と前記温度依存係数とによって規定される重合反応モデルから計算される、所望の終了時点における前記原料の濃度の推定値が所望の濃度と一致するよう、反応温度目標値の時間パターンを決定するように構成された反応温度目標値軌道決定部と、
   前記重合反応モデルと前記熱収支モデルとからなる重合プロセスモデルを用いたシミュレーションにより、前記反応温度が前記反応温度目標値の時間パターンと一致するように前記冷媒の入口温度目標値の時間パターンを決定するように構成された冷媒入口温度時間パターン設定部と、
   前記重合プロセスモデルを線形近似した伝達関数モデルを用いてコントローラの制御パラメータを調整するように構成された制御パラメータ調整部と、
   バッチ重合プロセスにおいて前記冷媒の入口温度が前記入口温度目標値と一致し且つ前記反応温度が前記反応温度目標値と一致するように制御を行なうコントローラとを備えることを特徴とする制御装置。
5. 請求項４記載の制御装置において、
   前記反応速度定数推定部は、
   前記時系列データから反応発熱量を推定する反応発熱量推定部と、
   前記反応発熱量の推定値の時間積分値に基づいて、バッチ経過時間におけるバッチ重合プロセスの生成物質の濃度を推定する生成物質濃度推定部と、
   前記生成物質の濃度の推定値に基づいて、未反応で残留する前記原料の濃度を推定する原料濃度推定部と、
   前記時系列データと前記未反応の原料の濃度の推定値とに基づいて、前記開始剤および前記原料のそれぞれの反応速度定数と前記原料の反応速度定数の温度依存係数とを推定する反応速度定数・温度依存係数推定部とを備えることを特徴とする制御装置。
6. 請求項４または５記載の制御装置において、
   前記反応温度目標値軌道決定部は、前記反応温度の昇温速度の上限と前記反応温度目標値の上下限とを制約条件として、前記原料の濃度の推定値と前記所望の濃度との２乗誤差を最小とする最適化問題を解くことにより、前記反応温度目標値の時間パターンを決定することを特徴とする制御装置。

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