JP6793645B2 - 香料組成物 - Google Patents

Description

本発明は、水性連続相に懸濁された、実質的に単分散の、肉眼で見える液滴の形態で提供される香料組成物に関係する。より詳細には、本発明は、極性溶媒および／または界面活性剤がない該組成物に関係する。

マイクロ流体またはミリ流体プロセス(a micro-fluidic or milli-fluidic process)によって形成され、および、水性ゲル連続相に分散された内相の、肉眼で見える複数の液滴からなる組成物は、当該技術分野において知られており、内相は実質的に非混和性である（US 2014/0045949を参照）。液滴の各々は、コアセルベートの層でコートされており、前記層は本質的に、内相の液滴を連続相から分離するバリアとして働き、液滴の合体を防ぐ。コアセルベート層は、内相と連続相との間の界面にて逆帯電されたコアセルベート前駆体ポリマーの相互作用によって形成される。カチオン性電荷を形成することができるコアセルベート前駆体ポリマーは、アミノ−シリコーン、より詳細にはアモジメチコン(amodimethicone)などのポリマーであってもよく；対して、反対（アニオン性）電荷を形成することができるコアセルベート前駆体ポリマーは、カルボマーとも称されるポリアクリル酸であり得る。

相（内または連続）の１つが、賦香剤を包含してもよいことは、US 2014/0045949に更に開示されている。しかしながら、賦香剤の具体的な組成には何の意味も付されてない。換言すれば、この文献の教示に従うと、いずれの香料成分も、予防措置をせずに液滴に採用されてもよいことになる。

水性ベースの、エタノールフリーの香料組成物は、当該技術分野において知られている。かかる組成物は、アルコール性溶媒に基づく香料の代替として意図されているが、それらは、現時点では、商業的に幅広く受け入れられていない。水性の、エタノールフリーの、またはより一般に極性溶媒フリーの組成物に関する問題は、それらが典型的には、界面活性剤を含有する必要がある点、および、界面活性剤が、皮膚へ適用されたとき油気(greasiness)の感じを生み出し得るのと同様に、皮膚が引っ張られる感覚を引き起こし得る点である。

極性溶媒フリーおよび／または界面活性剤フリーの両方である香料組成物の提供は、香水、および特定の上質な香水において、大きな前進を表すであろう。この点において、US 2014/0045949に記載の組成物は、潜在的に有用であり得る。しかしながら、香料のための送達ビヒクルとしての、それに記載の組成物は、依然として挑戦しがいのあるものである。

特定の問題点は、香料組成物の複雑さにある。消費者を驚かせ、満足させる興味深い嗅覚的印象を生み出す最大限の自由度を香料製造者に与えるためには、理想的には彼らが、香水成分の全パレットを利用する機会を有する必要がある。典型的には、香料製造者は、所望の、多面的な、極性化さえもしている香料組成物を追求して、大多数の香料成分を含有する混合物を生み出すであろう。

残念ながら、水性ゲル連続相に分散された香料油の液滴に基づく組成物に関する問題は、多くの香料成分が、それらが含有される組成物の他の要素との化学的な反応性が高い点、および／または、それらが、周囲の水性連続相中へ容易に移行（または配分）するであろう点である。

分散相からの香料の損失は、もちろんそれ自体望ましくない。しかしながら、香料成分の移行はまた、液滴のクリーム状化または沈降をもたらし得るゲル強度の低減；または離獎に起因するゲル透明度の損失などの、水性連続相における望ましくない効果にも繋がり得る。いずれかの効果は、審美的感覚に劣ること、ならびに、組成物をある場所(a situs)上へ分配および適用することにおける困難性を引き起こすことに繋がり得る。

その上、本出願人は、マイクロ流体またはミリ流体プロセスによる液滴の形成が、香料成分の性質に影響を受けることを見出した。万一の場合、非相溶性の香料成分の使用によって、液滴の形成が不可能になり得る。これはおそらく、コアセルベートを形成するプロセスにおける、それらの成分の干渉に起因すると思われる。しかしながら、より典型的には、このプロセスにおける香料成分の非相溶性は、相の脱混合、相の白化、液滴表面上の非審美的に(unaesthetically)見える襞、または液滴の望ましくない着色の観点から、現れる。

水性媒体に懸濁された、実質的に単分散の、肉眼で見える液滴（その液滴は、組成物の保管の最中および有用寿命を通して安定して懸濁された状態にある）の形態で提示され得る香料組成物を提供すること、それによって、審美的に満足のいく外観を提供することというニーズが依然としてある。ここで組成物は、ヒトまたは動物の場所(a human and animal situs)へ確実に分配および適用されてフレグランス効果を提供し得る。より詳細には、エタノールなどのアルコール性溶媒がないか、あるいはより一般に、極性溶媒および／または界面活性剤がない該組成物を提供するというニーズが依然としてある。

本発明によると、６０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には７０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には８０ｗｔ％より多くの、およびさらにより詳細には９０ｗｔ％以上の、香料成分を含む香料組成物が提供され、ここで該香料成分の２５ｗｔ％以下が、直鎖または分枝のアルキルアルコールおよび／またはアルケニルアルコールであり；香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは５ｗｔ％以下が、アルデヒドであり；および、香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは７．５ｗｔ％以下が、２．１未満のＣｌｏｇＰを有する。

本出願人は、上に定義されるとおりの香料組成物が、マイクロ流体またはミリ流体プロセスを使用して水性媒体に懸濁された、肉眼で見える単分散の液滴の形態で提示されるのに好適であることを見出した。

結果的に、本発明の別の側面において、上に定義されたとおり、水性分散媒体に懸濁された、分散された複数の香料含有液滴の形態で提示される香料組成物が提供され、該香料の液滴は、単分散されて、２００マイクロメートル〜４０００マイクロメートルの直径を有する。ここで該液滴は、６０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には７０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には８０ｗｔ％より多くの、およびさらにより詳細には９０ｗｔ％以上の、香料成分を含み、ならびにここで、該香料成分の２５ｗｔ％以下は、直鎖または分枝のアルキルアルコールおよび／またはアルケニルアルコールであり；香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは５ｗｔ％以下は、アルデヒドであり；および、香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは７．５ｗｔ％以下は、２．１未満のＣｌｏｇＰを有する。

本発明の特定の態様において、香料組成物は、極性溶媒がないか、および／または、界面活性剤がない。

本明細書に使用されるとおり、用語「極性溶媒（単数）がない」または「極性溶媒（複数）がない」は、香料組成物が、水−混和性のまたは部分的に混和性の溶媒、とりわけ、１〜４個の炭素原子および少なくとも１つのヒドロキシル官能基を有する直鎖または分枝のアルコール性溶媒などのアルコール性溶媒がないか、または実質的にないことを意味する。該溶媒は、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、１，２−ブタンジオール、１，２−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，２−ヘプタンジオール、２−メチル−ペンタン−２，４−ジオール；プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、Dowanol(商標) DPM、Dowanol(商標) TPM、Dowanol(商標) DPnPなどのグリコールエーテル；メチルメトキシブタノール、およびそれらの混合物を包含する。上文に使用されるとおり、用語「実質的にない」は、システムの重量に基づき、５重量％未満を意味する。

本明細書に使用されるとおり、用語「界面活性剤フリー」は、香料組成物が、アルコールフリーの香料組成物に一般的に使用される界面活性剤がないか、または実質的にないことを意味する。前記界面活性剤としては、例えばPEG 40 水素化ヒマシ油（Cremophor(登録商標) RH 40** BASFにより市販される）、Cremophor(登録商標) RHシリーズの他のタイプ、およびPEG 400（Lipoxol(登録商標)** Sasol Olefins and Surfactants GmbHにより市販される）など；約１〜２２個のエチレンオキシド単位でエトキシ化されたＣ４〜Ｃ１８アルキルのTergitol(商標)（The Dow Chemical Corporationにより市販される）、例えばTergitol(商標)15-S-9（９モルのエチレンオキシドをもつＣ１１〜Ｃ１５の直鎖二級アルコールの縮合生成物）、およびTergitol(商標) 24-L-6 NMW（狭い分子量分布をもつ６モルのエチレンオキシドをもつＣ１２〜Ｃ１４一級アルコールの縮合生成物）など；

Neodol(登録商標)（Shell Chemical Companyにより市販される）、例として、Neodol(登録商標) 45-9（９モルのエチレンオキシドをもつＣ１４〜Ｃ１５の直鎖アルコールの縮合生成物）、Neodol(登録商標) 23-6.5（６．５モルのエチレンオキシドをもつＣ１２〜Ｃ１３の直鎖アルコールの縮合生成物）、Neodol(登録商標) 45-7（７モルのエチレンオキシドをもつＣ１４〜Ｃ１５の直鎖アルコールの縮合生成物）、およびNeodol(登録商標) 45-4（４モルのエチレンオキシドをもつＣ１４〜Ｃ１５の直鎖アルコールの縮合生成物）；Kyro(登録商標) EOB（９モルのエチレンオキシドをもつＣ１３〜Ｃ１５アルコールの縮合生成物）（The Procter & Gamble Companyにより市販される）；Cosmacol(登録商標) NII9（９モルのエチレンオキシドをもつ直鎖または単分枝のＣ１２〜Ｃ１３の混合物）（Sasol Olefins and Surfactants GmbHにより市販される）；Dehydol(登録商標)シリーズ（Cognis/BASFにより市販される）、好ましくは２〜１４モルのエチレンオキシドをもつＣ８〜Ｃ１８（例としてＣ１０）、およびこれらの混合物；

Ｃ１３アルコールおよび２〜２１モルのエチレンオキシドの縮合生成物であるTridecethシリーズ、Trideceth-9** およびTrideceth-10など、Dobanol(登録商標) 91-8（Shell Chemical Co.により市販される）、およびGenapol(登録商標) UD-080（Clariantにより市販される）；混合エトキシラート／プロポキシラート、例えば、Pluronic(登録商標) 界面活性剤（BASFにより市販される）、Eumulgin(登録商標) L** （Cognis/BASFにより市販される）（例として PPG-1-PEG-9 ラウリルグリコールエーテル）など；プロピレンオキシドおよびエチレンジアミンの反応からもたらされる生成物とエチレンオキシド（ＥＯ）の縮合生成物。このタイプの非イオン性界面活性剤の例は、商業的に利用可能なTetronic(登録商標) 化合物（BASFにより市販される）の幾つか；アルキルジアルキルアミンオキシド、例えばＣ１０〜Ｃ１８アルキルジメチルアミンオキシドおよびＣ８〜Ｃ１２アルコキシエチルジヒドロキシエチルアミンオキシドなど；アルキルポリグリコシド；

アルカノイルグルコースアミド、３〜３０個のＥＯ単位を含有するグリコールソルビトールエーテル（例えば、オレイン酸、ミリスチン酸、ステアリル酸、パルミチン酸のソルビトールエステル等を包含する）、商標Tweenの下、例えばTween 20**、Tween 40、およびTween 60などとしても知られている；例えば、Ｃ８〜Ｃ１０ポリグリコシド（例としてRadia(登録商標) Easysurf 6881**（Oleonにより市販される）；Oramix(商標) CG110**（Seppicにより市販される）)、Ｃ１２〜Ｃ１６アルキルポリグリコシド（例としてPlantaren(登録商標) 1200 NP（Cognis/BASFにより市販される））、Ｃ８〜Ｃ１６アルキルポリグリコシド（例としてPlantaren(登録商標) 2000（Cognis/BASFにより市販される））、Ｃ５アミルキシロシド(Amyl xyloside)（Radia Easysurf 6505（Oleonにより市販される））およびＣ５アミル、Ｃ８カプリル、Ｃ１２ラウリルキシロシドの混合物（Radia Easysurf 6552（Oleonにより市販される））などを包含するアルキルポリグリコシドを包含する。

香料含有液滴に有用な香料成分は、当業者に周知であり、例えばS. Arctander, Perfume and Flavor Chemicals (Montclair, N.J., 1969)、S. Arctander, Perfume and Flavor Materials of Natural Origin (Elizabeth, N.J., 1960) および "Flavor and Fragrance Materials", 1991 (Allured Publishing Co. Wheaton, IL. USA)において言及されるものを包含する。本発明との関連で使用される香料は、テルペン系エステル、アルキルおよびアルケニルエステル、シクロアルキルおよびシクロアルケニルエステル、芳香族エステル、芳香族アルコール、アルキル、アルケニルおよび芳香族ケトン、アルキル、アルケニルおよび芳香族ケタールおよびアセタール、アルキル、アルケニルおよび芳香族エーテルおよび酸化物、アルキル、アルケニルおよび芳香族ニトリル、アズロン(azurone)、シクロアルキルおよびシクロアルケニルアルコール、アネトール、エストラゴール、トスカノール(toscanol)、ジフェニルオキシド、へジオン(hedione)、イオノン、イロン、イリソン、ダマスコン、ダマセノン、ガルバノン(galbanone)、スピロガルバノン、ジャスモン、ジャバノール(javanol)、ラドジャノール(radjanol)、エバノール(ebanol)、大環状のジャコウ(macrocyclic musks)、多環式のジャコウ(polycyclic musks)、直鎖のジャコウ(linear musks)、アルキルおよび芳香族サリチラート、飽和および不飽和の多環式ケトン等を含んでもよい。

特定の香料成分は、以下を包含する：（１Ｒ，６Ｓ，８ａＳ）−６−メトキシ−１，４，４，６−テトラメチルオクタヒドロ−１Ｈ−５，８ａ−メタノアズレン、（１Ｓ，２Ｓ，４Ｓ）−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−オール、（１ｓ，４ｓ）−１，３，３−トリメチル−２−オキサビシクロ［２．２．２］オクタン、（１Ｓ，４Ｓ）−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−オン、（２，２−ジメトキシエチル）ベンゼン、（２Ｅ，６Ｚ）−３，７−ジメチルノナ−２，６−ジエンニトリル、（２Ｓ，４Ｓ）−１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イルアセタート、（３ａＲ，６Ｓ，７ａＳ）−３ａ，４，５，６，７，７ａ−ヘキサヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−６−イルアセタート、（３ａＲ，６Ｓ，７ａＳ）−３ａ，４，５，６，７，７ａ−ヘキサヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−６−イルプロピオナート、（３Ｒ，３ａＲ，８Ｒ，８ａＳ）−４，４，８−トリメチル−９−メチレンデカヒドロ−３，８−メタノアズレン、（４−イソプロピルシクロヘキシル）メタノール、（Ｅ）−１−（２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−３−エン−１−イル）ブタ−２−エン−１−オン、（Ｅ）−２−エチル−４−（２，２，３−トリメチルシクロペンタ−３−エン−１−イル）ブタ−２−エン−１−オール、（Ｅ）−３，７−ジメチルノナ−１，６−ジエン−３−オール、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−イルアセタート、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエナール、（Ｅ）−３−メチル−４−（２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−２−エン−１−イル）ブタ−３−エン−２−オン、

（Ｅ）−３−メチル−５−（２，２，３−トリメチルシクロペンタ−３−エン−１−イル）ペンタ−４−エン−２−オール、（Ｅ）−３−フェニルプロパ−２−エン−１−オール、（Ｅ）−４−（２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−１−エン−１−イル）ブタ−３−エン−２−オン、（Ｅ）−４−（２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−２−エン−１−イル）ブタ−３−エン−２−オン、（Ｅ）−４−メチルデカ−３−エン−５−オール、（Ｅ）−メチル２−（（３−（４−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）−２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）アミノ）ベンゾアート、（Ｅ）−オキサシクロヘキサデカ−１２−エン−２−オン、（Ｚ）−２−ベンジリデンヘプタナール、（Ｚ）−３，４，５，６，６−ペンタメチルヘプタ−３−エン−２−オン、（Ｚ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−イルアセタート、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−オール、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−イル２−ヒドロキシベンゾアート、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−イルアセタート、１−（（１Ｓ，８ａＳ）−１，４，４，６−テトラメチル−２，３，３ａ，４，５，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−５，８ａ−メタノアズレン−７−イル）エタノン、１−（（１Ｓ，８ａＳ）−１，４，４，６−テトラメチル−２，３，３ａ，４，５，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−５，８ａ−メタノアズレン−７−イル）エタノン、１−（２，３，８，８−テトラメチル−１，２，３，４，５，６，７，８−オクタヒドロナフタレン−２−イル）エタノン、

１−（２−ナフタレニル）−エタノン、１−（３，５，５，６，８，８−ヘキサメチル−５，６，７，８−テトラヒドロナフタレン−２−イル）エタノン、１−（５，５−ジメチルシクロヘキサ−１−エン−１−イル）ペンタ−４−エン−１−オン、１−（スピロ［４．５］デカ−７−エン−７−イル）ペンタ−４−エン−１−オン、１，４−ジオキサシクロヘプタデカン−５，１７−ジオン、１，４−ジオキサシクロヘキサデカン−５，１６−ジオン、１−メトキシ−４−メチルベンゼン、１−メチル−４−（プロパ−１−エン−２−イル）シクロヘキサ−１−エン、１−メチル−４−（プロパン−２−イリデン）シクロヘキサ−１−エン、１−フェニルエチルアセタート、２−（１−（３，３−ジメチルシクロヘキシル）エトキシ）−２−メチルプロピルシクロプロパンカルボキシラート、２−（２−（４−メチルシクロヘキサ−３−エン−１−イル）プロピル）シクロペンタノン、２−（４−メチルシクロヘキサ−３−エン−１−イル）プロパン−２−オール、２−（４−メチルシクロヘキサ−３−エン−１−イル）プロパン−２−イルアセタート、２−（６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタ−２−エン−２−イル）エチルアセタート、

２−（ｓｅｃ−ブチル）シクロヘキサノン、２−（ｔｅｒｔ−ブチル）シクロヘキシルアセタート、２，２，２−トリクロロ−１−フェニルエチルアセタート、２，４−ジメチルシクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、２，６−ジメチルヘプタ−５−エナール、２，６−ジメチルヘプタン−２−オール、２，６−ジメチルオクタン−２−オール、２−シクロヘキシルヘプタ−１，６−ジエン−３−オン、２−シクロヘキシリデン−２−フェニルアセトニトリル、２−エトキシナフタレン、２−エチル−３−ヒドロキシ−４Ｈ−ピラン−４−オン、２Ｈ−クロメン−２−オン、２−メトキシナフタレン、２−メチル−１−フェニルプロパン−２−イルアセタート、２−メチル−１−フェニルプロパン−２−イルブチラート、２−メチルウンデカナール、２−フェノキシエタノール、２−フェノキシエチルイソブチラート、２−フェニルエタノール、３−（（１Ｒ，２Ｓ，４Ｒ，６Ｒ）−５，５，６−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２−イル）シクロヘキサノール、３−（３−イソプロピルフェニル）ブタナール、３−（４−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）プロパナール、３−（４−エチルフェニル）−２，２−ジメチルプロパナール、３−（４−イソプロピルフェニル）−２−メチルプロパナール、３−（ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イル）−２−メチルプロパナール、

３，５，５−トリメチルヘキシルアセタート、３，７−ジメチルオクタ−６−エン−１−オール、３，７−ジメチルオクタ−６−エン−１−イルアセタート、３，７−ジメチルオクタ−６−エンニトリル、３，７−ジメチルオクタ−１，６−ジエン−３−イルアセタート、３，７−ジメチルオクタン−１−オール、３，７−ジメチルオクタン−３−オール、３ａ，６，６，９ａ−テトラメチルドデカヒドロナフト［２，１−ｂ］フラン、３−メトキシ−３−メチルブタン−１−オール、３−メチル−５−（２，２，３−トリメチルシクロペンタ−３−エン−１−イル）ペンタン−２−オール、３−メチルブタ−２−エン−１−イルアセタート、３−ペンチルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イルアセタート、４−（４−ヒドロキシ−４−メチルペンチル）シクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、４−（４−ヒドロキシフェニル）ブタン−２−オン、４−（ｔｅｒｔ−ブチル）シクロヘキシルアセタート、４，６，６，７，８，８−ヘキサメチル−１，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロシクロペンタ［ｇ］イソクロメン、４−アリル−２−メトキシフェノール、４−ヒドロキシ−３−メトキシベンズアルデヒド、４−メトキシベンズアルデヒド、４−メチル−２−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン、４−フェニルブタン−２−オン、５−ヘプチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、５−ヘキシルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、５−ペンチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、６，６−ジメチル−２−メチレンビシクロ［３．１．１］ヘプタン、

７−ヒドロキシ−３，７−ジメチルオクタナール、アリル２−（イソペンチルオキシ）アセタート、アリル３−シクロヘキシルプロパノアート、アリルヘプタノアート、アリルヘキサノアート、ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−カルバルデヒド、ベンジル２−ヒドロキシベンゾアート、安息香酸ベンジル、酢酸ベンジル、ケイ皮酸ベンジル、デカナール、ドデカナール、エチル２−（２−メチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）アセタート、エチル２−メチルブタノアート、エチル２−メチルペンタノアート、エチル３−オキソブタノアート、ヘキサナール、ヘキシル２−ヒドロキシベンゾアート、酢酸ヘキシル，酢酸イソペンチル、メチル２−（３−オキソ−２−ペンチルシクロペンチル）アセタート、メチル２−（３−オキソ−２−ペンチルシクロペンチル）アセタート、メチル２，４−ジヒドロキシ−３，６−ジメチルベンゾアート、メチル２−アミノベンゾアート、安息香酸メチル、オクタナール、オキサシクロヘキサデカン−２−オン、オキシジベンゼン、ペンチル２−ヒドロキシベンゾアート、酢酸フェネチル、プロパン−１，２，３−トリイルトリアセタート、テトラヒドロ−４−メチル−２−（２−メチルプロピル）−２Ｈ−ピラン−４−オール、

特定の直鎖もしくは分枝のアルキルおよび／またはアルケニルアルコールは、デカン−１−オール、ドデカン−１−オール，トリデカン−１−オール、ヘキサン−１−オール、オクタン−１−オール、ノナン−１−オール、３，７−ジメチルオクタ−６−エン−１−オール、２，６−ジメチルオクタン−２−オール、３，７−ジメチルオクタ−６−エン−１−オール、２，６−ジメチルオクタ−７−エン−２−オール、２，６−ジメチルヘプタン−２−オール、（Ｅ）−３，７−ジメチルノナ−１，６−ジエン−３−オール、（２Ｅ，６Ｚ）−３，７，１１−トリメチルドデカ−２，６，１０−トリエン−１−オール、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエン−１−オール、（Ｅ）−ヘキサ−２−エン−１−オール、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−オール、３，５，５−トリメチルヘキサン−１−オール、３，７−ジメチルオクタ−１，６−ジエン−３−オール、３，７−ジメチルオクタ−１，６−ジエン−３−オール、２，６−ジメチルオクタン−２−オール、２−メチルブタン−１−オール、（Ｚ）−３，７，１１−トリメチルドデカ−１，６，１０−トリエン−３−オール、（２Ｅ，６Ｚ）−ノナ−２，６−ジエン−１−オール、（２Ｅ，６Ｚ）−ノナ−２，６−ジエン−１−オール、６，８−ジメチルノナン−２−オール、（Ｚ）−ノン−６−エン−１−オール、３，７−ジメチルオクタン−１−オール、３−メチルペンタン−１−オール、３−メチル−ブタ−２−エン−１−オール、３，７−ジメチルオクタン−３−オールなどのテルペン系(terpenic)アルコールを包含する。かかるアルコールは、典型的には８個およびそれより多くの炭素原子、例えば１０個およびそれより多くの炭素原子を有する。

特定のアルデヒドは、以下を包含する：２，６，１０−トリメチルウンデカ−９−エナール、１−メチル−４−（４−メチルペンチル）シクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、デカナール、２−メチルデカナール、ウンデカ−１０−エナール、ウンデカナール、ドデカナール、２−メチルウンデカナール、ヘキサナール、ヘプタナール、オクタナール、３，５，５−トリメチルヘキサナール、ノナナール、（Ｅ）−ノン−２−エナール、（Ｅ）−ウンデカ−９−エナール、ヘプタナール、（Ｅ）−ドデカ−２−エナール、ヘキサナール、（Ｚ）−２−ベンジリデンヘプタナール、４−メトキシベンズアルデヒド、ベンズアルデヒド、３−（４−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）プロパナール、６−メトキシ−２，６−ジメチルオクタナール、２−メチル−４−（２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−２−エン−１−イル）ブタナール、シンナムアルデヒド、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエナール、（Ｅ）−３，７−ジメチルオクタ−２，６−ジエナール、３，７−ジメチルオクタ−６−エナール、２−（（３，７−ジメチルオクタ−６−エン−１−イル）オキシ）アセトアルデヒド、４−イソプロピルベンズアルデヒド、２，４−ジメチルシクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、３−（４−イソプロピルフェニル）−２−メチルプロパナール、

８，８−ジメチル−１，２，３，４，５，６，７，８−オクタヒドロナフタレン−２−カルバルデヒド、８，８−ジメチル−１，２，３，４，５，６，７，８−オクタヒドロナフタレン−２−カルバルデヒド、４−（４−ヒドロキシ−４−メチルペンチル）シクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、（２Ｅ，４Ｅ）−デカ−２，４−ジエナール、（Ｅ）−デカ−２−エナール、（Ｅ）−デカ−４−エナール、９−デセナール、（Ｚ）−３，７，１１−トリメチルドデカ−６，１０−ジエナール、（Ｅ）−ドデカ−２−エナール、（Ｅ）−４−（（３ａＳ，７ａＳ）−ヘキサヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−５（６Ｈ）−イリデン）ブタナール、３−エトキシ−４−ヒドロキシベンズアルデヒド、３−（４−メトキシフェニル）−２−メチルプロパナール、３−（４−エチルフェニル）−２，２−ジメチルプロパナール、３−（３−イソプロピルフェニル）ブタナール、ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−カルバルデヒド、（Ｅ）−ヘキサ−２−エナール、（Ｅ）−２−ベンジリデンオクタナール、２−フェニルプロパナール、７−ヒドロキシ−３，７−ジメチルオクタナール、２，４，６−トリメチルシクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、３−（４−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）−２−メチルプロパナール、ビシクロ［２．２．２］オクタ−５−エン−２−カルボキシアルデヒド、３−メチル−５−フェニルペンタナール、６−メトキシ−２，６−ジメチルヘプタナール、２，６−ジメチルヘプタ−５−エナール、

（Ｚ）−２−メチル−３−フェニルアクリルアルデヒド、４−（４−メチルペンタ−３−エン−１−イル）シクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、（２Ｅ，６Ｚ）−ノナ−２，６−ジエナール、（Ｚ）−ノン−６−エナール、（Ｅ）−２，６，１０−トリメチルウンデカ−５，９−ジエナール、２−フェノキシアセトアルデヒド、２−フェニルアセトアルデヒド、３−フェニルプロパナール、３−（６，６−ジメチルビシクロ［３．１．１］ヘプタ−２−エン−２−イル）プロパナール、１−メチル−４−（４−メチルペンタ−３−エン−１−イル）シクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、２，６，６−トリメチルシクロヘキサ−１，３−ジエンカルバルデヒド、（３ａＲ，４Ｒ，６Ｓ，７Ｒ，７ａＲ）−６−メトキシオクタヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−１−カルバルデヒド、３−（４−イソブチルフェニル）−２−メチルプロパナール、２−（ｐ−トリル）アセトアルデヒド、３，７−ジメチルオクタナール、（Ｅ）−ウンデカ−２−エナール、２，４−ジメチルシクロヘキサ−３−エンカルバルデヒド、３−フェニルブタナール、３−（ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イル）−２−メチルプロパナール、４−ヒドロキシ−３−メトキシベンズアルデヒド、（Ｅ）−９−ヒドロキシ−５，９−ジメチルデカ−４−エナール、３−（４−イソブチル−２−メチルフェニル）−プロパナール、９−ヒドロキシ−５，９−ジメチルデカナール。

２．１未満のＣｌｏｇＰ値を有する特定の香料成分は、以下を包含する：１−（ピラジン−２−イル）エタノン、３−ヒドロキシ−２−メチル−４Ｈ−ピラン−４−オン、４−エチル−５−メチルチアゾール−２−オール、メチル−２−ピラジン、３−ヒドロキシ−４，５−ジメチルフラン−２（５Ｈ）−オン、エチル３−オキソブタノアート、２−ヒドロキシ−３−メチルシクロペンタ−２−エノン、３−メトキシ−３−メチルブタン−１−オール、２−エチル−３−ヒドロキシ−４Ｈ−ピラン−４−オン、１−（チアゾール−２−イル）エタノン、酢酸エチル、２−メチル−４−オキソ−４Ｈ−ピラン−３−イルイソブチラート、５−プロピルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、（４−メトキシフェニル）メタノール、フェニルメタノール、ジエチルマロナート、２−メトキシ−３−メチルピラジン、（２−ベンジル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メタノール、エチル２−（２−メチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）アセタート、トリエチル２−ヒドロキシプロパン−１，２，３−トリカルボキシラート、オクタヒドロ−２Ｈ−クロメン−２−オン、２−フェノキシエタノール、２−フェノキシアセトアルデヒド、２−メチルブタン−１−オール、４−（４−ヒドロキシフェニル）ブタン−２−オン、プロピオン酸エチル、４−ヒドロキシ−３−メトキシベンズアルデヒド、５−ブチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、２−メトキシフェノール、

６−プロピルテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン、２−フェニルエタノール、テトラヒドロ−４−メチル−２−（２−メチルプロピル）−２Ｈ−ピラン−４−オール、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−オール、４，４ａ，５，９ｂ−テトラヒドロインデノ［１，２−ｄ］［１，３］ダイオキシン、２Ｈ−クロメン−２−オン、２−フェニル酢酸、ベンズアルデヒド、ベンジルホルマート、７−ヒドロキシ−３，７−ジメチルオクタナール、エチル２−メチルプロパノアート、メチル２−メチルブタノアート、４−メトキシ−２−メチルブタン−２−チオール、（２，２−ジメトキシエチル）ベンゼン、（Ｅ）−ヘキサ−２−エナール、アセトフェノン、（３ａＲ，４Ｒ，６Ｓ，７Ｒ，７ａＲ）−６−メトキシオクタヒドロ−１Ｈ−４，７−メタノインデン−１−カルバルデヒド、（Ｅ）−ヘキサ−２−エン−１−オール、２−エチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフラン−３（２Ｈ）−オン、（Ｅ）−３−フェニルプロパ−２−エン−１−オール、２−エトキシ−４−（メトキシメチル）フェノール、２−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）−５−メチルシクロヘキサノール、エチル２−（２，４−ジメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）アセタート、８−メチル−１−オキサスピロ［４．５］デカン−２−オン、３−フェニルプロパン−１−オール、４−ホルミル−２−メトキシフェニルイソブチラート、（Ｅ）−２−メチルペンタ−２−エン酸、ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−カルバルデヒド、ブチルアセタート、エチルブチラート、４−メトキシベンズアルデヒド、２−（ｏ−トリル）エタノール、２−フェニルアセトアルデヒド、エチル６−アセトキシヘキサノアート、１−（４−メトキシフェニル）エタノン、７−メチル−２Ｈ−ベンゾ［ｂ］［１，４］ジオキセピン−３（４Ｈ）−オン、４−（４−メトキシフェニル）ブタン−２−オン、３−エトキシ−４−ヒドロキシベンズアルデヒド、

メチル２−フェニルアセタート、６−メチルヘプタ−５−エン−２−オン、２−メトキシ−４−メチルフェノール、２−（５−メチル−５−ビニルテトラヒドロフラン−２−イル）プロパン−２−オール、５−ペンチルジヒドロフラン−２（３Ｈ）−オン、フェネチルホルマート、４−（１−３−ベンゾジオキソール−５−イル）−２−ブタノン、６−メトキシ−２，６−ジメチルヘプタナール、３−フェニルプロパナール、４−メトキシベンジルアセタート、ヘキサン−１−オール、３−メチルブタ−２−エン−１−イルアセタート、４−フェニルブタン−２−オン、ヘキサナール、（Ｚ）−ヘキサ−３−エン−１−イルホルマート、（Ｚ）−６−（ペンタ−２−エン−１−イル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン、（Ｅ）−６−（ペンタ−３−エン−１−イル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−オン、ヘプタン−２−オン、８，８−ジメトキシ−２，６−ジメチルオクタン−２−オール、（メトキシメチル）ベンゼン、ベンジルアセタート、（１，１−ジメトキシプロパン−２−イル）ベンゼン、ｐ−クレゾール、ｐ−トリルアセタート、４−メチル−ベンズアルデヒド、２−メチル−５−（プロパ−１−エン−２−イル）シクロヘキサ−２−エノン、７−メトキシ−３，７−ジメチルオクタン−２−オール、２−メチル−１−フェニルプロパン−２−オール、シンナムアルデヒド、（２−メトキシエチル）ベンゼン、３−メトキシ−５−メチルフェノール、エチル２−メチルブタノアート、１−（ｐ−トリル）エタノン、２−フェニルプロパナール。

香料含有液滴は、香料成分に加えて、着色剤、安定剤、錯化剤、防腐薬、軟化薬、質感、粘度、ｐＨ、浸透力または屈折率を調節するための剤から選択される調節剤、およびこれらの混合物などの他の成分を含有してもよい。
防腐薬の中で、フェノキシエタノール、ペンチレングリコールおよびＥＤＴＡが挙げられ得る。一態様に従い、本発明に従う分散体は、少なくとも１つの防腐薬、好ましくは数種の防腐薬の混合物を含む。
香料含有液滴はまた、香料成分に加えて、第２コアセルベート前駆体ポリマーとは完全に反応も相互作用もせず、したがって、液滴をコートするコアセルベート層に限定されない第１コアセルベート前駆体の画分も含有してもよい。

香料含有液滴は、香料成分に加えて、シリコーン油、ポリジメチルシロキサンおよびジメチルシロキサンとアルキルオキシドとのコポリマー、鉱油、植物油、直鎖または分枝の脂肪酸エステルおよび／または脂肪アルコールエステル、典型的にはＣ_１〜Ｃ_２０エステル、および極性溶媒などのエステルと相溶性のある油から選択される油を含有してもよい。
とりわけ好ましい油は、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）、ポリ（エチレンオキシド−ｂ−ジメチルシロキサン）およびイソノニルイソノナオアートから選択される。
本明細書に使用されるとおり、用語「香料組成物」は、香料含有液滴をコートするコアセルベートを排除する。

下文に使用される用語「システム」は、複数の香料含有液滴の形態の香料組成物を、これらの液滴が分散された懸濁媒体と一緒に指すものであり、香料含有液滴をコートするコアセルベートを包含する。
システムの重量によるパーセンテージ（ｗｔ％）として表現される香料成分の総量は、１〜２０ｗｔ％の間、より詳細には３と１５ｗｔ％との間、さらにより好ましくは５と１０ｗｔ％との間であってもよい。

本明細書に使用されるとおり、液滴の直径は、液滴の算術平均直径として表現され、２００μｍと４０００μｍとの間、好ましくは２５０μｍと２０００μｍとの間、より好ましくは５００μｍと１５００μｍとの間である。
本発明の関連における用語「肉眼で見える」は、液滴に関して使用され、液滴が、実質的に球状の粒子を思わせる特定の審美的効果を提供できるように、液滴がヒトの目に見えることを意味する。誤解を避けるため、上に参照された直径を有する液滴は、本発明の目的のために、「肉眼で見える」ものである。

用語「単分散の」は、これが液滴に関して使用されるとき、液滴が、実質的に均一なサイズの分布を有することを意味する。本発明の特定の態様において、液滴は、それらが、約１０％以下の、より詳細には５％を下回る、さらにより詳細には３％を下回るそれらの直径について変動係数（Ｃｖ）を保有するとき、単分散である。

液滴の直径
は、画像処理ソフトウェア（Image J）による、Ｎ個の液滴からなるバッチの写真の分析によって測定されてもよい。典型的には、この方法に従い、直径は、分散体の液滴を含有する管のサイズに応じて、μｍへ変換される前に、ピクセルで測定される。
好ましくは、Ｎの値は、これが３０より大きいかまたは等しくなるように選択され、これによって、この分析が、統計学的に有意なやり方で、液滴の直径の分布を反映するようになる。

各液滴の直径Ｄｉが測定され、次いで直径
が、これらの数値の算術平均：
を計算することによって見出される。
これらの値Ｄｉから始めて、我々はまた、分散体の液滴の直径の標準偏差σ：
も得られ得る。

分散体の標準偏差σは、直径
を中心にして、分散体の液滴の直径Ｄｉの分布を反映する。
分散体の直径
および標準偏差σがわかると、液滴の集団の９５．４％が、直径
の範囲に存在すること、および、集団の６８．２％が、範囲
に存在することが決定され得る。
液滴の単分散度を特徴付けるため、変動係数は、以下：
のように計算されてもよい。

このパラメータは、液滴の直径の分布を、それらの直径に応じて反映するものである。
代わりに、単分散度は、懸濁された液滴の試料を、一定の円形断面をもつ瓶に入れることによって実証されてもよい。穏やかな撹拌は、瓶を対称的に通る軸について、１秒の半分までに４分の１旋回し、続いて１秒の半分の間静止することを、もう４回行った後、この操作を逆方向に繰り返すことによる回転によって、提供され得る。

液滴は、それらが単分散であるとき、結晶形態で自己組織化する。よって、それらは、３次元において繰り返すパターンを受けてスタッキング(stacking)を提示する。次いで、規則的なスタッキングを観察することができ、これは良好な単分散度を示すが、不規則なスタッキングは、液滴の多分散度を反映する。
香料含有液滴は、ゲルの形態の好適な水性連続相に分散されている。

水性連続相は、少なくとも１つの架橋ポリマーまたは少なくとも１つの架橋コポリマー、以下のモノマー：アクリル酸もしくはメタクリル酸、１から３０個までの炭素原子を含むアクリル酸アルキルもしくはメタクリル酸アルキル、またはこれらの塩、のうちの１つの重合に由来する少なくとも１つの単位を含む該架橋ポリマーまたは架橋コポリマーを含む。
連続相はまた、架橋ポリマーの混合物または架橋コポリマーの混合物、または架橋ポリマー（単数または複数）および架橋コポリマー（単数または複数）の混合物も含んでもよい。

本発明に従い、用語「モノマーの重合に由来する単位」は、ポリマーまたはコポリマーが、該モノマーの重合または共重合により得られるポリマーまたはコポリマーであることを表す。
一態様に従い、架橋ポリマーまたは架橋コポリマーは、架橋ポリアクリラートである。
特定の態様において、架橋コポリマーおよびポリマーは、アニオン性である。

一態様に従い、コポリマーは、不飽和カルボン酸の、および不飽和Ｃ_１〜３０、好ましくはＣ_１〜Ｃ_４カルボン酸アルキルの、コポリマーである。かかるコポリマーは、不飽和オレフィンカルボン酸タイプの少なくとも１つの親水性単位および不飽和カルボン酸の（Ｃ_１〜Ｃ_３０）アルキルエステルのタイプの少なくとも１つの疎水性単位を含む。

好ましくは、これらのコポリマーは、その不飽和オレフィンカルボン酸タイプの親水性単位が、以下の式（Ｉ）：
（式中：Ｒ_１は、ＨまたはＣＨ_３またはＣ_２Ｈ_５、すなわち、アクリル酸、メタクリル酸またはエタクリル酸単位を示す）で表されるモノマーに対応するもの、および、その不飽和カルボン酸の（Ｃ_１〜Ｃ_３０）アルキルエステルのタイプの疎水性単位が、以下の式（ＩＩ）：
（式中：Ｒ_２は、ＨまたはＣＨ_２またはＣ_２Ｈ_５（すなわち、アクリラート、メタクリラートまたはエタクリラート単位）を、好ましくはＨ（アクリラート単位）またはＣＨ_３（メタクリラート単位）を示し、Ｒ_３は、Ｃ_１〜Ｃ_３０、好ましくはＣ_１〜Ｃ_４アルキルラジカルを示す）で表されるモノマーに対応するもの、から選択される。

このタイプのコポリマーの中で、より詳細には以下：
（ｉ）アクリル酸、
（ｉｉ）上に記載の式（ＩＩ）（式中Ｒ_２が、ＨまたはＣＨ_３を示し、Ｒ_３が、１から４個までの炭素原子を有するアルキルラジカルを示す）で表されるエステル、ならびに
（ｉｉｉ）フタル酸ジアリル、トリメチロールプロパン、トリ（メタ）アクリラート、イタコン酸ジアリル，フマル酸ジアリル、マレイン酸ジアリル、（メタ）アクリル酸亜鉛、（メタ）アクリル酸アリル、ジビニルベンゼン、（ポリ）エチレングリコールジメタクリラート、メチレン−ビス−アクリルアミド、およびヒマシ油などの、不飽和の共重合可能なポリエチレンモノマーである架橋剤
を含むモノマーの混合物から形成されたものが、使用されるであろう。

一態様に従い、ポリマーまたはコポリマーは、アクリル酸のおよび／またはメタクリル酸の、および／または１から３０個までの炭素原子、好ましくは１から４個までの炭素原子を含むアクリル酸アルキルの、および／または１から３０個までの炭素原子、好ましくは１から４個までの炭素原子を含むメタクリル酸アルキルの、ポリマーまたはコポリマーである。
一態様に従い、架橋コポリマーは、１から４個までの炭素原子、好ましくは２個の炭素原子を含むメタクリル酸アルキルのおよびアクリル酸アルキルの架橋ポリマーである。

本発明との関連において、およびとくに明記しない限り、「１から４個までの炭素原子を含むメタクリル酸アルキルのおよびアクリル酸アルキルの架橋コポリマー」は、１から４個までの炭素原子を含むメタクリル酸アルキルのモノマーおよびアクリル酸アルキルのモノマーの重合からもたらされる架橋コポリマーを意味する。
好ましくは、このコポリマーにおいて、メタクリル酸は、コポリマーの総重量の２０から８０ｗｔ％まで、好ましくは３５から６５ｗｔ％までを表す。

好ましくは、このコポリマーにおいて、アクリル酸アルキルは、コポリマーの総重量の１５から８０ｗｔ％まで、好ましくは３５から６５ｗｔ％までを表す。
とりわけ、アクリル酸アルキルは、アクリル酸アルキル、アクリル酸エチルおよびアクリル酸ブチルから選択される。
一態様に従い、水性連続相に存在する、本発明に従う架橋ポリマーまたは架橋コポリマーは、以下のポリマーまたはコポリマー：アクリラートコポリマー、アクリラートクロスポリマー(crosspolymer)４、アクリラートクロスポリマー３、ポリアクリラート２クロスポリマーおよびポリアクリラート１４（INCI名）からなる群から選択される。

前述したポリマーの中で、商品名Fixate Superhold（INCI名＝Polyacrylate-2 Crosspolymer）、Fixate Freestyle Polymer（INCI名＝Acrylates crosspolymer-3）、Carbopol(登録商標) Aqua SF1（INCI名＝Acrylates copolymer）およびCarbopol(登録商標) Aqua SF2（INCI名＝Acrylates crosspolymer-4）の下、会社LUBRIZOLによって販売されている製品が、本発明に従いとりわけ極めて好ましい。
好ましくは、架橋ポリマーまたは架橋コポリマーは、Carbopol(登録商標) Aqua SF1（INCI名＝Acrylates copolymer）およびCarbopol(登録商標) Aqua SF2（INCI名＝Acrylates crosspolymer-4）から選択される。とりわけ、それは、Carbopol(登録商標) Aqua SF2（INCI名＝Acrylates crosspolymer-4）である。

一態様に従い、架橋コポリマーは、アクリル酸またはメタクリル酸の、および１から４個の炭素原子を含むアクリル酸アルキルの、架橋コポリマーから選択される。
架橋ポリマーまたは架橋コポリマーは、システムの総重量に基づき、０．１〜１０ｗｔ％の、好ましくは０．５から８ｗｔ％までの、好ましくは１から３ｗｔ％までの量で存在してもよい。
本発明によると、香料含有液滴は、コアセルベートの層でコートされている。コアセルベート層は、香料成分を液滴内に保持するために、および液滴を合体から防ぐために、液滴に適用される。

コアセルベーションのプロセスは、当該技術分野において周知である。それは、第１および第２コアセルベート前駆体ポリマーと接触させることによって進行する。第１コアセルベート前駆体ポリマーは、カチオン性であってもよく、または、コアセルベーションプロセスの条件下でカチオンを形成することができるが、一方で第２コアセルベーション前駆体ポリマーは、アニオン性であってもよく、または、コアセルベーションプロセスの条件下でアニオンを形成することができる。逆帯電されたポリマーは、ポリマーの混合物内の状態の変化（例えば温度、ｐＨ、ポリマーの濃度または同種のもの）に反応してコアセルベート層と相互作用するようになる。イオン結合は、層中、逆帯電されたポリマーとともに結合して、液滴周辺に層を形成する。この層は、液滴の合体を防ぐのに充分に固いものである。

コアセルベート前駆体ポリマーの１つは、アニオン電荷を保有するポリマーまたはアニオン電荷を形成するようになり得るポリマーである。
アニオンタイプの化学機能の例として、我々は、任意にカルボキシラートアニオン−ＣＯＯ−の形態で存在する、カルボン酸機能−ＣＯＯＨに言及し得る。
かかるポリマーの例として、我々は、モノマー、少なくとも一部のカルボン酸機能を持つ前記モノマーの重合によって形成されるいずれのポリマーにも言及し得る。かかるモノマーは、例えば、アクリル酸、マレイン酸、または少なくとも１つのカルボン酸官能基を含むいずれのエチレン性不飽和モノマーである。

かかるポリマーの例は、アクリル酸のまたはマレイン酸のおよび他のモノマー（例えばアクリルアミド、アクリル酸アルキル、Ｃ５〜Ｃ８アクリル酸アルキル、Ｃ１０〜Ｃ３０アクリル酸アルキル、Ｃ１２〜Ｃ２２メタクリル酸アルキル、メトキシポリエチレングリコールメタクリラート、ヒドロキシエステルアクリラート、アクリラートクロスポリマーなど）のコポリマーを包含する。アニオンを持つか、またはアニオンを形成することができる好ましいポリマーは、カルボマーである。採用され得る他の有用なポリマーは、架橋アクリラート／Ｃ１０〜３０アクリル酸アルキルコポリマー（INCI名：アクリラート／Ｃ１０〜３０アクリル酸アルキル Crosspolymer）である。

特定の態様において、カルボマーおよび架橋アクリラート／Ｃ１０〜３０アクリル酸アルキルコポリマーの両方を採用することが可能である。
用語「カルボマー」は、アクリル酸の重合からもたらされる、任意に架橋された、ホモポリマーを記載するために使用される。したがって、それはポリ（アクリル酸）であり、任意に架橋されている。
本発明のカルボマーの中で、我々は、名称Tego(登録商標) Carbomer 340FD（Evonikから）またはCarbopol(登録商標) 981およびcarbopol Ultrez 10（Lubrizolから）の下で市販されるものに言及し得る。

一態様に従い、「カルボマー」または「Carbopol(登録商標)」は、アリルスクロースまたはペンタエリトリトールのアリルエーテルと架橋された高分子量のアクリル酸のポリマーを意味する（Handbook of Pharmaceutical Excipients, 5th Edition, p. 111）。例えば、それは、carbomer 910、carbomer 934、carbomer 934P、carbomer 940、carbomer 941、carbomer 71G、carbomer 980、carbomer 971Pまたはcarbomer 974Pである。一態様に従い、該カルボマーの粘度は、０．５％（ｗ／ｗ）にて４０００と６００００ｃＰとの間である。
カルボマーは、ポリアクリル酸、カルボキシビニルポリマーまたはカルボキシポリエチレンなどの他の名称を有する。

カルボマーは、システムの総重量に対して、０．０５〜５ｗｔ％、好ましくは０．１から２ｗｔ％、より好ましくは０．１５から０．５ｗｔ％のカルボマーの量で存在していてもよい。
別のコアセルベート前駆体ポリマーは、カチオン性ポリマー、またはコアセルベーションプロセスの条件下でカチオンを形成し得るポリマーである。
これらのポリマーは、任意にアンモニウムカチオンの形態で存在する、一級、二級および三級アミン機能を保有するポリマーであってもよい。

カチオンタイプのポリマーの例として、我々は、モノマーの重合によって形成されるいずれのポリマーでもあるが、その少なくとも一部がカチオンタイプの化学的機能（例えば一級、二級または三級アミン機能など）を持つものに言及してもよい。
かかるモノマーは、例えばアジリジン、または少なくとも１つの一級、二級または三級アミン機能を含むいずれのエチレン性不飽和モノマーでもある。

これらのポリマーの特定の例の中で、我々は、一級アミンおよび二級アミンの機能で修飾される、シリコーンポリマー（ジメチコンとも呼ばれるポリジメチルシロキサン）に由来するアモジメチコン(amodimethicone)：

に言及する。

我々はまた、例えば、アモジメチコン、アミノプロピルジメチコンのコポリマー、およびより一般に、アミン機能を持つシリコーンポリマーなどのアモジメチコンの誘導体にも言及し得る。
我々は、ビス−イソブチルPEG-14／アモジメチコン、ビス（Ｃ１３〜１５アルコキシ）PG-アモジメチコン、ビス−セテアリルアモジメチコンおよびビス−ヒドロキシ／メトキシアモジメチコンのコポリマーに言及し得る。

我々はまた、キトサンなどのアミン機能を含む多糖タイプのポリマーまたはグァーガムの誘導体（ヒドロキシプロピルトリモニウムグァークロリド）にも言及し得る。
我々はまた、ポリリシンなどのアミン機能を含むポリペプチドタイプのポリマーにも言及し得る。
我々はまた、直鎖または分枝のポリエチレンイミンなどのアミン機能を含むポリエチレンイミンタイプのポリマーにも言及し得る。

カチオン性ポリマーの存在量は、フレグランスを含有する液滴の総重量に基づき、０．０５〜５ｗｔ％の間、好ましくは０．１から２ｗｔ％まで、より好ましくは０．１５から０．５ｗｔ％までであってもよい。
水性連続相に懸濁された、香料含有液滴の形態で香料組成物を提示する手段は様々である。しかしながら、本発明によると、肉眼で見える単分散の香料含有液滴を生成するために、マイクロ流体化(micro-fluidization)またはミリ流体化(milli-fluidization)のプロセスが採用される。

結果的に、本発明の別の側面において、上文に定義されたとおり、香料含有液滴の形態で香料組成物を調製する方法が提供され、該方法は、以下のステップ：
Ｉ）該香料組成物および第１コアセルベート前駆体ポリマーの混合物を、第１導管に通過させること；ならびに
ＩＩ）該香料組成物の香料含有液滴を、該第１導体の排出口にて形成すること、ここで排出口が、水性連続相と、第２コアセルベート前駆体ポリマーと相互作用して該液滴周辺でコアセルベートコーティングを形成する親水性コアセルベート前駆体ポリマーとを含む第２流体中へ通じている、
を含む。

本発明の特定の態様において、第１導管は、第２導管内部の同軸上に配置されている。第１導管は、該第１導管の出口にて液滴の形を成す、香料組成物および第１コアセルベート前駆体ポリマーの流れ(a stream)を含有する。第１導管の排出口は、第２導管に通じており、前記第２導管は、水性連続相と、第２コアセルベート前駆体ポリマー（第１コアセルベート前駆体ポリマーと相互作用して該液滴周辺にコアセルベートコーティングを形成する）とを含む該第２導管の流れを含有する。

本発明の特定の態様において、該第２導管は下流で、水性連続相に分散された香料組成物の液滴を受けるための入れ物の中へ通じる。

本発明の特定の態様において、第１導管に含有される第１コアセルベート前駆体ポリマーは、好ましくはカチオン性ポリマーであるが、第２コアセルベート前駆体ポリマー、好ましくはアニオン性ポリマーは、水性連続相の流れを含有する第２導管に含有される。かかる配置において、液滴周辺にコアセルベートの層を形成するコアセルベーションは、第１導管の排出口を出る液滴が、第２導管中の流体の流れへ入るときに起こり得る。これによって、第１および第２コアセルベート前駆体ポリマーが、液滴および水性連続性の界面にて相互作用することが可能になる。

典型的には、第２導管中の流体の流速は、６と１００ｍｌ／時間との間であり、内部流体は、４と２０ｍｌ／時間との間である。

本発明の特定の態様において、該第１と第２導管との中間にある更なる同軸上の流れが採用されてもよい。この流れは、第１導管中の香料含有流れと混和性のある油を含む。中間の流れは、例えば、シリコーン油、鉱油、植物油、直鎖または分枝の脂肪酸エステルおよび／または脂肪アルコールエステル、典型的にはＣ_１〜Ｃ_２０エステル、極性溶媒などのエステルと相溶性のある油から選択される少なくとも１種の油からなる。この油は、第１コアセルベート前駆体の、液滴と外相との間の界面への移行を促進することによって、コアセルベートの制御形成を促進する。この中間の流れは、２と１０ｍｌ／時間との間の速度にて流れてもよい。

特定の態様において、該追加の同軸上の流れは、塩基、好ましくは無機塩基、最も好ましくは水酸化ナトリウムを含んでもよい。この塩基は、制御された手段でカルボマーを中和することによって、連続相におけるゲルの形成を制御する。
マイクロ流体またはミリ流体プロセスは、US2014/0045949（参照により本明細書に組み込まれる）においてより詳しく記載される。

上文に述べられたとおり、本出願人は驚くべきことに、コアセルベーションプロセスが、液滴に使用される香料成分の性質に影響を受けることを見出した。出願人は、上文に記載された香料混合物に関する規則の順守によって、肉眼で見える単分散の液滴が、所望の審美的感覚を伴って形成されることが可能となったことを見出した。

結果的に、本発明は、別のその側面において、水性分散媒体に懸濁された、分散された複数の香料含有液滴の形態で香料組成物を提供するための、上文に定義されるとおりの香料組成物の使用を提供し、該香料組成物は、単分散であり、２００マイクロメートル〜４０００マイクロメートルの直径を有する。ここで該液滴は、６０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には７０ｗｔ％より多くの、さらにより詳細には８０ｗｔ％より多くの、およびさらにより詳細には９０ｗｔ％以上の、香料成分を含み、ならびにここで、該香料成分の２５ｗｔ％以下は、直鎖または分枝のアルキルアルコールおよび／またはアルケニルアルコールであり；香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは５ｗｔ％以下は、アルデヒドであり；および、香料成分の１０ｗｔ％以下、好ましくは７．５ｗｔ％以下は、２．１未満のＣｌｏｇＰを有する。

特定の態様において、香料組成物は、アルコール性または極性の溶媒がないか、および／または界面活性剤がない。
上文に記載のやり方で香料含有液滴周辺に形成されたコアセルベートの層は、極めて薄く、特定の態様において、液滴の直径の約１％である厚さを有していてもよい。よって、層の厚さは、１μｍ未満、より詳細には１０００ｎｍ未満、さらにより詳細には約１から５００ｎｍまで、さらにより詳細には１００ｎｍ未満、さらにより詳細には５０ｎｍ未満、さらにより詳細には１０ｎｍ未満であってもよい。

液滴を取り巻く層の厚さは、Sato et al. J. Chem. Phys. 111, 1393-1401 (2007) （参照により本明細書に組み込まれる）に採用されたとおり、小角中性子散乱の方法（小角Ｘ線散乱）によって測定されてもよい。この測定を実行するために、液滴は、重水素化水を使用して生成され、次いで重水素化油（例えばオクタン、ドデカンまたはヘキサデカンなどの重水素化炭化水素油）で洗浄される。

洗浄後、液滴は次いで、スペクトルＩ（ｑ）；ｑは波数ベクトルである、を決定するために、中性子セル(the neutron cell)へ移される。
このスペクトルから始めて、従来の分析処置（ＲＥＦ）が、水素化（重水素化ではない）層の厚さを決定するために適用される。
液滴の直径に対する上文の参照は、液滴周辺のコアセルベート層を包含する液滴の直径を指すことを意図することが理解されるであろう。

前述から明らかなとおり、肉眼で見える単分散の複数の液滴の形態で存在していてもよい香料組成物を提供することが、本発明の目的である。その上、好適な容器中へ満たされ得るシステムを形成するゲル形態の水性連続相に安定して液滴を分散させることが可能であるべきである。前記容器から、それは、賦香効果を提供するために皮膚または髪などのヒトまたは動物の場所へ分配および適用され得る。

ゲルは、システムの調製、運搬および保管に関連する取扱および操作の容易さと両立し得る粘度を有するべきである。ゲルの粘度はまた、液滴が、製造、運搬、保管の最中および消費者による使用の際中、審美的に許容し得るやり化でゲルに懸濁されたままでなければならないという要求とも両立し得る必要がある。ゲルの粘度は更に、高温条件下の長期保管（例えば香水製品の安定性試験において広く行われているもの（例として４０〜５０℃にて３カ月））後であっても、それが、スプレーの形態で、または美容液の形態で、分配可能でなければならないという要求と両立し得る必要がある。

粘度は、室温、例えばＴ＝２５℃±２℃にて、および大気圧、例えば１０１３ｍｂａｒにて、以下の方法によって測定されてもよい。
ブルックフィールドタイプの粘度計、典型的には、ブルックフィールドRVDV-Eデジタル粘度計（７１８７．０ｄｙｎｅ−ｃｍのスプリングトルク）が使用され、これは、スピンドルを備え、スピードが課された(with imposed speed)回転粘度計である。
スピードが、回転するスピンドルに課せられ、スピンドルに及ぼされるトルクの測定が、使用されたスピンドルの形状／外形のパラメータがわかることで、粘度の決定を可能にする。

例えばサイズＮｏ．４のスピンドルが使用される（ブルックフィールド参照：RV4）。粘度の測定に対応するずり速度は、使用されるスピンドルおよび後者の回転スピードによって定義される。
粘度が、室温（Ｔ＝２５℃±２℃）にて１分間にわたって測定される。約１５０ｇの溶液が、１５０ｇの溶液に占められる体積の高さが、スピンドル上の標点に達するのに充分であるように、約７ｃｍの直径を有する２５０ｍｌビーカーに入れられる。次いで、粘度計が、１０ｒｅｖ／ｍｉｎのスピードにて始められ、我々は、スクリーン上に表示される値が安定するまで待つ。この測定によって、本発明との関連において言及されたとおり、試験された流体の粘度が与えられる。

ゲルの好適な粘度は、上の条件（１０ｒｅｖ／ｍｉｎにて、スピンドルのサイズＮｏ．４）下で測定されたとおり、好ましくは４００ｍＰａ．ｓから２００００ｍＰａ．ｓまで、好ましくは８００ｍＰａ．ｓから１５０００ｍＰａ．ｓまでの範囲である。
前述を考慮して、本発明の香料組成物に採用される香料成分は、それらがシステムを形成するために懸濁されるゲルの粘性安定性に悪影響を及ぼすべきではない。

しかしながら、香料のゲル中への移行を防ぐかまたは制限するために、香料組成物の設計(the design)に関するすべての予防措置を講じたにもかかわらず、少量のある香料成分が移行し得るという可能性が依然として常に存在する。その上、酸性条件下で水と接触されるようにしたとき、加水分解されやすい短鎖エステルなどのいくつかの香水成分、および酸化されやすいアルデヒドなどの他の香水成分は、カルボン酸の形成をもたらし得、同様にして、水性相のｐＨを低下させ得、ゲルの軟化を引き起こし得る。ゲルが軟化すると、香料液滴は、特にシステムが長期間高温に晒されるとき、クリーム状になり得るか、または沈降し得る。

したがって、予防措置として、４．０〜９．０、より詳細には５．０〜８．０、さらにより詳細には６．０〜８．０の範囲のｐＫａを有する連続相へ緩衝液を加えることが望ましい。連続相が塩基を含有するようにすることもまた、望ましい。
本発明に有用な緩衝液は、１つまたは２つのスルホン酸機能を含有してもよい。好適な緩衝液の例は、ホスファート緩衝液、２−（Ｎ−モルホリノ）エタンスルホン酸（ＭＥＳ）、２−アミノ−２−ヒドロキシメチル−１，３−プロパンジオール、２−（ビス（２−ヒドロキシエチル）アミノ）酢酸、４−（２−ヒドロキシエチル）−１−ピペラジンエタンスルホン酸（ＨＥＰＥＳ）、クエン酸ナトリウム、およびそれらの混合物を包含する。

本発明との関連において、およびとくに明記しない限り、用語「ホスファート緩衝液」は、リン酸二水素イオンおよびリン酸水素イオンを含む緩衝液を意味する。
本発明に従うホスファート緩衝液は、リン酸一ナトリウムまたはリン酸一カリウム(monosodium or monopotassium phosphate)およびリン酸二ナトリウムまたはリン酸二カリウム(disodium or dipotassium phosphate)を水に溶解することによって調製されてもよい。

ホスファート緩衝液として、我々は、リン酸二ナトリウム（１０ｍＭ）、リン酸一カリウム（１．７６ｍＭ）、塩化ナトリウム（１３７ｍＭ）および塩化カリウム（２．７ｍＭ）を水に溶解することによって調製されるＰＢＳ（ホスファート緩衝生理食塩水）に言及してもよい。ＰＢＳは、７．２のｐＫａを有し、６．５から７．９までのｐＨ範囲で水性組成物を緩衝することを可能にする。
ホスファート緩衝液として、我々はまた、リン酸二ナトリウム（０．４４ｗｔ％）およびリン酸一カリウム（２．７４ｗｔ％）を水に溶解することよって調製される緩衝液にも言及してもよい。かかる緩衝液は５．８のｐＫａを有する。

とりわけ、緩衝液は、特にＨＥＰＥＳ（CAS No. 7365-45-9）と呼ばれる、４−（２−ヒドロキシエチル）−１−ピペラジンエタンスルホン酸である。ＨＥＰＥＳは、７．５のｐＫａを有し、６．８から８．２までのｐＨ範囲で水性組成物を緩衝することを可能にする。
一態様に従い、分散体の水性連続相は、該水性連続相の総重量に対して、０．１から１０ｗｔ％まで、好ましくは０．５から５ｗｔ％までの緩衝液を含む。
水性連続相は、好ましくは、少なくとも１つの塩基を含む。したがって、それは、単一の塩基または数種の異なる塩基の混合物を含んでもよい。

一態様に従い、水性相に存在する塩基は、鉱物の塩基(a mineral base)である。
一態様に従い、鉱物の塩基は、アルカリ金属の水酸化物およびアルカリ土類金属の水酸化物からなる群から選択される。
好ましくは、鉱物の塩基は、アルカリ金属水酸化物、特にＮａＯＨである。

本発明に従い、本発明の分散体は、連続相の総重量に対して、０．０１から１０ｗｔ％まで、好ましくは０．０１から５ｗｔ％まで、より好ましくは０．０５から１ｗｔ％までの塩基、好ましくは鉱物の塩基、特にＮａＯＨを含んでもよい。
本発明に従い、有機塩基の中で、我々は、例えば、アンモニア、ピリジン、トリエタノールアミン、アミノメチルプロパノール、またはトリエチルアミンに言及してもよい。
これから、本発明を説明するのに更に役立つ一連の例が続く。

例

１〜８の番号が付された一連の香料組成物（下）を、以下の手順に従い調製する。
外相を、溶解機(dissolver)タイプのプロペラを使用して、３００ｒｐｍの混合速度にて１５分間、防腐剤であるMicrocare PEおよびEdeta BDを水に溶解させることによって調製する。次いで、カルボマー、クロスポリマーおよび緩衝液システムである水酸化ナトリウム／ＨＥＰＥＳを、混合物中へ組み込み、１時間水和させて、最後に２時間、急速に溶解させるが、気泡の組み込みはしない。

内相を、香料組成物およびアモジメチコンを混合させることによって調製する。
イソノニルイソノナオアート油を、中間の相の流れとして加える。
内相の流れおよび中間の相の流れを、US 2014/0045949に記載のとおりにミクロ流体／ミリ流体装置(set up)を使用することによって、外相の流れに組み込む。
流れの流速を表２に与える。

システムの最終組成物を表３に与える。

香料含有液滴における香料組成物のレベルは、８９ｗｔ％であり、システムにおける全体的な香料レベルは、１０ｗｔ％である。
試料の品質を視覚的に査定した。品質査定基準は、以下：プロセスの実行可能性、滴の合体がないこと、滴の低着色、ゲル外相の白化がないこと、である。以下の用語体系を使用した：「+」＝良好；「+/-」＝受容し得る、および「-」＝不十分。結果を表４に報告する。

表４の結果は、システムの品質決定における重要な香水成分の相互関係を明確に実証している。

Claims (15)

1. 水性分散媒体に懸濁された、分散された複数の香料含有液滴の形態で提供される香料組成物であって、該香料液滴が、単分散されており、および、２００マイクロメートル〜４０００マイクロメートルの直径を有し、ここで該液滴が、６０ｗｔ％より多くの香料成分を含み、ならびに、ここで該香料成分の２５ｗｔ％以下が、直鎖または分枝のアルキルアルコールおよび／またはアルケニルアルコールであり；香料成分の１０ｗｔ％以下が、アルデヒドであり；および、香料成分の１０ｗｔ％以下が、２．１未満のＣｌｏｇＰを有し、香料含有液滴が、コアセルベートの層でコートされている、前記香料組成物。
2. アルコール性または極性の溶媒がないか、または実質的にない、請求項１に記載の香料組成物。
3. 界面活性剤がないか、または実質的にない、請求項１または２に記載の香料組成物。
4. コアセルベート層が、第１コアセルベート前駆体ポリマーと第２コアセルベート前駆体ポリマーとの間の相互作用の生成物である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の香料組成物であって、ここで該第１コアセルベート前駆体ポリマーが、カチオン性であるか、またはイオン化されてカチオンを形成することができ、および、該第２コアセルベート前駆体ポリマーが、アニオン性であるか、またはイオン化されてアニオンを形成することができる、前記香料組成物。
5. 第１コアセルベート前駆体ポリマーが、一級、二級または三級アミン機能で修飾されたシリコーンポリマーである、請求項４に記載の香料組成物。
6. シリコーンポリマーが、アモジメチコンである、請求項５に記載の香料組成物。
7. 第２コアセルベート前駆体ポリマーが、架橋ポリマーまたは架橋コポリマーであり、該ポリマーまたはコポリマーが、アクリル酸、メタクリル酸、１から３０個までの炭素原子を含むアクリル酸アルキルおよびそれらの塩からなる群から選択されるモノマーの重合に由来する少なくとも１つの単位を含む、請求項４に記載の香料組成物。
8. 第２コアセルベート前駆体ポリマーが、カルボマーおよび／または架橋アクリラート／Ｃ１０〜３０のアクリル酸アルキルのコポリマーである、請求項７に記載の香料組成物。
9. コアセルベートコーティングの厚さが、１０００ｎｍ未満である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の香料組成物。
10. 水性分散媒体が、アクリル酸、メタクリル酸もしくはそれらの塩、および／または、アクリル酸アルキルもしくはメタクリル酸アルキル（該アクリル酸アルキルもしくはメタクリル酸アルキルのアルキル鎖が、１〜３０個の炭素原子を含む）またはその塩から選択されるモノマーの重合に由来する少なくとも１つの単位を含む、少なくとも１つの架橋ポリマーおよび／または少なくとも１つの架橋コポリマーを含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の香料組成物。
11. 水性分散媒体が、ゲルである、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の香料組成物。
12. 水性分散媒体が、４．０〜９．０の範囲のｐＫａを有する緩衝液を含む、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の香料組成物。
13. 水性分散媒体が、塩基を包含する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の香料組成物。
14. 水性分散媒体に懸濁された、分散された複数の香料含有液滴の調製における、請求項１に記載の香料組成物の使用であって、該香料含有液滴が、単分散されており、および、２００〜４０００マイクロメートルの直径を有し、ここで該液滴が、６０ｗｔ％より多くの香料成分を含み、ならびに、ここで該香料成分の２５ｗｔ％以下が、直鎖または分枝のアルキルアルコールおよび／またはアルケニルアルコールであり；香料成分の１０ｗｔ％以下が、アルデヒドであり；および、香料成分の１０ｗｔ％以下が、２．１未満のＣｌｏｇＰを有し、香料含有液滴が、コアセルベートの層でコートされている、前記使用。
15. 請求項１〜１３のいずれか一項に記載の香料組成物を調製する方法であって、該方法が、以下のステップ：ｉ）請求項１に記載の香料組成物および第１コアセルベート前駆体ポリマーの混合物を、第１導管に通過させること；ならびに、ｉｉ）該香料組成物の香料含有液滴を、該第１導管の排出口にて形成することを含み、ここで排出口が、水性連続相と、第２コアセルベート前駆体ポリマー（該第１コアセルベート前駆体ポリマーと相互作用して、液滴をコートするコアセルベートを形成し得る）とを含む第２流体中へ通じている、前記方法。