JP6685901B2 - 限界電流によってレドックスフロー電池の充電状態を求めるための装置及び方法 - Google Patents
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Description
本出願は、2013年11月1日に出願された米国特許出願第61/898,635号の優先権の利益を主張する。その内容は引用により全体があらゆる目的のために本願にも含まれるものとする。
(a)第1の静止作用電極(stationary working eletrode)及び対電極のそれぞれが溶液に接触する表面積を有するように、溶液に第1の静止作用電極(以下、単に「第1の作用電極」ということがある。)及び第1の対電極(counter electrode)を接触させることと、
(b)第1の対電極を基準として第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、第1の定電流(以下、単に「第1の電流」ということがある。)を測定することと、
(c)第1の対電極を基準として第1の静止作用電極に第2の電位を印加し、第2の定電流(以下、単に「第2の電流」ということがある。)を測定することと、
を含み、
第1及び第2の定電流の符号が同一でなく、
第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映する。電気化学セル、スタック又はシステムを監視/制御する状況で用いる場合、追加の実施形態には、(d)第1及び第2の定電流の絶対値の比に応じた度合いで溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態のバランスを変えるように溶液を酸化又は還元すること、を更に含むものが含まれる。
(a)溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)溶液に第2の静止作用電極(以下、単に「第2の作用電極」ということがある。)及び第2の対電極を接触させることと、
(c)第1の対電極を基準として第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、第1の静止作用電極についての第1の定電流を測定することと、
(d)第2の対電極を基準として第2の静止作用電極に第2の電位を印加し、第2の静止作用電極についての第2の定電流を測定することと、
を含み、
第1及び第2の定電流が逆の符号を有し、
第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映し、
第1及び第2の静止作用電極並びに第1及び第2の対電極のそれぞれは、溶液と接触する表面積を有し、
(i)第1及び第2の電位が同時に印加されることと、
(ii)第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆であることと、
(iii)前記溶液に接触する、第1及び第2の静止作用電極の表面積のそれぞれが、前記溶液に接触する、第1及び第2の対電極の表面積よりも小さいことと、
(iv)第1及び第2の静止作用電極の各表面積がほぼ同じであることとのうちのいずれか1つである、又は、
(v)前記(i)〜前記(iv)のうち、2つ若しくはそれ以上の組み合わせである。電気化学セルを監視/制御する状況で用いる場合、追加の実施形態には、(e)第1及び第2の定電流の絶対値の比に応じた度合いで、溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態のバランスを変えるように溶液を酸化又は還元すること、を更に含むものが含まれる。
(a)第1の電解質溶液を収容する流体ループ及び第2の電解質溶液を収容する別個の流体ループと、
(b)第1の静止作用電極及び第1の対電極から成る少なくとも1対の電極であって、各電極対が独立に第1の電解質溶液と又は第1及び第2の電解質溶液の各々と流体接触する、少なくとも1対の電極と、
(c)電源及びセンサを含み、各電極対に関連付けられた任意選択的な制御システムであって、第1の対電極を基準として各第1の作用電極に第1及び第2の電位を印加することができると共にこの電位に関連付けられた第1及び第2の電流を測定することができるように構成された任意選択的な制御システムと、
(d)溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映した、各電極対間の第1及び第2の電流の絶対値の比を計算することができる任意選択的なソフトウェアと、
を含む。このようなエネルギシステムは、各電極対に関連付けられた少なくとも1つの再平衡サブシステムを更に含み得る。
(a)溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)第1の作用電極に第1の電位を印加し、第1の定電流を測定することと、
(c)第1の作用電極に第2の電位を印加し、第2の定電流を測定することと、
を含み、
第1及び第2の電流の符号が同一でなく、
上記の式に従い、第1及び第2の電流の絶対値の比が溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映する。この比をそのまま用いて、様々な間隔をあけて又はリアルタイムで電気化学セルを監視して、上記のシステムからの電流の入力又は出力をいつ調整するべきか知ることができる。あるいは、このような方法を個別に電気化学セルのポソライト又はネゴライトの双方に適用した場合、電解質の一方又は双方を再平衡させる必要性を明らかにするための基礎として、これらの比の比較を用いることも可能である。例えば追加の実施形態は、この段落ですでに記載したステップを含み、更に(d)第1及び第2の電流の絶対値の比に応じた度合いで溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態のバランスを変えるように溶液を酸化又は還元すること、を含むものを含む。これらの実施形態は、電気化学セル、スタック、又はシステムを維持する状況において用いることができる。
(a)溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)溶液に第2の静止作用電極及び第2の対電極を接触させることと、
(c)第1の対電極を基準として第1の作用電極に第1の電位を印加し、第1の作用電極についての第1の定電流を測定することと、
(d)第2の対電極を基準として第2の作用電極に第2の電位を印加し、第2の作用電極についての第2の定電流を測定することと、
を含み、
第1及び第2の電流が逆の符号を有し、
第1及び第2の電流の絶対値の比が溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映する。単一の電極対の構成と同様に、この比をそのまま用いて、様々な間隔をあけて又はリアルタイムで電気化学セルを監視して、上記のシステムからの電流の入力又は出力をいつ調整するべきか知ることができる。あるいは、このような方法を個別に電気化学セルのポソライト又はネゴライトの双方に適用した場合、電解質の一方又は双方を再平衡させる必要性を明らかにするための基礎として、これらの比の比較を用いることも可能である。例えば追加の実施形態は、この段落ですでに記載したステップを含み、更に(e)第1及び第2の電流の絶対値の比に応じた度合いで、溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態のバランスを変えるように溶液を酸化又は還元すること、を含むものを含む。これらの実施形態は、電気化学セル、スタック、又はシステムを維持する状況においても用いることができる。これらの2対電極構成の場合、第1及び第2の電位は同一の時点で(同時に)又は時間をずらして各電極対に印加される。
(a)第1の電解質溶液を収容する流体ループ及び第2の電解質溶液を収容する別個の流体ループと、
(b)第1の静止作用電極及び第1の対電極から成る少なくとも1対の電極であって、各電極対が独立に第1の電解質溶液と又は第1及び第2の電解質溶液の各々と流体接触する、少なくとも1対の電極と、を含む。これらの電解質溶液及び電極は、上述の方法について説明した特徴及び構成のいずれかを含み得る。
(c)電源及びセンサを含み、各電極対に関連付けられた制御システムであって、第1の対電極を基準として各第1の作用電極に第1及び第2の電位を印加することができると共にこの電位に関連付けられた第1及び第2の電流を測定することができるように構成された制御システムを更に含む。
(d)溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映した、各電極対間の第1及び第2の電流の絶対値の比を計算することができるソフトウェアを更に含む。
(a)第1の静止作用電極及び第1の対電極から成る少なくとも1対の電極であって、各電極対が独立に電解質溶液と流体接触することができる、少なくとも1対の電極と、
(b)電源及びセンサを含み、各電極対に関連付けられて、第1の対電極を基準として各第1の作用電極に第1及び第2の電位を印加することができると共にこの電位に関連付けられた第1及び第2の電流を測定することができるように構成された制御システムと、
(c)溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映した、各電極対間の第1及び第2の電流の絶対値の比を計算することができるソフトウェアと、
を含む。
本明細書全体を通して、用語には当業者に理解されるような通常の意味が与えられる。しかしながら、誤解を避けるため、いくつかの用語の意味を具体的に定義又は明確化する。
以下の実施例は、本開示内に記載する概念のいくつかを例示するために与えられる。各実施例は、組成、調製及び使用の方法について特定の個別の実施形態を与えると見なされるが、どの実施例も本明細書に記載するもっと一般的な実施形態を限定するものとは見なされない。
Claims (45)
- 溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を求める方法であって、
(a)第1の静止作用電極及び第1の対電極のそれぞれが前記溶液に接触する表面積を有するように、前記溶液に前記第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)前記第1の対電極を基準として前記第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、第1の定電流を測定することと、
(c)前記第1の対電極を基準として前記第1の静止作用電極に第2の電位を印加し、第2の定電流を測定することと、
を含み、
前記第1及び第2の定電流の符号が同一でなく、
前記第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比を反映する、方法。 - 前記第1の電位が前記レドックス対の平衡電位よりも正の側にあり、前記第2の電位が前記レドックス対の前記平衡電位よりも負の側にある、請求項1に記載の方法。
- 前記第1の電位と前記平衡電位との差の大きさ及び前記平衡電位と前記第2の電位との差の大きさがほぼ同じである、請求項2に記載の方法。
- 前記第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆である、請求項1に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1の静止作用電極の表面積が、前記溶液に接触する、前記第1の対電極の表面積よりも小さい、請求項1から4のいずれか1項に記載の方法。
- 溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を求める方法であって、
(a)前記溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)前記溶液に第2の静止作用電極及び第2の対電極を接触させることと、
(c)前記第1の対電極を基準として前記第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、前記第1の静止作用電極についての第1の定電流を測定することと、
(d)前記第2の対電極を基準として前記第2の静止作用電極に第2の電位を印加し、前記第2の静止作用電極についての第2の定電流を測定することと、
を含み、
前記第1及び第2の定電流が逆の符号を有し、
前記第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比を反映し、
前記第1及び第2の静止作用電極並びに前記第1及び第2の対電極のそれぞれは、前記溶液と接触する表面積を有し、
(i)前記第1及び第2の電位が同時に印加されることと、
(ii)前記第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆であることと、
(iii)前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の表面積のそれぞれが、前記溶液に接触する、前記第1及び第2の対電極の表面積よりも小さいことと、
(iv)前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の各表面積がほぼ同じであることとのうちのいずれか1つである、又は、
(v)前記(i)〜前記(iv)のうち、2つ若しくはそれ以上の組み合わせである、方法。 - 前記第1及び第2の電位が同時に印加される、請求項6に記載の方法。
- 前記第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆である、請求項6又は7に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の表面積のそれぞれが、前記溶液に接触する、前記第1及び第2の対電極の表面積よりも小さい、請求項6から8のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の各表面積がほぼ同じである、請求項6から8のいずれか1項に記載の方法。
- 溶液中にレドックス対の酸化形態と還元形態を含む少なくとも1つの半電池を有し、前記レドックス対が平衡電位を有する電気化学セルを維持する方法であって、
(a)第1の静止作用電極及び第1の対電極のそれぞれが前記溶液に接触する表面積を有するように、前記溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)前記第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、第1の定電流を測定することと、
(c)前記第1の静止作用電極に第2の電位を印加し、第2の定電流を測定することと、
を含み、
前記第1及び第2の定電流が逆の符号を有し、
前記第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比を反映し、更に、
(d)前記第1及び第2の定電流の前記絶対値の前記比に応じた度合いで、溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態のバランスを変えるように前記溶液を酸化又は還元すること、
を含む、方法。 - 前記第1の電位が前記レドックス対の平衡電位よりも正の側にあり、前記第2の電位が前記レドックス対の平衡電位よりも負の側にある、請求項11に記載の方法。
- 前記第1の電位と前記平衡電位との差の大きさ及び前記平衡電位と前記第2の電位との差の大きさがほぼ同じである、請求項11又は12に記載の方法。
- 前記第1の静止作用電極における前記第1及び第2の電位が前記第1の対電極を基準として印加される、請求項11から13のいずれか1項に記載の方法。
- 前記第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆である、請求項14に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1の静止作用電極の表面積が、前記溶液に接触する、前記第1の対電極の表面積よりも小さい、請求項11から15のいずれか1項に記載の方法。
- 溶液中にレドックス対の酸化形態と還元形態を含む少なくとも1つの半電池を有する電気化学セルを維持する方法であって、
(a)第1の静止作用電極及び第1の対電極のそれぞれが前記溶液に接触する表面積を有し、前記溶液に第1の静止作用電極及び第1の対電極を接触させることと、
(b)第2の静止作用電極及び第2の対電極のそれぞれが前記溶液に接触する表面積を有し、前記溶液に第2の静止作用電極及び第2の対電極を接触させることと、
(c)前記第1の対電極を基準として前記第1の静止作用電極に第1の電位を印加し、前記第1の静止作用電極についての第1の定電流を測定することと、
(d)前記第2の対電極を基準として前記第2の静止作用電極に第2の電位を印加し、前記第2の静止作用電極についての第2の定電流を測定することと、
を含み、
前記第1及び第2の定電流が逆の符号を有し、
前記第1及び第2の定電流の絶対値の比が溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比を反映し、更に、
(e)前記第1及び第2の定電流の前記絶対値の前記比に応じた度合いで、溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態のバランスを変えるように前記溶液を酸化又は還元すること、
を含む、方法。 - 前記第1及び第2の電位が同時に印加される、請求項17に記載の方法。
- 前記第1及び第2の電位がほぼ同じ大きさであるが符号が逆である、請求項17又は18に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の表面積のそれぞれが、前記溶液に接触する、前記第1及び第2の対電極の各表面積よりも小さい、請求項17から19のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の各表面積がほぼ同じである、請求項17から19のいずれか1項に記載の方法。
- 前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比が約5:95から95:5の範囲内である、請求項1から21のいずれか1項に記載の方法。
- 前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態の前記比が約20:80から80:20の範囲内である、請求項1から21のいずれか1項に記載の方法。
- 前記レドックス対が、ランタニド及びアクチニド元素を含む2〜16族の金属又はメタロイドを含む、請求項1から23のいずれか1項に記載の方法。
- 前記レドックス対が、Al、As、Ca、Ce、Co、Cr、Cu、Fe、Mg、Mn、Mo、Ni、Sb、Se、Si、Sn、Ti、V、W、Zn、又はZrを含む、請求項24に記載の方法。
- 前記レドックス対が、Al、As、Ce、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Mo、Ni、Sb、Se、Si、Sn、Ti、V、W、Zn、又はZrを含む配位化合物を含む、請求項24に記載の方法。
- 前記レドックス対が可逆レドックス対である、請求項1から26のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液が水性溶液である、請求項1から27のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液が非水性溶液である、請求項1から27のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液が、前記静止作用電極及び対電極に対して動いている、請求項1から29のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液に接触する、前記第1及び第2の静止作用電極の表面積が、前記溶液に接触する、それぞれの前記第1及び第2の対電極の表面積の約20%未満である、請求項6から30のいずれか1項に記載の方法。
- 前記静止作用電極又は対電極の少なくとも1つが炭素の同素体を含む、請求項1から31のいずれか1項に記載の方法。
- 前記炭素の同素体がグラファイト又はダイヤモンドを含む、請求項32に記載の方法。
- 前記第1又は第2の定電流の少なくとも一方について、その電流の不変性は、その変化が1秒間で0.1%未満であることによって特徴づけられる、請求項1から33のいずれか1項に記載の方法。
- 前記第1又は第2の定電流の少なくとも一方について、その電流の不変性は、その変化が10秒間で1%未満であることによって特徴づけられる、請求項1から33のいずれか1項に記載の方法。
- 前記溶液が、電気エネルギを発生又は貯蔵する動作状態の電気化学セルの半電池流体ループ内に収容されている、請求項1から35のいずれか1項に記載の方法。
- 前記動作状態の電気化学セルが動作状態のフロー電池セルである、請求項36に記載の方法。
- 前記第1及び第2の定電流の前記絶対値の前記比に応じた度合いで、溶液中の前記レドックス対の前記酸化形態と前記還元形態のバランスを変えるように前記溶液を酸化又は還元することが電気化学的に実行される、請求項11から37のいずれか1項に記載の方法。
- 前記動作状態のセルの前記半電池流体ループが再平衡サブシステムを更に含み、前記溶液を酸化又は還元することが前記再平衡サブシステムにおいて実行される、請求項36から38のいずれか1項に記載の方法。
- (a)第1の電解質溶液を収容する流体ループ及び第2の電解質溶液を収容する別個の流体ループと、
(b)第1の静止作用電極及び第1の対電極から成る少なくとも1対の電極であって、各電極対が、独立に前記第1の電解質溶液、又は、前記第1及び第2の電解質溶液の各々と流体接触する、少なくとも1対の電極と、
(c)電源及びセンサを含み、各電極対に関連付けられた制御システムであって、前記第1の対電極を基準として各前記第1の静止作用電極に第1及び第2の電位を印加することができると共に前記電位に関連付けられた第1及び第2の定電流を測定することができるように構成された制御システムと、
(d)溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映した、各電極対間の前記第1及び第2の定電流の絶対値の比を計算することができるソフトウェアと、
を含む、エネルギ貯蔵システム。 - 各電極対に関連付けられた少なくとも1つの再平衡サブシステムを更に含み、前記再平衡サブシステムが、前記第1の電解質ループ、又は、前記第1及び第2の電解質ループの各々と流体連通し、前記再平衡サブシステムが、各電極対間の前記第1及び第2の定電流の前記絶対値の前記計算された比に応じて前記各再平衡サブシステムにおいて1又は複数の前記電解質溶液を酸化又は還元するように前記制御システムによって制御可能である、請求項40に記載のエネルギ貯蔵システム。
- 前記第1の電解質溶液がポソライト溶液であり、前記第2の電解質溶液がネゴライト溶液である、請求項40又は41に記載のエネルギ貯蔵システム。
- 前記第1の電解質溶液がネゴライト溶液であり、前記第2の電解質溶液がポソライト溶液である、請求項40又は41に記載のエネルギ貯蔵システム。
- 請求項1から39のいずれか1項に記載の方法において使用することができる、請求項40から43のいずれか1項に記載のエネルギ貯蔵システム。
- (a)第1の静止作用電極及び第1の対電極から成る少なくとも1対の電極であって、各電極対が独立に電解質溶液と流体接触することができる、少なくとも1対の電極と、
(b)電源及びセンサを含み、各電極対に関連付けられて、前記第1の対電極を基準として各前記第1の静止作用電極に第1及び第2の電位を印加することができると共に前記電位に関連付けられた第1及び第2の定電流を測定することができるように構成された制御システムと、
(c)溶液中のレドックス対の酸化形態と還元形態の比を反映した、各電極対間の前記第1及び第2の定電流の絶対値の比を計算することができるソフトウェアと、
を含む、デバイス。
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