JP6672990B2 - 放射性ネプツニウム除染剤 - Google Patents
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Description
そこで、本発明は、ネプツニウムの吸着能に優れた、放射性ネプツニウム除染剤を提供することを課題とする。
すなわち本発明は、以下の〔1〕〜〔3〕に関する。
〔1〕X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する、放射性ネプツニウム除染剤。
〔2〕X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する放射性ネプツニウム除染剤を、被処理対象液に接触させて、該被処理対象液中のネプツニウム種を吸着する工程1を有する、放射性ネプツニウム除染方法。
〔3〕被処理対象液中のネプツニウム種を吸着するための、X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトの使用。
本発明においては、海水が含まれる被処理対象液においても、優れたネプツニウムの吸着能を発揮する。このため、海水が混入した原子炉において発生する放射性ネプツニウムの除染に適用されることが期待される。
本発明の放射性ネプツニウム除染剤(以下、単に「ネプツニウム除染剤」又は「除染剤」ともいう)は、X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する。本発明の除染剤は、ネプツニウムの吸着能に優れる。
本発明の除染剤に用いられるゼオライトは、ネプツニウムの吸着能を得る観点から、X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトである。ただし、ネプツニウムの吸着能の向上を図る観点から、ゼオライトの総量中におけるX型ゼオライト及びA型ゼオライトの合計量は、好ましくは60〜100質量%、より好ましくは80〜100質量%、更に好ましくは90〜100質量%、より更に好ましくは100質量%である。また、ネプツニウムの吸着能を顕著に得る観点から、ゼオライトは、X型ゼオライトであることがより好ましい。
ゼオライトの形状には特に限定は無く、例えば、粒子状のパウダーばかりでなく、ビーズ、ペレット等の成形体等であってもよい。ゼオライトは、使用後の吸着剤の取扱いを容易にする観点からは、ゼオライト成形体であることが好ましい。また、ゼオライトの比表面積を増加させる観点から、ゼオライト粒子であってもよい。
添加剤としては、例えば、pH調整剤等が挙げられる。
本発明の除染剤は、被処理対象液中のネプツニウム種を吸着するために使用される。
本発明の放射性ネプツニウム除染方法は、
工程1:X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する放射性ネプツニウム除染剤を、被処理対象液に接触させて、該被処理対象液中のネプツニウム種を吸着する工程
を有し、好ましくは、
工程2:工程1により得られた除染剤(工程1でネプツニウム種を吸着した除染剤)を焼成してセラミックス状固化体とする工程
を、更に有する。
被処理対象液は、少なくともネプツニウム種を含有する。
ネプツニウムは、例えば、236Np,237Np,238Np,239Npの4つの同位体のいずれであってもよい。236Np,238Np,239Npの半減期は、それぞれ22時間,2.1日,2.35日と短半減期であり、また、236Np,238Npは、それぞれ237Npの(n,2n)反応と中性子捕獲反応で発生し、239Npはβ−崩壊して239Puになる。そのため、237Npがネプツニウムにおける支配的な同位体である。237Npは、その半減期が2.14×106年と長く、核分裂生成物や他のアクチノイド元素の大部分が崩壊した後も、長期間廃棄物中の放射能として残る。237Npはその半減期が長く、また娘核種もその放射線的毒性が高いため、高レベル放射性廃棄物の長期にわたる有毒性の源となる。
これらの中でも、Np(III),Np(IV),Np(V),Np(VI)の4種類の酸化状態はそれぞれNp3+,Np4+,NpO2 +,NpO2 2+として通常は水和物の形で存在し、これらの中でもネプツニルイオン(NpO2 +)が好ましい。
工程1において、被処理対象液の25℃における平衡pHは、好ましくは2〜10、より好ましくは2〜8、更に好ましくは2〜7である。ここで、平衡pHとは、被処理対象液に除染剤を接触させて放射性ネプツニウムの除去を行った後における被処理対象液のpHを意味し、具体的には実施例に記載の方法によって測定されるものである。平衡pHが上記範囲内であると、ネプツニウムの吸着能に優れる。
被処理対象液の液体の総量中における海水の含有量は、特に限定されないが、被処理対象液中、好ましくは1〜70質量%、より好ましくは5〜60質量%、更に好ましくは10〜50質量%、より更に好ましくは15〜40質量%である。
被処理対象液の液体の総量中における、海水を含む水の含有量は、好ましくは80質量%以上、より好ましくは90質量%以上、更に好ましくは95質量%以上である。
なお、被処理対象液は、油等の液体を含んでいる場合もあり得る。
ホウ酸の含有量としては、特に限定されないが、被処理対象液中、好ましくは100〜10,000質量ppm、より好ましくは500〜7,000質量ppm、更に好ましくは1,000〜5,000質量ppmである。
工程1において、処理温度は、好ましくは0〜50℃、より好ましくは10〜40℃、更に好ましくは20〜30℃である。
工程1において、処理液を振とうすることが好ましい。振とう時間は、好ましくは1〜24時間、より好ましくは2〜12時間、更に好ましくは2〜6時間である。
ネプツニウム種を吸着した除染剤は、被処理対象液から分離されて、次の工程2の処理に付されることが好ましい。
工程2では、工程1でネプツニウム種を吸着した除染剤を焼成してセラミックス状固化体とする。
工程2の焼成温度は、好ましくは600℃以上、より好ましくは1000〜2000℃、更に好ましくは1000〜1500℃、より更に好ましくは1000〜1200℃である。
焼成時間は、セラミックス状固化体とするための作業の効率の観点から、好ましくは5〜100分間であり、より好ましくは20〜40分間である。
〔A型ゼオライト〕
A−51JHP:ユニオン昭和(株)製A型ゼオライトの成形体
〔X型ゼオライト〕
13X:ユニオン昭和(株)製13Xゼオライトパウダー
X−61JHP:上記13Xの成形体
〔その他の除染剤〕
USY:ユニオン昭和(株)製、Y型ゼオライト
UOP−L:UOP社製、L型ゼオライト
IE−96:チャバサイト
900Na:Norton社製、合成モルデナイト
天然モルデナイト:新東北化学(株)製、愛子産2460#
クリノプチロライト:サンゼオライト工業(株)製、二ツ井産
〔NaIシンチレーションカウンタ〕
NaIシンチレーションカウンタは、Alola社(商品名・品番PS−201型.ウエル型NaI(Tl) シンチレータサイズ:3inchΦ×3inch)を使用した。
シングルをマルチチャンネルアナライザーMCA600(ラボラトリ・イクイップメント・コーポレーション社製)に接続してエネルギースペクトルを測定した。
エネルギー範囲は75keV〜430keVとした。
239Npはα線及びγ線を放出するが、今回は放出されるγ線をNaI(Tl)シンチレーションカウンタにより測定した。測定した放射線量から吸着率R及び分配係数Kdの算出を、次式(1)及び(2)に基づいて行った。
239Npは、243Amから239NpをミルキングするSillらの手法を参考に製造した[Sill、C.W.: Preparation of neptunium−239 tracer. Anal. Chem., 38、802(1966)]。
抽出剤(5質量%トリ−n−オクチルアミン キシレン溶液)をHClで予備平衡させ、抽出剤に243Am溶液(in HCl)を加え239Npを有機相に抽出した。水相を除去した後HClで有機相を洗浄し、H2Oを加え239Npを水相に逆抽出した。水相に残った有機物を除去し、239Npストック溶液(in H2O)を作成した。作成したストック溶液を予め準備しておいた溶液に投入し、試験溶液を確保した。
試験溶液を1mL採取しNaIシンチレーションカウンタを用いて測定した。239Npのγ線放出エネルギーは、主に106.1keV(24%)、209.7keV(3.5%)、228.1keV(11%)、277.6keV(15%)であり、それぞれのピークが確認された。また、当該試験溶液から放出されるγ線を前述のNaI(Tl)シンチレーションカウンタにより測定したところ、カウント数は300,000[cpm/mL]であった。
0.1MのNaClを含む上記被処理対象液として、(1)Na系溶液(以下、「Na系」ともいう)を得た。
(1)Na系(NaCl:0.1M)
得られた被処理対象液について、バッチ法による分配実験により、239Npに対する各除染剤の吸着特性評価試験を実施した。分配実験後の液相のpHは、東亜DKK(株)pHメータでガラス電極により測定した。当該pHを平衡pHとして表中に記載した。
試験条件を以下に示す。
被処理対象液の体積:5mL
除染剤:A−51JHP 50mg
処理温度:25±1℃
振とう時間:24時間
遠心分離(固液分離): 2500rpm,5分
初期pH:3
初期放射能濃度:1,300 cps/mL
表中に示す除染剤を用いたこと以外は実施例1と同様の操作を行った。その結果を表に示す。
被処理対象液として、ホウ酸を3,000ppm及び海水を30質量%含有する海水希釈系(以下、「海水希釈系」ともいう)を得た。
(2)海水希釈系(ホウ酸:3,000ppm、海水:30質量%)
その後、実施例1と同様の操作を行った。その結果を表に示す。
表中に示す除染剤を用いたこと以外は実施例4と同様の操作を行った。その結果を表に示す。
ゼオライトの中では、A型(A−51JHP)及びX型ゼオライト(13X,X−61JHP)が比較的高い分配係数を示す。
各ゼオライトのKd値の序列は以下のとおりである。
Kd値の序列:13X>X−61JHP>A51−JHP>モルデナイト(mordenite) (2460#)>UOP−L
海水希釈条件においても13Xの分配係数値は67ml/gを示した。いずれの溶液条件下でも、Kd値の序列傾向は同一であった。
吸着速度を測定するため、振とう時間を1−24時間で変化させて分配係数の変化を調べた。
吸着速度は効率的なカラム処理時の重要なパラメータとなる。分配実験でNpに高吸着性を示したX型ゼオライト(13X)と、無機系吸着剤であるアンチモン酸スズ(ST)の分配係数の時間変化を調べた。その結果を表に示す。
Claims (10)
- X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する、放射性ネプツニウム除染剤であって、
前記ゼオライトの総量中におけるX型ゼオライト及びA型ゼオライトの合計量が、60〜100質量%であり、
前記ゼオライトの含有量が、前記放射性ネプツニウム除染剤中、10〜100質量%である、放射性ネプツニウム除染剤。 - 前記ゼオライトのアルミニウム元素の含有量が、ゼオライトの質量に対して11〜30質量%であり、
前記ゼオライトの細孔径が、3.0〜20Åである、請求項1に記載の放射性ネプツニウム除染剤。 - ゼオライトがゼオライト成形体である、請求項1又は2に記載の放射性ネプツニウム除染剤。
- X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトを含有する放射性ネプツニウム除染剤を、被処理対象液に接触させて、該被処理対象液中のネプツニウム種を吸着する工程1を有する、放射性ネプツニウム除染方法であって、
前記ゼオライトの総量中におけるX型ゼオライト及びA型ゼオライトの合計量が、60〜100質量%であり、
前記ゼオライトの含有量が、前記放射性ネプツニウム除染剤中、10〜100質量%である、放射性ネプツニウム除染方法。 - 前記ゼオライトのアルミニウム元素の含有量が、ゼオライトの質量に対して11〜30質量%であり、
前記ゼオライトの細孔径が、3.0〜20Åである、請求項4に記載の放射性ネプツニウム除染方法。 - 前記被処理対象液が海水を更に含有する、請求項4又は5に記載の放射性ネプツニウム除染方法。
- 前記被処理対象液がホウ酸を更に含有する、請求項4〜6のいずれかに記載の放射性ネプツニウム除染方法。
- 前記被処理対象液の平衡pHが2〜10である、請求項4〜7のいずれかに記載の放射性ネプツニウム除染方法。
- 工程1でネプツニウム種を吸着した除染剤を焼成してセラミックス状固化体とする工程2を更に有する、請求項4〜8のいずれかに記載の放射性ネプツニウム除染方法。
- 被処理対象液中のネプツニウム種を吸着するための、X型ゼオライト及びA型ゼオライトから選ばれる少なくとも1種を含むゼオライトの使用。
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