JP6665403B2 - Resin sheet and method for manufacturing resin sheet - Google Patents
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Description
本発明は、樹脂シート、成形体、および樹脂シートの製造方法に関する。 The present invention relates to a resin sheet, a molded body, and a method for manufacturing a resin sheet.
電気電子分野や、自動車産業分野等の様々な分野において、各種の物品を構成するための材料として繊維材料が用いられる場合がある。このような技術としては、たとえば特許文献1、2に記載されるものが挙げられる。
In various fields such as the electric and electronic fields and the automobile industry, fiber materials are sometimes used as materials for constructing various articles. Examples of such techniques include those described in
特許文献1は、炭素繊維をバインダー樹脂で接合した炭素繊維不織布に、無機充填剤を含む熱硬化性樹脂組成物を含浸したプリプレグからなる熱伝導性樹脂シートに関する技術である。特許文献2は、マトリクス成分、ピッチ系黒鉛化短繊維、黒鉛粒子を含む熱伝導性組成物に関する技術である。
各種の物品を形成するために、たとえばバインダー樹脂と、繊維状フィラーと、を含む樹脂シートを成形して得られる成形体が用いられる場合がある。近年、このような物品の信頼性を向上させるため、上記樹脂シートにより形成される成形体の熱伝導性を向上させることが求められている。 In order to form various articles, for example, a molded article obtained by molding a resin sheet containing a binder resin and a fibrous filler may be used. In recent years, in order to improve the reliability of such an article, it has been required to improve the thermal conductivity of a molded article formed from the resin sheet.
本発明によれば、
バインダー樹脂(A)と、
アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、
前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、
を含み、
前記繊維状フィラー(B)は、炭素繊維を含み、
前記繊維状フィラー(B)が平面方向に配列されており、
前記バインダー樹脂(A)は、粒状または粉状の形状を有し、
前記フィラー(C)は、炭素繊維、または、炭素材料の粉粒体のうちの少なくとも一方を含み、
前記フィラー(C)は、ミルドファイバー、または粉粒体である樹脂シートが提供される。
According to the present invention,
A binder resin (A),
A fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more;
A filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B);
Including
The fibrous filler (B) contains carbon fiber,
The fibrous filler (B) is arranged in a plane direction,
The binder resin (A) has a granular or powdery shape,
The filler (C) is carbon fiber or, viewed contains at least one of a powdered or granular carbon material,
The filler (C) is provided as a resin sheet which is a milled fiber or a granular material .
また、本発明によれば、
バインダー樹脂(A)と、アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、を含む材料組成物を抄造する工程を含む樹脂シートの製造方法であって、前記繊維状フィラー(B)は炭素繊維を含み、前記バインダー樹脂(A)は、粒状または粉状の形状を有し、前記フィラー(C)は、炭素繊維、または、炭素材料の粉粒体のうちの少なくとも一方を含み、前記フィラー(C)は、ミルドファイバー、または粉粒体である樹脂シートの製造方法が提供される。
According to the present invention,
Step of forming a material composition comprising a binder resin (A), a fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more, and a filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B). Wherein the fibrous filler (B) contains carbon fibers, the binder resin (A) has a granular or powdery shape, and the filler (C) contains carbon fibers. fibers, or saw including at least one of a powdered or granular carbon material, the filler (C) is milled fiber or method for producing a resin sheet is a particulate material, is provided.
本発明によれば、樹脂シートを成形して得られる成形体の熱伝導性を向上させることが可能となる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, it becomes possible to improve the thermal conductivity of the molded object obtained by shape | molding a resin sheet.
以下、実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。 Hereinafter, embodiments will be described with reference to the drawings. In all the drawings, the same components are denoted by the same reference numerals, and description thereof will not be repeated.
図1は、本実施形態に係る樹脂シート10の一例を示す斜視模式図である。図1においては、樹脂シート10のうちの点線で示される領域の拡大模式図が示されている。本実施形態に係る樹脂シート10は、バインダー樹脂(A)と、アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、を含む。また、繊維状フィラー(B)は、平面方向に配列されている。
FIG. 1 is a schematic perspective view illustrating an example of a
上述のとおり、バインダー樹脂と、繊維状フィラーと、を含む樹脂シートについては、これを成形して得られる成形体の熱伝導性を向上させることが求められている。本発明者は、アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、を樹脂シート中に含ませ、かつ繊維状フィラー(B)を平面方向に配向させることにより、成形体の熱伝導性を向上させることができることを新たに知見に、本実施形態に係る樹脂シート10に至った。このように、本実施形態によれば、樹脂シートを成形して得られる成形体の熱伝導性を向上させることが可能となる。このため、当該成形体を備える物品の信頼性向上に寄与することもできる。
As described above, a resin sheet containing a binder resin and a fibrous filler is required to improve the thermal conductivity of a molded article obtained by molding the resin sheet. The present inventor has made a resin sheet contain a fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more and a filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B). The inventors have newly found that the thermal conductivity of the molded body can be improved by orienting (B) in the plane direction, and have arrived at the
以下、本実施形態に係る樹脂シート10、および成形体について詳細に説明する。
Hereinafter, the
(樹脂シート)
まず、樹脂シート10について説明する。
樹脂シート10は、たとえば各種の物品を構成する成形体を形成するために用いられる。これにより、熱的特性、機械的特性、および電磁波遮蔽性能等のバランスに優れた成形体を実現することが可能となる。樹脂シート10の用途は、とくに限定されず、たとえば電気電子用途や自動車用途等に例示される様々な用途に適用することができる。本実施形態においては、たとえばフレキシブル配線基板、インターポーザ基板、部品内蔵基板および光導波路基板等の電子部品を構成する基板や、電子機器の筐体、放熱部材等を、樹脂シート10を用いて形成される成形体の用途として挙げることができる。
(Resin sheet)
First, the
The
樹脂シート10は、後述するように、たとえば抄造法により形成される。抄造法とは、製紙化技術の一つである紙抄きの技術のことを示している。本実施形態においては、たとえばバインダー樹脂(A)と、繊維状フィラー(B)と、フィラー(C)と、を含む材料組成物を抄造して得られる抄造体により樹脂シート10が構成される。これにより、樹脂シート10中にバインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)およびフィラー(C)を含ませつつ、繊維状フィラー(B)を平面方向に配列させることが可能となる。また、抄造法を採用することによって、繊維状フィラー(B)およびフィラー(C)を樹脂シート中に均一に分散させることや、繊維状フィラー(B)同士の絡み合いを適度に作ることができると推定されている。必ずしも明らかではないが、これらの理由から、樹脂シート10を用いて形成される成形体の熱的特性や機械的特性を向上させることができると考えられる。また、抄造法は加工性に優れることから、樹脂シート10の意匠性を向上させることもできる。また、抄造法は、樹脂シート10を構成する材料の組み合わせに制約が少ない。このため、物品に求められる特性に応じて、バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)、およびフィラー(C)とともに他の各種添加剤を適宜使用することができる。
The
樹脂シート10は、たとえば平板状の形状を有することができる。
上述したように、繊維状フィラー(B)は、樹脂シート10内において平面方向に配列されている。これにより、とくに平面方向における樹脂シート10の熱伝導性を向上させることができる。図1に示される樹脂シート10の断面拡大図では、繊維状フィラー(B)(図1中においてB)が平面方向に配列されており、繊維状フィラー(B)の間にバインダー樹脂(A)(図1中においてA)とフィラー(C)(図1中においてC)が介在している場合が例示されている。この場合、繊維状フィラー(B)同士、または繊維状フィラー(B)とフィラー(C)は、たとえばバインダー樹脂(A)によって互いに結着される。
The
As described above, the fibrous fillers (B) are arranged in the plane direction in the
図1に示される樹脂シート10の平面拡大図では、繊維状フィラー(B)が面内においてランダムに配置されており、互いに絡み合っている場合が例示されている。繊維状フィラー(B)は、平面視において、直線状の形状を有していてもよく、湾曲していてもよく、折れ曲がっていてもよい。また、平面視においても、繊維状フィラー(B)の間には、たとえばバインダー樹脂(A)とフィラー(C)が介在している。
The enlarged plan view of the
(バインダー樹脂(A))
バインダー樹脂(A)は、バインダーとして作用して繊維フィラー(B)を結着し得るものであればとくに限定されるものではなく、たとえば熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂のうちのいずれか一方または双方を含むことができる。樹脂シート10を用いて形成される成形体の機械強度や耐薬品性を向上させる観点からは、熱硬化性樹脂を含むことがとくに好ましい。また、樹脂シート10の成形性を向上させる観点や樹脂の透明性などのデザイン性が必要であるという観点からは、熱可塑性樹脂を含むことがとくに好ましい。
なお、バインダー樹脂(A)としては、たとえば25℃において固形状のものを用いることが抄造法による樹脂シート10の製造を安定的に行う観点からより好ましい。
(Binder resin (A))
The binder resin (A) is not particularly limited as long as it can act as a binder and bind the fiber filler (B). For example, any one of a thermosetting resin and a thermoplastic resin or Both can be included. It is particularly preferable to include a thermosetting resin from the viewpoint of improving the mechanical strength and chemical resistance of the molded article formed using the
As the binder resin (A), it is more preferable to use a solid resin at 25 ° C., for example, from the viewpoint of stably producing the
バインダー樹脂(A)として用いられる熱硬化性樹脂は、たとえばフェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂、およびポリウレタンから選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、フェノール樹脂およびエポキシ樹脂のうちの少なくとも一方を含むことが、機械的特性や熱的特性のバランスを向上させる観点からより好ましい。バインダー樹脂(A)として用いられる熱可塑性樹脂は、たとえばアクリロニトリル−スチレン共重合体(AS)樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ABS)樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル系樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド(PPS)樹脂、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、およびフッ素樹脂から選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、機械的特性や熱的特性のバランスを向上させる観点からは、ポリプロピレンを含むことがより好ましい。 The thermosetting resin used as the binder resin (A) can include, for example, one or more selected from phenol resins, epoxy resins, unsaturated polyester resins, melamine resins, and polyurethanes. Among these, it is more preferable to include at least one of a phenol resin and an epoxy resin from the viewpoint of improving the balance of mechanical properties and thermal properties. The thermoplastic resin used as the binder resin (A) includes, for example, acrylonitrile-styrene copolymer (AS) resin, acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer (ABS) resin, polycarbonate, polystyrene, polyvinyl chloride, polyester resin, It may include one or more selected from polyamide, polyphenylene sulfide (PPS) resin, acrylic resin, polyethylene, polypropylene, and fluororesin. Among them, from the viewpoint of improving the balance of mechanical properties and thermal properties, it is more preferable to include polypropylene.
本実施形態において、樹脂シート10は、たとえば粒状または粉状の形状を有するバインダー樹脂(A)を含むことができる。これにより、樹脂シート10を用いて得られる成形体の熱伝導性をより効果的に向上させることができる。この理由は明らかではないが、樹脂シート10を加熱、加圧して成形する際に、バインダー樹脂(A)が粒状または粉状の形状を有することにより溶融時の含浸性が向上し、繊維状フィラー(B)やフィラー(C)とバインダー樹脂(A)との界面が良好に形成されることによると推定されている。本実施形態においては、たとえば粉粒体であるバインダー樹脂(A)と、繊維状フィラー(B)と、フィラー(C)と、を抄造して樹脂シート10を製造することにより、粒状または粉状の形状を有するバインダー樹脂(A)を含む樹脂シート10を実現することが可能である。
In the present embodiment, the
粒状または粉状の形状を有するバインダー樹脂(A)としては、たとえば平均粒径500μm以下であるものを含むことができる。樹脂シート10を用いて得られる成形体の熱伝導性をより効果的に向上させる観点からは、粒状または粉状の形状を有するバインダー樹脂(A)の平均粒径が1nm以上300μm以下であることがより好ましい。このような平均粒径を有するバインダー樹脂(A)は、たとえばアトマイザー粉砕機等を用いて粉砕処理を行うことにより得ることが可能である。なお、バインダー樹脂(A)の平均粒径は、たとえば(株)島津製作所製のSALD−7000などのレーザ回折式粒度分布測定装置を用いて、質量基準の50%粒子径を平均粒径として求めることができる。
The binder resin (A) having a granular or powdery shape can include, for example, those having an average particle size of 500 μm or less. From the viewpoint of more effectively improving the thermal conductivity of a molded article obtained using the
バインダー樹脂(A)の含有量は、樹脂シート10全体に対して5重量%以上であることが好ましく、15重量%以上であることがより好ましく、20重量%以上であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10の加工性や軽量性をより効果的に向上させることができる。一方で、バインダー樹脂(A)の含有量は、樹脂シート10全体に対して60重量%以下であることが好ましく、40重量%以下であることがより好ましく、35重量%以下であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の機械的特性や熱的特性をより効果的に向上させることが可能となる。
The content of the binder resin (A) is preferably 5% by weight or more, more preferably 15% by weight or more, and particularly preferably 20% by weight or more based on the
(繊維状フィラー(B))
繊維状フィラー(B)は、上述したとおり、アスペクト比が100以上である。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の熱伝導性を向上させることが可能となる。繊維状フィラー(B)は、とくに平面方向における熱伝導性の向上に寄与するものと考えられている。熱伝導性を向上させる観点からは、繊維状フィラー(B)のアスペクト比が150以上であることがより好ましく、200以上であることがとくに好ましい。一方で、繊維状フィラー(B)のアスペクト比は、樹脂シート10の製造容易性や、樹脂シート10を成型して得られる成形体の強度を向上させる観点から、1000以下であることが好ましく、700以下であることがより好ましい。なお、繊維状フィラー(B)のアスペクト比は、繊維長/繊維幅により求められる。また、本明細書における繊維状フィラー(B)は、後述するパルプ(D)を含まない概念である。
(Fibrous filler (B))
As described above, the fibrous filler (B) has an aspect ratio of 100 or more. Thereby, it becomes possible to improve the thermal conductivity of the molded body obtained by molding the
繊維状フィラー(B)の繊維長は、たとえば100μm以上200mm以下であることが好ましく、500μm以上50mm以下であることがより好ましく、500μm以上10mm以下であることがとくに好ましい。また、繊維状フィラー(B)の繊維幅は、たとえば0.5μm以上1mm以下であることが好ましく、3μm以上100μm以下であることがより好ましい。繊維フィラー(B)の繊維長および繊維幅を上述の範囲とすることにより、繊維フィラー(B)のアスペクト比を所望の範囲内とすることがより容易となる。このため、樹脂シート10を成形して得られる成形体の熱伝導性をより効果的に向上させることができる。また、熱的特性、機械的特性、および電磁波遮蔽性能のバランスの向上を図ることもできる。さらには、樹脂シート10中における繊維状フィラー(B)の均一分散性の向上に寄与することも可能となる。
The fiber length of the fibrous filler (B) is preferably, for example, 100 μm or more and 200 mm or less, more preferably 500 μm or more and 50 mm or less, and particularly preferably 500 μm or more and 10 mm or less. The fiber width of the fibrous filler (B) is preferably, for example, 0.5 μm or more and 1 mm or less, and more preferably 3 μm or more and 100 μm or less. By setting the fiber length and the fiber width of the fiber filler (B) in the above ranges, it becomes easier to set the aspect ratio of the fiber filler (B) to a desired range. Therefore, the thermal conductivity of the molded body obtained by molding the
繊維状フィラー(B)は、必要特性に応じて種々の形状を有することができる。本実施形態においては、繊維状フィラー(B)として、たとえばチョップドファイバーを用いることができる。これにより、優れた熱伝導性をより安定的に実現することが可能となる。 The fibrous filler (B) can have various shapes according to required characteristics. In the present embodiment, for example, chopped fibers can be used as the fibrous filler (B). Thereby, it is possible to more stably realize excellent thermal conductivity.
繊維フィラー(B)は、たとえば金属繊維;炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維などの無機繊維;木材繊維、木綿、麻、羊毛等の天然繊維;レーヨン繊維などの再生繊維;セルロース繊維などの半合成繊維;ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、エチレンビニルアルコール繊維などの合成繊維から選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、熱伝導性を向上させる観点からは、金属繊維および無機繊維のうちの一種または二種以上を含むことが好ましく、金属繊維および炭素繊維のうちの少なくとも一方を含むことがより好ましい。また、機械的特性を向上させる観点からは、合成繊維および無機繊維のうちの一種または二種以上を含むことがより好ましい。とくに曲げ強さを向上させる観点からは、炭素繊維を含むことがとくに好ましい。また、耐衝撃性を向上させる観点からは、アラミド繊維を含むことがとくに好ましい。電磁波遮蔽性能を向上させる観点からは、金属繊維を含むことがより好ましい。 The fiber filler (B) includes, for example, metal fibers; inorganic fibers such as carbon fibers, glass fibers, and ceramic fibers; natural fibers such as wood fibers, cotton, hemp, and wool; regenerated fibers such as rayon fibers; Fibers; selected from synthetic fibers such as polyamide fibers, aramid fibers, polyimide fibers, polyvinyl alcohol fibers, polyester fibers, acrylic fibers, polyparaphenylene benzoxazole fibers, polyethylene fibers, polypropylene fibers, polyacrylonitrile fibers, and ethylene vinyl alcohol fibers. One or more types may be included. Among these, from the viewpoint of improving thermal conductivity, it is preferable to include one or more of metal fibers and inorganic fibers, and more preferable to include at least one of metal fibers and carbon fibers. From the viewpoint of improving the mechanical properties, it is more preferable to include one or more of synthetic fibers and inorganic fibers. From the viewpoint of improving the bending strength, it is particularly preferable to include carbon fibers. Further, from the viewpoint of improving impact resistance, it is particularly preferable to include aramid fiber. From the viewpoint of improving the electromagnetic wave shielding performance, it is more preferable to include metal fibers.
金属繊維は、単独の金属元素で構成される金属繊維であっても、複数の金属で構成される合金繊維であってもよい。金属繊維は、たとえばアルミニウム、銀、銅、マグネシウム、鉄、クロム、ニッケル、チタン、亜鉛、錫、モリブデンおよびタングステンからなる群から選択される1種または二種以上の金属元素を含むことが好ましい。なお、本実施形態における金属繊維としては、たとえば日本精線(株)やベカルトジャパン(株)製のステンレス繊維、虹技(株)製の銅繊維、アルミニウム繊維、黄銅繊維、鋼繊維、チタン繊維、りん青銅繊維などが市販品として入手可能であるが、これらに限定されるものではない。これらの金属繊維は、1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。また、これらのうち、熱伝導性という観点では銅繊維、アルミニウム繊維、黄銅繊維のいずれか1種以上が好ましく、電磁波シールド性という観点ではステンレス繊維、銅繊維、アルミニウム繊維のいずれか1種以上が好ましい。 The metal fiber may be a metal fiber composed of a single metal element or an alloy fiber composed of a plurality of metals. The metal fiber preferably contains, for example, one or more metal elements selected from the group consisting of aluminum, silver, copper, magnesium, iron, chromium, nickel, titanium, zinc, tin, molybdenum, and tungsten. In addition, as the metal fiber in this embodiment, for example, stainless steel fiber manufactured by Nippon Seisen Co., Ltd. or Bekaert Japan Co., Ltd., copper fiber, aluminum fiber, brass fiber, steel fiber, titanium fiber, manufactured by Nijigi Co., Ltd. Phosphor bronze fibers and the like are commercially available, but are not limited thereto. One of these metal fibers may be used alone, or two or more thereof may be used in combination. Among them, at least one of copper fiber, aluminum fiber and brass fiber is preferable from the viewpoint of thermal conductivity, and at least one of stainless steel fiber, copper fiber and aluminum fiber is preferable from the viewpoint of electromagnetic wave shielding property. preferable.
繊維状フィラー(B)としては、必要特性に応じてシランカップリング剤、アルミネートカップリング剤、チタネートカップリング剤などで表面処理したものや、樹脂との密着性や取り扱い性を向上させるために収束剤処理をしたものを使用してもよい。 As the fibrous filler (B), those which have been surface-treated with a silane coupling agent, an aluminate coupling agent, a titanate coupling agent, or the like according to the required properties, and for improving the adhesiveness and handleability with a resin. Those subjected to a sizing agent treatment may be used.
繊維状フィラー(B)の含有量は、樹脂シート10全体に対して15重量%以上であることが好ましく、30重量%以上であることがより好ましく、45重量%以上であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10を成型して得られる成形体について、機械的特性や熱的特性、電磁波遮蔽性のバランスをより効果的に向上させることができる。一方で、繊維状フィラー(B)の含有量は、樹脂シート10全体に対して80重量%以下であることが好ましく、70重量%以下であることがより好ましく、65重量%以下であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10の加工性や軽量性を向上させることができる。また、繊維状フィラー(B)の分散性をより効果的に向上させて、樹脂シート10を成型して得られる成形体の機械的特性や熱的特性、電磁波遮蔽性の向上に寄与することも可能である。
The content of the fibrous filler (B) is preferably at least 15% by weight, more preferably at least 30% by weight, particularly preferably at least 45% by weight, based on the
(フィラー(C))
フィラー(C)は、上述したとおり、アスペクト比が繊維状フィラー(B)よりも小さい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の熱伝導性を向上させることが可能となる。なお、フィラー(C)が繊維状である場合、フィラー(C)のアスペクト比は繊維長/繊維幅により求めることができる。一方で、フィラー(C)が粉粒体である場合には、最も長い直径である長径と最も短い直径である短径との比、長径/短径により求めることができる。また、本明細書におけるフィラー(C)は、後述するパルプ(D)を含まない概念である。
(Filler (C))
As described above, the filler (C) has an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B). Thereby, it becomes possible to improve the thermal conductivity of the molded body obtained by molding the
フィラー(C)のアスペクト比は、たとえば50以下とすることが好ましい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の熱伝導性をより効果的に向上させることができる。また、熱伝導性を向上させる観点からは、フィラー(C)のアスペクト比が30以下であることがより好ましく、20以下であることがとくに好ましい。熱伝導率をより効果的に向上させる観点からは、フィラー(C)のアスペクト比を8以下とすることもできる。一方で、フィラー(C)のアスペクト比の下限値は、とくに限定されず、たとえば1とすることができる。繊維状フィラー(B)との絡みつきにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の機械強度と熱伝導性のバランスを向上させる観点からは、フィラー(C)のアスペクト比が3以上であることがより好ましい。
The aspect ratio of the filler (C) is preferably, for example, 50 or less. Thereby, the thermal conductivity of the molded body obtained by molding the
フィラー(C)の繊維長または長径は、たとえば1μm以上10mm以下であることが好ましく、10μm以上1mm以下であることがより好ましく、10μm以上500μm以下であることがとくに好ましい。また、フィラー(C)の繊維幅または短径は、たとえば0.5μm以上500μm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。これにより、フィラー(C)のアスペクト比を所望の範囲内とすることがより容易となる。このため、樹脂シート10を成形して得られる成形体の熱伝導性をより効果的に向上させることができる。また、熱的特性、機械的特性、および電磁波遮蔽性能のバランスの向上を図ることもできる。さらには、樹脂シート10中におけるフィラー(C)の均一分散性の向上に寄与することも可能となる。なお、本実施形態においては、フィラー(C)として、たとえば繊維状フィラー(B)よりも繊維長が短いものを用いることができる。
The fiber length or major diameter of the filler (C) is, for example, preferably 1 μm or more and 10 mm or less, more preferably 10 μm or more and 1 mm or less, and particularly preferably 10 μm or more and 500 μm or less. Further, the fiber width or minor diameter of the filler (C) is, for example, preferably 0.5 μm or more and 500 μm or less, more preferably 1 μm or more and 100 μm or less. Thereby, it becomes easier to set the aspect ratio of the filler (C) within a desired range. Therefore, the thermal conductivity of the molded body obtained by molding the
フィラー(C)は、必要特性に応じて種々の形状を有することができる。本実施形態においては、フィラー(C)として、たとえばミルドファイバー等の繊維材料、または粉粒体のうちの少なくとも一方を用いることができる。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体について、優れた熱伝導性をより安定的に実現することが可能となる。また、樹脂シート10中におけるフィラー(C)の均一分散性の向上に寄与することもできる。熱伝導性の向上を図る観点からは、たとえばフィラー(C)としてミルドファイバーまたは粉粒体のうちの一方または双方を含むことがより好ましく、粉粒体を少なくとも含むことがとくに好ましい。
The filler (C) can have various shapes according to required characteristics. In this embodiment, as the filler (C), for example, at least one of a fibrous material such as milled fiber or a granular material can be used. This makes it possible to more stably realize excellent thermal conductivity for a molded article obtained by molding the
フィラー(C)が繊維材料を含む場合、フィラー(C)は、たとえばアルミニウム、銀、銅、マグネシウム、鉄、クロム、ニッケル、チタン、亜鉛、錫、モリブデンおよびタングステンからなる群から選択される1種または二種以上の金属元素を含む金属繊維;炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維などの無機繊維;木材繊維、木綿、麻、羊毛等の天然繊維;レーヨン繊維などの再生繊維;セルロース繊維などの半合成繊維;ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、エチレンビニルアルコール繊維などの合成繊維から選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、熱伝導性を向上させる観点からは、金属繊維および無機繊維のうちの一種または二種以上を含むことが好ましく、金属繊維および炭素繊維のうちの少なくとも一方を含むことがより好ましい。機械的特性と熱伝導性のバランスを向上させる観点からは、炭素繊維を少なくとも含むことがとくに好ましい。 When the filler (C) includes a fiber material, the filler (C) is, for example, one selected from the group consisting of aluminum, silver, copper, magnesium, iron, chromium, nickel, titanium, zinc, tin, molybdenum, and tungsten. Or metal fibers containing two or more metal elements; inorganic fibers such as carbon fibers, glass fibers, and ceramic fibers; natural fibers such as wood fibers, cotton, hemp, and wool; regenerated fibers such as rayon fibers; Synthetic fiber; selected from synthetic fibers such as polyamide fiber, aramid fiber, polyimide fiber, polyvinyl alcohol fiber, polyester fiber, acrylic fiber, polyparaphenylene benzoxazole fiber, polyethylene fiber, polypropylene fiber, polyacrylonitrile fiber, and ethylene vinyl alcohol fiber. One or more It can contain. Among these, from the viewpoint of improving thermal conductivity, it is preferable to include one or more of metal fibers and inorganic fibers, and more preferable to include at least one of metal fibers and carbon fibers. From the viewpoint of improving the balance between mechanical properties and thermal conductivity, it is particularly preferable to include at least carbon fiber.
フィラー(C)が粉粒体を含む場合、フィラー(C)は、たとえば黒鉛、カーボンブラック、炭、コークス、ダイヤモンド、カーボンナノチューブ、グラフェン、フラーレン等の炭素材料、タルク、焼成クレー、未焼成クレー、マイカ、ガラスのようなケイ酸塩、酸化チタン、アルミナのような酸化物、ケイ酸マグネシウム、溶融シリカ、結晶シリカのようなケイ素化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ハイドロタルサイトのような炭酸塩、酸化亜鉛、酸化マグネシウムのような酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムのような水酸化物、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウムのような硫酸塩または亜硫酸塩、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウムのようなホウ酸塩、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素のような窒化物から選択される一種または二種以上の粉粒体を含むことができる。これらの中でも、機械的特性と熱伝導性のバランスを向上させる観点からは、炭素材料を含むことが好ましく、黒鉛またはカーボンブラックのうちの少なくとも一方を含むことがより好ましい。 When the filler (C) contains a granular material, the filler (C) may be, for example, a carbon material such as graphite, carbon black, charcoal, coke, diamond, carbon nanotube, graphene, fullerene, talc, calcined clay, unfired clay, Silicates such as mica, glass, oxides such as titanium oxide and alumina, magnesium silicates, silicon compounds such as fused silica and crystalline silica, carbonates such as calcium carbonate, magnesium carbonate and hydrotalcite, Oxides such as zinc oxide and magnesium oxide, hydroxides such as aluminum hydroxide, magnesium hydroxide and calcium hydroxide, sulfates or sulfites such as barium sulfate, calcium sulfate and calcium sulfite, zinc borate, Barium metaborate, aluminum borate, calcium borate, It borates such as sodium c acid, aluminum nitride, boron nitride, one or more kinds of granular material selected from nitrides such as silicon nitride. Among these, from the viewpoint of improving the balance between mechanical properties and thermal conductivity, it is preferable to include a carbon material, and more preferable to include at least one of graphite and carbon black.
フィラー(C)としては、必要特性に応じてシランカップリング剤、アルミネートカップリング剤、チタネートカップリング剤などで表面処理したものや、樹脂との密着性や取り扱い性を向上させるために収束剤処理をしたものを使用してもよい。 The filler (C) may be, for example, a surface-treated filler such as a silane coupling agent, an aluminate coupling agent, or a titanate coupling agent, or a sizing agent for improving the adhesion to the resin and the handleability. The processed one may be used.
フィラー(C)の含有量は、樹脂シート10全体に対して3重量%以上であることが好ましく、5重量%以上であることがより好ましく、10重量%以上であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10を成型して得られる成形体について、機械的特性や熱的特性、電磁波遮蔽性のバランスをより効果的に向上させることができる。一方で、フィラー(C)の含有量は、樹脂シート10全体に対して40重量%以下であることが好ましく、30重量%以下であることがより好ましく、25重量%以下であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10の加工性や軽量性を向上させることができる。また、フィラー(C)の分散性をより効果的に向上させて、樹脂シート10を成型して得られる成形体の機械的特性や熱的特性、電磁波遮蔽性の向上に寄与することも可能である。
The content of the filler (C) is preferably at least 3% by weight, more preferably at least 5% by weight, and particularly preferably at least 10% by weight, based on the
(パルプ(D))
樹脂シート10は、たとえばパルプ(D)を含むことができる。パルプ(D)は、フィブリル構造を有する繊維材料であり、たとえば機械的または化学的に繊維材料をフィブリル化することによって得ることができる。後述する抄造法を用いた樹脂シート10の製造方法においては、バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)、およびフィラー(C)とともにパルプ(D)を抄造することによって、バインダー樹脂(A)をより効果的に凝集させることができることから、より安定的な樹脂シート10の製造を実現することが可能となる。また、繊維状フィラー(B)やフィラー(C)の分散性を向上させることもできるため、樹脂シート10を成形して得られる成形体の機械的特性や熱的特性の向上に寄与することもできる。
(Pulp (D))
The
パルプ(D)としては、たとえばリンターパルプ、木材パルプ等のセルロース繊維、ケナフ、ジュート、竹などの天然繊維、パラ型全芳香族ポリアミド繊維(アラミド繊維)やその共重合体、芳香族ポリエステル繊維、ポリベンザゾール繊維、メタ型アラミド繊維やその共重合体、アクリル繊維、アクリロニトリル繊維、ポリイミド繊維、ポリアミド繊維などの有機繊維がフィブリル化したものが挙げられる。パルプ(D)は、これらのうちの一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、樹脂シート10を成形して得られる成形体の機械的特性や熱的特性を向上させる観点や、繊維状フィラー(B)およびフィラー(C)の分散性を向上させる観点からは、アラミド繊維により構成されるアラミドパルプ、およびアクリロニトリル繊維により構成されるポリアクリロニトリルパルプのうちのいずれか一方または双方を含むことがとくに好ましい。
Examples of the pulp (D) include cellulose fibers such as linter pulp and wood pulp, natural fibers such as kenaf, jute and bamboo, para-type wholly aromatic polyamide fibers (aramid fibers) and copolymers thereof, aromatic polyester fibers, and the like. Examples thereof include fibrillated organic fibers such as polybenzazole fibers, meta-aramid fibers and copolymers thereof, acrylic fibers, acrylonitrile fibers, polyimide fibers, and polyamide fibers. The pulp (D) may include one or more of these. Among these, from the viewpoint of improving the mechanical and thermal properties of the molded product obtained by molding the
パルプ(D)の含有量は、樹脂シート10全体に対して0.5重量%以上であることが好ましく、1.5重量%以上であることがより好ましく、2重量%以上であることがとくに好ましい。これにより、抄造時におけるバインダー樹脂(A)の凝集をより効果的に発生させて、さらに安定的な樹脂シートの製造を実現することができる。また、パルプ(D)の含有量は、樹脂シート10全体に対して15重量%以下であることが好ましく、10重量%以下であることがより好ましく、8重量%以下であることがとくに好ましい。これにより、機械的特性や熱的特性をより効果的に向上させることが可能となる。
The content of the pulp (D) is preferably at least 0.5% by weight, more preferably at least 1.5% by weight, and particularly preferably at least 2% by weight, based on the
(凝集剤(E))
樹脂シート10は、たとえば凝集剤(E)を含むことができる。凝集剤(E)は、後述する抄造法を用いた樹脂シート10の製造方法において、バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)およびフィラー(C)をフロック状に凝集させる機能を有する。このため、より安定的な樹脂シートの製造を実現することができる。
(Aggregating agent (E))
The
凝集剤(E)は、たとえばカチオン性高分子凝集剤、アニオン性高分子凝集剤、ノニオン性高分子凝集剤、および両性高分子凝集剤から選択される一種または二種以上を含むことができる。このような凝集剤(E)の例示としては、カチオン性ポリアクリルアミド、アニオン性ポリアクリルアミド、ホフマンポリアクリルアミド、マンニックポリアクリルアミド、両性共重合ポリアクリルアミド、カチオン化澱粉、両性澱粉、ポリエチレンオキサイドなどを挙げることができる。また、凝集剤(E)において、そのポリマー構造や分子量、水酸基やイオン性基などの官能基量などは、必要特性に応じて特に制限無く調整することが可能である。 The flocculant (E) can include, for example, one or more selected from a cationic polymer flocculant, an anionic polymer flocculant, a nonionic polymer flocculant, and an amphoteric polymer flocculant. Examples of such a flocculant (E) include cationic polyacrylamide, anionic polyacrylamide, Hoffman polyacrylamide, mannic polyacrylamide, amphoteric copolymer polyacrylamide, cationized starch, amphoteric starch, polyethylene oxide and the like. be able to. Further, in the flocculant (E), the polymer structure and molecular weight, the amount of functional groups such as hydroxyl group and ionic group, and the like can be adjusted without particular limitation according to the required characteristics.
凝集剤(E)の含有量は、樹脂シート10全体に対して0.05重量%以上であることが好ましく、0.1重量%以上であることがより好ましく、0.15重量%以上であることがとくに好ましい。これにより、抄造法を用いた樹脂シート10の製造において、収率の向上を図ることができる。一方で、凝集剤(E)の含有量は、樹脂シート10全体に対して3重量%以下であることが好ましく、2重量%以下であることがより好ましく、1.5重量%以下であることがとくに好ましい。これにより、抄造法を用いた樹脂シート10の製造において、脱水処理等をより容易にかつ安定的に行うことが可能となる。
The content of the flocculant (E) is preferably at least 0.05% by weight, more preferably at least 0.1% by weight, and more preferably at least 0.15% by weight, based on the
樹脂シート10は、たとえば上述の各成分の他に、イオン交換能を有する粉末状物質を含むことができる。イオン交換能を有する粉末状物質としては、たとえば粘土鉱物、鱗片状シリカ微粒子、ハイドロタルサイト類、フッ素テニオライト及び膨潤性合成雲母から選ばれる一種またな二種以上の層間化合物を用いることが好ましい。粘土鉱物としては、たとえばスメクタイト、ハロイサイト、カネマイト、ケニヤイト、燐酸ジルコニウム及び燐酸チタニウムなどが挙げられる。ハイドロタルサイト類としては、たとえばハイドロタルサイト、ハイドロタルサイト状物質などが挙げられる。フッ素テニオライトとしては、たとえばリチウム型フッ素テニオライト、ナトリウム型フッ素テニオライトなどが挙げられる。膨潤性合成雲母としては、たとえばナトリウム型四珪素フッ素雲母、リチウム型四珪素フッ素雲母などが挙げられる。これらの層間化合物は、天然物であってもよく、合成されたものであってもよい。これらのうちでは、粘土鉱物がより好ましく、スメクタイトが天然物から合成物まで存在し、選択の幅が広いという点においてさらに好ましい。スメクタイトとしては、たとえばモンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、ヘクトライト、ソーコナイト及びスチーブンサイトなどが挙げられ、これらのうち、いずれか1種以上を使用できる。モンモリロナイトは、アルミニウムの含水ケイ酸塩であるが、モンモリロナイトを主成分とし、他に石英や雲母、長石、ゼオライトなどの鉱物を含んでいるベントナイトであってもよい。着色や不純物を気にする用途に用いる場合などには、不純物が少ない合成スメクタイトが好ましい。
The
また、樹脂シート10は、たとえば特性向上を目的とした酸化防止剤や紫外線吸収剤などの安定剤、離型剤、可塑剤、難燃剤、樹脂の硬化触媒や硬化促進剤、顔料、乾燥紙力向上剤、湿潤紙力向上剤などの紙力向上剤、歩留まり向上剤、濾水性向上剤、サイズ定着剤、消泡剤、酸性抄紙用ロジン系サイズ剤、中性製紙用ロジン系サイズ剤、アルキルケテンダイマー系サイズ剤、アルケニルコハク酸無水物系サイズ剤、特殊変性ロジン系サイズ剤などのサイズ剤、硫酸バンド、塩化アルミ、ポリ塩化アルミなどの凝結剤などの添加剤から選択される一種または二種以上を、生産条件調整や、要求される物性を発現させることを目的として含むことができる。
Further, the
本実施形態においては、樹脂シート10を圧力300kg/cm2、温度180℃の条件で10分間熱処理して得られる成型体の、平面方向における熱伝導率をλ1とし、厚さ方向における熱伝導率をλ2とする。この場合において、熱伝導率λ1は、たとえば60W/mK以上であることが好ましく、85W/mK以上であることがより好ましく、90W/mK以上であることがとくに好ましい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の平面方向における熱伝導性をより効果的に向上させることができる。一方で、熱伝導率λ1の上限値は、とくに限定されないが、たとえば600W/mKとすることができる。
In the present embodiment, the pressure 300 kg / cm 2 The resin sheet 10, the are molded body obtained was heat treated for 10 minutes at a temperature of 180 ° C., the thermal conductivity in the plane direction is lambda 1, the thermal conductivity in the thickness direction the rate and λ 2. In this case, the thermal conductivity λ 1 is preferably, for example, 60 W / mK or more, more preferably 85 W / mK or more, and particularly preferably 90 W / mK or more. Thereby, the thermal conductivity in the plane direction of the molded body obtained by molding the
また、熱伝導率λ1と熱伝導率λ2との比λ2/λ1は、たとえば3.0×10−2以上8.0×10−2以下であることが好ましく、4.0×10−2以上7.0×10−2以下であることがより好ましい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の、平面方向と厚さ方向における熱伝導性のバランスを向上させることが可能となる。
The thermal conductivity lambda 1 and the ratio λ 2 / λ 1 of the thermal conductivity lambda 2 is preferably for example 3.0 × 10 -2 or more 8.0 × 10 -2 or less, 4.0 × 10 and more preferably -2 to 7.0 × 10 -2 or less. This makes it possible to improve the balance between the thermal conductivity in the plane direction and the thickness direction of the molded body obtained by molding the
また、熱伝導率λ2は、たとえば3.5W/mK以上であることが好ましく、4.0W/mK以上であることがより好ましい。これにより、樹脂シート10を成形して得られる成形体の厚さ方向における熱伝導性をより効果的に向上させることができる。一方で、熱伝導率λ2の上限値は、とくに限定されないが、たとえば100W/mKとすることができる。熱伝導率λ2をこのような範囲に制御することによって、λ2/λ1を所望の数値範囲とすることがより容易となる。
Further, the thermal conductivity λ 2 is preferably, for example, 3.5 W / mK or more, and more preferably 4.0 W / mK or more. Thereby, the thermal conductivity in the thickness direction of the molded body obtained by molding the
本実施形態において、熱伝導率λ1、熱伝導率λ2、およびλ2/λ1は、たとえば樹脂シート10を構成する各成分の種類や配合割合をそれぞれ適切に選択することによって制御することが可能である。また、樹脂シート10の製造条件を調整することも、熱伝導率λ1、熱伝導率λ2、およびλ2/λ1の制御に寄与し得る。
In the present embodiment, the thermal conductivity λ 1 , the thermal conductivity λ 2 , and λ 2 / λ 1 are controlled, for example, by appropriately selecting the types and mixing ratios of the components constituting the
次に、樹脂シート10の製造方法について説明する。
図2は、本実施形態に係る樹脂シート10の製造方法の一例を示す断面模式図である。樹脂シート10は、たとえば湿式抄造法を用いて製造される。本実施形態に係る樹脂シート10の製造方法は、たとえばバインダー樹脂(A)と、繊維状フィラー(B)と、フィラー(C)と、を含む材料組成物を抄造する工程を含む。
以下、樹脂シート10の製造方法の一例を詳細に説明する。
Next, a method for manufacturing the
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating an example of a method for manufacturing the
Hereinafter, an example of a method for manufacturing the
まず、図2(a)に示すように、上述の各成分のうち凝集剤(E)を除く成分を溶媒に添加して撹拌し、分散させる。ここでは、バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)、フィラー(C)、および必要に応じた他の添加剤を溶媒中へ添加して撹拌し、分散させることとなる。これにより、樹脂シート10を形成するためのワニス状の材料組成物を得ることができる。各成分を溶媒に分散させる方法としては、とくに限定されないが、たとえばディスパーザーを用いて撹拌する方法が挙げられる。なお、図2において、符号Aはバインダー樹脂(A)を、符号Bは繊維状フィラー(B)を、符号Cはフィラー(C)を、それぞれ示している。
First, as shown in FIG. 2A, of the above components, components other than the coagulant (E) are added to a solvent, stirred and dispersed. Here, the binder resin (A), the fibrous filler (B), the filler (C), and other additives as necessary are added to the solvent, stirred, and dispersed. Thereby, a varnish-like material composition for forming the
溶媒としては、とくに限定されないが、上記材料組成物の構成材料を分散させる過程において揮発しにくいことと、樹脂シート10中への残存を抑制するために脱溶媒をしやすいこと、脱溶媒によってエネルギーが増大してしまうことを抑制すること、等の観点から、沸点が50℃以上200℃以下であるものが好ましい。このような溶媒としては、たとえば水や、エタノール、1−プロパノール、1−ブタノール、エチレングリコールなどのアルコール類や、アセトン、メチルエチルケトン、2−ヘプタノン、シクロヘキサノンなどのケトン類や、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸メチルなどのエステル類や、テトラヒドロフラン、イソプロピルエーテル、ジオキサン、フルフラールなどのエーテル類などを挙げることができる。これらの溶媒は、1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。これらのなかでも、供給量が豊富であり、安価、環境負荷が低い、安全性も高く扱いやすいという理由から水を用いることがとくに好ましい。
The solvent is not particularly limited, but it is difficult to volatilize in the process of dispersing the constituent materials of the material composition, easy to remove the solvent in order to suppress the residual in the
ワニス状の材料組成物を得る上記工程において、バインダー樹脂(A)としては、たとえば平均粒径500μm以下である固体状態のものを使用することができる。これにより、後述するバインダー樹脂(A)を凝集させる工程において、凝集状態をより形成しやすくすることができる。ワニス状の材料組成物を得る上記工程において、バインダー樹脂(A)の平均粒径は1nm以上300μm以下であることがより好ましい。このような平均粒径を有するバインダー樹脂(A)は、たとえばアトマイザー粉砕機等を用いて粉砕処理を行うことにより得ることが可能である。なお、バインダー樹脂(A)の平均粒径は、たとえば(株)島津製作所製のSALD−7000などのレーザ回折式粒度分布測定装置を用いて、質量基準の50%粒子径を平均粒径として求めることができる。 In the above step of obtaining a varnish-like material composition, as the binder resin (A), for example, a solid resin having an average particle diameter of 500 μm or less can be used. Thereby, in the step of aggregating the binder resin (A), which will be described later, the aggregated state can be more easily formed. In the above step of obtaining the varnish-like material composition, the average particle size of the binder resin (A) is more preferably 1 nm or more and 300 μm or less. The binder resin (A) having such an average particle diameter can be obtained by performing a pulverizing treatment using, for example, an atomizer pulverizer. The average particle diameter of the binder resin (A) is determined by using a 50% particle diameter on a mass basis as an average particle diameter using a laser diffraction type particle size distribution measuring apparatus such as SALD-7000 manufactured by Shimadzu Corporation. be able to.
本実施形態においては、上記で得られたワニス状の材料組成物中に、凝集剤(E)を添加することができる。これにより、溶媒中のバインダー樹脂(A)と、繊維状フィラー(B)と、フィラー(C)と、をフロック状に凝集させて凝集物を得ることより容易となる。 In the present embodiment, a flocculant (E) can be added to the varnish-like material composition obtained above. This makes it easier to aggregate the binder resin (A), the fibrous filler (B), and the filler (C) in the solvent into flocs to obtain an aggregate.
次に、図2(b)に示すように、底面がメッシュ30で構成された容器に、溶媒と、上記で得られた凝集物Fと、を入れてメッシュ30から溶媒を排出する。これにより、凝集物Fと溶媒を互いに分離することができる。このとき、メッシュ30上には凝集物Fがシート状となって残存することとなる。本実施形態においては、メッシュ30の形状を適宜選択することによって、得られる樹脂シート10の形状を調整することが可能である。
Next, as shown in FIG. 2B, the solvent and the aggregate F obtained above are put into a container having a bottom surface formed of the
本実施形態においては、上記で得られたシート状の凝集物Fを取り出して、乾燥炉内に入れて乾燥させて、溶媒をさらに除去することができる。たとえばこのようにして、図2(c)に示すような樹脂シート10が製造されることとなる。
In the present embodiment, the sheet-like aggregate F obtained above can be taken out, placed in a drying furnace and dried, and the solvent can be further removed. For example, the
(成形体)
次に、樹脂シート10を成形して得られる成形体について説明する。
本実施形態において、成形体は、たとえば樹脂シート10を加熱、加圧することにより成形して得られる。このため、成形体は、バインダー樹脂(A)と、アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、を含む。また、成形体中において、繊維状フィラー(B)は、平面方向に配列される。これにより、成形体の熱伝導性を向上させることができる。なお、成形体中に含まれる繊維状フィラー(B)およびフィラー(C)は、たとえば樹脂シート10中と同様の形状やアスペクト比を有する。
(Molded body)
Next, a molded article obtained by molding the
In the present embodiment, the molded body is obtained by molding the
本実施形態に係る成型体の平面方向における熱伝導率λaは、たとえば60W/mK以上であることが好ましく、80W/mK以上であることがより好ましく、90W/mK以上であることがとくに好ましい。これにより、さらに熱伝導性に優れた成形体を実現することができる。一方で、熱伝導率λaの上限値は、とくに限定されないが、たとえば600W/mKとすることができる。 Thermal conductivity lambda a in the planar direction of the molded body according to the present embodiment, for example, it is preferably 60 W / mK or more, more preferably 80W / mK or more, and particularly preferably 90W / mK or more . Thereby, it is possible to realize a molded body having more excellent thermal conductivity. On the other hand, the upper limit of the thermal conductivity lambda a is not particularly limited, it may be, for example, 600W / mK.
また、本実施形態に係る成型体の、平面方向における熱伝導率λaと、厚さ方向における熱伝導率λbとの比λb/λaは、たとえば3.0×10−2以上8.0×10−2以下であることが好ましく、4.0×10−2以上7.0×10−2以下であることがより好ましい。これにより、平面方向と厚さ方向における熱伝導性のバランスに優れた成形体を実現することができる。 Further, the molded body according to the present embodiment, the ratio λ b / λ a of the thermal conductivity lambda a in the plane direction, and the thermal conductivity lambda b in the thickness direction, for example, 3.0 × 10 -2 or more 8 preferably .0 × is 10 -2 or less, more preferably 4.0 × 10 -2 or more 7.0 × 10 -2 or less. Thereby, it is possible to realize a molded body having an excellent balance of thermal conductivity in the plane direction and the thickness direction.
また、熱伝導率λbは、たとえば3.5W/mK以上であることが好ましく、4.0W/mK以上であることがより好ましい。これにより、さらに厚さ方向における熱伝導性に優れた成形体を実現することが可能となる。一方で、熱伝導率λbの上限値は、とくに限定されないが、たとえば100W/mKとすることができる。熱伝導率λbをこのような範囲に制御することによって、λb/λaを所望の数値範囲とすることがより容易となる。 The thermal conductivity lambda b, for example is preferably 3.5 W / mK or more, more preferably 4.0 W / mK or more. As a result, it is possible to realize a molded body having more excellent thermal conductivity in the thickness direction. On the other hand, the upper limit of the thermal conductivity lambda b is not particularly limited, it may be, for example, 100W / mK. By controlling the heat conductivity lambda b in this range, to the λ b / λ a desired value range becomes easier.
本実施形態において、熱伝導率λa、熱伝導率λb、およびλb/λaは、たとえば樹脂シート10を構成する各成分の種類や配合割合をそれぞれ適切に選択することによって制御することが可能である。また、樹脂シート10の製造条件を調整することも、熱伝導率λa、熱伝導率λb、およびλb/λaの制御に寄与し得る。
In the present embodiment, the thermal conductivity λ a , the thermal conductivity λ b , and λ b / λ a are controlled by, for example, appropriately selecting the type and the mixing ratio of each component constituting the
図3は、樹脂シート10を用いた成形体の形成方法を示す断面模式図である。
本実施形態においては、たとえば製造された樹脂シート10を成形することにより、各種物品を構成する成形体を形成することができる。成形方法としては、たとえばプレス成形等が挙げられる。図3に示すように、プレス板71で、樹脂シート10をプレスするとともに、プレス板71の外周側に熱板72を配置して加熱する。これにより、物品を構成する成形体を得ることができる。なお、樹脂シート10中にバインダー樹脂(A)として熱硬化性樹脂が含まれる場合には、たとえば成形体中の熱硬化性樹脂が半硬化状態となるように、以上の成形工程を行うことができる。これにより、成形体を他の部材へラミネートした後に成形体を熱硬化させることができるため、成形体と他の部材をより強力に互いに固着させることが可能となる。
FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating a method of forming a molded body using the
In the present embodiment, for example, by molding the manufactured
なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
以下、参考形態の例を付記する。
1.
バインダー樹脂(A)と、
アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、
前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、
を含み、
前記繊維状フィラー(B)が平面方向に配列されている樹脂シート。
2.
1.に記載の樹脂シートにおいて、
前記フィラー(C)のアスペクト比が50以下である樹脂シート。
3.
1.または2.に記載の樹脂シートにおいて、
前記フィラー(C)は、ミルドファイバー、または粉粒体である樹脂シート。
4.
1.〜3.いずれか一つに記載の樹脂シートにおいて、
粒状または粉状の形状を有する前記バインダー樹脂(A)を含む樹脂シート。
5.
1.〜4.いずれか一つに記載の樹脂シートにおいて、
前記樹脂シートを、圧力300kg/cm 2 、温度180℃の条件で10分間熱処理して得られる成形体の平面方向における熱伝導率が60W/mK以上である樹脂シート。
6.
1.〜5.いずれか一つに記載の樹脂シートにおいて、
前記樹脂シートを、圧力300kg/cm 2 、温度180℃の条件で10分間熱処理して得られる成形体の、平面方向における熱伝導率λ 1 と厚さ方向における熱伝導率λ 2 との比λ 2 /λ 1 が、3.0×10 −2 以上8.0×10 −2 以下である樹脂シート。
7.
1.〜6.いずれか一つに記載の樹脂シートにおいて、
前記繊維状フィラー(B)は、チョップドファイバーである樹脂シート。
8.
1.〜7.いずれか一つに記載の樹脂シートにおいて、
前記繊維状フィラー(B)は、金属繊維または炭素繊維のうちの少なくとも一方を含む樹脂シート。
9.
バインダー樹脂(A)と、
アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、
前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、
を含み、
前記繊維状フィラー(B)が平面方向に配列されている成形体。
10.
9.に記載の成形体において、
前記フィラー(C)のアスペクト比が50以下である成形体。
11.
9.または10.に記載の成形体において、
前記フィラー(C)は、ミルドファイバー、または粉粒体である成形体。
12.
9.〜11.いずれか一つに記載の成形体において、
平面方向における熱伝導率が60W/mK以上である成形体。
13.
9.〜12.いずれか一つに記載の成形体において、
平面方向における熱伝導率λ a と厚さ方向における熱伝導率λ b との比λ b /λ a が、3.0×10 −2 以上8.0×10 −2 以下である成形体。
14.
9.〜13.いずれか一つに記載の成形体において、
前記繊維状フィラー(B)は、チョップドファイバーである成形体。
15.
9.〜14.いずれか一つに記載の成形体において、
前記繊維状フィラー(B)は、金属繊維または炭素繊維のうちの少なくとも一方を含む成形体。
16.
バインダー樹脂(A)と、アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、を含む材料組成物を抄造する工程を含む樹脂シートの製造方法。
It should be noted that the present invention is not limited to the above-described embodiment, but includes modifications and improvements as long as the object of the present invention can be achieved.
Hereinafter, examples of the reference embodiment will be additionally described.
1.
A binder resin (A),
A fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more;
A filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B);
Including
A resin sheet in which the fibrous filler (B) is arranged in a plane direction.
2.
1. In the resin sheet described in the
A resin sheet wherein the filler (C) has an aspect ratio of 50 or less.
3.
1. Or 2. In the resin sheet described in the
The filler (C) is a resin sheet that is a milled fiber or a granular material.
4.
1. ~ 3. In the resin sheet according to any one,
A resin sheet containing the binder resin (A) having a granular or powdery shape.
5.
1. ~ 4. In the resin sheet according to any one,
A resin sheet wherein the thermal conductivity in the plane direction of a molded article obtained by heat-treating the resin sheet under the conditions of a pressure of 300 kg / cm 2 and a temperature of 180 ° C. for 10 minutes is 60 W / mK or more.
6.
1. ~ 5. In the resin sheet according to any one,
Said resin sheet, pressure 300 kg / cm 2, the molded product obtained by heat treatment for 10 minutes at a temperature of 180 ° C., the ratio of the thermal conductivity lambda 2 in the thermal conductivity lambda 1 and the thickness direction in the planar direction lambda 2 / λ 1 is a resin sheet having a value of 3.0 × 10 −2 or more and 8.0 × 10 −2 or less.
7.
1. ~ 6. In the resin sheet according to any one,
The resin sheet wherein the fibrous filler (B) is chopped fiber.
8.
1. ~ 7. In the resin sheet according to any one,
A resin sheet wherein the fibrous filler (B) contains at least one of a metal fiber and a carbon fiber.
9.
A binder resin (A),
A fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more;
A filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B);
Including
A molded article in which the fibrous filler (B) is arranged in a plane direction.
10.
9. In the molded body described in,
A molded article in which the filler (C) has an aspect ratio of 50 or less.
11.
9. Or 10. In the molded body described in,
The molded product, wherein the filler (C) is a milled fiber or a powder.
12.
9. ~ 11. In the molded article according to any one,
A molded body having a thermal conductivity of 60 W / mK or more in a planar direction.
13.
9. ~ 12. In the molded article according to any one,
The ratio λ b / λ a of the thermal conductivity lambda b of the thermal conductivity lambda a and the thickness direction in the plane direction, 3.0 × 10 -2 or more 8.0 × 10 -2 or less is molded bodies.
14.
9. ~ 13. In the molded article according to any one,
A molded article in which the fibrous filler (B) is a chopped fiber.
15.
9. ~ 14. In the molded article according to any one,
A molded article, wherein the fibrous filler (B) contains at least one of a metal fiber and a carbon fiber.
16.
Step of forming a material composition comprising a binder resin (A), a fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more, and a filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B). A method for producing a resin sheet comprising:
次に、本発明の実施例について説明する。 Next, examples of the present invention will be described.
(樹脂シートの製造)
各実施例および各比較例について、次のようにして樹脂シートを製造した。
まず、アトマイザー粉砕機で平均粒径100μm(質量基準の50%粒子径)に粉砕したバインダー樹脂(A)と、繊維状フィラー(B)と、フィラー(C)と、パルプ(D)と、を表1に示す配合に従い溶媒である水に添加して、ディスパーザーで30分撹拌して混合物を得た。ここでは、バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)、フィラー(C)、およびパルプ(D)の合計100重量部を10000重量部の水に添加した。次いで、あらかじめ水に溶解させた凝集剤(E)を、上述した構成材料(バインダー樹脂(A)、繊維状フィラー(B)、フィラー(C)、パルプ(D))の合計に対して0.2重量%添加し、構成材料をフロック状に凝集させた。これにより得られた凝集物を30メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに50℃の乾燥器に5時間入れて乾燥させて、複合樹脂組成物により構成される樹脂シートを得た。収率は97%であった。
(Manufacture of resin sheet)
For each example and each comparative example, a resin sheet was manufactured as follows.
First, the binder resin (A), fibrous filler (B), filler (C), and pulp (D) pulverized by an atomizer pulverizer to an average particle diameter of 100 μm (50% particle diameter based on mass) are mixed. According to the composition shown in Table 1, the mixture was added to water as a solvent, and the mixture was stirred with a disperser for 30 minutes to obtain a mixture. Here, a total of 100 parts by weight of the binder resin (A), the fibrous filler (B), the filler (C), and the pulp (D) was added to 10,000 parts by weight of water. Next, the coagulant (E) previously dissolved in water was added in an amount of 0.1 to the total of the above-mentioned constituent materials (binder resin (A), fibrous filler (B), filler (C), pulp (D)). By adding 2% by weight, the constituent materials were flocculated. The obtained aggregate is separated from water by a 30-mesh metal net, and thereafter, the aggregate is dewatered and pressed, and further placed in a dryer at 50 ° C. for 5 hours to be dried. A structured resin sheet was obtained. The yield was 97%.
各実施例および各比較例について、繊維状フィラー(B)が樹脂シート中において平面方向に配列されていることを確認した。表1に示す各成分の詳細は、下記のとおりである。なお、表1中における各成分の配合割合の単位は、重量%である。 In each of the examples and comparative examples, it was confirmed that the fibrous fillers (B) were arranged in the resin sheet in the plane direction. Details of each component shown in Table 1 are as follows. The unit of the mixing ratio of each component in Table 1 is% by weight.
(A)バインダー樹脂
フェノール樹脂:レゾール樹脂(PR−51723、住友ベークライト(株)製)
エポキシ樹脂:ビスフェノールA型エポキシ樹脂(JER1002、三菱化学(株)製)
(A) Binder resin phenolic resin: resole resin (PR-51723, manufactured by Sumitomo Bakelite Co., Ltd.)
Epoxy resin: bisphenol A type epoxy resin (JER1002, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation)
(B)繊維状フィラー
チョップド炭素繊維:XN−100、日本グラファイトファイバー(株)製、繊維長3mm、繊維幅10μm、アスペクト比300
(B) Fibrous filler chopped carbon fiber: XN-100, manufactured by Nippon Graphite Fiber Co., Ltd., fiber length 3 mm,
(C)フィラー
ミルド炭素繊維:HC−600、日本グラファイトファイバー(株)製、平均長さ100μm、繊維幅10μm、アスペクト比10
黒鉛粉末:UF−G30、昭和電工(株)製、粒子サイズ10μm、アスペクト比1
(C) Filler-milled carbon fiber: HC-600, manufactured by Nippon Graphite Fiber Co., Ltd., average length 100 μm,
Graphite powder: UF-G30, manufactured by Showa Denko KK,
(D)パルプ
アラミドパルプ:ケブラーパルプ1F303(東レ・デュポン(株)製)
(D) Pulp Aramid pulp: Kevlar pulp 1F303 (manufactured by Toray DuPont)
(E)凝集剤
ポリエチレンオキシド:住友精化(株)製
(E) Polyethylene oxide flocculant: manufactured by Sumitomo Seika Co., Ltd.
(成形体)
各実施例および各比較例について、次のようにして成形体を製造した。まず、上記にて得られた樹脂シートを、10cm×10cmにカットしたものを圧力300kg/cm2、温度180℃の条件で10分間熱処理することにより、10cm×10cm×1mmtの成形体を得た。
(Molded body)
For each example and each comparative example, a molded article was produced as follows. First, the resin sheet obtained above was cut into a size of 10 cm × 10 cm and heat-treated at a pressure of 300 kg / cm 2 and a temperature of 180 ° C. for 10 minutes to obtain a molded product of 10 cm × 10 cm × 1 mmt. .
(熱伝導率)
各実施例および各比較例について、上記で得られた成形体の熱伝導率を測定した。測定は、成形体に対してレーザーフラッシュ法によって熱伝導層の平面方向の熱伝導率λ1、および厚さ方向の熱伝導率λ2を測定することにより行った。また、測定結果から、λ2/λ1を算出した。結果を表1および2に示す。表1および2中における熱伝導率λ1、熱伝導率λ2の単位は、W/mKである。
(Thermal conductivity)
About each Example and each Comparative Example, the thermal conductivity of the molded object obtained above was measured. The measurement was performed by measuring the thermal conductivity λ 1 in the plane direction of the thermal conductive layer and the thermal conductivity λ 2 in the thickness direction of the thermal conductive layer by a laser flash method on the molded body. Also, λ 2 / λ 1 was calculated from the measurement results. The results are shown in Tables 1 and 2. The units of the thermal conductivity λ 1 and the thermal conductivity λ 2 in Tables 1 and 2 are W / mK.
表1および2に示すように、各実施例に係る成形体は、各比較例に係る成形体と比較して熱伝導性に優れていることが分かる。また、各実施例においては、平面方向の熱伝導率と厚み方向の熱伝導率のバランスについても、各比較例と比較して良好な結果が得られることが示されている。 As shown in Tables 1 and 2, it can be seen that the molded articles according to the examples have better thermal conductivity than the molded articles according to the comparative examples. Further, in each of the examples, it is shown that a better result can be obtained as to the balance between the thermal conductivity in the plane direction and the thermal conductivity in the thickness direction as compared with the comparative examples.
10 樹脂シート
30 メッシュ
71 プレス板
72 熱板
A バインダー樹脂
B 繊維状フィラー
C フィラー
F 凝集物
10
Claims (6)
アスペクト比が100以上である繊維状フィラー(B)と、
前記繊維状フィラー(B)よりもアスペクト比が小さいフィラー(C)と、
を含み、
前記繊維状フィラー(B)は、炭素繊維を含み、
前記繊維状フィラー(B)が平面方向に配列されており、
前記バインダー樹脂(A)は、粒状または粉状の形状を有し、
前記フィラー(C)は、炭素繊維、または、炭素材料の粉粒体のうちの少なくとも一方を含み、
前記フィラー(C)は、ミルドファイバー、または粉粒体である樹脂シート。 A binder resin (A),
A fibrous filler (B) having an aspect ratio of 100 or more;
A filler (C) having an aspect ratio smaller than that of the fibrous filler (B);
Including
The fibrous filler (B) contains carbon fiber,
The fibrous filler (B) is arranged in a plane direction,
The binder resin (A) has a granular or powdery shape,
The filler (C) is carbon fiber or, viewed contains at least one of a powdered or granular carbon material,
The filler (C) is a resin sheet that is a milled fiber or a granular material .
前記フィラー(C)のアスペクト比が50以下である樹脂シート。 The resin sheet according to claim 1,
A resin sheet wherein the filler (C) has an aspect ratio of 50 or less.
前記樹脂シートを、圧力300kg/cm2、温度180℃の条件で10分間熱処理して得られる成形体の平面方向における熱伝導率が60W/mK以上である樹脂シート。 The resin sheet according to claim 1 or 2 ,
A resin sheet wherein the thermal conductivity in the plane direction of a molded article obtained by heat-treating the resin sheet under the conditions of a pressure of 300 kg / cm 2 and a temperature of 180 ° C. for 10 minutes is 60 W / mK or more.
前記樹脂シートを、圧力300kg/cm2、温度180℃の条件で10分間熱処理して得られる成形体の、平面方向における熱伝導率λ1と厚さ方向における熱伝導率λ2との比λ2/λ1が、3.0×10−2以上8.0×10−2以下である樹脂シート。 The resin sheet according to any one of claims 1 to 3 ,
The ratio λ between the thermal conductivity λ 1 in the plane direction and the thermal conductivity λ 2 in the thickness direction of a molded body obtained by heat-treating the resin sheet under the conditions of a pressure of 300 kg / cm 2 and a temperature of 180 ° C. for 10 minutes. 2 / λ 1 is a resin sheet having a value of 3.0 × 10 −2 or more and 8.0 × 10 −2 or less.
前記繊維状フィラー(B)は、チョップドファイバーである樹脂シート。 The resin sheet according to any one of claims 1 to 4 ,
The resin sheet wherein the fibrous filler (B) is chopped fiber.
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