JP6651113B2 - Radioactive substance decontamination method and decontamination system - Google Patents

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本発明は、セシウム(Cs)等の放射性物質の除染が進んでいない森林や里山から前記放射性物質が移行することによって居住地や田畑等が汚染されるのを防止するための放射線物質の除染方法及びその除染システムに関する。   The present invention provides a method for removing radioactive substances to prevent contamination of living quarters and fields due to migration of the radioactive substances from forests and satoyama where decontamination of radioactive substances such as cesium (Cs) has not progressed. The present invention relates to a dyeing method and a decontamination system.

原子力発電関連施設内及び何らかの原因で原子力発電関連施設から外部へ漏れたり飛散したりする放射性物質は、周辺の環境を汚染し、人体に対して甚大な悪影響を与えることが予想される。平成23年3月に発生した東京電力福島第1原子力発電所の事故は、、広範囲にわたって放射性セシウムで周辺地域が汚染される状況に到った。この状態からの早急な復旧を図るため、広範囲に及ぶ放射性物質の除染を行うことが必要であり、まず優先的に人の生活環境に深く結びついた居住地及び田畑等の除染作業が進められた。その結果、居住地及び田畑等の除染はほぼ完全に行われているが、森林や里山(雑木林を含む)の除染については、面積が広大であること、及び除染作業が居住地や田畑等の平地の場合と比べて困難であることから、いまだ除染が進んでいない地域が残っているのが現状である。   It is expected that radioactive materials leaking or scattered inside nuclear power generation facilities and from nuclear power generation facilities for some reason will pollute the surrounding environment and have a serious adverse effect on the human body. The accident at Tokyo Electric Power Company's Fukushima Daiichi Nuclear Power Station in March 2011 led to a situation where the surrounding area was widely contaminated with radioactive cesium. In order to promptly recover from this situation, it is necessary to decontaminate a wide range of radioactive materials.First of all, decontamination work on residential areas and fields that are deeply connected to human living environments has been promoted. Was done. As a result, decontamination of settlements and fields has been almost completely performed, but decontamination of forests and satoyama (including coppice forests) is large, Currently, there are areas where decontamination has not yet progressed because it is more difficult than in the case of flat land such as fields.

セシウム等の放射性物質は半減期が数十年以上に及ぶものもあり、この被害は放射性物質の飛散や漏洩が発生した時点だけではなく、その後もずっと続くことになる。そのため、除染が行われていない森林や里山(雑木林を含む)からセシウム等の放射性物質が居住地及び田畑等へ移行し、せっかく除染を行ったこれら住環境地域が再度汚染される可能性がある。また、除染作業が既に完了した森林や里山(雑木林を含む)であっても、除染作業の困難さから放射性物質を完全に除去できない場合がある。その場合にも、森林や里山(雑木林)に残存した放射性物質、及び時間の経過とともに蓄積した放射性物質によって住環境地域が再汚染される可能性がある。   Some radioactive materials such as cesium have half-lives of several decades or more, and this damage will not only occur when the radioactive materials are scattered or leaked, but will also continue throughout the years. For this reason, radioactive materials such as cesium may migrate from the forests and satoyama (including coppice forests) that have not been decontaminated to the settlements and fields, and these living environment areas that have been decontaminated may be contaminated again. There is. In addition, even in forests and satoyama (including mixed forests) where decontamination work has already been completed, radioactive materials may not be completely removed due to the difficulty of decontamination work. In such a case, there is a possibility that the living environment area will be re-contaminated by radioactive materials remaining in forests and satoyama (thick forests) and radioactive materials accumulated over time.

放射性物質による周辺への汚染は、地表がむき出しである居住地や田畑等の農地の場合は、雨とともに降下した放射性物質が粘土成分に吸着される。その場合の放射性物質の除染方法としては表面土壌を剥離して除染することが有効であるとされており、従来から、(i)大型機械を用いて表面を削る方法、(ii)高圧洗浄機を用いて水洗する方法、(iii)ポリイオンコンプレックスを用いて土壌を固化して除染する方法、等が知られている。前記(iii)ポリイオンコンプレックスを用いる除染方法としては、例えば、特許文献1、2及び非特許文献1において、ポリカチオンとポリアニオンの両者を含む水溶液中にゲル状の沈殿が生じないように、2〜6wt%の塩(塩化ナトリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム、硫酸アンモニウム等)を加えたポリイオンコンプレックスが開示されている。そして、前記特許文献1には、前記ポリイオンコンプレックスの使用だけでは放射性セシウムの吸着固定化能力を発揮できないため、その能力を付与する目的で、粘土微粒子懸濁液とポリイオン複合体(ポリイオンコンプレックス)水溶液とを放射性セシウム汚染土壌に散布し、当該土壌の表土を剥離する除染方法が提案されている。この除染方法では、粘土微粒子の例としてベントナイトを使用することが開示されている。   Contamination of the surroundings by radioactive materials is that, in the case of a residential area or a farmland such as a field where the surface of the earth is exposed, the radioactive material that has fallen with rain is adsorbed by the clay component. In this case, it is considered effective to decontaminate the radioactive material by exfoliating the surface soil and decontaminating it. Conventionally, (i) a method of shaving the surface using a large-sized machine, (ii) a high-pressure method A method of washing with water using a washing machine, (iii) a method of solidifying and decontaminating soil using a polyion complex, and the like are known. As the decontamination method using the (iii) polyion complex, for example, in Patent Literatures 1 and 2 and Non-Patent Literature 1, 2 is used so that gel-like precipitation does not occur in an aqueous solution containing both a polycation and a polyanion. A polyion complex to which 〜6 wt% of a salt (sodium chloride, potassium chloride, potassium sulfate, ammonium sulfate, etc.) is added is disclosed. Patent Document 1 discloses that since the use of the polyion complex alone cannot exert the ability to adsorb and fix radioactive cesium, a clay fine particle suspension and a polyion complex (polyion complex) aqueous solution are used for the purpose of imparting the ability. A decontamination method has been proposed in which the soil is contaminated with radioactive cesium and the topsoil of the soil is peeled off. This decontamination method discloses that bentonite is used as an example of clay fine particles.

前記特許文献1、2及び非特許文献1に開示されているポリイオンコンプレックス水溶液に含まれる数wt%の塩は植物の生育を阻害する成分である。そのため、本発明者等は、塩化ナトリウム等の塩を含まないでもゲル状の沈殿が生じない分散型高分子凝集剤を用いて固定化を行った汚染土壌の剥離除去を行う放射性物質の拡大防止方法を提案している(特許文献3)。前記特許文献3に記載の分散型高分子凝集剤は、カチオン性高分子とアニオン性高分子とを、どちらかの電荷比が過剰になるように配合した分散液である。   Several wt% of the salt contained in the aqueous polyion complex solution disclosed in Patent Documents 1 and 2 and Non-patent Document 1 is a component that inhibits plant growth. Therefore, the present inventors have proposed to prevent the spread of radioactive substances by removing and removing contaminated soil that has been immobilized using a dispersible polymer flocculant that does not generate a gel-like precipitate even without containing salts such as sodium chloride. A method has been proposed (Patent Document 3). The dispersion-type polymer flocculant described in Patent Document 3 is a dispersion in which a cationic polymer and an anionic polymer are blended so that either one of the charge ratios becomes excessive.

一方、森林や里山(雑木林を含む)等の場合は地表が落ち葉や腐葉土等で覆われており、降下した放射性物質は、表面の落ち葉や腐葉土が存在する腐植質(フミン酸等)に吸着していると考えられる。そのため、森林や里山(雑木林を含む)の除染の場合は、表面の落ち葉や腐葉土を除去することが除染方法として効果的であり、90パーセント近い除染が可能であると判断される。森林や里山(雑木林)等の除染方法としては、例えば特許文献4において、生分解性の水溶性又は水分散性の高分子を含む水系媒体が山林土壌の表面層まで浸透できるように粘度調整を行い、さらにベントナイト等の無機系の放射性物質吸着剤を含む固定液を用いて、汚染土壌の表土を剥離する放射性物質除染方法が開示されている。   On the other hand, in the case of forests and satoyama (including coppice forests), the ground surface is covered with fallen leaves and humus, etc. It is thought that it is. Therefore, in the case of decontamination of forests and satoyama (including coppice forests), it is effective to remove the fallen leaves and mulch on the surface, and it is determined that decontamination can be performed by nearly 90%. As a method for decontaminating forests and satoyama (coppice forests), for example, in Patent Document 4, viscosity adjustment is performed so that an aqueous medium containing a biodegradable water-soluble or water-dispersible polymer can penetrate to the surface layer of forest soil. A radioactive substance decontamination method is disclosed in which the surface soil of contaminated soil is peeled off using a fixing solution containing an inorganic radioactive substance adsorbent such as bentonite.

特開2013−185941号公報JP 2013-185941 A 特開2014−6111号公報JP 2014-6111 A 特開2015−199057号公報JP-A-2005-199057 特開2013−242161号公報JP 2013-242161 A

長縄 弘親、熊沢 紀之、他8名、「ポリイオンコンプレックスを固定化剤として用いる土壌表層の放射性セシウムの除去」、日本原子力学会和文論文誌、2011年、第10巻、第4号、p.227−234Hirochika Naganawa, Noriyuki Kumazawa, and eight others, "Removal of radioactive cesium from soil surface using polyion complex as immobilizing agent", Journal of the Atomic Energy Society of Japan, 2011, Vol. 10, No. 4, p. 227-234

除染が未実施又は不十分である森林や里山(雑木林を含む)からセシウム等の放射性物質が居住地又は田畑等へ移行し、せっかく除染を行ったこれら住環境地域が再汚染されるのを防止する必要があり、従来にない放射性物質の除染方法の確立及びその除染システムの構築が求められている。すなわち、(1)汚染された森林や里山(雑木林を含む)に存在する落葉や腐葉土等の土壌に残存又は蓄積するセシウム等の放射性物質を、効率的に、かつ中長期にわたって安定的に吸着し保持できる吸着剤の使用、(2)除染のために使用する放射性物質の吸着剤及び土壌処理液が、森林や里山(雑木林)の土壌に対して植物生育等の点で悪影響を与えないこと、(3)放射性物質による汚染物の減容化を図るため、放射性物質を吸着した状態の吸着剤を、土壌が含まれない状態で森林や里山(雑木林)から分離し捕集できること、及び(4)森林や里山(雑木林を含む)からの放射性物質の移行抑制が継続的に行われ、居住地及び田畑等の再汚染を中長期的に防止できること、等を満たす放射性物質の除染方法及びその汚染システムである。さらに、(5)除染作業の省力化及び除染費用の低減も望まれている。   Radioactive materials such as cesium migrate from the forests and satoyama (including coppice forests) where decontamination has not been performed or are insufficient to the settlements or fields, and these living environment areas that have been decontaminated are recontaminated. Therefore, it is required to establish a method for decontaminating radioactive substances and to construct a decontamination system for the radioactive substances. That is, (1) radioactive substances such as cesium remaining or accumulated in soil such as deciduous leaves and mulch present in contaminated forests and satoyama (including coppice forests) can be efficiently and stably adsorbed over a medium to long term. Use of adsorbents that can be retained, (2) Adsorbents of radioactive substances and soil treatment liquids used for decontamination do not adversely affect the soil of forests and satoyama (bushes) in terms of plant growth, etc. (3) In order to reduce the volume of contaminants caused by radioactive substances, it is possible to separate and collect the adsorbent, which has adsorbed radioactive substances, from forests and satoyama (thick forests) without containing soil, and ( 4) A method for decontamination of radioactive materials that satisfies that the control of the transfer of radioactive materials from forests and satoyama (including mixed forests) is continuously performed, and that re-contamination of residential areas and fields can be prevented in the medium to long term. The pollution system . Furthermore, (5) labor saving of decontamination work and reduction of decontamination cost are also desired.

しかしながら、前記特許文献1〜4及び非特許文献1に記載されている除染方法は、ポリイオンコンプレックス水溶液を散布又は注入した汚染土壌の表土や落ち葉及び腐葉土を剥離するものであるため、森林や里山(雑木林を含む)では除染が不十分になりやすい。さらに、汚染された土壌や落ち葉は、分離回収後そのまま保管するか、又は減容化処理が行われるため汚染物の管理及び処理が必要となる。また、除染が行われていない森林や里山(雑木林)から放射性物質が飛散し、除染済みの場所において結果的に放射性物質の蓄積が始まり、時間の経過とともに放射性物質の濃度が高くなる。それにより居住地及び田畑等へ放射性物質の移行がみられ、それらの地域の再汚染が起こりやすくなる。再汚染を防ぐために森林や里山(雑木林)の除染を再度行うことも可能であるが、その場合は除染を何度でも行う必要があるため、住人に対して中長期的に安全で、かつ、安定的に居住できる空間を提供することができない。それだけでなく、広範囲の除染作業を複数回行うことから除染コストの大幅な上昇が避けられない。   However, the decontamination methods described in Patent Documents 1 to 4 and Non-Patent Document 1 are intended to peel off topsoil, fallen leaves and mulch of contaminated soil sprayed or injected with a polyion complex aqueous solution. (Including coppice forests) tends to be insufficiently decontaminated. Furthermore, contaminated soil and fallen leaves are stored as they are after separation and collection, or are subjected to volume reduction treatment, so that management and treatment of contaminants are required. In addition, radioactive substances are scattered from forests and satoyama (thick forests) where decontamination has not been performed, and as a result, accumulation of radioactive substances starts in places where decontamination has been completed, and the concentration of radioactive substances increases over time. As a result, radioactive substances are transferred to the settlements and fields, and recontamination of those areas is likely to occur. In order to prevent re-contamination, it is possible to decontaminate forests and satoyama (coppice forests) again, but in that case, it is necessary to perform decontamination as many times as possible, so it is safe for residents in the medium to long term, In addition, it is not possible to provide a space in which people can stably live. In addition, a large increase in decontamination cost is inevitable due to performing a wide range of decontamination operations a plurality of times.

また、前記特許文献1,2及び非特許文献1に記載されている除染方法は、ゲル化を防止するため塩化ナトリウム等の塩を加えたポリイオンコンプレックス溶液を数百mの面積の運動場に散布して土壌固化後に取り除く除染を行いその効果が確認されている。牧草地や水田での小規模な土壌固定並びに土壌剥離の除染実験も行われている。しかしながら、塩害が懸念されているために、大面積の森林や農地への散布は実現していない。チェルノブイリの方法を森林や農地の大面積の除染に適用する場合は、塩害を克服する必要がある。一方で、硫酸アンモニウムなどの植物の生育に影響を与えない塩類を添加することにより塩害を防止する案も考えられる。しかし、森林に硫酸アンモニウムなどの栄養塩を添加すると、森林が栄養過剰となり森林生態系のバランスが崩れるなどの弊害が起こりうる。さらに、ポリイオンコンプレックス水溶液に含まれる塩化ナトリウム等の塩が、降雨等によって居住地及び田畑等へ移行するという場合も考えられるため、その場合は田畑への悪影響を十分に考慮する必要がある。したがって、低い塩濃度で土壌固定剤として機能するポリイオンコンプレックスを用いる必要がある。 In addition, the decontamination methods described in Patent Documents 1 and 2 and Non-Patent Document 1 disclose a polyion complex solution to which a salt such as sodium chloride is added in a sports field having an area of several hundred m 2 to prevent gelation. The effect is confirmed by decontamination by spraying and removing after solidifying the soil. Small-scale soil fixation in pastures and paddy fields and decontamination experiments of soil exfoliation are also being carried out. However, due to concerns about salt damage, application to large areas of forest and farmland has not been achieved. When applying the Chernobyl method to decontamination of large areas of forests and agricultural lands, it is necessary to overcome salt damage. On the other hand, a method of preventing salt damage by adding salts that do not affect the growth of plants, such as ammonium sulfate, may be considered. However, the addition of nutrients such as ammonium sulfate to forests can cause adverse effects such as overnutrition of forests and disruption of the balance of forest ecosystems. In addition, it is conceivable that salts such as sodium chloride contained in the aqueous solution of polyion complex may migrate to living quarters and fields due to rainfall or the like. In this case, it is necessary to sufficiently consider the adverse effects on the fields. Therefore, it is necessary to use a polyion complex that functions as a soil fixing agent at a low salt concentration.

本発明は、係る問題を解決するためになされたものであり、汚染された森林や里山(雑木林を含む)に存在する落葉や腐葉土等の土壌に残存又は蓄積するセシウム等の放射性物質を効率的に、かつ中長期にわたって安定的に吸着し固定化することにより、除染作業が困難であった広範囲の森林や里山(雑木林)の除染を容易に行うだけでなく、森林や里山(雑木林)から居住地又は田畑等への放射線物質の移行を継続的に抑えることにより、居住地及び田畑等の再汚染を防止できる放射線物質の除染方法及びその除染システムを提供することを目的とする。   The present invention has been made in order to solve such a problem, and efficiently removes radioactive substances such as cesium remaining or accumulated in soil such as deciduous leaves and mulch present in contaminated forests and satoyama (including coppice forests). In addition to easily decontaminating a wide range of forests and satoyama (coppice forests) that have been difficult to decontaminate by stably adsorbing and immobilizing them over a medium to long term, forests and satoyama (coppice forests) It is intended to provide a decontamination method and a decontamination system for radioactive substances that can prevent re-contamination of living areas and fields, etc. by continuously suppressing the transfer of radioactive substances from homes to residential areas or fields. .

本発明者は、汚染された森林や野山(雑木林を含む)の除染とともに、放射線物質の居住地又は田畑等への移行を防止することにより継続的に生活できる安全な空間を造るため、前記森林や野山(雑木林を含む)の放射線物質を吸着する無機粒子を散布及び注入を行う工程と、森林や野山と居住地又は田畑との境界に設ける緩衝地帯で、前記森林や野山から流入する前記放射線物質を吸着した無機粒子だけを凝集させる工程と、前記凝集した無機粒子を分離回収する工程とを有する除染方法の確立とともに、それらの方法に最適な除染システムを構築することによって、上記の課題を解決できることを見出して本発明に到った。   The present inventor, in conjunction with decontamination of contaminated forests and wilderness forests (including coppice forests), to prevent the transfer of radioactive materials to settlements or fields, etc., to create a safe space where people can continue living, A step of spraying and injecting inorganic particles for adsorbing radioactive substances in forests and mountains (including coppice forests); and a buffer zone provided at the boundary between forests and mountains and settlements or fields. By establishing a decontamination method having a step of aggregating only the inorganic particles that have adsorbed radioactive substances and a step of separating and recovering the aggregated inorganic particles, by constructing an optimal decontamination system for those methods, The present inventors have found that the above problem can be solved, and have reached the present invention.

すなわち、本発明の構成は以下の通りである。
[1]本発明は、放射性物質に汚染された森林及び里山の少なくとも何れかの除染を行うための除染方法であって、前記の森林及び里山の少なくとも何れかに、放射性物質を吸着する無機粒子を直接散布する工程、又は前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液の塗布若しくは散布及び注入を行う工程と、前記の森林及び里山の少なくとも何れかと居住地又は田畑との境界に、前記無機粒子を凝集させるため、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する凝集剤を含有する緩衝地帯を設け、前記の森林及び里山の少なくとも何れか一方から、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって前記緩衝地帯に流入した前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程と、前記凝集剤とともに凝集した前記無機粒子を分離回収する工程と、を有する放射性物質の除染方法を提供する。
[2]本発明は、前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の前工程として、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器に、前記凝集剤を単独で又は他の材料と混合した形態で封入する工程と、前記凝集剤を含む前記濾過容器を前記緩衝地帯に設置する工程と、を有し、前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の後工程として、前記凝集剤とともに凝集した無機粒子を含む前記濾過容器を分離回収する工程を有する前記[1]に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[3]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子を含む分散液又は懸濁液が、さらに、前記無機粒子の表面が有する電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を含み、前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子が水溶性又はコロイド状水分散液であることを特徴とする前記[1]又は[2]に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[4]本発明は、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を前記凝集剤として含有する前記緩衝地帯において、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記イオン性高分子(A)によって凝集させる工程を有する前記[1]〜[3]の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
]本発明は、前記凝集剤が、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有し、且つ、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する高分子凝集剤(C)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、且つ、カチオン及びアニオンの電荷比が1から外れるように調整することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する両性高分子凝集剤(D)を含み、前記高分子凝集剤(C)又は前記両性高分子凝集剤(D)を含有する前記緩衝地帯において、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記高分子凝集剤(C)又は前記両性高分子凝集剤(D)によって凝集させる工程を有する前記[1]〜[3]の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
]本発明は、前記凝集剤が、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を含み、前記イオン性高分子(A)及び前記イオン性高分子(A)とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(B)の組合せを用いて、前記緩衝地帯において森林及び里山の少なくとも何れかの側に位置し、前記イオン性高分子(A)を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記イオン性高分子(A)によって凝集させる工程、及び前記凝集しないで流れ出る前記イオン性高分子(A)を、前記緩衝地帯において田畑又は居住地の側に位置し、前記イオン性高分子(B)を含有する領域で、前記イオン性高分子(B)によって凝集させる工程を有する前記[1]〜[3]の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[7]本発明は、前記凝集剤が、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C1)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が1から外れるように調製された両性高分子凝集剤(D1)を含み、前記高分子凝集剤(C1)又は両性高分子凝集剤(D1)と、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C2)、又は両性高分子凝集剤(D2)との組合せを用いて、前記緩衝地帯において森林及び里山の少なくとも何れかの側に位置し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)によって凝集固化させる工程と、前記凝集しないで流れ出る前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を、前記緩衝地帯において田畑又は居住地の側に位置し、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)を含有する領域で、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)によって凝集させる工程と、を有する前記[1]〜[3]の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[8]本発明は、前記[1]〜[]の何れか一項に記載の除染方法において、前記の森林及び里山の少なくとも何れかを除染した後、前記森林及び里山の少なくとも何れかにそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土を、前記落葉が存在する場所の地面から剥離する工程と、前記剥離された落葉及び腐葉土を、地力回復のために農地又は原野に加える工程と、を有する放射線物質の除染方法を提供する。
[9]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子が、ベントナイト、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト及びカオリナイトの群から選ばれる1以上である前記[1]〜[8]の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[10]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子がベントナイトであることを特徴とする前記[9]に記載の放射性物質の除染方法を提供する。
[11]本発明は、放射性物質に汚染された森林及び里山の少なくとも何れかの除染を行うための除染システムであって、前記の森林及び里山の少なくとも何れかに、放射性物質を吸着する無機粒子を直接散布するための手段、又は前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液の塗布若しくは散布及び注入を行うための手段と、前記の森林、里山及び落葉の少なくとも何れかと居住地又は田畑との境界に、前記無機粒子を凝集させるため、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する凝集剤を含有させる緩衝地帯を設け、前記の森林及び里山の少なくとも何れか一方から、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって前記緩衝地帯に流入した前記無機粒子を前記凝集剤に凝集させる手段と、前記凝集剤とともに凝集した前記無機粒子を分離回収する手段と、を有する放射性物質の除染システムを提供する。
[12]本発明は、前記緩衝地帯に、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器が、前記凝集剤を単独で又は他の材料との混合物の形態で封入した状態にして設置されていることを特徴とする前記[11]に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[13]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子を含む分散液又は懸濁液が、さらに前記無機粒子の表面が有する電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を含み、前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子が水溶性又はコロイド状水分散液であることを特徴とする前記[11]又は[12]に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[14]本発明は、前記緩衝地帯が、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を、前記凝集剤として含有することを特徴とする前記[11]〜[13]の何れか一項に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
15]本発明は、前記緩衝地帯が、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有し、且つ、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する高分子凝集剤(C)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、且つ、カチオン及びアニオンの電荷比が1から外れるように調整することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する両性高分子凝集剤(D)を、前記凝集剤として含有することを特徴とする前記[11]〜[13]の何れか一項に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
16]本発明は、前記緩衝地帯において、森林及び里山の少なくとも何れか一方から田畑又は住居地に向けて、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を、前記凝集剤として含有する領域、及び前記イオン性高分子(A)とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(B)を含有する領域が、この順でそれぞれ分離されて直列的に設けられていることを特徴とする前記[11]〜[13]の何れか一項に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[17]本発明は、前記緩衝地帯において、森林及び里山の少なくとも何れか一方から田畑又は住居地に向けて、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C1)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が調製された両性高分子凝集剤(D1)を、前記凝集剤として含有する領域と、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C2)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷が過剰になるように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が調製された両性高分子凝集剤(D2)を含有する領域とが、この順でそれぞれ分離して直列的に設けられていることを特徴とする前記[11]〜[13]の何れか一項に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[18]本発明は、前記[11]〜[17]の何れか一項に記載の除染システムにおいて、前記の森林及び里山の少なくとも何れかを除染した後、前記の森林及び里山の少なくとも何れかにそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土を、前記落葉が存在する場所の地面から剥離する手段と、前記剥離された落葉及び腐葉土を、地力回復のために農地や原野に加える手段と、を有する放射線物質の除染システムを提供する。
[19]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子が、ベントナイト、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト及びカオリナイトの群から選ばれる1以上である前記[11]〜[18]の何れか一項に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[20]本発明は、前記放射性物質を吸着する無機粒子がベントナイトであることを特徴とする前記[19]に記載の放射性物質の除染システムを提供する。
[発明の効果]
That is, the configuration of the present invention is as follows.
[1] The present invention is a decontamination method for decontaminating at least one of a forest and a satoyama contaminated with a radioactive substance, wherein the radioactive substance is adsorbed on at least one of the forest and the satoyama. A step of directly spraying the inorganic particles, or a step of applying or spraying and injecting a dispersion or suspension containing the inorganic particles, and at least one of the forests and satoyama and a boundary between the settlement or the field, In order to agglomerate the inorganic particles, a buffer zone containing a flocculant having a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles is provided, and from at least one of the forest and satoyama, rainwater or artificial water A step of aggregating the inorganic particles flowing into the buffer zone by running water or a fountain with the flocculant, and a step of separating and collecting the inorganic particles aggregated together with the flocculant; It provides a decontamination method of a radioactive substance having a.
[2] In the present invention, as a step before the step of coagulating the inorganic particles with the coagulant, the coagulant is used alone or with another material in a network or mesh filter container through which the inorganic particles can pass. A step of enclosing in a mixed form, and a step of installing the filtration container containing the coagulant in the buffer zone, wherein the coagulant is a post-process of coagulating the inorganic particles with the coagulant. The method for decontaminating a radioactive substance according to [1], further comprising the step of separating and collecting the filtration container containing the aggregated inorganic particles.
[3] In the present invention, the dispersion or suspension containing the inorganic particles adsorbing the radioactive substance further comprises an ionic polymer or a nonionic polymer having a charge having the same polarity as the charge of the surface of the inorganic particles. The method for decontaminating a radioactive substance according to the above [1] or [2], wherein the method comprises the steps of: (a) dissolving the ionic polymer or the nonionic polymer in a water-soluble or colloidal aqueous dispersion; I do.
[4] The present invention provides rainwater or artificial running water or a fountain in the buffer zone containing, as the coagulant, an ionic polymer (A) having a charge having a polarity opposite to that of the surface of the inorganic particles. The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of the above [1] to [3], comprising a step of aggregating the inorganic particles that have flowed in by the ionic polymer (A).
[5] The present invention, said by the coagulant, have a cationic polymer and an anionic polymer, and the charge ratio of the cationic polymer and anionic polymer is formulated to deviate from 1 A polymer flocculant (C) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles , or a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and And an amphoteric polymer flocculant (D) having a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles by adjusting the charge ratio of the cation and anion to be outside of 1. C) or in the buffer zone containing the amphoteric polymer flocculant (D), the inorganic particles flowing in by rainwater or artificial running water or a fountain are mixed with the polymer flocculant (C) or the amphoteric polymer flocculant. It provides a decontamination method of radioactive material according to any one of [1] to [3], comprising the step of aggregating by (D).
[ 7 ] In the present invention, the aggregating agent includes an ionic polymer (A) having a charge of a polarity opposite to a charge of the surface of the inorganic particles, and the ionic polymer (A) and the ionic polymer By using a combination of the ionic polymer (B) having a charge of a polarity opposite to that of the polymer (A), the ionic polymer (A) is located on at least either side of a forest and a satoyama in the buffer zone. A) in the area containing), the step of aggregating the inorganic particles that have flowed in by rainwater or artificial running water or a fountain with the ionic polymer (A), and the ionic polymer (A) flowing out without agglomeration. The step [1] to [3], comprising a step of aggregating the ionic polymer (B) in a region containing the ionic polymer (B), which is located on the side of a field or a habitat in the buffer zone. What Either provide decontamination method of radioactive material according to an item.
[7] In the present invention, the aggregating agent comprises a cationic polymer and an anionic polymer blended so that the charge ratio between the two is out of 1, and a charge having a polarity opposite to that of the charge of the surface of the inorganic particles is provided. Excess polymer flocculant (C1), or having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and having a polarity opposite to that of the charge of the surface of the inorganic particles. includes both monomeric amphoteric polymer flocculant charge ratios were prepared as out of the 1 in 1 molecule of the structural unit (D1) so as to have a charge, the polymer flocculant (C1) or amphoteric polymer A flocculant (D1) , a polymer flocculant (C2) having an excess of a charge opposite in polarity to that of the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1), or an amphoteric using a combination of polymeric flocculant (D2), wherein A region located on at least either side of a forest and a satoyama in an impact zone and containing the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1), and is inflowed by rainwater or artificial running water or a fountain. Coagulating and solidifying the inorganic particles with the polymer coagulant (C1) or the amphoteric polymer coagulant (D1); and the polymer coagulant (C1) or the amphoteric polymer coagulant flowing out without coagulation. (D1) is located on the side of a field or a habitat in the buffer zone and contains the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2) in the region containing the polymer flocculant (C2). ) Or a step of aggregating with the amphoteric polymer flocculant (D2). The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of the above [1] to [3], comprising:
[8] The present invention provides the decontamination method according to any one of [1] to [ 7 ], wherein after decontaminating at least one of the forest and satoyama, at least one of the forest and satoyama is decontaminated. A step of exfoliating deciduous leaves and deciduous soil containing the deciduous leaves from the ground where the deciduous leaves are present, and adding the exfoliated deciduous and deciduous soil to agricultural land or wilderness for restoring ground strength And a method for decontaminating a radioactive substance comprising the steps of:
[9] The present invention, inorganic particles for adsorbing the radioactive material, bentonite, zeolite, layered silicate, ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, illite and kaolinite A method for decontaminating a radioactive substance according to any one of the above [1] to [8], which is one or more selected from the group.
[10] The present invention provides the method for decontaminating radioactive substances according to [9], wherein the inorganic particles that adsorb the radioactive substances are bentonite.
[11] The present invention is a decontamination system for decontaminating at least one of a forest and a satoyama contaminated with a radioactive substance, wherein the radioactive substance is adsorbed on at least one of the forest and the satoyama. Means for directly spraying the inorganic particles, or means for applying or spraying and injecting a dispersion or suspension containing the inorganic particles, and at least one of the forest, satoyama and deciduous leaves and a residential area or a field At the boundary with, to aggregate the inorganic particles, to provide a buffer zone containing a flocculant having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles, from at least one of the forest and satoyama Means for aggregating the inorganic particles flowing into the buffer zone by rainwater or artificial running water or a fountain into the flocculant, and the inorganic particles agglomerated with the flocculant Provides a means of separating and recovering, the decontamination system of radioactive material having a.
[12] According to the present invention, a mesh-like or mesh-like filtration container through which the inorganic particles can pass is enclosed in the buffer zone in a state where the flocculant is enclosed alone or in the form of a mixture with another material. The system for decontaminating radioactive substances according to the above [11], which is characterized in that:
[13] The present invention provides the ionic polymer or the nonionic polymer, wherein the dispersion or suspension containing the inorganic particles that adsorb the radioactive substance further has a charge having the same polarity as the charge of the surface of the inorganic particles. Wherein the ionic polymer or the nonionic polymer is a water-soluble or colloidal aqueous dispersion, and the system for decontaminating a radioactive substance according to the above [11] or [12] is provided. .
[14] The present invention is characterized in that the buffer zone contains , as the coagulant, an ionic polymer (A) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles. [11] A decontamination system for a radioactive substance according to any one of [13] to [13].
[15] The present invention, said by the buffer zone is to have a cationic polymer and an anionic polymer, and the charge ratio of the cationic polymer and anionic polymer is formulated to deviate from 1 A polymer flocculant (C) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles , or a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and By adjusting the charge ratio of the cation and the anion to be outside of 1, the amphoteric polymer flocculant (D) having a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles is contained as the flocculant. The radioactive substance decontamination system according to any one of the above [11] to [13] is provided.
[ 16 ] The present invention provides an ionic polymer having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles, in the buffer zone, from at least one of a forest and a satoyama to a field or a residence. A) as a region containing the coagulant and a region containing an ionic polymer (B) having a charge having a polarity opposite to that of the ionic polymer (A) are separated in this order and connected in series. The radioactive material decontamination system according to any one of the above [11] to [13], which is provided in a specific manner.
[17] In the present invention, in the buffer zone, a cationic polymer and an anionic polymer are compounded from at least one of a forest and a satoyama toward a field or a residential area such that the charge ratio of the cationic polymer and the anionic polymer deviates from 1. A polymer flocculant (C1) having an excess of a charge opposite in polarity to the charge of the surface of the inorganic particles, or a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule The amphoteric polymer flocculant (D1) having a charge ratio in one molecule of both monomer structural units so as to have a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles , The region to be contained as a flocculant and the charge ratio of the cationic polymer and the anionic polymer are blended so as to deviate from 1, and the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) is excessively added. Opposite to the charge Polymer coagulant (C2) having an excess of anionic charge, or the polymer coagulant (C1) having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, An amphoteric polymer flocculant (D2) in which the charge ratio in one molecule of both monomer structural units is adjusted so that the charge opposite in polarity to the charge possessed by the amphoteric polymer flocculant (D1) becomes excessive. ) Are provided in series in this order separately from each other in this order, wherein the radioactive substance decontamination system according to any one of [11] to [13] is provided. provide.
[18] The present invention provides the decontamination system according to any one of [11] to [17], wherein after at least one of the forest and the satoyama is decontaminated, at least the forest and the satoyama are decontaminated. Means for peeling deciduous leaves and deciduous soil containing the deciduous leaves remaining in any state from the ground where the deciduous leaves are present, and removing the separated deciduous leaves and deciduous soil to agricultural lands and wilderness for the purpose of restoring the ground strength Means for decontaminating radioactive material.
[19] The present invention, inorganic particles for adsorbing the radioactive material, bentonite, zeolite, layered silicate, ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, illite and kaolinite The radioactive material decontamination system according to any one of the above [11] to [18], which is one or more selected from the group.
[20] The present invention provides the radioactive substance decontamination system according to [19], wherein the inorganic particles that adsorb the radioactive substance are bentonite.
[The invention's effect]

本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムによれば、森林や里山(雑木林を含む)の除染ともに、除染が未実施又は不十分である森林や里山(雑木林を含む)からセシウム等の放射性物質が居住地又は田畑等へ移行するのを抑え、すでに除染を行ったこれら住環境地域の再汚染を防止することができる。その際、放射性物質の移行が継続的に抑制されるため、居住地及び田畑等の再汚染を中長期的に防止できる。また、汚染された森林や里山(雑木林を含む)に存在する落葉や腐葉土等の土壌は除染作業時に剥離する必要がなく、その場所に残存又は蓄積するセシウム等の放射性物質を、無機粒子の吸着剤、より好ましくはベントナイト等の粘土粒子によって、効率的に、かつ中長期にわたって安定的に吸着し固定化できるため、除染作業が容易になる。   According to the radioactive material decontamination method and decontamination system of the present invention, both decontamination of forests and satoyama (including coppice forests) and cesium from forests and satoyama (including coppice forests) where decontamination has not been performed or are insufficient. It is possible to suppress the transfer of radioactive substances such as to the residential area or the fields, and to prevent recontamination of these living environment areas that have already been decontaminated. At this time, since the transfer of the radioactive material is continuously suppressed, it is possible to prevent re-contamination of the residential area and the fields in the medium to long term. Also, soil such as deciduous leaves and mulch present in contaminated forests and satoyama (including coppice forests) does not need to be peeled off during decontamination work, and radioactive substances such as cesium remaining or accumulating at that location are removed by inorganic particles. Since the adsorbent, more preferably clay particles such as bentonite, can adsorb and immobilize efficiently and stably over a medium to long term, the decontamination work becomes easy.

さらに、本発明においては、前記無機粒子を凝集させるために凝集剤を含む処理液として、無機塩を加えなくてもゲル化や沈殿が生じない処理液を使用することができるため、将来的に森林や里山(雑木林を含む)の植物生育等には悪影響を与えることなく、除染処理を進めることができる。他方、本発明は前記凝集剤を含む処理液として無機塩を加えたポリイオンコンプレックス水溶液も使用できるが、その場合は、森林や里山(雑木林を含む)とは別の場所に設ける緩衝地帯において前記ポリイオンコンプレックス水溶液の塗布又は散布が行われるため、森林や里山(雑木林を含む)の植物生育等に与える影響を低減することができる。そして、放射性物質を吸着し保持した状態の無機粒子吸着剤は、凝集した状態で森林や里山から分離し捕集されるため、汚染物の減容化を図ることができる。   Furthermore, in the present invention, as a treatment liquid containing an aggregating agent for aggregating the inorganic particles, it is possible to use a treatment liquid that does not cause gelation or precipitation without adding an inorganic salt. The decontamination treatment can be carried out without adversely affecting plant growth in forests and satoyama (including coppice forests). On the other hand, in the present invention, a polyion complex aqueous solution to which an inorganic salt is added can be used as the treatment liquid containing the flocculant. In this case, however, the polyion complex is used in a buffer zone provided in a place different from forests and satoyama (including thick forests). Since the application or application of the complex aqueous solution is performed, it is possible to reduce the influence on the plant growth and the like of forests and satoyama (including coppice forests). Then, the inorganic particle adsorbent in the state of adsorbing and holding the radioactive substance is separated and collected from forests and satoyama in an aggregated state, so that the volume of contaminants can be reduced.

このように、本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムは、除染の省力化及びコスト低減を図りながら、居住地及び田畑等への放射性物質の移行を継続的に防止することができるため、将来的に安全で、安心感の持てる生活空間を提供することに貢献する。   As described above, the method and system for decontaminating radioactive materials according to the present invention can continuously prevent the transfer of radioactive materials to residential areas and fields, etc., while saving labor and costs for decontamination. It will contribute to providing a safe and secure living space in the future.

本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムを模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the decontamination method and decontamination system of the radioactive substance by this invention. 本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムの変形例を模式的に示す図である。It is a figure which shows the modification of the decontamination method and decontamination system of the radioactive substance by this invention typically. 2種のイオン性高分子の組合せを含む凝集剤を用いて無機粒子の凝集を行う本発明の除染方法及び除染システムを模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the decontamination method and decontamination system of this invention which coagulate inorganic particles using the coagulant containing the combination of two types of ionic polymers. 1種又は2種のイオン性高分子を凝集剤として用いるときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically an example of the aggregation form of the inorganic particle formed when one or two types of ionic polymers are used as a flocculant. カチオン性高分子を電荷比で過剰に調整した分散型高分子を凝集剤として用いるときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically an example of the aggregation form of the inorganic particle formed when using the dispersion type polymer which adjusted the cationic polymer excessively by the charge ratio as an aggregating agent. 両性高分子を凝集剤として用いるときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically an example of the aggregation form of the inorganic particle formed when using an amphoteric polymer as a flocculant. セシウム(Cs)移行のモデル実験方法を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the model experiment method of cesium (Cs) transfer. セシウム(Cs)移行モデル実験において測定した放射性Cs濃度(Bq/kg)の測定結果を示す図である。It is a figure which shows the measurement result of the radioactive Cs density | concentration (Bq / kg) measured in the cesium (Cs) transfer model experiment. 森林実証試験において使用するために土壌を4区画に区分けした斜面土壌を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the slope soil which divided the soil into four divisions for use in a forest demonstration test. 森林実証試験を行う前に土壌斜面の各測定地点で行った放射性Cs濃度の測定結果を示す図である。It is a figure which shows the measurement result of the radioactive Cs density | concentration performed in each measurement point of a soil slope before performing a forest demonstration test. 森林実証試験の設定条件の概要を示す図である。It is a figure which shows the outline of the setting conditions of a forest demonstration test. 森林実証試験において土壌斜面の各測定地点で行った放射性Cs濃度の測定結果を放射性Cs濃度の分布として示す図である。It is a figure which shows the measurement result of the radioactive Cs density | concentration performed in each measurement point of the soil slope in a forest demonstration test as a distribution of radioactive Cs density | concentration.

図1は、本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムを模式的に示す図である。図1には、本発明を適用する場所として森林1及び里山2の両者を示しているが、森林1と里山2との区別は明確でなく、少なくとも森林1及び里山2の少なくとも何れかが含まれればよい。森林1及び里山2の少なくとも何れかの場所は、日常的な人の生活空間である居住地3又は田畑4、並びにそれらの地域に含まれる平地、運動場及び道路等とは区別されるものであり、雑木林等は里山2の一部に含まれるものとして取り扱う。   FIG. 1 is a diagram schematically showing a radioactive substance decontamination method and a decontamination system according to the present invention. FIG. 1 shows both the forest 1 and the satoyama 2 as places where the present invention is applied, but the distinction between the forest 1 and the satoyama 2 is not clear, and at least one of the forest 1 and the satoyama 2 is included. It should be. At least any one of the forest 1 and the satoyama 2 is distinguished from a living place 3 or a field 4 which is a daily living space of a person, and a flat land, a playground, a road, and the like included in those areas. , Bushes, etc. are treated as being included in a part of Satoyama 2.

上記で述べたように、森林1や里山(雑木林を含む)2の除染については、面積が広大であること及び起伏に富むこと等から、居住地3又は田畑4等の平地の場合と比べて除染作業が困難であるため、いまだ除染が進んでいない地域が残っている。本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムは、そのような状況下にある森林1及び里山(雑木林を含む)2の少なくとも何れかの除染を行うとともに、汚染された森林1や里山(雑木林)2から居住地3又は田畑4等への放射線物質の移行を継続的に抑え、かつ、放射性物質による汚染物の減容化を図ることを目的としている。そのため、図1に示すように森林1及び里山2の少なくとも何れかと居住地3又は田畑4との境界に緩衝地帯5を設けるとともに、基本的に次の3つの工程及びそれらの工程を実施するための手段を含むことが特徴である。この緩衝地帯5は、汚染された森林1及び里山2の除染、及び放射性物質による汚染物の凝集及び分離回収、をそれぞれ分離した工程で行うために設けるものであり、本発明は、放射線物質の移行を継続的に抑えることができるという効果を有する点で、従来にはない新しい除染方法及び除染システムを提供することができる。   As mentioned above, the decontamination of forest 1 and satoyama (including coppice forest) 2 is larger than in the case of a flat land such as a residential area 3 or a field 4 because of the large area and rich undulation. As decontamination work is difficult, there are areas where decontamination has not yet progressed. The method and system for decontaminating radioactive materials according to the present invention perform decontamination of at least one of the forest 1 and the satoyama (including the coppice forest) 2 in such a situation, and the contaminated forest 1 and the satoyama. The purpose of the present invention is to continuously suppress the transfer of radioactive substances from the (gross forest) 2 to the settlements 3 or the fields 4 and to reduce the volume of contaminants caused by radioactive substances. Therefore, as shown in FIG. 1, a buffer zone 5 is provided at a boundary between at least one of the forest 1 and the satoyama 2 and the settlement 3 or the field 4, and basically, the following three processes and those processes are performed. It is characterized by including means of (1). The buffer zone 5 is provided for performing decontamination of the contaminated forest 1 and satoyama 2 and coagulation and separation and recovery of contaminants by radioactive substances in separate processes, respectively. And a new decontamination method and decontamination system which have not been provided in the past can be provided in that the method has the effect of being able to continuously suppress the migration of the wastewater.

まず、第1の工程として、森林1及び里山2の少なくとも何れかに、放射性物質を吸着する無機粒子を直接散布するか、又は前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液の塗布若しくは散布及び注入を行う。森林1や里山2において放射性物質により汚染された落葉、腐葉土及び表土において、放射性物質は吸着作用により経過時間とともに前記無機粒子に移行し、落葉、腐葉土及び表土から放射性物質の除染が行われる。このとき、前記無機粒子を森林1や里山2の中に散布又は注入した状態で静置することにより、汚染された落葉、腐葉土及び表土から放射性物質が吸着される。本工程では、後で説明するように、多孔性で、かつ正又は負の電荷を有する無機粒子を使用することから、前記無機粒子が散布又は注入された森林1や里山2に留まっている間に吸着した放射性物質は脱着がほとんどみられず、長期にわたって安定的に吸着及び保持される。   First, as a first step, inorganic particles for adsorbing radioactive substances are directly sprayed on at least one of the forest 1 and the satoyama 2, or a dispersion or suspension containing the inorganic particles is applied or sprayed and injected. I do. In the deciduous leaves, mulch and topsoil contaminated by the radioactive material in the forest 1 and the satoyama 2, the radioactive material is transferred to the inorganic particles with the lapse of time by the adsorption action, and the radioactive material is decontaminated from the deciduous, humus and topsoil. At this time, radioactive substances are adsorbed from the contaminated litter, mulch and topsoil by allowing the inorganic particles to be sprayed or injected into the forest 1 or the satoyama 2 and allowed to stand. In this step, as will be described later, since inorganic particles having a porous and positive or negative charge are used, while the inorganic particles stay in the forest 1 or the satoyama 2 where the inorganic particles have been sprayed or injected. The radioactive substance adsorbed on the surface is hardly desorbed, and is stably adsorbed and retained for a long time.

前記第1の工程において、前記無機粒子や前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液例の塗布若しくは散布及び注入は、汚染された森林1や里山2の場所や面積に応じて、吹き付け法、流し込み法又は刷毛塗り法等によって行われる。また、広範囲の除染を行う場合にはスプレー等による吹き付け法が一般的に使用される。より広範囲に散布する場合は、ヘリコプター等を使用して行ってもよい。前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液は、あらかじめ粘度調整した後、塗布若しくは散布及び注入を行う。また、塗布又は散布のときに、加温できる塗布装置又はスプレー装置を使用することもできる。   In the first step, the application or spraying and injection of the inorganic particles or the dispersion or suspension example containing the inorganic particles is performed by a spraying method depending on the location or area of the contaminated forest 1 or the satoyama 2. It is performed by a casting method or a brush coating method. In the case of performing a wide range of decontamination, a spraying method using a spray or the like is generally used. When spraying over a wider area, helicopter or the like may be used. After the viscosity of the dispersion or suspension containing the inorganic particles has been adjusted in advance, application or dispersion and injection are performed. In addition, a coating device or a spray device that can be heated at the time of coating or spraying can also be used.

他方、森林1及び里山2の少なくとも何れかと居住地3又は田畑4との境界に設けた緩衝地帯5には、前記無機粒子を凝集させるための凝集剤を含有させておく。そして、森林1及び里山2の少なくとも何れかに起きる自然的な雨水の流水、又は人工的な流水若しくは噴水を起こすことにより、前記放射性物質を吸着した無機粒子を緩衝地帯5に流入させた後、前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる。本発明においては、この操作を第2の工程として行う。   On the other hand, the buffer zone 5 provided at the boundary between at least one of the forest 1 and the satoyama 2 and the settlement 3 or the field 4 contains a coagulant for coagulating the inorganic particles. Then, by causing natural rainwater flowing in at least one of the forest 1 and the satoyama 2 or artificial flowing water or a fountain, the inorganic particles having adsorbed the radioactive substance flow into the buffer zone 5. The inorganic particles are agglomerated by the aggregating agent. In the present invention, this operation is performed as a second step.

図1に示す緩衝地帯5は、放射性物質を吸着する無機粒子を含有するために設ける地帯であり、森林1及び里山2の少なくとも何れかと居住地3又は田畑4とを区分けできる境界であれば、その広さ(長さと幅)は特に制限されない。その中で、長さは森林及び里山の少なくとも何れかに接する境界の長さに応じて決められるが、幅については極端に広く設定する必要はなく、数メートルもあれば本発明の目的を十分に達成することができる。境界に適当な緩衝地帯が無い場合には、森林1及び里山2の少なくとも何れかにおいて、居住地3又は田畑4に接する境界部分を簡単な造成により緩衝地帯5とすることもできる。また、居住地3又は田畑4において、森林1及び里山2の少なくとも何れかと接する境界部分に適当な空地を見つけ、造成が必要な場合はその造成地を緩衝地帯5として利用してもよい。   The buffer zone 5 shown in FIG. 1 is a zone provided to contain inorganic particles that adsorb radioactive substances, and if it is a boundary that can separate at least one of the forest 1 and the satoyama 2 from the settlement 3 or the field 4, The width (length and width) is not particularly limited. Among them, the length is determined according to the length of the boundary that is in contact with at least one of the forest and the satoyama, but the width does not need to be set extremely wide. Can be achieved. When there is no appropriate buffer zone at the boundary, the buffer zone 5 can be formed by simply creating a boundary portion in contact with the settlement 3 or the field 4 in at least one of the forest 1 and the satoyama 2. In addition, in the settlement 3 or the field 4, a suitable vacant space may be found at a boundary portion in contact with at least one of the forest 1 and the satoyama 2, and when the land needs to be developed, the land may be used as the buffer zone 5.

前記第2の工程において、前記無機粒子を緩衝地帯5に流入させるときは、除染作業が容易に実現できることから自然発生する雨水を利用することが実用的である。雨水の発生は不定期であるが、前記無機粒子が長期間にわたって放置された状態であっても、吸着された放射性物質は安定的に吸着及び保持されるため、除染効果に対してほとんど影響を与えない。雨水発生後に流出した前記無機粒子は、再度、散布又は塗布を行って補充し、新たな放射性物質の除染に使用することができる。また、天候に左右される雨水の発生に頼らず、定期的に前記無機粒子を前記緩衝地帯に流入させたい場合は、例えば、スプリンクラー等の設置又はペリコプター等によって人工的な流水若しくは噴水を起こさせてもよい。   When the inorganic particles are allowed to flow into the buffer zone 5 in the second step, it is practical to use naturally-occurring rainwater since decontamination can be easily performed. Although the generation of rainwater is irregular, even if the inorganic particles are left for a long period of time, the absorbed radioactive substance is stably adsorbed and retained, so that it hardly affects the decontamination effect. Do not give. The inorganic particles that have flowed out after the generation of rainwater can be re-sprayed or applied for replenishment and used for decontamination of new radioactive substances. In addition, when it is desired to periodically flow the inorganic particles into the buffer zone without depending on the occurrence of rainwater depending on the weather, for example, artificial water or a fountain is generated by installing a sprinkler or a pericopter or the like. You may.

前記無機粒子を凝集させる工程においては、前記凝集剤の組合せとして4つの場合を適用し、それぞれの組合せに適した凝集方法を適用する。凝集剤の組合せ及びそれらを適用した無機粒子の凝集方法については、後ほど詳細に説明する。   In the step of aggregating the inorganic particles, four cases are applied as a combination of the aggregating agents, and an aggregation method suitable for each combination is applied. The combination of the flocculants and the method of flocculating the inorganic particles to which the flocculants are applied will be described later in detail.

引き続き、第3の工程として、前記凝集剤とともに凝集した前記無機粒子の分離回収を行う。前記無機粒子の分離回収は、無機粒子単独又は該無機粒子が含まれる土壌を、手動で又は剥離・捕集用のクレーン等を用いて行うことができる。分離回収された無機粒子単独又は該無機粒子が含まれる土壌は、一般的に保管用の袋やパックに詰め込みが行われる。その中で、前記無機粒子を土壌とともに分離回収する場合は、上下に捕集用の爪を有するクレーンを用いて土壌を剥離除去した後、そのまま保管用の袋やパックに詰め込むことによって、分離回収作業の迅速化及び簡素化を図ることができる。一方、無機粒子を単独で分離回収する場合は、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器を用いて行うことが好ましい(後述の図2を参照)。   Subsequently, as a third step, the inorganic particles aggregated together with the aggregating agent are separated and collected. The separation and recovery of the inorganic particles can be performed manually or by using a crane or the like for separating and collecting the inorganic particles alone or the soil containing the inorganic particles. The separated and recovered inorganic particles alone or the soil containing the inorganic particles are generally packed in storage bags or packs. In the case where the inorganic particles are separated and collected together with the soil, the soil is separated and removed using a crane having catching claws at the top and bottom, and then separated and collected by directly packing them in a storage bag or pack. Work can be speeded up and simplified. On the other hand, when separating and recovering the inorganic particles alone, it is preferable to use a net-like or mesh-like filtration container through which the inorganic particles can pass (see FIG. 2 described later).

本発明においては、前記の第1〜3の工程に加えて、分離回収された無機粒子又は該無機粒子が含まれる土壌を保管用の袋やパックに詰め込んだ後、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないような処置が施された場所に搬送されて集めてから保管、保存する工程を採用してもよい。前記無機粒子の保管、保存期間は、あらかじめ放射性物質の半減期間に応じて決められる。すなわち、人体への影響が出ないレベルまでの保存時間が分かれば、少なくともその時間以上に保管・保存の状態で放置する。さらに安全性を高めるために、前記の期間よりも余裕を持ってより長めの保管・保存時間を設定する。最終的に、人体に全く影響が出ないレベルに放射線量の低減が確認される期間まで密閉状態で保管・保存された後、通常の産業廃棄物として廃棄される。また、放射性物質による放射線の影響が無くなった無機粒子は、脱着操作によって再生したものを再利用することができる。他方、前記無機粒子は、保管及び保存期間中であっても、放射線を厳重に管理した環境下で前記放射性物質の脱着操作を行うことにより再生が可能となる場合は、再生品を再利用してもよい。   In the present invention, in addition to the first to third steps, after packing the separated and collected inorganic particles or the soil containing the inorganic particles in a storage bag or pack, the radioactive substance is scattered to the outside or It is also possible to adopt a process of transporting and collecting to a place where a treatment for preventing leakage has been performed, and then storing and preserving it. The storage and storage period of the inorganic particles are determined in advance according to the half-life period of the radioactive substance. That is, if the storage time up to a level that does not affect the human body is known, it is left in the state of storage / preservation for at least that long. In order to further enhance security, a longer storage / preservation time is set with a margin compared to the above-mentioned period. Finally, after being stored and preserved in a sealed state until the radiation dose is reduced to a level that does not affect the human body at all, it is discarded as ordinary industrial waste. In addition, as for the inorganic particles which are no longer affected by the radiation by the radioactive substance, those regenerated by the desorption operation can be reused. On the other hand, the inorganic particles, even during the storage and preservation period, if it becomes possible to regenerate by performing the desorption operation of the radioactive material under an environment where radiation is strictly controlled, reuse the recycled product You may.

図1は、前記第3の工程において前記凝集剤とともに凝集された放射性物質を吸着する無機粒子が、単独で又は該無機粒子が含まれる土壌とともに分離回収する除染方法の一例であるが、本発明においては前記無機粒子の分離回収を容易にするため、図2に示す変形例によって放射性物質の除染を行ってもよい。   FIG. 1 shows an example of a decontamination method in which the inorganic particles that adsorb the radioactive substance aggregated together with the coagulant in the third step are separated or recovered alone or together with the soil containing the inorganic particles. In the present invention, in order to facilitate the separation and recovery of the inorganic particles, the radioactive substance may be decontaminated by a modification shown in FIG.

図2に示す除染方法は、前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の前工程として、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器6に、前記凝集剤を単独で又は他の材料と混合した形態で封入する工程と、前記凝集剤を含む濾過容器6を緩衝地帯5に設置する工程と、を有し、前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の後工程として、前記凝集剤とともに凝集された前記無機粒子を含む濾過容器6を分離回収する工程を有する。図2に示すように、緩衝地帯5に設置する濾過容器6は、取扱い性及び搬送性の点から小分けにして複数個の集合体で使用することが実用的である。また、本発明においては、前記凝集剤を凝集メカニズムに応じて区別して使用する場合があり、その場合には機能に応じて適切な凝集剤を含む濾過容器6を、機能に応じて区分けされた区域にそれぞれ一つ又は複数個の集合体の形態で設置することができる。   In the decontamination method shown in FIG. 2, as a pre-process of the step of aggregating the inorganic particles with the aggregating agent, the aggregating agent is used alone or in a network- or mesh-shaped filtration container 6 through which the inorganic particles can pass. And a step of installing a filtration container 6 containing the coagulant in the buffer zone 5, wherein the step of encapsulating the inorganic particles with the coagulant comprises: A step of separating and collecting the filtration container 6 containing the inorganic particles aggregated together with the coagulant. As shown in FIG. 2, it is practical that the filtration container 6 installed in the buffer zone 5 is divided into small parts from the viewpoint of handling and transportability and used in a plurality of aggregates. Further, in the present invention, the flocculant may be used in a distinguished manner according to the flocculation mechanism. In this case, the filtration container 6 containing a suitable flocculant according to the function is classified according to the function. It can be installed in the area in the form of one or more aggregates.

前記網状又はメッシュ状の濾過容器6としては、前記無機粒子が通過するに十分な径又は大きさの穴又は孔を有するものを使用する。後述するように、本発明で使用する無機粒子は、平均粒径が数μm以下を有する粘土や無機吸着剤であるため、濾過容器6に形成する穴の径又は孔の大きさは数μm以上であることが必要であり、前記無機粒子が粒度分布を持つため最大粒径等を考慮すると、10μm以上が実用的である。さらに、濾過容器6の作製及び入手を容易に行うため、100μm以上がより好ましい。他方、濾過容器6は前記凝集剤を内包するため、そこに形成する径又は大きさの上限値は数cm以下が好ましい。上限値が5cmを超えると、前記凝集剤を濾過容器6に内包するために特別な工夫を施す必要があるだけでなく、濾過容器6の強度の点からも実用的でない。濾過容器6の材質としては、例えばフレコンパックの作製等で使用される繊維状の布製のものが柔軟性があり、取扱い性に優れるため実用的であるが、軟質又は硬質のプラスチック成型品や薄板の金属製であってもよい。   As the mesh-shaped or mesh-shaped filtration container 6, one having a hole or a hole having a diameter or size sufficient for the inorganic particles to pass through is used. As described later, the inorganic particles used in the present invention are clay or inorganic adsorbent having an average particle diameter of several μm or less, and thus the diameter or the size of the holes formed in the filtration container 6 is several μm or more. The inorganic particles have a particle size distribution, so that the particle size is practically 10 μm or more in consideration of the maximum particle size and the like. Further, in order to easily manufacture and obtain the filtration container 6, the thickness is more preferably 100 μm or more. On the other hand, since the filtration container 6 contains the coagulant, the upper limit of the diameter or size formed therein is preferably several cm or less. If the upper limit is more than 5 cm, not only is it necessary to take special measures to enclose the coagulant in the filtration container 6, but it is not practical in terms of the strength of the filtration container 6. As a material of the filtration container 6, for example, a fibrous cloth used for producing a flexible container pack or the like is practical because of its flexibility and excellent handleability. Metal.

前記凝集剤と混合する他の材料としては、前記無機粒子と混合できる微粉状又は微片状のものを使用することができ、例えば、モミガラ、木材チップ、プラスチック小片又は土砂等が挙げられる。前記無機粒子は、他の材料に均一に混合するだけでなく、他の材料の中心部や端部等に局所的に偏在させてもよい。また、前記凝集剤を濾過容器6の中に単独で内包させる場合は、前記凝集剤の粒子径が一般的に小さいことから、水溶性の接着剤、粘着剤、糊剤又は粘土等を用いて大きな粒子径を有する塊を作製し、その形態で1つ又は複数個を内包させることが実用的である。   As the other material to be mixed with the coagulant, fine powder or fine particles that can be mixed with the inorganic particles can be used, and examples thereof include fir, wood chips, plastic pieces, and earth and sand. The inorganic particles may not only be uniformly mixed with other materials, but may also be locally unevenly distributed at the center, ends, or the like of the other materials. When the coagulant is included in the filtration container 6 alone, since the particle size of the coagulant is generally small, a water-soluble adhesive, a pressure-sensitive adhesive, a sizing agent, clay, or the like is used. It is practical to produce a lump having a large particle diameter and to include one or more in that form.

本発明において、前記放射性物質を吸着する無機粒子を分散液又は懸濁液の形態で塗布若しくは散布及び注入するときは、前記分散液又は懸濁液が、さらに、前記無機粒子が有する平均的な電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を含み、前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子が水溶性又はコロイド状水分散液であることが好ましい。それにより、前記分散液又は懸濁液を塗布若しくは散布及び注入すると同時又はその後に発生しやすい前記無粒子の大気中への飛散を防止することができる。前記無機粒子は微粒子であり、落ち葉や表土表面に一旦塗布又は散布された時だけでなく、その工程の後でも飛散によって一定の場所に留まることができないため、放射性物質の除染効果が十分に得られない場合がある。前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子は、前記無機粒子を落ち葉や腐葉土等の土壌の一定場所に固定して静置できる機能を有することから、放射性物質の除染効果が促進される。また、高い除染効果を得るには前記無機粒子と落ち葉や腐葉土等の土壌との接触面積を増やす必要があり、前記無機粒子を凝集させないことが不可欠である。したがって、前記無機粒子の表面が有する電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子、又は電荷を有しないノニオン性高分を使用する。   In the present invention, when applying or spraying and injecting the inorganic particles that adsorb the radioactive substance in the form of a dispersion or suspension, the dispersion or suspension further comprises an average of the inorganic particles. It is preferable that the polymer contains an ionic polymer or a nonionic polymer having the same polarity as the electric charge, and the ionic polymer or the nonionic polymer is a water-soluble or colloidal aqueous dispersion. Thereby, it is possible to prevent the non-particles from being scattered into the air, which is likely to be generated at the same time as or after coating or spraying and injecting the dispersion or suspension. The inorganic particles are fine particles, not only once applied or sprayed on the surface of fallen leaves or topsoil, but also cannot remain in a certain place due to scattering even after the process, so the decontamination effect of the radioactive material is sufficient May not be obtained. Since the ionic polymer or the nonionic polymer has a function of fixing the inorganic particles in a fixed place of soil such as fallen leaves and mulch, and leaving them to stand, the decontamination effect of radioactive substances is promoted. Further, in order to obtain a high decontamination effect, it is necessary to increase a contact area between the inorganic particles and soil such as fallen leaves and mulch, and it is essential that the inorganic particles are not aggregated. Therefore, an ionic polymer having a charge of the same polarity as the charge of the surface of the inorganic particles or a nonionic polymer having no charge is used.

前記無機粒子が有する平均的な電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子は、前記無機粒子の表面が有する電荷が正(+)又は負(−)に応じて、それぞれカチオン性高分子又はアニオン性高分子を使用することができる。カチオン性高分子としては、例えば、カチオン化セルロース、カチオン化でんぷん、アミノ基を有する高分子若しくは4級アンモニウム塩の高分子から選択される少なくとも1種であり、また、アニオン高分子としては、カルボキシメチルセルロース、カルボキシメチルアミロース、リグニンスルホン酸及びその塩、ポリアクリル酸及びその塩、ポリスルホン酸及びその塩から選択される少なくとも1種が挙げられる。これらのカチオン性高分子及びアニオン性高分子は、自然的な雨水の流水、又は人工的な流水若しくは噴水により溶解又は分散し、前記放射性物質を吸着した無機粒子をできるだけ小さな粒子として前記緩衝地帯に流入させることが望ましい。そのため、水溶性又は水分散性の高分子であることが好ましい。   The ionic polymer having a charge of the same polarity as the average charge of the inorganic particles is a cationic polymer or a charge depending on whether the charge of the surface of the inorganic particles is positive (+) or negative (-), respectively. Anionic polymers can be used. The cationic polymer is, for example, at least one selected from cationized cellulose, cationized starch, a polymer having an amino group, and a polymer of a quaternary ammonium salt. Examples include at least one selected from methylcellulose, carboxymethylamylose, ligninsulfonic acid and its salts, polyacrylic acid and its salts, polysulfonic acid and its salts. These cationic polymers and anionic polymers are dissolved or dispersed by natural rainwater running water, or artificial running water or fountains, and the inorganic particles adsorbing the radioactive substance are as small particles as possible in the buffer zone. It is desirable to let it flow. Therefore, a water-soluble or water-dispersible polymer is preferable.

前記ノニオン性高分子は分子中に電荷を有しない高分子を意味するものであり、例えば、(a)多糖類の天然高分子、(b)ポリビニルアルコール等の化学合成高分子等の水溶性又は水分散性の高分子、(c)キトサン、カゼイン等の天然高分子、及び(d)ポリ乳酸、ポリカプロラクタン、ポリアスパラギン酸等の化学合成高分子からなる群の少なくともいずれか1種からなる水溶性又は水分散性の高分子を使用することができる。これらの高分子は生分解性の特徴を有するため、塗布又は散布後に除去作業を行う必要がなく、除染作業の省力化に貢献できるものである。   The nonionic polymer means a polymer having no charge in the molecule. For example, (a) a natural polymer of a polysaccharide, (b) a water-soluble polymer such as a chemically synthesized polymer such as polyvinyl alcohol, or the like. From at least one of the group consisting of water-dispersible polymers, (c) natural polymers such as chitosan and casein, and (d) chemically synthesized polymers such as polylactic acid, polycaprolactan and polyaspartic acid. The following water-soluble or water-dispersible polymers can be used. Since these polymers have the characteristic of biodegradability, there is no need to perform a removal operation after application or spraying, which can contribute to labor saving in decontamination operation.

前記多糖類としては、実質的に水溶性であり、可塑化(溶融化)後脱水化により剛直化(硬化)するものであれば、特に限定されない。前記(a)多糖類の天然高分子の具体例としては、例えば、下記の各多糖類が挙げられる。
(a1)コーンスターチ、小麦デンプン等の地上茎未変性デンプン、
(a2)タピオカ、馬鈴薯デンプン等の地下茎未変性デンプン、
(a3)各地上茎、地下茎デンプンの低度エステル化、低度エーテル化、架橋、酸化、酸処理、デキストリン化、α化された化工デンプン、
(a4)セルロース類
カルボキシメチルセルロース(CMC)、メチルセルロース(MC)、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース等
(a5)海藻多糖類
寒天、アルギン酸、カラーギナン等
(a6)微生物多糖類
プルラン、デキストラン、キサンタンガム等
(a7)その他の植物性多糖類
マンナン、アラビアゴム、グアガム、トラガントガム、ローカストガム、タマリンド等。
The polysaccharide is not particularly limited as long as it is substantially water-soluble and can be rigidified (hardened) by dehydration after plasticization (melting). Specific examples of the (a) polysaccharide natural polymer include the following polysaccharides, for example.
(A1) Unground starch such as corn starch and wheat starch,
(A2) unmodified starches such as tapioca and potato starch,
(A3) low-esterification, low-etherification, cross-linking, oxidation, acid treatment, dextrinization, and pregelatinized modified starch of each aboveground stem and rhizome starch;
(A4) Cellulose Carboxymethylcellulose (CMC), methylcellulose (MC), hydroxyethylcellulose, hydroxypropylcellulose, etc. (a5) Seaweed polysaccharide agar, alginic acid, carrageenan, etc. (a6) Microbial polysaccharide pullulan, dextran, xanthan gum, etc. (a7) Other vegetable polysaccharides such as mannan, gum arabic, guar gum, tragacanth gum, locust gum, tamarind and the like.

また、上記のデンプンの反応性水酸基をエステル置換(有機酸、無機酸の、さらにはグラフト置換体を含む)、エーテル置換(グラフト置換体を含む)されたものを水に分散した後、可塑剤エマルジョン水(水、可塑剤及び分散安定剤等から構成されるエマルジョン水)を加えて水分散性の高分子溶液としても良い。   After dispersing the above-mentioned starch in which the reactive hydroxyl group is ester-substituted (including an organic acid or an inorganic acid and further including a graft-substituted product) or ether-substituted (including a graft-substituted product) in water, a plasticizer is added. Emulsion water (emulsion water composed of water, a plasticizer and a dispersion stabilizer) may be added to form a water-dispersible polymer solution.

前記(b)化学合成高分子の1種として使用するポリビニルアルコール(PVA)は、重合度が1000〜5000が好ましく、1700〜2400がさらに好ましい。さらに、PVAのケン化度は、溶液が水溶性ということから85〜99%が好ましく、87〜93%がさらに好ましい。   The polyvinyl alcohol (PVA) used as one kind of the (b) chemically synthesized polymer preferably has a degree of polymerization of 1,000 to 5,000, more preferably 1,700 to 2,400. Further, the saponification degree of PVA is preferably from 85 to 99%, more preferably from 87 to 93%, since the solution is water-soluble.

ノニオン性高分子としては、別の(e)水溶性又は水分散性高分子を使用してもよい。(e)水溶性又は水分散性高分子としては、例えば、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、ポリビニルピロリドン、ポリアクリル酸とその塩、及び水酸基を含有するポリアクリル酸エステル等の水溶性の合成高分子、又はエチレンー酢酸ビニル共重合体、エチレンービニルアルコール共重合体、スチレンーアクリル酸エステル共重合体、酢酸ビニルーアクリル酸エステル共重合体等の水分散性の合成高分子の1種又は2種以上を使用することができる。   As the nonionic polymer, another (e) water-soluble or water-dispersible polymer may be used. (E) Examples of the water-soluble or water-dispersible polymer include water-soluble or water-soluble polymers such as polyvinyl acetate, polyvinyl alcohol, polyacrylamide, polyvinylpyrrolidone, polyacrylic acid and salts thereof, and polyacrylates containing hydroxyl groups. Synthetic polymer or one of water-dispersible synthetic polymers such as ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-vinyl alcohol copolymer, styrene-acrylate copolymer, vinyl acetate-acrylate copolymer, etc. Alternatively, two or more kinds can be used.

それらの中で、前記の汚染土壌と高分子とからなる連続層を形成することが容易であり、前記連続層として様々な剥離条件に十分に耐え得る強度及び弾性を発現できるだけでなく、安全性、取扱い性、長期保管時の環境への負荷の低減、廃棄処分性及び低価格等の点から、ポリ酢酸ビニル又はポリ酢酸ビニルを主成分とする高分子が好適である。本発明において、ポリ酢酸ビニルを主成分とする高分子とは、ポリ酢酸ビニルを50質量%以上、好ましくは70重量%以上を含有する高分子を意味する。好適なポリ酢酸ビニルとしては、分子量が2000〜50000であることが好ましい。分子量が200未満では前記の高分子フィルムの強度が弱くなり、50000を超えると水への溶解性が低下したり、水溶液の粘度が高くなって土壌固定化溶液としての操作性や施工性が低下する傾向にある。   Among them, it is easy to form a continuous layer composed of the above-mentioned contaminated soil and polymer, and not only can the continuous layer exhibit strength and elasticity enough to withstand various peeling conditions, but also safety. Polyvinyl acetate or a polymer containing polyvinyl acetate as a main component is preferred from the viewpoints of ease of handling, reduction of environmental load during long-term storage, disposal, and low cost. In the present invention, the polymer containing polyvinyl acetate as a main component means a polymer containing 50% by mass or more, preferably 70% by mass or more of polyvinyl acetate. The preferred polyvinyl acetate preferably has a molecular weight of 2,000 to 50,000. If the molecular weight is less than 200, the strength of the polymer film becomes weak, and if it exceeds 50,000, the solubility in water is reduced, or the viscosity of the aqueous solution is increased, and the operability and workability as a soil fixing solution is reduced. Tend to.

本発明において、無機粒子が有する平均的な電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子、又は電荷を有しないノニオン性高分を、前記無機粒子と混合した状態で、分散液又は懸濁液として使用するときの媒体としては、水を主成分とする水系媒体を用いる。ここで、前記水系溶媒は、水が80質量%以上、好ましくは90質量%以上、さらに好ましくは95質量%以上を占める媒体である。本発明の放射性物質除染溶液は、落ち葉及び土壌の除染を対象としているため、取扱い性や作業性並びに周辺への環境負荷の低減を考慮すると、水を主成分とする水系媒体を使用する必要がある。水以外には、例えば、水溶性のメチルアルコール、エチルアルコール、2プロパノール等のアルコール類、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類又はアセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類の溶媒を少量配合して使用してもよい。これらの溶媒は、本発明の放射性物質除染溶液に対して粘度を調整したり、必要に応じて上記の各種高分子の溶解性を高める必要がある場合に使用される。これらの溶媒の中で、人体に対する影響と環境負荷を少なくするためにエチルアルコールが好ましい。   In the present invention, an ionic polymer having a charge of the same polarity as the average charge of the inorganic particles, or a nonionic polymer having no charge, in a state of being mixed with the inorganic particles, a dispersion or suspension. As a medium when used as an aqueous medium, an aqueous medium containing water as a main component is used. Here, the aqueous solvent is a medium in which water accounts for 80% by mass or more, preferably 90% by mass or more, and more preferably 95% by mass or more. Since the radioactive substance decontamination solution of the present invention is intended for decontamination of fallen leaves and soil, an aqueous medium containing water as a main component is used in consideration of ease of handling and workability and reduction of environmental load on the periphery. There is a need. In addition to water, for example, a small amount of a solvent such as water-soluble alcohols such as methyl alcohol, ethyl alcohol and 2-propanol, ethers such as diethyl ether and tetrahydrofuran, or ketones such as acetone, methyl ethyl ketone and cyclohexanone is used. You may. These solvents are used when it is necessary to adjust the viscosity of the radioactive substance decontamination solution of the present invention or to increase the solubility of the above various polymers as necessary. Among these solvents, ethyl alcohol is preferable in order to reduce the influence on the human body and the environmental load.

次に、本発明の除染方法及び除染システムで使用する凝集剤について説明する。本発明は以下の(i)、(ii)、(iii)及び(iv)に示す4つの組合せを適用し、それぞれの組合せに適した凝集方法を適用する。
(i)無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子
凝集剤としては、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を使用する。このイオン性高分子(A)を前記緩衝地帯に含有させ、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって前記緩衝地帯に流入した前記無機粒子をイオン性高分子(A)によって凝集させる。
Next, the coagulant used in the decontamination method and the decontamination system of the present invention will be described. In the present invention, the following four combinations (i), (ii), (iii) and (iv) are applied, and an aggregation method suitable for each combination is applied.
(I) An ionic polymer having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles As the coagulant, an ionic polymer having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles (A) Use The ionic polymer (A) is contained in the buffer zone, and the inorganic particles flowing into the buffer zone by rainwater or artificial running water or a fountain are aggregated by the ionic polymer (A).

(ii)2種のイオン性高分子の組合せ
図3は、本発明の除染方法において、2種のイオン性高分子の組合せを含む凝集剤を用いて無機粒子の凝集を行う本発明の除染方法及び除染システムを模式的に示す図である。凝集剤としては、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)7及びイオン性高分子(A)7とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(B)8の組合せを使用する。図3に示すように、前記緩衝地帯において森林1及び里山2の少なくとも何れかの側に隣接して位置し、イオン性高分子(A)7を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を、逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)7によって凝集させる。その後、凝集しないで流れ出るイオン性高分子(A)7を、緩衝地帯5において居住地3又は田畑4の側に隣接して位置し、イオン性高分子(B)8を含有する領域で、イオン性高分子(B)8によって凝集させる。
(Ii) Combination of Two Kinds of Ionic Polymer FIG. 3 shows a decontamination method of the present invention in which inorganic particles are aggregated using a flocculant containing a combination of two ionic polymers in the decontamination method of the present invention. It is a figure which shows the dyeing | staining method and the decontamination system typically. As the coagulant, an ionic polymer (A) 7 having a charge opposite to the charge of the surface of the inorganic particles and an ionic polymer having a charge opposite to the polarity of the ionic polymer (A) 7 (B) Use 8 combinations. As shown in FIG. 3, in the buffer zone, a region located adjacent to at least one of the forest 1 and the satoyama 2 and containing the ionic polymer (A) 7, rainwater or artificial running water or The inorganic particles that have flowed in by the fountain are aggregated by the ionic polymer (A) 7 having a charge of the opposite polarity. Thereafter, the ionic polymer (A) 7 flowing out without coagulation is placed in the buffer zone 5 adjacent to the residential area 3 or the field 4 in the region containing the ionic polymer (B) 8. Aggregation by the conductive polymer (B) 8.

図4は、上記の(i)及び(ii)の方法において、1種又は2種のイオン性高分子を使用するときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。図4において実線及び点線で囲んだ部分が、それぞれ上記(i)及び(ii)の方法に該当する。図4には負(−)の電荷を表面に有するものを無機粒子の例として示しており、カチオン性高分子及びアニオン性性高分子が、それぞれイオン性高分子(A)及びイオン性高分子(B)として使用される。   FIG. 4 is a diagram schematically showing an example of an aggregated form of inorganic particles formed when one or two kinds of ionic polymers are used in the methods (i) and (ii). . In FIG. 4, portions surrounded by a solid line and a dotted line correspond to the methods (i) and (ii), respectively. FIG. 4 shows an example of the inorganic particles having a negative (−) charge on the surface, wherein the cationic polymer and the anionic polymer are an ionic polymer (A) and an ionic polymer, respectively. Used as (B).

図4において実線で囲んだ部分に示すように、上記(i)の方法においては、表面に負(−)の電荷を有する無機粒子9が雨水又は人工的な流水若しくは噴水により流入した後、緩衝地帯5に含まれるカチオン性高分子10によって凝集する。この凝集により、無機粒子の動きが束縛されて緩衝地帯5の領域内に留まるため、居住地3や田畑4への移行を抑制することができる。その工程において無機粒子9の凝集に関与しない余剰のカチオン性の高分子10は、緩衝地帯5において森林1及び里山2の少なくとも何れかの側に隣接する領域内に、凝集しない状態でそのまま残存する。   As shown in the portion surrounded by the solid line in FIG. 4, in the method (i), after the inorganic particles 9 having a negative (−) charge on the surface flow in by rainwater or artificial running water or a fountain, a buffer is applied. Agglomerated by the cationic polymer 10 contained in the zone 5. Due to the aggregation, the movement of the inorganic particles is restricted and stays in the area of the buffer zone 5, so that the migration to the settlement 3 and the fields 4 can be suppressed. Excess cationic polymer 10 which does not participate in the aggregation of the inorganic particles 9 in the process remains in a non-aggregated state in a region adjacent to at least one of the forest 1 and the satoyama 2 in the buffer zone 5. .

一方、上記(ii)の方法では、図4において点線で囲んだ部分の下部に示すように、緩衝地帯5において居住地3又は里山4の側に隣接した領域内にアニオン性高分子11が含まれる領域を新たに設け、自然的な雨水又は人工的な流水若しくは噴水によってその領域に流れ出るカチオン性高分子10を、アニオン性高分子11によって凝集させる工程を採用する。アニオン性高分子11が含まれる領域は、余剰のカチオン性高分子10をアニオン性高分子11によって凝集させることを主な目的として、カチオン性高分子10が含まれる領域の下流側に直列的に設けられるものである。その領域においてはカチオン性高分子10によって凝集した無機粒子9が粗大化するという造粒効果も同時に得ることができる(図4において点線で囲んだ部分の上部に示す図を参照)。この造粒効果は、無機粒子同士の凝集に寄与し、無機粒子9の表面に結合又は付着したカチオン性高分子10がアニオン性高分子11とのイオン的な相互作用によって凝集粒子を粗大化させていくという作用に基づいている。   On the other hand, in the method (ii), the anionic polymer 11 is contained in the area adjacent to the settlement 3 or the satoyama 4 in the buffer zone 5 as shown below the portion surrounded by the dotted line in FIG. A new area is provided, and the cationic polymer 10 flowing into the area by natural rainwater or artificial running water or fountain is aggregated by the anionic polymer 11. The region containing the anionic polymer 11 is serially arranged downstream of the region containing the cationic polymer 10 for the main purpose of aggregating excess cationic polymer 10 with the anionic polymer 11. It is provided. In that region, the granulation effect that the inorganic particles 9 aggregated by the cationic polymer 10 are coarsened can be obtained at the same time (see the figure shown in the upper part of the portion surrounded by the dotted line in FIG. 4). This granulation effect contributes to the aggregation of the inorganic particles, and the cationic polymer 10 bonded or attached to the surface of the inorganic particles 9 coarsens the aggregated particles by ionic interaction with the anionic polymer 11. Is based on the action of

上記(ii)の方法においては、カチオン性高分子を凝集させるためアニオン性高分子を使用するが、アニオン性高分子に代えて、下記で述べるようにアニオン当量の高いアニオンリッチの両性高分子を使用してもよい。   In the above method (ii), an anionic polymer is used for aggregating the cationic polymer, but instead of the anionic polymer, an anion-rich amphoteric polymer having a high anion equivalent as described below is used. May be used.

このようにして、イオン性高分子(A)と前記無機粒子との凝集物及びイオン性高分子(A)とイオン性高分子(B)との凝集物は次第に造粒が進行し、大きな塊となって緩衝地帯5に固定化されやすくなるため、居住地3や田畑4への移行が抑制される。また、これらの凝集物は土壌に対して大きさの違いが明確となることから分離回収が行いやすくなる。そのため、次の工程においてイオン性高分子(A)によって凝集した無機粒子の分離回収を効率的に行うことができるだけでなく、上記(ii)の方法を採用することにより、造粒によって粗大化した凝集無機粒子だけでなく、イオン性高分子(A)とイオン性高分子(B)との分離回収も同時に行うことができる。それにより、前記緩衝地帯に残存する前記無機粒子及びイオン性高分子(A)と(B)の量が大幅に低減され、大きな除染効果が得られるとともに、環境に対する負荷を大幅に低減することができる。   In this manner, the aggregate of the ionic polymer (A) and the inorganic particles and the aggregate of the ionic polymer (A) and the ionic polymer (B) gradually progress to granulation, and As a result, it is easy to be fixed to the buffer zone 5, so that the shift to the residential area 3 or the field 4 is suppressed. In addition, since these aggregates have a clear difference in size with respect to soil, they can be easily separated and collected. Therefore, in the next step, not only the inorganic particles aggregated by the ionic polymer (A) can be efficiently separated and recovered, but also by adopting the method (ii), the particles are coarsened by granulation. Separation and recovery of not only the aggregated inorganic particles but also the ionic polymer (A) and the ionic polymer (B) can be performed simultaneously. Thereby, the amount of the inorganic particles and the ionic polymers (A) and (B) remaining in the buffer zone is significantly reduced, and a large decontamination effect is obtained, and the load on the environment is significantly reduced. Can be.

<イオン性高分子凝集剤>
上記の(i)及び(ii)の方法で使用するイオン性高分子(A)は、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するものであればよく、前記無機粒子が有する平均的な電荷が正(+)又は負(−)に応じて、それぞれアニオン性高分子又はカチオン性高分子を使用することができる。他方、上記(ii)の方法で使用するイオン性高分子(B)は、イオン性高分子(A)とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子である。例えば、イオン性高分子(A)が正(+)の平均的な電荷を有する場合は、負(−)の平均的な電荷を有するものである。
<Ionic polymer flocculant>
The ionic polymer (A) used in the above methods (i) and (ii) may be any one having a charge of a polarity opposite to that of the surface of the inorganic particles, and the inorganic particles have Anionic or cationic polymers can be used depending on whether the average charge is positive (+) or negative (-), respectively. On the other hand, the ionic polymer (B) used in the method (ii) is an ionic polymer having a charge of a polarity opposite to that of the ionic polymer (A). For example, when the ionic polymer (A) has a positive (+) average charge, it has a negative (-) average charge.

アニオン高分子としては、例えば、カルボキシメチルセルロース、カルボキシメチルアミロース、リグニンスルホン酸及びその塩、ポリアクリル酸及びその塩、ポリスルホン酸及びその塩から選択される少なくとも1種であり、また、カチオン性高分子としては、カチオン化セルロース、カチオン化でんぷん、アミノ基を有する高分子若しくは4級アンモニウム塩の高分子から選択される少なくとも1種が挙げられる。これらのアニオン性高分子及びカチオン性高分子は、前記無機粒子の表面が有する電荷に応じて、どちらか一方が選択される。仮に前記無機粒子の表面が有する電荷が不明な場合は、あらかじめ使用する無機粒子とアニオン性高分子又はカチオン性高分とを混合させ、凝集が生じた方のイオン性高分子をイオン性高分子(A)として適用する。イオン性高分子(A)として適用する前記のイオン性高分子は、取扱い性や作業性並びに周辺への環境負荷の低減を考慮すると、水溶性又は水分散性の高分子であることが好ましい。   The anionic polymer is, for example, at least one selected from carboxymethylcellulose, carboxymethylamylose, ligninsulfonic acid and salts thereof, polyacrylic acid and salts thereof, polysulfonic acid and salts thereof, and a cationic polymer. Examples thereof include at least one selected from cationized cellulose, cationized starch, a polymer having an amino group, and a polymer of a quaternary ammonium salt. Either one of these anionic polymer and cationic polymer is selected according to the charge of the surface of the inorganic particles. If the charge of the surface of the inorganic particles is unknown, the inorganic particles used in advance are mixed with an anionic polymer or a cationic polymer, and the ionic polymer in which aggregation occurs is replaced with an ionic polymer. Apply as (A). The above-mentioned ionic polymer applied as the ionic polymer (A) is preferably a water-soluble or water-dispersible polymer in consideration of handleability, workability, and reduction of environmental load on the periphery.

(iii)カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する高分子凝集剤又は両性高分子凝集剤
凝集剤としては、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する高分子凝集剤(C)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有する両性高分子凝集剤(D)を使用する。図1に示す除染方法及び除染システムにおいて、高分子凝集剤(C)又は両性高分子凝集剤(D)を緩衝地帯5に含有させた後、自然的な雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を高分子凝集剤(C)又は両性高分子凝集剤(D)によって凝集させる。
(Iii) Polymer flocculant having cationic polymer and anionic polymer or amphoteric polymer flocculant As the flocculant, polymer flocculant (C) having cationic polymer and anionic polymer, or 1 An amphoteric polymer flocculant (D) having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in the molecule is used. In the decontamination method and the decontamination system shown in FIG. 1, after the polymer coagulant (C) or the amphoteric polymer coagulant (D) is contained in the buffer zone 5, natural rainwater or artificial running water or fountain is used. The inorganic particles that have flowed in are aggregated by the polymer flocculant (C) or the amphoteric polymer flocculant (D).

高分子凝集剤(C)としては、前記の<イオン性高分子>において例として挙げたカチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比がほぼ1:1になるように配合した高分子凝集剤、又は両者の電荷比が1から外れるように配合した高分子凝集剤のどちらか一方を使用することができる。同様に、1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、両単量体の電荷比がほぼ1:1になるように調製した両性高分子凝集剤、又は両者の電荷比が1から外れるように調製した高分子凝集剤のどちらか一方を使用することができる。   As the polymer flocculant (C), a polymer obtained by blending the cationic polymer and the anionic polymer mentioned as examples in the above <ionic polymer> such that the charge ratio of both becomes approximately 1: 1. Either a flocculant or a polymer flocculant blended so that the charge ratio of both deviates from 1 can be used. Similarly, an amphoteric polymer aggregate having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule and prepared so that the charge ratio of both monomers is approximately 1: 1. Either the agent or a polymer flocculant prepared so that the charge ratio of the two deviates from 1 can be used.

<高分子凝集剤>
高分子凝集剤(C)としてカチオン性高分子及びアニオン性高分子を含む高分子凝集剤を分散水溶液又は懸濁水溶液の形態で使用する場合は、水溶液中においてそれぞれ異なる極性を有するイオン性高分子同士が近接し、お互いの電荷を打ち消すように凝集した沈殿物が生成しやすい。そのため、前記無機粒子に対しては凝集効果がほとんど得られないか、又は非常に小さい。しかしながら、高分子凝集剤(C)を凝集しない状態で前記緩衝地帯に塗布又は散布できれば、各イオン性高分子の動きが束縛された状態で、前記緩衝地帯の土壌の表面及び内部で局所的に分離して存在するようになり、逆極性の電荷を有する無機粒子が近接するとき凝集を起こさせることができる。この機能を利用することにより、放射性物質を吸着した無機粒子との凝集を促進させることができる。
<Polymer flocculant>
When a polymer flocculant containing a cationic polymer and an anionic polymer is used as the polymer flocculant (C) in the form of a dispersion aqueous solution or a suspension aqueous solution, the ionic polymer having different polarities in the aqueous solution is used. The precipitates tend to come close to each other and aggregate to cancel each other's charges. Therefore, the inorganic particles have little or no aggregation effect. However, if the polymer coagulant (C) can be applied or sprayed to the buffer zone without coagulation, the movement of each ionic polymer is restricted and locally on the surface and inside of the soil in the buffer zone. When the inorganic particles having the opposite polarity come close to each other, the particles can agglomerate. By utilizing this function, it is possible to promote aggregation with the inorganic particles that have adsorbed the radioactive substance.

高分子凝集剤(C)として、カチオン性高分子及びアニオン性高分の電荷比がほぼ1:1になるように配合した高分子凝集剤を使用するときは、分散水溶液又は懸濁水溶液にゲル化による沈殿物の発生がみられるため、対イオンの他にも、通常は塩化ナトリウム等の無機塩を新たに添加する必要がある。しかしながら、高分子凝集剤(C)の塗布又は散布が森林や里山(雑木林を含む)とは別の場所に設ける緩衝地帯で行われるため、植物生育等に与える悪影響は前記緩衝地帯だけに限定される。したがって、森林や里山(雑木林を含む)に対する悪影響は、従来の除染方法と比べると大幅な低減を図ることができる。   When using a polymer flocculant (C) blended so that the charge ratio of the cationic polymer and the anionic high component is approximately 1: 1, use a gel in the aqueous dispersion or suspension. Since a precipitate is generated due to the formation of a salt, it is usually necessary to newly add an inorganic salt such as sodium chloride in addition to the counter ion. However, since the application or application of the polymer flocculant (C) is performed in a buffer zone provided in a place different from forests and satoyama (including thick forests), adverse effects on plant growth and the like are limited only to the buffer zone. You. Therefore, adverse effects on forests and satoyama (including coppice forests) can be significantly reduced as compared with conventional decontamination methods.

高分子凝集剤(C)として、両者の電荷比が1から外れるように配合した高分子凝集剤を使用する場合は、後述するように、新たに塩化ナトリウム等の無機塩を添加しなくても沈殿物が発生しないコロイド溶液を形成できることが分かった。したがって、森林や里山(雑木林を含む)だけでなく、他の地域についても植物生育等に対する影響を最小限にすることを目的とする場合は、高分子凝集剤(C)として、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合した高分子凝集剤を使用することが好ましい。   When a polymer flocculant compounded so that the charge ratio of the two deviates from 1 is used as the polymer flocculant (C), as described later, it is not necessary to newly add an inorganic salt such as sodium chloride. It was found that a colloidal solution without precipitates could be formed. Therefore, if the purpose is to minimize the effects on plant growth, etc., not only in forests and satoyama (including coppice forests) but also in other areas, cationic polymer as a polymer flocculant (C) It is preferable to use a polymer flocculant in which a charge ratio of an anionic polymer and an anionic polymer is out of 1.

<カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合した高分子凝集剤>
本発明において使用する、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合した高分子凝集剤は、カチオン性高分子とアニオン性高分子とを含む水溶液において、どちらかの高分子を第1の高分子とし、もう一方の高分子を第2の高分子としたときに、前記第1の高分子が前記第2の高分子よりも電荷比で過剰に配合することによって得られる分散型高分子凝集剤である。この分散型高分子凝集剤は、沈殿物を生成せずに長期間安定した均一のコロイド水溶を形成しながら、前記無機粒子との混合では大きな凝集力を有することを見出すことにより、本発明に適用されたものである。
<Polymer flocculant compounded so that the charge ratio of the cationic polymer and the anionic polymer deviates from 1>
The polymer coagulant used in the present invention, in which the charge ratio of the cationic polymer and the anionic polymer is out of 1, is an aqueous solution containing the cationic polymer and the anionic polymer. When the polymer is the first polymer and the other polymer is the second polymer, the first polymer is blended in excess of the charge ratio of the second polymer. The resulting dispersion type polymer flocculant. This dispersion type polymer flocculant forms a stable and uniform aqueous colloid in water for a long period of time without forming a precipitate, and finds that it has a large flocculation force when mixed with the inorganic particles. Applied.

図5は、カチオン性高分子を電荷比で過剰に調整した分散型高分子12を凝集剤として用いるときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。図5で示す凝集形態は、負(−)の電荷を表面に有する無機粒子13を使用するときに水溶液中で観測されるものの一例である。   FIG. 5 is a diagram schematically illustrating an example of an aggregated form of inorganic particles formed when a dispersion type polymer 12 in which a cationic polymer is excessively adjusted in charge ratio is used as an aggregating agent. The aggregation form shown in FIG. 5 is an example of what is observed in an aqueous solution when the inorganic particles 13 having a negative (−) charge on the surface are used.

図5に示すように、本発明において高分子凝集剤(C)として使用する分散型高分子凝集剤12は、前記(i)の2種のイオン性高分子の組合せにおいて例示したようなカチオン性高分子とアニオン性高分子の両者を含むことによって分子鎖の絡まり合いが生じ、大きな凝集力を生むための核となる疎水的なフロック14が形成される。他方、カチオン性高分子及びアニオン性高分子のどちらか一方が過剰に含まれるため水との親和性が増した親水的な分子鎖の存在によって沈殿物の生成が抑制され、水溶液中でコロイド状態となって均一分散する。それによって、水溶液は不透明又は乳白色状の性状を有し、沈殿物を生成しないで長期間安定した均一の溶液が形成できる点に大きな特徴を有する。この分散型高分子凝集剤が、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した放射性物質を吸着した後の無機粒子と接触すると凝集が起き、徐々に大きな塊の凝集物に転化する。それにより、放射性物質を吸着した無機粒子が居住地や田畑に移行するのを抑制することができる。   As shown in FIG. 5, the dispersion type polymer flocculant 12 used as the polymer flocculant (C) in the present invention is a cationic flocculant as exemplified in the combination of the two ionic polymers (i). The inclusion of both the polymer and the anionic polymer causes entanglement of the molecular chains, thereby forming a hydrophobic floc 14 serving as a nucleus for generating a large cohesive force. On the other hand, the formation of precipitates is suppressed by the presence of a hydrophilic molecular chain that has an increased affinity for water because either one of the cationic polymer or the anionic polymer is contained in excess, and the colloidal state in an aqueous solution And become evenly dispersed. As a result, the aqueous solution has an opaque or milky-white property, and has a great feature in that a uniform solution can be formed for a long period of time without forming a precipitate. When this dispersed polymer flocculant comes into contact with the inorganic particles after adsorbing the radioactive substance that has flowed in by rainwater or artificial running water or a fountain, flocculation occurs and is gradually converted into a large lump aggregate. As a result, it is possible to suppress the migration of the inorganic particles that have absorbed the radioactive substance to a place of residence or a field.

分散型高分子凝集剤12が呈する「不透明又は乳白色」とは目視ならびに濁度によって判定されるもので、例えば、高分子凝集剤のコロイド溶液の濁度を分光光度計を用いて660nmの波長で測定し、その濁度が24時間経過しても85%以上を維持している場合に、コロイドが凝集沈殿せずに安定に存在するものと結論した。また、本願発明の効果を奏するためには、夏冬(温度範囲:5〜30℃)で24時間以上放置しても沈殿物が観測されない均一の溶液であることが必要条件である。   The “opaque or milky white” of the dispersed polymer flocculant 12 is determined visually and by turbidity. For example, the turbidity of a colloidal solution of the polymer flocculant is measured at a wavelength of 660 nm using a spectrophotometer. When the turbidity was maintained at 85% or more even after 24 hours, it was concluded that the colloid was stably present without aggregation and precipitation. Further, in order to achieve the effects of the present invention, it is a necessary condition that the solution is a homogeneous solution in which no precipitate is observed even when left for 24 hours or more in summer and winter (temperature range: 5 to 30 ° C.).

本発明で使用するコロイド水溶液は、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の添加量を等電荷比にしないで、どちらかの方が電荷比で過剰になるように添加することによって沈殿物の生成を抑制することができるため、従来技術のように一液性のポリイオンコンプレックスを得るために不可欠な塩をコロイド水溶液中に積極的に加える必要がない。しかしながら、イオン性高分子はもともと対イオンが微量含まれており、本発明で使用するコロイド水溶液には実質的に微量の塩が含まれる場合があるが、これらの対イオンは無機粒子の沈殿物の生成に対してほとんど影響を与えない。対イオンを形成するための塩としては、使用するイオン性高分子の種類に応じて異なるが、一般的に、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化アンモニウム、塩化マグネシウム、硫酸ナトリウム、硫酸カリウム、硫酸アンモニウム、硫酸マグネシウム、硝酸ナトリウム、硝酸カリウム、硝酸アンモニウムから選択される塩の少なくとも1種が使用される。   In the aqueous colloid solution used in the present invention, the amount of the cationic polymer and the anionic polymer is not made equal in charge ratio, but precipitates are formed by adding one of them in an excess in charge ratio. Therefore, it is not necessary to actively add a salt which is indispensable for obtaining a one-component polyion complex to the aqueous colloid solution as in the prior art. However, ionic polymers originally contain trace amounts of counter ions, and the colloidal aqueous solution used in the present invention may contain substantially trace amounts of salts. Has little effect on the generation of The salt for forming the counter ion varies depending on the type of the ionic polymer used, but generally, sodium chloride, potassium chloride, ammonium chloride, magnesium chloride, sodium sulfate, potassium sulfate, ammonium sulfate, sulfate At least one kind of salt selected from magnesium, sodium nitrate, potassium nitrate and ammonium nitrate is used.

分散型高分子凝集剤12に含まれるカチオン性及びアニオン性の両イオン性の高分子において、両者のイオン性高分子の電荷比とは、イオン性高分子が有する「イオン当量質量」によって以下のように定義されるものである。   In the cationic and anionic zwitterionic polymers contained in the dispersed polymer flocculant 12, the charge ratio of both ionic polymers is determined by the “ion equivalent mass” of the ionic polymer as follows. Is defined as

本発明で使用するどちらか一方のイオン性高分子(A1)の分子量をM、そのイオン当量質量をEWとする。イオン性高分子(A1)のイオン当量質量(EW)は、そのイオンを有する構成単位の割合が100モル%であると、そのイオンを有する構成単位の分子量(m)と同じになる。例えば、イオンを有する構成単位の割合が50モル%でイオンを有しない構成単位の割合が50モル%の場合は、イオン当量質量は、イオンを有する構成単位の分子量(m)とイオンを有しない構成単位の分子量(m)との和(m+m)となる。このように、イオン当量質量は、イオンを有する構成単位とイオンを有しない構成単位とのモル比で決まる。もう一方のイオン性高分子(B1)の場合も、イオン性高分子(B1)の分子量をM、そのイオン当量質量をEWとすると、同様にしてイオン当量質量が求まる。 The molecular weight of one of the ionic polymers (A1) used in the present invention is defined as M 1 , and the ionic equivalent mass is defined as EW 1 . Ion equivalent weight of the ionic polymer (A1) (EW 1), when the amount of the structural unit having the ion is 100 mole%, the same as the molecular weight of the structural unit having the ion (m A). For example, when the proportion of constituent units having ions is 50 mol% and the proportion of constituent units having no ions is 50 mol%, the ion equivalent mass is determined by the molecular weight (m A ) of the constituent units having ions and the proportion of ions. the sum (m a + m N) of the molecular weight of the structural unit which does not (m N). Thus, the ion equivalent mass is determined by the molar ratio of the constituent unit having an ion to the constituent unit having no ion. In the case of other ionic polymer (B1), M 2 the molecular weight of the ionic polymer (B1), when the ion equivalent weight and EW 2, the ion equivalent weight is obtained in a similar manner.

本発明のコロイド溶液に含まれるイオン性高分子の中でどちらか一方のイオン性高分子(A1)の配合量をCとし、もう一方のイオン性性高分子(B1)の配合量をCとする。その場合、コロイド溶液には、イオン性高分子(A1)が(C/M)モル、イオン性高分子(B1)が(C/M)モルの濃度で含まれる。したがって、コロイド溶液には、イオン性高分子(A1)及びイオン性高分子(B1)に含まれる各イオンによる電荷数が、それぞれP(当量)=(C/M)×(M/EW)及びP(当量)=(C/M)×(M/EW)となる。 The amount of one of the ionic polymer in the ionic polymer contained in the colloid solution (A1) of the present invention as a C 1, the other the amount of the ionic polymer (B1) C Let it be 2 . In that case, the colloid solution contains the ionic polymer (A1) at a concentration of (C 1 / M 1 ) mol and the ionic polymer (B1) at a concentration of (C 2 / M 2 ) mol. Therefore, in the colloid solution, the number of charges of each ion contained in the ionic polymer (A1) and the ionic polymer (B1) is P 1 (equivalent) = (C 1 / M 1 ) × (M 1 / EW 1 ) and P 2 (equivalent) = (C 2 / M 2 ) × (M 2 / EW 2 ).

仮に、P=P(総電荷がゼロ)となる場合は、C/EW=C/EWとなる。他方、コロイド水溶液の総電荷がゼロでない場合は、P/P=(C/EW)/(C2/EW)>1となり、(C/EW)/(C/EW)>1の関係を満たす。P及びPは、アニオン性高分子及びカチオン性高分子のどちらかに特定されず、逆の場合であってもよい。したがって、本発明においては、(C/EW)/(C/EW)>1の関係を満たすようにアニオン性高分子及びカチオン性高分子を配合することによって、どちらか一方のイオン性高分子を電荷比で過剰に加えたコロイド水溶液を調製することができる。 If P 1 = P 2 (total charge is zero), then C 1 / EW 1 = C 2 / EW 2 . On the other hand, when the total charge of the aqueous colloid solution is not zero, P 1 / P 2 = (C 1 / EW 1 ) / (C 2 / EW 2 )> 1 and (C 1 / EW 1 ) / (C 2 / EW) 2 ) The relationship of> 1 is satisfied. P 1 and P 2 are not specified as either an anionic polymer or a cationic polymer, and vice versa. Therefore, in the present invention, by blending an anionic polymer and a cationic polymer so as to satisfy the relationship of (C 1 / EW 1 ) / (C 2 / EW 2 )> 1, either one of the ions can be used. A colloidal aqueous solution in which a conductive polymer is excessively added at a charge ratio can be prepared.

<両性高分子凝集剤>
高分子凝集剤(C)として両性高分子を使用する場合を説明する。両性高分子は、分子内に正(+)と負(−)の荷電を併せ持っている高分子であり、カチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有する二元共重合体、必要に応じて疎水性単位として機能するノニオン性の単量体構造単位を含む三元共重合体として合成される。両性高分子の極性は、カチオン当量とアニオン当量をほぼ同じにして、両単量体の電荷比がほぼ1:1となるように調製したり、また、カチオン当量の高いカチオンリッチ両性高分子とその逆のアニオン当量の高いアニオンリッチ両性高分子のように、両者の電荷比が1から外れるように調製することもできる。
<Amphoteric polymer flocculant>
The case where an amphoteric polymer is used as the polymer flocculant (C) will be described. An amphoteric polymer is a polymer having both positive (+) and negative (-) charges in the molecule, and has a binary structure having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit. The polymer is synthesized as a ternary copolymer containing a nonionic monomer structural unit that functions as a hydrophobic unit as required. The polarity of the amphoteric polymer is adjusted so that the cation equivalent and the anion equivalent are almost the same and the charge ratio of both monomers is approximately 1: 1. It can also be prepared such that the charge ratio of the two deviates from 1 as in the case of an anion-rich amphoteric polymer having a high anion equivalent.

高分子凝集剤(C)として使用する両性高分子は、両単量体の電荷比がほぼ1:1となるように調製したものであっても、分散水溶液又は懸濁水溶液においてゲル化による沈殿物の発生はほとんど見られない。これは、カチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位が一分子中でそれぞれ分離して配列されており、加えて対イオンの存在やpH等によって両者の単量体構造単位が互いに近接しないように調整して凝集を抑えているためである。したがって、両性高分子凝集剤を使用する場合は、それぞれ逆極性を有する単量体の電荷比がほぼ1:1になるように調製した両性高分子、又は両者の電荷比が1から外れるように調製した両性高分子のいずれも、分散水溶液又は懸濁水溶液に塩化ナトリウム等の無機塩を新たに添加しないで使用することができる。   The amphoteric polymer used as the polymer flocculant (C) is prepared by gelation in an aqueous dispersion or aqueous suspension, even if the amphoteric polymer is prepared so that the charge ratio of both monomers is approximately 1: 1. There is almost no occurrence of things. This is because a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit are separately arranged in one molecule, and in addition, both monomer structural units are determined by the presence of a counter ion and pH. This is because the units are adjusted so as not to be close to each other to suppress aggregation. Therefore, when an amphoteric polymer flocculant is used, the amphoteric polymer prepared so that the charge ratio of the monomers having the opposite polarities is approximately 1: 1 or the charge ratio of both is deviated from 1 Any of the prepared amphoteric polymers can be used without newly adding an inorganic salt such as sodium chloride to the aqueous dispersion or suspension.

図6は、両性高分子を凝集剤として用いるときに形成される無機粒子の凝集形態の一例を模式的に示す図である。図6に示すように、本発明において高分子凝集剤(C)として使用する両性高分子凝集剤15を有する分散液又は懸濁液は、沈殿物を生成しないで長期間安定した均一の溶液が形成できるため、前記緩衝地帯に塗布若しくは散布及び注入ができる。この両性高分子凝集剤15が、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入し、放射性物質を吸着した後の無機粒子(図6においては表面に負(1)の電荷を有する無機粒子16)と接触すると凝集が起き、徐々に大きな塊の凝集物に転化する。それにより、放射性物質を吸着した無機粒子が居住地や田畑に移行するのを抑制することができる。   FIG. 6 is a diagram schematically illustrating an example of an aggregated form of inorganic particles formed when an amphoteric polymer is used as an aggregating agent. As shown in FIG. 6, the dispersion or suspension containing the amphoteric polymer flocculant 15 used as the polymer flocculant (C) in the present invention is a uniform solution that is stable for a long period without forming a precipitate. Because it can be formed, it can be applied or sprayed and injected into the buffer zone. The amphoteric polymer flocculant 15 flows in by rainwater or artificial running water or a fountain, and the inorganic particles (in FIG. 6, the inorganic particles 16 having a negative (1) charge on the surface in FIG. 6) after adsorbing the radioactive substance. Upon contact, agglomeration occurs, which is gradually converted to large lumps. As a result, it is possible to suppress the migration of the inorganic particles that have absorbed the radioactive substance to a place of residence or a field.

本発明で使用する両性高分子凝集剤は、一般的に以下の単量体成分を含む。
(f)カチオン性単量体
カチオン性単量体の例としては、モノアリルアミン、N−メチルアリルアミン、N,N−ジメチルアリルアミン、N−シクロヘキシルアミン、N,N−(メチル)シクロヘキシルアリルアミン、N,N−ジシクロヘキシルアリルアミン、ジアリルアミン、N−メチルジアリルアミン、N−ベンジルジアリルアミン及びそれらの付加塩、塩化ジアリルジメチルアンモニウム、臭化ジアリルジメチルアンモニウム、ヨウ化ジアリルジメチルアンモニウム、メチル硫酸ジアリルジメチルアンモニウム、塩化ジアリルメチルアンモニウム、臭化ジアリルメチルアンモニウム、ヨウ化ジアリルメチルアンモニウム、メチル硫酸ジアリルメチルアンモニウム、塩化ジアリルジベンジルアンモニウム、臭化ジアリルジベンジルアンモニウム、ヨウ化ジアリルジベンジルアンモニウム、メチル硫酸ジアリルジベンジルアンモニウム等が挙げられる。
The amphoteric polymer flocculant used in the present invention generally contains the following monomer components.
(F) Cationic monomer Examples of the cationic monomer include monoallylamine, N-methylallylamine, N, N-dimethylallylamine, N-cyclohexylamine, N, N- (methyl) cyclohexylallylamine, N-dicyclohexylallylamine, diallylamine, N-methyldiallylamine, N-benzyldiallylamine and their addition salts, diallyldimethylammonium chloride, diallyldimethylammonium bromide, diallyldimethylammonium iodide, diallyldimethylammonium methylsulfate, diallylmethylammonium chloride, Diallylmethylammonium bromide, diallylmethylammonium iodide, diallylmethylammonium methylsulfate, diallyldibenzylammonium chloride, diallyldibenzylammonium bromide And diallylbenzyl ammonium iodide, diallylbenzylbenzyl methyl sulfate and the like.

(g)アニオン性単量体
アニオン性単量体の例としては、(メタ)アクリル酸及びそのナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩のような水溶性塩等が挙げられる。また、2つのカルボキシル基を有するアニオン性単量体も使用することができ、例えば、マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸及びそれらのナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩等が挙げられる。
(G) Anionic monomer Examples of the anionic monomer include (meth) acrylic acid and water-soluble salts such as a sodium salt, a potassium salt, and an ammonium salt thereof. In addition, an anionic monomer having two carboxyl groups can also be used, and examples thereof include maleic acid, fumaric acid, citraconic acid, and sodium, potassium, and ammonium salts thereof.

(h)ノニオン性単量体
ノニオン性単量体としては、アクリル酸アミド及びN−メチル、N,N−ジメチル、N,N−ジエチル、N−ヒドロキシメチルアクリルアミドのようなN−置換体等が挙げられる。
(H) Nonionic monomer Nonionic monomers include acrylamide and N-substituted products such as N-methyl, N, N-dimethyl, N, N-diethyl and N-hydroxymethylacrylamide. No.

本発明で使用する両性高分子は、少なくとも上記カチオン性単量体の1種又は2種以上及びアニオン性単量体の1種又は2種以上の共重合によって得られるが、必要に応じて上記ノニオン性単量体の1種又は2種以上を含む3元共重合としてもよい。共重合は、前記の各種単量体混合物の水溶液を過硫酸アンモニウム、過硫酸カリウム等の水溶性開始剤を使って溶液重合する方法、又は光増感剤を使って光重合する方法等のような常法によって行うことができる。   The amphoteric polymer used in the present invention is obtained by copolymerization of at least one or more of the above-mentioned cationic monomers and one or more of the above-mentioned anionic monomers. It may be a terpolymer containing one or more nonionic monomers. Copolymerization, such as a method of solution polymerization of an aqueous solution of the above-mentioned various monomer mixtures using a water-soluble initiator such as ammonium persulfate and potassium persulfate, or a method of photopolymerization using a photosensitizer, etc. It can be performed by a conventional method.

本発明において高分子凝集剤(C)として両性高分子を使用するときは、無機粒子の凝集粒子径及び凝集速度に応じて、それぞれ逆極性を有する単量体の電荷比を変えて使用することができる、また、それぞれ逆極性を有する単量体の電荷比がほぼ1:1になるように調製した両性高分子、両者の電荷比が1から外れるように調製したカチオンリッチ両性高分子及びアニオンリッチ両性高分子の何れか1種だけでなく、2種以上を併用して使用してもよい。   When an amphoteric polymer is used as the polymer flocculant (C) in the present invention, the charge ratio of monomers having opposite polarities is changed according to the flocculated particle diameter and flocculation speed of the inorganic particles. An amphoteric polymer prepared so that the charge ratio of monomers having opposite polarities becomes approximately 1: 1; a cation-rich amphoteric polymer prepared such that the charge ratio of both deviates from 1; and an anion Not only one kind of rich amphoteric polymer but also two or more kinds may be used in combination.

(iv)2種のカチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する高分子凝集剤又は両性高分子凝集剤の組合せ
凝集剤としては、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C1)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が1から外れるように調製された両性高分子凝集剤(D1)と、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C2)、又は両性高分子凝集剤(D2)との組合せを使用する。図3に示す除染方法及び除染システムの緩衝地帯において、イオン性高分子(A)7に代えて前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を、また、イオン性高分子(B)8に代えて前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)をそれぞれ含む領域が、この順で直列的に設けられる。ここで、両性高分子凝集剤(D1)及び両性高分子凝集剤(D2)は、カチオン当量の高いカチオンリッチ両性高分子とその逆のアニオン当量の高いアニオンリッチ両性高分子のどちらかを、それぞれの電荷が逆極性になる組合せとなるように選んで使用する。
(Iv) A polymer flocculant having two kinds of cationic polymer and anionic polymer or a combination of amphoteric polymer flocculant As the flocculant, a cationic polymer and an anionic polymer have a charge ratio of 1 And a polymer coagulant (C1) having an excess of a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles, or a cationic monomer structural unit and an anionic An amphoteric having a monomer structural unit and prepared such that the charge ratio in one molecule of both monomer structural units deviates from 1 so as to have a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particle. A polymer flocculant (D1), a polymer flocculant (C2) having an excess of a charge having a polarity opposite to that of the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1), Or an amphoteric polymer flocculant (D2) Use a combination with In the buffer zone of the decontamination method and the decontamination system shown in FIG. 3, the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) is used instead of the ionic polymer (A) 7, Regions each containing the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2) in place of the hydrophilic polymer (B) 8 are provided in series in this order. Here, the amphoteric polymer flocculant (D1) and the amphoteric polymer flocculant (D2) are each composed of a cation-rich amphoteric polymer having a high cation equivalent and a conversely an anion-rich amphoteric polymer having a high anion equivalent. Are used in such a manner that the electric charges of the combinations have the opposite polarities.

図3に示す緩衝地帯5において、森林1及び里山2の少なくとも何れかの側に隣接して位置し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)によって凝集させる。その後、前記凝集しないで流れ出る前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を、前記緩衝地帯において居住地3又は田畑4の側に隣接して位置し、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)を含有する領域で、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)によって凝集させる。   In the buffer zone 5 shown in FIG. 3, a region located adjacent to at least one of the forest 1 and the satoyama 2 and containing the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1). The inorganic particles that have flowed in by rainwater, artificial flowing water or a fountain are aggregated by the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1). Thereafter, the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) flowing out without coagulation is positioned adjacent to the residential area 3 or the field 4 in the buffer zone, In the region containing the agent (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2), the polymer is coagulated by the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2).

以上のように、高分子凝集剤(C1)及び高分子凝集剤(C2)、又は両性高分子凝集剤(D1)及び両性高分子凝集剤(D2)は、前記(ii)2種のイオン性高分子の組合せの項で説明したイオン性高分子(A)及びイオン性高分子(B)とそれぞれ同じ機能を有する。すなわち、高分子凝集剤(C1)又は両性高分子凝集剤(D1)は、放射性物質を吸着した前記無機粒子を凝集させることにより、居住地や田畑に移行するのを抑制するために使用される。また、前記高分子凝集剤(C2)又は両性高分子凝集剤(D2)は、前記凝集しないで流れ出る高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)の居住地や田畑への移行を防止する目的を以て、それら(C1)又は(D1)の高分子を凝集させるために使用される。さらに、前記高分子凝集剤(C2)又は両性高分子凝集剤(D2)が含まれる領域においては、前記高分子凝集剤(C1)又は両性高分子凝集剤(D1)によって凝集した無機粒子を造粒させる効果が得られるため、凝集粒子の粗大化を図ることができる。それにより、放射性物質を吸着した前記無機粒子の居住地や田畑への移行を抑制及び防止する効果がより高くなる。   As described above, the polymer flocculant (C1) and the polymer flocculant (C2), or the amphoteric polymer flocculant (D1) and the amphoteric polymer flocculant (D2) are (ii) two kinds of ionic It has the same function as the ionic polymer (A) and the ionic polymer (B) described in the section of the combination of polymers. That is, the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) is used for suppressing migration to a place of residence or a field by aggregating the inorganic particles that have absorbed the radioactive substance. . In addition, the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2) is used for the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) flowing out without flocculation to a place of residence or a field. It is used to agglomerate the polymers of (C1) or (D1) for the purpose of preventing migration. Further, in a region containing the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (D2), inorganic particles aggregated by the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) are formed. Since the effect of granulation is obtained, it is possible to increase the size of the aggregated particles. Thereby, the effect of suppressing and preventing the migration of the inorganic particles having adsorbed the radioactive substance to the habitat or the field becomes higher.

また、(iv)の方法において使用する凝集剤は、高分子凝集剤(C1)及び高分子凝集剤(C2)、又は両性高分子凝集剤(D1)及び両性高分子凝集剤(D2)に代えて、高分子凝集剤(C1)及び両性高分子凝集剤(D2)、又は両性高分子凝集剤(D1)及び高分子凝集剤(C2)の組合せを使用してもよい。(C1)及び(D2)、又は(D1)及び(C2)の組合せであっても、前記無機粒子及び高分子凝集剤同士の凝集機能には基本的に差異が無いためである。   The flocculant used in the method (iv) is replaced with the polymer flocculant (C1) and the polymer flocculant (C2), or the amphoteric polymer flocculant (D1) and the amphoteric polymer flocculant (D2). Alternatively, a combination of the polymer flocculant (C1) and the amphoteric polymer flocculant (D2), or a combination of the amphoteric polymer flocculant (D1) and the polymer flocculant (C2) may be used. This is because there is basically no difference in the aggregating function between the inorganic particles and the polymer aggregating agent even when the combination of (C1) and (D2) or the combination of (D1) and (C2).

上記の(i)、(ii)、(iii)及び(iv)の4つの組合せで使用する各凝集剤は、分散水溶液又はコロイド溶液の形態で塗布又は散布することにより、図1〜図3に示す緩衝地帯5に含有される。このときの分散水溶液又はコロイド状水溶液の粘度は、塗布又は散布のための作業効率の点から、4〜30℃の温度域で2〜4000mPa・sの範囲に調整するのが実用的である。粘度が2mPa.s未満では、各凝集剤の配合量が少ないため、塗布又は散布のための作業効率が大幅に低下する。また、粘度が4000mPa・sを超えると、分散水溶液又はコロイド状水溶液の粘度が顕著に増大するため、塗布又は散布が困難になる。   Each of the flocculants used in the above four combinations (i), (ii), (iii) and (iv) is applied or sprayed in the form of a dispersed aqueous solution or a colloidal solution to give It is contained in the buffer zone 5 shown. At this time, it is practical to adjust the viscosity of the aqueous dispersion or colloidal aqueous solution to a range of 2 to 4000 mPa · s in a temperature range of 4 to 30 ° C. from the viewpoint of working efficiency for coating or spraying. The viscosity is 2 mPa. If it is less than s, the working efficiency for application or spraying is greatly reduced because the amount of each coagulant is small. On the other hand, when the viscosity exceeds 4000 mPa · s, the viscosity of the aqueous dispersion or colloidal aqueous solution increases remarkably, so that application or spraying becomes difficult.

前記の各凝集剤を含む分散水溶液又はコロイド状水溶液は、緩衝地帯5に吹き付け法、流し込み法又は刷毛塗り法等によって塗布又は散布した後、乾燥することによって各凝集剤の定着を行うことができる。また、スプリンクラー等の設置又はヘリコプター等によって塗布又は散布を行ってもよい。分散水溶液又はコロイド状水溶液の塗布量又は散布量は、含まれる各凝集剤の量及び前記無機粒子及び前記無機粒子と逆極性の電荷を有する高分子を凝集させるために必要な量に基づいて決めることができる。   The dispersion aqueous solution or the colloidal aqueous solution containing each of the above flocculants is applied or sprayed to the buffer zone 5 by a spraying method, a pouring method, a brush coating method, or the like, and then the flocculants can be fixed by drying. . Further, application or spraying may be performed by installing a sprinkler or the like, or using a helicopter or the like. The application amount or the application amount of the aqueous dispersion or colloidal aqueous solution is determined based on the amount of each coagulant contained and the amount necessary for aggregating the inorganic particles and the polymer having the opposite polarity charge with the inorganic particles. be able to.

本発明による除染方法及び除染システムの構成は上記で説明した通りであるが、本発明においては、さらに、森林及び里山の少なくとも何れかを除染した後、前記森林及び里山の少なくとも何れかにそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土を、前記落葉が存在する場所の地面から剥離する工程及び手段と、前記剥離された落葉及び腐葉土を、地力回復のために農地や原野に加える工程及び手段と、を有することが好ましい。除染後にそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土は、放射線測定及び土壌検査等を行い、放射性物質による放射線の影響が無くなったことを十分に確認した後に使用する。   Although the configuration of the decontamination method and the decontamination system according to the present invention is as described above, in the present invention, after decontaminating at least one of the forest and the satoyama, at least one of the forest and the satoyama is further decontaminated. A step and means for peeling deciduous leaves and deciduous soil containing the deciduous leaves from the ground where the deciduous leaves are present, and removing the separated deciduous leaves and deciduous soil to agricultural lands and wilderness for restoring ground strength And adding means and means. Leaf litter that remains as it is after decontamination and mulch including the litter are used after performing radiation measurement, soil inspection, and the like to sufficiently confirm that the influence of radiation by the radioactive substance has disappeared.

従来から、農地や原野の地力回復のために、新しい肥料や土壌を加える方法は採用されているが、除染後の落葉及び該落葉を含む腐葉土を利用することにより、既に除染が終了した農地や原野の再生を効率的かつ安全に行うことができる。特に、同じ地域にある落葉や腐葉土は、気候及び風土の点から農地や原野との相性がよいため、地力回復の効果とスピードを高めることが可能になる。   Conventionally, a method of adding a new fertilizer or soil has been adopted for restoring the fertility of agricultural lands and wilderness, but decontamination has already been completed by using leaf litter after decontamination and mulch containing the leaf litter. Regeneration of farmland and wilderness can be performed efficiently and safely. In particular, deciduous leaves and mulch in the same area have good compatibility with agricultural lands and wilderness in terms of climate and climate, so that it is possible to increase the effect and speed of restoring the fertility.

<無機粒子>
本発明で使用する無機粒子系の放射性物質吸着剤としては、放射性物質の吸着機能を有する無機粒子であれば使用することができる。例えば、ベントナイト、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト及びカオリナイトが挙げられ、これらの群から選ばれる1以上を使用することができる。これらの無機粒子は、一般的に多孔質であり、その表面には正(+)又は負(−)の電荷を有するため、放射性物質の吸着能だけでなく、本発明で使用する各凝集剤によって凝集される機能を有するものである。
<Inorganic particles>
As the inorganic particle-based radioactive substance adsorbent used in the present invention, any inorganic particles having a radioactive substance adsorption function can be used. For example, bentonite, zeolite, layered silicate, ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, illite and kaolinite mentioned, the use of one or more selected from these groups Can be. Since these inorganic particles are generally porous and have a positive (+) or negative (-) charge on the surface, not only the ability to adsorb a radioactive substance but also each coagulant used in the present invention is used. Has a function of being aggregated by

前記無機粒子の平均粒径は0.01〜20μmの範囲にあるものが使用できるが、好ましくは1〜2μmである。また、これらの無機粒子の最大粒径は100μm以下、好ましくは50μm以下である。平均粒径が0.01μm未満であると、無機粒子の凝集が起こりやすく、固定化溶液の調整や塗布等における作業性の低下が顕著になる。また、平均粒径が20μmを超えると大きな径を有する無機粒子が混在するようになるため、上記の放射線物質含有森林土壌を含む固定層の機械強度が大きく低下して剥離除去が困難になる。同じ理由から、これらの無機粒子の最大粒径は、100μm以下、好ましくは50μm以下である。   The average particle diameter of the inorganic particles may be in the range of 0.01 to 20 μm, but is preferably 1 to 2 μm. The maximum particle size of these inorganic particles is 100 μm or less, preferably 50 μm or less. When the average particle size is less than 0.01 μm, aggregation of the inorganic particles easily occurs, and the workability in adjusting the fixing solution, coating, and the like becomes remarkable. Further, when the average particle diameter exceeds 20 μm, inorganic particles having a large diameter come to be mixed, so that the mechanical strength of the fixed layer containing the above-mentioned radioactive substance-containing forest soil is greatly reduced, and it is difficult to remove and remove the fixed layer. For the same reason, the maximum particle size of these inorganic particles is 100 μm or less, preferably 50 μm or less.

本発明では、上記の無機粒子の中で、放射性物質吸着剤としての実績、取扱い性及び低コスト等の点からベントナイトが好適である。ベントナイトは、乾燥することにより周辺土壌等の水分を吸収する効果(サンクション効果)が他の無機粒子よりも優れ、Cs等の放射性物質のベントナイトへの吸着が促進されるため、特に有用である。ベントナイトは、層間にNa、K+、Ca2+,Mg2+等の交換性陽イオンを持ち、イオン交換によって放射性物質であるCsを吸着及び保持する機能を有する。そして、アルミナ層のAl3+がMg2+等に置換されているため、ベントナイトの表面は負電荷を有する。また、ベントナイトは、ベントナイト鉱山で採掘した状態のものから粗粒分を除き、最大粒径を100μm以下、好ましくは50μm以下に調整したものをそのまま使用できるため、安価に入手できる。 In the present invention, among the above-mentioned inorganic particles, bentonite is preferred from the viewpoints of achievement as a radioactive substance adsorbent, handleability, low cost, and the like. Bentonite is particularly useful because it has a superior effect of absorbing moisture from surrounding soil and the like when dried (sanctation effect), and promotes the adsorption of radioactive substances such as Cs to bentonite. Bentonite has exchangeable cations such as Na + , K +, Ca 2+ , and Mg 2+ between layers, and has a function of adsorbing and retaining radioactive Cs + by ion exchange. Since Al 3+ in the alumina layer is replaced by Mg 2+ or the like, the surface of the bentonite has a negative charge. Bentonite can be obtained at a low cost because a mined bentonite mine can be used as it is with its maximum particle size adjusted to 100 μm or less, preferably 50 μm or less, excluding coarse particles.

前記無機粒子系の放射性物質吸着剤は、森林及び里山の少なくとも何れか場所に任意の量で散布することができる。前記無機粒子の散布量が少ない場合は、森林及び里山を汚染する全ての放射性物質量を吸着することができないため、森林や里山において放射線量測定を臨時で又は定期的に行うことにより、その測定値に基づいて散布量又は散布回数を増やして対応する。仮に、散布量が多くなっても、前記無機粒子は人体にほとんど無害であるため、森林や里山に放置されてもほとんど問題は起きない。さらに、自然的に発生する雨水又は人工的な散水による流水や噴水によって前記無機粒子が緩衝地帯に押し流され、森林や里山に存在する前記無機粒子の量は徐々に減少するため、森林や里山に対する影響は小さくなる。前記無機粒子の量の減少が顕著であって、除染を継続的に維持したい場合には、再度、森林や里山に前記無機粒子の散布を行う。   The inorganic particle-based radioactive material adsorbent can be sprayed in an arbitrary amount on at least one of a forest and a satoyama. If the application amount of the inorganic particles is small, it is not possible to adsorb all the radioactive materials contaminating the forest and satoyama, so that the radiation dose measurement is performed temporarily or periodically in the forest and satoyama, and the measurement is performed. It responds by increasing the amount of application or the number of applications based on the value. Even if the amount of application is large, the inorganic particles are almost harmless to the human body, so that there is almost no problem even if they are left in a forest or a satoyama. Further, the inorganic particles are washed away by a running water or a fountain due to naturally occurring rainwater or artificial watering, and the inorganic particles are washed away to the buffer zone, and the amount of the inorganic particles present in forests and satoyama gradually decreases. The effect is smaller. When the decrease in the amount of the inorganic particles is remarkable and it is desired to continuously maintain the decontamination, the inorganic particles are sprayed again on a forest or a satoyama.

前記無機粒子を分散液又は懸濁液の形態で塗布若しくは散布及び注入を行うときは、水系媒体を100質量部としたときに0.1〜20質量部にすることが好ましく、より好ましくは0.5〜5重量部である。前記無機粒子の含有量が0.1質量部未満であると、分散液又は懸濁液の塗布量又は散布量が大量となり、除染作業の効率が大幅に低下する。また、前記無機粒子の含有量が20質量部を超えると、無機粒子の分離が顕著になり、均一な塗布若しくは散布を行うことが困難であるだけではなく、除染作業の効率が大幅に低下する。   When applying or spraying and injecting the inorganic particles in the form of a dispersion or suspension, the amount is preferably 0.1 to 20 parts by mass, more preferably 0 to 20 parts by mass when the aqueous medium is 100 parts by mass. 0.5 to 5 parts by weight. If the content of the inorganic particles is less than 0.1 parts by mass, the amount of the dispersion or suspension applied or sprayed becomes large, and the efficiency of the decontamination work is greatly reduced. Further, when the content of the inorganic particles exceeds 20 parts by mass, separation of the inorganic particles becomes remarkable, and not only is it difficult to perform uniform application or spraying, but also the efficiency of decontamination work is significantly reduced. I do.

前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液に、さらに無機粒子が有する平均的な電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子、又は電荷を有しないノニオン性高分を混合させる場合、前記イオン性高分子又はノニオン性高分子の含有量は、水系媒体を100質量部としたときに0.2〜60質量部にすることが好ましく、より好ましくは0.5〜5質量部である。前記イオン性高分子又はノニオン性高分子の含有量が0.2質量部未満では、前記無粒子の大気中への飛散防止の効果が得られず、また、60質量部を超えると、分散液又は懸濁液の粘度が顕著に増大するため、除染作業の効率が大幅に低下する。分散液又は懸濁液の粘度は、4〜30℃の温度域で2〜4000mPa・sの範囲に調整するのが実用的である。   When the dispersion or suspension containing the inorganic particles is further mixed with an ionic polymer having a charge of the same polarity as the average charge of the inorganic particles, or a nonionic polymer having no charge, the ion The content of the conductive polymer or the nonionic polymer is preferably 0.2 to 60 parts by mass, more preferably 0.5 to 5 parts by mass, when the aqueous medium is 100 parts by mass. When the content of the ionic polymer or the nonionic polymer is less than 0.2 parts by mass, the effect of preventing the particles from scattering into the air cannot be obtained. Alternatively, since the viscosity of the suspension is remarkably increased, the efficiency of the decontamination operation is significantly reduced. It is practical to adjust the viscosity of the dispersion or suspension to a range of 2 to 4000 mPa · s in a temperature range of 4 to 30 ° C.

以上の本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムの基本構成に基づいて、本発明を実施例によって説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。   The present invention will be described by way of examples based on the above-described basic configuration of the radioactive substance decontamination method and the decontamination system according to the present invention, but the scope of the present invention is not limited to these examples.

[実施例1]
本実施例において、無機粒子として表面に負(−)の電荷を有するベントナイトを使用し、放射性物質であるCsの移行を確認する実験を行った。高分子凝集剤は、上記(iii)及び(iv)の方法で説明したように、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する分散型高分子凝集剤を使用した。カチオン性高分子として下記の(1)式で示されるポリジアリルジメチルアンモニウム塩酸塩(あるいはクロリド)(センカ株式会社商品名ユニセンスFPA1001L:分子量10〜50万、以下DADMACと略す。)と、アニオン性高分子として下記の(2)式で示されるカルボキシメチルセルロースのナトリウム塩(ダイセル化学工業株式会社商品名CMCダイセル1220:分子量16万〜38万、以下CMCと略す。)とを用い、ポリカチオン過剰(DADMAC過剰)及びポリアニオン過剰(CMC過剰)の水溶液をそれぞれ作製し、それぞれ高分子凝集剤(C1)及び高分子凝集剤(C2)のポリイオンコンプレックス水溶液とした。
[Example 1]
In this example, an experiment was conducted to confirm the migration of Cs, which is a radioactive substance, using bentonite having a negative (-) charge on the surface as inorganic particles. As described in the methods (iii) and (iv) above, a dispersion-type polymer flocculant having a cationic polymer and an anionic polymer was used as the polymer flocculant. As a cationic polymer, polydiallyldimethylammonium hydrochloride (or chloride) represented by the following formula (1) (Unisense FPA1001L, trade name of Senka Co., Ltd .: molecular weight of 100,000 to 500,000, hereinafter abbreviated as DADMAC); A sodium salt of carboxymethylcellulose represented by the following formula (2) (CMC Daicel 1220, trade name of Daicel Chemical Industries, Ltd .; molecular weight: 160,000 to 380,000; hereinafter abbreviated as CMC) is used as a molecule, and polycation excess (DADMAC) is used. An excess) and an aqueous solution of an excess of polyanion (excess of CMC) were prepared, respectively, and used as a polyion complex aqueous solution of a polymer flocculant (C1) and a polymer flocculant (C2), respectively.

Figure 0006651113
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本実施例において、高分子凝集剤(C1)のカチオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液及び高分子凝集剤(C2)のアニオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液としては、DADMAC及びCMCを質量比でDADMAC:CMC=43:3及びDADMAC:CMC=1:3で配合した凝集剤を、それぞれ1.5質量%含む水溶液に調整して使用した。ここで、カチオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液のDADMAC:CMCの電荷比は69:1であり、他方、アニオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液のDADMAC:CMCの電荷比は1:3である。前記カチオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液及び前記アニオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液はどちらも沈殿物の生成がみられず、コロイド状態の水溶液を呈した。DADMAC:CMCの電荷比は次にようにして求めることができる。   In this example, the aqueous solution of the polymer flocculant (C1) in excess of the cation-excess polyion complex and the aqueous solution of the polymer flocculant (C2) in the anion-excess polyion complex were DADMAC and CMC in a mass ratio of DADMAC: CMC = 43: 3 and The coagulants blended in a ratio of DADMAC: CMC = 1: 3 were used after adjusting to aqueous solutions containing 1.5% by mass each. Here, the charge ratio of DADMAC: CMC in the aqueous solution of the cation-excess polyion complex is 69: 1, while the charge ratio of DADMAC: CMC in the aqueous solution of the anion-excess polyion complex is 1: 3. Neither the cation-excessive polyion complex aqueous solution nor the anion-excessive polyion complex aqueous solution exhibited a colloidal aqueous solution in which no precipitate was formed. The charge ratio of DADMAC: CMC can be determined as follows.

前記(2)式で示されるCMCは、エーテル化度が0.8〜1.0である。ここで、エーテル化度とは、CMCの−O−Rの−Rの部分が−CHCOONaに置換した数であり、本実施例ではエーテル化度として平均の0.9を採用した。エーテル化度が0及び1の場合、1molあたりのそれぞれ分子量は162g及び242gである。CMCのエーテル化度が0.9であるときは、みかけの分子量は162(g/mol)×0.1+242(g/mol)×0.9=234(g/mol)と計算できる。CMCの前記(2)式で示す繰り返し構成単位あたり負電荷が0.9当量存在することになるので、イオン当量質量(EW)は234g/0.9当量で計算できる。他方、DADMACは1molあたりの分子量が161.7gであり、純度が高く、前記(1)式で示す繰返し構成単位あたりの電荷が1当量で存在するため、イオン当量質量(EW)は161.7g/1当量で計算でき、これは繰り返し構成単位の分子量と同じになる。 CMC represented by the formula (2) has a degree of etherification of 0.8 to 1.0. Here, the degree of etherification, -R parts of CMC of -O-R is the number obtained by replacing the -CH 2 COONa, employing 0.9 average as degree of etherification in the present embodiment. When the degree of etherification is 0 and 1, the molecular weight per mol is 162 g and 242 g, respectively. When the degree of etherification of CMC is 0.9, the apparent molecular weight can be calculated as 162 (g / mol) × 0.1 + 242 (g / mol) × 0.9 = 234 (g / mol). Since 0.9 equivalent of a negative charge is present per repeating structural unit of the CMC represented by the above formula (2), the ion equivalent mass (EW 1 ) can be calculated as 234 g / 0.9 equivalent. On the other hand, DADMAC has a molecular weight of 161.7 g per 1 mol, is highly pure, and has one equivalent of a charge per repetitive structural unit represented by the above formula (1). Therefore, the ion equivalent mass (EW 2 ) is 161.5 g. It can be calculated at 7 g / 1 equivalent, which is the same as the molecular weight of the repeating structural unit.

Cs移行のモデル実験は図7に示す方法に従って行った。図7において、(a)はモデル実験を行うときの治具の基本構成であり、(b)はモデル実験を行う時に設定した条件である。   The model experiment of Cs transfer was performed according to the method shown in FIG. In FIG. 7, (a) shows a basic configuration of a jig when performing a model experiment, and (b) shows conditions set when performing a model experiment.

図7の(a)に示すように、モデル実験を行うための治具は、基本的に腐葉土を2kg入れた1層目の容器17と、砂をそれぞれ4kg入れた2層目の容器18及び3層目の容器19とから構成され、各容器の底部には第1層目の容器17の上部から散布又は注入した水が通過できる程度の微細な穴又は孔を多数設けた。最下部には、第1層目の容器17に散布又は注入され、2層目及び3層目の容器18、19を通過してきた水を受けて溜めるための貯水容器20を配置した。   As shown in FIG. 7A, the jig for performing the model experiment basically includes a first layer container 17 containing 2 kg of humus, a second layer container 18 containing 4 kg of sand, and It is composed of a third-layer container 19 and provided at the bottom of each container with a large number of fine holes or holes capable of passing water sprayed or poured from the top of the first-layer container 17. At the lowermost part, a water storage container 20 for receiving or storing water that has been sprayed or injected into the first-layer container 17 and has passed through the second-layer and third-layer containers 18 and 19 is arranged.

モデル実験を行う時に設定した条件は、図7(b)に示す4通りである。図7の(b)において、「腐葉土とベントナイト」はベントナイト懸濁液を腐葉土に散布した層を示し、また、「PIC」はポリイオンコンプレックスの略称であり、例えば「砂とカチオン過剰PIC」はカチオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液を砂に散布した層を示す。   The conditions set when performing the model experiment are the four types shown in FIG. In FIG. 7B, “humus and bentonite” indicates a layer in which a bentonite suspension is sprayed on humus, and “PIC” is an abbreviation of a polyion complex. The layer which sprayed the excess polyion complex aqueous solution on the sand is shown.

図7の(b)において第1層目の容器17に無機粒子であるベントナイトを混入させるときは、腐葉土10kgに500gを懸濁させた7L(リットル)の水を加えて撹拌後、乾燥させたものの2kgを入れた。ベントナイトとしては、ベントナイトドンミン((株)ボルクレイ・ジャパン製)を使用した。また、砂が入れられた2層目の容器18に前記カチオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液を散布するときは、5L(リットル)/mの条件で散布した。同様に、砂が入れられた3層目の容器19に前記アニオン過剰ポリイオンコンプレックス水溶液を散布する場合も、5L(リットル)/mの条件で散布を行った。ここで、第3層目に混入するアニオン過剰ポリイオンコンプレックスは、第2層目に混入させたカチオン過剰ポリイオンコンプレックスがより下方の貯水容器20に流出するのを抑制させる役目を担う。第1層目の容器17の上部から散布又は注入する水の量は、日本の1ヶ月分の平均雨量150mに相当する24L(リットル)である。放射線セシウム濃度は、CsI(TI)シンチレーション検出器を用いて測定を行い、砂1kg当たりの放射線量(ベクレル(Bq)/kg)で表した。 When mixing the bentonite which is an inorganic particle into the container 17 of the first layer in FIG. 7 (b), 7 L (liter) of water in which 500 g is suspended in 10 kg of mulch was added, stirred and dried. 2kg of things were put. As bentonite, bentonite donmin (manufactured by Volclay Japan, Inc.) was used. When the aqueous solution of the cation-excess polyion complex was sprayed on the second layer container 18 containing sand, the solution was sprayed under the condition of 5 L (liter) / m 2 . Similarly, when the aqueous solution of anion-excess polyion complex was sprayed on the third-layer container 19 containing sand, the spraying was performed under the condition of 5 L (liter) / m 2 . Here, the anion-excess polyion complex mixed in the third layer plays a role of suppressing the cation-excess polyion complex mixed in the second layer from flowing out to the lower water storage container 20. The amount of water sprayed or injected from the upper part of the first layer container 17 is 24 L (liter) corresponding to an average rainfall of 150 m for one month in Japan. The radiocesium concentration was measured using a CsI (TI) scintillation detector, and expressed as a radiation dose per 1 kg of sand (Becquerel (Bq) / kg).

Cs移行モデル実験において測定した放射性Cs濃度(Bq/kg)の測定結果を図8に示す。図8において(a)及び(b)はそれぞれ1層目及び2層目の測定結果であり、ベントナイトの有無による放射性Cs濃度の違い及びカチオン過剰ポリイオンコンプレックスの有無による放射性Cs濃度の違いを、それぞれ(a)及び(b)において対比することができる。   FIG. 8 shows the measurement results of the radioactive Cs concentration (Bq / kg) measured in the Cs transfer model experiment. In FIG. 8, (a) and (b) are the measurement results of the first layer and the second layer, respectively. The difference in the radioactive Cs concentration with and without the bentonite and the difference in the radioactive Cs concentration with and without the cation-excess polyion complex, respectively, are shown. (A) and (b) can be compared.

図8の(a)に示すように、1層目の容器においてベントナイトが有りの場合は、バントナイトが無しの場合と比べて、水を散布又は注入した後で放射性Cs濃度の低下が大きくなっていることが分かる。ベントナイトが有りの場合で放射性Cs濃度の低下が大きくなったのは、腐葉土中のCsが吸着したベントナイトの粒子が水で流されたためである。   As shown in FIG. 8A, in the case where bentonite is present in the first layer container, the decrease in the radioactive Cs concentration after spraying or injecting water is larger than in the case where there is no bandonite. You can see that it is. The reason why the decrease in the radioactive Cs concentration was large in the presence of bentonite is that the bentonite particles to which Cs in the humus was adsorbed were washed away with water.

また、カチオン過剰ポリイオンコンプレックスの有無による放射性Cs濃度の違いについては、図8の(b)に示すように、1層目にベントナイトが有りの場合に放射性Cs濃度が大きくなった。この放射性Cs濃度の増加は、放射性Cs濃度を吸着したベントナイト粒子が上流から散布又は注入された水によって2層目に流入し、2層目に混入させたカチオン過剰ポリイオンコンプレックスによって凝集されるためであり、結果的に放射性Csが補足された放射線量に起因する。   As for the difference in the radioactive Cs concentration depending on the presence or absence of the cation-excess polyion complex, as shown in FIG. 8B, the radioactive Cs concentration increased when bentonite was present in the first layer. This increase in the radioactive Cs concentration is due to the bentonite particles adsorbing the radioactive Cs concentration flowing into the second layer due to the water sprayed or injected from the upstream and being aggregated by the cation-excess polyion complex mixed in the second layer. And consequently due to the radiation dose supplemented with radioactive Cs.

以上のように、腐葉土にベントナイトを加えると、イオン交換反応により腐葉土中の放射性Csはベントナイトに移行すること、さらに、水の散布又は注入により移動したベントナイト粒子は、カチオン過剰ポリイオンコンプレックスによって凝集し、砂の中に補足されることが確認できた。   As described above, when bentonite is added to humus, radioactive Cs in humus shifts to bentonite by ion exchange reaction, and further, bentonite particles moved by spraying or injecting water are aggregated by the cation-excess polyion complex, It was confirmed that it was captured in the sand.

図7に示すモデル実験において、ベントナイトを有する懸濁液に、ベントナイトの表面が有する電荷と同じ負(−)の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を同時に含む水溶液又は懸濁液を使用しても、第1層目及び第2層目における放射性Cs濃度の測定結果は図8に示すものと同じ傾向を示すことが容易に推察される。例えば、ベントナイトを有する懸濁液に、生分解性の水溶性デンプン(コーンスターチ)を溶解したもの[水:ベントライト:デンプン=100:30:5(質量比)]を用いて、第1層目の容器に入れた腐葉土に塗布した場合、腐葉土の表面近くにデンプン層が形成できることが分かった。このデンプン層は、、ベントナイトを中長期間にわたり腐葉土の内部に静置することができるため、ベントナイトと腐葉土に含まれる放射性Csとの接触が十分に確保できるようになり、放射性Csの吸着を促進する効果を有する。そして、第1層目の容器に水を散布又は注入するときにデンプンは水と一緒に流れ出るため、デンプンを同時に含んでもベントナイトの移動に対してほとんど影響を与えることがない。このように、イオン性高分子又はノニオン性高分子の添加は、ベントナイトによる除染効果をさらに高めることを可能にするものと考えられる。   In the model experiment shown in FIG. 7, an aqueous solution or suspension simultaneously containing an ionic polymer or a nonionic polymer having the same negative (−) charge as the charge on the surface of bentonite was added to the suspension having bentonite. Even if it is used, it is easily presumed that the measurement results of the radioactive Cs concentration in the first and second layers show the same tendency as that shown in FIG. For example, the first layer is formed by using a solution in which biodegradable water-soluble starch (corn starch) is dissolved in a suspension having bentonite [water: bentolite: starch = 100: 30: 5 (mass ratio)]. It was found that a starch layer could be formed near the surface of the mulch when applied to the mulch placed in the container. This starch layer allows bentonite to be left inside the humus for a medium to long term, so that the contact between the bentonite and the radioactive Cs contained in the humus can be sufficiently ensured, and the adsorption of radioactive Cs is promoted. It has the effect of doing. Then, when water is sprayed or poured into the container of the first layer, the starch flows out together with the water, so that even if starch is included at the same time, the movement of bentonite is hardly affected. Thus, it is considered that the addition of the ionic polymer or the nonionic polymer makes it possible to further enhance the decontamination effect by bentonite.

[実施例2]
前記のCs移行のモデル実験結果に基づき、森林に放置された状態で実際に降雨等に遭遇した土壌を使用し、模式的に図9に示すように土壌を4区画に分けて森林実装試験を行った。4区画に分けた各土壌の形状及び面積は、図9に示す通りである。各区画の仕切りは細長いビニール袋に黒土を入れたものを配置して行うことにより、各区画の間で土壌の流入を防止した。森林の表面において放射性Csで汚染された腐葉土を回収し、土壌斜面の最上部に移動して配置した。このようにして土壌斜面の最上部に移動した腐葉土は、本発明において森林及び里山の少なくとも何れかの場所に存在する腐葉土に該当するものとみなすことができる。また、図9に示す測定地点(●)は、放射性Cs濃度を実際に測定した箇所を意味する。放射性Cs濃度の測定は、、CsI(TI)シンチレーション検出器を用いて、それぞれ上部、中間及び下部の3地点で行った。
[Example 2]
Based on the model experiment results of the Cs migration described above, the soil actually encountered rainfall while being left in the forest was used, and the soil was divided into four sections as schematically shown in FIG. went. The shape and area of each soil divided into four sections are as shown in FIG. The partitioning of each section was performed by arranging black plastic in a slender plastic bag to prevent inflow of soil between the sections. The humus contaminated with radioactive Cs at the forest surface was collected and moved to the top of the soil slope and placed. The humus moved to the uppermost part of the soil slope in this way can be regarded as the humus existing in at least one of the forest and the satoyama in the present invention. Further, the measurement points (●) shown in FIG. 9 mean the points where the radioactive Cs concentration was actually measured. The measurement of the radioactive Cs concentration was performed using an CsI (TI) scintillation detector at three points: upper, middle, and lower, respectively.

森林実証試験を行う前に、まず、図9に示す上部、中間及び下部の3地点で放射性Cs濃度を測定した。その測定結果を図10に示す。図10に示すように、上方より下方の腐葉土の方が放射性Cs濃度が高くなっており、降雨によって放射性Csは上方から下方へ移動することが分かる。   Before conducting the forest demonstration test, first, the radioactive Cs concentration was measured at three points, that is, upper, middle and lower parts shown in FIG. FIG. 10 shows the measurement results. As shown in FIG. 10, the radioactive Cs concentration is higher in the lower humus than in the upper side, and it can be seen that the radioactive Cs moves from the upper side to the lower side by rainfall.

次いで、図9に示す森林実証試験用土壌を使用し、放射性Cs濃度の各測定地点において、ベントナイトの有無、及びカチオン過剰ポリイオンコンプレックスとアニオン性ポリイオンコンプレックスの有無による放射性Cs濃度の変化を調べた。図11は、森林実証試験を行ったときに設定した条件の概要を示す図である。図11において、左2列の土壌は、回収した腐葉土の部分にベントナイトを1質量%含む懸濁水溶液を5L/mの条件で散布するのに対して、右2列の土壌ではベントナイトの散布を行わなかった。また、ベント内筒の散布を行った左2列の土壌斜面において、左側に位置する土壌には、上部から中間地点にかけてカチオン過剰ポリイオンコンプレックス(ポリイオンコンプレックスをPICと略す。)水溶液を、中間地点から下部にかけてアニオン性PIC水溶液をそれぞれ5L/mの条件で塗布した。他方、左2列の土壌の中で右側に位置する土壌は、両者のポリイオンコンプレックス水溶液の塗布を行わなかった。同様に、ベントナイトの散布を行わなかった右2列の土壌についても、左側に位置する土壌には、上部から中間地点にかけてカチオン過剰PIC水溶液を、中間地点から下部にかけてアニオン過剰PIC水溶液をそれぞれ5L/mの条件で塗布したのに対し、右側に位置する土壌は両者のポリイオンコンプレックス水溶液の塗布を行わなかった。ここで、前記のカチオン過剰PIC水溶液及びアニオン性PIC水溶が塗布される地帯が、本発明において設ける緩衝地帯に該当するものとみなすことができる。これらの条件で試験用土壌の改質を行ってから、それらの土壌を1ヶ月間報知した後、表面の土壌を採取し、上部、中間及び下部の3つの測定地点で放射性Cs濃度を測定した。 Next, using the soil for the forest demonstration test shown in FIG. 9, at each measurement point of the radioactive Cs concentration, the change in the radioactive Cs concentration due to the presence or absence of bentonite and the presence or absence of the cation-excess polyion complex and the anionic polyion complex was examined. FIG. 11 is a diagram illustrating an outline of conditions set when the forest demonstration test is performed. In FIG. 11, the soil in the left two rows is sprayed with a suspended aqueous solution containing 1% by mass of bentonite at 5 L / m 2 on the collected humus, whereas the soil in the right two rows is sprayed with bentonite. Did not do. In addition, in the soil on the left side of the soil slopes in the left two rows where the vent inner cylinder was sprayed, the cation-excess polyion complex (polyion complex is abbreviated as PIC) aqueous solution was applied from the top to the middle point on the soil located on the left side. An aqueous solution of anionic PIC was applied to the lower part under the condition of 5 L / m 2 . On the other hand, the soil located on the right side of the soil in the left two rows was not coated with both polyion complex aqueous solutions. Similarly, for the soil on the left side where no bentonite was sprayed, the soil located on the left side was filled with a cation-excess PIC aqueous solution from the top to the middle point and an anion-rich PIC aqueous solution from the middle point to the bottom at 5 L / each. while was applied under the condition of m 2, soil located on the right side was not applied in both the polyion complex solution. Here, the zone to which the cation-excess PIC aqueous solution and the anionic PIC aqueous solution are applied can be regarded as a buffer zone provided in the present invention. After the test soil was modified under these conditions and the soil was notified for one month, the soil on the surface was collected, and the radioactive Cs concentration was measured at three measurement points: upper, middle and lower. .

図11に示す4列の土壌において、それぞれ上部、中間及び下部の各測定地点で行った放射性Cs濃度の測定結果を、腐葉土回収直後の測定結果と合わせて、放射性Cs濃度の分布として図12に示す。図12に示す放射性Cs濃度の分布は、それぞれ上部、中間及び下部の各測定地点で行った放射性Cs濃度の合計を100%としたときに、各測定地点での放射性Cs濃度の割合を意味する。なお、図12に示す腐葉土回収直後の測定結果は、図10に示す(1)〜(4)の測定値の平均値で表した。   FIG. 12 shows the distribution of the radioactive Cs concentration in the four rows of soil shown in FIG. Show. The distribution of the radioactive Cs concentration shown in FIG. 12 means the ratio of the radioactive Cs concentration at each measurement point when the sum of the radioactive Cs concentrations measured at each of the upper, middle, and lower measurement points is 100%. . In addition, the measurement result immediately after humus collection shown in FIG. 12 was represented by the average value of the measurement values (1) to (4) shown in FIG.

図12に示すように、1ヶ月放置後の斜面土壌は、腐葉土回収直後と比べて、ベントナイトの有無、及びカチオン過剰ポリイオンコンプレックスとアニオン性ポリイオンコンプレックスの有無によって測定された放射性Cs濃度の分布はやや異なる。しかしながら、ベントナイト及びカチオン過剰ポリイオンコンプレックスが有りの場合(図12の最左側)を除けば、他の3つの場合においては中間及び下部が上部に比べて放射性Cs濃度の割合が高くなるという傾向はほぼ同じである。それに対して、ベントナイト及びカチオン過剰ポリイオンコンプレックスが有りの場合(図12の最左側)は、土壌斜面上部の放射性Cs濃度の割合が高くなっている、このことから、腐葉土中で放射性Csを吸着したベントナイト粒子が、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって凝集し、土壌斜面のより上部で放射性Csが補足されていることが分かる。したがって、森林実証試験においても、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスが、放射性Csを吸着したベントナイト粒子を凝集させ、斜面土壌の下方への移行を抑制させる効果を有することが確認された。   As shown in FIG. 12, the distribution of the radioactive Cs concentration of the slope soil after one month of storage was slightly different from that immediately after the collection of humus soil, as measured by the presence or absence of bentonite and the presence or absence of the cation-excess polyion complex and the anionic polyion complex. different. However, except for the presence of bentonite and a cation-excess polyion complex (leftmost in FIG. 12), in the other three cases, the tendency that the ratio of the radioactive Cs concentration in the middle and lower parts is higher than that in the upper part is almost the same. Is the same. On the other hand, when bentonite and a cation-excess polyion complex were present (the leftmost part in FIG. 12), the ratio of the radioactive Cs concentration in the upper part of the soil slope was high. Therefore, radioactive Cs was adsorbed in the mulch. It can be seen that the bentonite particles were agglomerated by the cation-excess polyion complex, and radioactive Cs was captured at the upper part of the soil slope. Therefore, also in the forest demonstration test, it was confirmed that the cation-excess polyion complex had an effect of aggregating bentonite particles to which radioactive Cs had been adsorbed and suppressing migration of slope soil downward.

さらに、ベントナイト粒子及びカチオン過剰ポリイオンコンプレッックスの有りの場合は、斜面土壌の中間から下部にかけてアニオン過剰ポリイオンコンプレックスを散布することにより、放射性Cs濃度の割合が土壌斜面の中間において低いのに対して、下部では高くなっており、図12に示す他の3つの場合と比べて、斜面土壌の中間と下部との間で顕著な差異が観測された。これは、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって凝集した無機粒子が過剰アニオン性ポリイオンコンプレックスによって造粒し、凝集粒子の粗大化が図られたものとも考えられるが、詳細は不明である。もともと、土壌斜面の中間から下部に含まれるアニオン過剰ポリイオンコンプレックスは、土壌斜面の上部から中間に含まれるカチオン過剰ポリイオンコンプレックスを凝集させるために使用するものであるが、アニオン過剰ポリイオンコンプレックスの添加がカチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって凝集した無機粒子の造粒による粗大化を促進させる効果を有することが考えられる。   Further, in the presence of bentonite particles and a cation-excess polyion complex, by spreading the anion-excess polyion complex from the middle to the lower part of the slope soil, the ratio of the radioactive Cs concentration is lower in the middle of the soil slope. , In the lower part, and a remarkable difference was observed between the middle part and the lower part of the slope soil as compared with the other three cases shown in FIG. This may be because inorganic particles aggregated by the cation-excess polyion complex were granulated by the excess anionic polyion complex to increase the size of the aggregated particles, but the details are unknown. Originally, the anion-rich polyion complex contained from the middle to the lower part of the soil slope was used to aggregate the cation-rich polyion complex contained from the upper part to the middle of the soil slope. It is conceivable that the excess polyion complex has the effect of promoting the coarsening of the inorganic particles aggregated by granulation.

このようにして斜面土壌の上方でカチオン過剰ポリイオンコンプレッックスとともに凝集した無機粒子は、凝集した無機粒子を含む土壌とともに剥離した後、所定の大きさ以上の径を有する篩等を用いて無機粒子の凝集物だけを分離収集した形態で、又は凝集した無機粒子を含む土壌をそのままの形態で、保管用の袋やパックに詰め込む。その後、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないように処置が施された場所に搬送し、集めてから保管、保存を行う。斜面土壌の中間及び下方で、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって造粒した無機粒子の凝集物、及びカチオン過剰ポリイオンコンプレッックスとアニオン過剰ポリイオンコンプレックスとの凝集物も、同様な処理により保管用の袋やパック等に詰め込んだ後、所定の場所で保管、保存を行う。   In this way, the inorganic particles aggregated with the cation-excess polyion complex above the sloped soil are separated together with the soil containing the aggregated inorganic particles, and then the inorganic particles are sieved using a sieve or the like having a diameter equal to or more than a predetermined size. In a form in which only the aggregates are separated and collected, or in a form as it is, the soil containing the aggregated inorganic particles is packed in a storage bag or pack. Thereafter, the radioactive material is transported to a place where treatment has been performed so as not to be scattered or leaked to the outside, collected, and stored and preserved. Aggregates of inorganic particles granulated by the cationic excess polyion complex, and aggregates of the cationic excess polyion complex and the anion excess polyion complex in the middle and below the slope soil are also stored in a bag for storage by the same treatment. After stuffing in a pack or the like, it is stored and stored in a predetermined place.

また、放射性Csを吸着した無機粒子の凝集物が土壌と分けられて保管、保存する場合には、図2に示すように、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器6を使用するのが好ましい。濾過容器6を、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスを単独で又は他の材料と混合した形態で封入した後、緩衝地帯5の上方の部分に設置する。そして、前記無機粒子がカチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって凝集した後に、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスとともに凝集した前記無機粒子を含む濾過容器6だけを、緩衝地帯5から分離して回収する。放射性Csを吸着した無機粒子が他材料とともに含まれる場合は、篩等によって無機粒子の凝集物だけを分離するか、又は凝集した無機粒子を他材料とともに、保管用の袋やパック等に詰め込んで回収した後、所定の場所で保管、保存を行う。それにより、カチオン過剰ポリイオンコンプレッックスによって凝集した無機粒子を緩衝地帯5の表土とともに剥離して回収する必要が無くなるため、分離回収の工程を大幅に省力化することができる。また、図2に示す方法は、濾過容器6を中長期間にわたって放置した状態であっても、放射性Csを吸着した無機粒子の外部への飛散を抑制できるため、除染作業が楽になるという利点を有する。   When the aggregate of the inorganic particles adsorbing the radioactive Cs is stored and stored separately from the soil, as shown in FIG. 2, a mesh or mesh filter container 6 through which the inorganic particles can pass is used. Is preferred. After the filtration container 6 is filled with the cation-excess polyion complex alone or in a form mixed with another material, the filtration container 6 is placed in a portion above the buffer zone 5. After the inorganic particles are aggregated by the cation-excess polyion complex, only the filtration container 6 containing the inorganic particles aggregated together with the cation-excess polyion complex is separated from the buffer zone 5 and collected. When the inorganic particles adsorbing the radioactive Cs are contained together with other materials, only the aggregates of the inorganic particles are separated by a sieve or the like, or the aggregated inorganic particles are packed together with other materials into a storage bag or pack. After collection, store and store in a predetermined place. This eliminates the need to separate and collect the inorganic particles aggregated by the cation-excess polyion complex together with the topsoil of the buffer zone 5, thereby greatly reducing the separation and collection process. In addition, the method shown in FIG. 2 has an advantage that the decontamination work is facilitated even when the filtration container 6 is left for a long period of time because scattering of the inorganic particles adsorbing the radioactive Cs to the outside can be suppressed. Having.

また、図2には、アニオン過剰ポリイオンコンプレックスの凝集剤が緩衝地帯5の下方部分の土壌に散布される方法を示しているが、散布の方法に代えて、アニオン過剰ポリイオンコンプレックスを単独で又は他の材料と混合した形態で封入した濾過容器を使用してもよい。このように、図2に示す方法においては、凝集剤の機能に応じて緩衝地帯5を大きく2つの区域に分け、それぞれの区域に一つ又は複数個の集合体の形態で各凝集剤を含む濾過容器を設置することができる。   FIG. 2 shows a method in which the flocculant of the anion-excess polyion complex is sprayed on the soil below the buffer zone 5, but instead of the method of spraying, the anion-excess polyion complex is used alone or in another form. A filtration container sealed in a form mixed with the above materials may be used. As described above, in the method shown in FIG. 2, the buffer zone 5 is roughly divided into two areas according to the function of the coagulant, and each area includes each coagulant in the form of one or a plurality of aggregates. A filtration vessel can be installed.

前記実施例1及び2において、上記(iii)及び(iv)の方法で説明したカチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する分散型高分子凝集剤を用いて本発明の効果を説明したが、上記(i)及び(ii)の方法で説明したカチオン性高分子又はアニオン性高分子を使用する場合においても、Cs移行のモデル実験及び森林実証試験において同じような効果が得られる。   In the above Examples 1 and 2, the effect of the present invention was described using the dispersion type polymer flocculant having the cationic polymer and the anionic polymer described in the above methods (iii) and (iv). Even when the cationic polymer or anionic polymer described in the above methods (i) and (ii) is used, similar effects can be obtained in a model experiment of Cs migration and a forest demonstration test.

カチオン性高分子として、例えば、上記の(1)式で示されるポリジアリルジメチルアンモニウム塩酸塩(あるいはクロリド)(センカ株式会社商品名ユニセンスFPA1001L:分子量10〜50万、以下DADMACと略す。)を用い、アニオン性高分子として、例えば、上記の(2)式で示されるカルボキシメチルセルロースのナトリウム塩(ダイセル化学工業株式会社商品名CMCダイセル1220:分子量16万〜38万、以下CMCと略す。)を使用する場合、Cs移行のモデル実験及び森林実証試験は、凝集剤の種類及びそれらの組合せが異なるだけで、前記実施例1及び2と同じ方法で行うことができる。DADMA及びCCMCは、前記(iii)及び(iv)の方法で使用したカチオン性高分子及びアニオン性高分子を有する分散型高分子凝集剤と基本的に同じイオン相互作用によって放射性Csを吸着したベントナイトを凝集させる機能、及び逆極性の電荷を有するイオン性高分子を凝集させる機能をそれぞれ有する。したがって、前記(i)及び(ii)に方法においても、図8及び図12に示す結果とほぼ同じような除染効果が得られることは容易に推察できる。   As the cationic polymer, for example, polydiallyldimethylammonium hydrochloride (or chloride) represented by the above formula (1) (Unisense FPA1001L, trade name of Senka Corporation: molecular weight of 100,000 to 500,000, hereinafter abbreviated as DADMAC) is used. As the anionic polymer, for example, a sodium salt of carboxymethylcellulose represented by the above formula (2) (CMC Daicel 1220, trade name of Daicel Chemical Industries, Ltd .; molecular weight 160,000 to 380,000, hereinafter abbreviated as CMC) is used. In this case, a model experiment and a forest demonstration test of Cs migration can be performed in the same manner as in Examples 1 and 2, except for the type of coagulant and the combination thereof. DADMA and CCMC are bentonite that adsorbs radioactive Cs by the same ionic interaction as the dispersion type polymer flocculant having a cationic polymer and an anionic polymer used in the methods (iii) and (iv). And a function of aggregating an ionic polymer having a charge of the opposite polarity. Therefore, it can be easily inferred that the methods (i) and (ii) can provide substantially the same decontamination effect as the results shown in FIGS. 8 and 12.

また、本発明においては、放射性Csを吸着する無機粒子としてベントナイトを使用するのが好適であるが、ベントナイトには限定されない。無機粒子としては、入手の容易性、取扱い性及び価格に応じて、例えば、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト又はカオリナイトを使用してもよい。これらの無機粒子の表面が有する電荷をあらかじめ調べたり、又はこれらの無機粒子とイオン性高分子、分散型高分子又は両性高分子とを混合し凝集発生の有無を事前にチェックすることにより、高分子凝集剤の種類及び組合せを選ぶことができる。 In the present invention, it is preferable to use bentonite as the inorganic particles for adsorbing radioactive Cs, but it is not limited to bentonite. The inorganic particles, easy availability, depending on the handling and cost, for example, zeolites, sheet silicates, ferric ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, illite or kaolinite May be used. By examining in advance the charge of the surface of these inorganic particles, or by mixing these inorganic particles with an ionic polymer, dispersing polymer or amphoteric polymer and checking in advance for the occurrence of aggregation, The type and combination of molecular coagulants can be selected.

以上のように、本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムによれば、森林や里山(雑木林を含む)の除染ともに、除染が未実施又は不十分である森林や里山(雑木林を含む)からセシウム等の放射性物質が居住地及び田畑等へ移行を抑え、すでに除染を行ったこれら住環境地域の再汚染を防止することができる。その際、放射性物質の移行が継続的に抑制されるため、居住地又は田畑等の再汚染を中長期的に防止できる。また、汚染された森林や里山(雑木林を含む)に存在する落葉や腐葉土等の土壌は除染作業時に剥離する必要がなく、その場所に残存又は蓄積するセシウム等の放射性物質を、無機粒子の吸着剤によって、効率的に、かつ中長期にわたって安定的に吸着し固定化できるため、除染作業が容易になる。さらに、放射性物質を吸着し固定化した状態の無機粒子吸着剤は、凝集した状態で森林や里山から分離し捕集されるため、汚染物の減容化を図ることができる。   As described above, according to the radioactive material decontamination method and the decontamination system according to the present invention, in the decontamination of forests and satoyama (including coppice forests), forests and satoyama (coppice forests) where decontamination has not been performed or is insufficient. ), The migration of radioactive materials such as cesium to living quarters and fields can be suppressed, and recontamination of these living environment areas that have already been decontaminated can be prevented. At that time, since the transfer of the radioactive material is continuously suppressed, it is possible to prevent re-contamination of the settlement or the field in the medium to long term. Also, soil such as deciduous leaves and mulch present in contaminated forests and satoyama (including coppice forests) does not need to be peeled off during decontamination work, and radioactive substances such as cesium remaining or accumulating at that location are removed by inorganic particles. Since the adsorbent can efficiently and stably adsorb and fix the medium over a medium to long term, the decontamination work is facilitated. Furthermore, since the inorganic particle adsorbent in which the radioactive substance is adsorbed and immobilized is separated and collected from forests and satoyama in an aggregated state, the volume of contaminants can be reduced.

したがって、本発明による放射性物質の除染方法及び除染システムは、除染の省力化及びコスト低減を図りながら、居住地及び田畑等への放射性物質の移行を継続的に防止することができるため、将来的に安全で、安心感の持てる生活空間を提供することが可能となり、その技術的有用性が極めて高い。   Therefore, the method and system for decontaminating radioactive materials according to the present invention can continuously prevent the transfer of radioactive materials to living quarters and fields while reducing labor and cost for decontamination. In the future, it will be possible to provide a safe and secure living space in the future, and its technical utility is extremely high.

1・・・森林、2・・・里山、3・・・居住地、4・・・田畑、5・・・緩衝地帯、6・・・濾過容器、7・・・イオン性高分子(A)、8・・・イオン性高分子(B)、9・・・表面に負(−)電荷を有する無機粒子、10・・・カチオン性高分子、11・・・アニオン性高分子、12・・・分散型高分子凝集剤、13・・・表面に負(−)電荷を有する無機粒子、14・・・疎水的なクロック、15・・・両性高分子凝集剤、16・・・表面に負(−)電荷を有する無機粒子、17・・・第1層目の容器、18・・・第2層目の容器、19・・・第3層目の容器、20・・・貯水容器。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... forest, 2 ... satoyama, 3 ... residence, 4 ... field, 5 ... buffer zone, 6 ... filtration container, 7 ... ionic polymer (A) , 8 ... ionic polymer (B), 9 ... inorganic particles having negative (-) charge on the surface, 10 ... cationic polymer, 11 ... anionic polymer, 12 ... Dispersion type polymer flocculant, 13 ... inorganic particles having a negative (-) charge on the surface, 14 ... hydrophobic clock, 15 ... amphoteric polymer flocculant, 16 ... negative on the surface (-) Inorganic particles having electric charge, 17: first layer container, 18: second layer container, 19: third layer container, 20: water storage container.

Claims (20)

放射性物質に汚染された森林及び里山の少なくとも何れかの除染を行うための除染方法であって、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかに、放射性物質を吸着する無機粒子を直接散布する工程、又は前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液の塗布若しくは散布及び注入を行う工程と、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかと居住地又は田畑との境界に、前記無機粒子を凝集させるため、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する凝集剤を含有する緩衝地帯を設け、前記の森林及び里山の少なくとも何れか一方から、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって前記緩衝地帯に流入した前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程と、
前記凝集剤とともに凝集した前記無機粒子を分離回収する工程と、
を有する放射性物質の除染方法。
A decontamination method for decontaminating at least one of forest and satoyama contaminated with radioactive materials,
At least one of the forest and satoyama, a step of directly spraying the inorganic particles that adsorb the radioactive material, or a step of applying or spraying and injecting a dispersion or suspension containing the inorganic particles,
A buffer zone containing a coagulant having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles, in order to agglomerate the inorganic particles, at the boundary between at least one of the forest and satoyama and the settlement or the field. Provided, from at least one of the forest and satoyama, a step of aggregating the inorganic particles flowing into the buffer zone by rainwater or artificial running water or fountain, by the coagulant,
A step of separating and collecting the inorganic particles aggregated together with the flocculant,
A method for decontaminating a radioactive substance having:
前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の前工程として、
前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器に、前記凝集剤を単独で又は他の材料と混合した形態で封入する工程と、前記凝集剤を含む前記濾過容器を前記緩衝地帯に設置する工程と、を有し、
前記無機粒子を前記凝集剤によって凝集させる工程の後工程として、
前記凝集剤とともに凝集した無機粒子を含む前記濾過容器を分離回収する工程を有する請求項1に記載の放射性物質の除染方法。
As a step before the step of aggregating the inorganic particles by the aggregating agent,
A step of enclosing the flocculant alone or in a form mixed with another material in a mesh-like or mesh-like filter vessel through which the inorganic particles can pass, and installing the filter vessel containing the flocculant in the buffer zone And a step of
As a step after the step of coagulating the inorganic particles with the coagulant,
The method for decontaminating a radioactive substance according to claim 1, further comprising a step of separating and collecting the filtration container containing the inorganic particles aggregated together with the flocculant.
前記放射性物質を吸着する無機粒子を含む分散液又は懸濁液が、さらに、前記無機粒子の表面が有する電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を含み、前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子が水溶性又はコロイド状水分散液であることを特徴とする請求項1又は2に記載の放射性物質の除染方法。   The dispersion or suspension containing the inorganic particles that adsorb the radioactive substance further includes an ionic polymer or a nonionic polymer having a charge of the same polarity as the charge of the surface of the inorganic particles, 3. The method according to claim 1, wherein the polymer or the nonionic polymer is a water-soluble or colloidal aqueous dispersion. 前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を前記凝集剤として含有する前記緩衝地帯において、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記イオン性高分子(A)によって凝集させる工程を有する請求項1〜3の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法。   In the buffer zone containing the ionic polymer (A) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles as the coagulant, the inorganic particles that have flowed in by rainwater or artificial running water or a fountain are The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of claims 1 to 3, further comprising a step of aggregating with the ionic polymer (A). 前記凝集剤が、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有し、且つ、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する高分子凝集剤(C)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、且つ、カチオン及びアニオンの電荷比が1から外れるように調整することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する両性高分子凝集剤(D)を含み、
前記高分子凝集剤(C)又は前記両性高分子凝集剤(D)を含有する前記緩衝地帯において、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記高分子凝集剤(C)又は前記両性高分子凝集剤(D)によって凝集させる工程を有する請求項1〜3の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法。
The coagulant, have a cationic polymer and an anionic polymer, and, charges the charge ratio of the cationic polymer and an anionic polymer having the surface of the inorganic particles by incorporating into and out from 1 Polymer coagulant (C) having a charge of opposite polarity to the above , or a charge ratio of a cation and an anion having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and Comprises an amphoteric polymer flocculant (D) having a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles by adjusting so as to deviate from 1 .
In the buffer zone containing the polymer flocculant (C) or the amphoteric polymer flocculant (D), the inorganic particles that have flowed in by rainwater or artificial running water or a fountain are mixed with the polymer flocculant (C) or The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of claims 1 to 3, further comprising a step of coagulating with the amphoteric polymer coagulant (D).
前記凝集剤が、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を含み、前記イオン性高分子(A)及び前記イオン性高分子(A)とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(B)の組合せを用いて
前記緩衝地帯において森林及び里山の少なくとも何れかの側に位置し、前記イオン性高分子(A)を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記イオン性高分子(A)によって凝集させる工程、及び
前記凝集しないで流れ出る前記イオン性高分子(A)を、前記緩衝地帯において田畑又は居住地の側に位置し、前記イオン性高分子(B)を含有する領域で、前記イオン性高分子(B)によって凝集させる工程を有する請求項1〜3の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法。
The aggregating agent includes an ionic polymer (A) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles, and the ionic polymer (A) and the ionic polymer (A) Using a combination of ionic polymers (B) having charges of opposite polarity,
In the buffer zone, located in at least one of the forest and the satoyama, and containing the ionic polymer (A), the inorganic particles that have flowed in by rainwater or artificial flowing water or a fountain are collected by the ionic polymer. A step of aggregating with the molecule (A), and wherein the ionic polymer (A) flowing out without aggregating is located on the side of a field or a residence in the buffer zone, and contains the ionic polymer (B). The method of decontaminating a radioactive substance according to any one of claims 1 to 3, further comprising a step of causing the ionic polymer (B) to aggregate in a region.
前記凝集剤が、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C1)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が1から外れるように調製された両性高分子凝集剤(D1)を含み、
前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)と、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C2)、又は両性高分子凝集剤(D2)との組合せを用いて
前記緩衝地帯において森林及び里山の少なくとも何れかの側に位置し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を含有する領域で、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって流入した前記無機粒子を前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)によって凝集固化させる工程と、
前記凝集しないで流れ出る前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)を、前記緩衝地帯において田畑又は居住地の側に位置し、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)を含有する領域で、前記高分子凝集剤(C2)又は前記両性高分子凝集剤(D2)によって凝集させる工程と、
を有する請求項1〜3の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法。
The coagulant, a cationic polymer and an anionic polymer are blended so that the charge ratio between the two deviates from 1, and a polymer coagulant having an excess of a charge opposite in polarity to the charge of the surface of the inorganic particles (C1) or a molecule having both a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and having a polarity opposite to that of the surface of the inorganic particles. An amphoteric polymer flocculant (D1) prepared such that the charge ratio in one molecule of the monomer structural unit deviates from 1 ;
The polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1 ) and a charge having a polarity opposite to the charge of the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) in excess. excess with polymer flocculant (C2), or using a combination of amphoteric polymer flocculant and (D2),
In the buffer zone, located on at least either side of forest and satoyama and containing the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1), rainwater or artificial running water or fountain Coagulating and solidifying the flowed inorganic particles with the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1);
The polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) flowing out without flocculation is located on the side of a field or a residential area in the buffer zone, and the polymer flocculant (C2) or the amphoteric polymer flocculant (C2) A step of coagulating with the polymer coagulant (C2) or the amphoteric polymer coagulant (D2) in a region containing the polymer coagulant (D2);
The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of claims 1 to 3, comprising:
請求項1〜7の何れか一項に記載の除染方法において、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかを除染した後、
前記森林及び里山の少なくとも何れかにそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土を、前記落葉が存在する場所の地面から剥離する工程と、
前記剥離された落葉及び腐葉土を、地力回復のために農地又は原野に加える工程と、
を有する放射線物質の除染方法。
In the decontamination method according to any one of claims 1 to 7,
After decontaminating at least one of the forest and satoyama,
A step of exfoliating deciduous leaves and humus containing the deciduous leaves remaining in at least one of the forest and satoyama from the ground where the deciduous leaves are present,
Adding the exfoliated litter and mulch to farmland or wilderness for the purpose of restoring fertility,
A method for decontaminating a radioactive substance having:
前記放射性物質を吸着する無機粒子が、ベントナイト、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト及びカオリナイトの群から選ばれる1以上である請求項1〜8の何れか一項に記載の放射性物質の除染方法。 Inorganic particles to adsorb the radioactive material, bentonite, zeolite, layered silicate, ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, at least one selected from the group of illite and kaolinite The method for decontaminating a radioactive substance according to any one of claims 1 to 8. 前記放射性物質を吸着する無機粒子がベントナイトであることを特徴とする請求項9に記載の放射性物質の除染方法。   The method for decontaminating a radioactive substance according to claim 9, wherein the inorganic particles that adsorb the radioactive substance are bentonite. 放射性物質に汚染された森林及び里山の少なくとも何れかの除染を行うための除染システムであって、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかに、放射性物質を吸着する無機粒子を直接散布するための手段、又は前記無機粒子を含む分散液又は懸濁液の塗布若しくは散布及び注入を行うための手段と、
前記の森林、里山及び落葉の少なくとも何れかと居住地又は田畑との境界に、前記無機粒子を凝集させるため、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する凝集剤を含有させる緩衝地帯を設け、前記の森林及び里山の少なくとも何れか一方から、雨水又は人工的な流水若しくは噴水によって前記緩衝地帯に流入した前記無機粒子を前記凝集剤に凝集させる手段と、
前記凝集剤とともに凝集した前記無機粒子を分離回収する手段と、
を有する放射性物質の除染システム。
A decontamination system for decontaminating at least one of forest and satoyama contaminated with radioactive materials,
Means for directly spraying the inorganic particles that adsorb the radioactive material, or means for applying or spraying and injecting a dispersion or suspension containing the inorganic particles to at least one of the forest and the satoyama ,
In order to aggregate the inorganic particles at the boundary between the forest, the satoyama and the defoliation and the place of residence or the field, a buffer containing a coagulant having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles. Providing a zone, from at least one of the forest and satoyama, means for aggregating the inorganic particles that have flowed into the buffer zone by rainwater or artificial running water or a fountain into the coagulant,
Means for separating and collecting the inorganic particles aggregated together with the flocculant,
Radioactive material decontamination system having
前記緩衝地帯に、前記無機粒子の透過可能な網状又はメッシュ状の濾過容器が、前記凝集剤を単独で又は他の材料との混合物の形態で封入した状態にして設置されていることを特徴とする請求項11に記載の放射性物質の除染システム。   In the buffer zone, a mesh-shaped or mesh-shaped filtration container through which the inorganic particles can pass is installed in a state where the coagulant is enclosed alone or in the form of a mixture with other materials. The radioactive substance decontamination system according to claim 11. 前記放射性物質を吸着する無機粒子を含む分散液又は懸濁液が、さらに前記無機粒子の表面が有する電荷と同極性の電荷を有するイオン性高分子又はノニオン性高分子を含み、前記イオン性高分子又は前記ノニオン性高分子が水溶性又はコロイド状水分散液であることを特徴とする請求項11又は12に記載の放射性物質の除染システム。   The dispersion or suspension containing the inorganic particles that adsorb the radioactive substance further contains an ionic polymer or a nonionic polymer having a charge of the same polarity as the charge of the surface of the inorganic particles, 13. The radioactive substance decontamination system according to claim 11, wherein the molecule or the nonionic polymer is a water-soluble or colloidal aqueous dispersion. 前記緩衝地帯は、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を、前記凝集剤として含有することを特徴とする請求項11〜13の何れか一項に記載の放射性物質の除染システム。 The buffer zone according to any one of claims 11 to 13 , wherein the ionic polymer (A) having a charge having a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles is contained as the coagulant. A radioactive substance decontamination system according to Item. 前記緩衝地帯は、カチオン性高分子及びアニオン性高分子を有し、且つ、カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する高分子凝集剤(C)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、且つ、カチオン及びアニオンの電荷比が1から外れるように調整することによって前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有する両性高分子凝集剤(D)を、前記凝集剤として含有することを特徴とする請求項11〜13の何れか一項に記載の放射性物質の除染システム。 The buffer zone is to have a cationic polymer and an anionic polymer, and, charges the charge ratio of the cationic polymer and an anionic polymer having the surface of the inorganic particles by incorporating into and out from 1 Polymer coagulant (C) having a charge of opposite polarity to the above , or a charge ratio of a cation and an anion having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule, and 12. An amphoteric polymer coagulant (D) having a charge having a polarity opposite to that of the charge of the surface of the inorganic particles by adjusting the particle size to deviate from 1 as the coagulant. The radioactive substance decontamination system according to any one of claims 13 to 13. 前記緩衝地帯には、森林及び里山の少なくとも何れか一方から田畑又は住居地に向けて、
前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(A)を、前記凝集剤として含有する領域、及び
前記イオン性高分子(A)とは逆極性の電荷を有するイオン性高分子(B)を含有する領域が、
この順でそれぞれ分離されて直列的に設けられていることを特徴とする請求項11〜13の何れか一項に記載の放射性物質の除染システム。
In the buffer zone, from at least one of a forest and a satoyama toward a field or a residential area,
A region containing , as the coagulant, an ionic polymer (A) having a charge of a polarity opposite to the charge of the surface of the inorganic particles, and a charge of a polarity opposite to that of the ionic polymer (A) The region containing the ionic polymer (B) is
The radioactive substance decontamination system according to any one of claims 11 to 13, wherein the radioactive substance decontamination system is provided separately in series in this order.
前記緩衝地帯には、
森林及び里山の少なくとも何れか一方から田畑又は住居地に向けて、
カチオン性高分子及びアニオン性高分子を両者の電荷比が1から外れるように配合し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C1)又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記無機粒子の表面が有する電荷とは逆極性の電荷を有するように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が調製された両性高分子凝集剤(D1)を、前記凝集剤として含有する領域と、
カチオン性高分子及びアニオン性高分子の電荷比が1から外れるように配合し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷を過剰に有する高分子凝集剤(C2)、又は1分子中にカチオン性の単量体構造単位及びアニオン性の単量体構造単位を有し、前記高分子凝集剤(C1)又は前記両性高分子凝集剤(D1)が過剰に有する電荷とは逆極性の電荷が過剰になるように両者の単量体構造単位の1分子における電荷比が調製された両性高分子凝集剤(D2)を含有する領域とが、
この順でそれぞれ分離して直列的に設けられていることを特徴とする請求項11〜13の何れか一項に記載の放射性物質の除染システム。
In the buffer zone,
From at least one of the forest and satoyama to the fields and residential areas,
A cationic polymer and an anionic polymer are blended so that the charge ratio between the two is out of 1, and a polymer flocculant (C1) or 1 having an excess of a charge having an opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles It has a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in the molecule, and has a charge of the opposite polarity to the charge of the surface of the inorganic particles. A region containing the amphoteric polymer flocculant (D1) whose charge ratio in one molecule is adjusted as the flocculant ,
The charge ratio of the cationic polymer and the anionic polymer is deviated from 1 and the charge has a polarity opposite to the charge of the polymer flocculant (C1) or the amphoteric polymer flocculant (D1) in excess. A polymer flocculant (C2) having an excess of the above, or a polymer flocculant (C1) or an amphoteric compound having a cationic monomer structural unit and an anionic monomer structural unit in one molecule. Contains an amphoteric polymer flocculant (D2) in which the charge ratio in one molecule of both monomer structural units is adjusted so that the charge of the opposite polarity to the excess charge of the molecular flocculant (D1) becomes excessive. The area to be
The radioactive substance decontamination system according to any one of claims 11 to 13, wherein the radioactive substance decontamination system is provided separately in series in this order.
請求項11〜17の何れか一項に記載の除染システムにおいて、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかを除染した後、
前記の森林及び里山の少なくとも何れかにそのまま残存した状態にある落葉及び該落葉を含む腐葉土を、前記落葉が存在する場所の地面から剥離する手段と、
前記剥離された落葉及び腐葉土を、地力回復のために農地又は原野に加える手段と、
を有する放射線物質の除染システム。
In the decontamination system according to any one of claims 11 to 17,
After decontaminating at least one of the forest and satoyama,
Means for exfoliating deciduous leaves and mulch including the deciduous leaves remaining in at least one of the forest and satoyama from the ground where the deciduous leaves are present,
Means for adding the exfoliated deciduous and mulch soils to agricultural land or wilderness for restoring fertility,
Radiation material decontamination system having
前記放射性物質を吸着する無機粒子が、ベントナイト、ゼオライト、層状ケイ酸塩、フェロシアン化鉄、結晶シリコチタネート、雲母、バーミキュラライト、スメクタイトモンモリナイト、イライト及びカオリナイトの群から選ばれる1以上である請求項11〜18の何れか一項に記載の放射性物質の除染システム。 Inorganic particles to adsorb the radioactive material, bentonite, zeolite, layered silicate, ferrocyanide, crystal Shirikochitaneto, mica, vermicular light, smectite Mont montmorillonite, at least one selected from the group of illite and kaolinite The radioactive material decontamination system according to any one of claims 11 to 18. 前記放射性物質を吸着する無機粒子がベントナイトであることを特徴とする請求項19に記載の放射性物質の除染システム。   20. The radioactive substance decontamination system according to claim 19, wherein the inorganic particles that adsorb the radioactive substance are bentonite.
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