JP6621605B2 - Electrolyte membrane / electrode structure with resin frame for fuel cells - Google Patents

Electrolyte membrane / electrode structure with resin frame for fuel cells Download PDF

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Description

本発明は、固体高分子電解質膜を、平面寸法の異なる第１電極及び第２電極で挟んだ段差ＭＥＡと、前記段差ＭＥＡの外周を周回する樹脂枠部材とを備える燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体に関する。   The present invention provides an electrolyte with a resin frame for a fuel cell, comprising: a step MEA sandwiching a solid polymer electrolyte membrane between a first electrode and a second electrode having different planar dimensions; and a resin frame member that goes around the outer periphery of the step MEA. The present invention relates to a membrane / electrode structure.

一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。燃料電池は、固体高分子電解質膜の一方の面にアノード電極が、前記固体高分子電解質膜の他方の面にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備えている。アノード電極及びカソード電極は、それぞれ触媒層（電極触媒層）とガス拡散層（多孔質カーボン）とを有している。   In general, a polymer electrolyte fuel cell employs a polymer electrolyte membrane made of a polymer ion exchange membrane. The fuel cell includes an electrolyte membrane / electrode structure (MEA) in which an anode electrode is disposed on one surface of a solid polymer electrolyte membrane and a cathode electrode is disposed on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane. Yes. The anode electrode and the cathode electrode each have a catalyst layer (electrode catalyst layer) and a gas diffusion layer (porous carbon).

電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、発電セル（単位燃料電池）が構成されている。この発電セルは、所定の数だけ積層することにより、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。   The electrolyte membrane / electrode structure is sandwiched between separators (bipolar plates) to form a power generation cell (unit fuel cell). This power generation cell is used as, for example, an in-vehicle fuel cell stack by stacking a predetermined number.

電解質膜・電極構造体では、一方のガス拡散層が固体高分子電解質膜よりも小さな平面寸法に設定されるとともに、他方のガス拡散層が前記固体高分子電解質膜と同一の平面寸法に設定される、所謂、段差ＭＥＡを構成する場合がある。その際、比較的高価な固体高分子電解質膜の使用量を削減させるとともに、薄膜状で強度が低い前記固体高分子電解質膜を保護するために、外周に樹脂枠部材を組み込んだ樹脂枠付きＭＥＡが採用されている。   In the electrolyte membrane / electrode structure, one gas diffusion layer is set to a plane size smaller than that of the solid polymer electrolyte membrane, and the other gas diffusion layer is set to the same plane size as the solid polymer electrolyte membrane. In other words, a so-called step MEA may be formed. At that time, in order to reduce the amount of use of a relatively expensive solid polymer electrolyte membrane and to protect the solid polymer electrolyte membrane having a thin film shape and low strength, an MEA with a resin frame incorporating a resin frame member on the outer periphery Is adopted.

樹脂枠付きＭＥＡとして、例えば、特許文献１に開示されている電解質膜−電極接合体が知られている。この電解質膜−電極接合体では、膜の一方の面には、前記膜と同一の外形寸法を有するアノード触媒層とアノードガス拡散層とが配置されている。膜の他方の面には、前記膜よりも小さな外形寸法を有するカソード触媒層とカソードガス拡散層とが配置されている。これによって、段差ＭＥＡが構成されている。   As an MEA with a resin frame, for example, an electrolyte membrane-electrode assembly disclosed in Patent Document 1 is known. In this electrolyte membrane-electrode assembly, an anode catalyst layer and an anode gas diffusion layer having the same outer dimensions as the membrane are disposed on one surface of the membrane. On the other surface of the membrane, a cathode catalyst layer and a cathode gas diffusion layer having outer dimensions smaller than those of the membrane are arranged. Thus, a step MEA is configured.

アノードガス拡散層は、カソードガス拡散層よりも大きな面積に設定されており、前記カソードガス拡散層側の膜の外周部とガスケット構造体とは、接着部位を介して接合されている。その際、カソードガス拡散層の外周端部とガスケット構造体の内周端部とは、互いに対向して配置されている。   The anode gas diffusion layer is set to have an area larger than that of the cathode gas diffusion layer, and the outer peripheral portion of the film on the cathode gas diffusion layer side and the gasket structure are bonded to each other through an adhesion site. At that time, the outer peripheral end of the cathode gas diffusion layer and the inner peripheral end of the gasket structure are arranged to face each other.

特開２００７−６６７６６号公報JP 2007-66766 A

ところで、膜とガスケット構造体とを接合する際に、カソードガス拡散層の外周端部とガスケット構造体の内周端部との間には、クリアランス部（隙間）が発生し易い。このため、膜に隣接するカソード触媒層に形成されたクラック（ひび割れ）が、クリアランス部に配置されると、前記カソード触媒層よりも弾性率の低い前記膜に応力が集中してしまう場合がある。   By the way, when the membrane and the gasket structure are joined, a clearance (gap) is likely to occur between the outer peripheral end of the cathode gas diffusion layer and the inner peripheral end of the gasket structure. For this reason, when a crack (crack) formed in the cathode catalyst layer adjacent to the membrane is disposed in the clearance portion, stress may be concentrated on the membrane having a lower elastic modulus than the cathode catalyst layer. .

従って、例えば、アノード電極への燃料ガスの供給圧力とカソード電極への酸化剤ガスの供給圧力との差圧により、特に燃料ガスの圧力が酸化剤ガスの圧力よりも大きい場合、膜が変形し易く、前記膜の機械的な劣化が惹起されるおそれがある。また、膜には、乾湿条件により他の部材よりも大きな寸法変化が発生し易く、応力集中により前記膜に亀裂等が惹起されるおそれがある。   Therefore, for example, due to the differential pressure between the supply pressure of the fuel gas to the anode electrode and the supply pressure of the oxidant gas to the cathode electrode, the membrane is deformed particularly when the pressure of the fuel gas is larger than the pressure of the oxidant gas. It is easy to cause mechanical deterioration of the film. Further, the film is likely to undergo larger dimensional changes than other members due to dry and wet conditions, and there is a risk that cracks and the like may be caused in the film due to stress concentration.

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単な構成で、樹脂枠部材のクリアランス部に配置される電極触媒層のクラックにより固体高分子電解質膜への応力集中を阻止することができ、前記固体高分子電解質膜の変形を良好に抑制することが可能な燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体を提供することを目的とする。   The present invention solves this type of problem, and can prevent stress concentration on the solid polymer electrolyte membrane by a crack in the electrode catalyst layer disposed in the clearance portion of the resin frame member with a simple configuration. Another object of the present invention is to provide an electrolyte membrane / electrode structure with a resin frame for a fuel cell that can satisfactorily suppress deformation of the solid polymer electrolyte membrane.

本発明に係る燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体は、段差ＭＥＡと、樹脂枠部材とを備えている。段差ＭＥＡでは、固体高分子電解質膜の一方の面には、第１電極触媒層及び第１ガス拡散層を有する第１電極が設けられ、前記固体高分子電解質膜の他方の面には、第２電極触媒層及び第２ガス拡散層を有する第２電極が設けられている。第１電極の平面寸法は、第２電極の平面寸法よりも大きな寸法に設定されている。樹脂枠部材は、固体高分子電解質膜の外周を周回して設けられている。   An electrolyte membrane / electrode structure with a resin frame for a fuel cell according to the present invention includes a step MEA and a resin frame member. In the step MEA, a first electrode having a first electrode catalyst layer and a first gas diffusion layer is provided on one surface of the solid polymer electrolyte membrane, and the other surface of the solid polymer electrolyte membrane is provided with a first electrode. A second electrode having a two-electrode catalyst layer and a second gas diffusion layer is provided. The planar dimension of the first electrode is set to be larger than the planar dimension of the second electrode. The resin frame member is provided around the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane.

樹脂枠部材は、第２電極側に膨出する内側膨出部を有し、第２ガス拡散層の外周端部と前記内側膨出部の内周端部との間には、クリアランス部が形成されている。第２電極触媒層は、第２ガス拡散層の外周端部から外方に延在してクリアランス部に配置される枠状外周縁部を有している。そして、枠状外周縁部の面積内に形成されるクラックは、クラック密度が３０個／ｍｍ２以下であり、且つ、クラック同士の最短距離が０．０６ｍｍ以上である。
The resin frame member has an inner bulging portion that bulges to the second electrode side, and a clearance portion is provided between the outer peripheral end portion of the second gas diffusion layer and the inner peripheral end portion of the inner bulging portion. Is formed. The second electrode catalyst layer has a frame-shaped outer peripheral edge portion that extends outward from the outer peripheral end portion of the second gas diffusion layer and is disposed in the clearance portion. And the crack formed in the area of a frame-shaped outer periphery part is a crack density of 30 pieces / mm < 2 > or less, and the shortest distance of cracks is 0.06 mm or more.

本発明によれば、第２電極触媒層は、クリアランス部に配置される枠状外周縁部を有し、前記枠状外周縁部に形成されるクラックは、クラック密度が３０個／ｍｍ2以下であり、且つ、前記クラック同士の間隔が０．０６ｍｍ以上である。このため、固体高分子電解質膜に応力集中が発生することを良好に抑制することができ、前記固体高分子電解質膜の変形を阻止することが可能になる。 According to the present invention, the second electrode catalyst layer has a frame-like outer peripheral edge arranged in the clearance part, and cracks formed in the frame-like outer peripheral edge have a crack density of 30 pieces / mm 2 or less. And the interval between the cracks is 0.06 mm or more. For this reason, it can suppress well that stress concentration generate | occur | produces in a solid polymer electrolyte membrane, and it becomes possible to prevent a deformation | transformation of the said solid polymer electrolyte membrane.

従って、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体に外部荷重が付与された際、簡単な構成で、樹脂枠部材のクリアランス部に配置される電極触媒層のクラックによる固体高分子電解質膜への応力集中を阻止することができる。これにより、固体高分子電解質膜の変形を良好に抑制し、前記固体高分子電解質膜の機械的な劣化を防止することが可能になる。   Therefore, when an external load is applied to the electrolyte membrane / electrode structure with a resin frame, stress concentration on the solid polymer electrolyte membrane due to cracks in the electrode catalyst layer placed in the clearance portion of the resin frame member with a simple configuration Can be prevented. Thereby, deformation of the solid polymer electrolyte membrane can be satisfactorily suppressed, and mechanical degradation of the solid polymer electrolyte membrane can be prevented.

本発明の実施形態に係る樹脂枠付き電解質膜・電極構造体が組み込まれる固体高分子型発電セルの要部分解斜視説明図である。It is a principal part disassembled perspective explanatory view of a polymer electrolyte power generation cell in which an electrolyte membrane / electrode structure with a resin frame according to an embodiment of the present invention is incorporated. 前記発電セルの、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面説明図である。It is II-II sectional view explanatory drawing in FIG. 1 of the said electric power generation cell. 前記樹脂枠付き電解質膜・電極構造体を構成する樹脂枠部材の一部断面斜視説明図である。It is a partial cross section perspective explanatory drawing of the resin frame member which comprises the said electrolyte membrane with a resin frame and electrode structure. 前記樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の正面説明図である。It is front explanatory drawing of the said electrolyte membrane and electrode structure with a resin frame. クラック密度と固体高分子電解質膜に作用する応力増加率との関係図である。FIG. 4 is a relationship diagram between a crack density and a rate of increase in stress acting on a solid polymer electrolyte membrane. クラック間隔と前記固体高分子電解質膜に作用する応力増加率との関係図である。It is a related figure of the crack increase | interval and the stress increase rate which acts on the said solid polymer electrolyte membrane.

図１及び図２に示すように、本発明の実施形態に係る樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０は、横長（又は縦長）の長方形状の固体高分子型発電セル１２に組み込まれる。複数の発電セル１２は、例えば、矢印Ａ方向（水平方向）又は矢印Ｃ方向（重力方向）に積層されて燃料電池スタックが構成される。燃料電池スタックは、例えば、車載用燃料電池スタックとして燃料電池電気自動車（図示せず）に搭載される。   As shown in FIGS. 1 and 2, an electrolyte membrane / electrode structure 10 with a resin frame according to an embodiment of the present invention is incorporated in a horizontally long (or vertically long) rectangular polymer electrolyte power generation cell 12. The plurality of power generation cells 12 are stacked in, for example, an arrow A direction (horizontal direction) or an arrow C direction (gravity direction) to form a fuel cell stack. The fuel cell stack is mounted on, for example, a fuel cell electric vehicle (not shown) as an in-vehicle fuel cell stack.

発電セル１２は、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０を第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６で挟持する。第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、横長（又は縦長）の長方形状を有する。第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板や、カーボン部材等で構成される。   The power generation cell 12 sandwiches the electrolyte membrane / electrode structure 10 with a resin frame between the first separator 14 and the second separator 16. The first separator 14 and the second separator 16 have a horizontally long (or vertically long) rectangular shape. The first separator 14 and the second separator 16 are made of, for example, a steel plate, a stainless steel plate, an aluminum plate, a plating-treated steel plate, a metal plate whose surface is subjected to anticorrosion treatment, a carbon member, or the like.

長方形状の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０は、段差ＭＥＡ１０ａを備える。図２に示すように、段差ＭＥＡ１０ａは、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜（陽イオン交換膜）１８を有する。固体高分子電解質膜１８は、アノード電極（第１電極）２０及びカソード電極（第２電極）２２に挟持される。固体高分子電解質膜１８は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質を使用することができる。   The electrolyte membrane / electrode structure 10 with a rectangular resin frame includes a step MEA 10a. As shown in FIG. 2, the step MEA 10 a includes, for example, a solid polymer electrolyte membrane (cation exchange membrane) 18 in which a perfluorosulfonic acid thin film is impregnated with water. The solid polymer electrolyte membrane 18 is sandwiched between an anode electrode (first electrode) 20 and a cathode electrode (second electrode) 22. The solid polymer electrolyte membrane 18 can use an HC (hydrocarbon) electrolyte in addition to the fluorine electrolyte.

カソード電極２２は、固体高分子電解質膜１８及びアノード電極２０よりも小さな平面寸法（外形寸法）を有する。なお、上記の構成に代えて、アノード電極２０は、固体高分子電解質膜１８及びカソード電極２２よりも小さな平面寸法を有するように構成してもよい。その際、アノード電極２０は、第２電極となり、カソード電極２２は、第１電極となる。   The cathode electrode 22 has a smaller planar dimension (outer dimension) than the solid polymer electrolyte membrane 18 and the anode electrode 20. Instead of the above configuration, the anode electrode 20 may be configured to have a smaller planar dimension than the solid polymer electrolyte membrane 18 and the cathode electrode 22. At that time, the anode electrode 20 becomes the second electrode, and the cathode electrode 22 becomes the first electrode.

アノード電極２０は、固体高分子電解質膜１８の一方の面１８ａに接合される第１電極触媒層２０ａと、前記第１電極触媒層２０ａに積層される第１ガス拡散層２０ｂとを設ける。第１電極触媒層２０ａ及び第１ガス拡散層２０ｂは、同一の平面寸法を有するとともに、固体高分子電解質膜１８と同一（又は同一未満）の平面寸法に設定される。   The anode electrode 20 includes a first electrode catalyst layer 20a joined to one surface 18a of the solid polymer electrolyte membrane 18, and a first gas diffusion layer 20b laminated on the first electrode catalyst layer 20a. The first electrode catalyst layer 20a and the first gas diffusion layer 20b have the same planar dimensions and are set to the same (or less than) the same planar dimensions as the solid polymer electrolyte membrane 18.

カソード電極２２は、固体高分子電解質膜１８の面１８ｂに接合される第２電極触媒層２２ａと、前記第２電極触媒層２２ａに積層される第２ガス拡散層２２ｂとを設ける。第２電極触媒層２２ａは、第２ガス拡散層２２ｂの外周端部２２ｂｅから外方に突出しており、前記第２ガス拡散層２２ｂよりも大きな平面寸法を有するとともに、固体高分子電解質膜１８よりも小さな平面寸法に設定される。   The cathode electrode 22 includes a second electrode catalyst layer 22a bonded to the surface 18b of the solid polymer electrolyte membrane 18, and a second gas diffusion layer 22b stacked on the second electrode catalyst layer 22a. The second electrode catalyst layer 22a protrudes outward from the outer peripheral end portion 22be of the second gas diffusion layer 22b, has a larger planar dimension than the second gas diffusion layer 22b, and more than the solid polymer electrolyte membrane 18. Is also set to a small planar dimension.

第１電極触媒層２０ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、第１ガス拡散層２０ｂの表面に一様に塗布されて形成される。第２電極触媒層２２ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、第２ガス拡散層２２ｂの表面に一様に塗布されて形成される。   The first electrode catalyst layer 20a is formed by, for example, uniformly applying porous carbon particles having a platinum alloy supported on the surface thereof to the surface of the first gas diffusion layer 20b. The second electrode catalyst layer 22a is formed by, for example, uniformly applying porous carbon particles having a platinum alloy supported on the surface thereof to the surface of the second gas diffusion layer 22b.

第１ガス拡散層２０ｂは、多孔性と導電性を有するマイクロポーラス層２０ｂ（ｍ）と、カーボンペーパ又はカーボンクロス等のカーボン層２０ｂ（ｃ）とから形成される。第２ガス拡散層２２ｂは、マイクロポーラス層２２ｂ（ｍ）と、カーボンペーパ又はカーボンクロス等のカーボン層２２ｂ（ｃ）とから形成される。第２ガス拡散層２２ｂの平面寸法は、第１ガス拡散層２０ｂの平面寸法よりも小さく設定される。第１電極触媒層２０ａ及び第２電極触媒層２２ａは、固体高分子電解質膜１８の両面に形成される。マイクロポーラス層２０ｂ（ｍ）、２２ｂ（ｍ）は、必要に応じて用いればよく、不要にすることもできる。   The first gas diffusion layer 20b is formed by a porous and conductive microporous layer 20b (m) and a carbon layer 20b (c) such as carbon paper or carbon cloth. The second gas diffusion layer 22b is formed of a microporous layer 22b (m) and a carbon layer 22b (c) such as carbon paper or carbon cloth. The planar dimension of the second gas diffusion layer 22b is set smaller than the planar dimension of the first gas diffusion layer 20b. The first electrode catalyst layer 20 a and the second electrode catalyst layer 22 a are formed on both surfaces of the solid polymer electrolyte membrane 18. The microporous layers 20b (m) and 22b (m) may be used as necessary, and may be unnecessary.

樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０は、固体高分子電解質膜１８の外周を周回するとともに、アノード電極２０及びカソード電極２２に接合される樹脂枠部材２４を備える。なお、樹脂枠部材２４に代えて、樹脂フィルムを用いてもよい。   The resin membrane-attached electrolyte membrane / electrode structure 10 includes a resin frame member 24 that circulates around the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane 18 and is joined to the anode electrode 20 and the cathode electrode 22. Instead of the resin frame member 24, a resin film may be used.

樹脂枠部材２４は、例えば、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＰＡ（ポリフタルアミド）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＬＣＰ（リキッドクリスタルポリマー）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、又はｍ−ＰＰＥ（変性ポリフェニレンエーテル樹脂）等で構成される。樹脂枠部材２４は、さらにＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）又は変性ポリオレフィン等で構成される。   The resin frame member 24 includes, for example, PPS (polyphenylene sulfide), PPA (polyphthalamide), PEN (polyethylene naphthalate), PES (polyether sulfone), LCP (liquid crystal polymer), PVDF (polyvinylidene fluoride), A silicone resin, a fluororesin, or m-PPE (modified polyphenylene ether resin) is used. The resin frame member 24 is further made of PET (polyethylene terephthalate), PBT (polybutylene terephthalate), modified polyolefin, or the like.

図１及び図３に示すように、樹脂枠部材２４は、枠形状を有する。樹脂枠部材２４は、図２及び図３に示すように、内周基端部２４ｓから段部を介してカソード電極２２側に膨出する薄肉状に形成された内側膨出部２４ａを有する。内側膨出部２４ａは、内周基端部２４ｓから内方に所定の長さを有して延在し、固体高分子電解質膜１８の外周面部１８ｂｅを覆って配置される。内側膨出部２４ａは、内側角部にＲ（湾曲面）が設けられる内周辺２４ａＢ、２４ａＣを有する。   As shown in FIGS. 1 and 3, the resin frame member 24 has a frame shape. As shown in FIGS. 2 and 3, the resin frame member 24 has an inner bulging portion 24 a formed in a thin shape that bulges from the inner peripheral base end portion 24 s to the cathode electrode 22 side through a stepped portion. The inner bulging portion 24 a extends inward from the inner peripheral base end portion 24 s with a predetermined length, and is disposed so as to cover the outer peripheral surface portion 18 be of the solid polymer electrolyte membrane 18. The inner bulging portion 24a has inner peripheries 24aB and 24aC in which R (curved surface) is provided at the inner corner.

図４に示すように、内周辺２４ａＢは、樹脂枠部材２４の長手方向（矢印Ｂ方向）に延在する内周の長辺である。内周辺２４ａＣは、樹脂枠部材２４の短手方向（矢印Ｃ方向）に延在する内周の短辺である。   As shown in FIG. 4, the inner periphery 24 a </ b> B is a long side of the inner periphery that extends in the longitudinal direction (arrow B direction) of the resin frame member 24. The inner periphery 24aC is a short side of the inner periphery that extends in the short direction (arrow C direction) of the resin frame member 24.

図２に示すように、内側膨出部２４ａと段差ＭＥＡ１０ａとの間には、充填室２５が設けられるとともに、前記充填室２５には、接着剤層２６が形成される。接着剤層２６には、接着剤として、例えば、液状シールやホットメルト剤が設けられる。なお、接着剤としては、液体や固体、熱可塑性や熱硬化性等に制限されない。   As shown in FIG. 2, a filling chamber 25 is provided between the inner bulging portion 24 a and the step MEA 10 a, and an adhesive layer 26 is formed in the filling chamber 25. For example, a liquid seal or a hot melt agent is provided on the adhesive layer 26 as an adhesive. In addition, as an adhesive agent, it is not restrict | limited to liquid, solid, thermoplasticity, thermosetting, etc.

図４に示すように、第２ガス拡散層２２ｂの外周端部２２ｂｅと内側膨出部２４ａの内周辺２４ａＢ、２４ａＣとの間には、それぞれ距離Ｓだけ離間してクリアランス部ＣＬが形成される。クリアランス部ＣＬの幅寸法は、内周辺２４ａＢ、２４ａＣにおいて、それぞれ同一の距離Ｓに設定されているが、それぞれ異なる幅寸法に設定されてもよい。第２電極触媒層２２ａは、第２ガス拡散層２２ｂの外周端部２２ｂｅから外方に延在してクリアランス部ＣＬに配置される枠状外周縁部２２ａＲを有する（図２及び図４参照）。枠状外周縁部２２ａＲは、積層方向から見て、内側膨出部２４ａの内周部と重なり部を有するとともに、固体高分子電解質膜１８と接着剤層２６とに挟まれる。   As shown in FIG. 4, a clearance CL is formed between the outer peripheral end 22be of the second gas diffusion layer 22b and the inner peripheries 24aB and 24aC of the inner bulging portion 24a with a distance S therebetween. . The width dimension of the clearance CL is set to the same distance S in the inner peripheries 24aB and 24aC, but may be set to different width dimensions. The second electrode catalyst layer 22a has a frame-shaped outer peripheral edge portion 22aR that extends outward from the outer peripheral end portion 22be of the second gas diffusion layer 22b and is disposed in the clearance portion CL (see FIGS. 2 and 4). . The frame-like outer peripheral edge portion 22aR has an overlapping portion with the inner peripheral portion of the inner bulging portion 24a when viewed from the stacking direction, and is sandwiched between the solid polymer electrolyte membrane 18 and the adhesive layer 26.

枠状外周縁部２２ａＲには、複数のクラック２８が形成される（図４参照）。クラック２８は、クラック密度が所定値以下であり、且つ、前記クラック２８同士の間隔が所定間隔以上である。クラック密度とは、所定の面積内に存在するクラック２８の個数であり、前記クラック２８同士の間隔は、該クラック２８間の最短距離であり、前記クラック２８の形状又は大きさに依存しない。   A plurality of cracks 28 are formed in the frame-shaped outer peripheral edge 22aR (see FIG. 4). The crack 28 has a crack density of a predetermined value or less, and an interval between the cracks 28 is a predetermined interval or more. The crack density is the number of cracks 28 existing within a predetermined area, and the interval between the cracks 28 is the shortest distance between the cracks 28 and does not depend on the shape or size of the cracks 28.

具体的には、クラック密度は、３０個／ｍｍ2以下であり、好ましくは、２０個／ｍｍ2以下であり、より好ましくは、１３個／ｍｍ2以下である。クラック２８同士の間隔は、０．０６ｍｍ以上であり、好ましくは、０．０７ｍｍ以上であり、より好ましくは、０．０８ｍｍ以上である。 Specifically, the crack density is 30 pieces / mm 2 or less, preferably 20 pieces / mm 2 or less, and more preferably 13 pieces / mm 2 or less. The interval between the cracks 28 is 0.06 mm or more, preferably 0.07 mm or more, and more preferably 0.08 mm or more.

図１に示すように、発電セル１２の矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂが設けられる。酸化剤ガス入口連通孔３０ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給する一方、冷却媒体入口連通孔３２ａは、冷却媒体を供給する。燃料ガス出口連通孔３４ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。   As shown in FIG. 1, one end edge of the power generation cell 12 in the direction of arrow B (horizontal direction) communicates with each other in the direction of arrow A, which is the stacking direction. A hole 32a and a fuel gas outlet communication hole 34b are provided. The oxidant gas inlet communication hole 30a supplies an oxidant gas, for example, an oxygen-containing gas, while the cooling medium inlet communication hole 32a supplies a cooling medium. The fuel gas outlet communication hole 34b discharges fuel gas, for example, hydrogen-containing gas. The oxidant gas inlet communication hole 30a, the cooling medium inlet communication hole 32a, and the fuel gas outlet communication hole 34b are arranged in the direction of arrow C (vertical direction).

発電セル１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給する燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体を排出する冷却媒体出口連通孔３２ｂ、及び酸化剤ガスを排出する酸化剤ガス出口連通孔３０ｂが設けられる。燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体出口連通孔３２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３０ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。   The other end edge of the power generation cell 12 in the direction of arrow B communicates with each other in the direction of arrow A, the fuel gas inlet communication hole 34a for supplying fuel gas, the cooling medium outlet communication hole 32b for discharging the cooling medium, and the oxidation An oxidant gas outlet communication hole 30b for discharging the oxidant gas is provided. The fuel gas inlet communication hole 34a, the cooling medium outlet communication hole 32b, and the oxidant gas outlet communication hole 30b are arranged in the direction of arrow C.

第２セパレータ１６の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔３０ａと酸化剤ガス出口連通孔３０ｂとに連通する酸化剤ガス流路３６が、矢印Ｂ方向に延在して形成される。   An oxidant gas flow path 36 communicating with the oxidant gas inlet communication hole 30a and the oxidant gas outlet communication hole 30b is formed on the surface 16a of the second separator 16 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10 with a resin frame by an arrow. It is formed extending in the B direction.

第１セパレータ１４の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０に向かう面１４ａには、燃料ガス入口連通孔３４ａと燃料ガス出口連通孔３４ｂとに連通する燃料ガス流路３８が、矢印Ｂ方向に延在して形成される。燃料ガス流路３８を流通する燃料ガスの供給圧力は、酸化剤ガス流路３６を流通する酸化剤ガスの供給圧力よりも大きな圧力に設定される。段差ＭＥＡ１０ａでは、アノード電極２０とカソード電極２２との間に、反応ガス供給圧力の差による差圧（極間差圧）が惹起される。   A fuel gas passage 38 communicating with the fuel gas inlet communication hole 34a and the fuel gas outlet communication hole 34b is formed in the direction of arrow B on the surface 14a of the first separator 14 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10 with a resin frame. It is formed to extend. The supply pressure of the fuel gas flowing through the fuel gas flow path 38 is set to a pressure larger than the supply pressure of the oxidant gas flowing through the oxidant gas flow path 36. In the step MEA 10a, a differential pressure (a differential pressure between electrodes) due to a difference in reaction gas supply pressure is induced between the anode electrode 20 and the cathode electrode 22.

互いに隣接する第１セパレータ１４の面１４ｂと第２セパレータ１６の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔３２ａと冷却媒体出口連通孔３２ｂとに連通する冷却媒体流路４０が、矢印Ｂ方向に延在して形成される。   Between the surface 14b of the first separator 14 and the surface 16b of the second separator 16 adjacent to each other, a cooling medium flow path 40 communicating with the cooling medium inlet communication hole 32a and the cooling medium outlet communication hole 32b is indicated by an arrow B. It is formed extending in the direction.

図１及び図２に示すように、第１セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、この第１セパレータ１４の外周端部を周回して、第１シール部材４２が一体化される。第２セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、この第２セパレータ１６の外周端部を周回して、第２シール部材４４が一体化される。   As shown in FIGS. 1 and 2, the first seal member 42 is integrated with the surfaces 14 a and 14 b of the first separator 14 around the outer peripheral end of the first separator 14. The second seal member 44 is integrated with the surfaces 16 a and 16 b of the second separator 16 around the outer peripheral end portion of the second separator 16.

図２に示すように、第１シール部材４２は、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０を構成する樹脂枠部材２４に当接する第１凸状シール４２ａと、第２セパレータ１６の第２シール部材４４に当接する第２凸状シール４２ｂとを有する。第２シール部材４４は、第２凸状シール４２ｂに当接する面がセパレータ面に沿って平面状に延在する平面シールを構成する。なお、第２凸状シール４２ｂに代えて、第２シール部材４４に凸状シール（図示せず）を設けてもよい。   As shown in FIG. 2, the first seal member 42 includes a first convex seal 42 a that contacts the resin frame member 24 constituting the electrolyte membrane / electrode structure 10 with a resin frame, and a second seal of the second separator 16. And a second convex seal 42b in contact with the member 44. The second seal member 44 constitutes a flat seal in which the surface that contacts the second convex seal 42b extends in a flat shape along the separator surface. Instead of the second convex seal 42b, the second seal member 44 may be provided with a convex seal (not shown).

第１シール部材４２及び第２シール部材４４には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。   For the first seal member 42 and the second seal member 44, for example, EPDM, NBR, fluororubber, silicone rubber, fluorosilicone rubber, butyl rubber, natural rubber, styrene rubber, chloroprene or acrylic rubber or the like, cushion material Alternatively, an elastic seal member such as a packing material is used.

このように構成される発電セル１２の動作について、以下に説明する。   The operation of the power generation cell 12 configured as described above will be described below.

先ず、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔３０ａには、酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔３４ａには、水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔３２ａには、純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。   First, as shown in FIG. 1, an oxidant gas such as an oxygen-containing gas is supplied to the oxidant gas inlet communication hole 30a, and a fuel gas such as a hydrogen-containing gas is supplied to the fuel gas inlet communication hole 34a. Supplied. Further, a cooling medium such as pure water, ethylene glycol, or oil is supplied to the cooling medium inlet communication hole 32a.

このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔３０ａから第２セパレータ１６の酸化剤ガス流路３６に導入され、矢印Ｂ方向に移動して段差ＭＥＡ１０ａのカソード電極２２に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔３４ａから第１セパレータ１４の燃料ガス流路３８に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、段差ＭＥＡ１０ａのアノード電極２０に供給される。   Therefore, the oxidant gas is introduced from the oxidant gas inlet communication hole 30a into the oxidant gas flow path 36 of the second separator 16, moves in the direction of arrow B, and is supplied to the cathode electrode 22 of the step MEA 10a. On the other hand, the fuel gas is introduced into the fuel gas flow path 38 of the first separator 14 from the fuel gas inlet communication hole 34a. The fuel gas moves in the direction of arrow B along the fuel gas flow path 38 and is supplied to the anode electrode 20 of the step MEA 10a.

従って、各段差ＭＥＡ１０ａでは、カソード電極２２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極２０に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層２２ａ及び第１電極触媒層２０ａ内で電気化学反応により消費されて、発電が行われる。   Therefore, in each step MEA 10a, the oxidant gas supplied to the cathode electrode 22 and the fuel gas supplied to the anode electrode 20 are electrochemically reacted in the second electrode catalyst layer 22a and the first electrode catalyst layer 20a. It is consumed and power is generated.

次いで、カソード電極２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔３０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極２０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔３４ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。   Next, the oxidant gas consumed by being supplied to the cathode electrode 22 is discharged in the direction of arrow A along the oxidant gas outlet communication hole 30b. Similarly, the fuel gas consumed by being supplied to the anode electrode 20 is discharged in the direction of arrow A along the fuel gas outlet communication hole 34b.

また、冷却媒体入口連通孔３２ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間の冷却媒体流路４０に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、段差ＭＥＡ１０ａを冷却した後、冷却媒体出口連通孔３２ｂから排出される。   The cooling medium supplied to the cooling medium inlet communication hole 32a is introduced into the cooling medium flow path 40 between the first separator 14 and the second separator 16, and then flows in the direction of arrow B. The cooling medium is discharged from the cooling medium outlet communication hole 32b after cooling the step MEA 10a.

この場合、本実施形態では、クラック２８のクラック密度は、３０個／ｍｍ2以下であり、好ましくは、２０個／ｍｍ2以下であり、より好ましくは、１３個／ｍｍ2以下である。ここで、図５には、クラック密度と固体高分子電解質膜１８の応力増加率との関係が示されている。クラック密度が３０個／ｍｍ2を超えると、応力増加率が急激に大きくなっており、固体高分子電解質膜１８に応力集中が惹起してしまう。クラック密度が２０個／ｍｍ2以下では、応力増加率が微小であり、さらに、クラック密度が１３個／ｍｍ2以下では、前記応力増加率は略一定値となっている。応力増加率は、第１電極触媒層２０ａ及び第２電極触媒層２２ａの材料特性に依存しない。 In this case, in this embodiment, the crack density of the cracks 28 is 30 pieces / mm 2 or less, preferably 20 pieces / mm 2 or less, and more preferably 13 pieces / mm 2 or less. Here, FIG. 5 shows the relationship between the crack density and the stress increase rate of the solid polymer electrolyte membrane 18. When the crack density exceeds 30 pieces / mm 2 , the rate of increase in stress increases rapidly, and stress concentration is caused in the solid polymer electrolyte membrane 18. When the crack density is 20 pieces / mm 2 or less, the stress increase rate is minute, and when the crack density is 13 pieces / mm 2 or less, the stress increase rate is a substantially constant value. The rate of increase in stress does not depend on the material characteristics of the first electrode catalyst layer 20a and the second electrode catalyst layer 22a.

しかも、本実施形態では、クラック２８同士の間隔は、０．０６ｍｍ以上であり、好ましくは、０．０７ｍｍ以上であり、より好ましくは、０．０８ｍｍ以上である。図６には、クラック間隔と固体高分子電解質膜１８の応力増加率との関係が示されている。クラック２８同士の間隔が０．０６ｍｍ未満であると、応力増加率が急激に大きくなっており、固体高分子電解質膜１８に応力集中が惹起してしまう。クラック間隔が０．０７ｍｍ以上であると、応力増加率が微小であり、さらに、クラック間隔が０．０８ｍｍ以上では、前記応力増加率は略一定値となっている。応力増加率は、第１電極触媒層２０ａ及び第２電極触媒層２２ａの材料特性に依存しない。   Moreover, in the present embodiment, the interval between the cracks 28 is 0.06 mm or more, preferably 0.07 mm or more, and more preferably 0.08 mm or more. FIG. 6 shows the relationship between the crack interval and the stress increase rate of the solid polymer electrolyte membrane 18. When the distance between the cracks 28 is less than 0.06 mm, the rate of increase in stress is rapidly increased, and stress concentration is caused in the solid polymer electrolyte membrane 18. When the crack interval is 0.07 mm or more, the stress increase rate is minute, and when the crack interval is 0.08 mm or more, the stress increase rate is a substantially constant value. The rate of increase in stress does not depend on the material characteristics of the first electrode catalyst layer 20a and the second electrode catalyst layer 22a.

このように、本実施形態では、クラック密度を小さく設定する一方、クラック間隔を大きく設定している。これに対して、クラック密度を大きく設定する一方、クラック間隔を小さく設定すると、クリアランス部ＣＬに対応する第２電極触媒層２２ａ（枠状外周縁部２２ａＲ）は、支持体としての機能が低下する。このため、固体高分子電解質膜１８に応力が集中して発生するおそれがある。   Thus, in the present embodiment, the crack density is set small, while the crack interval is set large. On the other hand, when the crack density is set to be large and the crack interval is set to be small, the function of the second electrode catalyst layer 22a (frame-like outer peripheral edge portion 22aR) corresponding to the clearance part CL is lowered. . For this reason, stress may be concentrated on the solid polymer electrolyte membrane 18.

これにより、本実施形態では、比較的弾性率の低い固体高分子電解質膜１８の変形を良好に抑制し、前記固体高分子電解質膜１８の機械的な劣化を防止することが可能になるという効果が得られる。また、固体高分子電解質膜１８の膨潤や収縮による前記固体高分子電解質膜１８の変形を抑制することができる。   Thereby, in the present embodiment, it is possible to satisfactorily suppress deformation of the solid polymer electrolyte membrane 18 having a relatively low elastic modulus and prevent mechanical degradation of the solid polymer electrolyte membrane 18. Is obtained. In addition, deformation of the solid polymer electrolyte membrane 18 due to swelling or shrinkage of the solid polymer electrolyte membrane 18 can be suppressed.

１０…樹脂枠付き電解質膜・電極構造体 １０ａ…段差ＭＥＡ
１２…発電セル １４、１６…セパレータ
１８…固体高分子電解質膜 １８ｂｅ…外周面部
２０…アノード電極 ２０ａ、２２ａ…電極触媒層
２０ｂ、２２ｂ…ガス拡散層 ２２…カソード電極
２２ｂｅ…外周端部 ２４…樹脂枠部材
２４ａ…内側膨出部 ２４ａＢ、２４ａＣ…内周辺
２４ｓ…内周基端部 ２６…接着剤層
２８…クラック ３０ａ…酸化剤ガス入口連通孔
３０ｂ…酸化剤ガス出口連通孔 ３２ａ…冷却媒体入口連通孔
３２ｂ…冷却媒体出口連通孔 ３４ａ…燃料ガス入口連通孔
３４ｂ…燃料ガス出口連通孔 ３６…酸化剤ガス流路
３８…燃料ガス流路 ４０…冷却媒体流路
４２、４４…シール部材 10 ... Electrolyte membrane / electrode structure with resin frame 10a ... Step MEA
DESCRIPTION OF SYMBOLS 12 ... Power generation cell 14, 16 ... Separator 18 ... Solid polymer electrolyte membrane 18be ... Outer peripheral surface part 20 ... Anode electrode 20a, 22a ... Electrode catalyst layer 20b, 22b ... Gas diffusion layer 22 ... Cathode electrode 22be ... Outer peripheral part 24 ... Resin Frame member 24a ... inner bulging portion 24aB, 24aC ... inner periphery 24s ... inner peripheral base end portion 26 ... adhesive layer 28 ... crack 30a ... oxidant gas inlet communication hole 30b ... oxidant gas outlet communication hole 32a ... cooling medium inlet communication hole 32b ... Cooling medium outlet communication hole 34a ... Fuel gas inlet communication hole 34b ... Fuel gas outlet communication hole 36 ... Oxidant gas flow path 38 ... Fuel gas flow path 40 ... Cooling medium flow path 42, 44 ... Sealing member

Claims (1)

固体高分子電解質膜の一方の面には、第１電極触媒層及び第１ガス拡散層を有する第１電極が設けられ、前記固体高分子電解質膜の他方の面には、第２電極触媒層及び第２ガス拡散層を有する第２電極が設けられるとともに、前記第１電極の平面寸法は、前記第２電極の平面寸法よりも大きな寸法に設定される段差ＭＥＡと、
前記固体高分子電解質膜の外周を周回して設けられる樹脂枠部材と、
を備える燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体であって、
前記樹脂枠部材は、前記第２電極側に膨出する内側膨出部を有し、
前記第２ガス拡散層の外周端部と前記内側膨出部の内周端部との間には、クリアランス部が形成されるとともに、
前記第２電極触媒層は、前記第２ガス拡散層の前記外周端部から外方に延在して前記クリアランス部に配置される枠状外周縁部を有し、
前記枠状外周縁部の面積内に形成されるクラックは、クラック密度が３０個／ｍｍ２以下であり、且つ、クラック同士の最短距離が０．０６ｍｍ以上であることを特徴とする燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体。 A first electrode having a first electrode catalyst layer and a first gas diffusion layer is provided on one surface of the solid polymer electrolyte membrane, and a second electrode catalyst layer is provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane. And a second electrode having a second gas diffusion layer, and the planar dimension of the first electrode is a step MEA set to be larger than the planar dimension of the second electrode;
A resin frame member provided around the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane;
An electrolyte membrane / electrode structure with a resin frame for a fuel cell comprising:
The resin frame member has an inner bulging portion that bulges toward the second electrode,
A clearance portion is formed between the outer peripheral end portion of the second gas diffusion layer and the inner peripheral end portion of the inner bulge portion,
The second electrode catalyst layer has a frame-shaped outer peripheral edge portion that extends outward from the outer peripheral end portion of the second gas diffusion layer and is disposed in the clearance portion,
The crack formed in the area of the frame-shaped outer peripheral edge has a crack density of 30 pieces / mm 2 or less, and the shortest distance between the cracks is 0.06 mm or more. Electrolyte membrane / electrode structure with resin frame.
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