JP6602966B2 - 透光性の低い被加工物の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ガラスセラミックス製被加工物を製造する方法、及び本発明の方法により得られる被加工物に関する。さらに、本発明は、歯科修復物として得られる被加工物の使用、及び被加工物の透光性を制御するためのプロセスに関する。

歯科分野におけるさらなる発展の継続のために、クラウン（ｃｒｏｗｎｓ）やインレー（ｉｎｌａｙｓ）のような歯科用修復製品に加工できる材料がますます必要とされている。健康に対する安全性に加えて、好適な材料は、歯科修復物として使用されることを可能にするさらなる特性を有していなければならない。一方、このような材料は、特に、咀嚼プロセス中に生じる高い機械的負荷に適した天然歯材料の機能を採用することができるように、高い強度および耐薬品性を有さなければならない。また、これらの特性は、材料が、例えば酸性である可能性がある一部の腐食性の液体と永続的に接触している間、十分に長い時間にわたって維持されなければならない。

機械的要件に加えて、とりわけ光学的特性に焦点が当てられている。理想的には、歯科修復物は、天然歯の外観にできるだけ近づくよう「透光性および色などの魅力的な光学的特性によって特徴付けられる。これは、特に、修復物が既存の歯科材料、例えば、残根（ｔｏｏｔｈ ｓｔｕｍｐｓ）に適用される場合には、困難である。

ほとんどの歯科材料は、健康な残存歯構造に適用しているが、これはほとんどの場合、現実を反映していない。むしろ、残存歯構造は、ほとんどが旧充填物から失活又は変色し、これにより、これに付着した修復物の色効果が悪影響を受ける可能性がある。材料に対応する濁り度によって、より高い不透明度、すなわち、低い光透過率が達成され得るが、「自然な」印象を与える修復物と「死んだ」印象を与える修復物との間は紙一重の差であり、それぞれの患者の症例に合致するだけでは粗い可能性がある。

上記の問題を解決する可能性の一つとして、暗い色の残根（ｄａｒｋ ｓｔｕｍｐ）を隠すためにマスキング固定材料を使用することが挙げられる。しかしながら、これは自然の残根の光学的特性を制限する。上述の問題を解決するための他の提案には、例えば、インセラム（Ｉｎ−Ｃｅｒａｍ）ジルコニア、被覆したＺｒＯ_２スキャフォールド、またはそのような材料の不透明な変形体などのガラス浸透セラミックスの使用が含まれ、これらの場合、不透明度を調整するために使用される添加剤の量によっては、後者が材料中に分離相を形成する効果を有することが多く、それによって機械的特性が低下する。

当該分野の一般的な知識は、例えば、Ｂｏｒｏｍ ｅｔ ａｌ．： Ｓｔｒｅｎｇｔｈ ａｎｄ Ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｉｎ Ｌｉｔｈｉｕｍ Ｄｉｓｉｌｉｃａｔｅ Ｇｌａｓｓ−Ｃｅｒａｍｉｃｓ， Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｃｅｒａｍｉｃ Ｓｏｃｉｅｔｙ， Ｖｏｌ． ５８、ｐｐ．３８５〜３９１に記載されている。

独国特許出願公開第１０３３６９１３号明細書には、インゴットが２段階の熱処理を受けるリチウムシリケートインゴットの製造方法が記載されている。

独国特許出願公開第１０２０１００５０２７５号明細書は、リチウムメタシリケート系（Ｌｉ_２Ｏ・ＳｉＯ_２（Ｌｉ_２ＳｉＯ_３））系のガラスセラミックが記載されており、中間段階で機械的に容易に処理することができ、結晶化が完了した後に高強度及び高い透光性の化学的に安定なガラスセラミックを形成できる。

欧州特許出願公開第２９４４６１９号明細書は、セリウムイオンを含有するリチウムシリケートガラス又はリチウムシリケートガラスセラミックを製造する方法を開示しており、その蛍光特性が天然歯の蛍光特性に実質的に対応する歯科用修復物の製造に特に適している。また、発明の方法によって得られるリチウムシリケートガラス及びリチウムシリケートガラスセラミック、特に歯科修復物の製造のために適している歯科用組成物、及び発明の方法における使用に適したガラス形成用組成物が記載されている。

国際公開第２０１４／１７７６５９号は、インレー、アンレー（ｏｎｌａｙ）、クラウン、又はブリッジのような歯科用成形体を製造するためのインゴット及びそのインゴットの製造方法を開示している。歯科用成形体、特に肉厚の薄い成形体をインゴットから容易に加工できるようにするために、インゴットは理論密度３０％及び６０％の密度を有するガラスセラミックと、粒度分布がｄ９０＜８０μｍであるガラス粉末粒子とで形成され、リチウムシリケートの割合は、１０体積％〜９０体積％である。

国際公開第８７／０７２５６号には、硬度、化学的耐久性及び生体適合性のような他の良好な特性も有する機会加工可能なガラスセラミックを開示しており、Ａｌ_２Ｏ_３：１．５〜１５．０；ＣａＯ：２２．０〜５５．０；Ｐ_２Ｏ_５：２８．０〜６５．０；ＳｉＯ_２（および／またはＢ_２Ｏ_３）：１５．０まで；ＴｉＯ_２（および／またはＺｒＯ_２）：１０．０まで、の組成範囲（モル％）を有するバッチ混合物から形成される。ガラスの溶融を助けるために、Ｎａ_２Ｏ、Ｋ_２Ｏ、Ｌｉ_２Ｏ、ＭｇＯ、ＢａＯ及びＺｎＯのいずれか１つまたは複数を、１５モル％まで添加することができる。特定の製造段階と、２つの特定のバッチ混合物が与えられており、幅広い用途が示唆されている。

欧州特許出願公開第１６８８３９８号明細書は、歯科用製品に機械加工することによって、工具が過度に摩耗することなく、容易に処理することができ、その後、高強度を示すリチウムシリケート製品に変換することができるリチウムシリケート材料を開示している。

しかしながら、従来技術に記載された方法のいずれも、歯科医の診療において患者のニーズに個別に適合させることができ、いわゆる“チェアサイド”の歯科治療を可能にする適切な光学的特性を有する修復物を提供するのに適していない。

本発明の目的は、上述の欠点を克服する方法及び被加工物を提供することである。

本発明によれば、この目的は、以下の工程を含むガラスセラミックスで形成された被加工物を製造する方法によって達成される。
ａ）４００〜７００℃の範囲内の第１温度Ｔ_１で、１０〜１８０分間、被加工物に第１熱処理を行い、
ｂ）前記第１温度Ｔ_１よりも高い５００〜８００℃の範囲内の第２温度Ｔ_２で、１０〜４００分間、第２熱処理を行い、
ｃ）前記第１温度Ｔ_１及び前記第２温度Ｔ_２よりも高く、６００〜１１００℃の範囲の第３温度Ｔ_３で、２〜９０分間、第３熱処理を行い、
ｄ）前記ガラスセラミックのガラス転移温度よりも低い温度Ｔ_ｃｏｏｌまで、前記被加工物を冷却する工程と、を有し、
ｅ）前記第１温度Ｔ_１及び前記第２温度Ｔ_２よりも高く、６００〜１１００℃の範囲内の第４温度Ｔ_２で、２〜３０分間、前記被加工物に第４熱処理を行い、
前記第４熱処理を行った後、
ｆ）ユーザが所望する温度Ｔ_ｆまで前記被加工物を冷却することを特徴とする。

図１は、本発明に係るガラスセラミックス製被加工物を製造するための方法の温度経過を概略的に示す図である。

驚くべきことに、歯科修復物の患者の残りの歯への光学的整合は、従来技術において通常の処理に続いて、被加工物に他の熱処理を行うことによって可能になることが見出された。さらに驚くべきことに、追加の熱処理は、被加工物の機械的特性、特に二軸強度をさらに向上させることができ、このようにして得られる被加工物が歯科修復物の要求を満たすことが見出された。

特に、ガラスセラミックは、リチウムシリケートガラスセラミックス、白金ガラスセラミックス、及び長石ガラスセラミックスからなる群から選択することができる。以下、本発明を、リチウムシリケートガラスセラミックスを例として、詳細に説明する。

好ましい実施形態では、個々の熱処理は一つ以上の炉で実施され、個々の処理ステップが実施される炉は異なってもよい。より好ましくは、本発明に係るプロセスのステップａ）およびｂ）は、以下のステップｃ）〜ｅ）で使用されるものとは異なる炉で行われる。このプロセス制御モードでは、歯科医の診療で直接被加工物を処理することができるため、患者の個々のニーズへのマッチングを最適化された方法（椅子での治療）で行うことができる。したがって、特定の実施形態では、本発明に係る方法はバッチプロセスである。

典型的には、個々の熱処理の持続時間は、それぞれ１〜３６０分、特に３〜３６０分、特に５〜３６０分である。驚くべきことに、特に良好な光学的特性がこのように達成され得ることが見出された。処理期間が上記の範囲外であった場合、光学的および機械的特性が不十分であり、例えば、得られた歯科修復物は、以前に変色した歯の残根への適用に適さなかった。

被加工物を所望の形状に成形するために、被加工物は、典型的には、プロセスのステップｂ）とｃ）との間、特に室温まで冷却される。適切な加工方法には、機械加工方法、例えば、被加工物を歯科修復物の形状に形成することができるＣＡＤ／ＣＡＭ法が含まれる。

天然歯の色と、色の一致を可能な限り正確に達成するために、被加工物の光学的特性を調整するには、温度の正確な調節と熱処理の持続時間が必要となることがある。とりわけ、開始温度および加熱速度は、起こりうる温度変化および差異から被加工物にかかる負荷が大きすぎることを避けるためにも考慮されるべきである。したがって、第１熱処理の温度Ｔ_１が室温または３００℃〜６００℃の前処理温度から到達する実施形態が特に適している。また、第１熱処理の加熱速度が１℃／分〜１００℃／分、特に２℃／分〜５０℃／分である態様が好ましい。

典型的には、第１熱処理の温度Ｔ_１は、ガラスセラミックスの核形成温度の範囲内になるように選択される。特に、リチウムシリケートガラスセラミックの場合、温度Ｔ_１は、ガラスセラミック中にリチウムメタシリケート核の形成を誘発するように選択される。

別の好適な実施形態では、第２熱処理の温度Ｔ_２は、室温または５００℃〜８００℃の前処理温度から到達する。特に、第２熱処理の加熱速度は、１℃／分〜１００℃／分、特に２℃／分〜５０℃／分であってもよい。

第２熱処理の温度Ｔ_２は、第１熱処理の温度Ｔ_１よりも高い。有利には、温度Ｔ_２は、ガラスセラミックスの粒成長、特に、第１熱処理中に形成される核の成長を促進するように選択される。

第３熱処理の温度Ｔ_３は、室温または７００℃〜９００℃の前処理温度から到達してもよい。加熱速度は、典型的には１℃／分〜１００℃／分、特に２℃／分〜５０℃／分である。

さらに、第４熱処理の温度Ｔ_４は、室温または７５０℃〜８９０℃の前処理温度から到達してもよい。第４熱処理の加熱速度は、典型的には１℃／分〜１００℃／分、特に２℃／分〜５０℃／分である。

特に、第３熱処理の温度Ｔ_３は、ガラスセラミックス中に最終結晶相の形成を誘導するにように選択される。適切には、温度は、６５０〜１０００℃の範囲、特に７００〜９００℃の範囲内である。

本発明に係る方法は、光学的および機械的特性が複数の熱処理によって影響され得る被加工物を製造することを可能にする。驚くべきことに、被加工物の光学的および機械的特性は、特に、結晶相の形成後のさらなる熱処理によって、積極的に影響され得ることが見出されている。したがって、本発明に係る方法は、温度Ｔ_４での追加の熱処理工程によって特徴付けられる。典型的には、第４熱処理の温度Ｔ_４は、６５０〜１０００℃、特に７００〜９００℃の範囲内であってもよい。驚くべきことに、被加工物の光学的特性は、特に、この更なる熱処理によって制御することができ、特に暗い色合いはこのようにして得られることが判明した。

本発明に係る方法によって得られる被加工物は、個々の加工ステップ間で機械的に加工されて、所望の形状に加工されてもよい。粉砕または粉砕法、特にＣＡＤ／ＣＡＭ法が挙げられる。したがって、被加工物は、典型的には、インゴットまたは成形された被加工物である。

上述したように、本発明に係る方法によって得られる被加工物は、特に歯科修復物の分野で必要とされるように、優れた光学的および機械的特性を有する。したがって、成形された被加工物が歯科修復物である実施形態が特に適している。歯科修復物は、例えば、インレー、アンレー、ブリッジ、ポスト構造、べニア（ｖｅｎｅｅｒ）、シェル、ファセット、クラウン、部分クラウン、スキャフォールドまたはキャップの形態である。

歯科修復物では、とりわけ、リチウムシリケートガラスセラミックスが特に適していることが判明している。したがって、典型的な実施形態では、インゴットは、以下の成分を含む出発溶融物から得られ、
５５〜６４重量％のＳｉＯ_２、
１０〜２０重量％のＬｉ_２Ｏ、
８〜２０重量％の安定剤、
０〜５重量％のＫ_２Ｏ、
０．１〜５重量％のＡｌ_２Ｏ_３、及び
０〜１０重量％の添加剤、
重量パーセントは、それぞれ、出発溶融物の総重量に基づく。

特に、安定剤は、ＺｒＯ_２、ＨｆＯ_２およびそれらの混合物からなる群から選択される。予想に反して、ＺｒＯ_２は、それ自体の結晶相として結晶化するのではなく、ＺｒＯ_２が、出発溶融物の全重量に対して、２０重量％までの量で使用されても、非晶質残留ガラス相に残ることが見出されている。驚くべきことに、機械的および化学的耐性は、安定剤の存在によって改善することができ、とりわけガラスセラミックスの高い最終強度及び低い酸溶解度で明らかにされる。

出発溶融物に含まれ得る添加剤は、例えば、核形成剤、着色剤、特にガラス着色酸化物および／または顔料からなる群から選択される。

特に、ガラス着色酸化物は、鉄、チタン、セリウム、銅、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、セレン、銀、インジウム、金、希土類金属、特にネオジムプラセオジム、サマリウムおよびユーロピウム、ならびにそれらの混合物が挙げられる。

顔料は、典型的には、ドープされたスピネルである。

酸化リン、酸化チタン、酸化ジルコニウムまたは酸化スズのような適切な酸化物は、特に造核剤として使用される。さらなる添加剤は、例えば、酸化ホウ素、酸化リン、フッ素、酸化ナトリウム、酸化バリウム、酸化ストロンチウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウム、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化ランタン、およびそれらの混合物を含む。

本発明に係る方法の個々の熱処理工程が行われる条件は、局所的な状況及び必要性に応じて個々に適合させることができる。したがって、例えば、不活性ガス雰囲気又は減圧下で熱処理を行うことができる。したがって、１つ以上の温度処理、典型的には、第３及び／又は第４処理を不活性ガスの存在下で行う方法の実施形態が特に適している。

１つ以上の温度処理が炉内で行われ、炉内の圧力が炉外の圧力よりも低いプロセスの実施形態がさらに適している。

本発明はさらに、本発明に係る方法によって得られる被加工物に関する。

上述したように、とりわけ被加工物の光学的特性は重要である。これらは、主に、被加工物のトランスミッション（以下、透過率ともいう）によって決定される。被加工物の透過率が低いほど、色が濃く表れる。自然歯の外観を模倣できるようにするには、被加工物は５％を超える透光性を有するべきであり、透光性は、被加工物の後ろの光強度（Ｉ）と、前の光強度（Ｉ_０）の比率を反映する。特定の実施形態では、被加工物は、特に、１ｍｍの層厚で、３６０〜７４０ｎｍの波長の全スペクトルにわたって測定した場合に、５〜７０％の範囲内の透光率を有する。

本発明に係る被加工物は、歯科修復物として使用することを可能にする高強度および化学的安定性をさらに特徴とし、機械的ストレスに適しており、例えば、咀嚼プロセスの間、及び口腔内の腐食性の環境に適用される。したがって、好ましい実施形態では、被加工物は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ６８７２に従って測定して、少なくとも２００ＭＰａ、特に３００〜６５０ＭＰａ、特に３２０〜６００ＭＰａの範囲内の二軸強度を有する。

リチウムシリケートガラスセラミックスは、高い加工性と同時に高い機械的強度を特徴とする。したがって、被加工物がリチウムシリケートガラスセラミックスである実施形態が好ましい。

驚くべきことに、リチウムシリケートガラスセラミックスの加工性は、強度に影響されることなく、ガラスセラミックスがある割合のリチウムメタシリケートを有する場合に改善され得ることが見出されている。したがって、被加工物の実施形態は、被加工物が少なくとも１０重量％のリチウムメタシリケート、好ましくは少なくとも５０重量％のリチウムメタシリケートを含有することが好ましい。より好ましくは、被加工物は、ＸＲＤ分析によって測定して、２０〜４０重量％のリチウムメタシリケートを含有する。

本発明に係る被加工物は、特に歯科修復物において重要な、優れた光学的および機械的特性を特徴とする。したがって、本発明はさらに、本発明に係る被加工物を歯科修復物として使用することに関する。

特に、歯の保存または歯の置換の分野では、可能な限り自然な外観を達成するために、挿入された歯科修復物を、残りの歯に光学的に適合させることが重要である。光学的特性、特に個々の修復物の色は、それらの半透明性によって制御することができる。したがって、低い透光性を有する修復物は、より不透明、すなわち透光性が低いように見える。

本発明の範囲内で、驚くべきことに、被加工物の透光性は、熱処理の持続時間および数、並びにそれらの温度によって影響され得ることが見出された。したがって、本発明はさらに、リチウムシリケートガラスセラミックス製被加工物の透光性を制御するための、本発明に係る方法の使用に関する。

さらに、驚くべきことに、ガラスセラミックス中にリチウムジシリケート相を形成すると、特に、透光性が決定されることが見出された。したがって、本発明は、リチウムシリケートガラスセラミックス製被加工物の透光性を制御する方法であって、透光性は、リチウムジシリケート相の形成のための熱処理の持続時間によって制御される。

驚くべきことに、本発明に係る方法は、特に、低い透光性を有する被加工物を製造することを可能にすることが見出されている。したがって、透光性が熱処理中に減少する実施形態が好ましい。

本発明に係るガラスセラミックス製被加工物を製造する方法は、特にガラスセラミックスがリチウムシリケートガラスセラミックスである場合には、リチウムシリケートガラスセラミックス製被加工物の透光性の調整に、特に好適であることが判明した。驚くべきことに、このような熱処理が行われていない被加工物と比較して、第４熱処理によって特に透過率の有意な低下が達成されることが見出されている。本発明に係る方法により達成される透光性は、通常のプロセスで製造された被加工物の場合には、すなわち第４熱処理なしで製造された被加工物に対して２０〜５０％低い。したがって、透光性は、第４熱処理を行っていない被加工物と比較して、特に５０％まで変化させることができる。

本発明は、以下の実施例によってさらに説明されるが、本発明の精神を限定するものとして理解されるべきではない。

本明細書中に引用された全ての参考文献は、本明細書中の明示的な教示と矛盾しない程度で、完全な範囲で参考として援用される。

以下の組成を有する出発溶融物に対して異なる熱処理を行った。出発溶融物は、６０重量％のＳｉＯ_２、１９重量％のＬｉ_２Ｏ、１０重量％のＺｒＯ_２、６重量％のＰ_２Ｏ_５、２重量％のＡｌ_２Ｏ_３、２重量％のＫ_２Ｏ、および１重量％のＣｅＯ_２を含む。

熱処理：
実行：最初の２つの温度処理は、対流オーブン中で、生産規模で実施された。保持時間および加熱速度は、均質な熱分布を得るように選択された。第３及び第４温度処理は歯科用炉で行った。

加熱速度：
第１及び第２熱処理：２〜１０Ｋ／分
第３及び第４熱処理：４０〜８０Ｋ／分

さらなるステップにおいて、得られたガラスセラミックスの透光性および二軸強度を測定した。

透光性は以下のようにして測定した：
測定装置：Ｘ−Ｒｉｔｅカラーマスター
測定開口：ＳＡＶ（Φ１０ｍｍ）
ライトタイプ：Ｄ６５
オブザーバー：１０°
サンプルの厚さ：１．０ｍｍ

上述の透光性は、異なる波長範囲にわたる平均に対応する。

二軸強度は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ６８７２に従って測定した。

ａ）標準偏差
ｂ）透光性の差は、比較例の値を本発明の実施例の値と比較することによって決定した。ここで、比較例の透光性の値は１００％と仮定した。

表２から分かるように、従来技術のように、追加の熱処理を行わなかった被加工物である比較例１の試料は、本発明に係る方法により製造された実施例２〜５の試料と比較して、二軸強度が低下していた。

さらに、表２から、熱処理の温度または持続時間が増加するにつれて、透光性が減少すること、すなわち被加工物がより不透明に見えることが分かる。

実施例によって実証されるように、本発明に係る方法は、増大した強度を特徴とするガラスセラミックス製被加工物を製造することが可能となる。さらに、追加の熱処理は、熱処理の温度および持続時間を適合させることによって、被加工物の透光性を制御することが可能となる。このように、第４熱処理を受けていない被加工物と比較して、透光性を５０％変化させることができる。

図１は、本発明に係るガラスセラミックス製被加工物を製造するためのプロセスの温度経過を概略的に示しており、それに応じて個々の熱処理の温度レベルはそれに応じて指定される（Ｉ〜ＩＶ）。

I：第１温度
ＩＩ：第２温度
ＩＩＩ：第３温度
ＩＶ：第４温度

Claims (9)

1. リチウムシリケートガラスセラミックスで形成された被加工物を製造する方法であって、
   ａ）４００〜７００℃の範囲内の第１温度Ｔ₁で、１０〜１８０分間、被加工物に第１熱処理を行い、
   ｂ）前記第１温度Ｔ₁よりも高く、５００〜８００℃の範囲内の第２温度Ｔ₂で、１０〜４００分間、第２熱処理を行い、
   ｃ）前記第１温度Ｔ₁及び前記第２温度Ｔ₂よりも高く、６００〜１１００℃の範囲の第３温度Ｔ₃で、２〜９０分間、第３熱処理を行い、
   ｄ）前記リチウムシリケートガラスセラミックスのガラス転移温度よりも低い温度Ｔｃｏｏｌまで、前記被加工物を冷却する工程と、を有し、
   ｅ）前記第１温度Ｔ₁及び前記第２温度Ｔ₂よりも高く、６００〜１１００℃の範囲内の第４温度Ｔ ₄ で、２〜３０分間、前記被加工物に第４熱処理を行い、
   前記第４熱処理を行った後、
   ｆ）ユーザが所望する温度Ｔ_fまで前記被加工物を冷却することを特徴とする、前記リチウムシリケートガラスセラミックスで形成された被加工物を製造する方法。
2. 前記第３熱処理の前記温度Ｔ₃が６５０〜１０００℃の範囲内であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
3. 前記第３熱処理の前記温度Ｔ₃が７００〜９００℃の範囲内であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
4. 前記第４熱処理の前記温度Ｔ₄が６５０〜１０００℃の範囲内にあることを特徴とする、請求項１乃至３の少なくとも一項に記載の方法。
5. 前記第４熱処理の前記温度Ｔ₄が７００〜９００℃の範囲内にあることを特徴とする、請求項１乃至３の少なくとも一項に記載の方法。
6. 前記被加工物がインゴット又は成形された被加工物であることを特徴とする、請求項１乃至５の少なくとも一項に記載の製造方法。
7. 前記成形された被加工物は、歯科修復物であることを特徴とする、請求項６に記載の方法。
8. 前記インゴットは、以下の成分を含む出発溶融物から得られ、
   ５５〜６４重量％のＳｉＯ₂、
   １０〜２０重量％のＬｉ₂Ｏ、
   ８〜２０重量％の安定剤、
   ０〜５重量％のＫ₂Ｏ
   ０．１〜５重量％のＡｌ₂Ｏ₃、及び
   ０〜１０重量％の添加剤、
   前記重量％は、それぞれ前記出発溶融物の総重量に基づく、請求項６に記載の方法。
9. 請求項１乃至８の少なくとも一項に記載の方法を用いて、リチウムシリケートガラスセラミックス製被加工物の透過率を制御する方法。

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