JP6487015B2 - 溶融体から水平リボンを成長させ、溶融体からの第1材料のリボンを形成する方法 - Google Patents
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Description
米国政府は、本発明における支払済の許諾を有し、米国エネルギー省によって付与され
た契約番号DE-EE0000595の契約条件によって提供される適当な条件で他者に許諾を与える
ことを、限定された状況で特許権者に要求する権利を有する。
本発明の好適例は、基板製造の分野に関するものである。より具体的には、本発明は、
溶融体の表面上のリボンから熱を除去する方法、システム及び構造に関するものである。
シリコンウェハーまたはシートは、例えば集積回路または太陽電池産業において用いる
ことができる。再生可能エネルギー源の需要が増加すると共に、太陽電池の需要が増加し
続ける。これらの需要が増加するに連れて、コスト/電力比を低下させることが、太陽電
池産業の1つの目標になる。太陽電池の大部分は、単結晶シリコンウェハーのようなシリ
コンウェハー製である。現在、結晶シリコン太陽電池の主なコストはウェハーであり、こ
のウェハー上に太陽電池を作製する。太陽電池の効率、あるいは標準的な照明の下で生成
される電力の量は、部分的に、このウェハーの品質によって制限される。品質を低下させ
ずにウェハーを製造するコストを低減することによって、コスト/電力比を低下させて、
こうしたクリーンエネルギー技術の利用可能性を広げることができる。
太陽電池は、エレクトロニクス級の単結晶シリコンウェハーを用いて作製されている。こ
うしたウェハーは、チョクラルスキー法を用いて成長させた単結晶シリコンの円柱形ブー
ル(原石)から薄片を切り出すことによって作製することができる。これらの薄片は、厚
さ200μm未満にすることができる。太陽電池が薄くなるほど、切り出し当たりのシリ
コン廃棄物の比率が増加する。しかし、インゴット・スライス(塊の薄切り)技術に固有
の限界が、より薄型の太陽電池を得る能力の妨げになり得る。
き出し、そして、引き出したシリコンを冷却してシートの形に固化させることである。こ
の方法の引き出し速度は、約18mm/分未満に制限され得る。シリコンの冷却中及び固
化中に除去した潜熱は、垂直なリボンに沿って除去しなければならない。このことは、リ
ボンに沿った温度勾配を生じさせる。この温度勾配は、結晶シリコンリボンにストレスを
加えて、品質の悪い多粒シリコンを生じさせ得る。リボンの幅及び厚さも、この温度勾配
により制限され得る。
からスライス(薄切り)したシリコンほど高価ではない。こうした水平リボン成長法(H
RG:horizontal ribbon growth)における以前の試みは、ヘリウム対流ガス冷却を用い
て、リボン引出しに必要な連続面成長を実現していた。これらの以前の試みは、信頼性が
あり、均一な厚さで急速に引き出される「製造に値する」広幅のリボンを製造する目標を
満足していなかった。以上のことを考慮すれば、水平に成長したシリコンシートを溶融体
から製造する改良された装置及び方法の必要性が存在することがわかる。
導入すべく提供する。この概要は、特許請求の範囲の主題の主要な特徴または本質的特徴
を特定することを意図しておらず、特許請求の範囲の主題を特定することの手助けも意図
していない。
る放射冷却を用いてリボンの先行エッジを形成するステップを含む。この方法は、上記先
行エッジを、溶融体の表面に沿った第1方向に引き出すステップと、溶融体から放射され
る熱を、溶融体を通ってリボンに流入する熱の供給速度よりも大きい熱除去速度で除去す
るステップも含む。
ドを用意するステップを含む。この方法はさらに、溶融体を通る熱流量qy ”を与えるス
テップであって、熱流量qy ”は、溶融体の結晶化中の溶質の偏析によって特徴付けられ
る構造的不安定性レジメ(型)の熱流量を上回るステップと、溶融体の表面に近接した冷
温プレートの温度Tcを、第1材料の溶融温度Tm以下の値に設定して、溶融体表面からの
放射熱流量q” rad-liquidが、溶融体を通る熱流量qy ”よりも大きくなるようにするス
テップと、冷温プレートの長軸に直交する経路に沿って結晶シードを引き出すステップと
を含む。
る。しかし、本発明は多数の異なる形態で実現することができ、本明細書に記載する実施
形態に限定されるものと解釈すべきでない。むしろ、これらの実施形態は、本開示が詳細
で完全になり、本発明の範囲を当業者に十分に伝えるように提供する。図面全体を通して
、同様の番号は同様の要素を参照する。
る、結晶材料、特に単結晶材料の水平溶融成長のための技術及びシステムを提供する。種
々の実施形態では、水平溶融成長によって単結晶シリコンのシートを形成する方法を開示
する。しかし、他の実施形態では、本明細書に開示する方法を、例えばゲルマニウム、並
びにシリコンの合金の水平溶融成長に適用することができる。
晶シートを形成することに指向したものである。こうした方法は、シリコンまたはシリコ
ン合金の薄い単結晶シートを溶融体の表面領域に沿って引き出す(引き寄せる)水平リボ
ン成長法(HRG)を含む。リボンの長手方向が引き出し方向に整列するような引き伸ば
しによって、リボン形状を得ることができる。
を形成することを含んでいた。なお、1412℃の溶融温度では、固体シリコンの放射率
εsが液体シリコンの放射率εlの約3倍である。このように、液相とは対照的に、熱は固
相から優先的に除去され、このことは安定した結晶化に必要な条件を生じさせる。
な固化を得ることも困難にする。従って、水平溶融成長によって単結晶シリコンシートを
形成する実用的な方法は、今まで開発されていなかった。本実施形態では、HRG処理の
ような、溶融体からの固体シリコンの水平抽出のための、安定した結晶成長及び急速な成
長のための条件を共に達成することのできる方法を初めて開示する。
した表面に沿った高度な異方性成長のための条件との間の遷移にまたがる処理範囲内で処
理条件を調整する能力を与え、後者の条件は、結晶シートの持続的な引き出しを行うため
に必要である。本発明の発明者は、こうした遷移が、(安定した結晶成長に必要な)溶融
体内の(溶融体を通る)熱流量と熱除去とのバランスに依存することを認識した。
構造的不安定性を克服するために、溶融体を通る十分な熱流量を必要とすることが知られ
ている。この条件は、溶融体を通る方向yに沿った所定の熱流量に関連する温度勾配dT
/dyを用いて、次式のように表すことができる:
は液化曲線(液相線)の傾きであり、kは偏析係数であり、νは成長速度である。例えば
、エレクトロニクス級シリコンの代表的なシリコン溶融体については、鉄(Fe)の濃度
は、10-8Fe原子/Si原子のオーダーにすることができる。Si溶融体中のFe溶質
については、k=8e−6、D〜1e−7m2/s、及びm〜1000K/溶解度とする
ことができる。従って、成長速度ν=6μm/sについては、溶融体中に必要な温度勾配
は〜1k/cmであり、これは〜0.6W/cm2の熱伝導と等価である。もちろん、溶
融体中には他の溶質も存在し得る。
が、HRGに適した高度な異方性結晶成長のための条件と同時に発生するプロセスウィン
ドウ(処理窓)を規定することができる。特に、式(1)に関して簡潔に上述したように、
所定の材料系に対して、構造的安定性の処理領域を規定することができる。以下の説明で
詳述するように、構造的安定性の処理領域内に、異方性成長の領域をさらに規定すること
ができる。これら2つの領域のオーバラップ部分がプロセスウィンドウを規定し、これを
「成長レジメ」と称し、ここでは溶融体からの結晶層の構造的に安定した異方性成長を行
うことができる。
し、本実施形態は他の材料系、特にシリコンとゲルマニウム、炭素、及び電気的に活性な
ドーパント元素を含む他の元素との合金のようなシリコン含有材料系に拡張されることは
、当業者にとって明らかである。他の材料も使用することができる。
00全体を通して存在する。しかし、固化が行われていないので、より低いシリコン溶融
体の放射率に基づいて、こうした熱のすべてが冷温プレート106に放射され、この放射
率は約0.2である。冷温プレート106の下の、点線の左側の領域では、溶融体を通る
熱流量qy ”、溶融温度Tm、溶融体の最下部の温度Th、及び冷温プレートの温度Tcの関
係は、次式によって与えられる:
の温度と同じであり、平衡溶融温度Tmで近似することができるので、点線108の互い
に反対側に存在するこれら2つの異なる熱流量条件は、互いに関係付けることができる。
に、並びに(〜10μm/sの非常に遅い成長速度ではあるが)表面に沿って水平に、結
晶成長が共に発生し得る安定した等方性成長レジメに適用可能である。即ち、図示するこ
うした成長挙動は、固体から熱を除去している際の、固体からの等方性の安定した成長に
ついてのものである。図示するように、溶融体を通る所定の熱流量qy ”に対しては、よ
り低い低温プレート温度、即ちTc−Tmのより大きい値が、より大きい成長速度Vgを生
じさせ、これに対し、所定の冷温プレート温度に対しては、より大きい熱流量が、より小
さい成長速度Vgを生じさせる。従って、Vgの値は、溶融体を通る熱流量qy ”と、冷温
プレートによって吸収される熱量とのバランスによって決まり、熱流量qy ”が増加する
と成長速度を低下させ、Tcが低下すると吸収される熱量が増加し、これにより成長速度
Vgを増加させる。
し得る条件を印で示す「持続的表面成長」である。従って、実線の曲線208は、溶融体
を通る熱流量qy ”と、リボンに隣接した溶融体の表面が放射冷却によって独りでに凝固
するために必要な冷温プレート温度Tcとの間に要求される関係を線引きする。図1を参
照すれば、実線の曲線208によって規定される条件を満足すると、例えば、固体シリコ
ンリボン102を水平方向112に沿って速度Vpで右向きに引き出すか流動させること
によって、固体シリコンリボン102をシリコン溶融体100から抽出することができる
。シリコンリボンが引き出されるか流動すると共に、溶融体も流動し得る。同時に、先行
エッジ110は、冷温プレート106の下の(点線108で示す)固定位置に留まる。
に詳細に表す。図3のグラフの軸は図2と同様であるが、異なる成長レジメの態様を強調
する追加的特徴を示す。図3には、3つの異なる点A)、B)、及びC)を示し、これら
は異なる成長レジメ220、222、及び224に対応する。点A)では、Tc−Tmが−
60℃であり、冷温プレートの温度が、冷温プレート下方の材料の溶融温度を60℃下回
ることを意味する。これに加えて、溶融体を通る熱流量qy ”はほぼ4W/cm2であり、
結晶成長が行われない条件をもたらす。なお、曲線206がゼロの成長条件に対応する。
従って、溶融体を通る熱流量qy ”と、曲線206上及びその右側にあるTc−Tmとのあ
らゆる組合せが、結晶が再溶融して、リボン及びシードを次式によって与えられる速度で
薄くするレジメに相当する:
00の表面領域に配置されたシナリオを表す。この場合、シリコンシード402が、溶融
体を通る熱流量qy ”を受け、この熱流量は、シリコン溶融体100を通ってシリコンシ
ード402内に進む。シリコンシード402は、qy ”より小さい固体からの放射熱流量
q” rad-solidで、冷温プレート(図示せず)に向けて熱を放射する。Vgが0より小さい
ことが正味の効果であり、シリコンシード402が時間と共にサイズを縮めることを意味
する。
冷温プレート温度Tcに対応する。しかし、溶融体を通る熱流量qy ”は大幅に小さく、こ
れにより、安定した結晶成長が、曲線206及び204によって線引きされる成長速度、
即ち、0〜5μm/sの成長速度で生じる。図5は、点B)における成長シナリオを概略
的に示し、ここでも、シリコン溶融体100の表面にあるシリコンシード402に関連し
て示す。これは、安定した等方性結晶成長が行われる、いわゆる低速成長レジメに相当す
る。今度は、固体、即ちシリコンシード402からの放射熱流量q” rad-solidが、シリ
コン溶融体を通る熱流量qy ”よりも大きく、溶融表面からの熱流量q” rad-liquidは、
シリコン溶融体を通る熱流量qy ”より小さい。図5は、これらの条件下で成長速度を約
3μm/sにすることができ、シリコンシード402から等方性で成長することのできる
成長領域404の形成が生じることを示す。しかし、シリコンシード402を例えば1m
m/sで引き出せば、シリコンシートが溶融体から引き出される持続的な引き出しは発生
せず、等方性の成長速度は図示するように3μm/sにしかならない。
)と同じであるが、シリコン溶融体を通る熱流量qy ”は点B)よりも大幅に小さく、即
ち1W/cm2である。これらの条件下で、成長レジメは、実線の曲線208の左側及び
下方にあるレジメに相当する。前述したように、実線の曲線208は、持続的な表面成長
レジメを線引きし、特に、持続的な表面成長レジメ224の境界を表す。ここで図6を見
ると、点C)によって指定される条件下で、シリコンシード402が右向きに引き出され
るシナリオが示されている。これらの条件下で、シリコンシード402からの熱流量q”
rad-solid並びにシリコン溶融体表面からの放射熱流量q” rad-liquidの各々が、シリコ
ン溶融体を通る熱流量qy ”よりも大きい。図6にさらに示すように、点C)が曲線20
4と202の間にあり、これらの曲線は、それぞれ5μm/s及び10μm/sの成長速
度に相当するので、等方性の成長速度に相当する成長速度Vgは約6μm/sである。さ
らに、図示するように、シリコンシード402が右向きに引き出されると、シリコン溶融
体100の表面において持続的な異方性結晶成長が行われる。従って、先行エッジ410
においてシリコンシート406が形成されて、1mm/sの引き出し速度を与えられる間
に、固定位置に留まる。
の成長速度に基づく構造的不安定性のレジメを表す。従って、線212の左側は、上記0
.6W/cm2に相当し、エレクトロニクス用シリコンに見られる標準的な不純物濃度で
あるとすれば、6μm/s以上の成長速度が不安定になり得る。
の引き出しによる、連続して安定したシリコンシートの異方性成長に必要な条件を初めて
特定した。特に、上記必要な条件は、シリコン溶融体を通る熱流量を、シリコンの溶融温
度より低く設定される冷温プレート温度とバランスさせた二次元プロセスウィンドウによ
って規定される。一部の実施形態では、プロセスウィンドウを成長レジメ224として表
すことができ、プロセスウィンドウは、一方では構造的不安定性の領域によって、他方で
は安定した等方性成長の領域によって境界付けられる。
均一な厚さ及び所望の幅W4を有する連続したシリコンリボンを、所望の長さまたはリボ
ンに達するまで生成する。このリボンは、継続的な冷温領域924の下流で、シリコン溶
融体100から分離することができる。この分離後に、リボンに対する追加的な処理が発
生し得る。
取ることのできるコンピュータ可読の記憶媒体上の命令のプログラムを明示的に用いるこ
とによって、自動化することができる。汎用コンピュータが、こうしたマシンの一例であ
る。現在技術において周知の適切な記憶媒体の好適なリストは、読出し及び書込み可能な
CD、フラッシュメモリ・チップ(例えばサムドライブ)、種々の磁気記憶媒体、等を含
む。
に、本明細書に記載したものに加えて、本発明の他の種々の実施形態及び変形例が、以上
の説明及び添付した図面より、当業者にとって明らかである。従って、こうした他の実施
形態及び変形例は、本発明の範囲内に入ることを意図している。さらに、本明細書では、
本発明を、特定目的での特定環境における特定の実現に関連して説明してきたが、本発明
の有用性はこれらに限定されず、本発明は、任意数の目的で任意数の環境において有益に
実現することができることは、当業者の認める所である。従って、本発明の主題は、本明
細書に記載した本発明の全幅及び全範囲を考慮して解釈すべきである。
Claims (7)
- 材料の溶融体から水平なリボンを成長させる方法であって、
前記溶融体の表面上における放射冷却を用いて、前記リボンの先行エッジを形成するステップと、
前記リボンを前記溶融体の表面に沿った第1方向に引き出すステップと、
前記溶融体の表面に近接した冷温プレートの温度Tcを、前記材料の溶融温度Tmを50℃よりも大きく下回る値に設定して、Tm−Tc>50℃にすることによって、前記リボンの前記先行エッジに隣接した領域内で、前記溶融体から放射される熱を除去するステップと、
前記溶融体の最下部の温度を、Tmよりも1℃〜3℃高い値に設定するステップと、
前記溶融体を通る熱流量を与えるステップであって、該熱流量が、前記溶融体の結晶化中の溶質の偏析によって特徴付けられる不安定性レジメの熱流量を上回り、かつ安定した等方性の結晶成長のための熱流量を下回るステップとを含み、
前記溶融体を通る熱流量が0.6W/cm2よりも大きく、
前記溶融体を通る熱流量が、前記溶融体の最下部から前記溶融体の表面に至る方向yに沿った温度勾配dT/dyを次式:
(dT/dy)>[{mC 0 (1−k)ν}/kD]
のように生じさせ、ここに、C 0 は前記溶融体中の溶質濃度であり、Dは前記溶融体中の溶質の拡散速度であり、mは液化曲線の傾きであり、kは偏析係数であり、νは成長速度である方法。 - 前記溶融体を通る熱流量qy ”が、次式:
- 前記先行エッジを形成するステップが、前記溶融体の第1領域内で発生し、前記リボンが、前記第1方向に直交する第2方向に沿った第1の幅を有し、前記方法が、
前記溶融体の前記第1領域と第2領域との間で、前記第1方向に沿って前記リボンを引き出すステップと、
前記第2領域内で放射冷却を用いて、前記リボンを前記第2方向に、前記第1の幅より大きい第2の幅に成長させるステップと
をさらに含む、請求項1に記載の方法。 - 前記溶融体が、シリコン、シリコンの合金、及びドーピングしたシリコンのうちの1つを含む、請求項1に記載の方法。
- 材料の溶融体から水平なリボンを成長させる方法であって、
前記溶融体の表面上における放射冷却を用いて、前記リボンの先行エッジを前記溶融体の第1領域内に形成するステップであって、前記リボンが第2方向に沿った第1の幅を有するステップと、
前記リボンを、前記溶融体の表面に沿って、前記第2方向に直交する第1方向に引き出すステップと、
前記溶融体の表面に近接した冷温プレートの温度Tcを、前記材料の溶融温度Tmを50℃よりも大きく下回る値に設定して、Tm−Tc>50℃にすることによって、前記リボンの前記先行エッジに隣接した領域内で、前記溶融体から放射される熱を除去するステップと、
前記溶融体の最下部の温度を、Tmよりも1℃〜3℃高い値に設定するステップと、
前記溶融体を通る熱流量を与えるステップであって、該熱流量が、前記溶融体の結晶化中の溶質の偏析によって特徴付けられる不安定性レジメの熱流量を上回り、かつ安定した等方性の結晶成長のための熱流量を下回るステップと、
前記リボンを前記第1方向に沿って前記溶融体の第2領域へ搬送するステップと、
前記第2領域内で放射冷却を用いて、前記リボンを前記第2方向に、前記第1の幅より大きい第2の幅に成長させるステップと
を含み、
前記溶融体を通る熱流量が0.6W/cm2よりも大きく、
前記溶融体を通る熱流量が、前記溶融体の最下部から前記溶融体の表面に至る方向yに沿った温度勾配dT/dyを次式:
(dT/dy)>[{mC 0 (1−k)ν}/kD]
のように生じさせ、ここに、C 0 は前記溶融体中の溶質濃度であり、Dは前記溶融体中の溶質の拡散速度であり、mは液化曲線の傾きであり、kは偏析係数であり、νは成長速度である方法。 - 前記溶融体を通る熱流量qy ”が、次式:
- 前記溶融体が、シリコン、シリコンの合金、及びドーピングしたシリコンのうちの1つを含む、請求項5に記載の方法。
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